KR102667695B1 - 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터 - Google Patents
도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터 Download PDFInfo
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Abstract
도전성 탄소 코팅층을 전극 및 분리막 중 적어도 하나의 표면에 형성함으로써, 전극과 분리막 간의 접촉 표면의 저항을 개선하여 용량 및 출력 특성을 향상시킬 수 있는 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터에 대하여 개시한다.
본 발명에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터는 양극 및 음극과, 상기 양극 및 음극 사이에 배치되어, 상기 양극 및 음극을 분리시키는 분리막을 포함하는 리튬이온 커패시터로서, 상기 양극은 리튬금속 산화물 및 고기공 탄소 소재가 혼합된 양극활물질, 도전재 및 바인더로 이루어진 양극활물질층을 포함하고, 상기 음극은 흑연 및 이방성 탄소 소재가 혼합된 음극활물질, 도전재 및 바인더로 이루어진 음극활물질층을 포함하며, 상기 양극, 음극 및 분리막 중 적어도 하나의 표면에는 도전성 탄소 코팅층이 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터는 양극 및 음극과, 상기 양극 및 음극 사이에 배치되어, 상기 양극 및 음극을 분리시키는 분리막을 포함하는 리튬이온 커패시터로서, 상기 양극은 리튬금속 산화물 및 고기공 탄소 소재가 혼합된 양극활물질, 도전재 및 바인더로 이루어진 양극활물질층을 포함하고, 상기 음극은 흑연 및 이방성 탄소 소재가 혼합된 음극활물질, 도전재 및 바인더로 이루어진 음극활물질층을 포함하며, 상기 양극, 음극 및 분리막 중 적어도 하나의 표면에는 도전성 탄소 코팅층이 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
Description
본 발명은 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터에 관한 것으로, 보다 상세하게는 도전성 탄소 코팅층을 전극 및 분리막 중 적어도 하나의 표면에 형성함으로써, 전극과 분리막 간의 접촉 표면의 저항을 개선하여 용량 및 출력 특성을 향상시킬 수 있는 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터에 관한 것이다.
리튬 이온 커패시터(LIC: lithium ion capacitor)는 기존 전기 이중층 커패시터(EDLC: Electric Double Layer Capacitor)의 고출력 및 장수명 특성과 리튬 이온 전지의 고에너지 밀도를 결합한 새로운 개념의 이차전지 시스템이다.
전기적 이중층 내 전하의 물리적 흡착 반응을 이용하는 전기 이중층 커패시터는 우수한 출력특성 및 수명특성에도 불구하고 낮은 에너지 밀도 때문에 다양한 응용 분야에 적용이 제한되고 있다.
이러한 전기 이중층 커패시터의 문제점을 해결하는 수단으로서 양극활물질로서 리튬 이온을 삽입 및 탈리할 수 있는 탄소계 재료를 이용하는 하이브리드 커패시터가 제안되었으며, 음극활물질로서 리튬 이온을 삽입 및 탈리할 수 있는 탄소계 재료를 이용하는 리튬 이온 커패시터가 제안되었다.
관련 선행 문헌으로는 대한민국 등록특허공보 제10-1894128호(2018.09.03. 공고)가 있으며, 상기 문헌에는 리튬이온 커패시터 전극용 다차원 탄소나노구조체 및 이를 포함하는 리튬이온 커패시터가 기재되어 있다.
본 발명의 목적은 도전성 탄소 코팅층을 전극 및 분리막 중 적어도 하나의 표면에 형성함으로써, 전극과 분리막 간의 접촉 표면의 저항을 개선하여 용량 및 출력 특성을 향상시킬 수 있는 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터는 양극 및 음극과, 상기 양극 및 음극 사이에 배치되어, 상기 양극 및 음극을 분리시키는 분리막을 포함하는 리튬이온 커패시터로서, 상기 양극은 리튬금속 산화물 및 고기공 탄소 소재가 혼합된 양극활물질, 도전재 및 바인더로 이루어진 양극활물질층을 포함하고, 상기 음극은 흑연 및 이방성 탄소 소재가 혼합된 음극활물질, 도전재 및 바인더로 이루어진 음극활물질층을 포함하며, 상기 양극, 음극 및 분리막 중 적어도 하나의 표면에는 도전성 탄소 코팅층이 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
상기 양극활물질의 고기공 탄소 소재는 기공 부피가 0.7 ~ 1.5 cm3/g 범위이고, 2nm 이하 크기의 기공이 전체 기공의 85% 이상을 차지한다.
상기 음극활물질의 이방성 탄소 소재는 탄소 성분을 98 중량% 이상 포함하는 석유계 탄소 소재이며, 3.35 ~ 3.45Å의 면간격, 10 ~ 50Å의 결정크기(Lc) 및 1.75 ~ 2.0g/cc의 진밀도를 갖는다.
상기 도전성 탄소 코팅층은 0.1 ~ 5.0㎛의 두께로 형성된다.
상기 도전성 탄소 코팅층은 바인더 수지 및 상기 바인더 수지에 첨가된 도전성 탄소를 포함하는 도전성 탄소 바인더 혼합물로 이루어지며, 상기 도전성 탄소는 도전성 탄소 바인더 혼합물 전체 중량의 0.1 ~ 10 중량%의 함량비로 첨가된다.
상기 도전성 탄소는 산화 그래핀, 탄소나노튜브, 탄소 섬유 및 카본블랙 중 선택된 1종 이상을 포함한다.
본 발명에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터는 리튬 금속 산화물 및 고기공 탄소 소재가 혼합된 것을 사용하여 양극활물질 계면의 부반응을 제어함으로써 내용량 및 내구성이 향상된 양극과 흑연과 3.35 ~ 3.45Å의 면간격과 10 ~ 50Å의 결정 크기(Lc)를 갖는 이방성 탄소 소재가 혼합된 것을 사용하여 리튬 이온 커패시터의 용량 및 출력 특성을 향상된 음극을 사용하였다.
아울러, 본 발명에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터는 전극 및 분리막 중 적어도 하나의 표면에 도전성 코팅층을 수 ㎛의 두께로 형성하는 것에 의해, 전극 및 분리막 간의 표면 접촉 저항을 현저히 낮출 수 있게 되고, 이를 통하여 이온 및 전자 이동이 용이해질 수 있게 된다.
이 결과, 본 발명에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터는 전극활물질 2종 혼합으로 내구성 및 용량 특성이 향상된 전극과 분리막 간의 표면 접촉 저항을 개선함으로써, 리튬이온 커패시터의 용량 및 출력 특성을 현저히 향상시킬 수 있게 된다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터를 나타낸 단면도.
도 2는 도 1의 양극을 확대하여 나타낸 단면도.
도 2는 도 1의 양극을 확대하여 나타낸 단면도.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예를 참조하면 명확해질 것이다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성요소를 지칭한다.
이하 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터에 관하여 상세히 설명하면 다음과 같다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터를 나타낸 단면도이고, 도 2는 도 1의 양극을 확대하여 나타낸 단면도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터(100)는 양극(120), 음극(140), 분리막(150), 전해액(160) 및 전도성 탄소 코팅층(180)을 포함한다.
양극(120)은 양극집전체(122)와, 양극집전체(122)의 적어도 일면에 코팅된 양극활물질층(124)을 포함한다.
양극집전체(122)는 전도성이 우수한 금속박으로써, 알루미늄(Al), 스테인리스, 구리(Cu), 니켈(Ni), 타이타늄(Ti), 탄탈륨(Ta), 니오븀(Nb) 등에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 합금으로 형성될 수 있다. 여기서, 양극집전체(122)의 크기나 두께 등의 치수는 특별히 한정되는 것은 아니다.
양극활물질층(124)은 양극활물질, 도전재 및 바인더를 포함한다. 이러한 양극활물질층(124)은 양극활물질 10 ~ 90 중량%, 도전재 1 ~ 10 중량% 및 바인더 1 ~ 10 중량%를 포함할 수 있다.
본 발명에서, 양극활물질은 리튬 금속 산화물 및 고기공 탄소 소재가 혼합된 것이 이용된다.
리튬 금속 산화물로는 LiNiO2, LiMnO2, LiMn2O4, LiFePO4, Li(NixCoyMnz)O2 등에서 선택된 1종 이상이 이용될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 따라서, 리튬 금속 산화물은 리튬 전지 분야에서 통상적으로 사용되는 것이라면 특별히 제한 없이 이용될 수 있다.
고기공 탄소 소재는 80wt% 이상의 탄소로 구성된 원료를 약품부활에 의해 제조된 것이 이용된다. 이러한 고기공 탄소 소재는 양극의 계면 및 저항 특성을 개선하여 출력 특성을 향상시키게 된다.
이러한 고기공 탄소 소재는 5 ~ 15㎛의 평균 입경을 가지며, 2,000 ~ 3,500m2/g의 비표면적을 갖는 것을 이용하는 것이 바람직하다. 아울러, 고기공 탄소 소재는 기공 부피가 0.7 ~ 1.5 cm3/g 범위이고, 2nm 이하 크기의 기공이 전체 기공의 85% 이상을 차지하는 것을 이용하는 것이 보다 바람직하다. 이에 따라, 고기공 탄소 소재는 N2 가스 흡착법에 의해 측정된 기공 부피(P/P0 = 0.99)가 0.7 ~ 1.5 cm3/g 범위일 수 있다.
이와 같이, 양극활물질로 이종의 물질인 리튬 금속 산화물과 고기공 탄소 소재를 물리적으로 함께 혼합한 것을 사용하여 양극(120)을 구성하게 되면, 리튬 금속 산화물에 의해 내구성 확보가 가능하면서도 고기공 탄소 소재에 의해 용량 감소를 최소화할 수 있으며, 이온 이동 및 저항 등의 계면 특성이 향상되어 리튬 이온 커패시터(100)의 내용량 및 내구성을 크게 향상시킬 수 있게 된다.
이를 위해, 고기공 탄소 소재는 리튬 금속 산화물 100 중량부에 대하여, 5 ~ 30 중량부로 첨가되는 것이 바람직하고, 보다 바람직한 범위로는 10 ~ 25 중량부를 제시할 수 있다. 고기공 탄소 소재가 리튬 금속 산화물 100 중량부에 대하여, 5 중량부 미만으로 첨가될 경우에는 그 첨가량이 미미한 관계로 내구성 특성 확보에 어려움이 따를 수 있다. 반대로, 고기공 탄소 소재가 리튬 금속 산화물 100 중량부에 대하여, 30 중량부를 초과하여 과다 첨가될 경우에는 내용량을 저하시키는 요인으로 작용할 수 있으므로, 바람직하지 못하다.
양극의 양극활물질이 전체 중량의 10 중량% 미만일 경우에는 그 첨가량이 너무 적은 관계로 리튬 이온 커패시터(100)의 내용량 및 내구성 확보에 어려움이 따를 수 있다. 반대로, 양극의 양극활물질이 전체 중량의 90 중량%를 초과할 경우에는 리튬 이온 커패시터(100)의 전기전도성이 저하될 우려가 크다.
도전재는 슈퍼-P(Super-P), 케첸 블랙, 아세틸렌 블랙, 카본 블랙, 그라파이트 등의 도전성 분말을 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 것은 아니다.
이러한 도전재의 첨가량이 1 중량% 미만일 경우에는 전도성 확보에 어려움이 따를 수 있다. 반대로, 도전재의 첨가량이 10 중량%를 초과할 경우에는 도전재의 과다 사용으로 내구성이 저하될 우려가 크다.
바인더는 적어도 둘 이상의 바인더를 사용하는 것이 바람직하다. 구체적으로, 바인더는 아크릴계 수지, 고무계 수지 및 아크릴계 수지 중 1종의 바인더와 부 바인더로 셀룰로오즈계 수지, 폴리비닐리덴플로라이드(PVDF)를 포함하는 불소계 수지, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에딜렌(PE) 및 폴리프로필렌(PP)를 포함하는 열가소성 수지와, 카복시메틸셀룰로우즈(CMC) 및 이들의 혼합물 중에서 선택되는 1종 이상을 더 포함할 수 있다.
바인더의 첨가량이 1 중량% 미만일 경우에는 양극활물질층(124)과 양극집전체(122) 간의 결착력이 약해 깨지는 문제를 야기할 수 있다. 반대로, 바인더의 첨가량이 10 중량%를 초과할 경우에는 바인더의 과다 사용으로 내용량 및 전기전도성이 저하될 우려가 크다.
음극(140)은 음극집전체(142)와, 음극집전체(142)의 적어도 일면에 코팅된 음극활물질층(144)을 포함한다.
음극집전체(142)는, 양극집전체(122)와 마찬가지로, 전도성이 우수한 금속으로써, 알루미늄(Al), 스테인리스, 구리(Cu), 니켈(Ni), 타이타늄(Ti), 탄탈륨(Ta), 니오븀(Nb) 등에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 합금으로 형성될 수 있다. 여기서, 음극집전체(142)의 크기나 두께 등의 치수는 특별히 한정되는 것은 아니다.
음극활물질층(144)은 음극활물질, 도전재 및 바인더로 이루어진다.
이러한 음극활물질층(144)은 음극활물질 10 ~ 90 중량%, 도전재 1 ~ 10 중량% 및 바인더 1 ~ 10 중량%를 포함할 수 있다.
본 발명에서, 음극활물질은 흑연 및 이방성 탄소 소재가 혼합된 것이 이용된다.
흑연은 인조 흑연 및 천연 흑연 중 선택된 1종 이상이 이용될 수 있다.
이방성 탄소 소재는 탄소 성분을 98 중량% 이상 포함하는 석유계 탄소 소재이며, 3.35 ~ 3.45Å의 면간격, 10 ~ 50Å의 결정크기(Lc) 및 1.75 ~ 2.0g/cc의 진밀도를 갖는 것을 이용하는 것이 바람직하다.
이와 같이, 음극활물질로 이종의 물질인 흑연과 3.35 ~ 3.45Å의 면간격과 10 ~ 50Å의 결정 크기(Lc)를 갖는 이방성 탄소 소재를 물리적으로 함께 혼합한 것을 사용하여 음극(140)을 구성하게 되면, 2.5V 이하의 전압 영역의 사용이 어려운 기존 리튬이온 커패시터와 다르게 2.5V 이하의 전압 영역에서의 사용 전압을 확보하는 것이 가능하여 리튬 이온 커패시터(100)의 용량 및 출력 특성을 크게 향상시킬 수 있게 된다.
이를 위해, 이방성 탄소 소재는 흑연 100 중량부에 대하여, 10 ~ 30 중량부로 첨가되는 것이 바람직하고, 보다 바람직한 범위로는 15 ~ 25 중량부를 제시할 수 있다. 이방성 탄소 소재가 흑연 100 중량부에 대하여, 10 중량부 미만으로 첨가될 경우에는 그 첨가량이 미미하여 상기의 효과를 제대로 발휘하기 어렵다. 반대로, 이방성 탄소 소재가 흑연 100 중량부에 대하여, 30 중량부를 초과하여 과다 첨가될 경우에는 내용량 및 내구성을 저하시키는 요인으로 작용할 수 있으므로, 바람직하지 못하다.
음극의 음극활물질이 전체 중량의 10 중량% 미만일 경우에는 그 첨가량이 너무 적은 관계로 리튬 이온 커패시터(100)의 용량 및 출력 특성 확보에 어려움이 따를 수 있다. 반대로, 음극의 음극활물질이 전체 중량의 90 중량%를 초과할 경우에는 리튬 이온 커패시터(100)의 전기전도성이 저하될 우려가 크다.
도전재는 슈퍼-P(Super-P), 케첸 블랙, 아세틸렌 블랙, 카본 블랙, 그라파이트 등의 도전성 분말을 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 것은 아니다.
이러한 도전재의 첨가량이 1 중량% 미만일 경우에는 전도성 확보에 어려움이 따를 수 있다. 반대로, 도전재의 첨가량이 10 중량%를 초과할 경우에는 도전재의 과다 사용으로 내구성이 저하될 우려가 크다.
바인더는 적어도 둘 이상의 바인더를 사용하는 것이 바람직하다. 구체적으로, 바인더는 아크릴계 수지, 고무계 수지 및 아크릴계 수지 중 1종의 바인더와 부 바인더로 셀룰로오즈계 수지, 폴리비닐리덴플로라이드(PVDF)를 포함하는 불소계 수지, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에딜렌(PE) 및 폴리프로필렌(PP)를 포함하는 열가소성 수지와, 카복시메틸셀룰로우즈(CMC) 및 이들의 혼합물 중에서 선택되는 1종 이상을 더 포함할 수 있다.
바인더의 첨가량이 1 중량% 미만일 경우에는 음극활물질층(144)과 음극집전체(142) 간의 결착력이 약해 깨지는 문제를 야기할 수 있다. 반대로, 바인더의 첨가량이 10 중량%를 초과할 경우에는 바인더의 과다 사용으로 내용량 및 전기전도성이 저하될 우려가 크다.
분리막(150)은 양극(120) 및 음극(140) 사이에 배치되어, 양극(120) 및 음극(140)을 전기적으로 분리시킨다. 이러한 분리막(150)은 양극(120) 및 음극(140) 사이에서 리튬 이온을 교환할 수 있는 다공성 물질로 형성될 수 있다. 예를 들어, 분리막(150)은 다공성 셀룰로오스, 폴리 프로필렌, 폴리에틸렌, 불소계 수지 등에서 선택될 수 있다.
전해액(160)은 이온들을 이동시킬 수 있는 매질의 역할을 하는 것으로, 전해질 및 용매를 포함한다. 전해질은 LiPF6, LiBF4 및 LiCIO4 중 어느 하나의 리튬염을 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 리튬염은 리튬 이온 커패시터(100)의 초기 충전시 음극으로 도핑되는 리튬 이온의 공급원의 역할을 할 수 있다. 또한, 전해액(160)의 용매로 사용되는 재질의 예로서는 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate), 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate), 디에틸 카보네이트(diethyl carbonate), 디메틸 카보네이트(dimethyl carbonate) 및 에틸 메틸 카보네이트(ethyl methyl carbonate) 중 선택된 1종 이상이 이용될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
도전성 탄소 코팅층(180)은 양극(120), 음극(140) 및 분리막(150) 중 적어도 하나의 표면에 형성된다. 이러한 도전성 탄소 코팅층(180)은 양극(120), 음극(140) 및 분리막(150) 중 적어도 하나의 표면에 형성되어, 양극(120), 음극(140) 및 분리막(150) 간의 표면 접촉 저항을 개선시켜 출력 특성을 향상시키는 역할을 한다.
이때, 도 2에서는 도전성 탄소 코팅층(180)이 양극(120)의 표면에만 형성된 것으로 도시하였으나, 이는 예시적인 것일 뿐, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다. 즉, 도전성 탄소 코팅층(180)은 음극(140)의 표면에만 형성되거나, 양극(120) 및 음극(140)의 표면에만 형성될 수도 있다. 또한, 도전성 탄소 코팅층(180)은 분리막(150)의 표면에만 형성되어 있을 수도 있다. 아울러, 도전성 탄소 코팅층(180)은 양극(120), 음극(140) 및 분리막(150) 표면에 각각 형성되어 있을 수도 있다.
특히, 도전성 탄소 코팅층(180)은 양극(120), 음극(140) 및 분리막(150) 표면에 각각 형성되어 있을 시, 양극(120), 음극(140) 및 분리막(160) 간의 표면 접촉 저항을 개선하는 효과를 최대로 발휘할 수 있다는 것을 실험을 통하여 확인하였다. 따라서, 도전성 탄소 코팅층(180)은 양극(120), 음극(140) 및 분리막(150)의 표면에 모두 형성되어 있는 것이 가장 바람직하다.
이러한 도전성 탄소 코팅층(180)은 바인더 수지 및 바인더 수지에 첨가된 도전성 탄소를 포함하는 도전성 탄소 바인더 혼합물로 이루어진다.
바인더 수지는 폴리테트라플루오르에틸렌, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐피롤리돈, 폴리비닐염화물, 폴리에틸렌, 스틸렌부타디엔고무, 카르복실메틸셀룰로오스, 불화고무 등에서 선택된 1종 이상이 이용될 수 있으나, 이에 제한되는 것이다.
도전성 탄소는 산화 그래핀, 탄소나노튜브(SWCNT, MWCNT), 탄소 섬유 및 카본블랙 중 선택된 1종 이상을 포함한다.
여기서, 도전성 탄소는 도전성 탄소 바인더 혼합물 전체 중량의 0.1 ~ 10 중량%의 함량비로 첨가되는 것이 바람직하고, 보다 바람직한 범위로는 3 ~ 7 중량%를 제시할 수 있다.
도전성 탄소의 첨가량이 도전성 탄소 바인더 혼합물 전체 중량의 0.1 중량% 미만일 경우에는 그 첨가량이 극히 적은 관계로 양극(120), 음극(140) 및 분리막(150) 간의 접촉 표면의 저항 개선 효과를 제대로 발휘하기 어렵다. 반대로, 도전성 탄소의 첨가량이 도전성 탄소 바인더 혼합물 전체 중량의 10 중량%를 초과할 경우에는 과도한 도전성 탄소의 사용으로 인하여 내구성이 저하될 우려가 있으므로, 바람직하지 못하다.
이러한 도전성 탄소 코팅층(180)은 0.1 ~ 5.0㎛의 두께로 형성되는 것이 바람직하고, 보다 바람직한 두께 범위로는 0.5 ~ 3.0㎛를 제시할 수 있다. 도전성 탄소 코팅층(180)의 두께가 0.1㎛ 미만일 경우에는 그 두께가 너무 얇은 관계로 표면 저항 감소 효과를 제대로 발휘하기 어렵다. 반대로, 도전성 탄소 코팅층(180)의 두께가 5.0㎛를 초과할 경우에는 더 이상의 효과 상승 없이 코팅층의 두께만을 증가시키는 요인으로 작용할 수 있으므로, 경제적이지 못하다.
이와 같이, 본 발명에서는 양극(120), 음극(140) 및 분리막(150) 중 적어도 하나의 표면에 도전성 코팅층(180)을 수 ㎛의 두께로 형성하는 것에 의해, 양극(120), 음극(140) 및 분리막(150) 간의 표면 접촉 저항을 현저히 낮출 수 있게 되고, 이를 통하여 이온 및 전자 이동이 용이해짐으로써 리튬이온 커패시터(100)의 용량 및 출력 특성을 향상시킬 수 있게 된다.
지금까지 살펴본 바와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터는 리튬 금속 산화물 및 고기공 탄소 소재가 혼합된 것을 사용하여 양극활물질 계면의 부반응을 제어함으로써 내용량 및 내구성이 향상된 양극과 흑연과 3.35 ~ 3.45Å의 면간격과 10 ~ 50Å의 결정 크기(Lc)를 갖는 이방성 탄소 소재가 혼합된 것을 사용하여 리튬 이온 커패시터의 용량 및 출력 특성을 향상된 음극을 사용하였다.
아울러, 본 발명의 실시예에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터는 전극 및 분리막 중 적어도 하나의 표면에 도전성 코팅층을 수 ㎛의 두께로 형성하는 것에 의해, 전극 및 분리막 간의 표면 접촉 저항을 현저히 낮출 수 있게 되고, 이를 통하여 이온 및 전자 이동이 용이해질 수 있게 된다.
이 결과, 본 발명의 실시예에 따른 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터는 전극활물질 2종 혼합으로 내구성 및 용량 특성이 향상된 전극과 분리막 간의 표면 접촉 저항을 개선함으로써, 리튬이온 커패시터의 용량 및 출력 특성을 현저히 향상시킬 수 있게 된다.
실시예
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 통해 본 발명의 구성 및 작용을 더욱 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 본 발명의 바람직한 예시로 제시된 것이며 어떠한 의미로도 이에 의해 본 발명이 제한되는 것으로 해석될 수는 없다.
여기에 기재되지 않은 내용은 이 기술 분야에서 숙련된 자이면 충분히 기술적으로 유추할 수 있는 것이므로 그 설명을 생략하기로 한다.
1. 리튬이온 커패시터 제조
실시예 1
리튬 금속 산화물인 LiMn2O4와 12㎛의 평균 입경을 가지며, 2,700m2/g의 비표면적을 갖는 고기공 탄소 소재가 혼합된 양극활물질 90wt%, 도전재로서 슈퍼-P(Super-P) 5wt%와 바인더 2종(아크릴 바인더 및 메틸 셀로롤로오스) 5wt%를 혼합하고 교반시켜 양극 슬러리를 제조한 후, 양극 슬러리를 알루미늄 호일 집전체 위에 콤마 코터를 이용하여 도포 및 건조하여 양극을 제조하였다. 여기서, 고기공 탄소 소재는 리튬 금속 산화물 100 중량부에 대하여, 20 중량부로 첨가하였다.
다음으로, 인조 흑연과 3.40Å의 면간격, 30Å의 결정크기(Lc) 및 1.85g/cc의 진밀도를 갖는 이방성 탄소 소재가 혼합된 음극활물질 92wt%, 도전재로서 슈퍼-P(Super-P) 3wt%와 바인더 2종(아크릴 바인더 및 메틸 셀로롤로오스) 5wt%를 혼합하고 교반시켜 음극 슬러리를 제조한 후, 음극 슬러리를 구리 집전체 위에 콤마 코터를 이용하여 도포 및 건조하여 음극을 제조하였다. 여기서, 이방성 탄소 소재는 인조 흑연 100 중량부에 대하여, 20 중량부로 첨가하였다.
다음으로, 도전성 탄소 2종(산화 그래핀 및 탄소나노튜브) 합산으로 5wt% 및 바인더 수지 2종(폴리불화비닐리덴 및 폴리에틸렌) 합산으로 95wt%로 혼합시킨 도전성 탄소 바인더 혼합물을 양극의 표면에만 도포하고 건조하여 2.0㎛이 두께를 갖는 도전성 코팅층을 형성하였다.
다음으로, 표면에 도전성 코팅층이 형성된 양극과 도전성 코팅층을 형성하지 않은 음극에 단자를 부착하고, 분리막을 내부와 외부로 교차 배치한 후, 원통형의 형태로 권취 소자를 제조하였다. 이때, 분리막으로는 폴리에틸렌(PE) 필름을 사용하였고, 전해액으로는 1M의 LiPF6의 에틸렌글리콜/디메틸클로라이드(EC/DMC)를 3 : 7의 중량비로 배합한 혼합 용액을 사용하였다.
실시예 2
도전성 코팅층을 5.0㎛의 두께로 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 리튬이온 커패시터를 제조하였다.
실시예 3
분리막에만 도전성 코팅층을 2.0㎛의 두께로 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 리튬이온 커패시터를 제조하였다.
실시예 4
양극 및 음극에 도전성 코팅층을 1.5㎛의 두께로 각각 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 리튬이온 커패시터를 제조하였다.
실시예 5
양극, 음극 및 분리막에 도전성 코팅층을 1.0㎛의 두께로 각각 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 리튬이온 커패시터를 제조하였다.
비교예 1
양극, 음극 및 분리막 모두에 도전성 코팅층을 형성하지 않은 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 리튬이온 커패시터를 제조하였다.
비교예 2
양극의 표면에만 도전성 코팅층을 0.05㎛의 두께로 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 리튬이온 커패시터를 제조하였다.
2. 물성 평가
표 1은 실시예 1 ~ 5 및 비교예 1 ~ 2에 따라 제조된 리튬이온 커패시터에 대한 출력 특성 평가 결과를 나타낸 것이다. 이때, 실시예 1 ~ 5 및 비교예 1 ~ 2에 따라 제조된 리튬이온 커패시터의 충방전 특성을 확인하기 위하여 상온과 저온(-25℃)에서 C-rate 기준으로 1C와 20C 수준의 전류값을 인가하여 각각의 리튬이온 커패시터의 용량 값을 측정하였고, 그 결과 값을 아래의 표 1에 나타내었다.
[표 1]
표 1에 도시된 바와 같이, 실시예 1 ~ 5에 따라 제조된 리튬이온 커패시터는 상온 조건, 1C에서 측정된 용량이 130F 이상이고, 20C에서 측정된 용량값은 100F 이상으로 84%이상의 출력 특성이 유지되는 것을 확인하였다.
특히, 양극, 음극 및 분리막 모두에 도전성 코팅층을 형성시킨 실시예 5에 따라 제조된 리튬이온 커패시터는 1C에서 측정된 용량이 137F이고, 20C에서 측정된 용량값은 118F로 86.1%의 출력 특성이 유지되어 가장 우수한 결과 값을 나타내는 것을 확인하였다.
또한, 실시예 1 ~ 5에 따라 제조된 리튬이온 커패시터는 저온(-25℃), 1C에서 측정된 용량값은 83F 이상이고, 20C에서 측정된 용량값은 30F 이상으로 39% 이상의 출력 특성이 유지되는 것을 확인하였다.
특히, 양극, 음극 및 분리막 모두에 도전성 코팅층을 형성시킨 실시예 5에 따라 제조된 리튬이온 커패시터는 1C에서 측정된 용량이 89F이고, 20C에서 측정된 용량값은 37F로 41.6%의 출력 특성이 유지되어 가장 우수한 결과 값을 나타내는 것을 확인하였다.
반면, 비교예 1 ~ 2에 따라 제조된 리튬이온 커패시터는 상온, 1C에서 측정된 용량이 120F 미만이고, 20C에서 측정된 용량값은 100F 미만으로 80% 이하의 출력 특성이 유지되며, 저온(-25℃), 1C에서 측정된 용량값은 80F 미만이고, 20C에서 측정된 용량값은 30F 미만으로 30%이하의 출력 특성이 유지되어, 실시예 1 ~ 5에 따라 제조된 리튬 이온 커패시터에 비하여, 출력 특성이 좋지 않은 것을 확인할 수 있다.
이상에서는 본 발명의 실시예를 중심으로 설명하였지만, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 기술자의 수준에서 다양한 변경이나 변형을 가할 수 있다. 이러한 변경과 변형은 본 발명이 제공하는 기술 사상의 범위를 벗어나지 않는 한 본 발명에 속한다고 할 수 있다. 따라서 본 발명의 권리범위는 이하에 기재되는 청구범위에 의해 판단되어야 할 것이다.
100 : 리튬 이온 커패시터 120 : 양극
122 : 양극집전체 124 : 양극활물질층
140 : 음극 142 : 음극집전체
144 : 음극활물질층 150 : 분리막
160 : 전해액 180 : 도전성 탄소 코팅층
122 : 양극집전체 124 : 양극활물질층
140 : 음극 142 : 음극집전체
144 : 음극활물질층 150 : 분리막
160 : 전해액 180 : 도전성 탄소 코팅층
Claims (6)
- 양극 및 음극과, 상기 양극 및 음극 사이에 배치되어, 상기 양극 및 음극을 분리시키는 분리막을 포함하는 리튬이온 커패시터로서,
상기 양극은 리튬금속 산화물 및 고기공 탄소 소재가 혼합된 양극활물질, 도전재 및 바인더로 이루어진 양극활물질층을 포함하고,
상기 음극은 흑연 및 이방성 탄소 소재가 혼합된 음극활물질, 도전재 및 바인더로 이루어진 음극활물질층을 포함하며,
상기 양극, 음극 및 분리막의 표면 각각에는 도전성 탄소 코팅층이 형성되어 있고,
상기 도전성 탄소 코팅층은 상기 양극, 음극 및 분리막의 표면에 모두 형성되어, 상기 양극과 분리막 및 음극과 분리막 간의 표면 접촉 저항을 낮추되,
상기 도전성 탄소 코팅층은 바인더 수지 및 상기 바인더 수지에 첨가된 도전성 탄소를 포함하는 도전성 탄소 바인더 혼합물로 이루어지며, 상기 도전성 탄소는 산화 그래핀 및 탄소나노튜브가 함께 첨가되고,
상기 도전성 탄소 코팅층은 0.1 ~ 2.0㎛의 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터.
- 제1항에 있어서,
상기 양극활물질의 고기공 탄소 소재는
기공 부피가 0.7 ~ 1.5 cm3/g 범위이고, 2nm 이하 크기의 기공이 전체 기공의 85% 이상을 차지하는 것을 특징으로 하는 용량 및 출력 특성을 향상시킨 리튬 이온 커패시터.
- 제1항에 있어서,
상기 음극활물질의 이방성 탄소 소재는 탄소 성분을 98 중량% 이상 포함하는 석유계 탄소 소재이며,
3.35 ~ 3.45Å의 면간격, 10 ~ 50Å의 결정크기(Lc) 및 1.75 ~ 2.0g/cc의 진밀도를 갖는 것을 특징으로 하는 용량 및 출력 특성을 향상시킨 리튬 이온 커패시터.
- 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 도전성 탄소는 도전성 탄소 바인더 혼합물 전체 중량의 0.1 ~ 10 중량%의 함량비로 첨가된 것을 특징으로 하는 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터. - 삭제
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| KR1020220136193A KR102667695B1 (ko) | 2022-10-21 | 2022-10-21 | 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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| KR1020220136193A KR102667695B1 (ko) | 2022-10-21 | 2022-10-21 | 도전성 탄소 코팅으로 저항 특성을 향상시킨 리튬이온 커패시터 |
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-
2022
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| 인용발명 2: 등록특허공보 제10-2269341호(2021.06.28.) 1부.* |
| 인용발명 3: 공개특허공보 제10-2013-0140945호(2013.12.26.) 1부.* |
| 인용발명 4: 공개특허공보 제10-2015-0073107호(2015.06.30.) 1부.* |
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