KR102665747B1 - 열가소성 수지 조성물, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 성형품 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 열가소성 수지 조성물, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것으로, 보다 상세하게는 한정된 용융지수를 갖는 폴리카보네이트 수지, 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지, 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체, 및 폴리에스테르 수지 및 에폭시기 함유 공중합체를 소정의 중량비로 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 열가소성 수지 조성물은 기계적 물성, 성형 가공성, 내열성 및 내마찰소음 특성이 모두 뛰어난 효과가 있다.
본 발명의 열가소성 수지 조성물은 기계적 물성, 성형 가공성, 내열성 및 내마찰소음 특성이 모두 뛰어난 효과가 있다.
Description
본 발명은 열가소성 수지 조성물, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것으로, 보다 상세하게는 폴리카보네이트 수지 및 비닐시안 화합물-공액디엔 화합물-방향족비닐 화합물 공중합체의 우수한 기계적 물성 및 내열성은 유지하면서도 상온, 저온, 고온 및 고습도 환경에서 마찰소음의 발생이 크게 저감된 열가소성 수지 조성물, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것이다.
아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지로 대표되는 비닐시안 화합물-공액디엔 화합물-방향족비닐 화합물 공중합체(이하, 'ABS계 수지'라 함)는 가공성, 기계적 물성 및 외관 특성이 두루 우수하여 전기·전자 제품의 부품, 자동차, 소형 완구, 가구, 건축자재 등에 광범위하게 이용되고 있다. 그러나 ABS계 수지는 엔지니어링 플라스틱에 비해 내열성이 부족하므로 내열도, 고강도 등을 요구하는 전기·전자 제품의 부품이나 자동차 내장재 등에는 사용이 제한적이다. 이에, 기계적 특성이 우수한 폴리카보네이트(PC)와 컴파운딩하여 PC/ABS계 얼로이 수지 소재로 사용하기도 한다.
상기 PC/ABS계 얼로이 수지는 우수한 기계적 물성과 경제적인 가격으로 자동차, 전기·전자 등 다양한 용도에 널리 사용되고 있으며 자동차 용도로는 내장재에 주로 사용되는데, 특히 센터페시아(center fascia), 도어 트림(door trim) 등에 많이 적용되고 있다.
그러나, 자동차 내장재의 경우 각 부품들을 조립, 체결 및 융착하여 제조되기 때문에 차량 운행 시 발생하는 진동으로 인해 부품들간의 마찰이 일어나면서 마찰소음(squeak noise)이 발생되며, 이는 운전자 및 승객들에게 불편을 야기한다. 특히, 최근들어 소음 발생 여부를 포함한 감성 품질의 개선 요구가 점점 높아지고 있기 때문에 높은 기계적 강도, 성형 가공성 및 내열성뿐만 아니라 마찰소음이 적은 소재의 개발이 필요한 실정이다.
상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하고자, 본 발명은 기계적 물성, 성형 가공성, 내열성 및 내마찰소음 특성이 모두 우수한 열가소성 수지 조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 상기 열가소성 수지 조성물의 제조방법 및 이를 포함하여 제조된 성형품을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 상기 목적 및 기타 목적들은 하기 설명된 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
상기의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 (A) ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 25 내지 35 g/10min인 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명은 (A) 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하며, 상기 (B) 수지와 (D) 수지는 중량비(B:D)가 3:1 내지 15:1인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명은 (A) 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하며, 상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 중량평균 분자량 10,000 내지 30,000 g/mol인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명은 (A) 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하며, 상기 (B) 수지와 (C) 공중합체는 중량비(B:C)가 2:1 내지 4:1인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명은 (A) 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하며, 상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 25 내지 35 g/10min이고, 상기 (B) 수지와 (D) 수지는 중량비(B:D)가 3:1 내지 15:1인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명은 (A) 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하며, 상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 25 내지 35 g/10min이고, 상기 (B) 수지와 (C) 공중합체는 중량비(B:C)가 2:1 내지 4:1인 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물을 제공한다.
상기 열가소성 수지 조성물은 바람직하게는 ISO 178에 의거하여 23℃, 시편 두께 4mm, 간격(span) 64mm 및 시험속도 2 mm/min 조건 하에서 측정한 굴곡강도가 78 MPa 이상일 수 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 바람직하게는 ISO 178에 의거하여 23 ℃, 시편 두께 4mm, 간격(span) 64mm 및 시험속도 2 mm/min 조건 하에서 측정한 굴곡탄성률이 2,110 MPa 이상일 수 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 바람직하게는 ISO 75에 의거하여 1.8 MPa 조건 하에 측정한 열변형 온도(HDT)가 95℃ 이상일 수 있다.
상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 바람직하게는 선형 폴리카보네이트 수지, 분지형(branched) 폴리카보네이트 수지 및 폴리에스테르카보네이트 공중합체 수지로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 바람직하게는 중량평균 분자량이 10,000 내지 30,000 g/mol일 수 있다.
상기 (B) 수지는 바람직하게는 폴리오가노실록산 단위를 25 내지 45 중량%로 포함할 수 있다.
상기 (B) 수지는 바람직하게는 ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 0.5 내지 4 g/10min일 수 있다.
상기 (C) 공중합체는 바람직하게는 평균입경이 0.8 내지 1.5㎛인 공액디엔 고무를 포함할 수 있다.
상기 (C) 공중합체는 바람직하게는 공액디엔 고무를 상기 (C) 공중합체 총 중량에 대해 3 내지 12 중량%로 포함할 수 있다.
상기 (C) 공중합체는 바람직하게는 평균입경이 0.8 내지 1.5㎛인 공액디엔 고무를 3 내지 12 중량%로 포함할 수 있다.
상기 (B) 수지와 (C) 공중합체는 바람직하게는 중량비(B:C)가 2:1 내지 4:1일 수 있다.
상기 (B) 수지와 (D) 수지는 바람직하게는 중량비(B:D)가 3:1 내지 15:1일 수 있다.
상기 (D) 폴리에스테르 수지는 바람직하게는 폴리에틸렌아디페이트(PEA), 폴리부틸렌숙시네이트(PBS), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리트리메틸렌테레프탈레이트(PTT) 및 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 (D) 폴리에스테르 수지는 바람직하게는 25℃ 및 메틸렌 클로라이드 용매 조건 하에 측정한 고유점도가 1.0 내지 1.5 dl/g일 수 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 바람직하게는 공액디엔 고무 40 내지 60 중량% 및 (메트)아크릴레이트계 화합물 40 내지 60 중량%를 포함하여 이루어진 충격보강제를 포함할 수 있다.
또한, 본 발명은 (A) ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 25 내지 35 g/10min인 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 5 내지 30 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하여, 200 내지 280℃에서 혼련 및 압출하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 열가소성 수지 조성물의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 열가소성 수지 조성물을 포함하는 것을 특징으로 하는 성형품을 제공한다.
본 발명에 따르면 기계적 강도, 성형 가공성 및 내열성이 우수하면서도, 상온, 저온, 고온 및 고습도 환경에서의 마찰소음 저감 효과가 크게 뛰어나 넓은 온도 및 습도 범위에서 우수한 감성 품질을 갖는 열가소성 수지 조성물, 이의 제조방법 및 이로부터 제조된 성형품을 제공하는 효과가 있다.
도 1은 본 기재의 내마찰소음성 측정 방식을 대략적으로 모식화하여 나타낸 도면이다.
도 2는 본 기재의 내마찰소음성 측정 시 사용한 마찰소음 측정 장치를 나타낸 도면이다.
도 2는 본 기재의 내마찰소음성 측정 시 사용한 마찰소음 측정 장치를 나타낸 도면이다.
이하 본 기재의 열가소성 수지 조성물, 이의 제조방법 및 성형품을 상세하게 설명한다.
본 발명자들은 PC/ABS계 얼로이 수지에 포함되는 폴리카보네이트 수지의 유동지수를 조절하고 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지, 폴리에스테르 수지 및 에폭시기 함유 수지를 소정의 중량 비율로 포함시킴으로써, 기계적 강도, 성형 가공성 및 내열성뿐만 아니라, 상온, 저온, 고온 및 고습도 환경에서의 내마찰소음 특성이 크게 개선되는 것을 확인하고, 이를 토대로 더욱 연구에 매진하여 본 발명을 완성하게 되었다.
본 발명의 열가소성 수지 조성물은 (A) ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 25 내지 35 g/10min인 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하며, 이 경우 기계적 물성, 성형 가공성 및 내열성이 우수하고, 특히 넓은 온도 및 습도 범위에서 내마찰소음 특성이 뛰어난 이점이 있다.
또한, 본 발명의 열가소성 수지 조성물은 다른 일례로 (A) 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하며, 상기 (B) 수지와 (D) 수지는 중량비(B:D)가 3:1 내지 15:1인 것을 특징으로 하며, 이 경우 기계적 물성, 성형 가공성 및 내열성이 우수하고, 특히 넓은 온도 및 습도 범위에서 내마찰소음 특성이 뛰어난 이점이 있다.
또한, 본 발명의 열가소성 수지 조성물은 다른 일례로 (A) 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하며, 상기 (B) 수지와 (C) 공중합체는 중량비(B:C)가 2:1 내지 4:1인 것을 특징으로 하며, 이 경우 기계적 물성, 성형 가공성 및 내열성이 우수하고, 특히 넓은 온도 및 습도 범위에서 내마찰소음 특성이 뛰어난 이점이 있다.
본 기재에서, 공중합체 또는 수지의 성분비는 상기 공중합체를 구성하는 단위체의 함량을 의미하거나, 또는 상기 공중합체의 중합 시 투입되는 단량체의 함량을 의미할 수 있다.
본 기재에서, 함량은 별도로 정의되지 않는 이상 중량%를 의미한다.
이하, 본 기재의 열가소성 수지 조성물을 구성하는 각 성분을 상세히 살펴보면 다음과 같다.
(A) 폴리카보네이트 수지
상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 상기 열가소성 수지 조성물 총 100 중량%에 30 내지 60 중량%로 포함되고, 바람직하게는 33 내지 55 중량%, 보다 바람직하게는 35 내지 50 중량%로 포함될 수 있으며, 이 경우 다른 물성의 저하 없이 성형 가공성 및 기계적 강성이 보다 우수한 이점이 있다.
본 기재에서, 열가소성 수지 조성물 총 100 중량%란, (F) 충격보강제를 포함하지 않는 경우 (A) 폴리카보네이트 수지 내지 (E) 에폭시기 함유 수지의 중량을 합한 총 중량이 100 중량%인 것을 의미하고, (F) 충격보강제를 포함하는 경우 (A) 폴리카보네이트 수지 내지 (F) 충격보강제를 합한 총 중량이 100 중량%인 것을 의미한다.
상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2kg)가 25 내지 35/10min이고, 바람직하게는 27 내지 35 g/10min, 보다 바람직하게는 28 내지 34 g/10min일 수 있으며, 이 범위 내에서 성형 가공성 및 내마찰소음 특성이 우수한 효과가 있다.
상기 (A) 폴리카보네이트 수지의 종류는 특별히 제한하지는 않으나, 일례로 비스페놀계 모노머와 카보네이트 전구체를 포함하여 중합된 수지일 수 있다.
상기 비스피놀계 모노머는 일례로 비스(4-히드록시페닐)메탄, 비스(4-히드록시페닐)에테르, 비스(4-히드록시페닐)설폰, 비스(4-히드록시페닐)설폭사이드, 비스(4-히드록시페닐)설파이드, 비스(4-히드록시페닐)케톤, 1,1-비스(4-히드록시페닐)에탄, 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판 (비스페놀 A; BPA), 2,2-비스(4-히드록시페닐)부탄, 1,1-비스(4-히드록시페닐)시클로헥산 (비스페놀 Z; BPZ), 2,2-비스(4-히드록시-3,5-디브로모페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시-3,5-디클로로페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시-3-브로모페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시-3클로로페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시-3-메틸페닐)프로판, 2,2-비스(4-히드록시-3,5-디메틸페닐)프로판, 1,1-비스(4-히드록시페닐)-1-페닐에탄, 비스(4-히드록시페닐)디페닐메탄 및 α,ω-비스[3-(ο-히드록시페닐)프로필]폴리디메틸실록산으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 카보네이트 전구체는 일례로 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 디부틸 카보네이트, 디시클로헥실 카보네이트, 디페닐 카보네이트, 디토릴 카보네이트, 비스(클로로페닐) 카보네이트, m-크레실 카보네이트, 디나프틸 카보네이트, 비스(디페닐) 카보네이트, 카보닐 클로라이드(포스겐), 트리포스겐, 디포스겐, 카보닐 브로마이드 및 비스할로포르메이트로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 일례로 선형(linear) 폴리카보네이트 수지, 분지형(branched) 폴리카보네이트 수지 및 폴리에스테르카보네이트 공중합체 수지로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상일 수 있고, 바람직하게는 선형 폴리카보네이트 수지일 수 있으며, 이 경우 유동성이 향상되어 성형 가공성 및 외관 특성이 보다 우수한 효과가 있다.
상기 선형 폴리카보네이트 수지는 바람직한 일례로 비스페놀-A계 폴리카보네이트 수지일 수 있다.
상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 일례로 중량평균 분자량이 10,000 내지 30,000 g/mol, 바람직하게는 10,000 내지 20,000 g/mol, 보다 바람직하게는 12,000 내지 19,000 g/mol일 수 있고, 이 범위 내에서 물성 밸런스가 보다 우수한 효과가 있다.
본 기재에서 중량평균 분자량은 별도로 정의하지 않는 이상 용출액으로 테트라하이드로퓨란(THF)을 이용하여 컬럼 충진 물질로 다공성 실리카로 충진된 겔 크로마토그래피GPC(Gel Permeation Chromatography, waters breeze)를 통해 온도 40℃에서 용매로 테트라하이드로퓨란(THF)을 사용하여 표준 PS(Standard polystyrene) 시료에 대한 상대 값으로 구할 수 있다. 이때 구체적인 측정예로, 용매: THF, 컬럼온도: 40℃, 유속: 0.3ml/min, 시료 농도: 20mg/ml, 주입량: 5㎕, 컬럼 모델: 1xPLgel 10㎛ MiniMix-B(250x4.6mm) + 1xPLgel 10㎛ MiniMix-B(250x4.6mm) + 1xPLgel 10㎛ MiniMix-B Guard(50x4.6mm), 장비명: Agilent 1200 series system, Refractive index detector: Agilent G1362 RID, RI 온도: 35℃, 데이터 처리: Agilent ChemStation S/W, 시험방법(Mn, Mw 및 PDI): OECD TG 118 조건으로 측정할 수 있다.
상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 일례로 ASTM D256에 의거하여 23℃ 온도 및 1/8"두께 조건에서 측정한 아이조드 충격강도가 60 kg·cm/cm 이상, 바람직하게는 60 내지 80 kg·cm/cm인 것을 사용할 수 있고, 이 범위 내에서 다른 물성의 저하 없이 기계적 물성이 보다 우수한 이점이 있다.
상기 (A) 폴리카보네이트 수지의 제조방법은 이 기술분야에서 통상적으로 적용되는 제조방법인 경우 특별히 제한되지 않고, 본 발명의 정의를 따르는 한 상업적으로 입수 가능한 제품도 무방하다.
(B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지
상기 (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지(이하, '(B) 수지'라 함)는 상기 열가소성 수지 조성물 총 100 중량%에 25 내지 50 중량%로 포함되고, 바람직하게는 25 내지 45 중량%, 보다 바람직하게는 25 내지 40 중량%로 포함될 수 있으며, 이 경우 기계적 물성, 성형 가공성 및 내열성이 우수함과 동시에 넓은 온도 및 습도 범위에서 내마찰소음 특성이 뛰어난 이점이 있다.
본 기재에서 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 공중합체는 폴리카보네이트 주쇄(main chain)에 폴리오가노실록산이 도입된 점에서 상기 (A) 폴리카보네이트 수지와 구별된다. 즉, 상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 필요한 경우 "(A) 폴리카보네이트 수지(단, 폴리오가노실록산을 함유하지 않음)"로 표시될 수 있다.
상기 (B) 수지는 일례로 폴리오가노실록산 단위를 25 내지 45 중량%로 포함하여 이루어진 것일 수 있고, 바람직하게는 25 내지 40 중량%, 보다 바람직하게는 28 내지 40 중량%, 더욱 바람직하게는 28 내지 35 중량%, 보다 더욱 바람직하게는 30 내지 35 중량%로 포함하여 이루어진 것일 수 있으며, 이 범위 내에서 내마찰소음 특성 및 이 외의 물성 밸런스가 우수한 이점이 있다.
상기 폴리오가노실록산 단위는 일례로 폴리디메틸실록산, 폴리디에틸실록산, 폴리디프로필실록산, 폴리디부틸실록산 및 폴리디펜틸실록산으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상으로부터 유래될 수 있고, 바람직하게는 폴리디메틸실록산으로부터 유래될 수 있으며, 이 경우 기계적 강도 및 물성 밸런스가 우수한 이점이 있다.
상기 (B) 수지에 포함되는 폴리카보네이트 단위는 상기 (A) 폴리카보네이트에서 언급된 것과 동일한 범위 내에서 적절히 선택될 수 있다.
상기 (B) 수지는 일례로 ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 0.5 내지 4 g/10min, 바람직하게는 0.7 내지 3 g/10min, 보다 바람직하게는 0.7 내지 1.5 g/10min일 수 있으며, 이 범위 내에서 내마찰소음 특성 및 물성 밸런스가 우수한 이점이 있다.
상기 (B) 수지는 일례로 중량평균 분자량이 40,000 내지 160,000 g/mol, 바람직하게는 45,000 내지 150,000 g/mol, 보다 바람직하게는 50,000 내지 100,000 g/mol일 수 있고, 이 범위 내에서 내마찰소음 특성 및 물성 밸런스가 우수한 이점이 있다.
상기 (B) 수지의 제조방법은 이 기술분야에서 통상적으로 적용되는 제조방법인 경우 특별히 제한되지 않고, 본 발명의 정의를 따르는 한 상업적으로 입수 가능한 제품도 무방하다.
(C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체
상기 (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체(이하, '(C) 공중합체'라 함)는 상기 열가소성 수지 조성물 총 100 중량%에 10 내지 20 중량%로 포함되고, 바람직하게는 12 내지 20 중량%, 보다 바람직하게는 15 내지 20 중량%로 포함될 수 있으며, 이 범위 내에서 기계적 물성, 성형 가공성 및 물성 밸런스가 우수한 이점이 있다. 상기 (C) 공중합체는 또한 바람직한 일례로 13 내지 18 중량%, 보다 바람직하게는 15 내지 17 중량%로 포함될 수 있으며, 이 범위 내에서 성형 가공성 및 굴곡 특성이 보다 우수한 이점이 있다.
상기 (C) 공중합체는 일례로 이에 포함되는 공액디엔 고무의 평균입경이 0.8 내지 1.5㎛, 바람직하게는 1.0 내지 1.3㎛일 수 있고, 이 경우 기계적 물성, 성형 가공성 및 물성 밸런스가 보다 우수한 이점이 있다.
본 기재에서 공액디엔 고무의 평균입경은 동적 광산란법(Dynamic Light Scattering)을 이용하여 측정할 수 있고, 상세하게는 라텍스 상태에서 입도 분포 분석기(Nicomp CW380, PPS 社)를 이용하여 가우시안(Gaussian) 모드로 인텐서티(intensity) 값으로 측정할 수 있다. 보다 상세하게는, 고형분 함량 35 내지 50 중량%의 라텍스 0.1 g을 탈이온수 100 g으로 희석시켜 시료를 준비한 후, 23℃에서 입도 분포 분석기(Nicomp CW380, PPS 社)를 사용하여, 측정방법은 Auto-dilution하여 flow cell로 측정하며, 측정모드는 동적 광산란법(dynamic light scattering)법/Intensity 300KHz/Intensity-weight Gaussian Analysis로 하여 구할 수 있다.
상기 (C) 공중합체는 일례로 공액디엔 고무가 상기 (C) 공중합체 총 중량에 대해 3 내지 12 중량%로 포함될 수 있고, 바람직하게는 5 내지 12 중량%, 보다 바람직하게는 5 내지 10 중량%로 포함될 수 있으며, 이 경우 기계적 물성 및 성형 가공성의 밸런스가 보다 우수한 이점이 있다.
상기 (C) 공중합체는 바람직하게는, 상기 (C) 공중합체 총 중량을 기준으로, 공액디엔 고무 3 내지 12 중량%, 비닐시안 화합물 15 내지 40 중량% 및 방향족비닐 화합물 50 내지 75 중량%를 포함하여 그라프트 중합된 그라프트 공중합체일 수 있고, 보다 바람직하게는 공액디엔 고무 5 내지 12 중량%, 비닐시안 화합물 15 내지 35 중량% 및 방향족비닐 화합물 55 내지 75 중량%을 포함하여 그라프트 중합된 그라프트 공중합체일 수 있고, 더욱 바람직하게는 공액디엔 고무 5 내지 10 중량%, 비닐시안 화합물 20 내지 35 중량% 및 방향족비닐 화합물 55 내지 70 중량%를 포함하여 그라프트 중합된 그라프트 공중합체일 수 있으며, 이 경우 기계적 물성 및 성형 가공성이 우수한 이점이 있다.
상기 (C) 공중합체는 일례로 그라프트율이 20 내지 50%, 바람직하게는 20 내지 45%, 보다 바람직하게는 25 내지 45%일 수 있고, 이 범위 내에서 상용성 및 성형 가공성을 적절히 확보하면서 다른 기계적 물성과의 밸런스가 우수한 효과가 있다.
본 기재에서 그라프트율은 그라프트 (공)중합체 건조 분말 0.5 g에 아세톤 30 g을 가한 후 상온에서 12시간 동안 210 rpm으로 교반(SKC-6075, Lab companion 社)하고 이를 원심분리기(Supra R30, 한일과학 社)로 0℃에서 18,000 rpm으로 3시간 동안 원심분리하여 아세톤에 녹지 않은 불용분만을 채취한 후에 85℃에서 12시간 동안 강제 순환 방식으로 건조(OF-12GW, Lab companion 社) 시킨 후의 무게를 측정하여, 하기 수학식 1로 계산하여 구할 수 있다.
[수학식 1]
그라프트율(%)=[그라프트된 단량체의 중량(g)/고무질 중량(g)]*100
상기 수학식 1에서, 그라프트된 단량체의 중량(g)은 그라프트 공중합체를 아세톤에 용해시키고 원심 분리하여 얻은 불용분(gel)의 중량에서 고무질 중량(g)을 뺀 중량이고, 고무질 중량(g)은 그라프트 공중합체 분말 중 이론상 투입된 고무 성분의 중량이다.
상기 (C) 공중합체는 일례로 중량평균 분자량이 100,000 내지 1,000,000 g/mol일 수 있고, 바람직하게는 200,000 내지 900,000 g/mol, 보다 바람직하게는 230,000 내지 500,000 g/mol일 수 있으며, 이 범위 내에서 유동성이 적절하여 가공성이 우수하고 내충격성이 우수한 효과가 있다.
상기 공액디엔 고무는 일례로 공액디엔 화합물을 포함하여 이루어진 것일 수 있다.
상기 공액디엔 화합물은 일례로 1,3-부타디엔, 2,3-디메틸-1,3-부타디엔, 2-에틸-1,3-부타디엔, 1,3-펜타디엔, 이소프렌, 클로로프렌 및 피레리렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있고, 바람직하게는 1,3-부타디엔일 수 있다.
상기 비닐시안 화합물은 일례로 아크릴로니트릴, 메틸아크릴로니트릴, 에틸아크릴로니트릴 및 이소프로필아크릴로니트릴로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있고, 바람직하게는 아크릴로니트릴이다.
상기 방향족비닐 화합물은 일례로 스티렌, α-메틸 스티렌, ο-메틸 스티렌, ρ-메틸 스티렌, m-메틸 스티렌, 에틸 스티렌, 이소부틸 스티렌, t-부틸 스티렌, ο-브로모 스티렌, ρ-브로모 스티렌, m-브로모 스티렌, ο-클로로 스티렌, ρ-클로로 스티렌, m-클로로 스티렌, 비닐톨루엔, 비닐크실렌, 플루오로스티렌 및 비닐나프탈렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있고, 바람직하게는 스티렌 및 α-메틸 스티렌으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상, 더욱 바람직하게는 스티렌일 수 있으며, 이 경우 유동성이 적절하여 가공성이 우수하고 내충격성 등의 기계적 물성이 우수한 효과가 있다.
상기 (C) 공중합체는 일례로 유화중합, 현탁중합, 괴상중합 등을 포함하는 공지된 중합 방법에 의해 제조 가능하고, 바람직하게는 유화중합으로 제조된 것일 수 있으며, 본 발명의 정의를 따르는 한 상업적으로 입수 가능한 제품도 무방하다.
(D) 폴리에스테르 수지
상기 (D) 폴리에스테르 수지는 상기 열가소성 수지 조성물 총 100 중량%에 1 내지 10 중량%로 포함되고, 바람직하게는 2 내지 8 중량%, 보다 바람직하게는 3 내지 7 중량%로 포함될 수 있으며, 이 경우 다른 물성의 저하 없이 성형 가공성과 넓은 온도 및 습도 범위에서의 내마찰소음 특성이 우수한 이점이 있다.
상기 (D) 폴리에스테르 수지는 일례로 25℃ 및 메틸렌 클로라이드 용매 조건 하에 측정한 고유점도가 1.0 내지 1.5 dl/g일 수 있고, 바람직하게는 1.0 내지 1.3 dl/g, 보다 바람직하게는 1.0 내지 1.2 dl/g일 수 있고, 이 범위 내에서 기계적 물성 및 가공성이 보다 우수한 이점이 있다.
본 기재에서 고유점도는 특별한 언급이 없는 한, 측정하고자 하는 시료를 0.05 g/ml의 농도로 메틸렌 클로라이드 용매에 완전히 용해시킨 뒤, 필터를 사용하여 여과시킨 여과액을 우베로데(Ubbelohde) 점도계를 사용하여 25℃에서 측정한 값이다.
상기 (D) 폴리에스테르 수지는 일례로 폴리에틸렌아디페이트(PEA), 폴리부틸렌숙시네이트(PBS), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리트리메틸렌테레프탈레이트(PTT) 및 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있고, 바람직하게는 폴리에틸렌테레프탈레이트 및 폴리부틸렌테레프탈레이트로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있고, 보다 바람직하게는 폴리부틸렌테레프탈레이트일 수 있으며, 이 경우 조성물의 기계적 물성 및 성형 가공성이 양호하고, 물성 밸런스가 우수하면서도 넓은 온도 및 습도 범위에서의 내마찰소음 특성이 보다 우수한 이점이 있다.
상기 (D) 폴리에스테르 수지는 일례로 폴리테트라메틸렌글리콜(PTMG), 폴리에틸렌글리콜(PEG), 폴리프로필렌글리콜(PPG) 및 저분자량 지방족 폴리아미드로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하여 중합된 공중합체를 사용할 수 있고, 이 경우 기계적 물성이 보다 우수한 이점이 있다.
상기 (D) 폴리에스테르 수지의 제조방법은 이 기술분야에서 통상적으로 적용되는 제조방법인 경우 특별히 제한되지 않고, 본 발명의 정의를 따르는 한 상업적으로 입수 가능한 제품도 무방하다.
(E) 에폭시기 함유 수지
상기 (E) 에폭시기 함유 수지는 상기 열가소성 수지 조성물 총 100 중량%에 2 내지 5 중량%로 포함되고, 이 범위 내에서 다른 물성의 저하 없이 성형 가공성 및 내마찰소음 특성이 우수한 이점이 있다.
상기 (E) 에폭시기 함유 수지는 일례로 상기 열가소성 수지 조성물 총 100 중량%에 바람직하게는 2 내지 3.8 중량%, 보다 바람직하게는 2 내지 3.5 중량%로 포함될 수 있으며, 이 경우 성형 가공성 및 기계적 강성이 보다 우수한 이점이 있다.
상기 (E) 에폭시기 함유 수지는 일례로 글리시딜 화합물을 포함하여 이루어질 수 있고, 바람직하게는 상기 글리시딜 화합물과 함께 올레핀계 화합물, 비닐 아세테이트 및 알킬 아크릴레이트계 화합물로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하여 이루어진 것일 수 있으며, 이 경우 물성 밸런스 및 내마찰소음 특성이 보다 우수한 이점이 있다.
상기 (E) 에폭시기 함유 수지는 보다 바람직하게는 글리시딜 화합물 5 내지 25 중량%, 불포화 아세테이트 화합물 1 내지 10 중량%, 및 올레핀계 화합물 70 내지 90 중량%를 포함하여 이루어진 것일 수 있고, 더욱 바람직하게는 글리시딜 화합물 10 내지 20 중량%, 불포화 아세테이트 화합물 1 내지 7 중량%, 및 올레핀계 화합물 75 내지 85 중량%를 포함하여 이루어진 것일 수 있으며, 이 경우 물성 밸런스 및 내마찰소음 특성이 보다 우수한 이점이 있다.
상기 글리시딜 화합물은 바람직하게는 글리시딜 (메트)아크릴레이트일 수 있다.
상기 불포화 아세테이트 화합물은 일례로 탄소수 2 내지 5의 알케닐(alkenyl)기를 포함하는 아세테이트 화합물일 수 있고, 바람직하게는 비닐 아세테이트일 수 있다.
상기 올레핀계 화합물은 일례로 탄소수 2 내지 5의 알켄일 수 있고, 바람직하게는 에틸렌 및 프로필렌으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 알킬 아크릴레이트계 화합물은 일례로 메틸 아크릴레이트, 에틸 아크릴레이트, 프로필 아크릴레이트, 부틸 아크릴레이트, 2-에틸부틸 아크릴레이트, 옥틸 아크릴레이트, 2-에틸헥실 아크릴레이트, 헥실 아크릴레이트, 헵틸 아크릴레이트, n-펜틸 아크릴레이트 및 라우릴 아크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있고, 바람직하게는 n-부틸아크릴레이트 혹은 2-에틸헥실 아크릴레이트일 수 있다.
본 기재에서 알킬(메트)아크릴레이트는 알킬 아크릴레이트 및 알킬 메타크릴레이트를 모두 포함하는 것으로 정의될 수 있다.
상기 (E) 에폭시기 함유 수지는 바람직한 일례로 비닐 아세테이트가 그라프트된 에틸렌-글리시딜 메타아크릴레이트 공중합체일 수 있고, 이 경우 물성 밸런스가 보다 우수한 이점이 있다.
상기 (E) 에폭시기 함유 수지는 일례로 말레산 또는 말레산 무수물을 더 포함하여 이루어진 것일 수 있고, 이 경우 내열성 및 물성 밸런스가 보다 우수한 이점이 있다.
상기 (E) 에폭시기 함유 수지의 제조방법은 이 기술분야에서 통상적으로 적용되는 제조방법인 경우 특별히 제한되지 않고, 본 발명의 정의를 따르는 한 상업적으로 입수 가능한 제품도 무방하다.
(F) 충격보강제
상기 열가소성 수지 조성물은 선택적으로 (F) 충격보강제를 포함할 수 있으며, 이 경우 다른 물성의 저하 없이 기계적 물성이 보다 우수한 이점이 있다.
상기 (F) 충격보강제는 일례로 상기 열가소성 수지 조성물((A) 폴리카보네이트 수지 내지 (F) 충격보강제) 총 100 중량%에 1 내지 3.3 중량%, 바람직하게는 2 내지 3 중량%, 보다 바람직하게는 2.5 내지 3 중량%로 포함될 수 있고, 이 범위 내에서 다른 물성의 저하 없이 기계적 물성이 보다 우수한 이점이 있다.
상기 (F) 충격보강제는 일례로 공액디엔 고무 및 (메트)아크릴레이트계 화합물을 포함하여 이루어진 것일 수 있고, 상기 (F) 충격보강제에 포함되는 공액디엔 고무 및 (메트)아크릴레이트계 화합물의 합 총 100 중량%를 기준으로, 바람직하게는 공액디엔 고무 30 내지 70 중량% 및 (메트)아크릴레이트계 화합물 30 내지 70 중량%, 보다 바람직하게는 공액디엔 고무 50 내지 70 중량% 및 (메트)아크릴레이트계 화합물 30 내지 50 중량%를 포함하여 이루어진 것일 수 있으며, 이 경우 기계적 물성 및 물성 밸런스가 보다 우수한 이점이 있다.
상기 공액디엔 고무는 상기 (C) 공중합체에서 언급된 것과 동일한 범위 내에서 적절히 선택될 수 있다.
상기 (메트)아크릴레이트계 화합물은 일례로 메틸 (메트)아크릴레이트, 에틸 (메트)아크릴레이트, 프로필 (메트)아크릴레이트, 부틸 (메트)아크릴레이트, 펜틸 (메트)아크릴레이트, 헥실 (메트)아크릴레이트, 헵틸 (메트)아크릴레이트, 옥틸 (메트)아크릴레이트, 2-에틸헥실 (메트)아크릴레이트, 노닐 (메트)아크릴레이트, 이소노닐 (메트)아크릴레이트 및 데실 (메트)아크릴레이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상일 수 있고, 바람직하게는 메틸 메타크릴레이트일 수 있다.
본 기재에서 (메트)아크릴레이트계 화합물은 메타크릴레이트계 화합물 및 아크릴레이트계 화합물을 모두 포함하는 범위를 의미한다.
상기 (F) 충격보강제는 일례로 방향족비닐 화합물을 더 포함할 수 있고, 상기 방향족비닐 화합물은 상기 (C) 공중합체에서 언급된 것과 동일한 범위 내에서 적절히 선택될 수 있다.
상기 (F) 충격보강제의 제조방법은 이 기술분야에서 통상적으로 적용되는 제조방법인 경우 특별히 제한되지 않고, 본 발명의 정의를 따르는 한 상업적으로 입수 가능한 제품도 무방하다.
열가소성 수지 조성물
본 발명의 열가소성 수지 조성물은 (A) ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 25 내지 35 g/10min인 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하고, 이 경우 기계적 강도, 성형 가공성 및 내열성이 우수하고, 특히 넓은 온도 및 습도 범위에서 내마찰소음 특성이 뛰어난 효과가 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 일례로 상기 (B) 수지와 (D) 수지의 중량비(B:D)가 3:1 내지 15:1일 수 있고, 바람직하게는 3:1 내지 14:1, 보다 바람직하게는 3:1 내지 13.5:1일 수 있으며, 이 경우 물성 밸런스의 저하 없이 넓은 온도 및 습도 범위에서 내마찰소음 특성이 보다 우수한 이점이 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 일례로 상기 (B) 수지와 (C) 공중합체의 중량비(B:C)가 2:1 내지 4:1일 수 있고, 바람직하게는 2:1 내지 3:1, 보다 바람직하게는 2:1 내지 2.5:1일 수 있으며, 이 경우 물성 밸런스의 저하 없이 넓은 온도 및 습도 범위에서 내마찰소음 특성이 보다 우수한 이점이 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 일례로 ISO 178에 의거하여 23℃, 시편 두께 4mm, 간격(span) 64mm 및 시험속도 2 mm/min 조건 하에서 측정한 굴곡강도가 71 MPa 이상, 또는 78 MPa 이상, 바람직하게는 78 내지 90 MPa, 보다 바람직하게는 78 내지 85 MPa일 수 있고, 이 범위 내에서 기계적 물성 및 물성 밸런스가 우수한 효과가 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 일례로 ISO 178에 의거하여 23℃, 시편 두께 4mm, 간격(span) 64mm 및 시험속도 2 mm/min 조건 하에서 측정한 굴곡탄성률이 1,900 MPa 이상, 또는 2,110 MPa 이상, 바람직하게는 2,110 내지 2,300 MPa, 보다 바람직하게는 2,110 내지 2,200 MPa일 수 있고, 이 범위 내에서 기계적 물성 및 물성 밸런스가 우수한 효과가 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 일례로 23℃, 상대습도 50% 조건 하에 VDA(Verband Der Automobilindustrie e.v.) 230-206에 의거하여 측정한 내 마찰소음성(Stick-Slip Noise)이 3 등급 이하일 수 있고, 바람직하게는 1 내지 3 등급, 보다 바람직하게는 1 내지 2 등급일 수 있으며, 이 범위 내에서 상온 내마찰소음 특성 및 물성 밸런스가 우수한 이점이 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 일례로 -25℃, 상대습도 50% 조건 하에 VDA 230-206에 의거하여 측정한 내마찰소음성이 3 등급 이하일 수 있고, 바람직하게는 1 내지 3 등급, 보다 바람직하게는 1 내지 2 등급일 수 있으며, 이 범위 내에서 저온 내마찰소음 특성 및 물성 밸런스가 우수한 이점이 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 일례로 75℃, 상대습도 50% 조건 하에 VDA 230-206에 의거하여 측정한 내마찰소음성이 3 등급 이하일 수 있고, 바람직하게는 1 내지 3 등급, 보다 바람직하게는 1 내지 2 등급일 수 있으며, 이 범위 내에서 고온 내마찰소음 특성 및 물성 밸런스가 우수한 이점이 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 일례로 50℃, 상대습도 90% 조건 하에 VDA 230-206에 의거하여 측정한 내마찰소음성이 3 등급 이하일 수 있고, 바람직하게는 1 내지 3 등급, 보다 바람직하게는 1 내지 2 등급일 수 있으며, 이 범위 내에서 중온 고습 내마찰소음 특성 및 물성 밸런스가 우수한 이점이 있다.
본 기재에서 상대습도는 해당 온도에서의 포화 수증기압에 대한 수증기압의 비(%)를 나타내는 것으로, 관련 분야에서 상대습도 측정에 공지된 방법을 사용하여 측정할 수 있으며, 일례로 상업적으로 입수 가능한 습도계를 사용하여 측정할 수 있다.
하기 도 1 및 도 2는 각각 본 발명의 실시예 및 비교예에서 내마찰소음성 측정 시 사용한 측정 방식 및 측정 장치를 나타낸다.
상기 VDA 230-206에 의거한 내마찰소음성은 구체적인 일례로, 지글러(Ziegler) SSP-04 장비를 이용하여, 좌우로 왕복 운동하는 이동식 고정판에는 가로, 세로, 두께가 각각 100 mm x 100 mm x 30mm인 평판 시편을 고정시키고, 용수철이 장착된 상측 고정판에는 가로, 세로, 두께가 각각 25 mm x 50mm x 30mm인 평판 시편을 고정시킨 후, 상기 두 시편의 중심이 서로 일치하도록 조절하고 두 시편을 접촉시킨 상태에서, 시편에 가하는 하중(즉, 두 시편에 가해지는 접촉력) 및 운동 속도를 각각 (10N, 1mm/s), (10N, 4mm/s), (40N, 1mm/s) 및 (40N, 4mm/s)의 총 4 가지 조건 하에서 가속도(acceleration), 충격(impulse), 진동수(Frequency), 마찰저항(Friction) 및 변동(Fluctuation)을 각각 측정한다. 상기 측정 결과로부터 동적 및 정적 마찰계수를 구하고, 하기 수학식 2에 따라 RPN(Risk Priority Number) 값으로 계산할 수 있다.
[수학식 2]
상기 수학식 2에서, gradeenergie_rate는 운동 에너지를 의미하고, gradeimpulse_rate는 이동 변위량 1mm 내의 임펄스 개수를 의미하며, gradeacceleration는 최대 진동값을 의미한다.
<마찰소음성 평가>
RPN 1 이상 3 이하: 양호 (마찰소음 발생가능성 매우 낮음)
RPN 4 이상 5 이하: 부분적으로 양호
RPN 6 이상 10 이하: 좋지 않음
본 기재에서 내마찰소음성은 차량에서 발생되는 BSR(Buzz, Squeak, Rattle)을 측정하며, BSR은 감성 품질의 대표적인 특성치로서, 시스템의 조립 이음새, 체결부 또는 마찰부위에서 발생하는 것으로, 이음 또는 잡음이라고도 한다. 여기에서 버즈(Buzz)는 구조 진동에 기인한 것으로 부품의 판넬이 자체적으로 북처럼 내는 소음이고 스퀵(Squeak)은 부품 간 전단방향으로 마찰에 의해 발생하는 소음이며 래틀(Rattle)은 부품 간 수직방향으로 부딪혀 발생하는 소음을 의미한다.
본 발명의 열가소성 수지 조성물은 바람직한 일례로 -25 내지 75℃의 온도 범위 및 50 내지 90%의 상대습도 범위 하에서 VDA 230-206에 의거한 내마찰소음성이 모두 3 등급 이하로 양호하여, 넓은 온도 범위 및 습도 범위 내에서 내마찰소음 특성이 우수한 성형품을 제공할 수 있으며, 일례로 자동차 내장재로 적용하는 경우 기온 및 강우 환경에 구애받지 않고 높은 감성 품질을 구현할 수 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 일례로 ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(260℃, 5 kg 하중)가 10 g/10min 이상, 바람직하게는 10 내지 30 g/10min, 보다 바람직하게는 13 내지 25 g/10min일 수 있으며, 이 범위 내에서 다른 물성의 저하 없이 성형 가공성이 보다 우수한 효과가 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 일례로 ISO 75에 의거하여 1.8 MPa 조건 하에 측정한 열변형 온도(HDT)가 95℃ 이상일 수 있고, 바람직하게는 95 내지 120℃, 보다 바람직하게는 96 내지 110℃일 수 있으며, 이 범위 내에서 다른 물성의 저하 없이 내열성이 보다 우수하여, 특히 자동차용 소재로 적용하기 적합한 효과가 있다.
열가소성 수지 조성물의 제조방법
본 발명의 열가소성 수지 조성물은 (A) ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 25 내지 35 g/10min인 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하여, 200 내지 300℃에서 혼련 및 압출하는 단계를 포함하여 제조되는 것을 특징으로 한다. 이 경우, 기계적 물성, 성형 가공성, 내열성 및 내마찰소음 특성이 모두 우수한 효과가 있다.
상기 혼련 및 압출하는 단계는 일례로 온도 및 압출기의 스크류 회전속도가 각각 200 내지 300℃ 및 200 내지 350 rpm, 바람직하게는 220 내지 280℃ 및 240 내지 300 rpm 하에서 진행될 수 있고, 이 경우 기계적 물성, 내화학성, 내열성 및 외관품질이 우수한 효과가 있다.
상기 혼련 및 압출하는 단계는 일례로 일축 압출기, 이축 압출기 및 벤버리 믹서로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 사용하여 수행될 수 있고, 이를 사용하여 조성물을 균일하게 혼합한 뒤 압출하여 일례로 펠렛 형태의 열가소성 수지 조성물을 수득할 수 있으며, 이 경우 기계적 물성 저하, 내열성 저하 발생을 방지하고 외관 품질이 우수한 효과가 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 일례로 활제, 열안정제 및 자외선 흡수제로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 더 포함할 수 있고, 이 경우 고온 성형 공정에 대한 가공성, 열 안정성 및 광 안정성을 확보하는 이점이 있다.
상기 활제는 일례로 지방산 아미드계 화합물, 몬탄계 왁스 및 올레핀계 왁스로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있고, 바람직하게는 올레핀계 왁스이고, 보다 바람직하게는 폴리에틸렌 왁스일 수 있으며, 이 경우 성형 가공성 및 금형 이형성이 우수할 뿐 아니라 내소음마찰 특성이 더욱 개선될 수 있다.
상기 지방산 아미드계 화합물은 일례로 스테르아미드(stearamide), 비핸아미드(behanamide), 에틸렌 비스 스테르아미드[ethylene bis(stearamide)], 에틸렌 비스 12-하이드록시 스테르아미드[N,N'-ethylene bis(12-hydroxystearamide)], 에루카미드(erucamide), 올레아미드(oleamide) 및 에틸렌 비스 올레아미드(ethylene bis oleamide)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 몬탄계 왁스는 일례로 몬탄 왁스, 몬탄 에스테르 왁스 또는 이들의 혼합일 수 있다.
상기 올레핀계 왁스는 일례로 폴리에틸렌 왁스, 폴리프로필렌 왁스 또는 이들의 혼합일 수 있다.
상기 활제는 일례로 상기 (A) 폴리카보네이트 수지, (B) 수지, (C) 공중합체, (D) 폴리에스테르 수지, 및 (E) 에폭시기 함유 수지의 합 총 100 중량부에 대해 0.05 내지 1.0 중량부, 바람직하게는 0.1 내지 0.7 중량부, 보다 바람직하게는 0.1 내지 0.5 중량부로 포함될 수 있고, 이 범위 내에서 물성 밸런스가 우수하면서 내소음마찰성이 개선되는 효과가 있다.
상기 열안정제는 일례로 페놀계 열안정제, 인계 열안정제 또는 이들의 혼합을 포함할 수 있고, 바람직하게는 페놀계 열안정제일 수 있으며, 이 경우 압출 공정 시 열에 의한 산화를 방지하며 기계적 물성 및 내열성이 우수한 효과가 있다.
상기 페놀계 열안정제는 일례로 N,N′-헥산-1,6-디일-비스[3-(3,5-디-t-부틸-4-하이드록시페닐 프로피온아미드)], 펜타에리트리톨 테트라키스[3-(3,5-디-t-부틸-4-하이드록시페닐)프로피오네이트], N,N′-헥사메틸렌-비스(3,5-디-t-부틸-4-하이드록시-하이드로신남아미드), 트리에틸렌글리콜-비스[3-(3-t-부틸-5-메틸-4-하이드록시페닐)프로피오네이트], 3,5-디-t-부틸-4-하이드록시벤질포스포네이트-디에틸에스테르, 1,3,5-트리메틸-2,4,6-트리스(3,5-디-t-부틸-4-하이드록시벤질)벤젠 및 1,3,5-트리스(4-t-부틸-3-하이드록시-2,6-디메틸벤질)이소시아누레이트로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있고, 이 경우 물성 밸런스가 높게 유지되면서도 내열성이 크게 개선될 수 있다.
상기 인계 열안정제는 일례로 트리페닐포스파이트, 트리스(노닐페닐)포스파이트, 트리스(2,4-디-tert-부틸페닐)포스파이트, 트리스(2,6-디-tert-부틸페닐)포스파이트, 트리데실포스파이트, 트리옥틸포스파이트, 트리옥타데실포스파이트, 디데실모노페닐포스파이트, 디옥틸모노페닐포스파이트, 디이소프로필모노페닐포스파이트, 모노부틸디페닐포스파이트, 모노데실디페닐포스파이트, 모노옥틸디페닐포스파이트, 비스(2,6-디-tert-부틸-4-메틸페닐)펜타에리트리톨디포스파이트, 2,2-메틸렌비스(4,6-디-tert-부틸페닐)옥틸포스파이트, 비스(노닐페닐)펜타에리트리톨디포스파이트, 비스(2,4-디-tert-부틸페닐)펜타에리트리톨디포스파이트, 스테아릴펜타에리트리톨디포스파이트, 트리부틸포스페이트, 트리에틸포스페이트 및 트리메틸포스페이트로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 열안정제는 일례로 상기 (A) 폴리카보네이트 수지, (B) 수지, (C) 공중합체, (D) 폴리에스테르 수지, 및 (E) 에폭시기 함유 수지의 합 총 100 중량부에 대해 0.05 내지 1.0 중량부, 바람직하게는 0.1 내지 0.7 중량부, 보다 바람직하게는 0.1 내지 0.5 중량부로 포함될 수 있고, 이 범위 내에서 물성 밸런스가 우수하면서 내열성이 개선되는 효과가 있다.
상기 자외선 흡수제는 일례로 트리아진계 자외선 흡수제, 벤조페논계 자외선 흡수제, 벤조트리아졸계 자외선 흡수제, 퀴놀리논계 자외선 흡수제, 벤조에이트계 자외선 흡수제, 시아노아크릴레이트계 자외선 흡수제 및 벤조옥사졸계 자외선 흡수제로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있고, 바람직하게는 벤조트리아졸계 자외선 흡수제일 수 있으며, 이 경우에 물성 밸런스가 우수하면서 내광성이 더욱 개선되는 효과가 있다.
상기 트리아진계 자외선 흡수제는 일례로 2,4-디페닐-6-(2-하이드록시-4-메톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-하이드록시-4-에톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-(2-하이드록시-4-프로폭시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-(2-하이드록시-4-부톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-하이드록시-4-부톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,6-디페닐-4-(2-하이드록시-4-헥실옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-하이드록시-4-옥틸옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-하이드록시-4-도데실옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-하이드록시-4-벤질옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-프로폭시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-부톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-부톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-헥실옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-옥틸옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-도데실옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-벤질옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-에톡시에톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-부톡시에톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-프로폭시에톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-메톡시카르보닐프로필옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-에톡시카르보닐에틸옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-4-(1-(2-에톡시헥실옥시)-1-옥소프로판-2-일옥시)페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-에톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-프로폭시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-부톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-부톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-헥실옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-옥틸옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-도데실옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-벤질옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-에톡시에톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-부톡시에톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-프로폭시에톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-메톡시카르보닐프로필옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-에톡시카르보닐에틸옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4,6-트리스(2-하이드록시-3-메틸-4-(1-(2-에톡시헥실옥시)-1-옥소프로판-2-일옥시)페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-비스(2,4-디메틸페닐)-6-(2-하이드록시-4-N-옥틸옥시페닐)-1,3,5-트리아진, 및 2-(4,6-디페닐-1,3,5-트리아진-2-일)-5-(2-(2-에틸헥사노일옥시)에톡시)페놀로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 벤조페논계 자외선 흡수제는 일례로 2,4-디하이드록시벤조페논, 2-하이드록시-4-메톡시벤조페논, 2-하이드록시-4-옥톡시벤조페논, 2-하이드록시-4-벤질옥시벤조페논, 2-하이드록시-4-메톡시-5-술폭시벤조페논, 2-하이드록시-4-메톡시-5-술폭시트리하이드라이드레이트벤조페논, 2-하이드록시-4-도데실옥시-벤조페논, 2-하이드록시-4-옥타데실옥시-벤조페논, 2,2'-디하이드록시-4-메톡시벤조페논, 2,2',4,4'-테트라하이드록시벤조페논, 2,2'-디하이드록시-4,4'-디메톡시벤조페논, 2,2'-디하이드록시-4,4'-디메톡시-5-소듐술폭시벤조페논, 비스(5-벤조일-4-하이드록시-2-메톡시페닐)메탄, 2-하이드록시-4-n-도데실옥시벤조페논, 2-하이드록시-4-메톡시-2'-카르복시벤조페논 및 4,4'-비스(디에틸아미노)벤조페논으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 벤조트리아졸계 자외선 흡수제는 일례로 2-(2'-하이드록시-5'-메틸페닐)벤조트리아졸, 2-2'-하이드록시-3',2-(2'-하이드록시-3'-tert-부틸-5'-메틸페닐)벤조트리아졸, 2-(2'-하이드록시-5'-메틸페닐)벤조트리아졸, 5'-비스(α,α-디메틸벤질)페닐-벤조트리아졸, 2-(2'-하이드록시-3',5'-디-tert-부틸-페닐)-벤조트리아졸, 2-(2'-하이드록시-3'-tert-부틸-5'-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸, 2-(2'-하이드록시-3',5'-디-tert-부틸-페닐)-5-클로로벤조트리아졸, 2-(2'-하이드록시-3',5'-디-tert-아밀)-벤조트리아졸, 2-(2'-하이드록시-3',5'-디-tert-아밀페닐)-5-클로로벤조트리아졸, 2-(2'-하이드록시-3'-(3”,4”,5”,6”-테트라하이드로프탈이미드메틸)-5'-메틸페닐)벤조트리아졸, 2-(2-하이드록시-3,5-디-tert-펜틸페닐), 2-(2'-하이드록시-5'-tert-옥틸페닐)벤조트리아졸 및 2,2'-메틸렌비스［4-(1,1,3,3-테트라메틸부틸)-6-(2H-벤조트리아졸-2-일)페놀］로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 인돌계 자외선 흡수제는 일례로 2-[(1-메틸-2-페닐-1H-인돌-3-일)메틸렌]프로판디니트릴일 수 있다.
상기 퀴놀리논계 자외선 흡수제는 일례로 4-하이드록시-3-[(페닐이미노)메틸]-2(1H)-퀴놀리논일 수 있다.
상기 벤조에이트계 자외선 흡수제는 일례로, 2,4-디-t-부틸페닐-3',5'-디-t-부틸-4'-하이드록시벤조에이트, 2,6-디-t-부틸페닐-3',5'-디-t-부틸-4'-하이드록시벤조에이트, n-헥사데실-3,5-디-t-부틸-4-하이드록시벤조에이트, 및 n-옥타데실-3,5-디-t-부틸-4-하이드록시벤조에이트로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 시아노아크릴레이트계 자외선 흡수제는 일례로 2'-에틸헥실-2-시아노-3,3-디페닐아크릴레이트, 에틸-2-시아노-3-(3',4'-메틸렌디옥시페닐)-아크릴레이트, 또는 이들의 혼합일 수 있다.
상기 자외선 흡수제는 일례로 상기 (A) 폴리카보네이트 수지, (B) 수지, (C) 공중합체, (D) 폴리에스테르 수지, 및 (E) 에폭시기 함유 수지의 합 총 100 중량부에 대해 0.05 내지 1.0 중량부, 바람직하게는 0.1 내지 0.7 중량부, 보다 바람직하게는 0.1 내지 0.5 중량부로 포함될 수 있고, 이 범위 내에서 물성밸런스가 우수하면서 내광성이 더욱 개선되는 효과가 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 상기 혼련 및 압출 시키는 과정에서 필요에 따라 선택적으로 상술한 성분 외에 산화방지제, 염료, 안료, 착색제, 이형제, 대전방지제, 항균제, 가공조제, 상용화제, 금속 불활성화제, 난연제, 억연제, 적하방지제, 발포제, 가소제, 보강제, 충전제, 무광택제, 내마찰제 및 내마모제로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 첨가제를 더 포함할 수 있다. 상기 첨가제는 상기 (A) 폴리카보네이트 수지, (B) 수지, (C) 공중합체, (D) 폴리에스테르 수지, 및 (E) 에폭시기 함유 수지의 합 총 100 중량부에 대해 일례로 0.01 내지 5 중량부, 바람직하게는 0.05 내지 3 중량부, 0.05 내지 2 중량부 또는 0.05 내지 1 중량부로 더 포함될 수 있고, 이 범위 내에서 상기 열가소성 수지 조성물 본연의 물성을 저하시키지 않으면서도 필요한 물성이 잘 구현되는 효과가 있다.
상기 대전방지제는 일례로 음이온계 계면활성제, 비이이온계 계면활성제 등을 1종 이상 사용할 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아님을 명시한다.
상기 이형제는 일례로 글리세린스터레이트, 폴리에틸렌 테트라 스터레이트 등으로부터 선택된 1종 이상 사용할 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아님을 명시한다.
성형품
본 발명의 성형품은 본 기재의 열가소성 수지 조성물을 포함하는 것을 특징으로 하며, 이 경우 기계적 물성, 성형 가공성 및 내열성과 동시에 넓은 온도/습도 범위에서 내마찰소음 특성이 모두 뛰어난 효과가 있다.
상기 성형품의 제조방법은 당업계에서 통상적으로 사용하는 방법으로 제조될 수 있다. 일례로, 본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물의 용융 혼련물 또는 펠렛을 원료로 하여 사출 성형법, 사출 압축 성형법, 압출 성형법, 블로우 성형법, 프레스 성형법, 압공 성형법, 열 굽힘 성형법, 압축 성형법, 캘린더 성형법 또는 회전 성형법 등의 성형법을 적용할 수 있다. 이때, 성형품의 크기, 두께 등은 사용 목적에 따라 적절히 조절할 수 있으며, 사용 목적에 따라 평판 또는 곡면의 형태를 사용할 수 있다.
상기 성형품은 구체적인 일례로 본 발명에 따른 열가소성 수지 조성물의 용융 혼련물 또는 펠렛을 사출기를 이용하여 사출하는 단계;를 포함하여 제조될 수 있다.
상기 성형품은 기계적 강도, 내열성 및 내마찰소음 특성이 우수하여 자동차 내장재에 적용하기 적합하며, 구체적인 일례로 차량 콘솔(Console), 센터페시아(Center Fascia), 도어 트림(Door Trim) 또는 가니시(Garnish)일 수 있다.
본 발명의 열가소성 수지 조성물은 기계적 강도, 내열성 및 내마찰소음 특성이 우수한 점에서 높은 수준의 감성품질이 요구되는 분야에 적용하기 적합하며, 전기차 부품용 성형품에 특히 적합한 이점이 있다.
본 기재의 열가소성 수지 조성물, 이의 제조방법 및 성형품을 설명함에 있어서, 명시적으로 기재하지 않은 다른 조건이나 장비 등은 당업계에서 통상적으로 실시되는 범위 내에서 적절히 선택할 수 있고, 특별히 제한되지 않음을 명시한다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변경 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
[실시예]
하기 실시예 및 비교예에서 사용된 물질은 다음과 같다.
(A-1) 폴리카보네이트 수지: ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 30 g/10min인 비스페놀 A형 PC 수지(중량평균 분자량 15,000 g/mol, 고유점도(25℃) 1.0 dl/g)
(A-2) 폴리카보네이트 수지: ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 22 g/10min인 비스페놀 A형 PC 수지(중량평균 분자량 10,000 g/mol, 고유점도(25℃) 0.9 dl/g)
(B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지: ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 0.8 g/10min이고, 폴리디메틸실록산 단위를 30 중량%로 포함하는 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지(중량평균 분자량 100,000 g/mol)
(C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체: 평균입경이 1㎛인 부타디엔 고무 10 중량%, 아크릴로니트릴 28 중량% 및 스티렌 62 중량%를 포함하는 ABS 수지(중량평균 분자량 300,000 g/mol)
(D) 폴리에스테르 수지: 고유점도(25℃) 1.2 dl/g인 폴리부틸렌테레프탈레이트(중량평균 분자량 15,000 g/mol)
(E) 에폭시기 함유 수지: 글리시딜 메타크릴레이트 단위 12 중량%, 비닐아세테이트 단위 5 중량%를 포함하는 에틸렌계 공중합체(중량평균 분자량 50,000 g/mol)
(F) 충격보강제: 부타디엔 고무 및 메타크릴레이트를 포함하는 코어-쉘 구조의 MMA-BD계 충격보강제(LG화학 社의 EM520)
실시예 1 내지 5 및 비교예 1 내지 12
(A-1) 또는 (A-2)의 폴리카보네이트 수지, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지, (C) 공중합체, (D) 폴리에스테르 수지, (E) 에폭시기 함유 수지 및 (F) 충격보강제 하기 표 1 및 2에 나타낸 함량으로 슈퍼 믹서(super mixer)를 이용해 혼합하여 이축 압출기(twin-screw extruder, 스크류 직경 26mm, L/D=40)로 압출온도 260℃ 및 스크류 회전속도 250 rpm의 압출조건으로 압출하여 펠렛 형태로 제조하였다.
제조된 펠렛 형태의 열가소성 수지 조성물을 100℃에서 2시간 이상 건조한 후, 사출기에서 사출온도 260℃, 금형온도 60℃ 및 사출속도 30mm/sec의 조건 하에 사출 성형하여 시편을 제조하였고, 이를 상온(20 내지 26℃)에서 48시간 이상 방치한 후 물성을 측정하였다.
[시험예]
상기 실시예 및 비교예에서 제조된 시편의 물성을 하기와 같은 방법으로 측정하고 그 결과를 하기 표 3 및 4에 나타내었다.
* 내마찰소음성(Stick-Slip Noise): VDA standard VDA 230-206에 의거하여, 지글러 인스트루먼트사(Ziegler instrument GmbH) SSP-04 장비를 이용하였으며, 이동식 고정판에는 가로, 세로, 두께가 각각 100 mm x 100 mm x 30mm의 평판 시편을 고정시키고, 용수철이 장착된 상측 고정판에는 가로, 세로, 두께가 각각 25 mm x 50mm x 30mm의 평판 시편을 고정시킨 후, 상기 두 시편의 중심이 서로 일치하도록 조절하고 두 시편을 접촉시킨 상태에서 가속도(acceleration), 충격(impulse), 진동수(Frequency), 마찰저항(Friction), 및 변동(Fluctuation)을 각각 측정하고, 하기 수학식 2에 따라 RPN(Risk Priority Number) 값을 계산한 후, 하기 기준에 따라 마찰소음성을 평가하였다. 시편에 가해지는 하중 및 운동 속도는 각각 (10N, 1mm/s), (10N, 4mm/s), (40N, 1mm/s) 및 (40N, 4mm/s)의 총 4가지 운동 조건 하에 행하였다.
[수학식 2]
<마찰소음성 평가>
RPN 1 이상 3 이하: 양호 (마찰소음 발생가능성 매우 낮음)
RPN 4 이상 5 이하: 부분적으로 양호
RPN 6 이상 10 이하: 좋지 않음
마찰소음성은 상대습도 50%의 상온(23℃), 저온(-25℃), 고온(75℃) 및 상대습도 90%의 중온(50℃)의 총 4 가지 환경 조건 하에 측정하였으며 이를 각각 상온, 저온, 고온 및 중온 고습 내마찰소음성으로 나타내었다. 참고로, 하기 표 3 및 4에서는 상기 네 가지 운동 조건 하에 측정한 마찰소음성 값 중 RPN 등급 숫자가 가장 높게 나온 것을 기준으로 나타내었다.
* 유동지수(melt flow index, g/10min): ISO 1133에 의거하여 260℃, 5 kg 하중 하에서 10분간 측정하였다.
* 열변형온도(℃): ISO 75에 의거하여 1.8 MPa 압력 하에서 측정하였다.
* 굴곡강도 및 굴곡탄성율(MPa): ISO 178에 의거하여 시편 두께 4mm, 간격(span) 64mm 및 시험속도 2 mm/min 조건 하에서 굴곡강도 및 굴곡탄성율을 각각 측정하였다.
| 구분 (중량%) |
실시예 | ||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | |
| (A-1) PC | 44.4 | 45 | 41 | 35 | 39 |
| (A-2) PC | - | - | - | - | - |
| (B) PDMS-PC | 30 | 30 | 30 | 40 | 30 |
| (C) ABS | 15 | 15 | 15 | 17 | 15 |
| (D) PBT | 5.6 | 5 | 6 | 3 | 10 |
| (E) 에폭시기 함유 수지 | 2 | 2 | 5 | 2 | 3 |
| (F) 충격보강제 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 |
| B:C 중량비 | 2.0 | 2.0 | 2.0 | 2.4 | 2.0 |
| B:D 중량비 | 5.4 | 6.0 | 5.0 | 13.3 | 3.0 |
| 구분 (중량%) |
비교예 | |||||||||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 | 9 | 10 | 11 | 12 | |
| (A-1) PC | 80 | 55 | 50 | 35 | 46 | 41 | - | 11 | 52 | 24 | 28 | 40 |
| (A-2) PC | - | - | - | - | - | - | 45 | - | - | - | - | - |
| (B) PDMS-PC | - | 20 | 30 | 30 | 30 | 30 | 30 | 60 | 30 | 30 | 30 | 38 |
| (C) ABS | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | 15 | 4 | 32 | 19 | 15 |
| (D) PBT | - | 5 | - | 15 | 5 | 5 | 5 | 6 | 6 | 6 | 15 | 2 |
| (E) 에폭시기 함유 수지 | 2 | 2 | 2 | 2 | 1 | 6 | 2 | 5 | 5 | 5 | 5 | 2 |
| (F) 충격보강제 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 |
| B:C 중량비 | - | 1.3 | 2.0 | 2.0 | 2.0 | 2.0 | 2.0 | 4.0 | 7.5 | 0.9 | 1.6 | 2.5 |
| B:D 중량비 | - | 4.0 | - | 2.0 | 6.0 | 6.0 | 6.0 | 10.0 | 5.0 | 5.0 | 2.0 | 19.0 |
| 구분 | 실시예 | |||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | ||
| RPN | 상온 23℃ |
≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 |
| 저온 -25℃ |
≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | |
| 고온 75℃ |
≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | |
| 중온 고습 50℃, 90RH% |
≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | |
| 열변형온도 | 97 | 98 | 98 | 95 | 96 | |
| 유동성 (MI) | 16 | 15 | 11 | 14 | 12 | |
| FS(굴곡강도) | 80 | 80 | 78 | 78 | 79 | |
| FM(굴곡탄성률) | 2,150 | 2,130 | 2,110 | 2,130 | 2,200 | |
| 구분 | 비교예 | ||||||||||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 | 9 | 10 | 11 | 12 | ||
| RPN | 상온 23℃ |
≤6 | ≤4 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤4 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 |
| 저온 -25℃ |
≤5 | ≤4 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤4 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | |
| 고온 75℃ |
≤9 | ≤6 | ≤9 | ≤3 | ≤5 | ≤3 | ≤5 | ≤3 | ≤3 | ≤5 | ≤3 | ≤3 | |
| 중온 고습 50℃, 90RH% |
≤4 | ≤4 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤4 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | ≤3 | |
| 열변형온도 | 103 | 104 | 102 | 87 | 99 | 95 | 98 | 90 | 100 | 96 | 88 | 93 | |
| 유동성 (MI) | 10 | 14 | 12 | 22 | 16 | 6 | 14 | 4 | 8 | 13 | 14 | 9 | |
| FS(굴곡강도) | 78 | 78 | 75 | 73 | 80 | 70 | 77 | 70 | 72 | 78 | 80 | 72 | |
| FM(굴곡탄성률) | 2,280 | 2,240 | 2,230 | 2,220 | 2,100 | 1,900 | 2,060 | 2,000 | 2,060 | 2,107 | 2,080 | 2,050 | |
상기 표 1 및 2를 참조하면, 본 발명에 따라 제조된 실시예 1 내지 5의 경우 상온, 저온, 고온 및 중온 고습 조건 하에 마찰소음성이 모두 3 등급 이하로 내마찰소음 특성이 우수하며, 열변형 온도는 95℃ 이상으로 내열성이 우수하고, 유동지수는 11 이상으로 적절한 성형 가공성을 가지면서, 굴곡강도는 78 MPa 이상 및 굴곡탄성률은 2,110 MPa 이상으로 굴곡 특성이 우수한 것을 확인할 수 있었다.
반면에, 본 발명을 벗어나는 비교예 1 내지 12의 경우, 내마찰소음 특성, 내열성, 유동성, 굴곡강도 및 굴곡탄성률이 본 발명의 실시예 범위를 동시에 만족시키지 못하는 것을 확인할 수 있었다.
Claims (16)
- (A) ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 25 내지 35 g/10min인 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%;
(B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%;
(C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%;
(D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량%; 및
(E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%;를 포함하는 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 열가소성 수지 조성물은 ISO 178에 의거하여 23℃, 시편 두께 4mm, 간격(span) 64mm 및 시험속도 2 mm/min 조건 하에서 측정한 굴곡강도가 78 MPa 이상인 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 열가소성 수지 조성물은 ISO 178에 의거하여 23 ℃, 시편 두께 4mm, 간격(span) 64mm 및 시험속도 2 mm/min 조건 하에서 측정한 굴곡탄성률이 2,110 MPa 이상인 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 열가소성 수지 조성물은 ISO 75에 의거하여 1.8 MPa 조건 하에 측정한 열변형 온도(HDT)가 95℃ 이상인 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 선형 폴리카보네이트 수지, 분지형(branched) 폴리카보네이트 수지 및 폴리에스테르카보네이트 공중합체 수지로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 (A) 폴리카보네이트 수지는 중량평균 분자량 10,000 내지 30,000 g/mol인 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 (B) 수지는 폴리 오가노실록산 단위를 25 내지 45 중량%로 포함하는 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 (B) 수지는 ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 0.5 내지 4 g/10min인 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 (C) 공중합체는 평균입경이 0.8 내지 1.5㎛인 공액디엔 고무가 상기 (C) 공중합체 총 중량에 대해 3 내지 12 중량%로 포함되는 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 (B) 수지와 (C) 공중합체는 중량비(B:C)가 2:1 내지 4:1인 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 (B) 수지와 (D) 수지는 중량비(B:D)가 3:1 내지 15:1인 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 (D) 폴리에스테르 수지는 폴리에틸렌아디페이트(PEA), 폴리부틸렌숙시네이트(PBS), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리트리메틸렌테레프탈레이트(PTT) 및 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 (D) 폴리에스테르 수지는 25℃ 및 메틸렌 클로라이드 용매 조건 하에 측정한 고유점도가 1.0 내지 1.5 dl/g인 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- 제 1항에 있어서,
상기 열가소성 수지 조성물은 공액디엔 고무 40 내지 60 중량% 및 (메트)아크릴레이트계 화합물 40 내지 60 중량%를 포함하여 이루어진 충격보강제를 포함하는 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물.
- (A) ISO 1133에 의거하여 측정한 유동지수(300℃, 1.2 kg 하중)가 25 내지 35 g/10min인 폴리카보네이트 수지 30 내지 60 중량%, (B) 폴리오가노실록산-폴리카보네이트 수지 25 내지 50 중량%, (C) 비닐시안 화합물-공액디엔 고무-방향족비닐 화합물 공중합체 10 내지 20 중량%, (D) 폴리에스테르 수지 1 내지 10 중량% 및 (E) 에폭시기 함유 수지 2 내지 5 중량%를 포함하여 200 내지 300℃에서 혼련 및 압출하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는
열가소성 수지 조성물의 제조방법.
- 제 1항 내지 제 14항 중 어느 한 항의 열가소성 수지 조성물을 포함하는 것을 특징으로 하는
성형품.
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