KR102661439B1 - 이차 전지 및 이를 포함하는 장치 - Google Patents

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Abstract

본원은 이차 전지 및 이를 함유하는 장치를 제공하는 바, 상기 이차 전지는 부극 집전체 및, 상기 부극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 상기 부극 활성 재료를 함유하는 부극 필름을 구비하는 부극 시트; 및 전해질염, 유기 용매 및 첨가제를 포함하는 전해액;을 포함하고, 상기 부극 활성 재료는 실리콘계 재료를 포함하고, 상기 첨가제는 첨가제 A 및 첨가제 B를 포함하며, 상기 첨가제 A는 식 1로 표시되는 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며,상기 첨가제 B는 식2로 표시되는 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며, 상기 첨가제 B의 융점이 5℃ 이하이다. 본원의 이차 전지 및 이를 포함하는 장치는 동시에 양호한 고온 사이클 성능, 고온 저장 성능 및 저온 방전 성능을 겸비할 수 있다.
[식 1]

[식 2]

Description

이차 전지 및 이를 포함하는 장치
본원은 전지 기술 분야에 관한 것으로, 특히 이차 전지 및 이를 포함하는 장치에 관한 것이다.
급속도로 발전하는 정보화 시대에 휴대폰, 노트북, 카메라 등 전자 제품에 대한 수요가 해마다 증가하고 있다. 전자 제품의 작동 전원 공급 장치로서 에너지 밀도가 높고 메모리 효과가 없으며 작동 전압이 높은 이차 전지가 점차 전통적인 Ni-Cd 및 MH-Ni 배터리를 대체하고 있다. 하지만 전자 제품의 시장 수요가 확대되고 전력 및 에너지 저장 장치의 발전으로 이차 전지에 대한 사람들의 요구가 지속적으로 증가하고 있고, 에너지 밀도가 높은 이차 전지의 개발이 최우선 과제가 되었다. 이차 전지의 부극 활성 재료로서 큰 비용량의 실리콘계 재료를 사용하면 이차 전지의 에너지 밀도를 효과적으로 향상시킬 수 있지만, 실리콘계 재료를 사용하는 전지의 전기 화학적 성능이 좋지 않은 경우가 많다.
따라서, 고에너지 밀도와 양호한 전기 화학적 성능을 동시에 겸비할 수 있는 이차 전지의 개발이 시급하다.
발명의 배경이 되는 기술에 존재하는 문제점을 감안하여, 본원은 양호한 고온 사이클 성능, 고온 저장 성능 및 저온 방전 성능을 동시에 겸비할 수 있는 이차 전지 및 이를 포함하는 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본원의 제1 양태는, 이차 전지를 제공하는 바, 상기 이차 전지는 부극 집전체 및 상기 부극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 상기 부극 활성 재료를 함유하는 부극 필름을 구비하는 부극 시트; 및
전해질염, 유기 용매 및 첨가제를 포함하는 전해액;을 포함하고,
상기 부극 활성 재료는 실리콘계 재료를 포함하고,
상기 첨가제는 첨가제 A 및 첨가제 B를 포함하며,
상기 첨가제 A는 식 1로 표시되는 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며;
[식 1]
여기서, R1은 C2~C4 알킬렌기, C2~C4 할로 알킬렌기, C2~C4 알케닐렌기, C2~C4 할로 알케닐렌기, C6~C18 아릴렌기, C6~C18 할로 아릴렌기 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며,
상기 첨가제 B는 식2로 표시되는 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며,
[식 2]
여기서, R2는 C1~C20 알킬렌기, C1~C20 할로 알킬렌기, C1~C20 알킬렌옥시기, C1~C20 할로 알킬렌옥시기, C1~C20 알케닐렌기, C1~C20 할로 알케닐렌기 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며,
상기 첨가제 B의 융점이 5℃ 이하이다.
본원의 제2 양태는 본원의 제1 양태의 이차 전지를 포함하는 장치를 제공한다.
본원은 적어도 다음과 같은 유익한 효과를 포함한다.
본원의 이차 전지에 있어서, 부극 시트가 실리콘계 재료를 포함하고, 전해액이 첨가제 A 및 첨가제 B를 동시에 포함하며, 첨가제 B의 융점이 5℃ 이하이며, 이들의 시너지 효과에 의해, 이차 전지는 양호한 고온 사이클 성능, 고온 저장 성능 및 저온 방전 성능을 동시에 겸비할 수 있다. 본원의 장치는 상기 이차 전지를 포함하므로 적어도 상기 이차 전지와 동일한 장점을 갖는다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태의 이차 전지의 개략도이다.
도 2는 전지 모듈의 일 실시형태의 개략도이다.
도 3은 전지 팩의 일 실시형태의 개략도이다.
도 4는 도 3의 분해도이다.
도 5는 이차 전지가 전원으로 사용되는 장치의 일 실시형태의 개략도이다.
여기서, 도면 부호의 설명은 하기와 같다.
1: 전지 팩;
2: 상부 박스바디;
3: 하부 박스바디;
4: 전지 모듈;
5: 이차 전지.
이하에서는 본원에 따른 이차 전지 및 장치를 상세히 설명한다.
먼저, 본원의 제1 양태에 따른 이차 전지를 설명한다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지는 부극 시트 및 전해액을 포함하고; 상기 부극 시트는 부극 집전체 및 상기 부극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 상기 부극 활성 재료를 함유하는 부극 필름을 구비하며, 상기 부극 활성 재료는 실리콘계 재료를 포함하며; 상기 전해액은 전해질염, 유기 용매 및 첨가제를 포함한다. 상기 첨가제는 첨가제 A 및 첨가제 B를 포함하고, 상기 첨가제 A는 식1로 표시되는 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며;
[식 1]
여기서, R1은 C2~C4 알킬렌기, C2~C4 할로 알킬렌기, C2~C4 알케닐렌기, C2~C4 할로 알케닐렌기, C6~C18 아릴렌기, C6~C18 할로 아릴렌기 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며,
상기 첨가제 B는 식2로 표시되는 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며,
[식 2]
여기서, R2는 C1~C20 알킬렌기, C1~C20 할로 알킬렌기, C1~C20 알킬렌옥시기, C1~C20 할로 알킬렌옥시기, C1~C20 알케닐렌기, C1~C20 할로 알케닐렌기 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며,
상기 첨가제 B의 융점이 5℃ 이하이다.
바람직하게는, 할로겐 원소는 F, Cl, Br 및 I 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택될 수 있다.
본 발명자들은 식 1로 표시되는 첨가제가 실리콘계 재료의 표면에 조밀하고 균일한 보호막을 형성할 수 있으며, 이는 전해액 용매와 실리콘계 재료 사이의 직접적인 접촉을 효과적으로 방지할 수 있고, 부극 표면에서의 전해액 용매의 부반응을 감소시켜, 이차 전지의 가스 발생을 감소시키고, 이차 전지의 고온 저장 성능을 개선하나, 식 1로 표시되는 첨가제에 의해 부극 표면에 형성된 보호막의 성막 저항이 커서, 전지의 사이클 성능에 영향을 미친다는 것을 발견하였다. 본 발명자들은 대량의 연구를 통해, 전해액에 첨가제 B를 더 포함하는 경우, 부극 표면의 성막 저항을 감소시킬 수 있고, 이차 전지의 저온 방전 성능을 효과적으로 개선시킬 수 있음을 발견하였다.
본원의 제1 양태의 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 첨가제 A는 하기 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택된다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 첨가제 B는 아디포 니트릴, 글루타로 니트릴, 2-메틸 글루타로 니트릴, 1,2-비스(2-시아노에톡시)에탄, 1,4-비스(2-시아노에톡시)부탄 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며; 더욱 바람직하게는, 상기 첨가제 B 는 아디포 니트릴, 1,2-비스(2-시아노에톡시)에탄 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택된다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 전해액 중 상기 첨가제 A의 질량 점유율은 ≤2%이다. 첨가제 A의 함량이 너무 높으면, 부극 표면의 성막 저항이 증가되어, 이차 전지의 저온 성능을 저하시킨다. 바람직하게는, 상기 전해액 중 상기 첨가제 A의 질량 점유율은 0.1%~1%이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 전해액 중 상기 첨가제 B의 질량 점유율은 ≤5%이다. 첨가제 B의 함량이 너무 높으면, 과다한 첨가제 B는 필연적으로 부극 표면에 피막을 형성하여 이차 전지의 고온 사이클 성능을 저하시킨다. 바람직하게는, 상기 첨가제 B의 함량은 상기 전해액 전체 중량의 0.5%~3%이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 첨가제는 비닐렌 카보네이트(VC), 플루오로 에틸렌 카보네이트(FEC), 에틸렌 설페이트(DTD), 1,3-프로판 설톤(PS) 및 1,3-프로펜 술톤(PST) 중 한 종류 또는 여러 종류를 더 포함한다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 유기 용매의 종류는 특별히 제한되지 않으며, 실제 필요에 따라 선택될 수 있다. 구체적으로, 상기 유기 용매는 사슬형 에스테르 및 고리형 에스테르 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택될 수 있다. 바람직하게는, 상기 사슬형 에스테르는 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 메틸 에틸 카보네이트, 메틸 프로필 카보네이트, 메틸 포르메이트, 에틸 포르메이트, 메틸 아세테이트, 에틸 아세테이트, 프로필 프로피오네이트, 에틸 부티레이트, 에틸 프로피오네이트 및 프로필 부티레이트 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택될 수 있으며; 상기 고리형 에스테르는 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트, γ-부티로락톤, 테트라하이드로 푸란 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택될 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 전해질염의 종류는 특별히 제한되지 않으며, 실제 필요에 따라 선택될 수 있다. 구체적으로, 상기 전해질염은 LiPF6, LiBF4, LiFSI, LiTFSI, LiClO4, LiAsF6, LiBOB, LiDFOB, LiPO2F2, LiTFOP, LiN(SO2RF)2, LiN(SO2F)(SO2RF) 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택될 수 있으며, 여기서, RF =CnF2n+1로서, 포화 퍼플루오로알킬기를 나타내고, n은 1~10 내의 정수이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 전해질염의 함량은 특별히 제한되지 않으며, 실제 필요에 따라 선택될 수 있다. 바람직하게는, 상기 전해질염의 함량은 상기 전해액 전체 중량의 6%~25%이고; 더욱 바람직하게는, 전해질염의 함량은 상기 전해액 전체 중량의 6%~20%이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 이차 전지는 정극 시트를 포함하고, 상기 정극 시트는 정극 집전체 및 상기 정극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 정극 활성 재료를 함유하는 정극 필름을 구비한다. 바람직하게는, 상기 정극 활성 재료는 리튬 코발트 산화물, 리튬 니켈 산화물, 리튬 망간 산화물, 리튬 니켈 망간 산화물, 리튬 니켈 코발트 망간 산화물, 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물, 전이 금속 인산염 등 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하며; 더 바람직하게는, 상기 정극 활성 재료는 리튬 코발트 산화물(예를 들어, 코발트산 리튬)을 포함한다. 정극 활성 재료가 리튬 코발트 산화물을 포함하는 경우, 본원의 전해액이 전지 성능에 대한 개선 효과가 보다 뚜렷하다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 정극 집전체의 종류는 특별히 제한되지 않으며, 구체적인 요구 사항에 따라 선택될 수 있다. 구체적으로, 상기 정극 집전체는 금속박에서 선택될 수 있고, 예를 들어 상기 정극 집전체는 알루미늄박에서 선택될 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 부극 집전체의 종류는 특별히 제한되지 않으며, 구체적인 요구 사항에 따라 선택될 수 있다. 구체적으로, 상기 부극 집전체는 금속박에서 선택될 수 있고, 예를 들어 상기 부극 집전체는 동박에서 선택될 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 실리콘계 재료는 규소 단체, 규소 산소 화합물, 규소 탄소 복합체, 규소 질소 복합체 및 규소 합금 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고; 더욱 바람직하게는, 상기 실리콘계 재료는 규소 산소 화합물을 포함한다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 부극 활성 재료는 천연 흑연, 인조 흑연, 소프트 카본 및 하드 카본 중 한 종류 또는 여러 종류를 더 포함하며; 더욱 바람직하게는, 상기 부극 활성 재료는 천연 흑연 및 인조 흑연 중 한 종류 또는 여러 종류를 더 포함한다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 이차 전지는 세퍼레이터를 더 포함한다. 상기 세퍼레이터의 종류는 특별히 제한되지 않으며, 본 분야에서 이차 전지에 적합한 다양한 세퍼레이터일 수 있다. 구체적으로, 상기 세퍼레이터는 폴리 에틸렌 필름, 폴리 프로필렌 필름, 폴리 불화 비닐리덴 필름 및 이들의 다층 복합 필름 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택될 수 있다.
일부 실시예에 있어서, 이차 전지는 정극 시트, 부극 시트 및 전해액을 밀봉하기 위한 외포장을 포함할 수 있다. 일례로서, 정극 시트, 부극 시트 및 세퍼레이터를 적층 또는 권취하여 적층 구조의 전극 어셈블리 또는 권취 구조의 전극 어셈블리를 형성할 수 있으며, 전극 어셈블리는 외포장 내에 밀봉되고, 전해액은 상기 전극 어셈블리 내에 침윤된다. 이차 전지의 전극 어셈블리의 개수는 하나 또는 여러 개일 수 있으며, 필요에 따라 조정할 수 있다.
일부 실시예에 있어서, 이차 전지의 외포장은 봉투형 소프트 팩과 같은 소프트 팩일 수 있다. 소프트 팩의 재질은 플라스틱일 수 있으며, 예를 들어 폴리 프로필렌 PP, 폴리 부틸렌 테레프탈레이트 PBT, 폴리 부틸렌 숙시네이트 PBS 등 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함할 수 있다. 이차 전지의 외포장은 알루미늄 케이스와 같은 하드 케이스일 수도 있다.
본원은 이차 전지의 형상을 특별히 제한하지 않으며, 원통형, 사각형 또는 다른 임의의 형상일 수 있다. 도 1은 일례로서 사각형 구조의 이차 전지(5)이다.
일부 실시예에서, 이차 전지는 전지 모듈로 조립될 수 있고, 전지 모듈에 포함되는 이차 전지의 개수는 복수일 수 있으며, 구체적인 개수는 전지 모듈의 용도 및 용량에 따라 조정될 수 있다.
도 2는 일례로서의 전지 모듈(4)이다. 도 2를 참조하면, 전지 모듈(4)에서, 복수의 이차 전지(5)가 전지 모듈(4)의 길이 방향을 따라 순차적으로 배열될 수 있다. 물론, 다른 임의의 방식으로도 배열될 수 있다. 또한, 상기 복수의 이차 전지(5)는 패스너로 고정될 수 있다.
선택적으로, 전지 모듈(4)은 복수의 이차 전지(5)가 수용되는 수용 공간을 갖는 하우징을 더 포함할 수 있다.
일부 실시예에서, 상기 전지 모듈은 전지 팩으로 조립될 수도 있으며, 전지 팩에 포함되는 전지 모듈의 개수는 전지 팩의 용도 및 용량에 따라 조절될 수 있다.
도 3 및 도 4는 예시적인 전지 팩(1)이다. 도 3 및 도 4를 참조하면, 전지 팩(1)은 전지 박스 및 전지 박스에 배치되는 복수의 전지 모듈(4)을 포함할 수 있다. 전지 박스는 상부 박스바디(2) 및 하부 박스바디(3)을 포함하며, 상부 박스바디(2)는 하부 박스바디(3)을 덮어 전지 모듈(4)을 수용하기 위한 폐쇄된 공간을 형성할 수 있다. 복수의 전지 모듈(4)은 임의의 방식으로 전지 박스 내에 배열될 수 있다.
다음으로, 본원의 제2 양태의 장치를 설명한다.
본원의 제2 양태의 상기 장치는 본원의 제1 양태의 이차 전지를 포함하고, 상기 이차 전지는 장치의 전원 또는 상기 장치의 에너지 저장 유닛으로 사용될 수 있다. 바람직하게는, 상기 장치는 모바일 기기(예를 들어 휴대폰, 노트북 컴퓨터 등), 전기 자동차(예를 들어 순수 전기 자동차, 하이브리드 전기 자동차, 플러그인 하이브리드 전기 자동차, 전기 자전거, 전기 스쿠터, 전기 골프 카트, 전기 트럭 등), 전기 기차, 선박 및 위성, 에너지 저장 시스템 등일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 장치는 사용 요구 사항에 따라 이차 전지, 전지 모듈 또는 전지 팩을 선택할 수 있다.
도 5는 예시적인 장치이다. 상기 장치는 순수 전기 자동차, 하이브리드 전기 자동차 또는 플러그인 하이브리드 전기 자동차 등이다. 이차 전지의 고전력 및 고에너지 밀도에 대한 상기 장치의 수요를 충족시키기 위해, 전지 팩 또는 전지 모듈을 사용할 수 있다.
다른 일례로서의 장치는 휴대폰, 태블릿, 노트북 등일 수 있다. 상기 장치는 일반적으로 경량화 및 박형화를 요구하며, 이차 전지를 전원으로 사용할 수 있다.
이하에서는 실시예를 결부하여 본원을 더 설명한다. 이들 실시예는 단지 본원을 설명하기 위해 사용되며, 본원의 범위를 제한하지 않음을 이해해야 한다.
실시예 1~17 및 비교예 1~4의 이차 전지는 다음과 같은 방법으로 제조된다.
(1) 정극 시트의 제조
정극 활성 재료인 코발트산 리튬(LiCoO2), 바인더인 폴리 불화 비닐리덴, 도전제인 Super P를, 98:1:1 중량비로 혼합하고, N-메틸 피롤리돈(NMP)을 첨가한 후, 진공 교반기에 의해 반응계가 균일하고 투명해질 때까지 교반하여 정극 슬러리를 얻는다. 다음 정극 슬러리를 정극 집전체인 알루미늄박에 균일하게 코팅하고, 알루미늄박을 실온에서 건조시킨 후 오븐에 옮겨 건조시키며, 냉간 압연 및 절단을 거쳐 정극 시트를 얻는다.
(2) 부극 시트의 제조
부극 활성 재료(일산화 규소:인조 흑연=1:9)를 혼합한 후, 이 것과 도전제인 Super P 및 바인더인 아크릴레이트를, 92:2:6 질량비로 혼합하고, 탈이온수를 가하여, 진공 교반기에 의해 부극 슬러리를 얻으며, 부극 슬러리를 부극 집전체인 동박에 균일하게 도포하고, 동박을 실온에서 건조시킨 후 오븐으로 옮겨 건조시키며, 냉간 압연 및 절단을 거쳐 부극 시트를 얻는다.
(3) 전해액의 제조
함수량이 <10ppm인 아르곤 가스 분위기 하의 글로브 박스에서, 에틸렌 카보네이트(EC), 프로필렌 카보네이트(PC) 및 디에틸 카보네이트(DEC)를 EC:PC:DEC=1:1:1 중량비로 혼합하여 비수성 유기 용매를 얻은 후, 완전히 건조된 전해질염 LiPF6을 비수성 유기 용매에 용해시킨 다음, 비수성 유기 용매에 첨가제인 FEC를 첨가하고 균일하게 혼합하여 전해액을 얻는다. 여기서, LiPF6의 함량은 전해액 전체 중량의 12.5%이다. 첨가제의 종류, 특징 매개변수 및 함량은 표 1에 나타낸 바와 같다. 표 1에서, 첨가제의 함량은 전해액의 전체 중량을 기준으로 계산한 중량 백분율이다.
(4) 세퍼레이터의 제조
세퍼레이터는 폴리 에틸렌 필름을 사용한다.
(5) 이차 전지의 제조
세퍼레이터가 정극 시트와 부극 시트 사이에서 격리 역할을 발휘하도록, 정극 시트, 세퍼레이터, 부극 시트를 순차적으로 적층한 후, 권취하여 전극 어셈블리를 얻는다. 전극 어셈블리를 외포장에 넣고, 전술한 제조된 전해액을 건조된 전지에 주입하고, 진공 포장, 정치, 화성 및 성형 등 과정을 거쳐 이차 전지를 얻는다.
[표 1] 실시예 1~17 및 비교예 1~4의 매개변수
다음으로, 이차 전지의 시험 과정을 설명한다.
(1) 이차 전지의 고온 저장 성능 시험
60℃에서 이차 전지를 0.5C 정전류로 4.3V까지 충전한 후, 다시 4.3V 정전압으로 전류가 0.05C가 될 때까지 충전하며, 배수법으로 이 시점의 이차 전지의 부피를 측정하여 V1로 기록한다. 다음 이차 전지를 60℃의 인큐베이터에 넣어 30일 동안 보관한 후 꺼내, 이 시점의 이차 전지의 부피를 측정하여 V2로 기록한다.
이차 전지를 60℃에서 30일 보관 후 부피 팽창률(%)=[(V2-V1)/V1] ×100%.
(2) 이차 전지의 고온 사이클 성능 시험
45℃에서, 이차 전지를 1C 정전류로 4.3V까지 충전한 후, 4.3V 정전압으로 전류가 0.05C로 될 때까지 충전하여, 5분간 방치한 후, 다시 1C 정전류로 2.8V까지 방전시키며, 이를 이차 전지의 제1회 충방전 사이클로 기록하고, 이 시점의 방전 용량을 이차 전지의 제1회 사이클의 방전 용량으로 기록하였으며, 상기 방법에 따라 이차 전지에 대해 800회 사이클의 충방전을 수행하며, 800회 사이클 후의 이차 전지의 방전 용량을 기록한다.
이차 전지를 45℃에서 800회 사이클 후 용량 유지율(%)=(이차 전지를 800회 사이클 후 방전 용량/이차 전지를 1회 사이클 후 방전 용량) × 100%.
(3) 이차 전지의 저온 방전 성능 시험
25℃에서, 이차 전지를 1C(공칭 용량) 정전류로 4.3V까지 충전한 후, 다시 4.3V 정전압으로 전류가 0.05C가 될 때까지 충전하고, 5분간 방치한 후 1C 정전류로 컷오프 전압 2.8V가 될 때까지 방전하며, 이 시점의 이차 전지의 실제 방전 용량을 측정하여 d0로 기록한다.
25℃에서, 이차 전지를 1C(공칭 용량) 정전류로 4.3V까지 충전한 후, 정전압으로 전류가 0.05C가 될 때까지 충전하고, 5분간 방치한 후, 10℃에서 4시간 이상 방치하여, 이차 전지의 온도가 -10℃에 도달하면, 계속하여 0.5C 정전류로 2.8V의 컷오프 전압까지 방전하며, 이 시점의 이차 전지의 실제 방전 용량을 측정하여 d1로 기록한다.
-10℃에서의 이차 전지의 방전 용량 유지율(%)=(-10℃에서의 방전 용량 d1/25℃에서의 방전 용량 d0) × 100%.
[표 2] 실시예 1~17 및 비교예 1~4의 성능 시험 결과
표 2의 시험 결과 분석으로부터 알 수 있다시피, 본원의 실시예 1~17의 이차 전지는 부극 활성 재료로서 실리콘계 재료를 사용하고, 전해액에 첨가제 A 및 융점이 5℃ 이하인 첨가제B를 포함하며, 이들의 시너지 효과에 의해, 본원의 이차 전지는 양호한 고온 사이클 성능, 고온 저장 성능 및 저온 방전 성능을 동시에 겸비하였다.
비교예 1에서는 전해액에 첨가제 B를 첨가하지 않았으며, 얻어진 이차 전지는 고온 사이클 성능 및 저온 방전 성능이 좋지 않았다.
비교예 2에서는 전해액에 첨가제 A를 첨가하지 않았으며, 얻어진 이차 전지는 고온 사이클 성능 및 저온 방전 성능이 좋지 않았고, 이차 전지의 고온 보존 성능이 저하되었다.
비교예 3에서는 전해액에 첨가되는 첨가제 B가 식 2를 충족하지만, 융점이 5℃를 초과하여, 얻어진 이차 전지의 저온 방전 성능이 저하되었다.
비교예 4에서는 전해액에 첨가되는 첨가제 B가 식 2를 충족하지 못하여, 얻어진 이차 전지의 고온 사이클 및 저온 방전 성능이 저하되었다.

Claims (10)

  1. 부극 집전체 및, 상기 부극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 부극 활성 재료를 함유하는 부극 필름을 구비하는 부극 시트; 및
    전해질염, 유기 용매 및 첨가제를 포함하는 전해액;을 포함하고,
    상기 부극 활성 재료는 실리콘계 재료를 포함하고,
    상기 첨가제는 첨가제 A 및 첨가제 B를 포함하며,
    상기 첨가제 A는 하기 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며,

    상기 첨가제 B의 융점이 5℃ 이하이고,
    상기 첨가제 B는 아디포 니트릴, 글루타로 니트릴, 2-메틸 글루타로 니트릴, 1,2-비스(2-시아노에톡시)에탄, 1,4-비스(2-시아노에톡시)부탄 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며,
    상기 전해액 중 상기 첨가제 A의 질량 점유율은 0.01%~2%이고,
    상기 전해액 중 상기 첨가제 B의 질량 점유율은 0.05%~3%인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 첨가제 B는 아디포 니트릴, 1,2-비스(2-시아노에톡시)에탄 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되는 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 전해액 중 상기 첨가제 A의 질량 점유율은 0.1%~1%인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 전해액 중 상기 첨가제 B의 질량 점유율은 0.5%~3%인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 첨가제는 상기 첨가제 A상기 첨가제 B 이외에도, 비닐렌 카보네이트(VC), 플루오로 에틸렌 카보네이트(FEC), 에틸렌 설페이트(DTD), 1,3-프로판 설톤(PS) 및 1,3-프로펜 술톤(PST)에서 선택되는 한 종류 또는 여러 종류를 더 포함하는 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 이차 전지는 정극 시트를 더 포함하고, 상기 정극 시트는 정극 집전체 및, 상기 정극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 정극 활성 재료를 함유하는 정극 필름을 구비하며,
    상기 정극 활성 재료는 리튬 코발트 산화물, 리튬 니켈 산화물, 리튬 망간 산화물, 리튬 니켈 망간 산화물, 리튬 니켈 코발트 망간 산화물, 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물, 전이 금속 인산염 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하는 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 실리콘계 재료는 규소 단체, 규소 산소 화합물, 규소 탄소 복합체, 규소 질소 복합체 및 규소 합금 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하는 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 부극 활성 재료는 탄소 재료를 더 포함하고, 상기 탄소 재료는 인조 흑연, 천연 흑연, 소프트 카본 및 하드 카본에서 선택되는 한 종류 또는 여러 종류인 것을 특징으로 하는, 이차 전지.
  9. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항의 이차 전지를 포함하는, 장치.
  10. 삭제
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