KR102629707B1 - 금속 배선을 형성하는 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 10㎛ 이하, 또한 10㎛ 미만의 선폭을 갖는 금속 배선을 간편하게 형성하는 방법을 제공한다. 본 발명의 금속 배선을 형성하는 방법은, 기판 상에 젖음성 제어층을 형성하는 스텝으로서, 시클로올레핀 폴리머, 폴리락트산, 및, 이들의 유도체, 및, 폴리실라잔으로 이루어지는 군으로부터 적어도 1종 선택되는 고분자 재료를 함유하는 고분자 용액을 상기 기판에 도포하고, 건조하는 스텝과, 젖음성 제어층에 200nm 이하의 파장을 갖는 진공 자외선을 조사하는 스텝과, 젖음성 제어층 상에 금속 잉크를 도포하는 스텝을 포함한다.
Description
본 발명은 기판 상에 금속 배선을 형성하는 방법에 관한 것이다.
최근, 반도체 소자, 전자회로 등에의 배선 기술로서 프린티드 일렉트로닉스가 개발되어 있다(예를 들면 비특허문헌 1, 비특허문헌 2, 비특허문헌 3 및 특허문헌 1을 참조). 프린티드 일렉트로닉스는 포토리소그래피법 등의 기존의 반도체 제조 기술에 비해서 제조 코스트를 저감할 수 있으므로 주목받고 있다.
비특허문헌 1의, 예를 들면 도 1(1)에 의하면, 소수성의 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN) 기판에 마스크를 통해 파장 185nm의 진공 자외선을 조사하고, 조사 부위를 친수성으로 한 후, 은 콜로이드 잉크를 부여하여 은 배선으로 하는 것을 개시하고 있다.
비특허문헌 1의, 예를 들면 도 1(2)에 의하면, 기판 상에 소수성의 플루오로알킬실란(FAS)으로 이루어지는 단분자막(SAM)을 기상반응에 의해 형성하고, 마찬가지로, 마스크를 통해 파장 185nm의 진공 자외선을 조사하고, 조사 부위를 친수성으로 한 후, 은 콜로이드 잉크를 부여하여 은 배선하는 것을 개시하고 있다.
비특허문헌 2의 도 2에 의하면, 불소 함유 폴리머인 사이톱을 도포로 성막하고, 그 표면에 마스크를 통해 파장 172nm의 진공 자외선을 조사하고, 조사 부위를 친수성으로 한 후, 금 콜로이드 잉크를 부여하여 금 배선으로 하는 것을 개시하고 있다.
비특허문헌 3의 도 1 및 도 2에 의하면, PEN 기판에 화학적 기상 성장법(CVD)에 의해 소수성의 파릴렌을 증착하고, 마스크를 통해 파장 150∼200nm의 진공 자외선을 조사하고, 조사 부위를 친수성으로 한 후, 금 콜로이드 잉크를 부여하여 금 배선하는 것을 개시하고 있다.
그러나, 비특허문헌 1, 비특허문헌 2 및 비특허문헌 3 모두 소수성 재료의 젖음성을 제어하고, 금속 배선하는 기술을 개시하지만, 이하의 과제가 있다. 비특허문헌 1의 PEN 기판을 사용한 경우에는 2차원의 금속 배선밖에 얻어지지 않고, 3차원의 금속 배선을 얻는 경우에는 다른 기술을 채용할 필요가 있다. 비특허문헌 2의 사이톱을 소수성 재료로 사용한 경우에는 사이톱 표면이 친유성을 갖지 않으므로 그 후의 프로세스에 큰 제약이 있다. 비특허문헌 1의 SAM이나 비특허문헌 3의 파릴렌을 소수성 재료로 사용한 경우에는 CVD 등의 고가인 장치가 필요하게 된다. 도포 등의 보다 간편한 기술에 의해 소수성 또한 친유성을 갖는 재료를 형성할 수 있는 것이 바람직하다.
특허문헌 1에 의하면, 기판 상에, 에너지의 부여에 의해 표면 에너지가 변화되는 재료를 함유하는 제 1 젖음성 변화층을 형성하는 공정과, 제 1 젖음성 변화층 중 또는 제 1 젖음성 변화층 상에 제 1 도전층을 형성하는 공정과, 제 1 도전층이 형성된 제 1 젖음성 변화층 상에 에너지의 부여에 의해 표면 에너지가 변화되는 재료를 함유하는 제 2 젖음성 변화층을 형성하는 공정과, 제 2 젖음성 변화층에, 자외선영역의 파장의 레이저를 사용한 레이저 어블레이션법에 의해, 제 2 도전층의 배선 패턴이 되는 오목부를 형성함과 아울러, 오목부의 형성에 의해 노정(露呈)된 제 2 젖음성 변화층 표면의 표면 에너지를 변화시켜서 고표면 에너지 영역을 형성한 후, 제 1 도전층의 일부가 노출되도록 비아홀을 형성함과 아울러, 비아홀의 형성에 의해 노정된 제 2 젖음성 변화층 표면의 표면 에너지를 변화시켜서 고표면 에너지 영역을 형성하는 공정과, 고표면 에너지 영역에 도전성 잉크를 도포하고, 제 2 도전층 및 비아를 동시에 형성하는 공정을 갖는 적층 배선의 형성 방법이 개시된다. 특히, 특허문헌 1은 제 1 젖음성 변화층으로서 열경화형 폴리이미드의 NMP용액, 제 2 젖음성 변화층으로서 측쇄에 덴드리머를 포함하는 폴리이미드의 NMP용액을 사용하고, 스핀 코트에 의해 도포하고 있고, 이것 외에도 폴리아미드이미드, (메타)아크릴산의 중합체 등을 개시한다.
그러나, 특허문헌 1에서는 레이저 어블레이션에 의해 막두께가 감소해 버리는 점이나, 프로세스에 장시간을 갖는 것, 또한 10㎛ 미만의 좁은 선폭을 갖는 배선을 얻을 수는 없어 추가적인 개량이 요구되고 있다.
Masataka Kano 등, Appl. Phys. Express 3(2010) 051601
Takeo Minari 등, Adv. Fanct. Mater. 2014, 24, 4886-4892
Xuying Liu 등, Adv. Mater. 2016, 28, 6568-6573
이상에서, 본 발명의 과제는 10㎛ 이하, 또한 10㎛ 미만의 선폭을 갖는 금속 배선을 간편하게 형성하는 방법을 제공하는 것이며, 또한, 2차원 뿐만 아니라, 대면적에도 적용 가능한 간편한 도포기술에 의해, 3차원의 10㎛ 이하의 선폭을 갖는 금속 배선을 형성하는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명에 의한 금속 배선을 형성하는 방법은 기판 상에 젖음성 제어층을 형성하는 스텝으로서, 시클로올레핀 폴리머, 폴리락트산, 및, 이들의 유도체, 및, 폴리실라잔으로 이루어지는 군으로부터 적어도 1종 선택되는 고분자 재료를 함유하는 고분자 용액을 상기 기판에 도포하고, 건조하는 스텝과, 상기 젖음성 제어층에 200nm 이하의 파장을 갖는 진공 자외선을 조사하는 스텝과, 상기 젖음성 제어층 상에 금속 잉크를 도포하는 스텝을 포함하고, 이것에 의해 상기 과제를 해결한다.
상기 금속 잉크는 금속 나노 입자가 분산매에 분산된 조성물이어도 좋다.
상기 금속 나노 입자는 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 백금(Pt), 철(Fe), 니켈(Ni), 주석(Sn), 아연(Zn), 납(Pb), 팔라듐(Pd), 알루미늄(Al), 및, 이들의 합금으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 금속으로 이루어지고, 상기 분산매는 적어도 물을 함유해도 좋다.
상기 분산매 중의 상기 물의 함유량은 80체적% 이상이어도 좋다.
상기 진공 자외선은 150nm 이상 200nm 이하의 범위의 파장을 가져도 좋다.
상기 진공 자외선은 1mW/㎠ 이상 100mW/㎠ 이하의 범위의 조사 에너지를 가져도 좋다.
상기 진공 자외선을 조사하는 스텝은 상기 진공 자외선을 5초 이상 1000초 이하의 범위에서 조사해도 좋다.
상기 진공 자외선을 조사하는 스텝은 포토 마스크 또는 메탈 마스크를 사용해도 좋다.
상기 금속 잉크 중의 상기 금속 나노 입자의 농도는 1wt% 이상 60wt% 이하의 범위이어도 좋다.
상기 금속 잉크를 도포하는 스텝에 있어서, 상기 도포는 스핀 코트법, 스프레이 도포법, 딥 코트법, 슬릿 코트법, 슬롯 코트법, 바 코트법, 롤 코트법, 커튼 코트법, 잉크젯법, 및, 스크린 인쇄법으로 이루어지는 군으로부터 선택된 방법에 의해 행해져도 좋다.
상기 금속 잉크를 도포하는 스텝은 상기 젖음성 제어층 상에 상기 금속 잉크를 도포하고, 건조해도 좋다.
상기 젖음성 제어층을 형성하는 스텝에 있어서, 상기 도포는 스핀 코트법, 스프레이 도포법, 딥 코트법, 슬릿 코트법, 슬롯 코트법, 바 코트법, 롤 코트법, 커튼 코트법, 잉크젯법, 및, 스크린 인쇄법으로 이루어지는 군으로부터 선택된 방법에 의해도 좋다.
상기 젖음성 제어층을 형성하는 스텝에 있어서, 상기 건조는 상기 도포된 고분자 용액을 30℃ 이상 200℃ 이하의 온도범위에서 가열함으로써 행해져도 좋다.
상기 고분자 용액 중의 고분자 재료의 농도는 0.1wt% 이상 50wt% 이하의 범위이어도 좋다.
상기 고분자 용액 중의 고분자 재료의 농도는 0.5wt% 이상 30wt% 이하의 범위이어도 좋다.
상기 고분자 용액의 용매는 크실렌, 헥사플루오로-2-프로판올, 벤젠, 톨루엔, 메시틸렌, 시클로헥산, 디클로로메탄, 클로로포름, 사염화탄소, 프로필렌글리콜모노메틸에테르아세테이트, 메틸에테르, 에틸에테르, 프로필에테르, 및, 부틸에테르로 이루어지는 군으로부터 적어도 1종 선택되어도 좋다.
상기 금속 잉크를 도포하는 스텝에 계속해서, 추가적인 젖음성 제어층을 형성하는 스텝으로서, 시클로올레핀 폴리머, 폴리락트산, 및, 이들의 유도체, 및, 폴리실라잔으로 이루어지는 군으로부터 적어도 1종 선택되는 고분자 재료를 함유하는 고분자 용액을 상기 젖음성 제어층 및 상기 금속 잉크의 도포에 의해 얻어진 금속 배선 상에 도포하고, 건조하는 스텝과, 상기 추가적인 젖음성 제어층에 오목부를 형성하고, 상기 금속 배선의 적어도 일부를 노출시키는 스텝과, 상기 추가적인 젖음성 제어층에 200nm 이하의 파장을 갖는 진공 자외선을 조사하는 스텝과, 상기 추가적인 젖음성 제어층 및 상기 오목부 상에 금속 잉크를 도포하는 스텝을 더 포함해도 좋다.
상기 노출시키는 스텝은 자외선 레이저를 조사해도 좋다.
상기 추가적인 젖음성 제어층을 형성하는 스텝, 상기 노출시키는 스텝, 상기 조사하는 스텝, 및, 상기 도포하는 스텝을 반복하는 스텝을 더 포함해도 좋다.
상기 젖음성 제어층을 상기 기판으로부터 박리하는 스텝을 더 포함해도 좋다.
본 발명의 금속 배선을 형성하는 방법은 기판 상에 젖음성 제어층을 형성하는 스텝과, 젖음성 제어층에 200nm 이하의 파장을 갖는 진공 자외선을 조사하는 스텝과, 젖음성 제어층 상에 금속 잉크를 도포하는 스텝을 포함한다. 젖음성 제어층은 여러가지인 소수성을 갖는 고분자 재료 중에서도, 시클로올레핀 폴리머, 폴리락트산, 및, 이들의 유도체, 및, 폴리실라잔으로 이루어지는 군으로부터 적어도 1종 선택되는 고분자 재료를 함유하는 고분자 용액을 단지 도포함으로써 용이하게 얻어진다. 이것에, 파장 200nm 이하를 갖는 진공 자외선을 조사함으로써, 자외선을 조사한 부분과, 조사되어 있지 않은 부분의 젖음성의 차이를 명확하게 할 수 있다. 그 결과, 10㎛ 이하의 선폭을 갖는 친수성을 갖는 영역을 형성할 수 있고, 10㎛ 이하의 선폭을 갖는 금속 세선을 형성할 수 있다. 또한 상술의 고분자 재료로 이루어지는 젖음성 제어층은 소수성 뿐만 아니라 친유성을 가지므로, 유기 용매를 사용한 도포법에 의해 그 위에 여러가지 층을 형성할 수 있다. 본 발명의 방법은 젖음성 제어층을 특별한 장치에 의하지 않고 기존의 도포방법에 의해 도포하면 되므로, 제조 코스트도 억제할 수 있다.
또한 본 발명의 금속 세선의 형성 방법에 있어서, 젖음성 제어층을 구성하는 고분자 재료의 선정에 따라서는 금속 배선이 형성된 젖음성 제어층을 기판으로부터 박리할 수 있으므로, 웨어러블 디바이스에 적용할 수 있다.
본 발명의 금속 세선의 형성 방법을 채용하면, 2차원 뿐만 아니라, 3차원의 금속 세선 패턴을 제공할 수 있으므로, 3차원 플렉시블 배선 기판도 저렴하게 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 금속 배선을 형성하는 방법의 스텝을 나타내는 플로우도이다.
도 2는 본 발명의 금속 배선을 형성하는 프로시져를 나타내는 모식도이다.
도 3은 본 발명의 금속 배선을 형성하는 추가적인 방법의 스텝을 나타내는 플로우도이다.
도 4는 본 발명의 금속 배선을 형성하는 추가적인 프로시져를 나타내는 모식도이다.
도 5는 예 1의 금속 배선을 나타내는 광학 현미경상이다.
도 6은 예 2의 금속 배선을 나타내는 광학 현미경상이다.
도 7은 예 11의 젖음성 제어층의 FTIR 스펙트럼이다. (1)은 고분자 용액을 PEN 기판에 도포한 후의 젖음성 제어층의 스펙트럼이며, (2)는 건조시킨 후의 젖음성 제어층의 스펙트럼이다.
도 8은 예 11의 젖음성 제어층(SiO2막)의 광투과율의 측정 결과를 나타내는 스펙트럼이다.
도 9는 예 11의 젖음성 제어층(SiO2막)의 AFM상이다.
도 10의 (a)는 Si 웨이퍼 상에 형성한 젖음성 제어층(SiO2막)의 TEM상이다. (b)는 (a)와 동일 시야의 2개의 영역에 대해서 얻어진 SAED 패턴이다.
도 11은 PEN 기판(좌측)에 예 16의 3층 구조의 젖음성 제어층(SiO2막)(우측)을 형성하는 스텝을 나타내는 모식도이다.
도 12는 예 16의 젖음성 제어층(SiO2막)의 주사형 백색 간섭 현미경 장치에 의한 분석 결과를 나타내는 도면이다.
도 13은 예 17의 금속 배선을 나타내는 광학 현미경상이다.
도 14의 (a)는 예 18의 금속 배선을 나타내는 광학 현미경상이다. (b)는 (a) 중의 점선으로 둘러싼 부분의 확대상이다. (c)는 (b)에 나타내는 부분의 구조를 나타내는 모식도이다.
도 2는 본 발명의 금속 배선을 형성하는 프로시져를 나타내는 모식도이다.
도 3은 본 발명의 금속 배선을 형성하는 추가적인 방법의 스텝을 나타내는 플로우도이다.
도 4는 본 발명의 금속 배선을 형성하는 추가적인 프로시져를 나타내는 모식도이다.
도 5는 예 1의 금속 배선을 나타내는 광학 현미경상이다.
도 6은 예 2의 금속 배선을 나타내는 광학 현미경상이다.
도 7은 예 11의 젖음성 제어층의 FTIR 스펙트럼이다. (1)은 고분자 용액을 PEN 기판에 도포한 후의 젖음성 제어층의 스펙트럼이며, (2)는 건조시킨 후의 젖음성 제어층의 스펙트럼이다.
도 8은 예 11의 젖음성 제어층(SiO2막)의 광투과율의 측정 결과를 나타내는 스펙트럼이다.
도 9는 예 11의 젖음성 제어층(SiO2막)의 AFM상이다.
도 10의 (a)는 Si 웨이퍼 상에 형성한 젖음성 제어층(SiO2막)의 TEM상이다. (b)는 (a)와 동일 시야의 2개의 영역에 대해서 얻어진 SAED 패턴이다.
도 11은 PEN 기판(좌측)에 예 16의 3층 구조의 젖음성 제어층(SiO2막)(우측)을 형성하는 스텝을 나타내는 모식도이다.
도 12는 예 16의 젖음성 제어층(SiO2막)의 주사형 백색 간섭 현미경 장치에 의한 분석 결과를 나타내는 도면이다.
도 13은 예 17의 금속 배선을 나타내는 광학 현미경상이다.
도 14의 (a)는 예 18의 금속 배선을 나타내는 광학 현미경상이다. (b)는 (a) 중의 점선으로 둘러싼 부분의 확대상이다. (c)는 (b)에 나타내는 부분의 구조를 나타내는 모식도이다.
이하, 도면을 참조하면서 본 발명의 실시형태를 설명한다. 또, 같은 요소에는 같은 부호를 붙이고, 그 설명을 생략한다.
(실시형태 1)
실시형태 1에서는 본 발명에 의한 기판 상에 2차원의 금속 배선을 형성하는 방법을 설명한다.
도 1은 본 발명의 금속 배선을 형성하는 방법의 스텝을 나타내는 플로우도이다.
도 2는 본 발명의 금속 배선을 형성하는 프로시져를 나타내는 모식도이다.
도 1 및 도 2를 참조하여, 각 스텝에 대해서 상세하게 설명한다.
스텝 S110:기판(210) 상에 젖음성 제어층(220)을 형성한다. 상세하게는 시클로올레핀 폴리머, 폴리락트산, 및, 이들의 유도체, 및, 폴리실라잔으로 이루어지는 군으로부터 적어도 1종 선택되는 고분자 재료를 함유하는 고분자 용액을 기판(210)에 도포하고, 건조하고, 선택된 고분자 재료로 이루어지는 젖음성 제어층(220)을 형성한다.
기판(210)은 젖음성 제어층(220)이 형성되는 한 재료에 제한은 없지만, 고분자 기판, Si 웨이퍼, 유리, 금속판, 종이 등을 사용할 수 있다. 고분자 기판으로서는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트로 대표되는 폴리에스테르 수지, 폴리이미드, 폴리카보네이트, 폴리에테르설폰, 폴리에틸렌, (메타)아크릴 수지 등이 있을 수 있다. 종이로서는 일반적인 목재 펄프를 원료로 하는 것에 추가해서, 셀룰로오스나노파이버를 원료로 사용한 것(셀룰로오스나노페이퍼) 등이 있다. 기판은 판상에 한정되지 않고, 곡률을 갖는 면을 갖고 있어도 좋다. 또한 기판은 자립 가능한 필름이어도 좋다. 기판의 표면에 반도체막, 금속막, 유전체막, 유기막 등의 하지층이 형성되어 있어도 좋다.
젖음성 제어층(220)은 소수성을 갖고, 또한, 친유성을 갖는 것이 바람직하다. 이것에 의해 젖음성 제어층(220) 상에 더 새로운 층(예를 들면 후술하는 추가적인 젖음성 제어층)을 형성할 수 있으므로, 3차원 구조를 제작할 수 있다. 본원 명세서에 있어서, 「소수성을 갖고, 또한, 친유성을 갖는다」란 대표적인 유기 용매의 하나인 아니솔을 적하했을 때에 젖음성을 갖는 것을 의도한다. 여기에서 젖음성을 갖는다란 실온에 있어서의 아니솔의 정적 접촉각이 0°≤θ≤30°인 것을 말한다.
젖음성 제어층(220)은 바람직하게는 10nm 이상 1000㎛ 이하의 범위의 두께를 갖는다. 이 범위의 두께이면, 도포에 의해 용이하게 성막할 수 있다. 젖음성 제어층(220)은 더욱 바람직하게는 100nm 이상 100㎛ 이하의 범위의 두께를 갖는다. 이것에 의해 후술하는 진공 자외선의 조사에 의해 젖음성을 제어할 수 있다. 젖음성 제어층(220)은 또 더욱 바람직하게는 100nm 이상 10㎛ 이하의 범위의 두께를 갖는다. 상술한 바와 같이, 이러한 소수성 또한 친유성을 갖는 젖음성 제어층(220)을 구성하는 고분자 재료는 시클로올레핀 폴리머, 폴리락트산, 및, 이들의 유도체, 및, 폴리실라잔으로 이루어지는 군으로부터 적어도 1종 선택된다.
시클로올레핀 폴리머는 시클로올레핀 모노머를 중합해서 얻어지는 수지를 의도한다. 시클로올레핀 모노머는 예시적으로는 노르보르넨, 노르보르나디엔 등의 2환체, 디시클로펜타디엔, 히드록시디시클로펜타디엔 등의 3환체, 테트라시클로도데센 등의 4환체, 시클로펜타디엔 3량체 등의 5환체, 테트라시클로펜타디엔 등의 7환체, 또는 이들의 유도체가 있다. 유도체에는 이들의 알킬(메틸, 에틸, 프로필, 부틸 등) 치환체, 알케닐(비닐 등) 치환체, 알킬리덴(에틸리덴 등) 치환체, 아릴(페닐, 톨릴, 나프틸 등) 치환체 등이 있다. 또한 이들 중 어느 하나 단중합체이어도 좋고, 2 이상을 조합한 공중합체이어도 좋다.
폴리락트산은 L-락트산, D-락트산 또는 이들의 유도체를 중합해서 얻어지는 수지를 의도한다. 상세하게는 폴리락트산은 L-락트산 또는 D-락트산의 단중합체이어도 좋고, L-락트산 및 D-락트산의 공중합체이어도 좋고, 이들의 단중합체와 공중합체의 혼합물이어도 좋다. 유도체에는 이들의 알킬(메틸, 에틸, 프로필, 부틸 등) 치환체, 알케닐(비닐 등) 치환체, 알킬리덴(에틸리덴 등) 치환체, 아릴(페닐, 톨릴, 나프틸 등) 치환체 등이 있다.
폴리실라잔은 Si-N-Si 결합을 갖는 고분자 화합물을 의도한다. 상세하게는 폴리실라잔은 식:-[Si(R1)(R2)-N(R3)]-을 반복단위로 하는 폴리머이며, 쇄상 폴리실라잔, 분기쇄상 폴리실라잔, 환상 폴리실라잔 등이 있다. 폴리실라잔은 상기 식에 있어서 R1, R2 및 R3 모두 수소원자인 무기 폴리실라잔이어도 좋고, R1, R2 및 R3 중 적어도 1개가 수소원자 이외의 기인 유기 폴리실라잔이어도 좋다. 또, 전자는 퍼히드로폴리실라잔(PHPS)이라고도 칭해지며, 후자는 오르가노폴리실라잔이라고도 칭해진다. 오르가노폴리실라잔은 예시적으로는 폴리메틸히드로실라잔(PMHS), 폴리 N-메틸실라잔, 폴리 N-(트리에틸실릴)알릴실라잔, 폴리 N-(디메틸아미노)시클로헥실실라잔, 페닐폴리실라잔 등이 있다. 폴리실라잔은 1종을 사용해도 좋고, 2종 이상의 혼합물을 사용해도 좋다.
고분자 용액은 이들의 고분자 재료를, 이것을 용해하는 임의의 용매에 용해시켜서 조제된다. 용매는 특별히 제한은 없지만, 크실렌, 헥사플루오로-2-프로판올, 벤젠, 톨루엔, 메시틸렌, 시클로헥산, 디클로로메탄, 클로로포름, 사염화탄소, 프로필렌글리콜모노메틸에테르아세테이트, 메틸에테르, 에틸에테르, 프로필에테르, 및, 부틸에테르로 이루어지는 군으로부터 선택된다. 이들 용매는 용이하게 입수할 수 있고, 상술의 고분자 재료를 용해할 수 있다.
고분자 용액 중의 고분자 재료의 농도는 바람직하게는 0.1wt% 이상 50wt% 이하의 범위이다. 이 범위로 함으로써, 도포가 용이해진다. 더욱 바람직하게는 고분자 재료의 농도는 0.5wt% 이상 30wt% 이하의 범위이다. 이 범위로 함으로써, 상술의 두께를 갖는 젖음성 제어층(220)을 형성할 수 있다. 또 더욱 바람직하게는 고분자 재료의 농도는 5wt% 이상 25wt% 이하의 범위이다. 또, 고분자 재료로서 2종 이상을 사용했을 때에는 이들의 합계가 상기 농도범위에 있으면 좋다.
고분자 용액의 기판(210)에의 도포는 성막할 수 있으면 특별히 제한은 없지만, 예시적으로는 스핀 코트법, 스프레이 도포법, 딥 코트법, 슬릿 코트법, 슬롯 코트법, 바 코트법, 롤 코트법, 커튼 코트법, 잉크젯법, 및, 스크린 인쇄법으로 이루어지는 군으로부터 선택된 방법이 채용된다. 이들을 사용하면, 균일한 젖음성 제어층(220)을 형성할 수 있다. 그 중에서도, 스핀 코트법은 간편하기 때문에 바람직하다.
기판(210)에 도포된 고분자 용액을 건조하면, 젖음성 제어층(220)이 얻어지지만, 건조는 바람직하게는 30℃ 이상 200℃ 이하의 온도범위에서 가열함으로써 행해진다. 이것에 의해 균일한 젖음성 제어층(220)이 얻어진다. 건조는 더욱 바람직하게는 40℃ 이상 100℃ 이하의 온도범위에서 가열함으로써 행해진다. 건조의 시간적 제한은 없지만, 예시적으로는 1분 이상 24시간 이하의 동안 행하면 좋다. 건조에는 핫플레이트, 항온조, 오븐 등을 사용할 수 있다. 또, 건조는 필요에 따라서, 다른 조건 하에서 복수회 행해도 좋다. 예를 들면 상기 바람직한 온도범위에서 1분 이상 10분 이하의 동안 예비건조를 행한 후, 같은 온도범위에서 10분 이상 24시간 이하의 동안 본 건조를 행해도 좋다. 이러한 예비건조에 의해, 고분자 용액으로부터 용매가 제거될 때에 포어나 크랙이 생기는 것을 억제할 수 있어 보다 균일한 젖음성 제어층(220)이 얻어진다. 또한 건조는 필요에 따라서, 상대습도를 제어한 조건 하에서 행해도 좋다. 상대습도는 예시적으로는 40% RH 이하, 40% RH 이상 70% RH의 범위, 70% RH 이상 90% RH 이하의 범위, 90% RH 이상을 들 수 있다. 예를 들면 고분자 재료로서 폴리실라잔을 사용할 경우에는 90% RH 이상의 습윤 조건 하에서 건조시킴으로써, 물분자를 촉매로 해서 폴리실라잔의 가교반응이 진행되고, 젖음성 제어층(220)으로서 SiO2막이 얻어진다. 또, 상대습도를 제어하기 위해서는 습도 조절 가능한 오븐을 사용하거나, 또는 상대습도가 측정 가능한 환경에서 핫플레이트, 항온조 등을 사용하면 좋다.
스텝 S120:젖음성 제어층(220) 상에 200nm 이하의 파장을 갖는 진공 자외선을 조사한다. 이것에 의해 젖음성 제어층(220)은 진공 자외선이 조사된 부위(230)만이 친수성이 된다.
통상, 젖음성 제어층(220) 상에 금속 배선 패턴 등의 형상에 상당하는 소정의 개구부를 갖는 포토 마스크나 메탈 마스크 등을 배치한다. 이것에 의해 금속 배선 패턴에 상당하는 패턴상으로 조사된 부위(230)가 된다. 또, 패턴상의 부위(230)는 후술하는 바와 같이 친수성이 되므로, 젖음성 제어층(220) 중에 형성된 젖음성 변화막이라고 불러도 좋다. 본 발명의 방법을 채용하면, 10㎛ 이하의 선폭을 갖는 금속 배선도 가능하게 하므로, 10㎛ 이하의 개구부를 갖는 포토 마스크나 메탈 마스크를 사용할 수 있다.
진공 자외선은 바람직하게는 150nm 이상 200nm 이하의 파장을 갖는다. 이러한 진공 자외선을 발하는 광원에는 파장 193nm를 발하는 불화 아르곤 레이저, 파장 172nm를 발하는 크세논엑시머램프, 파장 157nm를 발하는 불소 레이저 등을 사용할 수 있다. 이들의 에너지를 갖는 광을 조사함으로써, 젖음성 제어층(220)을 구성하는 고분자 재료는 조사된 부위(230)만 결합이 절단되어, 친수성이 된다. 진공 자외선은 바람직하게는 160nm 이상 180nm 이하의 파장을 갖는다. 이 범위의 에너지이면, 효율적으로 조사된 부위(230)만 친수성으로 할 수 있다.
또한 이들의 진공 자외선은 바람직하게는 1mW/㎠ 이상 100mW/㎠ 이하의 범위의 조사 에너지를 갖는다. 이것에 의해 광이 조사된 부위(230)의 고분자 재료의 결합을 절단할 수 있다. 더욱 바람직하게는 진공 자외선은 바람직하게는 5mW/㎠ 이상 40mW/㎠ 이하의 범위의 조사 에너지를 갖는다.
진공 자외선의 조사 시간은 5초 이상 1000초 이하의 범위이다. 이것에 의해 광이 조사된 부위(230)의 고분자 재료의 결합을 절단하여 친수성 표면으로 개질할 수 있다. 조사 시간은 보다 바람직하게는 15초 이상 600초 이하의 범위이며, 더욱 바람직하게는 30초 이상 150초 이하의 범위이다.
스텝 S130:젖음성 제어층(220) 상에 금속 잉크를 도포한다. 이것에 의해 젖음성 제어층(220) 상의 친수성을 갖는 부위(230) 상에만 금속 잉크가 남고, 이것이 금속 배선(240)이 된다. 금속 배선(240)의 두께는 바람직하게는 30nm 이상 5000nm 이하의 범위이다. 이것에 의해 금속 배선으로서 기능한다.
금속 잉크의 친수성을 갖는 부위(230)에의 도포는 성막할 수 있으면 특별히 제한은 없지만, 예시적으로는 스핀 코트법, 스프레이 도포법, 딥 코트법, 슬릿 코트법, 슬롯 코트법, 바 코트법, 롤 코트법, 커튼 코트법, 잉크젯법, 및, 스크린 인쇄법으로 이루어지는 군으로부터 선택된 방법이 채용된다. 이들을 사용하면, 균일한 두께를 갖는 금속 배선(240)을 형성할 수 있다. 그 중에서도, 슬릿 코트법은 간편하기 때문에 바람직하다.
금속 잉크는 금속 나노 입자가 분산매에 분산된 조성물이며, 친수성 부위에만 위치할 수 있는 것이면 특별히 제한은 없지만, 바람직하게는 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 백금(Pt), 철(Fe), 니켈(Ni), 주석(Sn), 아연(Zn), 납(Pb), 팔라듐(Pd), 알루미늄(Al), 및, 이들의 합금으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 금속 나노 입자와, 적어도 물을 함유하는 분산매를 함유한다.
또, 본원 명세서에 있어서, 금속 나노 입자란 상술의 금속으로 이루어지고, 입경 1nm 이상 1㎛ 이하의 범위를 갖는 입자를 의도한다. 입경은 예를 들면 레이저 회절·산란법(마이크로 트랙법) 등에 의해 측정된다. 바람직하게는 금속 나노 입자는 1nm 이상 100nm 이하의 범위의 입경을 갖고, 더욱 바람직하게는 10nm 이상 50nm 이하의 범위의 입경을 갖는다.
금속 잉크는 금속 나노 입자가 적어도 물을 함유하는 분산매에 분산된 조성물이지만, 물에 추가해서 메탄올, 에탄올, 이소프로판올 등의 알콜류에 분산되어도 좋다. 분산매 중의 물의 함유량은 바람직하게는 80체적% 이상이다. 이것에 의해 친수성의 부위(230)에만 선택적으로 금속 잉크를 위치시킬 수 있으므로, 10㎛ 이하의 선폭을 갖는 금속 배선이 된다.
금속 잉크 중의 금속 나노 입자의 농도는 바람직하게는 1wt% 이상 60wt% 이하의 범위이다. 이 범위이면, 금속 배선(240)이 얻어진다. 금속 나노 입자의 농도는 더욱 바람직하게는 15wt% 이상 25wt% 이하의 범위이다. 이것에 의해 상술의 두께를 갖는 금속 배선(240)이 된다.
금속 잉크가 바인더나 배위자와 같은 유기 첨가물을 더 포함해도 좋다. 바인더는 금속 잉크의 점성을 제어하는 데에 유리하며, 예시적으로는 글리세린, 프로필렌글리콜 등을 들 수 있다. 배위자는 금속 나노 입자를 분산매 중에 분산시키기 위해서 부여되는 것이며, 예시적으로는 알킬 화합물, 프탈로시아닌, 포르피린 등을 들 수 있다.
상술의 유기 첨가물의 함유량이 적은 경우(예를 들면, 1wt% 이하), 금, 은, 구리 등의 금속 나노 입자는 도포한 것만으로 서로 빈틈없이 배치하고, 용이하게 금속 배선이 된다. 한편, 상술의 유기 첨가물의 함유량이 많은 경우(예를 들면 1wt%를 초과한다), 또는 금속 나노 입자의 표면이 산화를 받고 있는 경우, 가열에 의한 소성이나, 플래시 램프 등을 사용한 광소성을 행해도 좋다. 이것에 의해 용이하게 금속 배선으로 할 수 있다.
상술한 바와 같이, 도포된 금속 잉크 중의 유기 첨가물의 함유량이 1wt% 이하인 경우에는 세선으로 하는 도포량이 매우 미량이기 때문에, 용이하게 자연건조되고, 또한 유기 첨가물의 함유량이 적기 때문에, 유기 첨가물을 제거하지 않더라도 도전성이 발현되므로, 가열 등에 의한 건조 등은 필수는 아니다. 그러나, 부위(230)에 도포된 금속 잉크를 가열이나 광소성 등에 의해 건조시켜도 좋다. 이것에 의해 금속 잉크 중의 분산매 및 유기 첨가물을 소성·제거하고, 금속 나노 입자끼리를 소결할 수 있다. 자연건조라도 좋지만, 금과 은의 경우에는 60℃ 이상 200℃ 이하, 구리의 경우에는 80℃ 이상 300℃ 이하의 온도로 가열시켜도 좋다. 건조에는 핫플레이트, 광소성기, 항온조 등을 사용할 수 있다.
이렇게 해서 기판 상에 2차원의 금속 배선을 형성할 수 있다. 특히, 젖음성 제어층(220)이 자립막의 두께를 갖는 경우에는 기판(210)으로부터 젖음성 제어층(220)을 박리해도 좋다. 이것에 의해 극히 얇은 기판 상에 전자회로를 제조할 수 있다.
(실시형태 2)
실시형태 2에서는 본 발명에 의한 기판 상에 3차원의 금속 배선을 형성하는 방법을 설명한다.
도 3은 본 발명의 금속 배선을 형성하는 추가적인 방법의 스텝을 나타내는 플로우도이다.
도 4는 본 발명의 금속 배선을 형성하는 추가적인 프로시져를 나타내는 모식도이다.
도 3 및 도 4를 참조해서 각 스텝에 대해서 상세하게 설명한다. 실시형태 1의 스텝 S130에 계속해서 행해진다.
스텝 S310:스텝 S130에 계속해서 2차원의 금속 배선 상에 추가적인 젖음성 제어층(410)을 형성한다. 여기에서도, 시클로올레핀 폴리머, 폴리락트산, 및, 이들의 유도체, 및, 폴리실라잔으로 이루어지는 군으로부터 적어도 1종 선택되는 고분자 재료를 함유하는 고분자 용액을 젖음성 제어층(220) 및 금속 잉크의 도포에 의해 얻어진 금속 배선(240) 상에 도포하고, 건조한다. 구체적인 조건은 도 1 및 도 2를 참조해서 설명한 스텝 S110과 동일하므로 설명을 생략한다.
스텝 S320: 추가적인 젖음성 제어층(410)에 오목부(420)를 형성하고, 금속 배선(240)의 적어도 일부를 노출시킨다. 오목부(420)의 형성에는 추가적인 젖음성 제어층(410)을 기계적 또는 화학적으로 에칭할 수 있으면 임의의 수단을 사용할 수 있지만, 바람직하게는 파장 250nm 이상 550nm 이하의 자외선 레이저를 조사하면 좋다. 이러한 자외선 레이저에는 예시적으로는 YAG 레이저가 있다. 이것에 의해 광이 조사된 부위(420)의 고분자 재료의 결합을 절단할 수 있다.
본 발명에서는 자외선 레이저를 오목부가 되어야 할 부위에만 조사하므로, 오목부(420) 이외의 추가적인 젖음성 제어층(410)이 깎여져서 단차가 생기는 일은 없다. 또한 자외선 레이저는 오목부가 되어야 할 부위에만 조사하면 되므로, 프로세스의 시간도 단축할 수 있다.
또, 통상, 오목부가 되어야 할 부위에는 미리, 전극 패드를 형성해 두어도 좋다. 이러한 전극 패드는 스텝 S120에서 젖음성 제어층(220)에 대해서 200nm 이하의 파장을 갖는 진공 자외선을 조사할 때에 전극 패드 형상의 개구부를 갖는 마스크를 사용하고, 스텝 S130에서 금속 잉크를 도포함으로써, 전극 패드가 형성된다.
스텝 S330: 추가적인 젖음성 제어층(410) 상의 전기배선을 형성하고 싶은 임의의 영역에 200nm 이하의 파장을 갖는 진공 자외선을 조사한다. 이 때에 진공 자외선을 조사하는 영역에는 추가적인 젖음성 제어층(410)에 형성한 오목부(420)를 포함한다. 이것에 의해 추가적인 젖음성 제어층(410)은 진공 자외선이 조사된 부위(430)만이 친수성이 된다. 여기에서도 금속 배선 패턴에 상당하는 패턴상으로 조사된 부위(430)가 된다. 또, 패턴상의 부위(430)는 친수성이 되므로, 추가적인 젖음성 제어층(410) 중에 형성된 추가적인 젖음성 변화막이라고 불러도 좋다. 스텝 S330은 도 1 및 도 2를 참조해서 설명한 스텝 S120과 동일하므로 설명을 생략한다.
스텝 S340: 추가적인 젖음성 제어층(410) 및 오목부(420) 상에 금속 잉크를 도포한다. 스텝 S340은 오목부(420)에도 금속 잉크를 도포하는 점이 다른 것 외에는 도 1 및 도 2를 참조해서 설명한 스텝 S130과 동일하므로 설명을 생략한다.
금속 잉크를 도포하면, 추가적인 젖음성 제어층(410) 상의 친수성을 갖는 부위(430)와 오목부(420)에만 금속 잉크가 남는다. 이 결과, 기판(210) 상에 오목부(420)에 있어서 금속 배선(240)과 일부 연결된 3차원의 금속 배선(440)을 형성할 수 있다. 또한 젖음성 제어층(410)은 금속 배선(240)과 금속 배선(440) 사이의 층간 절연층으로서도 기능한다. 이 경우도, 젖음성 제어층(220)이 자립막의 두께를 갖는 경우에는 기판(210)으로부터 젖음성 제어층(220)을 박리해도 좋다.
또, 소망의 3차원 구조가 될 때까지 스텝 S310∼S340을 반복해도 좋다.
상술한 바와 같이, 젖음성 제어층(220)은 소수성 및 친유성을 갖는 고분자 재료로 이루어지므로, 젖음성 제어층(220) 상에 추가적인 젖음성 제어층(410)을 형성할 수 있으므로, 금속 배선의 3차원화도 용이하다. 추가적인 젖음성 제어층(410)이 소수성 뿐만 아니라 친유성을 가지므로, 유기 용매를 사용한 도포법에 의해 그 위에 여러가지 층을 형성할 수도 있다. 본 발명의 금속 배선의 형성 방법을 채용하면, 플렉시블 다층 배선 기판이나 반도체 패키지 및 유기 트랜지스터를 저렴하게 제공할 수 있다.
다음에 구체적인 실시예를 이용하여 본 발명을 상세하게 설명하지만, 본 발명이 이들 실시예에 한정되지 않는 것에 유의해야 한다.
실시예
[예 1∼예 8]
예 1∼예 8에서는 여러가지 고분자 재료, 여러가지 포토 마스크를 이용하여, 2차원의 금속 배선을 형성했다.
예 1∼예 8에서 사용한 원료를 표 1에 정리해서 나타낸다. 고분자 재료로서 시클로올레핀(니폰 제온제, 제오넥스), 폴리락트산(사그마 알드리치제, 형번 767344), 사이톱(등록상표)(AGC제, CTL-809M, 희석 용매로서 CT-SOLV180)을 사용했다. 용매로서 크실렌(와코쥰야쿠제), 1,1,1,3,3,3-헥사플루오로-2-프로판올(시그마알드리치제, 형번 105228), 에탄올(와코쥰야쿠제)을 사용했다. 이들을 표 1의 농도를 만족시키도록 조제하고, 젖음성 제어층용의 고분자 용액을 얻었다. 사이톱은 시클로올레핀 폴리머, 폴리락트산 어느 것이라도 다른 구조를 갖는다.
금속 나노 입자를 함유하는 잉크는 비특허문헌 2를 참조해서 합성했다. 상세하게는 직경 20nm∼40nm를 갖는 은(Ag) 입자에 배위자로서 프탈로시아닌을 수식시켰다. 표 1의 농도가 되도록 물, 필요에 따라 에탄올을 이용하여 조제했다. 기판에는 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN, 테이진 듀폰 가부시키가이샤제, 두께 125㎛)를 사용했다.
예 1∼예 8의 고분자 용액을 이용하여, 스핀 코트법에 의해 PEN 기판에 젖음성 제어층을 형성했다(도 1의 스텝 S110). 상세하게는 스핀 코터(미카사제, MS100)를 사용하고, 회전수 2000∼3000rpm으로 젖음성 제어층을 형성했다. 그 후에 핫플레이트에 놓고, 표 2에 나타내는 조건으로 건조시켜서 용매를 제거했다. 이렇게 해서 얻어진 젖음성 제어층의 두께를 미세 형상 측정기(오사카 켄큐쇼제, 형번 ET200)에 의해 측정했다. 또한, 얻어진 젖음성 제어층이 소수성 또한 친유성을 만족시키는 것을 대표적인 유기 용매인 아니솔을 적하했을 때의 접촉각을 측정하고, 확인했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
표 2에 의하면, 불소계의 수지인 사이톱(등록상표)은 본원 명세서에서 말하는 바의 소수성 또한 친유성의 조건을 만족시키지 않는 것을 알 수 있었다.
다음에 표 3에 나타내듯이, 예 1∼예 3, 예 5∼예 8에서 얻은 젖음성 제어층 상에 선폭 10㎛ 또는 5㎛를 갖는 포토 마스크를 배치하고, 파장 200nm 이하의 진공 자외선을 조사했다(도 1의 스텝 S120). 또, 선폭 10㎛를 갖는 포토 마스크는 10㎛의 선폭의 개구부에 100㎛ 간격으로 20㎛의 직사각형의 전극 패드 형상의 개구부를 더 가졌다. 진공 자외선에는 파장 172nm를 발하는 크세논 엑시머 램프(우시오 덴키제, UEM20-172)를 사용했다. 조사 조건은 표 3에 나타낸다. 또, 예 4에서 얻은 젖음성 제어층 상에는 파장 248nm를 발하는 KrF 엑시머 레이저를 조사했다.
계속해서, 표 3에 나타내듯이, 진공 자외선이 조사된 예 1∼예 8의 젖음성 제어층 상에 금속 잉크를 도포했다(도 1의 스텝 S130). 금속 잉크는 슬릿 코트법에 의해 도포되었다. 슬릿 코트식 도포 장치(미츠이 덴키 세이키제, TC-3)를 사용해서 도포속도 5mm/s의 조건으로 도포되었다.
예 1∼예 8에서 얻어진 금속 배선의 모양을 광학 현미경(니콘제)을 이용하여 관찰했다. 관찰 결과를 도 5, 도 6, 및, 표 4에 나타낸다.
도 5는 예 1의 금속 배선을 나타내는 광학 현미경상이다.
도 6은 예 2의 금속 배선을 나타내는 광학 현미경상이다.
도 5 및 도 6에 있어서, 그레이스케일로 밝게 나타내어지는 선이 금속 배선을 나타낸다. 도 5 및 도 6에 의하면, 예 1 및 예 2의 금속 배선은 모두 포토 마스크의 선폭(10㎛)을 갖는 것을 알 수 있었다. 또, 도면 중의 금속 배선의 선폭을 초과해서 복수인 직사각형의 영역은 후술하는 예 8 및 예 9에 있어서 3차원화할 때에, 상층과 금속 배선을 접속하는 부분에 상당하는 전극 패드이다.
도시하지 않지만, 예 5 및 예 6의 금속 배선도 마찬가지로, 포토 마스크의 선폭을 가졌다. 이것으로부터, 젖음성 제어층의 두께는 본 발명의 효과에 큰 영향은 없고, 젖음성 제어층을 도포할 수 있는 10nm 이상 1000㎛ 이하, 바람직하게는 100nm 이상 10㎛ 이하이면 좋은 것이 나타내어졌다. 또한, 예 6에 있어서, 젖음성 제어층을 PEN 기판으로부터 박리한 결과, 필름상의 2차원의 금속 배선으로서 기능하는 것을 알 수 있었다.
또한 예 7의 금속 배선도 마찬가지로, 포토 마스크의 선폭을 가졌지만, 예 1이나 예 2에 비하면, 금속 배선과 그 이외의 부분의 경계가 명확하지 않은 개소가 있었다. 이것으로부터, 금속 잉크의 용매는 물을 80체적% 이상 함유하는 것이 바람직한 것이 나타내어졌다.
또한 예 8의 금속 배선도 마찬가지로, 포토 마스크의 선폭(5㎛)을 가졌다. 이것으로부터, 본 발명의 방법을 사용하면, 10㎛ 이하, 또한 10㎛ 미만의 선폭을 갖는 금속 세선을 용이하게 형성할 수 있는 것이 확인되었다.
한편, 예 3의 금속 배선(도시하지 않음)의 선폭은 10㎛에 도달하지 않았다. 이것으로부터, 불소계 고분자는 젖음성 제어층으로서 잘 기능하지 않는 것이 나타내어졌다. 예 4의 금속 배선(도시하지 않음)의 선폭은 10㎛를 초과하고 있었다. 이것으로부터, 본 발명에서 사용하는 고분자 재료로 이루어지는 젖음성 제어층의 젖음성 제어에는 파장 200nm 이하를 갖는 진공 자외선이 바람직한 것이 나타내어졌다.
이상의 예 1∼예 8에 의해, 본 발명의 방법을 채용하면, 10㎛ 이하의 선폭을 갖는 금속 배선을 간편하게 형성할 수 있는 것이 나타내어졌다.
[예 9∼예 10]
예 9∼예 10에서는 예 1∼예 2에서 얻어진 2차원의 금속 배선을 이용하여, 3차원의 금속 배선을 형성했다. 예 1∼예 2에서 얻어진 금속 배선 상(즉, 젖음성 제어층 및 금속 배선의 양쪽)에, 표 1, 표 2의 조건으로 고분자 용액을 도포하고, 추가적인 젖음성 제어층을 형성했다(도 3의 스텝 S310). 이어서, 도 5 및 도 6에 나타내어지는 전극 패드에 오목부를 형성하고, 금속 배선을 노출시켰다(도 3의 스텝 S320). 오목부는 파장 266nm의 자외선 YAG 레이저(부이 테크놀로지제, 형번 VL-C30)를 조사함으로써 형성되었다.
이어서, 추가적인 젖음성 제어층 상에 선폭 10㎛ 및 전극 패드 형상의 개구부를 갖는 포토 마스크를 배치하고, 표 3의 조건으로, 200nm 이하의 진공 자외선을 조사했다(도 3의 스텝 S330). 이어서, 표 3에 나타내듯이, 진공 자외선이 조사된 예 9∼예 10의 추가적인 젖음성 제어층 및 오목부에 금속 잉크를 도포했다(도 3의 스텝 S340). 이 프로세스(도 3의 스텝 S310∼S340)를 4회 반복했다.
이렇게 해서 얻어진 예 9 및 예 10의 금속 배선의 단면을 광학 현미경에 의해 관찰한 결과, 모두 도 5 및 도 6의 전극 패드에서 금속 배선이 결합한 3차원의 금속 배선이 얻어진 것을 알 수 있었다.
이렇게 해서 얻어진 예 9 및 예 10의 금속 배선의 첫번째 층 및 네번째 층 사이에서 도전성을 측정한 결과, 양호한 도통이 확인되고, 도 5 및 도 6의 전극 패드에서 금속 배선이 전기적으로 결합한 3차원의 금속 배선이 얻어진 것을 알 수 있었다.
또, 예 3의 금속 배선에 유기 용매로서 아니솔을 사용한 도포법에 의해 유기 반도체인 TIPS-펜타센의 용액을 도포했지만, 유기 반도체 용액이 균일하게 도포되지 않고, 유기 반도체의 층을 형성할 수 없었다. 한편, 예 1 및 예 2의 금속 배선에 유기 반도체를 마찬가지로 도포한 결과, 균일한 유기 반도체층을 형성할 수 있었다. 이것으로부터, 유기 트랜지스터와 같은 소자를 형성하기 위해서는 소수성을 갖고, 또한, 친유성을 갖는 젖음성 제어층이 중요한 것이 나타내어졌다.
이상의 예 9∼예 10에 의해, 본 발명의 방법을 채용하면, 10㎛ 이하의 선폭을 갖는 금속 배선, 또한, 3차원의 금속 배선을 간편하게 형성할 수 있는 것이 나타내어졌다.
[예 11]
예 11에서는 고분자 재료로서 폴리실라잔을 사용하고, 기판에 젖음성 제어층을 형성하고, 그 특성을 평가했다.
폴리실라잔으로서, 퍼히드로폴리실라잔(PHPS;AZ 일렉트로닉스 마테리얼즈사제, NA120-20-NAX)을 사용했다. 용매로서, 부틸에테르(디-n-부틸에테르)를 사용하고, PHPS의 농도가 20wt%가 되도록 조제하여 젖음성 제어층용의 고분자 용액을 얻었다. 이 고분자 용액을 이용하여, 스핀 코트법에 의해, 예 1∼예 8과 같은 PEN 기판(테이진 듀폰 가부시키가이샤제, 두께 125㎛, 사이즈 4×4cm)에 젖음성 제어층을 형성했다(도 1의 스텝 S110). 상세하게는 스핀 코터(미카사제, MS100)를 사용하고, 회전수 5000rpm으로 40초간 도포하고, 젖음성 제어층을 형성했다. 그 후에 핫플레이트에 놓고, 90℃에서 5분간 건조시켜서, 용매를 제거한 후, 습도 조절 가능한 오븐 중에서 90℃, 90% RH의 조건 하에서 5시간 건조시켰다.
상기 고분자 용액을 PEN 기판에 도포한 후의 젖음성 제어층, 및, 건조시킨 후의 젖음성 제어층을 푸리에 변환 적외 분광 광도계(ThermoFisher Scientific제 Nicolet4700DR)를 이용하여 분석했다. 결과를 도 7에 나타낸다.
도 7은 예 11의 젖음성 제어층의 FTIR 스펙트럼이다. 도 7 중, (1)은 고분자 용액을 PEN 기판에 도포한 후의 젖음성 제어층의 스펙트럼이며, (2)는 건조시킨 후의 젖음성 제어층의 스펙트럼이다.
(1)의 스펙트럼에서는 3360cm-1, 2160cm-1, 및, 840cm-1에 있어서 특징적인 피크가 보여지며, 각각, N-H, Si-H, 및, Si-N 결합의 신축진동에 의한 피크인 것으로 동정되었다.
한편, (2)의 스펙트럼에서는 1060cm-1, 및, 3500cm-1에 있어서 주된 특징적인 피크가 얻어지고, Si-O, 및, Si-OH 결합의 신축진동에 유래하는 피크인 것으로 동정되었다.
이들의 결과로부터, 상술한 오븐 중에서의 건조 처리의 과정에서, 물분자가 촉매로서 작용하고, PHPS의 Si-N 및 Si-H기가 반응함으로써 PHPS끼리가 가교되고, SiO2막으로 전환한 것이 시사되었다.
이렇게 해서 얻어진 SiO2막의 두께를 미세 형상 측정기(오사카 켄큐쇼제, 형번 ET200)에 의해 측정한 결과, 0.4㎛(400nm)였다. 또한 얻어진 SiO2막에 아니솔을 적하했을 때의 접촉각(θ)은 0°이며, 물을 적하했을 때의 접촉각(θ)은 90°였다.
다음에 자외 가시 근적외(UV-Vis-NIR) 분광 광도계(JASCO제 V-570)를 사용하여 얻어진 SiO2막의 광투과율을 측정했다. 결과를 도 8에 나타낸다.
도 8은 예 11의 젖음성 제어층(SiO2막)의 광투과율의 측정 결과를 나타내는 스펙트럼이다.
도 8에 의하면, 예 11에서 얻은 SiO2막은 유리에 필적할 정도의 매우 높은 투명성을 갖고, 투명 디바이스를 제작하기 위한 재료로서 사용하는 것이 충분히 예상되는 것을 알 수 있었다.
또한 원자간력 현미경(AFM)(세이코 인스투루제 SPA400)을 사용하여 SiO2막의 표면 모폴로지를 분석했다. 결과를 도 9에 나타낸다.
도 9는 예 11의 젖음성 제어층(SiO2막)의 AFM상이다.
도 9에 나타내는 AFM상으로부터 2승 평균 거칠기(RMS)를 계산한 결과, 0.21nm의 값이 얻어지고, SiO2막이 매우 평활한 표면 성상을 갖고 있는 것이 확인되었다.
또한, 투과형 전자 현미경(TEM)(JEOL제 JEM2100F)을 이용하여, SiO2막의 미세구조를 분석했다. 또, TEM 분석용의 시료는 기판에 Si 웨이퍼를 사용한 것 이외는 상술한 것과 같은 순서에 따라서 조제했다. 결과를 도 10(a) 및 도 10(b)에 나타낸다.
도 10(a)는 Si 웨이퍼 상에 형성한 젖음성 제어층(SiO2막)의 TEM상이다. 도 10(b)는 도 10(a)와 동일 시야의 2개의 영역에 대해서 얻어진 SAED 패턴이다.
도 10(a)의 TEM상에 있어서, 좌상으로부터 우하에 걸쳐 연장되는 선을 경계로, 좌측이 SiO2막이며, 우측이 Si 웨이퍼이다. 도 10(a)에 의하면, Si 웨이퍼 상에 형성한 SiO2막은 Si 및 O원자가 빈틈없이 정렬된 치밀한 막인 것을 알 수 있었다.
또한, 도 10(a)에 있어서 점선으로 둘러싼 2개의 영역(각각, 1, 및, 2의 부호를 붙여서 나타낸다)에 대해서, 제한 시야 전자 회절(SAED)에 의해 결정구조를 분석한 결과, 도 10(b)에 나타내듯이, 부호 1의 영역(SiO2막)에서는 아모르포스상을 나타내는 패턴이 얻어진 것에 대해서, 부호 2의 영역(Si 웨이퍼)에서는 Si원자가 균일하게 나열되어 있는 것을 나타내는 패턴이 얻어졌다.
종래, PHPS를 전구물질로 해서 SiO2막을 제작하는 방법에서는 150℃를 초과하는 고온조건에서 가열 처리가 행해지고 있었다. 한편, 예 11에서 얻은 젖음성 제어층(SiO2막)은 기판에 PEN 및 Si 웨이퍼를 사용한 경우 모두 종래법보다 낮은 온도조건에서 건조 처리를 실시한 것이다. 따라서, 본 발명의 방법에 의하면, 고온 조건 하에서 열변형이 생기기 쉬운 플라스틱 등의 기판 상에도, 간편하게 젖음성 제어층을 형성할 수 있다. 또한 이것은 비용면에서도 메리트가 있다.
[예 12∼예 15]
예 12∼예 15에서는 고분자 재료로서 폴리실라잔을 사용하고, 예 11과 같은 순서로 스핀 코트법에 의해 여러가지 기판에 젖음성 제어층을 형성했다.
표 5에 나타내듯이, 예 12∼예 15에서 사용한 기판은 각각, 유리, 셀룰로오스 나노 페이퍼, Si 웨이퍼, PEN이었다. 유리 및 Si 웨이퍼는 스핀 코트법에 의한 고분자 용액의 도포전에, 아세톤, 이소프로판올, 및, 증류수의 순으로 각각 5분간 초음파 세정을 행했다. 또, 표 5에는 예 11∼예 15에서 사용한 기판의 재료 및 사이즈를 나타냈다.
각 기판 상에 형성한 젖음성 제어층(SiO2막)에 대해서, 원자간력 현미경(AFM)(세이코 인스투루제 SPA400)을 사용해서 SiO2막의 표면 모폴로지를 분석했다. 결과를 표 5에 나타낸다.
예 12에서는 평활한 유리 기판 상에 형성한 젖음성 제어층(SiO2막)에 대해서, 2승 평균 거칠기(RMS)가 0.21nm인 것이 확인되었다.
예 13에서는 표면이 거친 셀룰로오스 나노페이퍼 상에 젖음성 제어층(SiO2막)이 양호하게 형성된 것, 및, 얻어진 SiO2막의 2승 평균 거칠기(RMS)가 3.2nm인 것이 확인되었다.
예 14 및 예 15에서는 각각, 보다 큰 사이즈(대면적)의 Si 웨이퍼 및 PEN 기판을 사용한 경우라도 스핀 코트법에 의해 SiO2막을 간편하게 제작할 수 있는 것, 및, 얻어진 SiO2막의 2승 평균 거칠기(RMS)가 각각 0.23nm 및 0.21nm인 것이 확인되었다.
이렇게, 본 발명의 방법에 의하면, 유기재료인지 무기재료인지를 따지지 않고, 광범위한 종류의 재료를 기판으로 해서 젖음성 제어층을 형성할 수 있고, 또한 대면적에의 적용도 가능하다.
[예 16]
예 16에서는 고분자 재료로서 폴리실라잔을 사용하고, 예 11과 같은 순서로 스핀 코트법에 의한 젖음성 제어층의 형성 스텝을 3회 반복함으로써, PEN 기판에 3층 구조의 젖음성 제어층을 형성했다.
도 11은 PEN 기판(좌측)에, 예 16의 3층 구조의 젖음성 제어층(SiO2막)(우측)을 형성하는 스텝을 나타내는 모식도이다. 또, 각 형성 스텝에서는 스핀 코터의 회전수를 3000rpm(첫번째 층), 2000rpm(두번째 층), 및, 4000rpm(세번째 층)으로 설정하고, 각각 40초간 도포함으로써 젖음성 제어층의 두께를 제어했다.
얻어진 3층 구조의 젖음성 제어층(SiO2막)에 대해서, 주사형 백색 간섭 현미경 장치(히타치 하이테크제 VS1530)를 사용해서 각 층의 두께를 측정했다. 결과를 도 12에 나타낸다.
도 12는 예 16의 젖음성 제어층(SiO2막)의 주사형 백색 간섭 현미경 장치에 의한 분석 결과를 나타내는 도면이다.
도 12에 의하면, PEN 기판 상에 형성된 3층의 젖음성 제어층(SiO2막)은 각각, 500nm(첫번째 층), 706nm(두번째 층), 및, 460nm(세번째 층)였다. 이 결과로부터, 본 발명의 방법에 의해, 기판 상에 형성되는 젖음성 제어층의 두께를 제어할 수 있는 것이 나타내어졌다.
보다 구체적으로는 기판에의 고분자 용액의 도포에 스핀 코트법을 사용한 경우에는 스핀 코터의 회전수, 즉, 스핀 코팅의 속도를 변화시킴으로써, 기판 상에 형성되는 젖음성 제어층(SiO2막)의 두께를 나노미터 오더로 제어할 수 있는 것이 실험적으로 증명되었다. 또한 이것은 고분자 용액 중의 고분자 재료의 농도와 스핀 코터의 회전수를 이용하여 나타내어지는 이론 상의 관계식, 및, 본 발명자들이 별도로 행한 예비실험의 결과와도 순조롭게 일치한다.
또한, 종래의 화학 증착법이나 스퍼터링법에 의한 SiO2막의 형성 방법과 비교해서 본 발명의 방법에 의하면, 보다 낮은 온도조건 하에서, 유리, 실리콘, 나노 페이퍼, 폴리머 등의 여러가지 재료를 기판으로 해서 매우 평활한 SiO2막을 간편하게 형성할 수 있고, 이것에 의해 상기 기판재료의 표면을 개질할 수 있다. 특히, 일층씩 순서대로 적층하는 양식(layer-by-layer fashion)으로 다층구조의 젖음성 제어층(SiO2막)을 용액 프로세스에 의해 형성할 수 있는 것은 3차원의 금속 배선을 형성하는데에 유리하다.
[예 17]
예 17에서는 예 11에서 얻은 젖음성 제어층(SiO2막)을 이용하여, 2차원의 금속 배선을 형성했다.
구체적으로는 예 11에서 얻은 젖음성 제어층(SiO2막) 상에 선폭 10㎛를 갖는 포토 마스크를 배치하고, 파장 200nm 이하의 진공 자외선을 조사했다(도 1의 스텝 S120). 또, 선폭 10㎛를 갖는 포토 마스크는 10㎛의 선폭의 개구부가 일방향으로 연장되고, 단부에서 180° 되접혀서 반대 방향으로 연장되고, 반대측의 단부에서 다시 180° 되접혀서 연장되는 구조가 반복되어 있고, 개구부는 전체적으로 일련의 구조(패턴)를 가졌다. 진공 자외선에는 파장 172nm를 발하는 크세논 엑시머 램프(우시오 덴키제, UEM20-172)를 사용하고, 조사 시간은 80초로 했다.
계속해서, 진공 자외선이 조사된 SiO2막 상에 금속 잉크를 도포했다(도 1의 스텝 S130). 금속 나노 입자를 함유하는 잉크는 비특허문헌 2 및 3을 참조해서 합성했다. 상세하게는 직경 약 30nm를 갖는 금(Au) 입자를 25wt%의 농도가 되도록 물을 이용하여 조제했다. 금속 잉크는 슬릿 코트법에 의해 도포되었다. 슬릿 코트식 도포 장치(미츠이 덴키 세이키제, TC-3)를 사용해서 도포속도 5mm/s의 조건으로 도포되었다.
얻어진 금속 배선의 모양을 광학 현미경(니콘제)을 이용하여 관찰했다. 관찰 결과를 도 13에 나타낸다.
도 13은 예 17의 금속 배선을 나타내는 광학 현미경상이다.
도 13에 있어서, 그레이스케일로 밝게 나타내어지는 선(모양)이 금속 배선을 나타낸다. 도 13에 의하면, 예 17의 금속 배선은 포토 마스크의 선폭(10㎛)을 갖고, 또한, 포토 마스크의 개구부의 구조가 높은 정밀도로 반영된 배선 패턴이 얻어진 것을 알 수 있었다.
[예 18]
예 18에서는 예 11에서 얻은 젖음성 제어층(SiO2막)을 이용하여, 3차원의 금속 배선을 형성했다.
구체적으로는 선폭 10㎛를 갖는 포토 마스크로서 10㎛의 선폭의 개구부에 100㎛ 간격으로 20㎛의 직사각형의 전극 패드 형상의 개구부를 더 갖는 것을 사용한 것 이외는 예 17과 같은 순서에 의해, 젖음성 제어층(SiO2막) 상에 2차원의 금속 배선을 형성했다.
다음에 얻어진 금속 배선 상(즉, 젖음성 제어층(SiO2막) 및 금속 배선의 양쪽)에, 예 11과 같은 조건으로 고분자 용액을 도포하고, 추가적인 젖음성 제어층(SiO2막)을 형성했다(도 3의 스텝 S310). 이어서, 전극 패드에 오목부를 형성하고, 금속 배선을 노출시켰다(도 3의 스텝 S320). 오목부는 파장 266nm의 자외선 YAG 레이저(부이 테크놀로지제, 형번 VL-C30)를 조사함으로써 형성되었다.
이어서, 추가적인 젖음성 제어층(SiO2막) 상에 선폭 10㎛ 및 전극 패드 형상의 개구부를 갖는 포토 마스크를 배치하고, 예 17과 같은 조건으로 200nm 이하의 진공 자외선을 조사했다(도 3의 스텝 S330). 이 때, 포토 마스크는 첫번째 층의 금속 배선을 형성했을 때와는 90°방향을 바꾸어서 배치했다. 이어서, 예 17과 같은 조건으로 진공 자외선이 조사된 추가적인 젖음성 제어층(SiO2막) 및 오목부에 금속 잉크를 도포했다(도 3의 스텝 S340). 이렇게 해서 2층 구조를 갖는 3차원의 금속 배선을 형성했다.
얻어진 금속 배선의 모양을 광학 현미경(니콘제)을 이용하여 관찰했다. 관찰 결과를 도 14(a)∼도 14(c)에 나타낸다.
도 14(a)는 예 18의 금속 배선을 나타내는 광학 현미경상이다. 도 14(b)는 도 14(a) 중의 점선으로 둘러싼 부분의 확대상이다. 도 14(c)는 도 14(b)에 나타내는 부분의 구조를 나타내는 모식도이다.
도 14(a)에 있어서, 그레이스케일로 밝게 나타내어지는 선이 금속 배선을 나타낸다. 도 14(a)에 의하면, 예 18의 금속 배선은 포토 마스크의 선폭(10㎛)을 갖는 것을 알 수 있었다. 또한 도 14(a) 중의 점선으로 둘러싼 부분에 대해서, 금속 배선의 선폭을 초과해서 복수인 직사각형의 영역 중 하나를 확대한 결과, 도 14(b)에 나타내듯이, 전극 패드에서 금속 배선이 결합한 3차원의 금속 배선이 얻어진 것을 알 수 있었다. 도 14(c)에서는 이 모양을 모식적으로 나타냈다.
또한 이렇게 해서 얻어진 예 18의 금속 배선의 첫번째 층 및 두번째 층의 사이에서 도전성을 측정한 결과, 양호한 도통이 확인되고, 도 14(a)의 전극 패드에서 금속 배선이 전기적으로 결합한 3차원의 금속 배선이 얻어진 것을 알 수 있었다.
(산업상 이용가능성)
본 발명의 금속 세선을 형성하는 방법을 사용하면, 효과인 진공장치 등을 불필요로 하므로, 반도체 소자 및 전자회로를 저렴하게 제공할 수 있다.
210: 기판
220: 젖음성 제어층
230, 430: 친수성을 갖는 부위
240, 440: 금속 배선
410: 추가적인 젖음성 제어층
420: 오목부
220: 젖음성 제어층
230, 430: 친수성을 갖는 부위
240, 440: 금속 배선
410: 추가적인 젖음성 제어층
420: 오목부
Claims (20)
- 기판 상에 젖음성 제어층을 형성하는 스텝으로서, 시클로올레핀 폴리머, 폴리락트산, 및, 이들의 유도체, 및, 폴리실라잔으로 이루어지는 군으로부터 적어도 1종 선택되는 고분자 재료를 함유하는 고분자 용액을 상기 기판에 도포하고, 건조해서, 소수성을 갖고, 또한, 친유성을 갖는 젖음성 제어층을 형성하는 스텝과,
상기 젖음성 제어층에 200nm 이하의 파장을 갖는 진공 자외선을 조사하는 스텝과,
상기 젖음성 제어층 상에 금속 잉크를 도포하는 스텝을 포함하는 금속 배선을 형성하는 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 금속 잉크는 금속 나노 입자가 분산매에 분산된 조성물인 방법. - 제 2 항에 있어서,
상기 금속 나노 입자는 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 백금(Pt), 철(Fe), 니켈(Ni), 주석(Sn), 아연(Zn), 납(Pb), 팔라듐(Pd), 알루미늄(Al), 및, 이들의 합금으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 금속으로 이루어지고,
상기 분산매는 적어도 물을 함유하는 방법. - 제 3 항에 있어서,
상기 분산매 중의 상기 물의 함유량은 80체적% 이상인 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 진공 자외선은 150nm 이상 200nm 이하의 범위의 파장을 갖는 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 진공 자외선은 1mW/㎠ 이상 100mW/㎠ 이하의 범위의 조사 에너지를 갖는 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 진공 자외선을 조사하는 스텝은 상기 진공 자외선을 5초 이상 1000초 이하의 범위에서 조사하는 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 진공 자외선을 조사하는 스텝은 포토 마스크 또는 메탈 마스크를 사용하는 방법. - 제 2 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 금속 잉크 중의 상기 금속 나노 입자의 농도는 1wt% 이상 60wt% 이하의 범위인 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 금속 잉크를 도포하는 스텝에 있어서, 상기 도포는 스핀 코트법, 스프레이 도포법, 딥 코트법, 슬릿 코트법, 슬롯 코트법, 바 코트법, 롤 코트법, 커튼 코트법, 잉크젯법, 및, 스크린 인쇄법으로 이루어지는 군으로부터 선택된 방법에 의해 행해지는 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 금속 잉크를 도포하는 스텝은 상기 젖음성 제어층 상에 상기 금속 잉크를 도포하고, 건조하는 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 젖음성 제어층을 형성하는 스텝에 있어서, 상기 도포는 스핀 코트법, 스프레이 도포법, 딥 코트법, 슬릿 코트법, 슬롯 코트법, 바 코트법, 롤 코트법, 커튼 코트법, 잉크젯법, 및, 스크린 인쇄법으로 이루어지는 군으로부터 선택된 방법에 의한 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 젖음성 제어층을 형성하는 스텝에 있어서, 상기 건조는 상기 도포된 고분자 용액을 30℃ 이상 200℃ 이하의 온도범위에서 가열함으로써 행해지는 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 고분자 용액 중의 고분자 재료의 농도는 0.1wt% 이상 50wt% 이하의 범위인 방법. - 제 14 항에 있어서,
상기 고분자 용액 중의 고분자 재료의 농도는 0.5wt% 이상 30wt% 이하의 범위인 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 고분자 용액의 용매는 크실렌, 헥사플루오로-2-프로판올, 벤젠, 톨루엔, 메시틸렌, 시클로헥산, 디클로로메탄, 클로로포름, 사염화탄소, 프로필렌글리콜모노메틸에테르아세테이트, 메틸에테르, 에틸에테르, 프로필에테르, 및, 부틸에테르로 이루어지는 군으로부터 적어도 1종 선택되는 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 금속 잉크를 도포하는 스텝에 계속해서,
추가적인 젖음성 제어층을 형성하는 스텝으로서, 시클로올레핀 폴리머, 폴리락트산, 및, 이들의 유도체, 및, 폴리실라잔으로 이루어지는 군으로부터 적어도 1종 선택되는 고분자 재료를 함유하는 고분자 용액을 상기 젖음성 제어층 및 상기 금속 잉크의 도포에 의해 얻어진 금속 배선 상에 도포하고, 건조해서, 소수성을 갖고, 또한, 친유성을 갖는 추가적인 젖음성 제어층을 형성하는 스텝과,
상기 추가적인 젖음성 제어층에 오목부를 형성하고, 상기 금속 배선의 적어도 일부를 노출시키는 스텝과,
상기 추가적인 젖음성 제어층에 200nm 이하의 파장을 갖는 진공 자외선을 조사하는 스텝과,
상기 추가적인 젖음성 제어층 및 상기 오목부 상에 금속 잉크를 도포하는 스텝을 더 포함하는 방법. - 제 17 항에 있어서,
상기 노출시키는 스텝은 자외선 레이저를 조사하는 방법. - 제 17 항 또는 제 18 항에 있어서,
상기 추가적인 젖음성 제어층을 형성하는 스텝, 상기 노출시키는 스텝, 상기 조사하는 스텝, 및, 상기 도포하는 스텝을 반복하는 스텝을 더 포함하는 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 젖음성 제어층을 상기 기판으로부터 박리하는 스텝을 더 포함하는 방법.
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