KR102566706B1 - 이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 실란트층; 상기 실란트층 상에 형성된 금속층; 상기 금속층 상에 형성된 제1 수지층; 및 상기 제1 수지층 상에 형성되며, 전도성 도전재를 포함하는 제2 수지층을 포함하는 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지에 관한 것이다. 본 발명에 따르면, 리튬 이차전지의 스웰링 현상 발생시, 폭발 또는 발화되는 것을 방지하고, 나아가, 파우치형 전지의 수명 및 저장 특성 평가 실험에 있어서, 최적 수명 및 저장 평가 조건을 도출할 수 있는 효과가 있다.
Description
본 발명은 이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는, 신축-전도성 수지층을 구비하는 이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 이차전지에 대한 연구가 대두되고 있다.
이차전지는 형상 면에서 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 리튬 이차전지와 파우치형 리튬 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 에너지 밀도, 방전 전압, 안전성이 우수한 리튬 코발트폴리머 이차전지에 대한 수요가 높다.
그러나 리튬 이차전지는 근본적으로 안전성이 낮으며, 특히, 파우치형 전지는 전지팩의 단위전지로서 유력한 후보이지만, 전지케이스의 기계적 강성이 낮고 밀봉부가 분리되었을 때 전해액 등 발화성 물질이 누설되어 화재의 위험성이 높다.
도 1 (a) 내지 (c)는 고온 저장시 파우치 셀의 부피 팽창을 나타낸 사진으로, 파우치형 이차전지는 전해액이 모두 일체화된 셀 내부에 주입되어 있기 때문에 각 셀이 과충전 되면 전압이 상승하게 되고 과열로 인해 셀 내부의 전해액이 분해되어 가연성 가스가 셀 내부적으로 발생하게 되며 상기 파우치 내부의 압력이 높아짐으로써 파우치 자체가 부풀어 오르는 스웰링(swelling)현상이 발생하게 된다. 또한 양극과 음극 사이의 분리막이 용융하여 양극과 음극이 단락되어 발화되므로 전지의 안전성을 확보할 수 없다는 문제점을 가지고 있다.
실제 이러한 리튬 이차전지의 안전성 문제로 인해 완성된 전지를 시중에 유통시키기 전에 과충전 및 강제 방전 등의 안전성 시험뿐 아니라, 고온 보존(high temperature storage)시험, 열충격(thermal shock)시험, 열폭로(thermal exposure)시험 등 다양한 열적 안전성 시험을 하게 된다. 이러한 열적 안전성 시험은 전지를 다양한 온도 조건에 수십분 내지 수십 시간 방치하는 것인데, 이 때, 전지의 폭발, 발화가 없어야 하며, 극한 경우에 전지의 밀봉이 해제되어 폭발 및 발화를 방지하여야 한다.
따라서, 리튬 이차전지의 스웰링 현상 발생시, 폭발 또는 발화되는 것을 방지하고, 최적 수명 및 저장 평가 조건을 도출하기 위한 기술의 개발이 요구되는 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 감안하여 안출된 것으로, 리튬 이차전지의 스웰링 현상 발생시, 폭발 또는 발화되는 것을 방지하고, 최적 수명 및 저장 평가 조건을 도출할 수 있는 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지를 제공하는데 있다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 실란트층; 상기 실란트층 상에 형성된 금속층; 상기 금속층 상에 형성된 제1 수지층; 및 상기 제1 수지층 상에 형성되며, 전도성 도전재를 포함하는 제2 수지층을 포함하는 파우치 외장재가 제공된다.
상기 전도성 도전재는 알루미늄, 니켈, 구리, 금, 은 주석 및 철로 이루어진 금속입자 및 탄소로드, 탄소나노튜브, 그래핀 및 구형 나노탄소 등으로 이러우진 전도성 탄소로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 전도성 도전재는 상기 제2 수지층 전체 조성물 100중량부에 대하여, 0.1 내지 30중량부로 포함될 수 있다.
상기 제2 수지층은 방향족 우레탄 및 방향족 우레아 결합을 포함하는 하드 세그먼트 및 폴리올 구조의 소프트 세그먼트를 포함하는 공중합체 수지를 포함할 수 있다.
상기 폴리올 구조의 소프트 세그먼트는 폴리에틸렌글리콜, 폴리테트라메틸렌에테르글리콜, 폴리프로필렌글리콜, 폴리카보네이트디올, 폴리카프로락톤디올 및 에틸렌-프로필렌글리콜 공중합체 중에서 선택된 1종 이상의 지방족 폴리올일 수 있다.
상기 공중합체 수지의 하드 세그먼트 및 소프트 세그먼트의 분율은 2:8 내지 8:2일 수 있다.
상기 공중합체 수지의 중량평균 분자량은 50,000 내지 500,000일 수 있다.
상기 제2 수지층의 두께는 10 내지 1000㎛일 수 있다.
상기 실란트층은 무연신 폴리프로필렌, 폴리프로필렌-부틸렌-에틸렌 삼원 공중합체, 염화 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 에틸렌프로필렌 공중합체, 폴리에틸렌과 아크릴산 공중합체, 폴리프로필렌 및 아크릴산의 공중합체 중에서 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 금속층은 알루미늄; 철, 탄소, 크롬 및 망간의 합금; 및 철, 탄소, 크롬 및 니켈의 합금; 중에서 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 제1 수지층은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 나일론, 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE), 및 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE) 중에서 선택된 1종 이상일 수 있다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 양극, 음극, 분리막 및 전해질을 포함하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체를 수용하는 상기 파우치 외장재를 포함하는 파우치형 이차전지가 제공된다.
본 발명에 따르면, 리튬 이차전지의 스웰링 현상 발생시, 폭발 또는 발화되는 것을 방지하고, 나아가, 파우치형 전지의 수명 및 저장 특성 평가 실험에 있어서, 최적 수명 및 저장 평가 조건을 도출할 수 있는 효과가 있다.
도 1 (a) 내지 (c)는 고온 저장시 파우치 셀의 부피 팽창을 나타낸 사진이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 외장재를 개략적으로 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 외장재를 개략적으로 나타낸 것이다.
이하, 다양한 실시예를 참조하여 본 발명의 바람직한 실시 형태를 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시 형태는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시 형태로 한정되는 것은 아니다.
본 발명은 이차전지용 파우치 외장재 및 이를 포함하는 파우치형 이차전지에 관한 것이다. 본 발명의 일 측면에 따르면, 실란트층; 상기 실란트층 상에 형성된 금속층; 상기 금속층 상에 형성된 제1 수지층; 및 상기 제1 수지층 상에 형성되며, 전도성 도전재를 포함하는 제2 수지층을 포함하는 파우치 외장재가 제공된다.
본 발명의 이차전지용 알루미늄 파우치 외장재에 있어서, 상기 실란트층은 가열-밀봉(heat sealing) 공정을 위한 수지층으로서, 특별하게 한정하는 것은 아니나 예를 들어, 무연신 폴리프로필렌, 폴리프로필렌-부틸렌-에틸렌 삼원 공중합체, 염화 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 에틸렌프로필렌 공중합체, 폴리에틸렌과 아크릴산 공중합체, 폴리프로필렌 및 아크릴산의 공중합체 등을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌을 사용할 수 있다. 상기와 같은 실란트층을 사용하는 경우, 양호한 가열-밀봉성, 방습성 및 내열성 등의 이차전지용 포장재료로서 요구되는 물성을 가질 뿐만 아니라 라미네이션 등의 가공성 또한 우수하다.
상기 실란트층의 두께는 성형성, 절연성 및 내전해액성 등을 고려하여 40 내지 100㎛일 수 있으며, 바람직하게는 70 내지 90㎛일 수 있다. 상기 범위를 만족하지 않는 경우 성형성, 절연성 및 내전해액성이 떨어지게 되는 문제점이 발생할 수 있다.
상기 금속층은 수분 침투 및 전해액 누액 방지를 위한 것으로서, 특별하게 한정하는 것은 아니나 예를 들어, 알루미늄; 철, 탄소, 크롬 및 망간의 합금; 및 철, 탄소, 크롬 및 니켈의 합금; 등을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 알루미늄을 사용할 수 있다.
상기 금속층의 두께는 10 내지 100㎛일 수 있으며, 바람직하게는 30 내지 50㎛일 수 있다. 10㎛ 미만이면 쉽게 찢어지며, 내전해성 및 절연성이 떨어지게 되고, 100㎛를 초과하면 성형성이 떨어지는 문제점이 있다.
상기 제1 수지층은 수분침투 및 물리적 충격으로부터 전극조립체를 보호하기 위한 것으로서, 특별하게 한정하는 것은 아니지만 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 나일론, 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE), 및 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE) 등을 사용할 수 있고, 바람직하게는 폴리에틸렌테레프탈레이트 및 나일론을 사용할 수 있다.
상기 제1 수지층의 두께는 10 내지 100㎛일 수 있고, 바람직하게는 20 내지 80㎛일 수 있다. 10㎛ 미만인 경우, 물리적 특성이 떨어져 쉽게 찢어지게 되고, 100㎛를 초과하면 성형성이 떨어지게 되는 문제점이 있다.
본 발명은 상기 제1 수지층 상에 형성되는 제2 수지층을 포함하며, 상기 제2 수지층은 탄성 복원력을 가진 고분자 수지와 전도성 도전재가 혼합된 복합층이다. 보다 상세하게, 상기 제 2 수지층은 방향족 우레탄 및 방향족 우레아 결합을 포함하는 하드 세그먼트 및 폴리올 구조의 소프트 세그먼트를 포함하는 공중합체 수지와 전도성 도전재를 포함한다.
본 발명의 제2 수지층에 포함되는 공중합체 수지는 방향족 우레탄 및 방향족 우레아 결합을 포함하는 하드 세그먼트를 포함한다. 상기 방향족 우레탄 및 방향족 우레아를 포함한 하드 세그먼트는 제2 수지층 고분자의 Framework를 구성하며, 파우치 외장재 인장 시, 제2 수지층의 고분자의 탄성 지지체로서의 역할을 수행한다. 또한, 본 발명의 제2 수지층에 포함되는 공중합체 수지는 폴리올 구조의 소프트 세그먼트를 포함하며, 상기 폴리올 구조의 소프트 세그먼트는 폴리에틸렌글리콜, 폴리테트라메틸렌에테르글리콜, 폴리프로필렌글리콜, 폴리카보네이트디올, 폴리카프로락톤디올 및 에틸렌-프로필렌글리콜 공중합체 중에서 선택된 선택된 1종 이상의 지방족 폴리올일 수 있다. 상기 폴리올 구조의 소프트 세그먼트는 외장재 인장 시, 제2 수지층 내에 신축률을 부여하여 적은 응력(stress)으로 수지층이 인장 될 수 있게 하는 역할을 수행할 수 있다.
본 발명의 방향족 우레탄 및 방향족 우레아 결합을 포함하는 하드 세그먼트 및 폴리올 구조의 소프트 세그먼트를 포함하는 공중합체 수지는 예를 들어, 하기 화학식 1과 같이 표현될 수 있다.
(상기 식 1에서 R은 폴리올 구조의 소프트 세그먼트를 나타낸다. )
한편, 상기 공중합체 수지의 중량평균 분자량은 50,000 내지 500,000일 수 있고, 바람직하게는 200,000 내지 300,000일 수 있다. 50,000 미만인 경우, 고분자의 점성이 너무 낮아 제2 수지층 코팅성이 떨어지며 전도성 도전재의 균일한 분산이 어려울 수 있다. 반면, 500,000 초과인 경우, 점성이 너무 높아 공정성이 열악하며 전도성 도전재의 분산이 어려울 수 있다.
또한, 상기 공중합체 수지 내 하드 세그먼트 및 소프트 세그먼트의 분율은 2:8 내지 8:2 일 수 있으며, 4:6 내지 6:4인 것이 보다 바람직하다. 상기 비율을 만족하지 않는 경우, 고분자층의 합성 시 겔화 반응이 일어날 수 있으며, 제2 수지층 탄성 강도의 변동폭이 커지는 문제점이 발생할 수 있다.
한편, 제2 수지층에 포함되는 상기 전도성 도전재로는 알루미늄, 니켈, 구리, 금, 은 주석 및 철로 이루어진 금속입자 및 탄소로드, 탄소나노튜브, 그래핀 및 구형 나노탄소 등으로 이러우진 전도성 탄소 등을 사용할 수 있다.
상기 전도성 도전재는 상기 제2 수지층 전체 조성물 100중량부에 대하여, 0.1 내지 30중량부로 포함될 수 있고, 바람직하게는 0.5 내지 5 중량부로 포함될 수 있다. 0.1 미만인 경우, 전도성 도전재의 투과경로(percolation path)가 형성 되지 않을 수 있고, 30 초과인 경우, 제2 수지층의 신축성이 떨어 질 수 있다.
상기 제2 수지층의 두께는 10 내지 1,000㎛일 수 있고, 바람직하게는 20 내지 50일 수 있다. 두께가 10㎛ 미만인 경우, 공정성이 열악 할 수 있고, 1,000㎛ 초과인 경우, 제2 수지층의 탄성력이 너무 높아 질 수 있다.
본 발명에 따른 파우치 외장재는 예를 들어 다음과 같은 방식으로 제조될수 있다.
금속층으로, 두께 80μm의 알루미늄 박막을 준비하고, 상기 알루미늄 박막의 일면에 에틸렌/프로필렌 공중합체를 사용하여 40μm의 실란트층을 코팅하였다. 상기 알루미늄 박막의 타면에는 나일론 수지를 사용하여 50μm 두께의 제1 수지층을 코팅하였다.
다음으로 폴리에틸렌글리콜과 4,4'-디페닐메탄디이소시아네이트(MDI)의 반응몰비를 1:1.6~1.8으로하여 DMAc용매에 용해 시켰다. 이 때, 부반응을 줄이기 위해 노말부탄올을 상기 폴리올 대비 0.05~0.15 중량% 첨가하고, 65~75℃에서 교반기를 이용하여 교반하면서 반응시켜 프리폴리머를 제조하였다.
이후 사슬연장제로 에틸렌디아민과 사슬정지제로 디에틸아민을 90~95 : 5~10 당량%로 한 혼합용액을 상기 프리폴리머와 혼합하고, 60~80℃의 순환온도를 갖는 스태틱믹서(static mixer)에서 반응시켜 공중합체 수지를 제조하였다.
상기 공중합체 수지 용액에 0.5 내지 5 wt%의 탄소나노튜브를 투입하고 혼합하여 슬러리를 제조한 후, 상기 슬러리를 상기 나일론 수지층 상에 도포 및 건조하여, 10μm 두께의 제2 수지층을 형성하고, 파우치 외장재를 제조하였다.
상기와 같은 파우치 외장재의 내부에 양극, 음극, 분리막 및 전해질을 포함하는 전극조립체가 수용된 파우치형 이차전지가 제공될 수 있으며, 탄성복원력을 가진 고분자 수지와 전도성 도전재가 혼합된 본 발명의 제2 수지층을 포함하는 파우치 외장재를 포함하는 경우, 스웰링 현상 발생시, 폭발 또는 발화되는 것을 방지할 수 있다. 또한, 파우치형 이차전지의 수명 및 저장 조건 평가 시험에서 스웰링 현상 발생이 발생하는 경우에도 전도성이 사라지지 않으며, 부피 팽창의 정도를 확인하고 이를 저항으로 환산하여, 수명 및 저장 평가 조건을 도출할 수 있는 가능성을 제공한다.
이상에서 본 발명의 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능하다는 것은 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에게는 자명할 것이다.
10: 파우치 외장재
100: 실란트층
200: 금속층
300: 제1 수지층
400: 제2 수지층
100: 실란트층
200: 금속층
300: 제1 수지층
400: 제2 수지층
Claims (12)
- 실란트층;
상기 실란트층 상에 형성된 금속층;
상기 금속층 상에 형성된 제1 수지층; 및
상기 제1 수지층 상에 형성되며, 전도성 도전재를 포함하는 제2 수지층을 포함하고,
상기 제2 수지층은 방향족 우레탄 및 방향족 우레아 결합을 포함하는 하드 세그먼트 및 폴리올 구조의 소프트 세그먼트를 포함하는 공중합체 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
- 제1항에 있어서,
상기 전도성 도전재는 알루미늄, 니켈, 구리, 금, 은, 주석, 철, 탄소로드, 탄소나노튜브, 그래핀 및 구형 나노탄소로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
- 제1항에 있어서,
상기 전도성 도전재는 상기 제2 수지층 전체 조성물 100중량부에 대하여, 0.1 내지 30중량부로 포함되는 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
- 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 폴리올 구조의 소프트 세그먼트는 폴리에틸렌글리콜, 폴리테트라메틸렌에테르글리콜, 폴리프로필렌글리콜, 폴리카보네이트디올, 폴리카프로락톤디올 및 에틸렌-프로필렌글리콜 공중합체 중에서 선택된 1종 이상의 지방족 폴리올인 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
- 제1항에 있어서,
상기 공중합체 수지의 하드 세그먼트 및 소프트 세그먼트의 몰분율은 2:8 내지 8:2인 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
- 제1항에 있어서,
상기 공중합체 수지의 중량평균 분자량은 50,000 내지 500,000인 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
- 제1항에 있어서,
상기 제2 수지층의 두께는 10 내지 1,000㎛인 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
- 제1항에 있어서,
상기 실란트층은 무연신 폴리프로필렌, 폴리프로필렌-부틸렌-에틸렌 삼원 공중합체, 염화 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 에틸렌프로필렌 공중합체, 폴리에틸렌과 아크릴산 공중합체, 폴리프로필렌 및 아크릴산의 공중합체 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
- 제1항에 있어서,
상기 금속층은 알루미늄; 철, 탄소, 크롬 및 망간의 합금; 및 철, 탄소, 크롬 및 니켈의 합금; 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
- 제1항에 있어서,
상기 제1 수지층은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 나일론, 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE), 및 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE) 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 파우치 외장재.
- 양극, 음극, 분리막 및 전해질을 포함하는 전극조립체; 및
상기 전극조립체를 수용하는 제1항 내지 제3항 및 제5항 내지 제11항 중 어느 한 항의 파우치 외장재를 포함하는 파우치형 이차전지.
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