KR102556855B1 - 이산화탄소 흡수제 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 염기성 수용액, 일라이트 추출물을 포함하는 이산화탄소 흡수제에 관한 것이다.
Description
본 발명은 발전소 등의 배가스로부터 황산화물과 이산화탄소를 동시에 제거할 수 있는 흡수제에 관한 것이다.
화석연료를 사용하는 발전소 등에서는 연소후 배가스에 대량의 CO2가 포함되어 있다. 이때 고온의 연소과정으로 인한 NOx 발생은 탈질설비(SCR or SNCR)로써 제거하고 있으며, 또한 상대적으로 값비싼 LNG 발전의 경우는 제외하더라도, 우선 연료로 사용하는 화석연료의 종류에 따라 연료중의 황 성분으로 인해 연소후 SOx가 발생하고, Ash 및 중금속을 포함하는 Dust는 전기집진장치(EP)에서 제거하고 있다.
SOx의 대기중 배출 억제를 위해 대규모 탈황 설비(FGD)를 운용하고 있으며, 거대한 흡수탑으로부터 석회석을 흡수제로 이용하여 황성분을 CaSO4의 형태로 제거하고 있다. 이러한 배가스 중에는 발생되어 제거되는 SOx의 100배가 넘는 CO2(366ton/hr, 500MWH 발전소 1기 기준)를 포함하고 있는데 그대로 대기중으로 배출하고 있는 실정이다(260만ton/년, 366*24시간*300일 기준).
이와 같은 거대한 량의 CO2를 제거 또는 저감하기 위해서는 석회석과 같은 흡수제 방식으로는 시설 및 운전이 규모에서부터 불가능 할 것이고 폐수발생 역시 막대할 것으로 예측된다.
따라서 경제성과 규모에서 실현 가능한 시설로부터 이산화탄소에 대해 우수한 흡착능과 저비용의 CO2 탈기 또는 수월한 형태의 자원 전환이 가능한 흡착제 개발이 요구되어지며, 또한 흡착제의 순환 시스템이 가능 하도록 하여 추가 약제비를 최소화 하고 폐수 발생을 억제하는 것이 바람직하다.
이러한 CO2자원 순환 시스템은 연료중 포함되어 있는 각종 성분들에 의해 EP에서 대부분 제거한다 하여도 배가스 중에는 중금속을 포함하는 Dust나 황산화물로 오염되어 있고, 따라서 포집한 이산화탄소의 자원 전환을 꾀할 때 각종 불순물들이 제거될 수 있도록 순도 문제를 해결해야 한다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 배가스 중 황산화물은 물론 이산화탄소도 효율적으로 제거가 가능한 이산화탄소 흡수제를 제공하고자 함이다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 이산화탄소 흡수제는, 염기성 수용액, 일라이트 추출물을 포함하는 것을 특징으로 한다.
하나의 예로 상기 염기성 수용액은 수산화나트륨 수용액인 것을 특징으로 한다.
하나의 예로 상기 일라이트 추출물은 일라이트 분말을 40 내지 100℃로 가열된 물에 첨가하고 교반하여 제조되는 것을 특징으로 한다.
하나의 예로 사붕산나트륨이 더 포함되는 것을 특징으로 한다.
하나의 예로 물유리가 더 포함되는 것을 특징으로 한다.
하나의 예로 과산화수소가 더 포함되는 것을 특징으로 한다.
앞서 설명한 바와 같이, 본 발명은 발전소 등의 배가스로부터 황산화물은 물론 대량의 이산화탄소를 흡수하여 제거할 수 있는 장점이 있다.
도 1은 본 발명에 있어 이산화탄소 흡수 메커니즘을 나타내는 그림이고,
도 2는 황산화물의 제거에 관한 실험결과를 나타내는 그래프이고,
도 3은 이산화탄소의 제거에 관한 실험결과를 나타내는 그래프이다.
도 2는 황산화물의 제거에 관한 실험결과를 나타내는 그래프이고,
도 3은 이산화탄소의 제거에 관한 실험결과를 나타내는 그래프이다.
아래에서는 본 발명에 따른 양호한 실시 예를 상세히 설명한다.
본 발명의 이산화탄소 흡수제는, 염기성 수용액, 일라이트 추출물을 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 염기성 용액은 수산화나트륨(NaOH), 수산화바륨(Ba(OH)2), 수산화칼륨(KOH), 수산화암모늄(NH4OH), 수산화리튬(LiOH) 등이 적용될 수 있으나, 바람직하게는 수산화나트륨 수용액인 것을 특징으로 한다.
상기 수산화나트륨 수용액은 고온, 고농도의 이산화탄소 및 COS(탄화수소, O2, SOx)가 포함된 혼합 가스도 동시에 제거될 수 있도록 하는 점에 특징이 있다. 즉 발전소 배가스 등에서 황산화물(SOx)은 물론 이산화탄소도 동시에 흡수되도록 하는 것이다.
상기 수산화나트륨 수용액이 황산화물과 이산화탄소를 제거하는 원리는 하기 반응식과 같다. 즉, 삼산화황(아황산)과 이산화황은 하기에서 보는 바와 같이 각각 수산화나트륨과 반응하여 무수 황산나트륨과 아황산나트륨으로 추출됨으로써 제거된다.
그리고 이산화탄소는 하기 반응식과 같이 수산화나트륨과 반응하여 탄산나트륨을 생성함으로써 제거된다. 또한 생성된 탄산나트륨은 여분의 황산화물과 반응하여 황산화물 제거 효과를 더 증대시킬 수 있고, 아울러 생산되는 이산화탄소는 수산화나트륨에 의하여 제거되게 된다.
1) 2NaOH + SO3 = Na2SO4 + H2O
2) 2NaOH + SO2 = Na2SO3 + H2O
3) 2NaOH + CO2 = Na2CO3 + H2O
4) NaOH + CO2 = NaHCO3
상기 일라이트는 {K0.75[Al1.75(Mg·Fe2＋)0.25](Si3.50Al0.50)O10(OH)2}로 표현되는 대한민국 영동지방에서 대량으로 매장되어 있는 것이 밝혀진 광물이다. 백운모에 비하여 층전하가 낮고, 그 전하는 4면체판의 Al3＋과 Si4＋의 동형치환감소에 기인한다. 8면체판에서 약간의 동형치환이 일어난다.
일라이트는 층간에 존재하는 K＋에 의한 강한 결합력으로 비팽창성이며 층간격은 10Å이다. 따라서 액상에서 추출되어 전체 양이온 전하를 띠게 되고 킬레이션 결합 화합물로 변환되기 쉬운 광물이며 본 발명에서는 이런 금속 이물을 추출하기 용이하도록 미분화 일라이트를 사용하는 것이 타당하다.
이러한 일라이트로부터 추출한 추출물은 산화칼륨 등 여러 종의 금속 산화물이 포함된 추출액으로서 액상에서 킬레이션 결합화합물로 변환되기 쉬운 광물을 제공하여 반응 증진제로 작용하게 되는 것이다.
즉 상기 수산화나트륨 수용액의 SOx를 포함하는 이산화탄소 흡수에 있어 일라이트 추출물이 더 첨가되어 흡수효율을 높게 하는 것이다.
반응 증진제로써 일라이트 추출액의 수산화나트륨과 반응식은 하기에서 보는 바와 같다. 일라이트의 주요성분에 대해서만 기재하였고 그외 Ca, Fe, Mg, Mn, Ti 및 P2O5와 같은 미량 성분들의 산화물들도 액상에서 안정한 금속 킬레이션 화합물을 형성하는데 높은 기여를 한다.
1) 2NaOH + SiO2 = Na2O.SiO2 + H2O
2) 2NaOH + K2O = Na2O + 2KOH
3) Na2O + Al2O3 + H2O = 2NaAlO2 + H2O
상기 일라이트 추출물은 일라이트 분말을 40 내지 100℃로 가열된 물에 첨가하고 교반하여 제조되는 것을 특징으로 한다. 즉 가열된 물에 일라이트 분말을 첨가하여 교반하면서 고형물을 침전시키고 상등액을 분리 및 여과하여 수득할 수 있는 것이다.
이에 더하여 본 발명에서는 사붕산나트륨(Na2B4O7·10H2O) 및 물유리(Na2SiO3)가 더 포함되는 예를 제시한다.
수산화나트륨 수용액에 일라이트 추출물에 더하여 사붕산나트륨 및 물유리가 더 포함되도록 하는 것이다. 이렇게 사붕산나트륨 및 물유리가 더 첨가되어 이산화탄소와 흡수제 성분이 직접적으로 반응하기 때문에 반응속도가 훨씬 빠르고 물질 이동 계수도 커지게 된다.
더욱이 사붕산나트륨 및 물유리는 점도가 높기 때문에 흡수된 기체상태의 이산화탄소가 빠져나가지 못하고 액체상태로 빠르게 녹아들어가면서 탄산으로 반응하게 되어 이산화탄소 흡수율을 배가시키도록 하는 것이다.
이에 더하여 본 발명에서는 반응촉진형 첨가제로 과산화수소(H2O2)가 더 첨가된 예를 제시하고 있다.
수산화나트륨 수용액에서 사붕산나트륨 및 과산화수소의 반응식은 하기와 같다.
1) Na2B4O7 + H2O = Na2O + 2B2O3
2) 2NaOH + H2O2 = Na2O + H2O + 0.5O2
따라서 이산화탄소 흡수 메커니즘은 도 1 및 하기 반응식과 같다.
1) CO2(g) + CO2(aq) + Na2O + 2OH- = CO2(g) + CO3-- + 2NaOH = CO2(aq) + CO3--
2) CO3-- + H2O + CO2(aq) = 2HCO3-
3) CO2(aq) + OH- = HCO3-
4) HCO3- + OH- = CO3-- + H2O
이하 실험 예에 의거 흡수제의 바람직한 실시 예를 설명한다.
1,000Mesh로 분쇄된 Yellow상의 일라이트 1,350g을 60℃로 가열된 RO수 15L에 투입하여 30분간 교반하였다.
그 다음 사붕산나트륨 150g을 투입하여 10분간 교반하여 잘 녹인 후(약 10℃ 온도 강하) 수산화나트륨 300g을 천천히 투입 교반하여 희석열에 의해 반응액 온도가 70℃가되면 물유리 300g을 투입하고 1시간동안 교반하였다.
반응액 온도가 자연 강하되어 반응액이 상온이 될때까지 교반하여 주었다. 상온에서 교반을 멈추고 overnight 정치하여 상등액을 여과하여 흡착제를 제조하였다.
325Mesh로 분쇄된 Yellow상의 일라이트 540g을 60℃로 가열된 RO수 6L에 넣어 30분간 교반하였다.
사붕산나트륨 300g을 투입하고 30분간 교반하여 (반응액 약 20℃ 온도강하) 자연상태에서 반응액 온도가 40℃이하가 되었을 때 수산화나트륨900g을 천천히 투입 교반하여 희석열에 의해 반응액 온도가 80℃가되면 물유리 300g을 투입하고 1시간동안 교반하였다.
반응액온도가 자연 강하되어 60℃아래로 떨어지고 난 다음 과산화수소 90g을 투입한 뒤 반응액이 상온이 될때까지 교반하여 주었다. 상온에서 교반을 멈추고 overnight 정치하여 상등액을 여과하여 흡착제를 제조하였다.
<배기가스 분석장비>
NOVA 9K(MRU Emission Monitoring System, Germany)를 사용하였고, 각 측정 대상에 대한 센서, 측정범위 및 분해능은 하기에서 보는 바와 같다.
- O2(E.C) : 0 ~ 21 Vol% / 0.2%
- CO2(NDIR) : 0 ~ 40 Vol% / 0.3%
- SO2(E.C) : 0 ~ 2,000 ppm / 5ppm
* E.C : 전기화학식 센서, NDIR : 비분산적외선 센서
<배기가스 분석방법>
-. SO2 분석
메세타 해리 화목난로에 착화탄을 넣고 점화한 뒤 5분후 갈탄을 1Kg 올려 연소를 시작하였다. 약 15분이 지난 뒤 실시예 1에서 제조한 액상형 탈황촉매 100g 을 고르게 분사 받은 갈탄 3Kg을 더 올리고 본격적으로 연소를 시작하였다.
연통으로 배기되는 배가스 중의 일부를 흡입하기 위해 연통 중간부에 구멍을 뚫고 실리콘 호스를 연결한 뒤 실리콘으로 틈새를 완전 밀폐하고 다이아프램 펌프를 통해 배가스를 흡입하여 플로우메터를 35L/분으로 조정하고 실험장치 중 반응조에 가스트랩 어뎁터의 In-Let 관으로 불어넣어 주었다. 가스트랩 어뎁터의 Out-Let 관으로 배출되는 배가스를 NOVA 9K에 연결해 주고 SO2의 량을 측정하였다.
-. CO2 분석
N2 Bombe와 Heating 장치가 부착된 CO2 Bombe를 준비한 뒤 각각 N2 30L/분, CO2 5L/분으로 Flow Meter를 조정하여 Y자 어뎁터를 통해 기체를 혼합하여 가스트랩 어뎁터의 In-Let 관을 통해 반응조에 불어 넣어 주었다.
가스트랩 어뎁터의 Out-Let 에서 CO2 농도를 측정하고, 다시 실시예 2에서 제조한 CO2 화학흡착제 1L를 Dropping Funnel을 통해 반응조에 투입한 뒤 CO2 농도를 측정하였다.
<실험예 1> SOx 제거능 측정
화목난로에서 갈탄 연소후 상기 실험장치를 통해 배가스중 SOx 발생량을 측정하고 SOx 저감량을 측정하였다.
실험결과가 도 2에 도시되고 있는 바, 그래프에서 보는 바와 같이 개략 37분에서 91분까지 실시예 1의 흡수제의 작용에 의해 SOx 저감능이 발현됨을 알 수 있다.
<실험예 2> CO2 제거능 측정
상기 실험장치에서 N2 Bombe 와 CO2 Bombe를 통해 14% CO2 Gas를 주 Reactor에 투입되도록 맞춘뒤 실시예 2에서 제조한 CO2 화학흡수제 1L를 넣고 투입되는 Gas를 통과하도록 한 뒤 CO2 저감량을 측정하였다.
실험결과가 도 3에 도시되고 있는 바, 그래프상에 첫 번째 하강곡선이 실시예 2가 주입되어 CO2가 저감되고 있는 것을 나타내고 CO2의 저감이 이루어지던 중 상승곡선은 반응기의 뚜껑을 열어 외기가 유입되도록 함으로써 CO2가 상승되도록 한 뒤에 본 발명에서 언급한 바는 없으나 기 사용된 실시예 2의 흡수제를 재생한 재생 흡수제를 투입한 결과 다시 CO2의 저감이 이루어짐을 알 수 있다.
이상과 같이 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 상기 실시예에 한정되지 않음은 물론이며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 기술적 지식을 가진 자에 의해 상기 기재된 내용으로부터 다양한 수정 및 변형이 가능할 수 있음은 물론이다.
Claims (6)
- 수산화나트륨 수용액; 일라이트 분말을 40 내지 100℃로 가열된 물에 첨가하여 교반하여 제조되는 일라이트 추출물; 흡수된 기체상태의 이산화탄소가 빠져나가지 못하고 액체상태로 녹아들어가면서 탄산으로 반응하게 되어 이산화탄소 흡수율을 배가시키는 사붕산나트륨 및 물유리; 과산화수소를 포함하여 구성되되, 일라이트 분말을 40 내지 100℃로 가열된 물에 투입하여 교반한 후에, 순차적으로 사붕산나트륨을 투입하여 교반하고, 수산화나트륨을 투입하여 교반하며, 물유리를 투입하여 교반하고, 과산화수소를 투입하여 교반한후 상등액을 여과하여 제조되어 탈황 및 이산화탄소 흡수가 동시에 발현되는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수제.
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