KR102516291B1 - 전자장치 제조용 절연필름 - Google Patents

전자장치 제조용 절연필름 Download PDF

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Abstract

본 발명은 에폭시 성분를 포함하는 열경화성 수지, 열가소성 수지, 경화제 및 평균입도(D50)가 0.1㎛ 내지 3㎛인 필러를 포함하는 조성물의 경화물이며, 유리전이온도(Tg) 이전의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)과 유리전이온도(Tg) 이후의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)와의 관계를 한정함으로써, 전자 부품 및 절연필름의 적층 성형 과정에서 기판에 크랙이 발생되거나 휨 또는 뒤틀림이 발생되는 것을 방지할 수 있고, 우수한 유연성을 나타냄으로써, 플렉서블 기판에 적용이 가능할 뿐만 아니라 다층 인쇄회로기판의 박형화가 가능한 층간 접착필름으로 사용될 수 있는 전자장치 제조용 절연필름을 제공한다.

Description

전자장치 제조용 절연필름{Insulation film for electronic device manufacturing}
본 발명은 전자장치 제조용 절연필름에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 고내열성 및 저열팽창성의 특성을 가짐으로써, 전자장치의 기판의 휨 또는 뒤틀림을 발생을 최소화시켜, 전자장치 기판의 불량률을 감소시킬 수 있는 절연필름에 관한 것이다.
최근 인쇄회로기판(PCB)과 같은 회로 기판은 박판화 및 고집적화를 위해 다양한 종류의 빌드업(build-up) 절연필름을 차례로 적층 및 압착하는 방식으로 제조된다.
다만, 인쇄회로기판과 절연필름은 서로 다른 재료간의 물성 및 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)의 불균형으로 인해, 절연필름이 부착된 인쇄회로기판에서 휨 또는 뒤틀림이 발생될 수 있다. 인쇄회로기판에 휨 또는 뒤틀림이 발생하면, 회로형성 및 레이저가공 등의 후속 작업이 불가능하여 제조된 인쇄회로기판을 폐기하거나 수작업을 거쳐야 하는 문제가 발생될 수 있다. 이러한 문제는 인쇄회로기판 제조 공정에서 발생되는 절연필름의 열팽창계수와 상기 절연필름이 부착되는 인쇄회로기판과의 열팽창계수의 차이가 정밀하게 조절되지 않기 때문이다. 이와 같은 문제점을 해결하기 위해 상기 절연필름의 온도 변화에 따른 열팽창계수의 변화에 대한 연구가 필요하다.
본 발명은 상기한 문제점을 해결하기 위해 절연필름 조성물에 포함되는 필러의 평균입도 범위 및 절연필름의 온도 구간에 따른 열팽창계수의 범위를 한정하여, 기판의 휨 또는 뒤틀림 현상이 방지된 전자장치 제조용 절연필름을 제공하는 것을 목적으로 한다.
그러나 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 과제에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 일실시예에 의하면, 본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름은 에폭시 성분를 포함하는 열경화성 수지, 열가소성 수지, 경화제 및 평균입도(D50)가 0.1㎛ 내지 3㎛인 필러를 포함하는 조성물의 경화물이며, 일반식 1을 만족한다.
[일반식 1]
0.5 < log (α2/α1) < 0.8
상기 일반식 1에서 α1 은 상기 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이전의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)를 나타내며, α2 는 상기 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이후의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)를 나타낸다.
본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름은 필러의 평균입도 범위, 유리전이온도(Tg) 이전의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion) 및 유리전이온도(Tg) 이후의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)의 범위를 한정함으로써, 전자장치 속에 내장된 부품들과 상기 전자 부품들을 둘러싸고 있는 절연필름 사이의 열팽창계수 차이가 발생되는 것을 방지할 수 있다. 그 결과, 상기 전자 부품 및 절연필름의 적층 성형 과정에서 기판에 크랙이 발생되거나 휨 또는 뒤틀림이 발생되는 것을 방지할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름은 우수한 유연성을 나타냄으로써, 플렉서블 기판에 적용이 가능할 뿐만 아니라 다층 인쇄회로기판의 박형화가 가능한 층간 접착필름으로 사용될 수 있다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 절연필름을 나타내는 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 절연필름이 적층된 인쇄회로기판의 단면도이다.
본 발명의 목적, 특정한 장점들 및 신규한 특징들은 첨부된 도면들과 연관되는 이하의 상세한 설명과 바람직한 실시예들로부터 더욱 명백해질 것이다. 본 명세서에서 각 도면의 구성요소들에 참조번호를 부가함에 있어서, 동일한 구성 요소들에 한해서는 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 번호를 가지도록 하고 있음에 유의하여야 한다. 또한, "제1", "제2", "일면", "타면" 등의 용어는 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하기 위해 사용되는 것으로, 구성요소가 상기 용어들에 의해 제한되는 것은 아니다. 이하, 본 발명을 설명함에 있어서, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 관련된 공지 기술에 대한 상세한 설명은 생략한다.
본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름은 에폭시 성분를 포함하는 열경화성 수지, 열가소성 수지, 경화제 및 평균입도(D50)가 0.1㎛ 내지 3㎛인 필러를 포함하는 조성물의 경화물이며, 하기 일반식 1을 만족한다.
[일반식 1]
0.5 < log (α2/α1) < 0.8
상기 일반식 1에서 α1 은 상기 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이전의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)를 나타내며, α2 는 상기 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이후의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)를 나타낸다.
먼저, 본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름의 조성물은 에폭시 성분를 포함하는 열경화성 수지를 포함한다.
상기 에폭시 성분을 포함하는 열경화성 수지는 절연필름의 내열성, 전자장지 제품간의 접합신뢰성, 접착성 기능을 부여할 수 있다. 상기 에폭시 성분을 포함하는 열경화성 수지는 절연성 수지 재질로서, 바람직하게는 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 비스페놀 AF형 에폭시 수지, 디사이클로펜타디엔형 에폭시 수지, 트리스페놀에폭시 수지, 나프톨노볼락에폭시 수지, 페놀노볼락형 에폭시 수지, tert-부틸-카테콜형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 글리시딜아민형 에폭시 수지, 글리시딜에스테르형 에폭시 수지, 크레졸노볼락형 에폭시 수지, 비페닐형 에폭시 수지, 선상 지방족 에폭시 수지, 지환식 에폭시 수지, 복소환식 에폭시 수지, 스피로환 함유 에폭시 수지, 사이클로헥산디메탄올형 에폭시 수지, 나프틸렌에테르형 에폭시 수지 및 트리메틸올형 에폭시 수지 등을 들 수 있으며, 상기 에폭시 수지는 단독으로 사용하거나 2종 이상을 병용하여 사용할 수 있다.
보다 구체적으로, 상기 열경화성 수지는 상온(25 ℃)에서 점도가 500 cps 내지 4,000 cps인 저점도 에폭시 수지를 포함할 수 있다. 바람직하게는, 상기 열경화성 수지는 상온에서 점도가 1,000 cps 내지 3,500 cps인 저점도 에폭시 수지를 포함할 수 있다. 보다 바람직하게는, 상기 열경화성 수지는 상온에서 점도가 1,500 cps 내지 3,500 cps인 저점도 에폭시 수지를 포함할 수 있다. 상기 열경화성 수지는 점도가 500 cps 미만인 에폭시 수지를 포함하는 경우, 기판위에 증착되는 절연필름이 기판 밖으로 오버플로우(overflow)되어, 블리드(bleed) 발생 면적이 증가되는 문제가 발생될 수 있다. 본 발명에 따른 열경화성 수지는 상온에서 점도가 500 cps 내지 4,000 cps인 저점도 에폭시 수지를 포함함으로써, 우수한 유동성으로 인해 전자장지 제품과 기판 간 간극에 빠르게 침투할 수 있는 충진성 및 흐름성을 향상시킬 수 있다.
또한, 상기 열경화성 수지로는 상온(25 ℃)에서 성상이 고상인 에폭시 수지를 더 포함할 수 있다. 상기 열경화성 수지로 액상 에폭시 수지만 포함할 경우, 절연필름의 택키(Tacky) 증가에 따라 기판과 절연필름 간의 보이드(void) 발생이 증가될 수 있고, 이에 따라 전자장치 제품 간 접합 신뢰성이 저하될 수 있다. 또한, 절연필름 조성물의 경화속도가 저하되는 문제가 발생될 수 있다. 따라서, 상기 열경화성 수지 중 에폭시 수지로는, 성상이 고상인 에폭시 수지를 20중량% 내지 80중량%로 포함하는 것이 바람직하다.
다음으로, 본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름의 조성물은 열가소성 수지를 포함한다.
상기 열가소성 수지는 절연필름 조성물을 필름상으로 형성한 경우에 쉽게 찢어지거나, 깨어지거나, 달라붙거나 하지 않는 기계적 특성을 부여할 수 있다. 또한, 절연필름 내에 균일하게 분산됨에 따라 기판에 가해지는 반복적인 굴곡피로(flexing fatigue) 조건 하에 절연필름 내부에서 발생되는 응력을 고르게 분산 및 완화시켜 크랙 발생에 대한 저항성을 부여할 수 있다. 상기 열가소성 수지는, 폴리에스테르수지, 폴리에테르수지, 폴리아미드 수지, 폴리아미드이미드 수지, 폴리이미드 수지, 폴리비닐부티랄 수지, 폴리비닐포르말 수지,　페녹시 수지, 폴리히드록시폴리에테르 수지, 폴리스티렌 수지, 부타디엔 수지, 아크릴로니트릴부타디엔 공중합체, 아크릴로니트릴부타디엔스티렌 수지, 스티렌부타디엔 공중합체등을 들 수 있으며, 상기 열가소성 수지는 단독으로 사용하거나 2종 이상을 병용하여 사용할 수 있다. 바람직하게는, 상기 열가소성 수지는 아크릴로나이트릴뷰타다이엔고무(acrylonitrile butadiene rubber, NBR) 및 페녹시 수지 중 적어도 하나를 포함함으로써, 절연필름에 요구되는 물성의 구현에 보다 더 효과적일 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름의 조성물은 경화제를 포함한다.
상기 경화제는 절연필름의 내열성을 향상시킬 수 있다. 상기 경화제는 열경화성 수지를 경화시키는 기능을 갖는 것이라면 특별히 제한되지 않으나, 바람직하게는 아민 타입　경화제(amine type hardener),　페놀　타입　경화제(phenol type hardener) 및 산무수물 타입　경화제(Anhydride type hardener) 중 적어도 하나를 사용할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름의 조성물은 평균입도(D50)가 0.1㎛ 내지 3㎛인 필러를 포함한다.
상기 필러는 절연필름의 기계적 물성의 향상과 저응력화를 구현하며, 비표면적에 의한 점도 상승으로 발생되는 블리드(bleed)를 낮출 수 있다. 특히, 본 발명에 따른 필러는 평균입도(D50)가 0.1㎛ 내지 3㎛이다. 바람직하게는, 상기 필러는 평균입도(D50)가 0.2㎛ 내지 3㎛일 수 있다. 보다 바람직하게는, 상기 필러는 평균입도(D50)가 0.5㎛ 내지 2㎛일 수 있다. 상기 필러의 평균입도(D50)는 일예로, 레이저 회절법(laser diffraction method)을 이용하여 측정할 수 있다. 상기 레이저 회절법은 일반적으로 서브미크론(submicron)영역에서부터 수 mm 정도까지의 입도 측정이 가능하며, 고 재현성 및 고 분해성의 결과를 얻을 수 있다. 본 발명에 따른 평균입도(D50)가 0.1㎛ 내지 3㎛인 필러는 절연필름의 낮은 열팽창계수를 구현할 수 있고, 고온에서 절연필름의 열팽창계수의 증가율을 낮추어 전자장치 속에 내장된 부품들과 상기 전자 부품들을 둘러싸고 있는 절연필름 사이의 열팽창계수의 불균형을 감소시킬 수 있다. 그 결과, 상기 전자 부품 및 절연필름의 적층 성형 과정에서 기판에 크랙이 발생되거나 휨 또는 뒤틀림이 발생되는 것을 방지할 수 있다.
상기 필러의 종류에는 실리카, 알루미나, 황산바륨, 활석, 클레이, 운모 분말, 수산화알루미늄, 수산화마그네슘, 탄산칼슘, 탄산마그네슘, 산화마그네슘, 질화붕소, 붕산알루미늄, 티탄산바륨, 티탄산스트론튬, 티탄산칼슘, 티탄산마그네슘, 티탄산비스무스, 산화티탄, 지르콘산바륨, 및 지르콘산칼슘 등을 들 수 있으며, 상기 필러는 단독으로 사용하거나 2종 이상을 병용하여 사용할 수 있다. 상기 필러는 무정형 실리카, 용융 실리카, 결정 실리카, 합성 실리카, 중공 실리카 등의 실리카가 바람직하며, 특히 상기 필러는 구상 실리카인 것이 더욱 바람직하다.
다음으로, 본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름의 조성물은 상기 열경화성 수지 100 중량부에 대하여, 상기 열가소성 수지 10 내지 60 중량부, 상기 경화제 5 내지 50 중량부, 상기 필러 50 내지 400 중량부를 포함할 수 있다.
상기 열가소성 수지가 상기 열경화성 수지 100 중량부에 대하여, 10 중량부 미만인 경우 절연필름이 완전히 경화되지 않는 상태에서 취성이 발생하여 절연필름과 기판과의 접촉면이 깨지는 문제가 발생될 수 있다. 또한, 상기 열가소성 수지가 상기 열경화성 수지 100 중량부에 대하여, 60 중량부 초과인 경우 전자기기 제조 또는 사용 중에 절연필름이 기판으로부터 분리되는 문제가 발생될 수 있다.
상기 경화제가 상기 열경화성 수지 100 중량부에 대하여, 5 중량부 미만인 경우 절연필름의 내열성 저하의 문제가 발생될 수 있다. 또한, 상기 경화제가 상기 열경화성 수지 100 중량부에 대하여, 50 중량부 초과인 경우 접착력이 저하되는 문제가 발생될 수 있다.
상기 필러가 상기 열경화성 수지 100 중량부에 대하여, 50 중량부 미만인 경우 난연성이 저하되거나, 절연필름의 열팽창계수가 높아질 수 있다. 이에 따라, 절연필름의 열팽창계수와 상기 절연필름과 접해있는 전자기기 부품과의 열팽창계수의 차이가 발생되어 크랙, 휨, 또는 뒤틀림이 발생될 수 있고, 상기 절연필름이 전자기기 부품으로부터 박리되는 문제가 발생될 수 있다. 또한, 상기 필러가 상기 열경화성 수지 100 중량부에 대하여, 400 중량부 초과인 경우 절연필름의 접착성 저하로 인해 기판 제조 시 계면이 분리되는 문제가 발생될 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름은 상기 절연필름의 일면을 덮는 캐리어 필름 및 상기 절연필름의 타면을 덮는 커버 필름을 더 포함할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 캐리어 필름 및 커버 필름이 부착된 절연필름의 단면도를 도시한다. 도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 절연필름(100)의 일면은 캐리어 필름(120)으로 덮여 있으며, 절연필름(100)의 타면은 커버 필름(110)으로 덮여 있다. 상기 캐리어 필름(120)은 절연필름(100)을 외부의 환경요인들로부터 보호하는 역할을 한다. 또한, 상기 캐리어 필름(120)은 절연필름(100)이 기판(200) 및 제1회로(210) 상에 증착될 때, 상기 절연필름(100)으로부터 분리될 수 있다. 캐리어 필름(120)의 종류는 특별히 제한되지 않으나, 절연필름(100)과의 이형력 및 경제성을 고려할 때 오리엔티드폴리프로필렌(OPP:Oriented polypropylene)을 포함하는 것이 바람직하다.
상기 커버 필름(110)은 절연필름(100)을 외부의 환경요인들로부터 보호하며, 인쇄회로기판의 제조시 경화된 절연필름(100)으로부터 분리되어 상기 절연필름(100)의 손상을 방지할 수 있다. 커버 필름(110)의 종류는 특별히 제한되지 않으나, 경화 후 절연필름(100)과의 이형력 및 경제성을 고려할 때 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET:Polyethylene terepthalate)를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 절연필름(100)의 단면 두께는 특별히 한정되지 않으나, 인쇄회로기판에 적용되는 용도를 고려할 때, 절연필름(100)의 단면 두께가 25 ㎛ 미만인 경우 공정 자동화 적용이 어렵고, 절연필름(10)의 단면 두께가 50 ㎛ 초과인 경우 경제성이 떨어지는 바, 절연필름(100)의 단면 두께는 25 ㎛ 내지 50 ㎛이 바람직하다.
특히, 본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이전의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion) 및 유리전이온도(Tg) 이후의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)는 하기 일반식 1을 만족한다.
[일반식 1]
0.5 < log (α2/α1) < 0.8
상기 일반식 1에서 α1 은 상기 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이전의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)를 나타내며, α2 는 상기 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이후의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)를 나타낸다.
일반적으로, 절연필름의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)는 내열성, 절연필름에 형성되는 회로 패턴의 치수 안정성 등을 결정하는 중요한 요소이다. 상기 절연필름의 열팽창계수는 TMA(thermomechanical analysis) 방법을 통해 측정될 수 있다.
인쇄회로기판과 같은 전자장치 제조 공정에는 상기 절연필름을 차례로 적층 및 압착하는 공정이 포함되며, 특히, 절연필름은 기판상에 부착된 후 경화 공정을 거친다. 즉, 유기 고분자 물질을 포함하는 절연필름은 경화 공정에 의해 고분자 물질 내 분자들의 운동에 의해 팽창 현상이 발생되며, 이는 절연필름의 열팽창 특성이 변형될 수 있다.
일예로, 도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 절연필름(110a, 110b)이 적층된 인쇄회로기판(10)을 도시한다. 도 2에 도시된 바와 같이, 절연필름(110a)은 적층된 절연필름(110b), 기판(200), 제1회로(210) 및 제2회로(220)와 모두 맞닿아 있는 것을 확인할 수 있다. 인쇄회로기판(10)의 제조에 있어서, 유기 고분자 물질을 포함하는 절연필름(110a, 110b)은 고온의 경화 과정에서 열팽창계수가 증가하며, 이에 따라 고체인 기판(200), 제1회로(210) 및 제2회로(220)과의 열팽창계수와의 불균형이 발생된다. 즉, 절연필름(110a)과 기판(200), 제1회로(210) 및 제2회로(220)가 각각 맞닿아 있는 계면(도시되지 않음)에서의 열팽창계수의 불균형으로 인해, 제조된 인쇄회로기판(10)에 크랙이 발생되거나 휨 또는 뒤틀림이 발생될 수 있다.
이처럼, 절연필름(110a, 110b)은 인쇄회로기판 제조 공정 중 고온의 경화 과정을 반드시 거치는 바, 경화 전의 절연필름(110a, 110b)의 열팽창계수뿐만 아니라, 고온의 경화 과정에서의 절연필름(110a, 110b)의 열팽창계수도 제품의 신뢰성에 영향을 미친다. 예를 들어, 경화 전의 절연필름의 열팽창계수와 기판의 열팽창계수의 불균형이 크지 않더라도, 고온의 경화 과정에서의 절연필름의 열팽창계수가 크게 증가한다면 절연필름의 열팽창계수와 기판의 열팽창계수의 불균형이 커질 수 있다. 또한, 경화 전의 절연필름의 열팽창계수의 불균형이 다소 차이가 있더라도, 고온의 경화 과정에서의 절연필름의 열팽창계수가 크게 증가하지 않는 다면 절연필름의 열팽창계수와 기판의 열팽창계수의 불균형이 감소될 수도 있다. 즉, 인쇄회로기판과 같은 전자장치 제조 공정에 있어, 경화 전의 절연필름의 열팽창계수와 고온의 경화 과정에서의 절연필름의 열팽창계수는 서로 밀접한 관계가 있음을 알 수 있다.
본 발명은 유리전이온도(Tg) 이전의 열팽창계수와 유리전이온도(Tg) 이후의 열팽창계수가 하기 일반식 1을 만족하는 관계인 전자기기 제조용 절연필름을 도출함으로써, 본 발명에 따른 전자기기 제조용 절연필름은 전자장치 속에 내장된 부품들과 상기 전자 부품들을 둘러싸고 있는 절연필름 사이의 열팽창계수의 불균형이 증가되는 것을 방지할 수 있고, 상기 전자 부품 및 절연필름의 적층 성형 과정에서 기판에 크랙이 발생되거나 휨 또는 뒤틀림이 발생되는 것을 방지할 수 있는 효과가 있다.
[일반식 1]
0.5 < log (α2/α1) < 0.8
상기 일반식 1에서 α1은 상기 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이전의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)를 나타내며, α2는 상기 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이후의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)를 나타낸다.
본 발명에 따른 절연필름은 에폭시 성분을 포함하는 열경화성 수지 및 열가소성 수지와 같은 유기 고분자 물질을 포함한다. 절연필름에 포함된 유기 고분자 물질은 온도가 상승함에 따라 분자들이 활성을 가지며 움직이기 시작하며, 분자들이 활성을 가지며 움직이는 시점을 유리전이온도(Tg)라고 지칭한다. 상기 유리전이온도(Tg)는 TMA(thermomechanical analysis) 방법을 통해 측정될 수 있다.
보다 구체적으로, 상기 일반식 1에서 유리전이온도(Tg)는 100 ℃ 내지 190 ℃ 일 수 있고, 상기 일반식 1에서 α1은 50 ℃ 에서 100 ℃ 에서의 열팽창계수를 나타내며, α2는 190 ℃ 에서 210 ℃ 에서의 열팽창계수를 나타낼 수 있다.
상기 일반식 1에서 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이전의 열팽창계수(α1)와 상기 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이후의 열팽창계수(α2)의 관계는 0.5 < log (α2/α1) < 0.8를 만족하며, 바람직하게는 0.514 ≤ log (α2/α1) ≤ 0.744 일 수 있다.
상기 일반식 1에서 log (α2/α1) ≤ 0.5 인 경우 유리전이온도(Tg) 이후의 열팽창계수 대비 유리전이온도(Tg) 이전의 열팽창계수가 상대적으로 높음에 따라, 절연필름의 물성이 변화될 수 있고, 내열 신뢰성이 저하될 수 있다. 또한, 상기 일반식 1에서 0.8 ≤ log (α2/α1) 인 경우 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이전의 열팽창계수 대비 유리전이온도(Tg) 이후의 열팽창계수가 현저히 증가함에 따라, 전자장치 속에 내장된 부품들과 상기 전자 부품들을 둘러싸고 있는 절연필름 사이의 열팽창계수의 불균형이 현저히 증가되어 전자 부품 및 절연필름의 적층 성형 과정에서 기판에 크랙이 발생되거나 휨 또는 뒤틀림이 발생될 수 있다.
일예로, 일반식 1에서 α1은 열팽창계수가 45 ppm/℃ 이상이거나 α2는 열팽창계수가 250 ppm/℃ 이하일 수 있다. α1의 열팽창계수가 45 ppm/℃ 미만이거나, α2의 열팽창계수가 250 ppm/℃ 초과인 경우 절연필름과 기판과의 박리 강도가 저하되어 절연필름이 기판과 분리되거나, 온도 변화에 따른 절연필름의 열팽창으로 인해 내열 신뢰성이 저하될 수 있다.
본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름은 유연하여, 플렉시블 기판 및다층 인쇄회로기판의 박형화에 적용이 가능하기 위해, 상온(25℃)에서의 인장탄성율은 0.5 GPa 내지 5 GPa 일 수 있다. 바람직하게는, 상기 절연필름의 상온(25℃)에서의 인장탄성율은 0.5 GPa 내지 4.5 GPa 일 수 있다. 상기 절연필름의 인장탄성율은 50% RH 조건 하에서 10mm/분 속도로 인장시키면서 측정한 수치이다. 상기 절연필름의 상온에서의 인장탄성율이 0.5 GPa 미만인 경우, 절연필름의 강성이 낮아 외부 충격에 쉽게 깨질 수 있고, 상기 절연필름의 상온에서의 인장탄성율이 5.0 GPa 초과인 경우, 절연필름의 강성은 우수하나 충분한 유연성을 확보할 수 없는 문제가 발생될 수 있다.
본 발명에 따른 전자장치 제조용 절연필름은 협소한 공간에서도 내장이 용이한 인쇄회로기판에 사용될 수 있으며, 소형화화 고밀도화가 가능하고 반복적인 굴곡성을 갖는 연성인쇄회로기판에도 사용될 수 있다.
또한, 상기 인쇄회로기판은 전자제품의 핵심 부품으로서, 휴대전화, 카메라, 노트북, 컴퓨터 및 주변기기, 웨어러블 기기, 비디오 및 오디오 기기, 캠코더, 프린터, DVD 플레이어, TFT LCD 디스플레이 장지, 위성 장비, 군사장비, 및 의료장비 중 적어도 하나에 사용될 수 있고, 바람직하게는 휴대전화, 카메라, 노트북 및 웨어러블 기기 중 적어도 하나에 사용될 수 있다.
이하 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 하기 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
<실시예>
1. 실시예 1
(1) 절연필름 조성물의 제조
점도가 2,500 cps 내지 2,800 cps인 액상 에폭시 수지 40 중량부(제조사: 국도화학, 제품명: KDS8161), 고상 에폭시 수지 40 중량부(제조사: NIPPON KAYAKU, 제품명 : NC-3000), 페녹시 수지 20 중량부(제조사 : Gabriel, 제품명 : PKHH), 아크릴로나이트릴부타다이엔고무 4 중량부(제조사 : ZEON, 제품명 : NIPOL 1072CGX)를 솔벤트나프타 50 중량부와 교반 후 가열하며 용해시켰다. 상기 혼합물을 실온으로 냉각 시킨 후, 경화제 40 중량부(제조사: DIC, 제품명: LA-7052), 이미다졸계 경화촉진제 0.1 중량부(제조사: SHIKOKU, 제품명: 2E4MZ), 평균입도 0.5㎛ 인 에폭시 실란으로 표면 처리된 구형 실리카 120중량부(제조사: ADMATEC, 제품명: SC-2050MB)를 혼합하고, 믹서로 균일하게 분산시켜 절연필름 조성물을 제조하였다.
(2) 절연필름의 제조
커버 필름으로서 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(제조사: 율촌화학, 제품명: P38-S-3)을 준비하여, 상기 절연필름 조성물을 상기 커버 필름의 표면에 다이 코터로 균일하게 도포하고, 80 ℃ 내지 110 ℃에서 4분간 건조시켜, 커버 필름 상에 절연필름을 형성하였다. 절연필름의 단면 두께는 35 ㎛ 였다. 상기 절연필름의 표면에 캐리어 필름으로서 오리엔티드폴리프로필렌 필름(제조사: 오지토쿠슈시 가부시키가이샤제, 제품명: MA-411)을 70 ℃, 상압에서 라미네이트 처리하여 커버 필름과 캐리어 필름이 부착된 절연필름을 제조하였다.
(3) 실리콘 웨이퍼 기판에 절연필름의 부착
커버 필름이 제거된 절연필름을 직경이 8인치이고, 두께가 500 ㎛인 양면에 Sn/Ag 재질의 범프(높이 60 ㎛, 피치 150 ㎛)를 갖는 실리콘 웨이퍼 기판의 제1면(기판 및 반도체 소자가 접속되는 면)에 맞닿게 한 후 진공 라미네이터를 이용하여 라미네이트 속도 0.1 mm/min, 압력 0.3 Mpa, 온도 200 ℃의 조건으로 합지하여 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
　
2. 실시예 2
상기 실시예 1의 절연필름의 조성물 제조 과정에서, 에폭시 실란으로 표면 처리된 구형 실리카 대신, 평균입도 0.5㎛인 아미노 실란으로 표면 처리된 구형 실리카(제조사: ADMATEC, 제품명: SC-2050MNS)를 120 중량부 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 절연필름 및 상기 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
3. 실시예 3
상기 실시예 1의 절연필름의 조성물 제조 과정에서, 경화제의 함량을 30 중량부로, 평균입도 0.5㎛인 구형 실리카의 함량을 110 중량부로 조절한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 절연필름 및 상기 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
4. 실시예 4
상기 실시예 1의 절연필름의 조성물 제조 과정에서, 경화제 40 중량부(제조사: DIC, 제품명: KA-1165)로 조절한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 절연필름 및 상기 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
5. 실시예 5
상기 실시예 4의 절연필름의 조성물 제조 과정에서, 페녹시 수지 20 중량부(제조사: JER, 제품명: YX8100BH30)로 조절한 것을 제외하고는 실시예 4와 동일한 방법으로 절연필름 및 상기 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
6. 실시예 6
상기 실시예 1의 절연필름의 조성물 제조 과정에서, 페녹시 수지의 함량을 40 중량부로 조절한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 절연필름 및 상기 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
7. 실시예 7
상기 실시예 1의 절연필름의 조성물 제조 과정에서, 아크릴로나이트릴부타다이엔고무의 함량을 2 중량부로 조절한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 절연필름 및 상기 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
8. 실시예 8
상기 실시예 1의 절연필름의 조성물 제조 과정에서, 점도가 2,500 cps 내지 2,800 cps인 액상 에폭시 수지 30 중량부(제조사: 국도화학, 제품명 : KDS8161), 고상 에폭시 수지 50 중량부(제조사 : NIPPON KAYAKU, 제품명 : NC-3000)로 조절한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 절연필름 및 상기 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
9. 비교예 1
상기 실시예 1의 절연필름의 조성물의 제조 과정에서, 평균입도 0.5㎛ 인 구형 실리카 대신 평균입도 3.2㎛ 인 알루미나를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 절연필름 및 상기 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
10. 비교예 2
상기 실시예 1의 절연필름의 조성물의 제조 과정에서, 평균입도 0.5㎛ 인 구형 실리카 대신 평균입도 0.08㎛ 인 구형 실리카를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 절연필름 및 상기 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
11. 비교예 3
상기 실시예 1의 절연필름의 조성물의 제조 과정에서, 평균입도 0.5㎛ 인 구형 실리카 대신 평균입도 0.08㎛ 인 산화티탄을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 절연필름 및 상기 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
12. 비교예 4
상기 실시예 1의 절연필름의 조성물의 제조 과정에서, 평균입도 0.5㎛ 인 구형 실리카 대신 평균입도 3.15㎛ 인 구형 실리카를 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 절연필름 및 상기 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
13. 비교예 5
상기 실시예 1의 절연필름의 조성물의 제조 과정에서, 평균입도 0.5㎛인 구형 실리카 대신 평균입도 3.2㎛ 인 산화티탄을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 절연필름 및 상기 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판을 제조하였다.
<실험예 1> - 절연필름의 열팽창계수(α1, α2) 측정
실시예 1 내지 8 및 비교예 1 내지 5에서 제조한 절연필름을 평가용 스트라이프 형태의 시편으로 제작하였다. 먼저, 상기 시편들 각각을 홀더에 거치하여 길이가 10 mm가 되도록 하였으며, 0.05N으로 양단에 힘을 가하며 50 ℃에서 250 ℃까지 승온 속도 10℃/min의 조건으로 시편이 늘어난 길이를 측정하였다. 승온 구간에서 보여지는 변곡점을 유리전이온도(Tg)로 특정한다. 다음으로, 상기 유리전이온도(Tg) 측정에 의해 동시에 요구되는 열팽창계수(CTE)를 측정하였다. 유리전이온도(Tg)보다 낮은 온도에서의 열팽창계수 α1은 50 ℃에서 100 ℃까지 늘어난 시편의 기울기로 산출하였고, 유리전이온도(Tg)보다 높은 온도에서의 열팽창계수 α2는 190 ℃에서 210 ℃까지 늘어난 시편의 기울기로 산출하였다.
<실험예 2> - 절연필름의 인장탄성율 측정
실시예 1 내지 8 및 비교예 1 내지 5에서 제조한 절연필름을 폭 10 mm、길이 100 mm의 시편으로 제조하였다. 상기 시편들 각각을　인장강도측정기에 장착하여, 25 ℃, 50 ％ＲＨ 조건하에서 10 mm／분 속도로　인장시키면서 파단시까지의 강도를 측정하고 하기 일반식 2에 의해　인장탄성율을 측정하였다
[일반식 2]
인장탄성율 = (F/S) / (△L/L)
* 상기 F는 인장강도, S는 시편의 단면적, △L은 초기변형율, L은 시료 표준거리 20 mm를 의미한다.
<실험예 3> - 기판의 휨 또는 뒤틀림 측정
실시예 1 내지 8 및 비교예 1 내지 5에서 제조한 절연필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판의 휨 또는 뒤틀림의 최대 수치를 레이저 측정 장치로 측정하였다.
<실험예 4> - 기판의 크랙 또는 박리 여부 측정
실시예 1 내지 8 및 비교예 1 내지 5에서 제조한 절연 필름이 부착된 실리콘 웨이퍼 기판 각 100개씩 총 1,300개를 -45 ℃의 온도에서 30분 동안 유지하고, 온도를 상승시켜 125 ℃에서 30분 동안 유지하여 열충격 온도 사이클 시험을 1000 사이클 진행한 후, 기판의 크랙 또는 박리를 육안으로 확인하였다.
육안상 기판에 크랙 및 박리가 관찰되지 않는 경우 적합으로 판단하였다.
상기 실험예 1 내지 4의 평가 결과는 하기 표 1에 나타내었다.
절연필름의 α1
열팽창계수 (ppm/℃)		 절연필름의 α2
열팽창계수 (ppm/℃)		 Log(α2/α1)* 인장탄성율(GPa) 휨 또는
뒤틀림(㎛) 		크랙 및
박리가 관찰되지 않는 기판의 수
실시예 1 51 210 0.61 4.4 67 99
실시예 2 45.7 223 0.69 4.1 52 98
실시예 3 46.3 221 0.68 3.8 63 99
실시예 4 51.1 200 0.59 2.9 53 99
실시예 5 51 190 0.57 3.2 53 98
실시예 6 46.5 201.2 0.64 2.8 55 99
실시예 7 47.7 202 0.63 3.1 54 99
실시예 8 48.3 199 0.61 3.5 49 98
비교예 1 32 280 0.94 5.3 316 32
비교예 2 45 320 0.85 5.1 222 45
비교예 3 48 320 0.82 3.5 221 54
비교예 4 55 170 0.49 2.1 128 98
비교예 5 54.7 166 0.48 2.2 158 97
* 상기 log(α2/α1) 에서 α1은 50 ℃ 에서 100 ℃ 에서의 열팽창계수, α2는 190 ℃ 에서 210 ℃ 에서의 열팽창계수를 의미한다.
상기 표 1에서 확인할 수 있듯이, [일반식 1] 0.5 < log (α2/α1) < 0.8 를 만족하지 않는 비교예 1 내지 5는 절연필름과 기판과의 열팽창계수 차이로 인해 기판에 휨 또는 뒤틀림이 크게 발생된 것을 확인할 수 있다. 또한, 비교예 1 내지 3은 기판에 크랙 또는 박리가 다수 발생된 것을 확인할 수 있다. [일반식 1] 0.5 < log (α2/α1) < 0.8 를 만족하는 실시예 1 내지 8의 절연필름은 기판에 휨 또는 뒤틀림이 거의 발생하지 않으며, 대다수의 기판에서 크랙 및 박리가 관찰되지 않았다. 또한, 탄성율이 우수하여 플렉서블 기판에 적용이 가능할 뿐만 아니라 다층 인쇄회로기판의 박형화가 가능한 층간 접착필름으로도 사용될 수 있음을 확인할 수 있다.
이상과 같이 본 발명에 대해 설명하였으나, 본 명세서에 개시된 실시예에 의해 본 발명이 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술사상의 범위 내에서 통상의 기술자에 의해 다양한 변형이 이루어질 수 있음은 자명하다. 아울러 앞서 본 발명의 실시예를 설명하면서 본 발명의 구성에 따른 작용 효과를 명시적으로 기재하여 설명하지 않았을 지라도, 해당 구성에 의해 예측 가능한 효과 또한 인정되어야 함은 당연하다.

Claims (18)

  1. 에폭시 성분를 포함하는 열경화성 수지;
    열가소성 수지;
    경화제; 및
    평균입도(D50)가 0.1㎛ 내지 3㎛인 필러;를 포함하는 조성물의 경화물이며,
    하기 일반식 1을 만족하는 전자장치 제조용 절연필름:
    [일반식 1]
    0.514 < log (α2/α1) < 0.8
    상기 일반식 1에서 α1은 상기 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이전의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)를 나타내며, α2는 상기 절연필름의 유리전이온도(Tg) 이후의 열팽창계수(Coefficient of　Thermal Expansion)를 나타내고, 상기 일반식 1에서 α1은 열팽창계수가 45 ppm/℃ 이상이다.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 유리전이온도(Tg)는 100 ℃ 내지 190 ℃ 인 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 일반식 1에서 α1은 50 ℃ 내지 100 ℃ 에서의 열팽창계수를 나타내며, α2는 190 ℃ 내지 210 ℃ 에서의 열팽창계수를 나타내는 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 일반식 1에서 α2 는 열팽창계수가 250 ppm/℃ 이하인 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 일반식 1에서 α2 는 열팽창계수가 190 ppm/℃ 이상 내지 250 ppm/℃ 이하인 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 절연필름은 상온(25℃)에서 인장탄성율이 0.5 GPa 내지 5 GPa 인 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 절연필름의 단면 두께는 25 ㎛ 내지 50 ㎛ 인 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 열경화성 수지는 상온(25℃)에서 점도가 500 cps 내지 4,000 cps인 저점도 에폭시 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 에폭시 성분은 상온(25℃)에서 성상이 고상인 에폭시 성분을 포함하는 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 열가소성 수지는 아크릴로나이트릴부타다이엔고무(acrylonitrile butadiene rubber, NBR) 및 페녹시 수지 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 경화제는 아민 타입　경화제(amine type hardener),　페놀　타입　경화제(phenol type hardener) 및 산무수물 타입　경화제(Anhydride type hardener) 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 필러는 구상 실리카인 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 조성물은 상기 열경화성 수지 100 중량부에 대하여, 상기 열가소성 수지 10 내지 60 중량부, 상기 경화제 5 내지 50 중량부, 상기 필러 50 내지 400 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 절연필름의 일면을 덮는 캐리어 필름; 및
    상기 절연필름의 타면을 덮는 커버 필름;을 더 포함하는 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 캐리어 필름은 오리엔티드폴리프로필렌(OPP:Oriented polypropylene)을 포함하는 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  16. 제14항에 있어서,
    상기 커버 필름은 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET:Polyethylene terepthalate)를 포함하는 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  17. 제1항 내지 제16항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전자장치 제조용 절연필름은 인쇄회로기판에 사용되는 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 인쇄회로기판은 휴대전화, 카메라, 노트북 및 웨어러블 기기 중 적어도 하나에 사용되는 것을 특징으로 하는
    전자장치 제조용 절연필름.
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