KR102452059B1 - 배기가스의 질소산화물 제거 방법 - Google Patents

배기가스의 질소산화물 제거 방법 Download PDF

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Abstract

본원은 광촉매가 배치된 투명 챔버에 광을 조사하며 배기 가스를 주입하는 단계; 상기 챔버 내에 환원제를 분사하여 상기 배기 가스를 처리하는 단계; 및 상기 챔버 상에 전압을 인가하는 단계; 를 포함하는, 배기가스의 질소산화물 제거 방법에 대한 것이다.

Description

배기가스의 질소산화물 제거 방법 {REMOVING METHOD OF NITROGEN OXIDES IN EXHAUST GAS}
본원은 배기가스의 질소산화물 제거 방법에 관한 것이다.
일반적으로 각종 발전소나 제철소 등에서는 화석연료 등의 연소에 따라 발생되는 배기가스의 유해 대기오염물질인 질소산화물을 처리하기 위하여 대형의 배기가스 처리장치가 사용된다. 이러한 배기가스 처리장치는 배기가스 내의 질소산화물을 선택적 환원촉매장치(Selective Catalytic Reduction: SCR) 등으로 처리하게 된다.
선택적 환원촉매장치는 요소수 등을 환원제로 이용하여 촉매존재하에 질소산화물을 환원시켜 질소가스 등으로 정화처리하여 배출시키는 방식이다. 그러나, 분사되는 환원액과 배기가스의 접촉효율의 한계로 인해 배기가스에 포함된 질소산화물의 제거 효율이 저하된다는 문제점이 있다.
따라서, 제거 효율이 향상된 배기가스의 질소산화물 제거 방법에 대한 개발이 필요한 실정이다.
본원은 전술한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로서 배기가스의 질소산화물 제거 방법을 제공한다.
다만, 본원의 실시예가 이루고자 하는 기술적 과제는 상기된 바와 같은 기술적 과제들로 한정되지 않으며, 또 다른 기술적 과제들이 존재할 수 있다.
상기한 기술적 과제를 달성하기 위한 기술적 수단으로서, 본원의 제 1 측면은, 광촉매가 배치된 투명 챔버에 광을 조사하며 배기 가스를 주입하는 단계; 상기 챔버 내에 요소수를 포함하는 환원제를 분사하여 상기 배기 가스를 처리하는 단계; 및 상기 챔버 상에 전압을 인가하는 단계; 를 포함하는, 배기가스의 질소산화물 제거 방법을 제공한다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 광 조사에 의해 상기 배기 가스 내의 NO 가 N2O 또는 NO2 로 전환되고, 상기 환원제 및 상기 전압 인가에 의해 상기 N2O 또는 NO2 가 N2 로 전환되는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 전압은 1 V/min 내지 5 V/min 의 승전압조건에서 전압이 인가되는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 전압의 최대 전압은 20 V 이하인 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 광촉매는 기공을 함유하는 다공성 펠렛 형상을 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 광촉매의 기공 상에 무기입자가 분산되어 있는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 무기입자는 SiO2, Al2O3, ZrO2, SnO2, CeO2, Na2O, MgO, Mg(OH)2, NiO, CaO, CaCO3, BaO, BaSO4, ZnO, Y2O3 및 이들의 조합들로 이루어진 군에서 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 광촉매는 TiO2, WO3, ZnO, CdS, ZrO2, SnO2, V2O3,　및 이들의 조합들로 이루어진 군에서 선택되는 것을 추가 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상술한 과제 해결 수단은 단지 예시적인 것으로서, 본원을 제한하려는 의도로 해석되지 않아야 한다. 상술한 예시적인 실시예 외에도, 도면 및 발명의 상세한 설명에 추가적인 실시예가 존재할 수 있다.
종래의 배기가스의 질소산화물 제거 방법에서는 단순히 촉매의 존재 하에 환원제를 분사하는 방식으로 상기 질소산화물을 제거하였고, 이러한 방식은 상기 환원제와 상기 배기가스의 접촉 효율 한계로 인해 질소산화물의 제거 효율이 저하되었다.
반면, 본원에 따른 배기가스의 질소산화물 제거 방법은 상기 배기가스를 1차적으로 광촉매에 통과시킴으로써 상기 배기가스 내의 NO 를 N2O 또는 NO2 로 전환시키고, 광촉매를 통과한 배기가스 내에 존재하는 N2O 또는 NO2 를 환원제 분사 및 전압 인가를 통해 처리함으로써 향상된 질소산화물 제거 효율을 가질 수 있다.
또한, 상기 광촉매는 기공을 함유하는 다공성 펠렛 형상을 가지고 있어 배기 가스가 광촉매를 통과할 때 상기 기공 내부로 배기 가스가 침투할 수 있으며, 이로 인해 광촉매와 접촉하는 시간이 증가함으로써 배기 가스 내의 질소산화물의 저감 효과가 증가할 수 있다.
또한, 상기 광촉매는 상기 기공 상에 무기입자가 분산되어 존재함으로써, 상기 기공 내부로 침투한 배기가스의 질소산화물이 더욱 효율적으로 제거될 수 있다.
또한, 상기 전압은 저전압에서 고전압으로 전압을 일정한 속도로 증가시키며 인가하는 승전압조건에서 인가될 수 있으며, 상기 승전압조건을 통해 전압이 인가됨으로써 단순히 일정한 전압을 인가하여 질소산화물을 제거하는 경우보다 향상된 질소산화물 제거 효과를 가질 수 있다.
다만, 본원에서 얻을 수 있는 효과는 상기된 바와 같은 효과들로 한정되지 않으며, 또 다른 효과들이 존재할 수 있다.
도 1 은 본원의 일 구현예에 따른 배기가스의 질소산화물 제거 방법의 순서도이다.
아래에서는 첨부한 도면을 참조하여 본원이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본원의 실시예를 상세히 설명한다. 그러나 본원은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 그리고 도면에서 본원을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 "연결"되어 있다고 할 때, 이는 "직접적으로 연결"되어 있는 경우뿐 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고 "전기적으로 연결"되어 있는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부재가 다른 부재 "상에", "상부에", "상단에", "하에", "하부에", "하단에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 명세서에서 사용되는 정도의 용어 "약", "실질적으로" 등은 언급된 의미에 고유한 제조 및 물질 허용오차가 제시될 때 그 수치에서 또는 그 수치에 근접한 의미로 사용되고, 본원의 이해를 돕기 위해 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 비양심적인 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다. 또한, 본원 명세서 전체에서, "~ 하는 단계" 또는 "~의 단계"는 "~를 위한 단계"를 의미하지 않는다.
본원 명세서 전체에서, 마쿠시 형식의 표현에 포함된 "이들의 조합"의 용어는 마쿠시 형식의 표현에 기재된 구성 요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 혼합 또는 조합을 의미하는 것으로서, 상기 구성 요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것을 의미한다.
본원 명세서 전체에서, "A 및/또는 B" 의 기재는, "A, B, 또는, A 및 B" 를 의미한다.
이하, 본원의 배기가스의 질소산화물 제거방법에 대하여 구현예 및 실시예와 도면을 참조하여 구체적으로 설명하도록 한다. 그러나, 본원이 이러한 구현예 및 실시예와 도면에 제한되는 것은 아니다.
상기한 기술적 과제를 달성하기 위한 기술적 수단으로서, 본원의 제 1 측면은, 광촉매가 배치된 투명 챔버에 광을 조사하며 배기가스를 주입하는 단계; 상기 챔버 내에 요소수를 포함하는 환원제를 분사하여 상기 배기 가스를 처리하는 단계; 및 상기 챔버 상에 전압을 인가하는 단계; 를 포함하는, 배기가스의 질소산화물 제거 방법을 제공한다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 광 조사에 의해 상기 배기 가스 내의 NO 가 N2O 또는 NO2 로 전환되고, 상기 환원제 및 상기 전압 인가에 의해 상기 N2O 또는 NO2 가 N2 로 전환되는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
종래의 배기가스의 질소산화물 제거 방법에서는 단순히 촉매의 존재 하에 환원제를 분사하는 방식으로 상기 질소산화물을 제거하였고, 이러한 방식은 상기 환원제와 상기 배기가스의 접촉 효율 한계로 인해 질소산화물의 제거 효율이 저하되었다.
반면, 본원에 따른 배기가스의 질소산화물 제거 방법은 상기 배기가스를 1차적으로 광촉매에 통과시킴으로써 상기 배기가스 내의 NO 를 N2O 또는 NO2 로 전환시키고, 광촉매를 통과한 배기가스 내에 존재하는 N2O 또는 NO2 를 환원제 분사 및 전압 인가를 통해 처리함으로써 향상된 질소산화물 제거 효율을 가질 수 있다.
도 1 은 본원의 일 구현예에 따른 배기가스의 질소산화물 제거 방법의 순서도이다.
먼저, 광촉매가 배치된 투명 챔버에 광을 조사하며 배기가스를 주입한다 (S100).
연소장치에서 배출되는 질소산화물의 90% 이상은 흡착력이 약한 NO이고 이는 강한 N-O 결합으로 인해 촉매 표면에 흡착시켜 제거하기가 쉽지 않다. 따라서, 본원에 따른 방법에서는 배기가스를 광촉매에 통과시킴으로써 제거가 어려운 NO를 비교적 제거가 용이한 N2O 또는 NO2로 전환시킴으로써 전체적인 질소산화물의 제거 효율을 향상시킬 수 있다.
또한, 본원에 따른 배기가스의 질소산화물 제거 방법은 배기가스가 유입되는 챔버를 투명 챔버로 사용함으로써 챔버 외부에서 내부에 광을 조사하기 용이하며, 챔버 내부에 광을 조사하기위한 별도의 장치가 요구되지 않을 수 있다.
구체적으로, 상기 광촉매는 챔버 내부에 다수의 층으로 적층될 수 있으며, 챔버 내부에서 광을 조사할 시, 상기 적층된 광촉매의 중간 부분까지 광이 조사되지 않아 충진된 광촉매 전체를 활성화 하는데 한계가 존재할 수 있다. 반면, 본원에 따른 배기가스의 질소산화물 제거 방법에서는 투명 챔버를 사용함으로써, 외부에서 다양한 각도로 광을 조사가능하여 배치된 광촉매의 중간 부분까지 광을 전달하여 충진된 광촉매 전체의 활성을 유도할 수 있으며, 이로 인해 NO에서 N2O 또는 NO2 로의 전환 효율이 상승할 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 광촉매는 기공을 함유하는 다공성 펠렛 형상을 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원에 따른 제거 방법에서 사용되는 광촉매는 기공을 함유하는 다공성 펠렛 형상을 가지고 있어 배기 가스가 광촉매를 통과할 때 상기 기공 내부로 배기 가스가 침투할 수 있으며, 이로 인해 광촉매와 접촉하는 시간이 증가함으로써 배기 가스 내의 질소산화물의 저감 효과가 증가할 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 광촉매는 TiO2, WO3, ZnO, CdS, ZrO2, SnO2, V2O3,　및 이들의 조합들로 이루어진 군에서 선택되는 것을 추가 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 바람직하게는 상기 광촉매는 TiO2일 수 있다.
상기 광촉매는 분말 형태일 수 있으며, 필터백 등에 충진되어 챔버 내부에 배치될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 광촉매의 기공 상에 무기입자가 분산되어 있는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본원에 따른 제거 방법에서 사용되는 광촉매는 상기 기공 상에 무기입자가 분산되어 존재함으로써, 상기 기공 내부로 침투한 배기가스의 질소산화물이 더욱 효율적으로 제거될 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 무기입자는 SiO2, Al2O3, ZrO2, SnO2, CeO2, Na2O, MgO, Mg(OH)2, NiO, CaO, CaCO3, BaO, BaSO4, ZnO, Y2O3 및 이들의 조합들로 이루어진 군에서 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 바람직하게는, 상기 무기입자는 SiO2 일 수 있다.
상기 무기입자를 광촉매 내에 분산시킴으로써 광촉매가 흡수하지 못하는 영역의 광을 흡수하여 광학적 특성이 향상될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
이어서, 챔버 내에 요소수를 포함하는 환원제를 분산하여 배기가스를 처리한다 (S200).
광촉매를 통과한 배기가스 내의 질소산화물은 대부분 N2O 또는 NO2 이며, 챔버 내에 요소수를 포함하는 환원제를 분사함으로써 상기 배기가스 내에 존재하는 N2O 또는 NO2 를 N2로 전환시킬 수 있다.
마지막으로, 챔버 상에 전압을 인가한다 (S300).
전술한 바와 같이, 배기가스에 환원제를 분사할 경우 상기 배기가스 및 상기 환원제의 낮은 접촉 효율로 인해, 질소산화물의 제거가 용이하지 않다. 따라서, 본원에 따른 제거 방법에서는 챔버 상에 전압을 인가함으로써 상기 환원제로 처리된 배기가스 내에 잔류하는 N2O 또는 NO2 를 N2로 전환시킴으로써 환원제로만 처리하는 경우보다 향상된 제거 효율을 가질 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 전압은 1 V/min 내지 5 V/min 의 승전압조건에서 전압이 인가되는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 전압은 저전압에서 고전압으로 전압을 일정한 속도로 증가시키며 인가하는 승전압조건에서 인가될 수 있으며, 상기 승전압조건을 통해 전압이 인가됨으로써 단순히 일정한 전압을 인가하여 질소산화물을 제거하는 경우보다 향상된 질소산화물 제거 효과를 가질 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 전압의 최대 전압은 20 V 이하인 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 전압을 20V 초과로 인가할 경우, 상기 챔버 내부에 배치된 광촉매에 손상이 가해질 수 있으므로, 상기 전압은 20V 이하로 인가되는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
[실시예 1] 실리카(SiO2)가 분산되어 있는 기공을 포함하는 펠렛 형상의 TiO2 광촉매의 제조
먼저, 에탄올 100 ml 와 아세토나이트릴 30 ml 에 17 나노미터의 직경을 가지는 실리카 나노입자 1.0 g 과 암모니아 용액 5 ml 를 넣고 1 시간 교반하면서 실리카 나노입자를 분산시키고 암모늄 이온이 실리카 나노입자 표면에 흡착되도록 한다.
이어서, 상기 용액에 Titanium isopropoxide 28.4 g과 IPA 200 ml를 첨가하고 10분간 300 rpm에서 교반하여 혼합 용액을 제조하고, 상기 혼합 용액에 물 72 g을 천천히 넣어주면서 500 rpm에서 1시간 교반을 수행한다.
교반 후 sodium hydroxide solution을 이용하여 pH를 7 내지 8로 유지하며 TiO2 졸을 제조하였고, 100℃ 오븐에서 24시간 건조하여 용매를 제거하였다. 건조된 분말은 전기로에서 400℃의 온도로 3시간 소성하였으며, 몰타르를 이용하여 5분간 분쇄하여 최종적으로 실리카(SiO2)가 분산되어 있는 기공을 포함하는 펠렛 형상의 TiO2 광촉매를 제조하였다. 제조된 TiO2의 기공 크기는 약 50 nm까지 분포하고 있지만, 주로 8.7 nm의 기공을 갖는 메조 다공성 입자임을 확인할 수 있었다.
[실시예 2]
실시예 1 과 동일한 방법으로 제조하되, 무기입자로 알루미나를 첨가하여 제조하였다.
[실시예 3]
실시예 1 과 동일한 방법으로 제조하되, 무기입자로 지르코니아를 첨가하여 제조하였다.
[비교예 1]
시중 판매하는 P25 TiO2 를 비교예 1 로서 사용하였다.
[실험예 1] 광촉매의 종류에 따른 질소산화물의 제거 효율 비교
챔버 내에 배치되는 광촉매의 종류에 따른 질소산화물의 제거 효율을 비교하기위한 실험을 수행하였다.
유입되는 배기가스 내의 질소산화물 농도는 200 ppm이며, 환원제는 용수 및 요소수를 1:1 비율로 혼합하여 분사하였으며, 3 V/min의 승전압조건 하에 최대 전압 15V로 전압을 인가하였다.
하기 표 1 은 본원의 일 실험예에 따른 결과이다.
촉매 승전압속도 (V/min) 유입가스의 질소산화물 농도
(ppm)		 배출가스의 질소산화물 농도
(ppm)		 제거 효율 (%)
조건 1 실시예 1 3 200 41 79.5
조건 2 실시예 2 3 200 58 71
조건 3 실시예 3 3 200 52 74
조건 4 비교예 1 3 200 147 27.5
실험 결과, 실시예 1 내지 3 의 촉매를 사용한 경우 약 70% 이상의 제거 효율을 나타냈고, 특히 실시예 1 의 경우는 약 80% 에 달하는 제거 효율을 나타냈다. 이는 상용화된 광촉매인 비교예 1의 P25 TiO2 와 비교하여 약 3 배 높은 제거 효율이다.
[실험예 2] 전압조건에 따른 질소산화물 제거 효율 비교
전압조건에 따른 질소산화물의 제거 효율을 비교하기위한 실험을 수행하였다.
유입되는 배기가스 내의 질소산화물 농도는 200 ppm이며, 환원제는 용수 및 요소수를 1:1 비율로 혼합하여 분사하였으며, 실험예 1 과 달리 승전압조건하에 반응을 수행하지 않았고, 각각 5V, 10V, 15V, 20V 및 25V로 일정하게 전압을 인가하여 반응을 수행하였고, 모두 실시예 1 의 촉매를 사용하였다.
하기 표 2 는 본원의 일 실험예 2 의 반응 조건 및 결과이다.
인가 전압 (V) 유입가스의 질소산화물 농도 (ppm) 배출가스의 질소산화물 농도 (ppm) 제거 효율 (%)
조건 5 5 200 127 36.5
조건 6 10 200 103 48.5
조건 7 15 200 74 63
조건 8 20 200 72 64
조건 9 25 200 86 57
표 2 를 참조하면, 인가 전압이 증가할수록 제거 효율이 상승하는 경향을 보였으나, 조건 9 의 경우 제거 효율이 급격히 감소한 것을 확인할 수 있다. 이는, 과도한 전압의 인가로 광촉매에 손상이 가해져 활성이 저하된 것으로 생각되며, 이를 통해 최대 전압을 20 V 이하로 인가해야 한다는 것을 확인할 수 있었다.또한, 조건 7 의 경우, 조건 1 과 동일하게 최대 전압이 15V로 인가 되었으나, 조건 1 비해 약 20% 낮은 제거 효율을 보이는 것을 확인할 수 있었다. 이를 통해, 최종적으로 인가되는 전압의 세기가 같다고 하더라도 승전압조건하에 전압을 인가하는 것이 광촉매에 손상을 적게 입혀 더욱 높은 제거 효율을 갖는 것을 확인할 수 있었다.
전술한 본원의 설명은 예시를 위한 것이며, 본원이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본원의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다.
본원의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본원의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.

Claims (8)

  1. 광촉매가 배치된 투명 챔버에 광을 조사하며 배기 가스를 주입하는 단계;
    상기 챔버 내에 요소수를 포함하는 환원제를 분사하여 상기 배기 가스를 처리하는 단계; 및
    상기 챔버 상에 전압을 인가하는 단계;
    를 포함하는,
    배기가스의 질소산화물 제거 방법에 있어서,
    상기 광 조사에 의해 상기 배기 가스 내의 NO 가 N2O 또는 NO2 로 전환되고,
    상기 환원제 및 상기 전압 인가에 의해 상기 N2O 또는 NO2 가 N2 로 전환되는 것이며,
    상기 전압은 1 V/min 내지 5 V/min 의 승전압조건에서 전압이 인가되는 것이고,
    상기 전압의 최대 전압은 20 V 이하인 것이며,
    상기 광촉매는 기공을 함유하는 다공성 펠렛 형상을 가지고,
    상기 광촉매의 기공 상에 무기입자가 분산되어 있는 것인,
    배기가스의 질소산화물 제거 방법.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 무기입자는 SiO2, Al2O3, ZrO2, SnO2, CeO2, Na2O, MgO, Mg(OH)2, NiO, CaO, CaCO3, BaO, BaSO4, ZnO, Y2O3 및 이들의 조합들로 이루어진 군에서 선택되는 것을 포함하는 것인,
    배기가스의 질소산화물 제거 방법.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 광촉매는 TiO2, WO3, ZnO, CdS, ZrO2, SnO2, V2O3,　및 이들의 조합들로 이루어진 군에서 선택되는 것을 추가 포함하는 것인,
    배기가스의 질소산화물 제거 방법.
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Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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