KR102443498B1 - 광학 적층체, 편광판 및 표시 장치 - Google Patents

광학 적층체, 편광판 및 표시 장치 Download PDF

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Abstract

고정밀 화상 표시 패널에 적용하는 경우에도, 방현성 및 콘트라스트를 유지하면서, 번쩍임을 억제할 수 있는 광학 적층체를 제공한다. 투광성 기체 상에 광학 기능층이 적어도 1층 이상 적층되어 이루어지는 광학 적층체이며, 광학 기능층 중 적어도 한쪽 면에 요철 형상이 형성되어 있고, 요철 형상을 갖는 광학 기능층이 적어도 수지 성분과, 2종류의 무기 미립자와, 수지 입자를 함유하고, 광학 적층체가 이하의 조건식 (1) 내지 (4)를 충족시키는 내부 헤이즈 X와, 전체 헤이즈 Y를 갖고,
Y>X … (1)
Y≤X+17 … (2)
Y≤57 … (3)
19≤X≤40 … (4)
0.5㎜ 폭의 광학 빗을 사용한 투과상 선명도가 10 내지 50%이고, 광학 기능층의 최표면의 표면 요철 형상을 광 간섭 방식으로 계측하는 경우, 요철 높이가 0.4㎛ 이상인 부분의 면적이 측정 면적의 3.5% 이하인 것을 특징으로 하는, 광학 적층체.

Description

광학 적층체, 편광판 및 표시 장치 {OPTICAL LAMINATE, POLARIZING PLATE, AND DISPLAY DEVICE}
본 발명은, 방현성 필름에 적합한 광학 적층체, 그리고, 이를 사용한 편광판 및 표시 장치에 관한 것이다.
방현성 필름은, 그 표면의 요철 구조에서 외광을 산란시킴으로써 방현성을 발휘한다. 방현성 필름의 표면의 요철 구조는, 최표면의 수지층 내에서 입자를 응집시킴으로써 형성된다.
방현성 필름에는, 방현성 이외에 내번쩍임성, 고콘트라스트 등의 기능이 요구된다. 종래, 입자(필러)의 형상, 입경, 굴절률, 도료 물성(점도), 도공 프로세스 등의 조정에 의하여, 표면의 요철 구조(외부 산란)와 내부 산란의 최적화를 도모하여, 방현성, 내번쩍임성, 고콘트라스트의 개선이 도모되어 왔다. 단, 방현성, 내번쩍임성 및 고콘트라스트는, 상반된 관계에 있다.
방현성은, 입경이 큰 필러의 사용, 필러 첨가량의 증량, 필러의 응집을 강화함으로써 높아진다. 이 경우, 요철 수가 증가하고, 또한, 요철 사이즈가 커지는 것에 의하여 방현성은 높아지지만, 렌즈 효과의 증가에 의하여 내번쩍임성이 악화된다.
내번쩍임성은, 수지와의 굴절률 차가 큰 필러의 사용이나 필러 첨가량의 증량에 의한 내부 산란의 증가에 의하여 양호화되지만, 확산 광이 증가하기 때문에, 콘트라스트는 저하된다. 또한, 표면 요철의 미세화, 즉, 요철 평균 길이 Sm을 작게 하는 것에 의해서도 내번쩍임성은 양호화되지만, 희끄무레함이 두드러진, 품위가 낮은 방현성으로 되어 버린다.
콘트라스트는, 내부 산란을 저하시킴으로써 양호화되지만, 내번쩍임성은 악화된다. 또한, 저반사층을 형성하는 것에 의해서도 콘트라스트는 양호화되지만, 다층 구성으로 되기 때문에 비용 면에서 불리해진다.
일본 특허 공개 평10-20103호 공보
최근의 액정 패널의 고정밀화에 의하여, 기존의 방현성 필름에서 방현성과 콘트라스트를 종래대로 유지하는 경우, 번쩍임이 발생해 버린다. 한편, 내번쩍임성을 향상시키기 위해서는, 방현성이나 콘트라스트를 희생시킬 필요가 있다.
그 때문에, 본 발명은, 화상 표시 패널, 특히, 200ppi 이상의 고정밀 화상 표시 패널에 적용하는 경우에, 방현성 및 콘트라스트를 유지하면서, 번쩍임을 억제할 수 있는 광학 적층체, 그리고, 이를 사용한 편광판 및 화상 표시 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은, 투광성 기체 상에 광학 기능층이 적어도 1층 이상 적층되어 이루어지는 광학 적층체에 관한 것이다. 당해 광학 적층체의 광학 기능층 중 적어도 한쪽 면에 요철 형상이 형성되어 있고, 요철 형상을 갖는 광학 기능층이 적어도 수지 성분과, 2종류의 무기 미립자와, 수지 입자를 함유하고, 광학 적층체가 이하의 조건식 (1) 내지 (4)를 충족시키는 내부 헤이즈 X와, 전체 헤이즈 Y를 갖고,
Y>X … (1)
Y≤X+17 … (2)
Y≤57 … (3)
19≤X≤40 … (4)
0.5㎜ 폭의 광학 빗을 사용한 투과상 선명도가 10 내지 50%이고, 광학 기능층의 최표면의 표면 요철 형상을 광 간섭 방식으로 계측하는 경우, 요철 높이가 0.4㎛ 이상인 부분의 면적이 측정 면적의 3.5% 이하이다.
본 발명에 의하면, 200ppi 이상의 고정밀 화상 표시 패널에 적용한 경우에도, 방현성 및 콘트라스트를 유지하면서, 번쩍임을 억제할 수 있는 광학 적층체, 그리고, 이를 사용한 편광판 및 화상 표시 장치를 제공할 수 있다.
도 1은 표 1에 기재된 수지 입자(유기 필러)의 첨가량과, 얻어진 광학 적층체의 내부 헤이즈의 관계를 플롯한 그래프이다.
도 2는 표 2에 나타낸 실시예 1 내지 12 및 비교예 1 내지 17에 있어서의 수지 입자의 첨가량과, 콜로이달 실리카의 첨가량을 플롯한 그래프이다.
도 3은 실시예 2에 따른 광학 적층체의 광학 기능층 표면의 요철 형상을 도시하는 도면이다.
도 4는 비교예 6에 따른 광학 적층체의 광학 기능층 표면의 요철 형상을 도시하는 도면이다.
도 5는 실시예 2 및 비교예 6에 따른 광학 기능층 표면에 있어서의 요철 높이의 면적 비율의 분포를 나타내는 그래프이다.
도 6은 도 5에 나타내는 파선의 범위 내의 확대도이다.
도 7은 실시예 2에 따른 광학 적층체의 광학 기능층의 단면 STEM 사진이다.
도 8은 비교예 6에 따른 광학 적층체의 광학 기능층의 단면 STEM 사진이다.
도 9는 실시 형태에 따른 광학 적층체의 개략 구성을 도시하는 단면도이다.
도 10은 실시 형태에 따른 편광판의 개략 구성을 도시하는 단면도이다.
도 11은 실시 형태에 따른 표시 장치의 개략 구성을 도시하는 단면도이다.
도 9는, 실시 형태에 따른 광학 적층체의 개략 구성을 도시하는 단면도이다. 실시 형태에 따른 광학 적층체(100)는, 투광성 기체(1)와, 투광성 기체(1)에 적층된 적어도 1층의 광학 기능층(2)을 구비한다. 광학 기능층(2)의 표면에는, 미세한 요철이 형성되어 있다. 이 요철이 외광을 난반사시킴으로써, 광학 기능층(2)이 방현성을 발휘한다.
투광성 기체로서는, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 트리아세틸셀룰로오스(TAC), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA), 폴리카르보네이트(PC), 폴리이미드(PI), 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 폴리비닐알코올(PVA), 폴리염화비닐(PVC), 시클로올레핀 공중합체(COC), 노르보르넨 함유 수지, 폴리에테르술폰, 셀로판, 방향족 폴리아미드 등의 각종 수지 필름을 적합하게 사용할 수 있다.
투광성 기체의 전체 광선 투과율(JIS K7105)은, 80% 이상인 것이 바람직하고, 90% 이상인 것이 보다 바람직하다. 또한, 투광성 기체의 두께는, 광학 적층체의 생산성이나 핸들링성을 고려하면, 1 내지 700㎛인 것이 바람직하고, 25 내지 250㎛인 것이 보다 바람직하다.
투광성 기체에는, 광학 기능층과의 밀착성을 향상시키기 위하여, 표면 개질 처리를 실시하는 것이 바람직하다. 표면 개질 처리로서는, 알칼리 처리, 코로나 처리, 플라즈마 처리, 스퍼터 처리, 계면 활성제나 실란 커플링제 등의 도포, Si 증착 등을 예시할 수 있다.
광학 기능층은, 기재 수지와, 수지 입자(유기 필러)와, 2종류의 무기 미립자를 함유한다. 광학 기능층은, 전리 방사선 또는 자외선의 조사에 의하여 경화되는 기재 수지와, 수지 입자와, 2종류의 무기 미립자를 혼합한, 수지 조성물을 투광성 기체에 도포하고, 도막을 경화시킴으로써 형성한다.
이하, 광학 기능층의 형성에 사용하는 수지 조성물의 구성 성분에 대하여 설명한다.
기재 수지로서는, 전리 방사선 또는 자외선의 조사에 의하여 경화되는 수지를 사용할 수 있다.
전리 방사선의 조사에 의하여 경화되는 수지 재료로서는, 아크릴로일기, 메타크릴로일기, 아크릴로일옥시기, 메타크릴로일옥시기 등의 라디칼 중합성 관능기나, 에폭시기, 비닐에테르기, 옥세탄기 등의 양이온 중합성 관능기를 갖는 단량체, 올리고머, 예비 중합체를 단독으로 또는 혼합하여 사용할 수 있다. 단량체로서는, 아크릴산메틸, 메틸메타크릴레이트, 메톡시폴리에틸렌메타크릴레이트, 시클로헥실메타크릴레이트, 페녹시에틸메타크릴레이트, 에틸렌글리콜디메타크릴레이트, 디펜타에리트리톨헥사아크릴레이트, 트리메틸올프로판트리메타크릴레이트, 펜타에리트리톨트리아크릴레이트 등을 예시할 수 있다. 올리고머, 예비 중합체로서는, 폴리에스테르아크릴레이트, 폴리우레탄아크릴레이트, 다관능 우레탄아크릴레이트, 에폭시아크릴레이트, 폴리에테르아크릴레이트, 알키드아크릴레이트, 멜라민아크릴레이트, 실리콘아크릴레이트 등의 아크릴레이트 화합물, 불포화 폴리에스테르, 테트라메틸렌글리콜디글리시딜에테르, 프로필렌글리콜디글리시딜에테르, 네오펜틸글리콜디글리시딜에테르, 비스페놀 A 디글리시딜에테르나 각종 지환식 에폭시 등의 에폭시계 화합물, 3-에틸-3-히드록시메틸옥세탄, 1,4-비스{[(3-에틸-3-옥세타닐)메톡시]메틸}벤젠, 디[1-에틸(3-옥세타닐)]메틸에테르 등의 옥세탄 화합물을 예시할 수 있다.
상술한 수지 재료는, 광중합 개시제의 첨가를 조건으로 하여, 자외선의 조사에 의하여 경화시킬 수 있다. 광중합 개시제로서는, 아세토페논계, 벤조페논계, 티오크산톤계, 벤조인, 벤조인메틸에테르 등의 라디칼 중합 개시제, 방향족 디아조늄염, 방향족 술포늄염, 방향족 요오도늄염, 메탈로센 화합물 등의 양이온 중합 개시제를 단독으로 또는 혼합하여 사용할 수 있다.
광학 기능층에 첨가하는 수지 입자(유기 필러)는, 기재 수지 중에서 응집하여, 광학 기능층의 표면에 미세한 요철 구조를 형성한다. 수지 입자로서는, 아크릴 수지, 폴리스티렌 수지, 스티렌-아크릴 공중합체, 폴리에틸렌 수지, 에폭시 수지, 실리콘 수지, 폴리불화비닐리덴, 폴리불화에틸렌계 수지 등의 투광성 수지 재료를 포함하는 것을 사용할 수 있다. 수지 입자의 재료 굴절률은, 1.40 내지 1.75인 것이 바람직하다.
또한, 수지 입자의 굴절률 nf 및 기재 수지의 굴절률 nz는, 이하의 조건 (α)를 충족시키는 것이 바람직하고, 이하의 조건 (β)를 충족시키는 것이 보다 바람직하다.
|nz-nf|≥0.025 … (α)
|nz-nf|≥0.035 … (β)
기재로 되는 수지 재료의 굴절률 nz와, 수지 입자의 굴절률 nf가, 조건 (α)를 충족시키지 않는 경우, 원하는 내부 헤이즈를 얻기 위해서는 수지 입자의 첨가량을 많게 할 필요가 있어, 화상 선명성이 악화된다.
수지 입자의 평균 입경은, 0.3 내지 10.0㎛인 것이 바람직하고, 1.0 내지 7.0㎛인 것이 보다 바람직하다. 수지 입자의 평균 입경이 0.3㎛ 미만인 경우, 방현성이 저하된다. 한편, 수지 입자의 평균 입경이 10.0㎛를 초과하면, 광학 기능층 표면의 요철 높이의 면적비를 제어할 수 없어, 내번쩍임성이 악화된다.
광학 기능층의 기재 수지에는, 2종류의 무기 미립자로서, 제1 무기 미립자 및 제2의 무기 미립자를 첨가한다.
제1 무기 미립자로서는, 콜로이달 실리카, 알루미나, 산화아연을 단독으로 또는 혼합하여 사용할 수 있다. 제1 무기 미립자를 첨가함으로써, 수지 입자의 과잉된 응집이 억제되어, 광학 기능층의 표면에 형성되는 요철 구조를 균일화, 즉, 국소적으로 요철이 커지는 것을 억제할 수 있다. 제1 무기 미립자의 첨가에 의하여, 방현성 및 고콘트라스트를 유지한 채, 내번쩍임성을 향상시킬 수 있다.
제1 무기 미립자는, 평균 입경이 10 내지 100㎚인 무기 나노 입자인 것이 바람직하다. 제1 무기 미립자로서 콜로이달 실리카를 사용하는 경우에는, 평균 입경이 20㎚ 정도인 것이 보다 바람직하고, 제1 무기 미립자로서 알루미나 또는 산화아연을 사용하는 경우에는, 평균 입경이 40㎚ 정도인 것이 보다 바람직하다. 제1 무기 미립자의 첨가량은, 광학 기능층 형성용 수지 조성물의 전체 중량에 대하여 0.05 내지 10%인 것이 바람직하고, 0.1 내지 5.0%인 것이 보다 바람직하다. 제1 무기 미립자의 첨가량이 이 범위를 벗어나면, 광학 기능층 표면의 요철 높이의 면적비를 제어할 수 없어, 내번쩍임성이 악화된다.
제2 무기 미립자는, 평균 입경이 10 내지 200㎚인 무기 나노 입자인 것이 바람직하다. 제2 무기 미립자의 첨가량은, 0.1 내지 5.0%인 것이 바람직하다. 제2 무기 미립자로서는, 팽윤성 점토를 사용할 수 있다. 팽윤성 점토는, 양이온 교환 능을 갖고, 해당 팽윤성 점토의 층간에 용매를 도입하여 팽윤시키는 것이면 되며, 천연물이어도 합성물(치환체, 유도체를 포함함)이어도 된다. 또한, 천연물과 합성물의 혼합물이어도 된다. 팽윤성 점토로서는, 예를 들어 운모, 합성 운모, 버미큘라이트, 몬모릴로나이트, 철 몬모릴로나이트, 바이델라이트, 사포나이트, 헥토라이트, 스티븐사이트, 논트로나이트, 마가디아이트, 아일러라이트, 카네마이트, 층상 티타늄산, 스멕타이트, 합성 스멕타이트 등을 들 수 있다. 이들 팽윤성 점토는, 1종을 사용해도 되고, 복수를 혼합하여 사용해도 된다.
제2 무기 미립자로서는, 층상 유기 점토가 보다 바람직하다. 본 발명에 있어서, 층상 유기 점토란, 팽윤성 점토의 층간에 유기 오늄 이온을 도입한 것을 말한다. 유기 오늄 이온은, 팽윤성 점토의 양이온 교환성을 이용하여 유기화할 수 있는 것이면 제한되지 않는다. 제2 무기 미립자로서, 예를 들어 합성 스멕타이트(층상 유기 점토 광물)를 사용할 수 있다. 합성 스멕타이트는, 광학 기능층 형성용 수지 조성물의 점성을 증가시키는 증점제로서 기능한다. 증점제로서의 합성 스멕타이트의 첨가는, 수지 입자 및 제1의 무기 미립자의 침강을 억제하여, 광학 기능층의 표면의 요철 구조 형성에 기여한다.
또한, 제1 무기 미립자와 제2 무기 미립자를 병용하는 경우, 광학 기능층 중에서 제1 무기 미립자와 제2 무기 미립자가 응집체를 형성한다. 이 응집체가 수지 입자의 응집을 억제하여, 광학 기능층 표면의 요철 형상의 요철 높이가 평준화됨으로써, 광학 기능층 표면에서의 광의 산란이 균일화되어, 내번쩍임성을 향상시킬 수 있다.
또한, 광학 기능층 형성용의 수지 조성물에는, 레벨링제를 첨가해도 된다. 레벨링제는, 건조 과정의 도막 표면에 배향되어, 도막의 표면 장력을 균일화하고, 도막의 표면 결함을 저감시키는 기능을 갖는다.
또, 광학 기능층 형성용의 수지 조성물에는, 적절히 유기 용제를 첨가해도 된다. 유기 용제로서는, 알코올계, 에스테르계, 케톤계, 에테르계, 방향족 탄화수소 등을 예시할 수 있다.
광학 기능층의 막 두께는, 1.0 내지 12.0㎛인 것이 바람직하고, 3.0 내지 10.0㎛인 것이 더욱 바람직한다. 광학 기능층의 막 두께가 1㎛ 미만인 경우, 산소 저해에 의한 경화 불량을 발생시켜, 광학 기능층의 내찰상성이 저하되기 쉬워진다. 한편, 광학 기능층의 막 두께가 12.0㎛를 초과하면, 기재 수지층의 경화 수축에 의한 컬이 강해지기 때문에 바람직하지 않다.
또한, 광학 기능층의 막 두께는, 수지 입자의 평균 입경의 110 내지 300%인 것이 바람직하고, 120 내지 250%인 것이 보다 바람직하다. 광학 기능층의 막 두께가 수지 입자의 평균 입경의 110% 미만인 경우, 희끄무레함이 두드러진, 품위가 낮은 방현성으로 되어 버린다. 한편, 광학 기능층의 막 두께가 수지 입자의 평균 입경의 300%를 초과하면, 방현성이 부족하기 때문에 바람직하지 않다.
또한, 본 실시 형태에 따른 광학 적층체는, 내부 헤이즈 X 및 전체 헤이즈 Y는, 이하의 조건 (1) 내지 (4)를 동시에 충족시킨다.
Y>X … (1)
Y≤X+17 … (2)
Y≤57 … (3)
19≤X≤40 … (4)
내부 헤이즈 X가 조건식 (4)를 충족시키지 않고, 19% 미만인 경우, 내번쩍임성이 부족하다. 한편, 내부 헤이즈 X가 조건식 (4)를 충족시키지 않고, 40%를 초과하는 경우, 콘트라스트가 악화된다.
내부 헤이즈 X가 이하의 조건식 (4)'을 충족시키는 것이 보다 바람직하다. 내부 헤이즈 X가 조건식 (4)'을 충족시키는 경우, 내번쩍임성과 콘트라스트의 양쪽을 보다 향상시킬 수 있다.
25≤X≤35 … (4)'
또한, 전체 헤이즈 Y가 조건식 (3)을 충족시키지 않고, 57%를 초과하는 경우, 광학 기능층 표면의 요철이 커서, 내번쩍임성이 부족하다.
본 실시 형태에 따른 광학 적층체의 투과상 선명도는, 0.5㎜ 폭의 광학 빗을 사용하여 측정한 측정값이 10 내지 50%인 것이 바람직하고, 15 내지 45%인 것이 보다 바람직하다. 투과상 선명도가 10% 미만인 경우, 내번쩍임성이 악화된다. 한편, 투과상 선명도가 50%를 초과하면, 방현성이 악화된다.
본 실시 형태에 따른 광학 기능층 표면의 요철 형상을 광 간섭 방식으로 계측한 경우, 요철 높이가 0.4㎛ 이상인 부분의 면적이 3.5% 이하이다. 광학 기능층 표면의 요철 구조 중, 요철 높이가 0.4㎛ 이상인 부분의 면적이 3.5%를 초과하면, 국소적으로 요철이 큰 부분이 많이 분포하기 때문에, 200ppi 이상의 화상 표시 장치의 방현성 필름으로서 광학 적층체를 사용하는 경우에 내번쩍임성이 악화된다.
종래, 과잉된 필러 응집을 억제하기 위하여, 도료 점도를 조정하는 방법이나, 도공 시의 도료 고형분 농도를 높게 하는 방법이나, 휘발 속도가 빠른 용제를 사용하여 건조 시의 대류를 억제하는 방법이 채용되어 왔지만, 이들 방법을 채용하는 경우, 도공 불균일 등의 면상 고장이 발생하기 쉬워진다는 문제가 있다. 이에 반해, 상기 실시 형태에서 설명한 바와 같이, 2종류의 무기 미립자를 첨가하는 방법이라면, 도료 물성이나 건조 속도에 영향을 미치지 않기 때문에, 도공 적성을 유지한 채 내번쩍임성의 향상이 가능해진다.
도 10은, 실시 형태에 따른 편광판의 개략 구성을 도시하는 단면도이다. 편광판(110)은, 광학 적층체(100)와, 편광 필름(11)을 구비한다. 광학 적층체(100)는, 도 9에 도시한 것이며, 투광성 기체(1)의 광학 기능층(2)이 형성되어 있지 않은 측의 면에, 편광 필름(편광 기체)(11)이 설치되어 있다. 편광 필름(11)은, 투명 기재(3)와 편광층(4)과 투명 기재(5)를 이 순서대로 적층한 것이다. 투명 기재(3 및 5), 편광층(4)의 재질은 특별히 한정되는 것은 아니며, 통상 편광 필름에 사용되는 것을 적절히 사용할 수 있다.
도 11은, 실시 형태에 따른 표시 장치의 개략 구성을 도시하는 단면도이다. 표시 장치(120)는, 광학 적층체(100)와, 편광 필름(11)과, 액정 셀(13)과, 편광 필름(편광 기체)(12)과, 백라이트 유닛(14)을 이 순서대로 적층한 것이다. 편광 필름(12)은, 투명 기재(6)와 편광층(7)과 투명 기재(8)를 이 순서대로 적층한 것이다. 투명 기재(6 및 8), 편광층(7)의 재질은 특별히 한정되는 것은 아니며, 통상, 편광 필름에 사용되는 것을 적절히 사용할 수 있다. 액정 셀(13)은, 투명 전극을 갖는 1쌍의 투명 기재 사이에 액정 분자가 봉입된 액정 패널과, 컬러 필터를 구비하며, 투명 전극 간에 인가된 전압에 따라 액정 분자의 배향을 변화시킴으로써, 각 화소의 광 투과율을 제어하여 상을 형성하는 장치이다. 백라이트 유닛(14)은, 광원과 광 확산판(모두 도시하지 않음)을 구비하며, 광원으로부터 출사된 광을 균일하게 확산시켜 출사면으로부터 출사하는 조명 장치이다.
또한, 도 11에 도시한 표시 장치(120)는, 확산 필름, 프리즘 시트, 휘도 향상 필름이나, 액정 셀이나 편광판의 위상차를 보상하기 위한 위상차 필름, 터치 센서를 더 구비하고 있어도 된다.
본 실시 형태에 따른 광학 적층체는, 번쩍임을 억제하는 광학 기능층에 추가하여, 저굴절률층 등의 굴절률 조정층, 대전 방지층, 방오층의 적어도 1층을 더 갖고 있어도 된다.
저굴절률층은, 번쩍임을 억제하는 광학 기능층 상에 형성되며, 표면의 굴절률을 저하시킴으로써 반사율을 저감시키기 위한 기능층이다. 저굴절률층은, 폴리에스테르아크릴레이트계 단량체, 에폭시아크릴레이트계 단량체, 우레탄아크릴레이트계 단량체, 폴리올아크릴레이트계 단량체 등의 전리 방사선 경화성 재료와 중합 개시제를 포함하는 도액을 도포하고, 도막을 중합에 의하여 경화시켜 형성할 수 있다. 저굴절률층에는, 저굴절 입자로서는, LiF, MgF, 3NaF·AlF 또는 AlF(모두, 굴절률 1.4), 또는, Na3AlF6(빙정석, 굴절률 1.33) 등의 저굴절 재료를 포함하는 저굴절률 미립자를 분산시켜도 된다. 또한, 저굴절률 미립자로서는, 입자 내부에 공극을 갖는 입자를 적합하게 사용할 수 있다. 입자 내부에 공극을 갖는 입자에 있어서는, 공극의 부분을 공기의 굴절률(≒1)로 할 수 있기 때문에, 매우 낮은 굴절률을 구비하는 저굴절률 입자로 할 수 있다. 구체적으로는, 내부에 공극을 갖는 저굴절률 실리카 입자를 사용함으로써, 굴절률을 낮출 수 있다.
대전 방지층은, 폴리에스테르아크릴레이트계 단량체, 에폭시아크릴레이트계 단량체, 우레탄아크릴레이트계 단량체, 폴리올아크릴레이트계 단량체 등의 전리 방사선 경화성 재료와, 중합 개시제와, 대전 방지제를 포함하는 도액을 도포하고, 중합에 의하여 경화시킴으로써 형성할 수 있다. 대전 방지제로서는, 예를 들어 안티몬을 도핑한 산화주석(ATO), 주석을 도핑한 산화인듐(ITO) 등의 금속 산화물계 미립자, 고분자형 도전성 조성물이나, 4급 암모늄염 등을 사용할 수 있다. 대전 방지층은, 광학 적층체의 최표면에 형성되어도 되고, 번쩍임을 억제하는 광학 기능층과 투광성 기체 사이에 형성되어도 된다.
방오층은, 광학 적층체의 최표면에 형성되며, 광학 적층체에 발수성 및/또는 발유성을 부여함으로써, 방오성을 높이는 것이다. 방오층은, 규소 산화물, 불소 함유 실란 화합물, 플루오로알킬실라잔, 플루오로알킬실란, 불소 함유 규소계 화합물, 퍼플루오로폴리에테르기 함유 실란 커플링제 등을 건식 코팅 또는 습식 코팅함으로써 형성할 수 있다.
상술한 저굴절률층, 대전 방지층, 방오층 외에, 또는, 저굴절률층, 대전 방지층, 방오층에 추가하여, 적외선 흡수층, 자외선 흡수층, 색 보정층 등의 적어도 1층을 형성해도 된다.
실시예
이하, 실시 형태에 따른 광학 적층체를 구체적으로 실시한 실시예를 설명한다.
(광학 적층체의 제조 방법)
투광성 기체로서, 두께 40㎛의 트리아세틸셀룰로오스 필름을 사용하였다. 투광성 기체 상에 이하의 광학 기능층 형성용 도공액을 도포하고, 건조(용매를 휘발)시킨 후, 도막을 중합에 의하여 경화시킴으로써, 광학 기능층을 형성하였다.
[광학 기능층 형성용 도공액]
·기재 수지: UV/EB 경화성 수지 라이트 아크릴레이트 PE-3A(펜타에리트리톨트리아크릴레이트, 교에이샤 가가쿠 가부시키가이샤 제조), 굴절률 1.52
·수지 필러:
<실시예 1 내지 10, 비교예 1 내지 17>
가교 스티렌 단분산 입자 SX350H(소켄 가가쿠 가부시키가이샤 제조), 평균 입경 3.5㎛, 굴절률 1.595
<실시예 11>
스티렌 단분산 필러 SSX302ABE(세키스이 가세이힌 가부시키가이샤 제조), 평균 입경 2.0㎛, 굴절률 1.595
<실시예 12>
가교 스티렌 단분산 입자 SX500H(소켄 가가쿠 가부시키가이샤 제조), 평균 입경 5.0㎛, 굴절률 1.595
·콜로이달 실리카: 오르가노실리카졸 MEK-ST(닛산 가가쿠 고교 가부시키가이샤 제조)
·합성 스멕타이트: 루센타이트 SAN(코옵 케미컬 가부시키가이샤 제조)
·불소계 레벨링제: 메가팩 F-471(DIC 가부시키가이샤 제조) 0.1%
·용제: 톨루엔
또한, 수지 입자(유기 필러), 제1 무기 미립자(콜로이달 실리카) 및 제2 무기 미립자(합성 스멕타이트)의 광학 기능층 형성용 도공액으로의 첨가량은 이하의 실시예 및 비교예의 설명에서 후술한다. 또한, 각 성분의 첨가량은, 광학 기능층 형성용 도공액의 전체 고형분 질량에서 차지하는 비율(질량%)이다. 여기서, 광학 기능층 형성용 도공액의 전체 고형분이란, 용제를 제외한 성분을 가리킨다. 따라서, 광학 기능층 형성용 도공액의 전체 고형분 중의 수지 입자, 제1 무기 미립자, 제2 무기 미립자의 배합 비율(질량%)과, 광학 기능층 형성용 도공액의 경화막인 광학 기능층 중의 수지 입자, 제1 무기 미립자, 제2 무기 미립자의 함유 비율(질량%)은 동등하다.
광학 적층체의 표면 조도, 투과상 선명도, 헤이즈값 및 막 두께의 측정 방법은 이하와 같다.
[표면 조도]
산술 평균 조도 Ra 및 최대 높이 Rz, 윤곽 곡선 요소의 평균 길이 RSm은, JIS B0601: 2001에 따라, 표면 조도 측정기(서프코더 SE1700α, 가부시키가이샤 고사카 겐큐쇼 제조)를 사용하여 측정하였다. 평균 경사 각도는, ASEM95에 따라, 상기 표면 조도 측정기를 사용하여 측정한 평균 경사를 구하고, 다음 식에 따라 평균 경사 각도를 산출하였다.
평균 경사 각도=arctan(평균 경사)
[투과상 선명도]
투과상 선명도는, JIS K7105에 따라, 사상성 측정기(ICM-1T, 스가 시켄키 가부시키가이샤 제조)를 사용하여, 광학 빗 폭 0.5㎜으로 측정하였다.
[헤이즈값]
헤이즈값은, JIS K7105에 따라, 헤이즈미터(NDH2000, 닛폰 덴쇼쿠 고교 가부시키가이샤 제조)를 사용하여 측정하였다. 여기서, 광학 적층 필름의 헤이즈값을 전체 헤이즈로 하였다. 또한, 광학 적층 필름의 미세 요철 형상이 형성된 표면에, 점착제를 갖는 투명성 시트를 접합하여 측정한 헤이즈값에서, 점착제를 갖는 투명성 시트의 헤이즈값을 뺀 값을, 내부 헤이즈로 하였다. 또한, 점착제를 갖는 투명성 시트로서, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(두께 38㎛)에, 아크릴계 점착제(두께 10㎛)를 도포한 것을 사용하였다.
[막 두께]
광학 기능층의 막 두께는, 리니어 게이지(D-10HS, 가부시키가이샤 오자키 세이사쿠쇼 제조)를 사용하여 측정하였다.
(수지 입자와 내부 헤이즈의 관계)
먼저, 내번쩍임성 및 콘트라스트의 양쪽을 양호하게 하는 내부 헤이즈(19 내지 40%)를 얻기 위하여 필요한 수지 입자(유기 필러)의 첨가량을 조사하였다. 수지 입자 및 2종류의 무기 미립자를 표 1에 기재된 첨가량으로 첨가한 수지 도공액을 조제하고, 상술한 제작 방법에 따라 광학 적층체를 제작하였다. 제작한 광학 적층체의 내부 헤이즈를 구하였다.
표 1에, 수지 입자 및 2종류의 무기 미립자의 첨가량과, 얻어진 광학 적층체의 내부 헤이즈의 값을 나타낸다.
Figure 112017065695856-pct00001
도 1은, 표 1에 기재된 수지 입자(유기 필러)의 첨가량과, 얻어진 광학 적층체의 내부 헤이즈의 관계를 플롯한 그래프이다. 도 1에 나타내는 직선은, 플롯으로부터 얻어지는 회귀 직선이다.
도 1에 나타내는 회귀 직선으로부터, 기재 수지와 수지 입자의 굴절률 차가 0.075인 경우, 내부 헤이즈의 값을 19 내지 40%로 하기 위해서는, 수지 입자의 첨가량을 7 내지 15%로 하면 되는 것을 알 수 있다.
(실시예 1 내지 12, 비교예 1 내지 17)
다음으로, 수지 입자 및 2종류의 무기 미립자를 표 2에 기재된 첨가량으로 첨가한 광학 기능층 형성용 도공액을 사용하여, 실시예 1 내지 12 및 비교예 1 내지 17에 따른 광학 적층체를 제작하였다.
제작한 실시예 1 내지 12 및 비교예 1 내지 17에 따른 광학 적층체 각각에 대하여, 상술한 시험 방법에 의하여, 헤이즈값, 투과상 선명도 및 막 두께를 측정하였다.
(내번쩍임성의 평가 방법과 평가 기준)
내번쩍임성은, 각 실시예 및 각 비교예의 광학 적층체를 투명한 점착층을 개재하여 액정 모니터(iPad3(제3 세대), 애플 인코포레이티드 제조, 264ppi)의 화면 표면에 접합한 후, 액정 모니터를 녹색 표시 상태로 하고, 암실 하에서 화면 표면의 중심으로부터 수직으로 50㎝ 떨어진 장소에서 액정 모니터를 본 경우의 번쩍임의 유무를 임의의 100명이 눈으로 본 판정에 의하여 평가하였다. 평가 결과는, 번쩍임을 느끼지 않은 사람이 70명 이상인 경우를 「○」, 30명 이상 70명 미만인 경우를 「△」, 30명 미만인 경우를 「×」로 하였다.
(방현성의 평가 방법과 평가 기준)
방현성은, 각 실시예 및 각 비교예의 광학 적층체를 투명한 점착층을 개재하여 흑색 아크릴판(스미펙스960, 스미토모 가가쿠 가부시키가이샤 제조)에 접합한 후, 흑색 아크릴판의 중심으로부터 수직으로 50㎝ 떨어진 장소에서 조도 250㏓의 조건 하에서 본 경우의 자신의 상(얼굴)의 흑색 아크릴판으로의 투영의 유무를 임의의 100명이 눈으로 본 판정에 의하여 평가하였다. 평가 결과는, 투영을 느끼지 않은 사람이 70명 이상인 경우를 「○」, 30명 이상 70명 미만인 경우를 「△」, 30명 미만인 경우를 「×」로 하였다.
(휘도비의 평가 방법과 평가 기준)
휘도비는, 각 실시예 및 각 비교예의 광학 적층체와 투광성 기체를 투명한 점착층을 개재하여 액정 모니터(iPad3(제3 세대), 애플 인코포레이티드 제조, 264ppi)의 화면 표면에 접합한 후, 액정 모니터를 백색 표시 상태로 하고, 암실 하에서 화면 표면의 중심으로부터 수직으로 70㎝ 떨어진 장소에서 분광 방사계(SU-UL1R, 가부시키가이샤 탑콘 제조)로 휘도를 측정하였다. 투광성 기체의 휘도를 100%라 하고, 93% 이상인 경우를 「○」, 93% 미만인 경우를 「×」로 하였다.
표 2에, 수지 입자 및 2종류의 무기 미립자의 첨가량과, 얻어진 광학 적층체의 전체 헤이즈, 내부 헤이즈, 투과상 선명도 및 막 두께의 측정값과, 내번쩍임성, 방현성 및 휘도비의 평가 결과를 나타낸다.
Figure 112017065695856-pct00002
실시예 1 내지 12에 따른 광학 적층체의 전체 헤이즈(Y) 및 내부 헤이즈(X)는, 상술한 조건식 (1) 내지 (4)를 모두 충족시키고, 내부 헤이즈(X)가 19 내지 40%의 범위 내였다. 또한, 투과상 선명도는, 보다 바람직한 15 내지 45%의 범위 내였다. 그로 인하여, 실시예 1 내지 12에 따른 광학 적층체는, 내번쩍임성, 방현성 및 휘도비가 모두 양호하였다.
이에 반해, 비교예 1 및 2에 따른 광학 적층체에서는, 내부 헤이즈가 19% 미만으로 되었기 때문에, 내번쩍임성이 불충분하였다. 또한, 비교예 2에 따른 광학 적층체에서는, 투과상 선명도가 50%를 초과했기 때문에, 방현성도 불충분하였다.
비교예 4, 5, 7, 8 및 비교예 10 내지 12에 따른 광학 적층체에서는, 모두 투과상 선명도가 50%를 초과한 것에 의하여, 방현성이 불충분하였다.
비교예 13 내지 17에 따른 광학 적층체에서는, 수지 입자의 첨가량의 증가에 의하여 내부 헤이즈가 40%를 초과하여, 모두 휘도비가 불충분하였다. 이에 추가하여, 비교예 13 내지 16에 따른 광학 적층체에서는, 전체 헤이즈가 57%를 초과하여, 표면 요철이 커서, 내번쩍임성이 불충분하였다. 또한, 비교예 13 내지 15에 따른 광학 적층체에서는, 투과상 선명도가 10% 미만으로 된 것에 의해서도, 내번쩍임성이 악화되었다.
제1 무기 미립자로서 콜로이달 실리카를 첨가하지 않은 비교예 3, 6 및 9에 따른 광학 적층체는, 헤이즈값 및 투과상 선명도가 모두 상술한 바람직한 범위를 충족시키고 있음에도 불구하고, 고정밀 화상 표시 장치(264ppi)와 조합하는 경우에 내번쩍임성이 악화되었다. 이는, 비교예 3, 6 및 9에 따른 광학 적층체의 광학 기능층 표면에 형성된 요철 구조 중, 인접하는 요철 높이가 0.4㎛ 이상인 부분의 면적이 3.5%를 초과하고 있기 때문이다. 이 점의 상세에 대해서는 후술한다.
도 2는, 표 2에 나타낸 실시예 1 내지 12 및 비교예 1 내지 17에 있어서의 수지 입자의 첨가량과, 콜로이달 실리카의 첨가량을 플롯한 그래프이다. 도 2에서는, 실시예 1 내지 12를 ●로 플롯하고, 비교예 1 내지 17을 ×표로 플롯하고 있다.
도 2에 나타낸 바와 같이, 실시예 1 내지 12에 있어서의 수지 입자의 첨가량 및 콜로이달 실리카의 첨가량의 플롯이, 도 2의 실선으로 나타내는 직선 이하의 영역(단, 횡축 상을 제외함)이자, 또한, 수지 입자의 첨가량이 7 내지 15%인 영역 내에 있는 경우에, 200ppi 이상의 고정밀 화상 표시 장치의 방현성 필름으로서 사용하는 경우에도, 내번쩍임성과 방현성과 콘트라스트 모두에 있어서 우수한 성능을 얻을 수 있는 것이 확인되었다. 즉, 광학 기능층 형성용 수지 조성물 중의 수지 입자의 함유량을 A(%)라 하고, 콜로이달 실리카의 함유량을 B(%)라 했을 때, 이하의 조건식 (5) 및 (6)을 동시에 충족시키는 경우에, 내번쩍임성과 방현성과 콘트라스트 모두가 우수한 것을 알 수 있었다. 이하의 조건식 (5)는, 실시예 4 및 10에 있어서의 수지 입자의 첨가량 및 콜로이달 실리카의 첨가량의 플롯의 양쪽을 통과하는 직선이다. 또한, 이하의 조건식 (6)은, 도 1에서 설명한 바와 같이, 본 실시예의 구성에 있어서, 내부 헤이즈의 값을 19 내지 40%의 범위 내로 하기 위하여 필요한 조건이다.
0<B≤0.375A-2.44 … (5)
7.0≤A≤15.0 … (6)
표 2의 결과로부터 알 수 있는 바와 같이, 조건식 (5) 및 (6)을 동시에 충족시키지 않는 경우, 내번쩍임성, 방현성, 콘트라스트 중 어느 것이 악화되기 때문에, 200ppi 이상의 고정밀 화상 표시 장치의 방현성 필름으로서의 용도에는 적합하지 않았다.
(광학 기능층 표면의 요철 형상)
여기서, 광학 기능층 표면의 요철 형상에 대하여 설명한다.
표 3에, 실시예 2 내지 4 및 비교예 6에 따른 광학 적층체의 표면 조도 측정값을 나타낸다.
Figure 112017065695856-pct00003
도 3은, 실시예 2에 따른 광학 적층체의 광학 기능층 표면의 요철 형상을 도시하는 도면이고, 도 4는, 비교예 6에 따른 광학 적층체의 광학 기능층 표면의 요철 형상을 도시하는 도면이다.
도 3 및 도 4는, 비접촉 표면·층 단면 형상 계측 시스템(측정 장치: 버트스캔 R3300FL-Lite-AC, 해석 소프트웨어: VertScan4, 가부시키가이샤 료카 시스템 제조)을 사용하여, 광 간섭 방식에 의하여 광학 기능층 표면의 요철 형상을 측정하고, 측정 결과를 3차원 화상으로서 출력한 것이다. 표 4에, 당해 계측 시스템의 측정 조건을 나타낸다.
Figure 112017065695856-pct00004
표 3에 나타낸 바와 같이, JIS B0601: 2001에 따라 측정한 산술 평균 조도 Ra, 최대 높이 Rz 및 윤곽 곡선 요소의 평균 길이 RSm, ASEM95에 따라 측정한 평균 경사 각도는, 실시예 2 내지 4와 비교예 6 사이에서 특별히 현저한 차이가 보이지 않는다. 그러나, 실시예 2 내지 4 및 비교예 6에 따른 광학 적층체의 광학 기능층 표면 요철 형상을 광 간섭 방식으로 계측하면, 요철 형상의 분포에는 차이가 있다. 도 3에 도시하는 실시예 2에 따른 광학 기능층 표면의 요철 형상에는, 도 4에 도시하는 비교예 6에 따른 광학 기능층 표면의 요철 형상에 비하여, 국소적으로 요철이 큰 부분(도 3 및 도 4에 있어서 색이 진한 부분)이 적게 되어 있다.
도 5는, 실시예 2, 3 및 비교예 6에 따른 광학 기능층 표면에 있어서의 요철 높이의 면적 비율의 분포를 나타내는 그래프이고, 도 6은, 도 5에 나타내는 파선의 범위 내의 확대도이다.
도 5 및 도 6에 나타내는 그래프는, 상술한 비접촉 표면·층 단면 형상 계측 시스템의 부하 곡선 해석 기능을 사용하여 작성한 것이다. 여기서, 요철 높이란, 측정면의 모든 요철 높이의 평균 레벨(높이 0)을 기준으로 한, 측정면에 대하여 직교하는 방향의 오목부 및 볼록부의 레벨 차를 말한다. 또한, 요철 높이의 면적 비율이란, 측정 면적에 대하여 소정의 요철 높이 이상의 영역이 차지하는 비율을 말한다.
도 5 및 도 6으로부터 알 수 있는 바와 같이, 광학 기능층 형성용 도액에 제1 무기 미립자로서 콜로이달 실리카를 첨가한 실시예 2 및 3에서는, 콜로이달 실리카를 첨가하지 않은 비교예 6에 비하여, 상대적으로 요철 높이가 작게 되어 있다. 또한, 실시예 2와 비교예 6을 비교하면, 실시예 2에 따른 광학 기능층의 요철 형상에 있어서는, 어느 요철 높이의 면적 비율에 주목하더라도, 비교예 6에 있어서의 면적 비율보다도 작았다. 또한, 실시예 2와 비교예 6을 비교하면, 요철 높이가 0.4㎛ 이상인 영역의 면적 비율에 있어서 특히 차가 보였다. 즉, 실시예 2에서는, 요철 높이가 0.4㎛ 이상인 영역의 면적 비율이 3.5% 이하로 되도록 광학 기능층 표면의 요철 형상을 형성함으로써, 내번쩍임성이 향상된 것으로 생각된다. 반대로, 비교예 6에서는, 요철 높이가 0.4㎛ 이상인 영역의 면적 비율이 3.5%를 초과하여, 도 4에 도시한, 요철 높이가 상대적으로 큰 부분이 많이 형성되기 때문에, 일반적인 표면 조도의 측정값이 실시예 2와 별로 차이가 없음에도 불구하고, 내번쩍임성이 악화된 것으로 생각된다.
도 7은, 실시예 2에 따른 광학 적층체의 광학 기능층의 단면 STEM 사진이고, 도 8은, 비교예 6에 따른 광학 적층체의 광학 기능층의 단면 STEM 사진이다.
도 7에 도시하는 단면 STEM 사진으로부터, 실시예 2에 따른 광학 기능층 중에서는, 콜로이달 실리카와 합성 스멕타이트가 응집체를 형성하고 있음을 확인할 수 있다. 이에 반해, 도 8에 도시한 바와 같이, 비교예 6에 따른 광학 기능층 중에는, 콜로이달 실리카가 포함되지 않으므로, 도 7에 도시한 응집체는 형성되지 않앗다. 실시예 2에 따른 광학 적층체 중에 형성되는 콜로이달 실리카와 합성 스멕타이트의 응집체가, 비교예 6에 따른 광학 기능층에 존재하는 합성 스멕타이트의 응집체보다 크기 때문에, 수지 입자의 응집을 억제하는 효과가 높다.
이상, 설명한 바와 같이, 실시예 1 내지 12에 따른 광학 적층체는, 200ppi 이상의 고정밀 화상 표시 장치의 방현성 필름으로서 사용하는 경우에도, 내번쩍임성과 방현성과 콘트라스트 모두에 있어서 우수한 성능을 발휘할 수 있음이 확인되었다.
본 발명에 따른 광학 적층체는, 고정밀(예를 들어, 200ppi 이상) 화상 표시 장치에 사용하는 방현 필름으로서 이용할 수 있다.
1: 투광성 기체
2: 광학 기능층
3, 5, 6, 8: 투명 기재
4, 7: 편광층
11, 12: 편광판
13: 액정 셀
14: 백라이트 유닛
100: 광학 적층체
110: 편광판
120: 표시 장치

Claims (8)

  1. 투광성 기체 상에 광학 기능층이 적어도 1층 이상 적층되어 이루어지는 광학 적층체이며,
    상기 광학 기능층 중 적어도 한쪽 면에 요철 형상이 형성되어 있고,
    상기 요철 형상을 갖는 광학 기능층이 적어도 수지 성분과, 2종류의 무기 미립자와, 수지 입자를 함유하고,
    상기 광학 적층체가 이하의 조건식 (1) 내지 (4)를 충족시키는 내부 헤이즈 X와, 전체 헤이즈 Y를 갖고,
    Y>X … (1)
    Y≤X+17 … (2)
    Y≤57 … (3)
    19≤X≤40 … (4)
    0.5㎜ 폭의 광학 빗을 사용한 투과상 선명도가 10 내지 50%이고,
    상기 광학 기능층의 최표면의 표면 요철 형상을 광 간섭 방식으로 계측하는 경우, 요철 높이가 0.4㎛ 이상인 부분의 면적이 측정 면적의 3.5% 이하이고,
    상기 광학 기능층이 함유하는 2종류의 무기 미립자가, 무기 나노 입자와 팽윤성 점토이며,
    상기 광학 기능층 중의 상기 수지 입자의 함유 비율 A(%)와, 상기 무기 나노 입자의 함유 비율 B(%)가, 이하의 조건식 (5) 및 (6)을 충족시키는 것을 특징으로 하는, 광학 적층체.
    0<B≤0.375A-2.44 … (5)
    7.0≤A≤15.0 … (6)
  2. 제1항에 있어서,
    상기 광학 기능층이, 기재 수지로서 방사선 경화형 수지 조성물을 포함하는 것을 특징으로 하는, 광학 적층체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 광학 기능층이 함유하는 2종류의 무기 미립자가 응집체를 형성하고 있는 것을 특징으로 하는, 광학 적층체.
  4. 제1항에 있어서,
    굴절률 조정층, 대전 방지층, 방오층 중 적어도 1층을 더 구비하는, 광학 적층체.
  5. 제1항에 기재된 광학 적층체를 구성하는 상기 투광성 기체 상에, 편광 기체가 적층되어 이루어지는 것을 특징으로 하는, 편광판.
  6. 제1항에 기재된 광학 적층체를 구비하는 것을 특징으로 하는, 표시 장치.
  7. 삭제
  8. 삭제
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