KR102391814B1 - 이차전지용 파우치 필름 - Google Patents

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KR102391814B1
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resin
secondary battery
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KR1020210026776A
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노정섭
김민우
신성호
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동우 화인켐 주식회사
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Abstract

본 발명은 적어도, 내부수지층, 배리어층 및 외부수지층이 순차적으로 적층된 적층체를 포함하고, 상기 내부수지층은 열가소성 수지의 연신 필름을 포함하며, 상기 배리어층은 알루미늄박층이고, MD 방향의 인장강도가 57 N/㎟ 이하인 이차전지용 파우치 필름을 제공한다. 본 발명에 따른 이차전지용 파우치 필름은 내부수지층으로서 열가소성 수지의 연신 필름을 사용하고, 배리어층의 인장 특성을 제어함으로써 알루미늄박의 두께를 낮추는 경우에도 성형성이 우수하여 이차전지에 효과적으로 사용될 수 있다.

Description

이차전지용 파우치 필름 {Pouch Film for Secondary Battery}
본 발명은 이차전지용 파우치 필름 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 성형성이 우수한 이차전지용 파우치 필름 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
이차 전지는 전극 조립체를 수용하는 케이스의 재질에 따라, 파우치형(pouch-type) 이차전지, 원통형(cylindrical) 이차전지, 각형(prismatic) 이차전지 등으로 분류되며, 용량 및 안전성 면에서 파우치형 이차 전지가 주로 사용되고 있다. 파우치형 이차 전지는 연성의 폴리머 재질로 제조된 파우치 필름으로 형성된 파우치에 전극 조립체를 수용하는 구조를 가진다.
대한민국 공개특허 제10-2016-0073837호에는 최내층, 중간층, 배리어층, 압출 수지층 및 최외층을 포함하며, 상기 최외층이 나일론 수지를 포함하고, 상기 압출 수지층이 폴리에틸렌계 수지 및 접착제를 포함하는 플렉서블 셀 파우치가 개시되어 있으며, 상기 배리어층으로 알루미늄박이 사용될 수 있는 것으로 기재되어 있다.
알루미늄박은 가스차단성, 내습성 및 내전해성이 우수하나, 낮은 연신율로 인해 파우치 필름의 성형성 향상에 한계가 있다. 특히, 파우치 필름의 박형화를 위해 알루미늄박의 두께를 낮추는 경우 성형시 모서리 위치에 크랙이 발생하는 문제점이 있었다.
그러나, 이러한 크랙 발생을 방지하기 위해, 알루미늄박층의 두께를 유지하면 파우치 필름의 박형화를 위해 상대적으로 내부수지층 및/또는 외부수지층의 두께가 줄어들어 연성을 보완하기 힘들어 성형성이 오히려 떨어지게 된다.
따라서, 파우치 필름의 박형화시 알루미늄박의 두께를 낮추는 경우에도 성형성을 향상시킬 수 있는 방안의 개발이 필요하다.
대한민국 공개특허 제10-2016-0073837호
본 발명의 한 목적은 알루미늄박의 두께를 낮추는 경우에도 성형성이 우수한 이차전지용 파우치 필름을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 파우치 필름을 포함하는 이차전지를 제공하는 것이다.
한편으로, 본 발명은 적어도, 내부수지층, 배리어층 및 외부수지층이 순차적으로 적층된 적층체를 포함하고,
상기 내부수지층은 열가소성 수지의 연신 필름을 포함하며,
상기 배리어층은 알루미늄박층이고, MD 방향의 인장강도가 57 N/㎟ 이하인 이차전지용 파우치 필름을 제공한다.
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 내부수지층은 폴리프로필렌의 연신 필름을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 배리어층은 두께가 40㎛ 이하일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 내부수지층과 배리어층은 제1 접착제층을 매개로 적층되어 있을 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 외부수지층은 내열성 수지의 연신 필름을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 내열성 수지는 나일론 및 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 배리어층과 외부수지층은 제2 접착제층을 매개로 적층되어 있을 수 있다.
다른 한편으로, 본 발명은 상기 이차전지용 파우치 필름을 포함하는 이차전지를 제공한다.
본 발명에 따른 이차전지용 파우치 필름은 내부수지층으로서 열가소성 수지의 연신 필름을 사용하고, 배리어층의 인장 특성을 제어함으로써 배리어층에 사용되는 알루미늄박의 두께를 낮추는 경우에도 성형성이 우수하다. 아울러, 본 발명에 따른 이차전지용 파우치 필름은 파우치 필름에 요구되는 기본 특성인 가스차단성, 내습성 및 내전해성이 우수하다. 따라서, 본 발명에 따른 이차전지용 파우치 필름은 이차전지에 효과적으로 사용될 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 이차전지용 파우치 필름의 개략적인 단면도이다.
이하, 본 발명을 보다 상세히 설명한다.
본 발명은 적어도, 내부수지층, 배리어층 및 외부수지층이 순차적으로 적층된 적층체를 포함하고,
상기 내부수지층은 열가소성 수지의 연신 필름을 포함하며,
상기 배리어층은 알루미늄박층이고, MD 방향의 인장강도가 57 N/㎟ 이하인 이차전지용 파우치 필름에 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 이차전지용 파우치 필름의 개략적인 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시형태에 따른 이차전지용 파우치 필름은 내부수지층(110); 상기 내부수지층(110) 상에 형성되는 제1 접착제층(120); 상기 제1 접착제층(120) 상에 형성되는 배리어층(130); 상기 배리어층(130) 상에 형성되는 제2 접착제층(140); 및 상기 제2 접착제층(140) 상에 형성되는 외부수지층(150)을 포함한다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 이차전지용 파우치 필름은 상기한 바와 같이 내부수지층으로서 열가소성 수지의 연신 필름을 포함하고, 배리어층으로서 알루미늄박층을 사용하면서 알루미늄박층의 MD 방향의 인장강도가 57 N/㎟ 이하, 예를 들어 10 내지 57 N/㎟로 제어됨으로써 알루미늄박층의 두께를 낮추는 경우에도 우수한 성형성을 확보할 수 있다. 예컨대, 알루미늄박층의 두께가 40㎛ 이하일 때 9㎜의 성형 깊이까지 크랙 발생 없이 성형이 가능하다.
인장강도(tensile strength)는 재료의 세기를 나타내는 힘으로, 재료가 파단될 때까지 끌어당겼을 때 견뎌내는 최대 하중을 재료의 단면적으로 나눈 값으로 정의된다.
상기 배리어층의 MD 방향의 인장강도는 배리어층에 대하여 MD 방향으로 인장시험을 수행함으로써 측정될 수 있다.
상기 배리어층의 MD 방향의 인장강도가 10 N/㎟ 미만이면 성형 후 크랙이 발생하거나 성형된 형태를 유지하기 어려울 수 있고, 57 N/㎟ 초과이면 배리어층의 강성이 너무 높아 파우치 필름의 성형성이 떨어질 수 있다. 특히, 이러한 현상은 파우치 필름의 박형화를 위해 배리어층의 두께를 감소시켰을 때 심화될 수 있다.
<내부수지층>
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 내부수지층(110)은 전극 조립체 측에 위치하는 층으로서, 전지 조립 시 열융착되어 전극 조립체를 밀봉하는 층이다. 상기 내부수지층(110)은 전극 조립체와 직접적으로 접촉하므로 절연성을 가져야 하고, 전해액과도 접촉하므로 내부식성을 가져야 한다.
이러한 내부수지층(110)은 열가소성 수지의 연신 필름을 포함할 수 있다.
상기 열가소성 수지로는, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리프로필렌-부틸렌-에틸렌 삼원 공중합체와 같은 올레핀계 공중합체, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리염화비닐, 아크릴계 고분자, 폴리아크릴로나이트릴, 폴리이미드, 폴리아마이드, 셀룰로오스, 아라미드, 나일론, 폴리에스테르, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레이트 및 테프론으로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 이상의 수지를 포함할 수 있으며, 주로 폴리프로필렌(PP) 또는 폴리에틸렌(PE) 등의 폴리올레핀계 수지가 사용된다. 이중에서, 폴리프로필렌(PP)이 인장강도, 강성, 표면경도, 내마모성, 내열성 등의 기계적 물성과 내부식성 등의 화학적 물성이 뛰어나, 내부수지층을 제조하는데 주로 사용된다.
본 발명에서는 상기 내부수지층(110)에 열가소성 수지의 연신 필름을 사용함으로써 열가소성 수지의 무연신 필름을 사용하는 경우 대비 성형성을 향상시킬 수 있다.
예컨대, 상기 내부수지층(110)에 폴리프로필렌의 연신 필름을 사용함으로써 무연신 폴리프로필렌(Casted Polypropylene, CPP) 필름을 사용하는 경우 대비 성형성을 향상시킬 수 있다.
상기 폴리프로필렌의 연신 필름은 설비 상 속도차로 인해 강제로 연신시켜 만든 폴리프로필렌 필름으로서, 무연신 폴리프로필렌 필름 제조를 위한 T 다이 공법에서 폴리프로필렌 수지 용융액을 T 다이를 통해 토출시킨 후 거치는 캐스팅 롤, 코로나 롤, 가이드 롤 및 와인더(winder) 중 적어도 하나의 구간에서 공정 속도를 높여 제조할 수 있다. 예를 들어, 상기 폴리프로필렌의 연신 필름은 무연신 폴리프로필렌 필름 제조시 대비 공정 속도를 1% 이상, 바람직하기로 1.2% 이상, 예를 들어 1.0 내지 5%, 바람직하기로 1.0 내지 3%, 더욱 바람직하기로 1.2 내지 3% 상승시켜 제조할 수 있다. 대안적으로, 상기 폴리프로필렌의 연신 필름은 상기한 인장 특성을 갖는 시판 제품을 입수하여 사용할 수 있다.
상기 내부수지층(110)의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 20 내지 100 ㎛가 바람직하고, 40 내지 80 ㎛가 보다 바람직하다. 내부수지층(110)의 두께가 20 ㎛ 미만인 경우에는 내전해성을 만족하지 못할 수 있으며, 100 ㎛ 초과인 경우에는 성형성을 만족하지 못할 수 있다.
<제1 접착제층>
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 제1 접착제층(120)은 내부수지층(110)과 배리어층(130)을 접합하기 위한 층으로서, 내측 접착제층이라고도 한다.
상기 제1 접착제층은 접착 수지 및 경화제를 포함하는 접착제 조성물로부터 형성될 수 있다.
상기 접착 수지는 경화되어 접착 특성을 나타내는 성분으로서, 예를 들어 폴리올레핀 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 아크릴레이트 수지, 폴리에테르 수지, 에폭시 수지, 페놀 수지, 폴리아미드 수지, 폴리아세트산비닐 수지, 셀룰로오스 수지, 폴리이미드 수지, 아미노 수지, 고무 수지, 실리콘 수지 등을 들 수 있으며, 바람직하게는 폴리올레핀 수지를 사용할 수 있다.
상기 폴리올레핀 수지로는 폴리에틸렌 수지, 폴리프로필렌 수지, 또는 이들의 변성 폴리올레핀 수지 등을 사용할 수 있으며, 상기 변성 폴리올레핀 수지로는 산변성 폴리올레핀 수지, 금속 변성 폴리올레핀 수지 등을 예로 들 수 있다. 특히, 산변성 폴리올레핀 수지를 사용하는 것이 성형성면에서 바람직하다.
상기 산변성 폴리올레핀 수지 내 산성기는 카르복실기, 산무수물기 등일 수 있다.
상기 산변성 폴리올레핀 수지는 산성기를 가지지 않은 폴리올레핀 수지에 산성기를 갖는 에틸렌성 불포화 화합물을 그라프트 중합시켜 제조하거나, 올레핀 모노머와 산성기를 갖는 에틸렌성 불포화 화합물을 공중합시켜 제조할 수 있다.
상기 산성기를 가지지 않은 폴리올레핀 수지는 올레핀 모노머의 단일 중합체, 올레핀 모노머의 공중합체, 올레핀 모노머와 다른 모노머의 공중합체일 수 있다.
상기 올레핀 모노머로는 에틸렌, 프로필렌, 1-부텐, 부타디엔, 이소프렌, 1-헥센, 1-옥텐 등을 사용할 수 있으며, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 다른 모노머로는 예를 들어, 스티렌, α-메틸스티렌, 인덴, 메틸(메타)아크릴레이트, 에틸(메타)아크릴레이트, 부틸(메타)아크릴레이트, 시클로헥실(메타)아크릴레이트, 벤질(메타)아크릴레이트, 4-히드록시부틸(메타)아크릴레이트, t-부틸아미노에틸(메타)아크릴레이트, 히드록시에틸(메타)아크릴아미드, 아크릴로일 모르폴린 등을 사용할 수 있으며, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 산성기를 갖는 에틸렌성 불포화 화합물로는 예를 들어 아크릴산, 메타크릴산, 말레산, 푸마르산, 무수 말레산 등을 사용할 수 있으며, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 폴리올레핀 수지의 중량 평균 분자량(Mw)은 10만 내지 500만일 수 있다. 상기 폴리올레핀 수지의 중량 평균 분자량(Mw)이 상기 범위일 때 내전해성, 가열 밀봉성, 도공성 및 안정성이 우수하다.
상기 폴리에스테르 수지로는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리부틸렌나프탈레이트, 폴리에틸렌이소프탈레이트, 폴리에스테르 폴리올 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 에폭시 수지로는 크레졸 노볼락 에폭시 수지, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 A형 노볼락 에폭시 수지, 페놀 노볼락 에폭시 수지, 4관능성 에폭시 수지, 비페닐형 에폭시 수지, 트리 페놀 메탄형 에폭시 수지, 알킬 변성 트리 페놀 메탄형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 디시클로펜타디엔형 에폭시 수지, 디시클로펜타디엔 변성 페놀형 에폭시 수지, 우레탄 변성 에폭시 수지 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 폴리아미드 수지로는 나일론 6, 나일론 66, 나일론 12 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 아미노 수지로는 요소 수지, 멜라민 수지 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 고무 수지로는 클로로프렌 고무, 니트릴 고무, 스티렌-부타디엔 고무 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 접착 수지는 1종 단독으로 또는 2종 이상 조합하여 사용될 수 있다.
상기 경화제는 상기 접착 수지와 반응하여 접착제 조성물을 경화시키는 성분으로서, 아크릴레이트 경화제, 아민 경화제, 이미다졸 경화제, 페놀 경화제, 에폭시 경화제, 멜라민 경화제 및 이소시아네이트 경화제로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 이상을 포함할 수 있으며, 바람직하게는 에폭시 경화제를 포함할 수 있다.
상기 아크릴레이트 경화제로는 1,6-헥산디올 디아크릴레이트, 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트, 디펜타에리트리톨 헥사아크릴레이트, 트리메탄올프로판 트리아크릴레이트, 테트라메틸올메탄 트리아크릴레이트, 테트라메틸올메탄 테트라아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜 디아크릴레이트 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 아민 경화제로는 트리에틸렌테트라민, 디에틸아미노프로필아민, 메타페닐렌디아민, 폴리아미드아민, 디시안디아미드, BF3-모노에틸렌아민 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 이미다졸 경화제로는 2-메틸이미다졸, 2-운데실이미다졸, 2-페닐이미다졸, 2-페닐-4-메틸이미다졸, 2-에틸-4-메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-에틸-4-메틸이미다졸, 2-페닐-4-메틸-5-히드록시메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸륨-트리멜리테이트 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 페놀 경화제로는 비스페놀 A, 비스페놀 F, 폴리비닐페놀, 페놀노볼락수지, 크레졸노볼락수지, 비스페놀 A 노볼락수지, 비스페놀 F 노볼락수지, 아랄킬페놀수지 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 에폭시 경화제로는 비스페놀 A계 에폭시 수지, 수소화 비스페놀 A계 에폭시 수지, 비스페놀 F계 에폭시 수지, 수소화 비스페놀 F계 에폭시 수지, 노볼락계 에폭시 수지, 다른 방향족계 에폭시 수지, 지환족계 에폭시 수지, 복소환족계 에폭시 수지, 글리시딜 에스테르계 수지, 글리시딜아민계 수지 등을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 아민형 비스페놀 A계 에폭시 수지를 사용할 수 있다.
상기 멜라민 경화제로는 메틸레이티드 멜라민 수지 또는 부틸레이티드 멜라민 수지 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 이소시아네이트 경화제로는 톨릴렌디이소시아네이트, 자일렌디이소시아네이트, 2,4-디페닐메탄디이소시아네트, 4,4-디페닐메탄디이소시아네트, 헥사메틸렌디이소시아네이트, 이소포론디이소시아네이트, 테트라메틸자일렌디이소시아네이트, 나프탈렌디이소시아네이트 등의 디이소시아네이트 화합물; 트리메틸올프로판 등의 다가 알콜계 화합물 1몰에 디이소시아네이트 화합물 3몰을 반응시킨 부가체, 디이소시아네이트 화합물 3몰을 자기 축합시킨 이소시아누레이트체, 디이소시아네이트 화합물 3몰 중 2몰로부터 얻어지는 디이소시아네이트 우레아에 나머지 1몰의 디이소시아네이트가 축합된 뷰렛체, 트리페닐메탄트리이소시아네이트, 메틸렌비스트리이소시아네이트 등의 3개의 관능기를 함유하는 다관능 이소시아네이트 화합물 등을 들 수 있다.
상기 경화제는 상기 접착 수지의 종류에 따라 적절히 선택하여 사용할 수 있다. 예를 들어, 접착 수지로서 폴리올레핀 수지를 사용하는 경우 아크릴레이트 경화제 또는 에폭시 경화제를 사용할 수 있고, 접착 수지로서 아크릴레이트 수지를 사용하는 경우 에폭시 경화제를 사용할 수 있다.
특히, 상기 접착제 조성물로서 산변성 폴리올레핀 수지 및 에폭시 경화제를 포함하는 접착제 조성물을 사용하는 경우 성형성이 향상될 수 있다.
상기 접착제 조성물은 폴리올레핀 수지 100 중량부에 대하여 에폭시 경화제를 5 내지 30 중량부, 바람직하게는 10 내지 30 중량부의 양으로 포함할 수 있다. 상기 에폭시 경화제를 5 중량부 미만의 양으로 포함하면, 내전해성이 떨어질 수 있고, 30 중량부 초과의 양으로 포함하면 성형성이 떨어질 수 있다.
상기 접착제 조성물은 용제를 더 포함할 수 있다.
상기 용제로는 예를 들어, 톨루엔, 자일렌, n-헥산, n-헵탄, 메틸에틸케톤, 메틸이소부틸케톤, 부틸셀로솔브, 프로필렌글리콜모노메틸에테르, 프로필렌글리콜모노메틸에테르아세테이트, 테트라하이드로퓨란 등을 사용할 수 있으며, 이들은 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 접착제 조성물은 필요에 따라 당해 분야에 알려진 첨가제를 추가로 포함할 수 있다. 상기 첨가제의 종류는 특별히 한정되지 않으며, 예를 들면 점착 부여제, 실란 커플링제 등을 들 수 있다.
상기 점착 부여제는 제1 접착제층의 접착성을 더 향상시키는 성분으로서, 예를 들어 지방족 탄화수소 수지, 지방족 탄화수소 수지의 수소화 유도체, 방향족 탄화수소 수지, 방향족 탄화수소 수지의 수소화 유도체, 지방족 탄화수소 수지와 방향족 탄화수소 수지의 공중합체, 디시클로펜타디엔 등의 탄화수소계 수지; 로진 수지, 로진 에스테르, 수소화 로진 수지, 다이머화 로진 수지(dimerized rosin resin), 변성 로진 수지 등의 로진계 수지; 폴리테르펜, 테르펜-스티렌 수지, 테르펜-페놀 수지 등의 테르펜계 수지 등을 사용할 수 있다. 이 중, 전해액 성분과의 반응성이 낮고, 전해액의 열화를 방지할 수 있다는 면에서 탄화수소계 수지를 사용하는 것이 바람직하며, 특히 디시클로펜타디엔을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 점착 부여제는 유리전이온도가 100℃ 이상일 수 있고, 바람직하게는 120℃ 내지 180℃일 수 있다. 점착 부여제의 유리전이온도가 100℃ 이상인 경우, 고온에서 점착력을 구현할 수 있다는 점에서 바람직하다.
상기 점착 부여제의 함량은 접착제 조성물 전체 100 중량%에 대해 10 내지 70 중량%일 수 있다. 점착 부여제의 함량이 10 중량% 미만이면, 접착력이 떨어질 수 있고, 그 함량이 70 중량%를 초과하면, 접착제가 딱딱해질 수 있다.
상기 실란 커플링제로는 예를 들어 비닐트리에톡시실란, 비닐트리스(β-메톡시에톡시)실란, γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, 비닐트리아세톡시실란, γ-글리시독시프로필트리메톡시실란, γ-글리시독시프로필트리에톡시실란, β-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, γ-클로로프로필메톡시실란, 비닐트리클로로실란, γ-머캅토프로필트리메톡시실란, γ-아미노프로필트리에톡시실란, N-β(아미노에틸)-γ-아미노프로필트리메톡시실란 등을 사용할 수 있으며, 이들은 단독 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 제1 접착제층(120)을 형성하기 위한 접착제 조성물은 2액 경화형일 수도 있고, 1액 경화형일 수도 있다. 또한, 상기 제1 접착제층(120)을 형성하기 위한 접착제 조성물은 화학 반응형, 용제 휘발형, 열 용융형, 열 압형 등일 수 있으며, 특별히 제한되지 않는다.
상기 제1 접착제층(120)의 두께는 2 내지 10 ㎛일 수 있고, 바람직하게는 3 내지 5 ㎛일 수 있다. 제1 접착제층의 두께가 2 ㎛ 미만인 경우에는 성형 성능이 떨어질 수 있으며, 10 ㎛ 초과인 경우에는 가공 비용이 상승할 수 있다.
<배리어층>
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 배리어층(130)은 전지 내외부로의 가스, 수분 및/또는 빛의 이동을 차단하는 역할을 하는 층으로서, 제1 접착제층(120)을 매개로 내부수지층(110) 상에 형성된다.
상기 배리어층(130)으로는 알루미늄박층을 사용한다.
상기 알루미늄박층은 알루미늄(Al) 단일금속 또는 이의 합금(alloy)으로 이루어질 수 있다. 상기 알루미늄 합금으로는 알루미늄-Fe계 합금, 알루미늄-Mn계 합금 등을 들 수 있다.
상기 배리어층으로서 MD 방향의 인장강도가 57 N/㎟ 이하, 예를 들어 10 내지 57 N/㎟인 알루미늄박층은 시판 제품으로 입수하여 사용할 수 있다.
상기 배리어층(130)은 접착성을 향상시키고 용해나 부식을 방지하기 위하여, 적어도 일면, 바람직하게는 양면이 화성 처리될 수 있다. 상기 화성 처리는 배리어층의 표면에 내산성 피막을 형성하는 처리이다. 화성 처리는 예를 들어 질산크롬, 불화크롬, 황산크롬, 아세트산크롬, 옥살산크롬, 중인산크롬, 크롬산아세틸아세테이트, 염화크롬, 황산칼륨크롬 등의 크롬산 화합물을 사용한 화성 처리; 인산나트륨, 인산칼륨, 인산암모늄, 폴리인산 등의 인산 화합물을 사용한 화성 처리; 아미노화페놀 중합체를 사용한 화성 처리 등을 들 수 있다.
상기 배리어층(130)의 두께는 40㎛ 이하, 예를 들어 10 내지 40㎛, 바람직하게는 30 내지 40 ㎛일 수 있다. 상기 배리어층의 두께가 10 ㎛ 미만인 경우에는 강도가 떨어져 성형 유지가 되지 않을 수 있으며, 40 ㎛ 초과인 경우에는 파우치 필름의 박형화가 어렵거나 가공 비용이 상승할 수 있다.
<제2 접착제층>
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 제2 접착제층(140)은 배리어층(130)과 외부수지층(150)을 접합하기 위한 층으로서, 외측 접착제층이라고도 한다.
상기 제2 접착제층(140)은 접착 수지 및 경화제를 포함하는 접착제 조성물로부터 형성될 수 있다.
상기 제2 접착제층(140)을 형성하기 위한 접착제 조성물은 상기한 제1 접착제층(120)을 형성하기 위한 접착제 조성물의 성분과 동일하거나 상이할 수 있다.
상기 접착 수지 및 경화제의 종류로는 상기한 제1 접착제층(120)을 형성하기 위한 접착제 조성물에 대한 설명에서 열거된 것들을 예로 들 수 있다.
특히, 상기 접착제 조성물로서 폴리올 수지 및 이소시아네이트 경화제를 포함하는 접착제 조성물을 사용하는 경우 접착력면에서 바람직하다.
상기 제2 접착제층(140)의 두께는 2 내지 10 ㎛일 수 있고, 바람직하게는 3 내지 5 ㎛일 수 있다. 제2 접착제층의 두께가 2 ㎛ 미만인 경우에는 접착 강도가 떨어져 외측 기재와 잘 붙지 않아 성형 유지가 되지 않을 수 있으며, 10 ㎛ 초과인 경우에는 가공 비용이 상승할 수 있다.
<외부수지층>
본 발명의 일 실시형태에서, 상기 외부수지층(150)은 최외층으로서, 외부와의 마찰 및 충돌로부터 이차 전지를 보호하면서, 전극 조립체를 외부로부터 전기적으로 절연시킨다.
이러한 외부수지층(150)에는 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리염화비닐, 아크릴계 고분자, 폴리아크릴로나이트릴, 폴리이미드, 폴리아마이드, 셀룰로오스, 아라미드, 나일론, 폴리에스테르, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레이트 및 테프론으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 수지; 유리섬유 등을 사용할 수 있다.
특히, 외부수지층(150)은 성형성 및 내열성면에서 내열성 수지의 연신 필름을 포함할 수 있다. 상기 내열성 수지로는 나일론 및 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 외부수지층(150)은 어느 하나의 물질로 이루어진 단일막 구조를 가지거나, 2개 이상의 물질이 각각 층을 이루어 형성된 복합막 구조를 가질 수 있다.
상기 외부수지층(150)이 복합막 구조를 가지는 경우 각각의 막은 접착제 조성물을 사용하여 접합시킬 수 있다. 구체적으로, 상기 접합에 사용하는 접착제 조성물로는 상술한 제2 접착제층(140)을 형성하기 위한 접착제 조성물을 사용할 수 있다.
상기 외부수지층(150)의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 10 내지 40 ㎛가 바람직하고, 15 내지 25 ㎛가 보다 바람직하다. 외부수지층의 두께가 10 ㎛ 미만인 경우에는 원자재 비용이 상승할 수 있으며, 40 ㎛ 초과인 경우에는 신율이 떨어지고 성형성이 저하될 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 이차전지용 파우치 필름의 전체 두께는 80 내지 120 ㎛, 바람직하게는 83 내지 113 ㎛일 수 있다. 상기 이차전지용 파우치 필름의 전체 두께가 80 ㎛ 미만이면 성형 유지가 되지 않을 수 있고, 120 ㎛ 초과이면 가공 비용이 상승할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 이차전지용 파우치 필름은 각 층을 적층시켜 제조할 수 있다.
예를 들어, 본 발명의 일 실시형태에 따른 이차전지용 파우치 필름은 이형 필름 상에 제1 접착제층을 형성하기 위한 접착제 조성물을 코팅하고 경화시켜 제1 접착제층(120)을 형성하고, 배리어층(130) 또는 내부수지층(110) 상에 라미네이션 한 후, 이형 필름을 제거하고 내부수지층(110) 또는 배리어층(130)을 합지하여 제조할 수 있다.
또는, 본 발명의 일 실시형태에 따른 이차전지용 파우치 필름은 배리어층(130) 상에 제1 접착제층(120)과 내부수지층(110)을 공압출함으로써 적층시키거나, 별도로 제1 접착제층(120)과 내부수지층(110)이 적층된 적층체를 형성한 후, 이를 배리어층(130) 상에 열 라미네이션법에 의하여 적층시키거나, 배리어층(130) 상에 제1 접착제층을 형성하기 위한 접착제 조성물을 압출시키거나 용액 코팅하여 건조시킨 후 미리 필름화한 내부수지층(110)을 열 라미네이션법에 의하여 적층시키거나, 배리어층(130)과 내부수지층(110) 사이에 제1 접착제층을 형성하기 위한 접착제 조성물을 유입시키면서 배리어층(130)과 내부수지층(110)을 라미네이션시킴으로써 제조할 수도 있다.
아울러, 본 발명의 일 실시형태에 따른 이차전지용 파우치 필름은 상기 배리어층(130)의 제1 접착제층(120)과 대향하는 면의 반대면에 제2접착제층을 형성하기 위한 접착제 조성물을 압출법, 그라비아 코트법, 롤 코트법 등의 도포 방법으로 도포하고 건조시킨 후에 외부수지층(150)을 적층시켜 제조될 수 있다.
본 발명의 일 실시형태는 상기 이차전지용 파우치 필름을 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 이차전지는 상기 이차전지용 파우치 필름으로 형성된 파우치에 전극 조립체 및 전해액이 수용된 구조를 가진다. 상기 파우치는 상하부 2장의 파우치 필름을 사용하여 형성될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 이차전지는 예를 들어, 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 리튬 이온 전지 및 리튬 이온 폴리머 전지 등일 수 있으며, 바람직하게는 리튬 이차전지일 수 있다.
상기 이차전지는 디지털 카메라, 휴대폰, 휴대용 컴퓨터 등의 소형 제품, 전기 자동차나 하이브리드 자동차와 같은 고출력이 요구되는 대형 제품, 잉여 발전 전력이나 신재생 에너지를 저장하는 전력 저장 장치, 백업용 전력 저장 장치 등에 사용될 수 있다.
이하, 실시예, 비교예 및 실험예에 의해 본 발명을 보다 구체적으로 설명하고자 한다. 이들 실시예, 비교예 및 실험예는 오직 본 발명을 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들에 국한되지 않는다는 것은 당업자에게 있어서 자명하다.
제조예 1: 폴리프로필렌의 연신 필름의 제조
무연신 폴리프로필렌 필름 제조를 위한 T 다이 공법에서 폴리프로필렌 수지 용융액을 T 다이를 통해 토출시킨 후 거치는 캐스팅 롤, 코로나 롤, 가이드 롤 및 와인더(winder) 구간에서 공정 속도를 하기 조건으로 설정하여 폴리프로필렌의 연신 필름을 제조하였다.
<공정 속도 조건>
캐스팅 롤 구간 속도: 93mpm
코로나 롤 구간 속도: 93mpm
가이드 롤 구간 속도: 94mpm
와인더 구간 속도: 95mpm
제조 비교예 1: 무연신 폴리프로필렌(CPP) 필름의 제조
무연신 폴리프로필렌 필름 제조를 위한 T 다이 공법에서 폴리프로필렌 수지 용융액을 T 다이를 통해 토출시킨 후 거치는 캐스팅 롤, 코로나 롤, 가이드 롤 및 와인더(winder) 구간에서 공정 속도를 하기 조건으로 설정하여 폴리프로필렌의 연신 필름을 제조하였다.
<공정 속도 조건>
캐스팅 롤 구간 속도: 92mpm
코로나 롤 구간 속도: 93mpm
가이드 롤 구간 속도: 93mpm
와인더 구간 속도: 93mpm
실시예 및 비교예: 파우치 필름의 제조
실시예 1
상기 제조 실시예 1의 폴리프로필렌의 연신 필름으로 구성된 내부수지층 (40 ㎛), 산변성 폴리올레핀 수지(Lis 9447, Toyo moton)와 에폭시 경화제(LCR-906, Toyo moton)를 100:13의 중량 비율로 포함하는 접착제 조성물로부터 형성된 제1접착제층 (4㎛), MD 방향의 인장강도가 55 N/㎟인 알루미늄박으로 구성된 배리어층(35 ㎛), 폴리올 수지(Liostar 7510, Toyo moton)와 이소시아네이트계 경화제(CAT 10, Toyo moton)를 5:1의 중량 비율로 포함하는 2액형 접착제 조성물로부터 형성된 제2접착제층 (4 ㎛) 및 나일론 필름으로 구성된 외부수지층 (15 ㎛)을 포함하는 파우치 필름을 제조하였다.
실시예 2
배리어층으로서 상기 MD 방향의 인장강도가 55 N/㎟인 알루미늄박으로 구성된 배리어층(35 ㎛) 대신 MD 방향의 인장강도가 57 N/㎟인 알루미늄박으로 구성된 배리어층(40 ㎛)을 사용하는 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일하게 파우치 필름을 제조하였다.
실시예 3
배리어층으로서 상기 MD 방향의 인장강도가 55 N/㎟인 알루미늄박으로 구성된 배리어층(35 ㎛) 대신 MD 방향의 인장강도가 20 N/㎟인 알루미늄박으로 구성된 배리어층(35 ㎛)을 사용하는 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일하게 파우치 필름을 제조하였다.
비교예 1
배리어층으로서 상기 MD 방향의 인장강도가 55 N/㎟인 알루미늄박으로 구성된 배리어층(35 ㎛) 대신 MD 방향의 인장강도가 75 N/㎟인 알루미늄박으로 구성된 배리어층(35 ㎛)을 사용하는 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일하게 파우치 필름을 제조하였다.
비교예 2
배리어층으로서 상기 MD 방향의 인장강도가 55 N/㎟인 알루미늄박으로 구성된 배리어층(35 ㎛) 대신 MD 방향의 인장강도가 60 N/㎟인 알루미늄박으로 구성된 배리어층(40 ㎛)을 사용하는 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일하게 파우치 필름을 제조하였다.
비교예 3
내부수지층으로서 상기 제조 실시예 1의 폴리프로필렌의 연신 필름으로 구성된 내부수지층 대신 제조 비교예 1의 무연신 폴리프로필렌(CPP) 필름으로 구성된 내부수지층 (40 ㎛)을 사용하는 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일하게 파우치 필름을 제조하였다.
실험예:
상기 실시예 및 비교예에서 제조된 파우치 필름의 물성을 후술하는 방법으로 측정하고, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
(1) 성형성
실시예 및 비교예에서 제조한 파우치 필름 샘플을 R값이 2.0인 파우치 필름 성형기에서 6㎜ 및 9㎜의 성형성을 하기 평가 기준에 따라 평가하였다.
<평가 기준>
○: 10회 평가시 모두 외관 이상 없음
△: 10회 평가시 모서리 부분에 크랙이 1회 내지 9회 발생
×: 10회 평가시 모서리 부분에 크랙이 10회 모두 발생
실시예 1 실시예 2 실시예 3 비교예 1 비교예 2 비교예 3
성형성 6㎜ ○ ○ ○ ○ ○ ○
9㎜ ○ △ ○ × × ×
상기 표 1에서 볼 수 있는 바와 같이, 내부수지층으로서 폴리프로필렌의 연신 필름을 사용하고, 배리어층으로서 MD 방향의 인장강도가 57 N/㎟ 이하로 제어된 알루미늄박층을 사용한 실시예 1 내지 3의 파우치 필름은 알루미늄박층의 두께가 40㎛ 이하로 얇을 때에도 성형성이 우수하였다. 반면, 배리어층으로서 MD 방향의 인장강도가 57 N/㎟ 초과인 알루미늄박층을 사용한 비교예 1 및 2의 파우치 필름, 및 내부수지층으로서 무연신 폴리프로필렌(CPP) 필름을 사용한 비교예 3의 파우치 필름은 성형성이 불량하였다.
이상으로 본 발명의 특정한 부분을 상세히 기술하였는 바, 본 발명이 속한 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 이러한 구체적인 기술은 단지 바람직한 구현예일 뿐이며, 이에 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아님은 명백하다. 본 발명이 속한 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 특허청구범위와 그의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.
110: 내부수지층 120: 제1 접착제층
130: 배리어층 140: 제2 접착제층
150: 외부수지층

Claims (8)

  1. 적어도, 내부수지층, 배리어층 및 외부수지층이 순차적으로 적층된 적층체를 포함하고,
    상기 내부수지층은 열가소성 수지의 1축 연신 필름을 포함하며,
    상기 배리어층은 알루미늄박층이고, MD 방향의 인장강도가 10 내지 55 N/㎟이며, 두께가 10 내지 40㎛인 이차전지용 파우치 필름.
  2. 제1항에 있어서, 상기 내부수지층은 폴리프로필렌의 1축 연신 필름을 포함하는 이차전지용 파우치 필름.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서, 상기 내부수지층과 배리어층은 제1 접착제층을 매개로 적층된 이차전지용 파우치 필름.
  5. 제1항에 있어서, 상기 외부수지층은 내열성 수지의 연신 필름을 포함하는 이차전지용 파우치 필름.
  6. 제5항에 있어서, 상기 내열성 수지는 나일론 및 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 중 하나 이상을 포함하는 이차전지용 파우치 필름.
  7. 제1항에 있어서, 상기 배리어층과 외부수지층은 제2 접착제층을 매개로 적층된 이차전지용 파우치 필름.
  8. 제1항, 제2항 및 제4항 내지 제7항 중 어느 한 항에 따른 이차전지용 파우치 필름을 포함하는 이차전지.
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