KR102341161B1 - 저밀도 프리프레그 및 이를 포함하는 샌드위치 복합 성형품 - Google Patents

저밀도 프리프레그 및 이를 포함하는 샌드위치 복합 성형품 Download PDF

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Abstract

가벼우면서도 얇은 두께를 가지며 강성이 우수한 탄소섬유 강화 성형품을 형성할 수 있는 저밀도 프리프레그 및 이를 포함하는 샌드위치 복합 성형품이 개시된다. 상기 저밀도 프리프레그는 탄소섬유 베일; 및 상기 탄소 섬유 베일에 함침되는 에폭시 수지 조성물을 포함하며, 상기 에폭시 수지 조성물은 프리프레그의 기지재 역할을 하는 에폭시 수지, 상기 에폭시 수지를 경화시키는 경화제 및 발포제를 포함한다. 또한, 상기 샌드위치 복합 성형품은 상기 저밀도 프리프레그로 형성되며, 상기 발포제의 발포에 의해 형성된 기공을 포함하는 코어층; 및 상기 코어층의 양면에 접착되어 있으며, 일방향 또는 직물 프리프레그로 형성되는 외면층을 포함한다.

Description

저밀도 프리프레그 및 이를 포함하는 샌드위치 복합 성형품{Low density prepreg and sandwich composite article including the same}
본 발명은 저밀도 프리프레그 및 이를 포함하는 샌드위치 복합 성형품에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 가벼우면서도 얇은 두께를 가지며 강성이 우수한 탄소섬유 강화 성형품을 형성할 수 있는 저밀도 프리프레그 및 이를 포함하는 샌드위치 복합 성형품에 관한 것이다.
프리프레그(prepreg)는 "Preimpregnated Material"의 약어로서, 기지재 (matrix)를 보강 섬유에 미리 함침시킨 시이트(sheet) 형태의 제품을 의미하며, 복합 재료 성형을 위한 중간 재료로 사용된다. 일반적으로 프리프레그는 보강 섬유가 일방향으로 정렬된 형태의 일방향(unidirectional) 프리프레그와 보강 섬유가 직물 형태로 이루어진 직물형(woven) 프리프레그로 구분된다. 통상의 프리프레그에 있어서, 보강 섬유로는 강도와 탄성이 높은 탄소 섬유 등을 이용하고, 기지재로는 에폭시 수지 등의 고분자 수지를 주로 사용한다.
복합재료 성형에 프리프레그가 적용되는 이유를 살펴보면, 보강재(보강 섬유)의 함량과 배열을 제어할 수 있어, 설계한 소재의 물성을 최대한 구현할 수 있으며, 높은 섬유 체적비를 가지는 성형물을 제조할 수 있어, 성형물의 기계적 강도가 우수하기 때문이다. 또한, 프리프레그를 이용한 복합재료 성형공정은, 중간재를 사용하므로 원료의 가격이 높은 편이나, 성형 공정이 깨끗하고 단순하므로, 작업 비용을 절감할 수 있다. 프리프레그는 주로 시이트 형태를 가지므로, 취급이 쉽고, 성형 시 에너지 비용이 절감되고, 재단 성형의 특성상 가공에 필요한 부품의 수를 줄일 수 있어, 항공, 우주, 자동차, 스포츠, 레저, 토목, 건축 등 여러 산업 분야에서 복합재 성형을 위한 중간재로 널리 사용되고 있다. 그러나, 통상적인 일방향 또는 직물형 프리프레그는 강성이 우수한 반면, 밀도가 커서 무겁고, 원하는 강성을 얻기 위해서는, 여러 층의 프리프레그를 적층하여야 하므로, 성형품의 두께가 증가하는 단점이 있다.
[선행기술문헌]
특허문헌 1: 미국특허공개 2015-0174791
특허문헌 2: 국제특허공개 WO 2014-078496
특허문헌 3: 미국특허공개 2009-0185340
본 발명의 목적은, 가벼우면서도 얇은 두께를 가지며 강성이 우수한 탄소섬유 강화 성형품을 형성할 수 있는 저밀도 프리프레그 및 이를 포함하는 샌드위치 복합 성형품을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은, 통상적인 일방향 또는 직물형 프리프레그와 접착성이 우수한 저밀도 프리프레그 및 이를 포함하는 샌드위치 복합 성형품을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 탄소섬유 베일; 및 상기 탄소 섬유 베일에 함침되는 에폭시 수지 조성물을 포함하며, 상기 에폭시 수지 조성물은 프리프레그의 기지재 역할을 하는 에폭시 수지, 상기 에폭시 수지를 경화시키는 경화제 및 발포제를 포함하는 것인, 저밀도 프리프레그를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 저밀도 프리프레그로 형성되며, 상기 발포제의 발포에 의해 형성된 기공을 포함하는 코어층; 및 상기 코어층의 양면에 접착되어 있으며, 일방향 또는 직물 프리프레그로 형성되는 외면층을 포함하는 샌드위치 복합 성형품을 제공한다.
본 발명에 따른 저밀도 프리프레그 및 이를 포함하는 샌드위치 복합 성형품은 가벼우면서도 얇은 두께를 가지며 강성이 우수한 탄소섬유 강화 성형품을 형성할 수 있다. 또한, 본 발명의 저밀도 프리프레그는 통상적인 일방향 또는 직물형 프리프레그와 접착성이 우수하다.
도 1은 본 발명에 따른 저밀도 프리프레그의 구조를 설명하기 위한 도면.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 저밀도 프리프레그를 포함하는 샌드위치 복합 성형품의 구조를 보여주는 도면.
이하, 첨부된 도면을 참조하여, 본 발명을 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명에 따른 저밀도 프리프레그의 구조를 설명하기 위한 도면이다. 도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 저밀도 프리프레그(10)는 탄소섬유 베일(12, veil) 및 상기 탄소 섬유 베일(12)에 함침되는 에폭시 수지 조성물(14)을 포함한다.
본 발명에 사용되는 탄소섬유 베일(12)은 프리프레그(10)의 보강재 역할을 하며, 탄소섬유 필라멘트가 무작위로(randomly) 배열되어 시트 형태를 형성한 것이다. 상기 탄소섬유 베일(12)을 형성하는 필라멘트의 직경은 6 내지 12 ㎛, 예를 들면 8 내지 10 ㎛이고, 길이는 30 내지 50 mm, 예를 들면 35 내지 45 mm이며, 상기 탄소섬유 베일(12)의 단위 면적당 무게는 15 내지 150 g/m2, 바람직하게는 15 내지 30 g/m2이다. 상기 탄소섬유 베일(12)은 액체 매체에 30 내지 50 mm 길이의 탄소섬유 필라멘트를 분산시키고, 이를 벨트 상에서 웹을 형성하게 한 뒤 건조시켜 시트 형태로 제조한 것이며, 일반적으로 10 내지 100 ㎛, 바람직하게는 10 내지 30 ㎛의 두께를 가진다. 여기서, 상기 필라멘트의 직경, 길이 등이 상기 범위를 벗어나면, 제조된 프리프레그(10)의 강성 또는 균일성이 저하될 우려가 있다.
본 발명에 사용되는 에폭시 수지 조성물(14)은 프리프레그(10)의 기지재(matrix) 역할을 하는 에폭시 수지, 상기 에폭시 수지를 경화시키는 경화제 및 발포제(14a)를 포함한다. 상기 에폭시 수지로는 경화 가능한 통상의 에폭시 수지를 특별한 제한없이 사용할 수 있고, 예를 들어, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지를 단독 또는 혼합하여 사용할 수 있으며, 바람직하게는 비스페놀 A형 에폭시 수지를 사용할 수 있다. 상기 에폭시 수지는 상온에서, 고상, 반고상, 액상 또는 이들의 혼합상으로 존재할 수 있고, 예를 들면, 액상 에폭시 수지 40 내지 60 중량% 및 고상 에폭시 수지 40 내지 60 중량%의 혼합물로 이루어질 수 있다. 상기 경화제는 에폭시 수지와 반응하여 에폭시 수지가 소정의 점도를 가지도록 경화시키는 화합물로서, 에폭시 수지를 경화시키는 경화제를 특별한 제한없이 사용할 수 있으며, 예를 들면, 디시안디아마이드 (dicyandiamide), 디클로로페닐디메틸우레아(dichlorophenyl dimethylurea) 등을 사용할 수 있다. 상기 발포제(14a)는 에폭시 수지의 열경화 과정에서 발포되어, 프리프레그 내부에 기공(22, 도 2 참조)을 형성하여, 프리프레그의 밀도를 감소시키는 역할을 한다. 상기 발포제(14a)로는 열가소성 수지로 이루어진 열팽창성 마이크로스피어 발포제, 구체적으로는 Akzonobel사의 Expancel 920 DU20, Expancel 920 DU40 등을 사용할 수 있다.
본 발명에 사용되는 에폭시 수지 조성물에 있어서, 상기 에폭시 수지의 함량은 70 내지 96 중량%, 바람직하게는 79 내지 92 중량%이고, 경화제의 함량은 1 내지 10 중량%, 바람직하게는 3 내지 6 중량%이고, 발포제의 함량은 3 내지 20 중량%, 바람직하게는 5 내지 15 중량%이다. 상기 경화제의 함량이 너무 많으면, 에폭시 수지의 점도가 과도하게 상승하는 문제가 있고, 상기 경화제의 함량이 너무 작으면, 에폭시 수지의 경화가 불충분하여 시이트 상의 프리프레그가 형성되지 못할 우려가 있다. 또한, 상기 발포제의 함량이 너무 많으면, 에폭시 수지 조성물의 혼련이 어려울 수 있으며, 상기 발포제의 함량이 너무 작으면, 발포량이 적어, 프리프레그 성형품의 밀도 감소가 불충분하게 될 우려가 있다.
본 발명의 저밀도 프리프레그에 있어서, 탄소섬유 베일(12)과 에폭시 수지 조성물(14)의 중량비(탄소섬유 베일(12) : 에폭시 수지 조성물(14))는 2 : 8 내지 5 : 5, 바람직하게는 3 : 7 내지 4 : 6이다. 여기서, 상기 탄소섬유 베일(12)의 함량이 너무 많으면, 프리프레그 끈점임(tacky)이 저하되거나, 적층시 접착력이 저하될 우려가 있으며, 상기 탄소섬유 베일(12)의 함량이 너무 작으면, 프리프레그 생산시 장력 약화로 생산에 어려움이 있으며, 성형품의 강성이 저하될 우려가 있다.
본 발명에 따른 저밀도 프리프레그는, 용액법(Solution process), 필름법 (film process), 파우더 코팅법 (Powder coating process), 혼방사 이용법(Co-mingled yarn process), 직접 용융법(Direct melt process) 등의 통상의 프리프레그 제조 방법으로 제조될 수 있다. 예를 들면, 시이트 형태의 탄소섬유 베일(12)이 감겨져 있는 롤(roll)로부터 탄소섬유 베일(12)이 풀려나오며 공급되며, 공급된 탄소섬유 베일(12)의 양면(상부면 및 하부면) 혹은 단면에, 에폭시 수지 조성물(14)을 용액 또는 필름 형태로 공급한 다음, 에폭시 수지 조성물(14)이 함침 또는 적층된 탄소섬유 베일(12)을 가열 및 가압하여, 에폭시 수지 조성물(14)을 탄소섬유 베일(12)에 용융 함침시킴으로써, 프리프레그(10)를 제조할 수 있다.
일반적으로 탄소섬유 강화플라스틱(CFRP) 제조의 중간재로 사용되는 일방향 (unidirectional: UD) 탄소섬유(밀도: 1.8 g/cm3) 또는 탄소섬유 직조물에 에폭시 수지(밀도: 1.2 g/cm3)가 함침된 시이트 형태의 프리프레그는 열경화 후 밀도가 약 1.5 내지 1.6 g/cm3 이다. 이에 비해 탄소섬유 필라멘트가 일정 길이로 잘려져 무작위로 배열되어 있는 탄소섬유 베일(12)에 열경화시 팽창되는 발포제(14a)를 포함하는 에폭시 수지 조성물(14)을 함침시켜 제조한 프리프레그를 열경화하여 성형품을 제조하면, 제조된 성형품의 밀도는 대략 0.7 g/cm3 이하, 예를 들면, 0.3 내지 0.7 g/cm3이다. 따라서, 본 발명에 따른 저밀도 프리프레그는 통상의 일방향 또는 직물 프리프레그에 비해, 밀도가 50% 수준인 성형품을 제조할 수 있다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 저밀도 프리프레그를 포함하는 샌드위치 복합 성형품의 구조를 보여주는 도면이다. 도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 샌드위치 복합 성형품은 저밀도 프리프레그로 형성되며, 발포제(14a)의 발포에 의해 형성된 기공(22)을 포함하는 코어층(20) 및 상기 코어층(20)의 양면에 접착되어 있으며, 일방향 또는 직물 프리프레그로 형성되는 외면층(30)을 포함한다. 본 발명의 샌드위치 복합 성형품에 있어서, 상기 코어층(20)의 두께는 통상 0.3 내지 0.7 mm, 바람직하게는 0.60 내지 0.65 mm이고, 상기 외면층(30)의 두께는 통상 0.3 내지 0.7 mm, 바람직하게는 0.20 내지 0.25 mm이다.
본 발명에 따른 샌드위치 복합 성형품은 탄소섬유 베일 프리프레그(저밀도 프리프레그)의 외면에 통상의 일방향 또는 직물 프리프레그를 적층한 후, 열경화하여 제조할 수 있다. 이와 같이 제조된 샌드위치 복합 성형품은 대략 1.0 g/cm3 이하, 예를 들면, 0.7 내지 1.0 g/cm3의 밀도를 가지며, 플라스틱(열가소성 고분자) 코어재를 사용한 경우보다, 더 얇고, 가벼우며, 강성이 우수하다. 또한 본 발명에 따른 저밀도 프리프레그로 형성된 코어층(20)은 외면층(30)을 형성하는 일방향 또는 직물 프리프레그와의 접착력이 우수하여, 코어층(20)과 외면층(30)의 접착을 위하여, 추가적인 접착제를 사용할 필요가 없는 장점이 있다.
본 발명의 저밀도 프리프레그는 샌드위치 복합 성형품의 코어(core)재로 사용되어, 샌드위치 복합 성형품의 강도를 유지하면서도, 성형품의 무게 및 두께를 감소시킬 수 있다(경량화 및 슬림화). 구체적으로, 본 발명에 따른 저밀도 프리프레그로 제조한 성형품은, 기존 프리프레그 성형품과 비교하여, 밀도가 낮고, 예를 들면, 1 mm 이하의 얇은 두께를 가지면서도 강성이 우수한 탄소섬유 강화 성형품을 형성할 수 있으며, 전자제품 하우징 등의 제조에 유용하게 사용될 수 있다.
이하, 구체적인 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로서, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1] 저밀도 프리프레그 및 성형품 제조
액상 비스페놀 A형(BPA) 에폭시 수지 34 중량% 및 고상 BPA형 에폭시 수지 50 중량%, 경화제 6 중량% 및 발포제 10 중량%를 혼합하여 에폭시 수지 조성물을 제조하였다. 제조된 에폭시 수지 조성물 65 중량부를 탄소섬유 베일 35 중량부에 함침시켜 저밀도 프리프레그를 제조하였다. 제조된 저밀도 프리프레그의 FAW(fiber aerial weight)는 15 g/m2였고, RC(resin content in 1 square meter of prepreg)는 70 %였다. 제조된 저밀도 프리프레그를 5 플라이(ply) 적층하고, 150 ℃로 예열한 금형에서 5 MPa로 가압하고, 30분간 유지하여, 0.7 g/cm3 이하의 밀도를 가지는 성형품을 제조하였다.
[실시예 2] 샌드위치 복합 성형품의 제조
실시예 1에서 제조한 적층 저밀도 프리프레그의 양면에 일방향 프리프레그 (FAW 75 g/m2, RC 36%) 2 플라이(ply)를 각각 적층하고, 150 ℃로 예열한 금형에서 5 MPa로 가압하고, 30분간 유지하여, 밀도 1.0 g/cm3 이하의 샌드위치 복합 성형품을 제조하였다.
[비교예] 일방향 프리프레그를 이용한 성형품의 제조
실시예 2에서 사용한 일방향 프리프레그(FAW 75 g/m2, RC 36%) 14 플라이(ply)를 적층하고, 150 ℃로 예열한 금형에서 5 MPa로 가압하고, 30분간 유지하여, 성형품을 제조하였다.
[참고예 1] 발포제를 포함하지 않는 에폭시 수지 조성물의 밀도
발포제 10 중량%를 포함하지 않은 것을 제외하고는 실시예 1에서 사용된 것과 동일한 에폭시 수지 조성물을 150 ℃ 오븐에서 30분간 유지하여 경화시켰다. 경화된 에폭시 수지 조성물의 밀도는 1.20 g/cm3 이었다.
[참고예 2] 발포제를 포함하는 에폭시 수지 조성물의 밀도
실시예 1에서 사용된 것과 동일한 에폭시 수지 조성물을 150 ℃ 오븐에서 30분간 유지하여 경화시켰다. 경화된 에폭시 수지 조성물의 밀도는 0.43 g/cm3 이었다.
실시예, 비교예 및 참고예에서 제조한 성형품의 두께 및 밀도를 하기 표 1에 나타내었다.
성형품 두께
(mm)		 밀도(g/cm3) 굴곡강성
(GPa)
비교예 일방향 프리프레그
(FAW 75g/m2, RC 36%, 14 ply)		 0.98 1.60 113
실시예 1 저밀도 프리프레그
(FAW 15g/m2, RC 70% 5 ply)		 0.43 0.70 6.89
실시예 2 샌드위치 복합 성형품
(0˚/90 ˚/core/90 ˚/0˚)
일방향 프리프레그
(FAW 75g/m2, RC 36%, 4 ply)
저밀도 프리프레그
(FAW 15g/m2, RC 70%, 5 ply)		 0.84 0.95 53.3
참고예 1 발포제를 포함하지 않는 에폭시 수지 조성물 1.20
참고예 2 발포제를 포함하는 에폭시 수지 조성물 0.44
상기 실시예 및 비교예로부터, 본 발명에 따라 저밀도 프리프레그로 제조된 성형품은 밀도가 낮으면서도, 더 얇고, 가벼우며, 강성이 우수함을 알 수 있다.

Claims (8)

  1. 탄소섬유 베일; 및
    상기 탄소 섬유 베일에 함침되는 에폭시 수지 조성물을 포함하며,
    상기 에폭시 수지 조성물은 프리프레그의 기지재 역할을 하는 에폭시 수지, 상기 에폭시 수지를 경화시키는 경화제 및 발포제를 포함하고,
    상기 탄소섬유 베일을 형성하는 필라멘트의 직경은 6 내지 12 ㎛이고, 길이는 30 내지 50 mm 이며, 상기 탄소섬유 베일의 단위 면적 당 무게는 15 내지 30 g/m2 이며,
    상기 탄소섬유 베일은 프리프레그(10)의 보강재 역할을 하며, 탄소섬유 필라멘트를 무작위로 분산시켜 시트 형태로 제조한 것이며, 상기 탄소섬유 베일의 두께는 10 내지 30 ㎛인 것인, 저밀도 프리프레그.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서, 상기 발포제는 열가소성 수지로 이루어진 열팽창성 마이크로스피어 발포제인 것인, 저밀도 프리프레그.
  4. 제1항에 있어서, 상기 에폭시 수지 조성물에 있어서, 상기 에폭시 수지의 함량은 70 내지 96 중량%이고, 경화제의 함량은 1 내지 10 중량%이고, 발포제의 함량은 3 내지 20 중량%인 것인, 저밀도 프리프레그.
  5. 제1항에 있어서, 상기 탄소섬유 베일과 에폭시 수지 조성물의 중량비는 2 : 8 내지 5 : 5인 것인, 저밀도 프리프레그.
  6. 제1항에 있어서, 상기 프리프레그를 열경화하여 제조된 성형품의 밀도는 0.7 g/cm3 이하인 것인, 저밀도 프리프레그.
  7. 탄소섬유 베일; 및 상기 탄소 섬유 베일에 함침되는 에폭시 수지 조성물을 포함하며, 상기 에폭시 수지 조성물은 프리프레그의 기지재 역할을 하는 에폭시 수지, 상기 에폭시 수지를 경화시키는 경화제 및 발포제를 포함하고, 상기 탄소섬유 베일을 형성하는 필라멘트의 직경은 6 내지 12 ㎛이고, 길이는 30 내지 50 mm 이며, 상기 탄소섬유 베일의 단위 면적당 무게는 15 내지 30 g/m2 이며, 상기 탄소섬유 베일은 프리프레그(10)의 보강재 역할을 하며, 상기 탄소섬유 베일은 프리프레그(10)의 보강재 역할을 하며, 탄소섬유 필라멘트를 무작위로 분산시켜 시트 형태로 제조한 것이며, 상기 탄소섬유 베일의 두께는 10 내지 30 ㎛인 것인 저밀도 프리프레그로 형성되며, 상기 발포제의 발포에 의해 형성된 기공을 포함하는 코어층; 및
    상기 코어층의 양면에 접착되어 있으며, 일방향 또는 직물 프리프레그로 형성되는 외면층을 포함하는 샌드위치 복합 성형품.
  8. 제7항에 있어서, 상기 샌드위치 복합 성형품은 1.0 g/cm3 이하의 밀도를 가지는 것인, 샌드위치 복합 성형품.
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