KR102334295B1 - 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 필름 제조방법 및 이를 포함하는 led 등기구 - Google Patents

열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 필름 제조방법 및 이를 포함하는 led 등기구 Download PDF

Info

Publication number
KR102334295B1
KR102334295B1 KR1020190118544A KR20190118544A KR102334295B1 KR 102334295 B1 KR102334295 B1 KR 102334295B1 KR 1020190118544 A KR1020190118544 A KR 1020190118544A KR 20190118544 A KR20190118544 A KR 20190118544A KR 102334295 B1 KR102334295 B1 KR 102334295B1
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
thermally conductive
weight
parts
conductive film
organic solvent
Prior art date
Application number
KR1020190118544A
Other languages
English (en)
Other versions
KR20210037037A (ko
Inventor
오원태
박성엽
Original Assignee
(주)블루싸이언스
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by (주)블루싸이언스 filed Critical (주)블루싸이언스
Priority to KR1020190118544A priority Critical patent/KR102334295B1/ko
Publication of KR20210037037A publication Critical patent/KR20210037037A/ko
Application granted granted Critical
Publication of KR102334295B1 publication Critical patent/KR102334295B1/ko

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00—Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/18—Manufacture of films or sheets
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J3/00—Processes of treating or compounding macromolecular substances
    • C08J3/02—Making solutions, dispersions, lattices or gels by other methods than by solution, emulsion or suspension polymerisation techniques
    • C08J3/09—Making solutions, dispersions, lattices or gels by other methods than by solution, emulsion or suspension polymerisation techniques in organic liquids
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/02—Elements
    • C08K3/04—Carbon
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/02—Elements
    • C08K3/08—Metals
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/18—Oxygen-containing compounds, e.g. metal carbonyls
    • C08K3/20—Oxides; Hydroxides
    • C08K3/22—Oxides; Hydroxides of metals
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K7/00—Use of ingredients characterised by shape
    • C08K7/02—Fibres or whiskers
    • C08K7/04—Fibres or whiskers inorganic
    • C08K7/06—Elements
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L33/00—Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides or nitriles thereof; Compositions of derivatives of such polymers
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21—LIGHTING
    • F21V—FUNCTIONAL FEATURES OR DETAILS OF LIGHTING DEVICES OR SYSTEMS THEREOF; STRUCTURAL COMBINATIONS OF LIGHTING DEVICES WITH OTHER ARTICLES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • F21V29/00—Protecting lighting devices from thermal damage; Cooling or heating arrangements specially adapted for lighting devices or systems
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/02—Elements
    • C08K3/08—Metals
    • C08K2003/0812—Aluminium
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/18—Oxygen-containing compounds, e.g. metal carbonyls
    • C08K3/20—Oxides; Hydroxides
    • C08K3/22—Oxides; Hydroxides of metals
    • C08K2003/2227—Oxides; Hydroxides of metals of aluminium
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K2201/00—Specific properties of additives
    • C08K2201/001—Conductive additives
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21—LIGHTING
    • F21Y—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES F21K, F21L, F21S and F21V, RELATING TO THE FORM OR THE KIND OF THE LIGHT SOURCES OR OF THE COLOUR OF THE LIGHT EMITTED
    • F21Y2115/00—Light-generating elements of semiconductor light sources
    • F21Y2115/10—Light-emitting diodes [LED]

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Dispersion Chemistry (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Abstract

본 발명은 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 필름 제조방법 및 이를 포함하는 LED 등기구에 관한 것으로, 본 발명의 제조방법에 따라 제조된 열전도성 필름은 고분자 수지, 열전도성 탄소 필러, 열전도성 금속 필러를 특정 혼합비율로 혼합하여 사용함에 따라서, 방열 특성(수직 열전도성)이 향상되는 효과가 있고, 고분자 수지와 유기용매의 일정양을 유지하면서 충분히 교반하는 과정에서 탄소소재의 층 사이로 아크릴 수지가 충분히 섞여서 고르게 분포되는 효과가 있으며, 유기용매를 제거하는 공정을 추가함에 따라 분산 균일성을 유지시키고 이종입자들 간의 상분리를 방지하여 전기전도도가 현저히 낮으면서도 우수한 열전도 특성을 나타낼 수 있는 효과가 있다.

Description

열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 필름 제조방법 및 이를 포함하는 LED 등기구{Thermal conductive film comprising thermal conductive polymer composites and method for preparing the same}
본 발명은 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 필름 제조방법 및 이를 포함하는 LED 등기구에 관한 것으로, 구체적으로는 고분자 수지, 열전도성 탄소 필러, 열전도성 금속 필러를 포함하는 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 필름의 제조방법 및 이를 포함하는 LED 등기구에 관한 것이다.
최근 전자 소자의 고집적화로 인해 열 밀도가 급격히 증가하여 전자부품의 수명과 신뢰성에 큰 영향을 미치고 있다. 기존에 개발된 복합조성물을 사용한 열전도성 충진제 Thermal interface material(TIM)의 경우 반영구적이지 않고 제품의 변형이 생겨 전자제품에 사용되기에는 어려움이 있다. 따라서 최근 열전도 점착 시트, 필름, 열전도성 테이프 등 제품이 개발되고 있다.
제품에 사용되는 방열 소재로는 세라믹, 탄소, 금속 소재 등 열전도성 필러와 고분자로 이루어진 복합재료를 사용하는 경우가 늘어나고 있다. 기존 시장에 무기재료를 사용한 복합조성물의 경우 1~2W/mK 사이의 열전도도를 가지고 있고 금속 소재를 사용한 경우는 3W/mK 내외의 열전도 특성을 보유하고 있다. 향후 전기 및 전자기기의 고성능화로 인해 발열문제가 더 심각해지는 문제를 해결하기 위해 더 높은 열전도 특성과 안정적인 점착특성을 갖춘 기능소재의 개발이 요구된다.
기존에 사용되는 무기재료를 이용한 복합조성물의 경우, 소재 자체의 열전도성이 크지 않기 때문에, 고열전도 특성을 확보하기 힘들다. 탄소소재의 경우 소재 자체의 열전도 특성은 우수하나 구조적으로 수직 방향 열전도도가 우수하지 않으며, 첨가량이 너무 많을 경우 점착력에 문제가 생긴다. 무기재료에 탄소소재를 첨가하여 구조적 변화와 수직 방향 열전도 특성을 향상시켜도 열전도 특성이 크게 증가하지는 않으며, 향후 더 고성능의 전자제품에 사용하기에는 열전도 특성이 미흡한 수준이다. 은(Ag) 또는 구리(Cu)와 같은 고열전도성 소재를 첨가하여 고열전도 특성을 확보하려는 시도도 있었으나, 상기 소재는 고가의 제품으로, 시장에 상용화되기에는 어려움이 있다. 또한, 높은 열전도성이지만 전기전도특성 때문에 전자기기에 적용하기에는 기술적으로 여러 문제점이 나타난다. 따라서, 좋은 방열필러를 사용하는 것 뿐만 아니라 소재 자체가 가지고 있는 열전도 특성도 중요하며 소재 각각의 장점을 이용하여 열전도 특성을 크게 향상 시킬 수 있는 기술이 필요하다.
이에 본 발명자들은 본 발명자들은 고열전도성 소재인 금속파우더와 탄소소재를 첨가한 고분자 복합 조성물에 대하여 연구한 결과, 고분자 수지와 유기용매의 일정양을 유지하면서 충분히 교반하는 과정에서 탄소소재의 층 사이로 아크릴 수지가 충분히 섞여서 고르게 분포되는 효과로 인해 절연특성을 가지면서도 방열 특성(수직 열전도성)이 향상되는 효과가 있음을 알아내고 본 발명을 완성하였다.
대한민국 공개특허 10-2015-0140125호
본 발명의 목적은 열전도성 필름의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 제조방법에 따라 제조된 열전도성 필름을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 열전도성 필름을 포함하는 LED 등기구를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여,
본 발명은 고분자 수지, 열전도성 탄소 필러, 열전도성 금속 필러 및 유기용매를 혼합하는 단계(단계 1);
상기 단계 1의 혼합물을 100 내지 150℃로 40 내지 70시간, 300 내지 500rpm으로 교반하며 상기 유기용매를 서서히 1차 증발시키는 단계(단계 2);
상기 단계 2 이후 상온으로 자연 냉각한 후, 점도가 1200 cps 내지 1800cps일 때 경화제를 첨가하고, 3 내지 5 시간 상온에서 교반하며 상기 유기용매를 2차 증발시켜 열전도성 고분자 복합조성물을 제조하는 단계(단계 3); 및
상기 열전도성 고분자 복합조성물을 이형필름에 도포하고 130 내지 180℃의 온도에서 60 내지 120분간 건조 및 경화시키는 단계(단계 4);를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전도성 필름의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 제조방법에 따라 제조된 열전도성 필름을 제공한다.
나아가 본 발명은 상기 열전도성 필름을 포함하는 LED 등기구를 제공한다.
본 발명의 제조방법에 따라 제조된 열전도성 필름은 고분자 수지, 열전도성 탄소 필러, 열전도성 금속 필러를 특정 혼합비율로 혼합하여 사용함에 따라서, 방열 특성(수직 열전도성)이 향상되는 효과가 있고, 고분자 수지와 유기용매의 일정양을 유지하면서 충분히 교반하는 과정에서 탄소소재의 층 사이로 아크릴 수지가 충분히 섞여서 고르게 분포되는 효과가 있으며, 유기용매를 제거하는 공정을 추가함에 따라 분산 균일성을 유지시키고 이종입자들 간의 상분리를 방지하여 전기전도도가 현저히 낮으면서도 우수한 열전도 특성을 나타낼 수 있는 효과가 있다.
도 1은 실제 LED 등기구의 종류를 나타낸 것이다.
본 발명에서 사용되는 모든 기술용어는, 달리 정의되지 않는 이상, 하기의 정의를 가지며 본 발명의 관련 분야에서 통상의 당업자가 일반적으로 이해하는 바와 같은 의미에 부합된다 또한, 본 명세서에는 바람직한 방법이나 시료가 기재되나, 이와 유사하거나 동등한 것들도 본 발명의 범주에 포함된다 본 명세서에 참고문헌으로 기재되는 모든 간행물의 내용은 본 발명에 도입된다.
용어 "약"이라는 것은 참조 양, 수준, 값, 수, 빈도, 퍼센트, 치수, 크기, 양, 중량 또는 길이에 대해 30, 25, 20, 25, 10, 9, 8, 7, 6, 5, 4, 3, 2 또는 1% 정도로 변하는 양, 수준, 값, 수, 빈도, 퍼센트, 치수, 크기,양, 중량 또는 길이를 의미한다.
본 명세서를 통해, 문맥에서 달리 필요하지 않으면, "포함하다" 및 "포함하는"이란 말은 제시된 단계 또는 구성요소, 또는 단계 또는 구성요소들의 군을 포함하나, 임의의 다른 단계 또는 구성요소, 또는 단계 또는 구성요소들의 군이 배제되지는 않음을 내포하는 것으로 이해하여야 한다.
일반적으로, 열전도성 금속 필러로 알루미늄이나 알루미나와 열전도성 탄소 필러소재를 포함하는 고분자 복합소재를 연구 개발 할 때 절연, 열전도 특성, 생산비용 등 고려하는 스펙에 따라 조성비 선택의 기준이 된다. 하지만 자체의 열전도 특성이 좋은 탄소소재를 많이 첨가한다고 열전도도가 더 우수하지 않으며, 열전도성 금속 필러 또는 열전도성 탄소 필러 소재를 각각 단독으로 함량을 많이 첨가하여도 우수한 열전도 특성이 나타나지 않는다. 열전도성 금속 필러를 단독으로 사용할 경우 입자사이의 빈공간이 생기게 돼서 열전도 특성이 떨어지고 열전도성 탄소 필러를 단독으로 사용할 경우 침상구조나 판상구조로 입자사이 빈 공간은 적으나 수직방향으로 열을 전달 할 때 너무 많은 입자를 거치기 때문에 수직 방향으로 열전도 효율이 좋을 수 없다.
이에 본 발명자들은 본 발명자들은 고열전도성 소재인 금속파우더와 탄소소재를 첨가한 고분자 복합 조성물에 대하여 연구한 결과, 고분자 수지와 유기용매의 일정양을 유지하면서 충분히 교반하는 과정에서 탄소소재의 층 사이로 아크릴 수지가 충분히 섞여서 고르게 분포되는 효과로 인해 절연특성을 가지면서도 방열 특성(수직 열전도성)이 향상되는 효과가 있음을 알아내고 본 발명을 완성하였다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
열전도성 필름의 제조방법
본 발명은 고분자 수지, 열전도성 탄소 필러, 열전도성 금속 필러 및 유기용매를 혼합하는 단계(단계 1);
상기 단계 1의 혼합물을 100 내지 150℃로 40 내지 70시간, 300 내지 500rpm으로 교반하며 상기 유기용매를 서서히 1차 증발시키는 단계(단계 2);
상기 단계 2 이후 상온으로 자연 냉각한 후, 점도가 1200 cps 내지 1800cps일 때 경화제를 첨가하고, 3 내지 5 시간 상온에서 교반하며 상기 유기용매를 2차 증발시켜 열전도성 고분자 복합조성물을 제조하는 단계(단계 3); 및
상기 열전도성 고분자 복합조성물을 이형필름에 도포하고 130 내지 180℃의 온도에서 60 내지 120분간 건조 및 경화시키는 단계(단계 4);를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전도성 필름의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 제조방법에 있어서, 상기 고분자 수지는 아크릴 수지인 것일 수 있다. 상기 고분자 수지는 바인더로서 첨가되는 것일 수 있다.
상기 아크릴 수지의 예로는 올레핀 수지, 폴리 우레탄 수지, 시아노 아크릴레이트 수지, 이소시아네이트 수지, 아크릴공중합체, 메틸메타크릴레이트 등을 사용할 수 있고, 바람직하게는 올레핀 수지 또는 아크릴 공중합체를 각각 사용하거나 혼합하여 사용할 수 있다. 본 발명의 일실시예에 따르면, Butyl acrylate(BAM), 2-ethylhexyl acrylate(2-EHAM), Methyl methacrylate(MMA)를 주모노머로 하는 아크릴 공중합체로서, 특히 2-EHAM을 주모노머로 하여 낮은 Tg의 BAM을 사용하고 Tg가 높은 MMA로 stiffness를 증가시킨 아크릴 공중합체를 사용하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다. 본 발명에 따른 상기 열전도성 고분자 복합 조성물은 다양한 아크릴계 관능 모노머를 접목하기 쉬워 다양한 분야에 사용가능할 수 있다.
본 발명에 따른 제조방법에 있어서, 상기 경화제는 조성물의 신속한 경화를 돕는 역할을 하는 것으로서, 특별히 한정되지 않는다. 바람직하게는, 이소시아네이트(isocyanate)계 경화제 또는 에폭시(epoxy)계 경화제를 각각 사용하거나 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 제조방법에 있어서, 상기 열전도성 금속 필러는 알루미늄(Al) 또는 알루미나(Al2O3)인 것일 수 있다.
상기 알루미늄은, 평균 입경이 5-20㎛인 것을 사용할 수 있고, 바람직하게는 7-17㎛인 것을 사용할 수 있으며, 1종 이상의 평균 입경을 갖는 알루미늄를 혼합하여 사용할 수도 있다.
상기 알루미나는, 평균 입경이 5-20㎛인 것을 사용할 수 있고, 1종 이상의 평균 입경을 갖는 알루미나를 혼합하여 사용할 수도 있다.
본 발명에 따른 제조방법에 있어서, 상기 열전도성 탄소 필러의 예로는 천연 흑연, 등방성 흑연, 탄소 섬유 또는 열팽창 흑연을 사용할 수 있다.
상기 탄소 섬유는 피치계(Pitch)계 탄소섬유인 것일 수 있고, 탄소섬유를 그대로 이용하거나, 열처리한 다음 이용하는 것일 수 있다.
상기 열처리는 탄소섬유 분말을 900~1500℃에서 10~20초간 열처리하는 것일 수 있고, 바람직하게는 900~1200℃에서 12~18초간 열처리하는 것일 수 있고, 전기로를 이용하여 열처리하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다. 또한, 상기 열처리 후 23~28℃로 냉각하는 과정을 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 제조방법에 있어서, 상기 고분자 수지 20 중량부 기준; 열전도성 금속 필러 74 내지 82 중량부; 열전도성 탄소 필러 0.5 내지 5 중량부; 및 유기용매 600 내지 800 중량부;를 포함하는 것을 특징으로 하며, 바람직하게는 상기 고분자 수지 20 중량부 기준; 열전도성 금속 필러 76 내지 80 중량부; 열전도성 탄소 필러 1 내지 3 중량부; 및 유기용매 700 내지 750 중량부;를 포함할 수 있으며, 보다 바람직하게는 상기 고분자 수지 20 중량부 기준; 열전도성 금속 필러 77 내지 79 중량부; 열전도성 탄소 필러 1.2 내지 2.2 중량부; 및 유기용매 700 내지 725 중량부;를 포함하여 교반할 수 있다.
본 발명에 따른 제조방법에 있어서, 상기 유기용매의 예로는 에탄올, 테트라하이드로퓨란(THF), 벤젠, KOH/MeOH, MeOH, 톨루엔, CH2Cl2, 헥산, 디메틸포름아미드(DMF), 디이소프로필에테르, 디에틸에테르, 디옥산, 디메틸아세트아미드(DMA), 디메틸설폭사이드(DMSO), 아세톤, 클로로벤젠 등을 단독으로 또는 혼합하여 사용할 수 있으며, 바람직하게는 에탄올을 사용하여 제조할 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 본 발명의 제조방법에 따라 제조된 열전도성 필름을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 열전도성 필름을 포함하는 LED 등기구를 제공한다(도 1 참조).
이하, 본 발명을 하기의 실시예에 의하여 더욱 상세하게 설명한다. 단, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기의 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1> 열전도성 고분자 복합 조성물 및 필름의 제조
하기 아크릴 수지, 알루미늄 및 탄소소재를 혼합하여 열전도성 고분자 복합 조성물을 제조하였다.
아크릴 수지: 대흥 특수 화학, Du-1000(아크릴 공중합체);
알루미늄(Al) 분말: Metal player (평균입경 10㎛); 및
TG흑연 : Thermally expandable graphite (평균입경 45㎛)
구체적으로, 비커에 저울(HR 200)을 이용하여 바인더(아크릴 수지, 14g)를 넣은 다음 TG흑연(1.4g), 알루미늄(54.6g)을 차례대로 첨가하고, 에탄올 500g을 첨가하였다.
핫 플레이트 온도를 120℃, 교반속도는 400rpm으로 40시간 교반하여 에탄올을 자연증발 시키긴 뒤, 상온으로 냉각시킨다. 상기 에탄올을 자연증발 시키는 과정에서 용제가 날라 갈 때 비커 벽면에 묻어나오는 입자를 에탄올을 뿌려 주면서 다시 교반되도록 하였다.
상온으로 냉각시킨 뒤 스터링바가 돌아갈 정도의 함량(1500cps)만 남았을 때 경화제(isocyanate계 경화제, (0.8중량%)를 넣고 혼합하여 상온에서 교반을 유지하면서 에탄올이 최대한 날라갈 때 까지 교반시켜 열전도성 고분자 복합조성물을 제조하였다.
실리콘 이형필름에 적정량의 상기 복합조성물을 도포한 후 어플리케이터 150㎛로 필름을 제조하였다. 130℃의 드라이 오븐 내에서 90분 경화시켜 열전도성 필름을 제조하였다.
<실시예 2>
상기 실시예 1의 방법과 동일하게 하되, 핫 플레이트 온도를 120℃, 교반속도는 400rpm으로 60시간 교반하여 열전도성 필름을 제조하였다.
<실시예 3>
상기 실시예 1의 방법과 동일하게 하되, 핫 플레이트 온도를 120℃, 교반속도는 400rpm으로 72시간 교반하여 열전도성 필름을 제조하였다.
<비교예 1 내지 9>
상기 실시예 1의 방법과 동일하게 하되, 하기 표 1의 교반 시간으로 열전도성 필름을 제조하였다.
교반시간
비교예 1 10분
비교예 2 1시간
비교예 3 2시간
비교예 4 10시간
비교예 5 24시간
비교예 6 30시간
비교예 7 35시간
비교예 8 39시간
비교예 9 39.5시간
<실험예 1> 열전도성 고분자 복합 조성물의 열전도도 분석
상기 실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 9의 수직 열전도도(W/m*K)를 ASTM D5470을 이용하여 측정하였고, 하기 표 2에 나타내었다.
구체적으로, 실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 9의 고분자 복합 조성물을 이용하여 제조된 열전도성 필름에 대하여, 각 샘플의 두께를 측정한 다음, 2.5cm 지름으로 자른 후 3.98mm 두께 구리 지그 사이에 넣고, 0.6kg 하중을 이용해 1차 측정을 실시하였다. 2차 측정은 동일한 샘플을 2장 겹쳐서 1차 측정과 같은 방법을 이용하여 수직 열전도도를 측정하였다. 1차 및 2차 측정시 마다 40번씩 수직 열전도도를 측정하였고, 측정값의 평균값을 최종 결과값으로 하여 하기 표 2에 나타내었다.
교반시간 수직 열전도도(W/m*K)
비교예 1 10분 2.104
비교예 2 1시간 2.288
비교예 3 2시간 2.722
비교예 4 10시간 3.049
비교예 5 24시간 3.251
비교예 6 30시간 3.547
비교예 7 35시간 4.349
비교예 8 39시간 4.672
비교예 9 39.5시간 4.786
실시예 1 40시간 10.422
실시예 2 60시간 10.587
실시예 3 72시간 10.684
상기 표 2에 나타낸 바와 같이, 교반시간이 증가함에 따라 수직 열전도도가 상승되는 경향을 보이며, 교반시간 40시간에서 예측하지 못할 정도로 수직 열전도도가 현저히 상승하는 것을 확인할 수 있다. 상기 결과는 고분자 수지와 유기용매의 일정양을 유지하면서 충분히 교반하는 과정에서 탄소소재의 층 사이로 아크릴 수지가 충분히 섞여서 고르게 분포되고, 또한, 유기용매를 증발시키는 공정을 추가함에 따라 분산 균일성을 유지시키고 이종입자들 간의 상분리를 방지됨에 따라 수직 열전도도가 상승되는 것으로 사료된다. 상기 표 2의 결과에 따라 고분자 수지와 유기용매를 교반시키는 과정에서 교반시간이 증가할수록 수직 열전도도가 상승되는 효과를 가져오나, 40시간 이상부터는 그 효과가 미비하며, 또한, 공정 시간이 길어지는 단점이 있다.
이제까지 본 발명에 대하여 그 바람직한 실시예들을 중심으로 살펴보았다. 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 변형된 형태로 구현될 수 있음을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 개시된 실시예들은 한정적인 관점이 아니라 설명적인 관점에서 고려되어야 한다. 본 발명의 범위는 전술한 설명이 아니라 특허 청구범위에 나타나 있으며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 차이점은 본 발명에 포함된 것으로 해석되어야 할 것이다.

Claims (11)

  1. 고분자 수지, 열전도성 탄소 필러, 열전도성 금속 필러 및 유기용매를 혼합하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1의 혼합물을 100 내지 150℃로 40 내지 70시간, 300 내지 500rpm으로 교반하며 상기 유기용매를 서서히 1차 증발시키는 단계(단계 2);
    상기 단계 2 이후 상온으로 자연 냉각한 후, 점도가 1200 cps 내지 1800cps일 때 경화제를 첨가하고, 3 내지 5 시간 상온에서 교반하며 상기 유기용매를 2차 증발시켜 열전도성 고분자 복합조성물을 제조하는 단계(단계 3); 및
    상기 열전도성 고분자 복합조성물을 이형필름에 도포하고 130 내지 180℃의 온도에서 60 내지 120분간 건조 및 경화시키는 단계(단계 4);를 포함하고,
    상기 단계 1은 상기 고분자 수지 20 중량부 기준; 열전도성 금속 필러 74 내지 82 중량부; 열전도성 탄소 필러 0.5 내지 5 중량부; 및 유기용매 600 내지 800 중량부;를 혼합하여 수행되는 것을 특징으로 하는 열전도성 필름의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 고분자 수지는 아크릴 수지인 것을 특징으로 하는 열전도성 필름의 제조방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 열전도성 금속 필러는 알루미늄(Al) 또는 알루미나(Al2O3)인 것을 특징으로 하는 열전도성 필름의 제조방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 열전도성 탄소 필러는 천연 흑연, 등방성 흑연, 탄소 섬유 및 열팽창 흑연으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 열전도성 필름의 제조방법.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 탄소 섬유는 피치(Pitch)계 탄소섬유인 것을 특징으로 하는 열전도성 필름의 제조방법.
  6. 삭제
  7. 제1항에 있어서,
    상기 고분자 수지 20 중량부 기준;
    열전도성 금속 필러 76 내지 80 중량부;
    열전도성 탄소 필러 1 내지 3 중량부; 및
    유기용매 700 내지 750 중량부;를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전도성 필름의 제조방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 고분자 수지 20 중량부 기준;
    열전도성 금속 필러 77 내지 79 중량부;
    열전도성 탄소 필러 1.2 내지 2.2 중량부; 및
    유기용매 700 내지 725 중량부;를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전도성 필름의 제조방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 유기용매는 에탄올, 테트라하이드로퓨란(THF), 벤젠, KOH/MeOH, MeOH, 톨루엔, CH2Cl2, 헥산, 디메틸포름아미드(DMF), 디이소프로필에테르, 디에틸에테르, 디옥산, 디메틸아세트아미드(DMA), 디메틸설폭사이드(DMSO), 아세톤 및 클로로벤젠으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 열전도성 필름의 제조방법.
  10. 제 1항 내지 제5항 및 제7항 내지 제 9항 중 어느 한 항의 방법에 따라 제조된 열전도성 필름.
  11. 제10항의 열전도성 필름을 포함하는 LED 등기구.
KR1020190118544A 2019-09-26 2019-09-26 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 필름 제조방법 및 이를 포함하는 led 등기구 KR102334295B1 (ko)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020190118544A KR102334295B1 (ko) 2019-09-26 2019-09-26 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 필름 제조방법 및 이를 포함하는 led 등기구

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020190118544A KR102334295B1 (ko) 2019-09-26 2019-09-26 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 필름 제조방법 및 이를 포함하는 led 등기구

Publications (2)

Publication Number Publication Date
KR20210037037A KR20210037037A (ko) 2021-04-06
KR102334295B1 true KR102334295B1 (ko) 2021-12-06

Family

ID=75472823

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020190118544A KR102334295B1 (ko) 2019-09-26 2019-09-26 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 필름 제조방법 및 이를 포함하는 led 등기구

Country Status (1)

Country Link
KR (1) KR102334295B1 (ko)

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20150140125A (ko) 2014-06-05 2015-12-15 동의대학교 산학협력단 알루미늄 분말과 흑연을 포함하는 열전도성 복합수지 조성물의 제조 및 이를 사용한 방열구조물.
KR101784148B1 (ko) * 2015-12-31 2017-10-11 동의대학교 산학협력단 열전도성 에폭시 복합조성물, 이의 제조방법 및 열전도 기능성 접착제
KR101919654B1 (ko) * 2016-03-29 2019-02-08 동의대학교 산학협력단 열 처리 및 초음파 처리된 팽창흑연을 포함하는 방열 시트, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 방열 구조물
KR101828515B1 (ko) * 2016-04-27 2018-02-12 주식회사 영우 방열 필름 및 이를 포함하는 열전도성 복합 시트
KR20190057661A (ko) * 2017-11-20 2019-05-29 마이크로컴퍼지트 주식회사 탄소나노튜브와 중공형 금속 미분체를 포함하는 전도성 수지 조성물

Also Published As

Publication number Publication date
KR20210037037A (ko) 2021-04-06

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP6514335B2 (ja) シリコーン樹脂組成物、並びにそれを用いたプリプレグ、積層板、銅張積層板、及びアルミ基板
US9902137B2 (en) Thin metal substrate having high thermal conductivity
CN103450836B (zh) 一种环保挠性导热环氧树脂胶黏剂及使用该胶黏剂制作的高导热挠性基材
CA2649841A1 (en) Resin composition, prepreg, laminate, and wiring board
CN109880542B (zh) 一种定向高导热的超薄单面胶带和双面胶带
TW516348B (en) Circuit board and process for manufacturing the same
JP2020050860A (ja) フッ素樹脂組成物及びこれを使用するプリプレグと銅張基板
TW201938478A (zh) 六方氮化硼、其製造方法、包含該六方氮化硼之複合材料及熱管理裝置
CN108250676B (zh) 一种含磷活性酯及其无卤组合物与覆铜箔基板
JP2014193965A (ja) 高熱伝導性樹脂組成物、高熱伝導性半硬化樹脂フィルム及び高熱伝導性樹脂硬化物
KR20150050437A (ko) 수지 조성물, 수지 시트, 수지 경화물 및 기판
CN104804404B (zh) 树脂组合物及其应用
CN114479734A (zh) 一种绝缘胶膜、制备方法及其应用
Jiang et al. Low dielectric loss BST/PTFE composites for microwave applications
US4665154A (en) Homogeneous thermoset copolymer from poly (vinyl benzyl ether) and dicyanate ester
KR102334295B1 (ko) 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 필름 제조방법 및 이를 포함하는 led 등기구
CN110922912A (zh) 耐高温烯酸酯高粘胶带及其制备方法
Luo et al. Thermal conductivity and closed-loop recycling of bulk biphenyl epoxy composites with directional controllable thermal pathways
Saidina et al. Dielectric and thermal properties of CCTO/epoxy composites for embedded capacitor applications: mixing and fabrication methods
KR101333260B1 (ko) 고열 전도성 절연 재료용 수지 조성물 및 절연 필름
CN109810517A (zh) 树脂组合物、印刷电路用预浸片及覆金属层压板
JP2014189701A (ja) 高熱伝導性樹脂硬化物、高熱伝導性半硬化樹脂フィルム及び高熱伝導性樹脂組成物
KR102222598B1 (ko) 금속소재 및 탄소계 필러를 포함하는 열전도성 접착제
JP2020132670A (ja) 絶縁シートの製造方法、金属ベース回路基板の製造方法、及び絶縁シート
KR102180206B1 (ko) 알루미늄 및 탄소소재를 포함하는 열전도성 고분자 복합 조성물 및 이를 이용한 방열 제품

Legal Events

Date Code Title Description
E902 Notification of reason for refusal
E701 Decision to grant or registration of patent right
GRNT Written decision to grant