KR102222598B1 - 금속소재 및 탄소계 필러를 포함하는 열전도성 접착제 - Google Patents

금속소재 및 탄소계 필러를 포함하는 열전도성 접착제 Download PDF

Info

Publication number
KR102222598B1
KR102222598B1 KR1020190064697A KR20190064697A KR102222598B1 KR 102222598 B1 KR102222598 B1 KR 102222598B1 KR 1020190064697 A KR1020190064697 A KR 1020190064697A KR 20190064697 A KR20190064697 A KR 20190064697A KR 102222598 B1 KR102222598 B1 KR 102222598B1
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
thermally conductive
polymer composite
composite composition
carbon
aluminum
Prior art date
Application number
KR1020190064697A
Other languages
English (en)
Other versions
KR20200137794A (ko
Inventor
오원태
이진욱
이태호
Original Assignee
대흥특수화학(주)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 대흥특수화학(주) filed Critical 대흥특수화학(주)
Priority to KR1020190064697A priority Critical patent/KR102222598B1/ko
Publication of KR20200137794A publication Critical patent/KR20200137794A/ko
Application granted granted Critical
Publication of KR102222598B1 publication Critical patent/KR102222598B1/ko

Links

Images

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09JADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
    • C09J11/00Features of adhesives not provided for in group C09J9/00, e.g. additives
    • C09J11/02Non-macromolecular additives
    • C09J11/04Non-macromolecular additives inorganic
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/18Manufacture of films or sheets
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/02Elements
    • C08K3/04Carbon
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K7/00Use of ingredients characterised by shape
    • C08K7/02Fibres or whiskers
    • C08K7/04Fibres or whiskers inorganic
    • C08K7/06Elements
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09JADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
    • C09J133/00Adhesives based on homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by only one carboxyl radical, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides, or nitriles thereof; Adhesives based on derivatives of such polymers
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09JADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
    • C09J7/00Adhesives in the form of films or foils
    • C09J7/30Adhesives in the form of films or foils characterised by the adhesive composition
    • C09J7/38Pressure-sensitive adhesives [PSA]
    • C09J7/381Pressure-sensitive adhesives [PSA] based on macromolecular compounds obtained by reactions involving only carbon-to-carbon unsaturated bonds
    • C09J7/385Acrylic polymers
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09JADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
    • C09J9/00Adhesives characterised by their physical nature or the effects produced, e.g. glue sticks
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/02Elements
    • C08K3/08Metals
    • C08K2003/0812Aluminium
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K2201/00Specific properties of additives
    • C08K2201/002Physical properties
    • C08K2201/005Additives being defined by their particle size in general
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09JADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
    • C09J2301/00Additional features of adhesives in the form of films or foils
    • C09J2301/30Additional features of adhesives in the form of films or foils characterized by the chemical, physicochemical or physical properties of the adhesive or the carrier
    • C09J2301/314Additional features of adhesives in the form of films or foils characterized by the chemical, physicochemical or physical properties of the adhesive or the carrier the adhesive layer and/or the carrier being conductive

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Cooling Or The Like Of Semiconductors Or Solid State Devices (AREA)

Abstract

본 발명은 금속소재 및 탄소계 필러를 포함하는 열전도성 접착제에 관한 것으로, 구체적으로는 아크릴 수지, 알루미늄 및 탄소소재를 포함하는 열전도성 고분자 복합 조성물 및 이를 포함하는 열전도성 접착제, 필름 및 테이프에 관한 것이다. 본 발명에 따른 열전도성 고분자 복합 조성물은 아크릴 수지, 알루미늄 및 탄소소재를 특정 혼합비율로 혼합하여 사용함에 따라서, 방열 특성(수직 열전도성)이 향상되는 효과가 있고, 특히, 탄소소재를 소량만 사용함에 따라서 전기전도도가 현저히 낮으면서도 우수한 열전도 특성을 나타낼 수 있는 효과가 있다.

Description

금속소재 및 탄소계 필러를 포함하는 열전도성 접착제{Thermal conductive adhesive composition using metal materials and carbon fillers}
본 발명은 금속소재 및 탄소계 필러를 포함하는 열전도성 접착제에 관한 것으로, 구체적으로는 아크릴 수지, 알루미늄 및 탄소소재를 포함하는 열전도성 고분자 복합 조성물 및 이를 포함하는 열전도성 접착제, 필름 및 테이프에 관한 것이다.
최근 전자 소자의 고집적화로 인해 열 밀도가 급격히 증가하여 전자부품의 수명과 신뢰성에 큰 영향을 미치고 있다. 기존에 개발 된 복합조성물을 사용한 열전도성 충진제 Thermal interface material(TIM)의 경우 반영구적이지 않고 제품의 변형이 생겨 전자제품에 사용되기에는 어려움이 있다. 따라서 최근 열전도 점착 시트, 필름, 열전도성 테이프 등 제품이 개발되고 있다.
제품에 사용되는 방열 소재로는 세라믹, 탄소, 금속소재 등 열전도성 필러와 고분자로 이루어진 복합재료를 사용하는 경우가 늘어나고 있다. 기존 시장에 무기재료를 사용한 복합조성물의 경우 1~2W/mK 사이의 열전도도를 가지고 있고 금속소재를 사용한 경우는 3W/mK 내외의 열전도 특성을 보유하고 있다. 향후 전기 및 전자기기의 고성능화로 인해 발열문제가 더 심각해지는 문제를 해결하기 위해 더 높은 열전도 특성과 안정적인 점착특성을 갖춘 기능소재의 개발이 요구된다.
기존에 사용되는 무기재료를 이용한 복합조성물의 경우, 소재 자체의 열전도성이 크지 않기 때문에, 고열전도 특성을 확보하기 힘들다. 탄소소재의 경우 소재 자체의 열전도 특성은 우수하나 구조적으로 수직 방향 열전도도가 우수하지 않으며, 첨가량이 너무 많을 경우 점착력에 문제가 생긴다. 무기재료에 탄소소재의 첨가하여 구조적 변화와 수직 방향 열전도 특성을 향상시켜도 열전도 특성이 크게 증가하지는 않으며, 향후 더 고성능의 전자제품에 사용하기에는 열전도 특성이 미흡한 수준이다. 은(Ag) 또는 구리(Cu)과 같은 고열전도성 소재를 첨가하여 고열전도 특성을 확보하려는 시도도 있었으나, 상기 소재는 고가의 제품으로, 시장에 상용화되기에는 어려움이 있다. 또한, 높은 열전도성이지만 전기전도특성 때문에 전자기기에 적용하기에는 기술적으로 여러 문제점이 나타난다. 따라서, 좋은 방열필러를 사용하는 것 뿐만 아니라 소재 자체가 가지고 있는 열전도 특성도 중요하며 소재 각각의 장점을 이용하여 열전도 특성을 크게 향상 시킬 수 있는 기술이 필요하다.
이에, 본 발명자들은 고열전도성 소재인 금속파우더와 탄소소재를 첨가한 고분자 복합 조성물에 대하여 연구한 결과, 아크릴 수지, 알루미늄 및 탄소소재를 특정 혼합비율로 혼합하여 사용함에 따라서 절연특성을 가지면서도 방열 특성(수직 열전도성)이 향상되는 효과가 있음을 알아내고 본 발명을 완성하였다.
대한민국 공개특허 10-2015-0140125
본 발명의 목적은 열전도성 고분자 복합 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 접착제, 필름 및 테이프를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여,
고분자 수지 40 중량부 기준;
열전도성 금속 필러 56 내지 57.9 중량부; 및
열전도성 탄소 필러 2.1 내지 4 중량부;를 포함하는,
열전도성 고분자 복합 조성물을 제공한다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 고분자 수지는 아크릴 수지일 수 잇고, 상기 열전도성 금속 필러는 알루미늄(Al)일 수 있고, 상기 열전도성 탄소 필러는 천연 흑연, 등방성 흑연 및 탄소 섬유로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것일 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 접착제, 필름 및 테이프를 제공한다.
본 발명에 따른 열전도성 고분자 복합 조성물은 아크릴 수지, 알루미늄 및 탄소소재를 특정 혼합비율로 혼합하여 사용함에 따라서, 방열 특성(수직 열전도성)이 향상되는 효과가 있고, 특히, 탄소소재를 소량만 사용함에 따라서 전기전도도가 현저히 낮으면서도 우수한 열전도 특성을 나타낼 수 있는 효과가 있다.
도 1은 아크릴 수지 바인더 단독 소재(a) 및 구상 입자를 가진 알루미늄 및 탄소섬유가 포함된 조성물(b)의 입자 배열 구조를 나타낸 모식도이다.
도 2는 알루미늄(a), 구리(b), 니켈(c) 금속소재와 본 발명에 따른 실시예 3-6의 고분자 복합 조성물(d)의 구조를 확인한 SEM 촬영 이미지이다.
본 발명에서 사용되는 모든 기술용어는, 달리 정의되지 않는 이상, 하기의 정의를 가지며 본 발명의 관련 분야에서 통상의 당업자가 일반적으로 이해하는 바와 같은 의미에 부합된다 또한, 본 명세서에는 바람직한 방법이나 시료가 기재되나, 이와 유사하거나 동등한 것들도 본 발명의 범주에 포함된다 본 명세서에 참고문헌으로 기재되는 모든 간행물의 내용은 본 발명에 도입된다.
용어 "약"이라는 것은 참조 양, 수준, 값, 수, 빈도, 퍼센트, 치수, 크기, 양, 중량 또는 길이에 대해 30, 25, 20, 25, 10, 9, 8, 7, 6, 5, 4, 3, 2 또는 1% 정도로 변하는 양, 수준, 값, 수, 빈도, 퍼센트, 치수, 크기,양, 중량 또는 길이를 의미한다.
본 명세서를 통해, 문맥에서 달리 필요하지 않으면, "포함하다" 및 "포함하는"이란 말은 제시된 단계 또는 구성요소, 또는 단계 또는 구성요소들의 군을 포함하나, 임의의 다른 단계 또는 구성요소, 또는 단계 또는 구성요소들의 군이 배제되지는 않음을 내포하는 것으로 이해하여야 한다.
일반적으로, 알루미늄과 탄소소재를 포함하는 고분자 복합소재를 연구 개발 할 때 절연, 열전도 특성, 생산비용 등 고려하는 스펙에 따라 조성비 선택의 기준이 된다. 구체적으로 탄소소재 자체의 열전도도는 흑연(Graphite)과 탄소섬유(Carbon fiber; CF)의 경우 각각 ~200W/mK, ~800W/mK 수준으로 무기필러인 알루미늄보다 탄소소재가 월등히 높다. 하지만 자체의 열전도 특성이 좋은 탄소소재를 많이 첨가한다고 열전도도가 더 우수하지 않으며, 알루미늄 또는 탄소소재를 각각 단독으로 함량을 많이 첨가하여도 우수한 열전도 특성이 나타나지 않는다. 알루미늄 단독으로 사용할 경우 입자사이의 빈공간이 생기게 돼서 열전도 특성이 떨어지고 탄소필러를 단독으로 사용할 경우 침상구조나 판상구조로 입자사이 빈 공간은 적으나 수직방향으로 열을 전달 할 때 너무 많은 입자를 거치기 때문에 수직 방향으로 열전도 효율이 좋을 수 없다(도 1 참조).
이에, 본 발명자들은 알루미늄과 탄소소재를 첨가한 고분자 복합 조성물을 제조할 때 가장 열전도 특성이 좋은 조성비를 연구한 결과, 탄소 소재를 소량만 첨가하여도, 특정 조성비에서 알루미늄 입자사이 빈 공간을 유연한 선형 구조를 갖는 탄소소재가 적절하게 잘 이어줌으로써 입자 배열이 잘 형성되어 수직방향 열전도도가 상승할 수 있음을 확인하여 본 발명을 완성하였다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
열전도성 고분자 복합 조성물
본 발명은 고분자 수지 40 중량부 기준;
열전도성 금속 필러 56 내지 57.9 중량부; 및
열전도성 탄소 필러 2.1 내지 4 중량부;를 포함하는,
열전도성 고분자 복합 조성물을 제공한다.
본 발명에 따른 열전도성 고분자 복합 조성물에 있어서, 상기 고분자 수지는 아크릴 수지인 것일 수 있다. 상기 고분자 수지는 바인더로서 첨가되는 것일 수 있다.
상기 아크릴 수지로는 올레핀 수지, 폴리 우레탄 수지, 시아노 아크릴레이트 수지, 이소시아네이트 수지, 아크릴공중합체, 메틸메타크릴레이트 등을 사용할 수 있고, 바람직하게는 올레핀 수지 및 아크릴 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 사용하는 것일 수 있다. 본 발명의 일실시예에 따르면, Butyl acrylate(BAM), 2-ethylhexyl acrylate(2-EHAM), Methyl methacrylate(MMA)를 주모노머로 하는 아크릴 공중합체로서, 특히 2-EHAM을 주모노머로 하여 낮은 Tg의 BAM을 사용하고 Tg가 높은 MMA로 stiffness를 증가시킨 아크릴 공중합체를 사용하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다. 본 발명에 따른 상기 열전도성 고분자 복합 조성물은 다양한 아크릴계 관능 모노머를 접목하기 쉬워 다양한 분야에 사용가능할 수 있다.
본 발명에 따른 상기 열전도성 고분자 복합 조성물은 경화제를 더 포함할 수 있다. 상기 경화제는 조성물의 신속한 경화를 돕는 역할을 하는 것으로서, 특별히 한정되지 않는다. 바람직하게는, 이소시아네이트(isocyanate)계 경화제 및 에폭시(epoxy)계 경화제로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 경화제를 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 열전도성 고분자 복합 조성물에 있어서, 상기 열전도성 금속 필러는 알루미늄(Al)인 것일 수 있다.
상기 알루미늄는, 평균 입경이 5-20㎛인 것을 사용할 수 있고, 바람직하게는 7-17㎛인 것을 사용할 수 있으며, 1종 이상의 평균 입경을 갖는 알루미늄를 혼합하여 사용할 수도 있다.
상기 범위보다 입자사이즈가 작을 경우, 방열 특성(열전도성)이 저하될 수 있고, 입자사이즈가 커질 경우, 침전되거나 분산이 어려운 단점이 있다.
본 발명에 따른 열전도성 고분자 복합 조성물에 있어서, 상기 열전도성 탄소 필러는 천연 흑연, 등방성 흑연 및 탄소 섬유로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것일 수 있고, 상기 탄소 섬유는 피치계(Pitch)계 탄소섬유인 것일 수 있다.
상기 피치계(Pitch)계 탄소섬유는 섬유단면 평균직경이 13-22㎛인 것을 사용할 수 있고, 바람직하게는 14-21㎛인 것을 사용할 수 있다.
상기 천연흑연은 평균입도 10-14㎛인 것을 사용할 수 있고, 바람직하게는 11-13㎛인 것을 사용할 수 있다.
상기 등방성 흑연은 평균입도 8-27㎛인 것을 사용할 수 있고, 바람직하게는 9-26㎛인 것을 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 상기 열전도성 고분자 복합 조성물은 바람직하게는, 고분자 수지 40 중량부 기준; 열전도성 금속 필러 57.5 내지 57.9 중량부; 및 열전도성 탄소 필러 2.1 내지 2.5 중량부 포함하는 것일 수 있고, 보다 바람직하게는 고분자 수지 40 중량부 기준; 열전도성 금속 필러 57.7 내지 57.9 중량부; 및 열전도성 탄소 필러 2.1 내지 2.3 중량부 포함하는 것일 수 있다.
또한, 본 발명은 본 발명에 따른 상기 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 접착체, 열전도성 필름 및 열전도성 테이프를 제공한다.
상기 열전도성 접착제는 시트 형태로도 제조되는 것일 수 있고, 상기 열전도성 필름은 점착 필름일 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.
이하, 본 발명을 하기의 실시예에 의하여 더욱 상세하게 설명한다. 단, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기의 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1-1 내지 3-8> 열전도성 고분자 복합 조성물 및 필름의 제조
하기 아크릴 수지 및 알루미늄과 다양한 탄소소재를 혼합하여 하기 표 1의 조성으로 열전도성 고분자 복합 조성물을 제조하였다.
아크릴 수지: 대흥 특수 화학, Du-1000(아크릴 공중합체);
알루미늄(Al) 분말: Metal player (평균입경 10㎛);
흑연 분말(천연흑연): Natural Graphite, S12(평균입도 12㎛);
등방성 흑연: 신성카본, 등방성 흑연(평균입도 12㎛); 및
피치계 탄소섬유(CF(pitch)): Mitsubishi Rayon K223HM (섬유단면 직경: 15~20㎛).
구체적으로, PE통(200ml)에 저울(HR 200)을 이용하여 바인더(아크릴 수지, 12g)를 넣은 다음 알루미늄(16.50~17.91g), 탄소소재(S12, 등방성 흑연, CF(pitch))를 최소 0.3g 내지 최대 5g을 차례대로 첨가하였다. 구체적인 첨가량은 하기 표 1의 조성과 같다. Paste Mixer를 500rpm(2분 30초), 800rpm(5분 30초), 1000rpm(2분)으로 설정 후 총 10분 간 섞고, 믹싱이 끝난 혼합물은 분산 정도를 확인 후 경화제(바인더의 0.8중량%)를 넣고 혼합하여 실시예 1-1 내지 3-8의 열전도성 고분자 복합조성물을 제조하였다.
실리콘 이형필름에 적정량의 상기 각 복합조성물을 도포한 후 어플리케이터 150㎛로 필름을 제조하였다. 80℃의 드라이 오븐 내에서 5~10분 경화시켜 열전도성 점착 필름을 제조하였다.
하기 표 1은 아크릴 12g을 40 중량부로 하고, 아크릴 첨가량을 기준으로 다른 성분의 첨가량을 중량부로 계산하여 나타내었다.
아크릴 알루미늄 탄소소재 아크릴 알루미늄 탄소소재
실시예 1-1 40 55.0 S12 5.0 실시예 2-5 40 57.7 등방성흑연 2.3
실시예 1-2 40 55.5 S12 4.5 실시예 2-6 40 57.9 등방성흑연 2.1
실시예 1-3 40 56.0 S12 4.0 실시예 2-7 40 58.5 등방성흑연 1.5
실시예 1-4 40 57.0 S12 3.0 실시예 2-8 40 59.7 등방성흑연 0.3
실시예 1-5 40 57.7 S12 2.3 실시예 3-1 40 55.0 CF(pitch) 5.0
실시예 1-6 40 57.9 S12 2.1 실시예 3-2 40 55.5 CF(pitch) 4.5
실시예 1-7 40 58.5 S12 1.5 실시예 3-3 40 56.0 CF(pitch) 4.0
실시예 1-8 40 59.7 S12 0.3 실시예 3-4 40 57.0 CF(pitch) 3.0
실시예 2-1 40 55.0 등방성흑연 5.0 실시예 3-5 40 57.7 CF(pitch) 2.3
실시예 2-2 40 55.5 등방성흑연 4.5 실시예 3-6 40 57.9 CF(pitch) 2.1
실시예 2-3 40 56.0 등방성흑연 4.0 실시예 3-7 40 58.5 CF(pitch) 1.5
실시예 2-4 40 57.0 등방성흑연 3.0 실시예 3-8 40 59.7 CF(pitch) 0.3
<비교예 1-1 내지 3-3> 금속소재를 달리한 열전도성 고분자 복합 조성물 및 필름의 제조
상기 실시예 1-1 내지 3-8과 동일한 방법으로 고분자 복합 조성물을 제조하되, 알루미늄 대신 하기의 구리, 니켈 또는 알루미나를 이용하여, 하기 표 2의 조성으로 비교예 1-1 내지 3-3의 고분자 복합 조성물을 제조하였다.
구리(Cu) 분말: Metal player (평균입경 10㎛);
니켈(Ni) 분말: Metal player (평균입경 10㎛);
알루미나(Al2O3) 분말: Ya'an Bestry Performance materials ALUMINA BAK-20㎛ .
상기 비교예 1-1 내지 3-3의 고분자 복합 조성물을 이용하여 상기 실시예와 동일한 방법으로 열전도성 점착 필름을 제조하였다.
아크릴 금속소재 탄소소재
비교예 1-1 40 Cu 57.9 S12 2.1
비교예 1-2 40 Cu 57.9 등방성흑연 2.1
비교예 1-3 40 Cu 57.9 CF(pitch) 2.1
비교예 2-1 40 Ni 57.9 S12 2.1
비교예 2-2 40 Ni 57.9 등방성흑연 2.1
비교예 2-3 40 Ni 57.9 CF(pitch) 2.1
비교예 3-1 40 Al2O3 57.9 S12 2.1
비교예 3-2 40 Al2O3 57.9 등방성흑연 2.1
비교예 3-3 40 Al2O3 57.9 CF(pitch) 2.1
<비교예 4 내지 6> 탄소소재 미포함 열전도성 고분자 복합 조성물 및 필름의 제조
상기 실시예 1-1 내지 3-8 및 비교예 1-1 내지 3-3과 동일한 방법으로 고분자 복합 조성물을 제조하되, 탄소소재를 첨가하지 않고, 아크릴 수지 40 중량부에 금속소재 60 중량부를 하기 표 3과 같이 첨가하여 비교예 4 내지 6의 고분자 복합 조성물을 제조하였다.
상기 비교예 4 내지 6의 고분자 복합 조성물을 이용하여 상기 실시예와 동일한 방법으로 열전도성 점착 필름을 제조하였다.
아크릴 금속소재 탄소소재
비교예 4 40 Al 60 0
비교예 5 40 Cu 60 0
비교예 6 40 Ni 60 0
<실험예 1> 열전도성 고분자 복합 조성물의 열전도도 분석
상기 실시예 1-1 내지 3-8 및 비교예 1-1 내지 6의 고분자 복합 조성물의 수직 열전도도(W/m*K)를 ASTM D5470을 이용하여 측정하였고, 하기 표 4에 나타내었다.
구체적으로, 실시예 1-1 내지 3-8 및 비교예 1-1 내지 6의 고분자 복합 조성물을 이용하여 제조된 열전도성 필름에 대하여, 각 샘플의 두께를 측정한 다음, 2.5cm 지름으로 자른 후 3.98mm 두께 구리 지그 사이에 넣고, 0.6kg 하중을 이용해 1차 측정을 실시하였다. 2차 측정은 동일한 샘플을 2장 겹쳐서 1차 측정과 같은 방법을 이용하여 수직 열전도도를 측정하였다. 1차 및 2차 측정시 마다 40번씩 수직 열전도도를 측정하였고, 측정값의 평균값을 최종 결과값으로 하여 하기 표 4에 나타내었다.
금속소재 탄소소재 수직 열전도도
(W/m*K)
금속소재 탄소소재 수직 열전도도
(W/m*K)
실시예 1-1 Al S12 5.0 1.929 비교예 1-1 Cu S12 2.1 1.702
실시예 1-2 Al S12 4.5 2.687 비교예 1-2 Cu 등방성흑연 2.1 2.276
실시예 1-3 Al S12 4.0 3.550 비교예 1-3 Cu CF(pitch) 2.1 1.825
실시예 1-4 Al S12 3.0 3.561 비교예 2-1 Ni S12 2.1 1.318
실시예 1-5 Al S12 2.3 3.954 비교예 2-2 Ni 등방성흑연 2.1 1.759
실시예 1-6 Al S12 2.1 4.012 비교예 2-3 Ni CF(pitch) 2.1 1.406
실시예 1-7 Al S12 1.5 2.872 비교예 3-1 Al2O3 S12 2.1 1.329
실시예 1-8 Al S12 0.3 2.459 비교예 3-2 Al2O3 등방성흑연 2.1 1.518
실시예 2-1 Al 등방성흑연 5.0 2.715 비교예 3-3 Al2O3 CF(pitch) 2.1 1.984
실시예 2-2 Al 등방성흑연 4.5 2.886 비교예 4 Al - - 3.547
실시예 2-3 Al 등방성흑연 4.0 3.610 비교예 5 Cu - - 2.721
실시예 2-4 Al 등방성흑연 3.0 3.625 비교예 6 Ni - - 1.671
실시예 2-5 Al 등방성흑연 2.3 4.198
실시예 2-6 Al 등방성흑연 2.1 4.326
실시예 2-7 Al 등방성흑연 1.5 3.012
실시예 2-8 Al 등방성흑연 0.3 2.864
실시예 3-1 Al CF(pitch) 5.0 3.548
실시예 3-2 Al CF(pitch) 4.5 3.579
실시예 3-3 Al CF(pitch) 4.0 4.551
실시예 3-4 Al CF(pitch) 3.0 4.732
실시예 3-5 Al CF(pitch) 2.3 5.577
실시예 3-6 Al CF(pitch) 2.1 5.635
실시예 3-7 Al CF(pitch) 1.5 3.602
실시예 3-8 Al CF(pitch) 0.3 3.567
상기 표 4에 나타난 바와 같이, 알루미늄을 사용한 경우, 구리, 니켈 또는 알루미나를 사용한 경우보다 더 높은 열전도특성을 나타내었다. 구리, 니켈을 단독을 사용한 경우(비교예 5 및 6) 대비 상기 금속에 탄소소재를 첨가한 경우(비교예 1-1 내지 3-3)에 열전도도가 반감된 반면, 알루미늄를 단독으로 사용했을 때(비교예 4)보다 알루미늄에 다양한 종류의 탄소소재를 첨가하였을 때(실시예 1-1 내지 3-8) 수직방향 열전도도가 대체적으로 향상되었다. 탄소소재를 2.1~4중량부 범위 이하 또는 이상의 함량으로 첨가시에는 비교예 4 대비 수직 열전도도의 차이가 크지 않거나 일부 감소되었고, 각 탄소소재를 2.1~4 중량부의 함량으로 첨가 했을 때 수직방향 열전도 특성이 더 우수하였으며, 특히, 알루미늄 58.0~58.2 중량부 및 CF(pitch)를 2.1~2.3 중량부 함량으로 첨가한 경우에 5~6W/mk 수준으로 열전도 특성이 크게 상승하였다.
<실험예 2> 열전도성 고분자 복합 조성물의 구조적 특성 분석
상기 실시예 3-6의 고분자 복합 조성물과 알루미늄(Al), 구리(Cu) 및 니켈(Ni) 각 금속소재 파우더를 SEM으로 촬영한 이미지를 도 2에 나타내었다.
도 2는 알루미늄(a), 구리(b), 니켈(c) 금속소재와 본 발명에 따른 실시예 3-6의 고분자 복합 조성물(d)의 구조를 확인한 SEM 촬영 이미지이다.
알루미늄 금속파우더(도 2a)는 완전한 구상의 형태로 입자크기는 7~15㎛였고 구리(도 2b)는 뜯어진 모양의 변형 형태로 3~10㎛ 형태를 이루고 있으며 니켈(도 2c)은 3~18㎛ 입자크기로 구상이나 알루미늄만큼의 완전한 구상형태를 가지고 있지 않았다. 실시예 3-6의 고분자 복합 조성물(도 2d)의 경우, 구상인 알루미늄 사이에 CF(pitch)가 아크릴과 잘 교반되어 빽빽하게 잘 매워져있었고, 일부 CF(pitch) 입자는 수직방향으로 세워져서 빈 공간을 채우고 있었다.
탄소소재를 적정 조성비 이하로 첨가하는 경우에는 입자 사이의 빈 공간을 채우지 못해 열전도 특성 향상에 한계가 있고, 적정 조성비 이상 첨가할 경우 빈공간은 적더라도 수직 방향으로 열전달 입자가 많아지기 때문에 열전도 특성이 떨어질 수 있다.
반면에 실시예 3-6(도 2d)처럼 자체적인 열전도 특성도 우수하고 완전한 구상인 알루미늄과 열전도 특성도 우수하며 구조적으로 구상인 입자와 사이에 잘 형성되는 CF(pitch)를 적절한 조성비로 혼합하였을 때, 5~6W/mK급의 고열전도 고분자 혼합조성물을 제조할 수 있었다. 완전한 구상을 가지고 있는 알루미늄이 구조적으로 다른 금속파우더에 비해서 우수한 수직방향 열전도 특성을 가지고 있고, CF(pitch)를 첨가에 의하여 완전한 구상인 알루미나 입자 사이사이에 공간이 잘 매워지면서, 판상형인 구조인 흑연에 비해 CF(pitch)가 수직 방향으로 전달되는 입자가 적기 때문에 열전도 특성이 가장 우수한 것을 확인하였다.
이러한 결과로부터, 알루미늄에 탄소소재를 아크릴 바인더 40 중량부 기준2.1~4중량부로 소량만 첨가할 경우, 탄소소재 자체의 우수한 열전도성도 효과를 나타내지만 구상인 알루미늄 입자사이의 공간을 유연한 선형으로 채우며 수평 방향 뿐만이 아니라 수직 방향 열전도 특성도 향상시키는 효과가 있으며, 특히, 알루미늄과 탄소소재를 포함하는 고분자 복합조성물에서 아크릴 바인더 40 중량부 기준 탄소소재의 함량이 2.1~2.3중량부 내외로 첨가될 때 가장 우수한 열전도 특성을 나타냄을 확인하였다.
이제까지 본 발명에 대하여 그 바람직한 실시예들을 중심으로 살펴보았다. 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 변형된 형태로 구현될 수 있음을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 개시된 실시예들은 한정적인 관점이 아니라 설명적인 관점에서 고려되어야 한다. 본 발명의 범위는 전술한 설명이 아니라 특허 청구범위에 나타나 있으며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 차이점은 본 발명에 포함된 것으로 해석되어야 할 것이다.

Claims (13)

  1. 아크릴계 수지 40 중량부 기준;
    열전도성 금속 필러로서 알루미늄 57.7 내지 57.9 중량부; 및
    열전도성 탄소 필러로서 피치(Pitch)계 탄소섬유 2.1 내지 2.3 중량부;를 포함하는,
    열전도성 고분자 복합 조성물.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서,
    상기 피치(Pitch)계 탄소섬유는 섬유단면 평균직경이 13-22㎛인 것을 특징으로 하는, 열전도성 고분자 복합 조성물.
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 삭제
  10. 삭제
  11. 제1항에 따른 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 접착체.
  12. 제1항에 따른 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 필름.
  13. 제1항에 따른 열전도성 고분자 복합 조성물을 포함하는 열전도성 테이프.
KR1020190064697A 2019-05-31 2019-05-31 금속소재 및 탄소계 필러를 포함하는 열전도성 접착제 KR102222598B1 (ko)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020190064697A KR102222598B1 (ko) 2019-05-31 2019-05-31 금속소재 및 탄소계 필러를 포함하는 열전도성 접착제

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020190064697A KR102222598B1 (ko) 2019-05-31 2019-05-31 금속소재 및 탄소계 필러를 포함하는 열전도성 접착제

Publications (2)

Publication Number Publication Date
KR20200137794A KR20200137794A (ko) 2020-12-09
KR102222598B1 true KR102222598B1 (ko) 2021-03-04

Family

ID=73786903

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020190064697A KR102222598B1 (ko) 2019-05-31 2019-05-31 금속소재 및 탄소계 필러를 포함하는 열전도성 접착제

Country Status (1)

Country Link
KR (1) KR102222598B1 (ko)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20220160166A (ko) 2021-05-26 2022-12-06 주식회사 테라하임 열전달 성능이 우수한 열전도성 조성물

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2013006712A (ja) * 2011-06-22 2013-01-10 Kansai Coke & Chem Co Ltd 熱伝導性充填剤用黒鉛及びその製造方法

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP2050804A1 (en) * 2006-07-28 2009-04-22 Teijin Limited Heat conductive adhesive
KR101075265B1 (ko) * 2009-04-24 2011-10-19 충주대학교 산학협력단 탄소섬유를 함유한 열전도성 점착제 조성물 및 이를 이용하여 제조한 점착 시트
KR20150140125A (ko) 2014-06-05 2015-12-15 동의대학교 산학협력단 알루미늄 분말과 흑연을 포함하는 열전도성 복합수지 조성물의 제조 및 이를 사용한 방열구조물.
KR101699606B1 (ko) * 2015-02-27 2017-01-24 전북대학교산학협력단 탄소 필러 및 금속 분말을 포함하는 열전도성 고분자 조성물 및 이의 제조방법
KR101784148B1 (ko) * 2015-12-31 2017-10-11 동의대학교 산학협력단 열전도성 에폭시 복합조성물, 이의 제조방법 및 열전도 기능성 접착제
KR101749459B1 (ko) * 2016-07-15 2017-06-21 동의대학교 산학협력단 알루미늄 분말과 흑연을 포함하는 열전도성 복합수지 조성물의 제조 및 이를 사용한 방열구조물.

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2013006712A (ja) * 2011-06-22 2013-01-10 Kansai Coke & Chem Co Ltd 熱伝導性充填剤用黒鉛及びその製造方法

Also Published As

Publication number Publication date
KR20200137794A (ko) 2020-12-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP6677249B2 (ja) 樹脂組成物、樹脂シート、プリプレグ、絶縁物、樹脂シート硬化物及び放熱部材
JP6000749B2 (ja) 熱硬化性樹脂組成物、熱伝導性樹脂シートの製造方法と熱伝導性樹脂シート、並びに電力用半導体装置
US7906373B1 (en) Thermally enhanced electrically insulative adhesive paste
JP5171798B2 (ja) 熱硬化性樹脂組成物、熱伝導性樹脂シート及びその製造方法、並びにパワーモジュール
TW201248113A (en) Producing method of thermal conductive sheet and thermal conductive sheet
JP2014193965A (ja) 高熱伝導性樹脂組成物、高熱伝導性半硬化樹脂フィルム及び高熱伝導性樹脂硬化物
JP2011178894A (ja) 熱硬化性樹脂組成物、熱伝導性シート及びパワーモジュール
KR102222598B1 (ko) 금속소재 및 탄소계 필러를 포함하는 열전도성 접착제
JP2016040383A (ja) 電子部品封止用エポキシ樹脂組成物およびそれを用いた電子部品装置
KR20180109965A (ko) 압축가능 개스킷, 이를 제조하기 위한 방법, 및 이를 포함하는 전자 제품
JP7188070B2 (ja) 放熱絶縁シートおよび該シート硬化物を絶縁層とする積層構造体
JP2015196823A (ja) 熱硬化性樹脂組成物、熱伝導性樹脂シート及びその製造方法、並びにパワーモジュール
EP2641736A1 (en) Multilayer resin sheet and resin-sheet laminate
JP2002164481A (ja) 熱伝導性シート
JP2016155946A (ja) 熱硬化性樹脂組成物、熱伝導性樹脂シート、回路基板及びパワーモジュール
Kushwaha et al. Fabrication and characterization of hexagonal boron nitride/polyester composites to study the effect of filler loading and surface modification for microelectronic applications
KR102180206B1 (ko) 알루미늄 및 탄소소재를 포함하는 열전도성 고분자 복합 조성물 및 이를 이용한 방열 제품
JP2018165344A (ja) 窒化ホウ素粒子含有シート
JP2014189701A (ja) 高熱伝導性樹脂硬化物、高熱伝導性半硬化樹脂フィルム及び高熱伝導性樹脂組成物
KR102177818B1 (ko) 탄소계 필러를 이용한 열전도성 점착필름
KR102180205B1 (ko) 알루미나 및 탄소소재를 포함하는 열전도성 고분자 복합 조성물 및 이를 이용한 방열 제품
KR102186635B1 (ko) 알루미나 및 열처리된 탄소소재를 포함하는 열전도성 고분자 복합 조성물 및 이를 이용한 방열 제품
KR101644743B1 (ko) 열전도성 복합재료 코팅용액, 이의 제조방법 및 이를 이용한 열전도 및 방열 코팅막
KR20230105732A (ko) 질화알루미늄 및 탄소소재를 포함하는 열전도성 고분자 복합 조성물 및 이를 이용한 방열 제품
US20090143522A1 (en) Thermally Conductive Silicone Composition

Legal Events

Date Code Title Description
E701 Decision to grant or registration of patent right
GRNT Written decision to grant