KR102226140B1 - 리튬 이온 이차 전지용 다층 하이브리드 전지 분리막 - Google Patents

리튬 이온 이차 전지용 다층 하이브리드 전지 분리막 Download PDF

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로날드 더블유. 콜
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Abstract

리튬 이차 전지용 다층 전지 분리막은 건식 공정 멤브레인의 제1층 및 이에 결합된 습식 공정 멤브레인의 제2층을 포함한다. 제1층은 폴리프로필렌계 수지로 제조될 수 있다. 제2층은 폴리에틸렌계 수지로 제조될 수 있다. 분리막은 두 개 이상의 층을 가질 수 있다. 분리막은 약 1.5-3.0 범위의 TD/MD 인장 강도 비율을 가질 수 있다. 분리막은 약 35.0 마이크론 이하의 두께를 가질 수 있다. 분리막은 약 630 gf 보다 큰 천공 강도를 가질 수 있다. 분리막은 적어도 약 2000V의 절연 파괴를 가질 수 있다.

Description

리튬 이온 이차 전지용 다층 하이브리드 전지 분리막 {MULTILAYER HYBRID BATTERY SEPARATORS FOR LITHIUM ION SECONDARY BATTERIES AND METHODS OF MAKING SAME}
관련 출원
이 출원은 2013년 3월 15일 출원되어 동시 계류중인(co-pending) US 가출원 No. 61/792,722의 이익을 주장하며, 상기 가출원은 여기에서 참조로서 포함된다.
기술 분야
본 발명은 다층 전지 분리막, 구체적으로 리튬 이온 이차 전지에 이용하기 위한 분리막에 관한 것이다.
리튬 이온 이차 전지용 전지 분리막으로서 다층 미세다공성 멤브레인의 이용은 알려져 있고, 예를 들어, 특허 US 5,480,745, US 5,691,047, US 5,667,911, US 5,691,077 및 US 5,952,120를 참조하고, 이들 각각은 여기에서 참조로서 포함된다. 이 특허들은 건식 공정(dry process)으로 일반적으로 알려진 무용매(solvent free) 제조 공정을 이용하여 제조된 하나 또는 그 이상의 폴리올레핀 층을 포함하는 단층 및 다층 멤브레인을 개시한다. 이러한 잘 알려진 건식 공정의 하나는 동시압출 금형(co-extrusion die) 또는 비동시압출 금형(non-coextrusion die)을 이용한 필름 패리손(parison)의 형성을 수반하는 Celgard® 건식 공정이다. 이 필름 패리손은 전구체 멤브레인으로 또한 알려져 있고, 비다공성 미세구조(nonporous microstructure)를 가진다.
Charlotte, NC의 Celgard LLC에 의해 제조된 Celgard® 분리막과 같은 건식 공정 다층 분리막 멤브레인은 기공 크기, 다공성 및 비틀림(tortuosity)에 의해 정의된 독특한 미세구조를 가지며, 덴드라이트(dendrite) 성장을 억제하고, 리튬 이온 이차 충전 전지의 사이클 수명을 개선시킨다. 도 1을 참조하라.
미세다공성 분리막 멤브레인은 또한 US 4,588,633, US 4,600,633, US 4,620,955, US 4,539,256, US 5,922,492 및 US 2009/0253032에서 설명된 것과 같은 습식 공정(wet process)에 의해 제조될 수 있고, 이들 각각은 여기에서 참조로서 포함되며, 이들은 용매의 사용을 포함하는 제조 공정을 이용하여 제조된 단층 및 다층 멤브레인을 개시한다. 습식 공정은 상전이(phase inversion) 공정을 수반하는데, 예를 들어, 열 상전이 공정(thermal phase inversion process; TIPs)이 있고, 이 공정에서 폴리머 재료는 공정 오일 또는 가소제(plasticizer)와 결합하여 혼합물을 형성하고, 이것은 캐스트 롤(cast roll) 위로 압출되고 냉각되어 전구체 멤브레인을 형성한다. 그 다음 멤브레인이 연신(stretch)될 때 전구체 멤브레인 내에 기공이 형성되고, 가소제는 추출되거나 또는 제거된다(이 필름들은 오일 제거 전 또는 후에 연신될 수 있다). 추출 단계는 용매의 사용을 수반하고, 그러므로 이는 '습식 공정(wet process)'이란 명칭의 유래이다. 습식 공정 분리막은 이방성(anisotropic), 무방향성(non-oriented) 기공 구조를 가지는데, 이것은 SEM(Scanning electron microscope)으로 보았을 때 망과 같은(web-like) 외관이다. 도 2를 참조하라. 습식 공정 폴리에틸렌 (PE) 미세다공성 분리막 멤브레인은 일반적으로 100,000 내지 500,000의 고분자량 PE, 및/또는 일반적으로 500,000 보다 큰 분자량을 가지며 때때로 1 백만 이상의 분자량을 가지는 초고분자량 PE를 이용하여 제조된다. 습식 공정을 이용하여 제조된 멤브레인은 일반적으로 2축 연신(biaxially stretch)되고, 높은 MD 및 TD 인장 강도(tensile strength)를 가진다.
건식 공정 및 습식 공정에 의해 제조된 미세다공성 분리막 멤브레인은 서로 다른 제조 방법 때문에 독특한 분리막 성능 특성을 가진다. 건식 공정 또는 습식 공정에 의해 제조된 미세다공성 분리막 멤브레인은 모두 리튬 이온 이차 충전 전지 내 전지 분리막으로서 오늘날 일반적으로 사용된다.
새로운 분리막 멤브레인은 건식 공정 미세다공성 멤브레인의 성능 특성과 습식 공정 미세다공성 멤브레인의 성능 특성을 결합하여 균형잡힌 MD 및 TD 인장 강도, 높은 전체 인장 강도, 높은 천공 강도, 좋은 산화 저항성 및 셧다운(shutdown) 기능을 갖는 우수한 성능 분리막 멤브레인을 생산할 필요가 있다.
발명의 간단한 요약
리튬 이차 전지용 다층 전지 분리막은 건식 공정 멤브레인의 제1층 및 이에 결합된 습식 공정 멤브레인의 제2층을 포함한다. 제1층은 폴리프로필렌계 수지로 제조될 수 있다. 제2층은 폴리에틸렌계 수지로 제조될 수 있다. 분리막은 두 개 이상의 층을 가질 수 있다. 분리막은 약 1.5-3.0 범위의 TD/MD 인장 강도 비율을 가질 수 있다. 분리막은 약 35.0 마이크론 이하의 두께를 가질 수 있다. 분리막은 약 630 gf 보다 큰 천공 강도를 가질 수 있다. 분리막은 적어도 약 2000V의 절연 파괴를 가질 수 있다.
본 발명을 설명하기 위한 목적으로, 도면에 현재 바람직한 일 형태를 나타내었다; 그러나, 본 발명이 도시된 정확한 배열 및 수단에 제한되는 것이 아님은 자명하다.
도 1은 건식 공정 미세다공성 분리막 멤브레인 (종래 기술)의 사진 (scanning electron microscope, SEM)을 나타낸다.
도 2는 습식 공정 미세다공성 분리막 멤브레인 (종래 기술)의 사진 (SEM)을 나타낸다.
도 3은 하이브리드 미세다공성 다층 분리막 멤브레인 (본 발명)의 사진 (SEM, 3300x)을 나타낸다.
도 4는 본 발명 분리막의 전기 저항 (ER)을 비교 특허 예 CE2와 비교한 그래프이다.
본 발명은, 일반적으로, 하이브리드 분리막 멤브레인이고, 이것은 건식 공정에 의해 제조된 멤브레인의 적어도 하나의 층과 습식 공정에 의해 제조된 멤브레인의 적어도 하나의 층을 결합한 것이다. 이 분리막 멤브레인은 우수한 전체 분리막 및 전지 성능 특성들을 가지고, 이 특성들은 다층 전지 분리막 멤브레인 구성에서 건식 및 습식 공정 분리막 멤브레인의 조합에 의해 달성된다.
도 3을 참조하면, 하이브리드 분리막 10의 일 구체예를 나타내었다. 분리막 10은 서로 결합된 두 개의 층인 상층(top layer) 12 및 하층(bottom layer) 14를 가진다. 상층 12는 습식 공정에 의해 제조될 수 있다. 상층 12는 폴리에틸렌계 수지 (하기에서 설명함)로 제조될 수 있다. 하층 14는 건식 공정에 의해 제조될 수 있다. 하층 14는 폴리프로필렌계 수지 (하기에서 설명함)로 제조될 수 있다.
분리막 10은 도 3에 나타난 구체예에 제한되지 않는다. 분리막 10은 이층 또는 그 이상의 층, 예를 들어, 이층, 삼층, 사층, 오층, 또는 그 이상 (모든 정수)일 수 있다. 대부분의 구체예들에서, 층의 개수는 두 개 또는 세 개일 수 있다.
구성 (또는 어떻게 각각의 층이 쌓이는지)은 다양할 수 있다. 일반적으로, 분리막은 하나의 건식 공정 (DP) 층 및 하나의 습식 공정 (WP) 층을 가질 수 있다. 분리막은 하나의 폴리에틸렌 (PE) 층 및 하나의 폴리프로필렌 (PP) 층을 가질 수 있다. 일 구체예는 도 3에 나타내었다 (DP-PP/WP-PE). 다른 구체예에서, 분리막은 DP-PP/WP-PE/DP-PP의 구성을 가질 수 있다. 또 다른 구체예들은 하기를 포함하나, 이에 제한되지 않는다: DP-PP/WP-PE/DP-PP; DP-PP/WP-PE/DP-PP/WP-PE; DP-PP/WP-PE/WP-PE/DP-PP; 및 이의 모든 순열(permutation) 및 조합.
본 명세서에서 사용된, 건식 공정(dry process)은 일반적으로 열가소성 수지를 패리손(parison)으로 압출하고 (고리 모양(annular) 또는 평면), 패리손을 어닐링하고, 어닐 패리손을 연신하여 (일축 또는 이축으로) 미세기공(micropores)을 형성하고, 그리고, 선택적으로, 미세다공성 멤브레인을 열 세팅(heat setting)하는 공정을 의미한다. 용매 추출은 필요하지 않고, 기공 형성을 촉진하기 위해 가소제를 이용하지 않는다. 건식 공정은 잘 알려져 있고, 예를 들어 Kesting, Synthetic Polymeric Membranes, John Wiley & Sons, New York, NY (1985), pages 290-297을 참조하며, 이는 여기에서 참조로서 포함된다. 건식 공정은 도 1과 같이 '슬릿 형상(slit-like)' 기공을 가지는 멤브레인을 생산하고, 이것은 습식 공정에 의해 제조된 멤브레인과 구조적으로 다른 형태이다.
본 명세서에서 사용된, 습식 공정(wet process)은 일반적으로 열가소성 수지 및 가소제 (가소제는 그 후에 제거되어 미세기공(micropores)을 형성한다)를 평면 시트로 압출하고, 평면 시트는 냉각 롤(cool roll)에서 냉각시키고, 냉각된 평면 시트를 연신하고, 그리고 가소제를 가소제에 대한 용매로 추출하여 미세다공성 멤브레인을 형성하는 공정을 의미한다. 습식 공정은 TIPS 또는 '상-전이(phase-inversion)' 공정 (상기에서 설명함)에 기초한다. 습식 공정은 잘 알려져 있고, 예를 들어 Kesting, Synthetic Polymeric Membranes, John Wiley & Sons, New York, NY (1985), pages 237-286 참조하며, 이는 여기에서 참조로서 포함된다. 습식 공정은 도 2와 같이 '둥근(rounded)' 기공을 가지는 멤브레인을 생산하고, 이것은 건식 공정에 의해 제조된 멤브레인과 구조적으로 다른 형태이다.
본 명세서에서 사용된, 폴리에틸렌계 수지(polyethylene based resin)는 폴리에틸렌 또는 폴리에틸렌의 블렌드를 의미할 수 있다. 폴리에틸렌은 에틸렌의 모노머 및 에틸렌의 코-모노머로부터 제조될 수 있다. 폴리에틸렌의 블렌드는 폴리에틸렌 (적어도 50%) 및 다른 열가소성 수지로 제조될 수 있다. 폴리에틸렌은 어떤 분자량이라도 가질 수 있다. 분자량은 100,000 내지 5-6 백만(million) 범위일 수 있다. 폴리올레핀(polyolefins) 분자량은 보통 (약 100,000-400,000), 고 (약 400,000-800,000), 및 초고 (약 1 백만+) 로 특징지어질 수 있다. 일반적으로, 건식 공정은 보통 및 고 분자량 범위의 폴리올레핀을 사용한다. 일반적으로, 습식 공정은 고 및 초고 분자량 범위의 폴리올레핀을 사용한다.
본 명세서에서 사용된, 폴리프로필렌계 수지(polypropylene based resin)는 폴리프로필렌 또는 폴리프로필렌의 블렌드를 의미할 수 있다. 폴리프로필렌은 프로필렌의 모노머 및 프로필렌의 코-모노머로부터 제조될 수 있다. 폴리프로필렌의 블렌드는 폴리프로필렌 (적어도 50%) 및 다른 열가소성 수지로 제조될 수 있다. 폴리프로필렌은 어떤 분자량이라도 가질 수 있다.
본 명세서에서 사용된, "~에 결합된(bonded to)"은 층의 미세기공(micropores)의 블라인딩(blinding) 없이 한 층을 다른 층에 라미네이팅(laminating)하는 모든 방법을 의미한다. 결합(bonding)은 용접(welding) 또는 접착제(adhesives)의 사용에 의할 수 있다. 용접은 열 (가열), 압력, 열 및 압력, 초음파, 및/또는 적외선을 나타낸다. 일 구체예에서, 층들은 가열 및 압력의 사용에 의해 용접될 수 있다.
분리막은 층의 구성요소로서, 당해 기술분야에서 알려진 이너트(inert) 또는 세라믹 입자, 다른 수지 (예를 들어, PVDF)를 포함할 수 있다. 층을 만들기 위해 사용된 수지는 당해 기술분야에서 널리 알려진 다른 공지된 첨가제 (예를 들어, 계면활성제, 항블로킹제(anti-blocking agent), 항산화제 등)를 포함할 수 있다. 분리막은 또한 당해 기술분야에서 널리 알려진 코팅을 포함할 수 있다.
본 발명은 유익하고 독특한 세트의 특성을 가질 수 있고, 이 특성은 본 발명을 리튬 이차 전지에 이용하기 위한 분리막으로서 특히 바람직하게 만들 수 있다. 이러한 특성들은 하기를 포함하며, 이에 제한되지 않는다:
TD/MD 인장 강도 (TD - 횡 방향, MD - 기계 방향)의 비율은 약 1.5-3.0, 또는 약 1.6-2.5, 또는 약 1.8-2.0의 범위 내, 또는 이 안에 포함된 어떤 하위 조합일 수 있다.
두께는 35 마이크론 (μm) 보다 적거나 같고, 또는 약 5-30 마이크론 범위 내, 또는 약 5-26 마이크론 범위 내, 또는 약 5-15 마이크론 범위 내, 또는 이 안에 포함된 어떤 하위 조합일 수 있다.
천공 강도(puncture strength)는 630 gf (grams-force) 보다 크거나 같고, 또는 약 630-1500 gf의 범위 내, 또는 약 680-1200 gf의 범위 내, 또는 이 안에 포함된 어떤 하위 조합일 수 있다.
절연 파괴(dielectric breakdown)는 적어도 2000 V (볼트), 또는 약 2000-5000 V의 범위 내, 또는 약 2200-4500 V의 범위 내, 또는 이 안에 포함된 어떤 하위 조합일 수 있다.
본 발명을 하기 실시예들에서 설명한다.
선택된 기초(base) 미세다공성 멤브레인을 열 라미네이팅함으로써 DP-PP/WP-PE의 이중층 및 DP-PP/WP-PE/DP-PP의 삼중층을 준비하였다. 표 1은 이중층 및 삼중층 스태킹(stacking) 구성에 사용된 단층 멤브레인에 대한 분리막 특성 데이터 및 본 발명의 구성 요소 미세다공성 다층 분리막 멤브레인의 분리막 특성 데이터를 나타낸다. 두 개의 비교급의 상업 분리막인 38 um의 두께를 갖는 CE 1 및 25 um의 두께를 갖는 CE 2는, 건식 공정 PE 및 PP 미세다공성 층을 이용하여 제조된 단층 멤브레인으로 이루어지는데, 비교의 목적으로 표 1에 포함되었다.
이중층 이중층 삼중층 삼중층 심중층 삼중층 단층 기초 필름
(Monolayer base films)
제품 Ex. 1 Ex. 2 Ex. 3 Ex. 4 CE 1 CE 2 PE 1
(wet)		 PE2
(wet)		 PP
(dry)
T의 비율
PP:PE 또는 PP:PE:PP		 8:12 8:16 8:12:8 8:16:8 12:12:12 8:8:8 na na na
사용된 PE 단층 PE1 PE2 PE1 PE2 na na na na na
두께, um 18.3 21.1 30.4 33.1 38.8 25 12.3 15.6 8.3
BW, mg/cm2 1.02 1.29 1.49 1.73 2.2 1.4 0.65 0.87 0.43
걸리 (ASTM), sec 23.6 43.9 33.0 34.5 30 25 5.0 10.4 16.4
% MD 수축(Shrinkage) @ 90℃ 6.6 5.7 7.7 6.6 4.4 8.4 2.0 2.0 13.3
% MD 수축(Shrinkage) @ 105℃ 17.6 15.3 19.8 18.1 13.2 5.0 2.8 2.9 26.7
% TD 수축(Shrinkage) @ 90℃ 0.3 -0.3 -0.96 -0.81 -0.37 -0.23 1.3 -0.09 -0.98
% TD 수축(Shrinkage) @ 105℃ 0.3 0.2 0.51 -0.58 -0.76 -0.7 2.6 0.8 -1.3
천공 강도(Puncture Strength), gf 710 836 812 978 622 380 487 514 201
인장(Tensile) MD, kgf/cm2 2079 1700 1735 1528 1281 1700 1957 1488 1334
인장(Tensile) TD, kgf/cm2 955 1062 683 792 125 150 1505 1620 100
ER mohm/cm2 na 2.46 3.15 2.6 2.2 1.08 1.41 1.02
절연 파괴(Dielectric Breakdown),V 2247 2637 3568 4191 4455 3522 1560 1923 470
다양한 두께의 하이브리드 라미네이트된 멤브레인은 다른 두께의 습식 공정 PE 및 건식 공정 PP를 라미네이팅함으로써 준비하였다. 812 gf의 천공 강도를 갖는 실시예 3과 380 gf의 천공 강도를 갖는 CE 2와 비교하였을 때, 천공 강도에서 두 배의 개선이 관찰되었다. 680 kgf/cm2의 TD 인장 강도를 갖는 실시예 3과 125 및 150 kgf/cm2의 TD 인장 강도를 각각 갖는 CE1 및 CE2를 비교하였을 때, TD 인장 강도에서 또한 현저한 개선이 관찰되었다. 본 발명의 미세다공성 분리막 멤브레인 예들은 균형 잡힌 MD 및 TD 강도를 나타낸다는 점을 주의하여야 한다. 리튬 이온 전지의 전지 제조 공정에 사용되었을 때, 이러한 분리막 멤브레인은 전지 와인딩(winding)의 가혹함(rigors)을 견디고, TD 방향으로 쪼개지는 것(splitting)에 저항성이 있다. 게다가, 균형 잡힌 MD 및 TD 인장 강도를 갖는 분리막 멤브레인은 전지 와인딩(winding) 작업 중에 존재하는 전극 입자에 의한 침투에 저항한다. 모든 PE 습식 공정 다층 분리막 멤브레인이 또한 균형 잡힌 MD 및 TD 인장 강도를 나타낼 수 있는 반면, 이 타입의 분리막은 본 발명의 하이브리드 미세다공성 분리막 멤브레인 내 PP 층에 의해 제공되는 산화 저항성을 가지지 않을 것이다.
이중층 분리막 멤브레인 실시예들, 즉 18 내지 21 um의 두께 범위를 갖는 실시예 1 및 실시예 2에 대해 표 1에 나타낸 데이터는 균형 잡힌 MD 및 TD 인장 강도, 우수한 천공 강도 및 높은 절연 파괴를 보여준다. 이중층의 PP 층은, 리튬 이온 전지 내 양극(cathode)에 대해 배치되었을 때, 전지의 사이클 동안 우수한 산화 저항성을 제공하고 이는 긴 사이클 수명으로 이끈다. 도 3은 상층으로 나타낸 PE 층을 가지는 3,300x 배율로 찍은 실시예 2의 이중층의 SEM 단면도이다. 기공 모양 및 미세 구조에서 차이가 분명하고, 당해 기술분야에서 통상의 기술자는 상부 PE 습식 층의 전형적인 기공 구조를 하부 PP 건식 공정 층과 비교하여 쉽게 인식할 수 있다.
하이브리드 다층 샘플은 핫 전기 저항(Hot Electrical Resistance; Hot ER) 테스트하여 하이브리드 본 발명 멤브레인의 열 안정성을 나타냈다. Hot ER은 다공성 멤브레인이 셧다운(shutdown)을 경험하는 온도, 즉, 미세다공성 멤브레인 기공이 녹고(melt) 닫히는(close) 온도의 측정이다. 도 4는 Hot ER 플롯(plot)을 나타내고, 여기에서 멤브레인의 전기 저항은 온도의 함수로서 플롯팅되었다. 본 발명의 분리막은 165 ℃에서 ER의 급격한 증가를 나타내고, 이는 대략 165 ℃에서 셧다운(shutdown)되는 것으로 알려진 폴리프로필렌을 함유하는 멤브레인에 예상되는 것이다. 게다가, 본 발명의 하이브리드 분리막은 130 ℃에서 ER의 급격한 감소를 나타내는 PE 1 및 PE 2 멤브레인과 달리 매우 높은 지속적인 전기 저항을 가지는 것이 계속되었다. 이중층 및 삼중층 구성 모두에서 건식 공정 PP 멤브레인과 습식 공정 PE 멤브레인의 조합은 하이브리드 분리막 멤브레인을 생산하고, 이것은 높은 온도에서 지속적인 수준의 전기 저항을 유지하여서 높은 작동 온도에서 전지 안전의 개선을 초래한다.
시험 방법
두께 (T)
두께는 Emveco Microgage 210-A precision micrometer를 이용하여 ASTM D374에 따라 측정하였다. 두께 값은 마이크로미터 (μm) 단위로 보고되었다.
걸리(Gurley)
ASTM 걸리(Gurley)는 Gurley Densometer (예를 들어, 모델 4120)에 의해 측정된 공기 흐름 저항이다. 걸리(Gurley)는 10 cc의 공기가 12.2 인치의 물의 압력 하에 제품의 1 평방 인치를 통과하는 데 필요한 초이고, ASTM D726 (B)에 따라 측정하였다.
평량 (Basis Weight; BW)
평량(Basis Weight)은 ASTM D3766을 이용하여 mg/cm2로 표현된 단위로 결정하였다.
수축(Shrinkage)
수축(Shrinkage)은 샘플을 105 ℃ 오븐에서 1시간 동안 두고 두 번째 샘플을 120 ℃ 오븐에서 1시간 동안 두어 두 개의 온도에서 측정하였다. 수축은 기계 방향 (MD) 및 횡 방향 (TD) 모두에서 측정하였고, % MD 수축 및 % TD 수축으로 보고되었다.
인장 특성(Tensile Properties)
기계 방향(Machine Direction; MD) 및 횡 방향(Transverse Direction; TD) 인장 강도(tensile strengths)는 Instron Model 4201를 이용하여 ASTM -882 절차에 따라 측정하였다.
천공 강도(Puncture strength)
테스트 샘플에 구멍을 내는데 필요한 힘으로 정의되는 천공 강도는 ASTM D3763 방법에 기초하여 Instron model 4442를 이용하여 측정하였다. 멤브레인의 폭을 가로질러 열 번의 측정이 이루어졌고, 평균 천공 강도를 계산하였다.
전기 저항(Electrical Resistance; ER)
전기 저항은 전해질로 채워진 분리막의 mohm-cm2에서의 저항 값으로 정의된다.
절연 파괴(Dielectric Breakdown; DB)
샘플의 절연 파괴가 관찰될 때까지 전압을 분리막 멤브레인에 적용하였다. 강한 분리막은 높은 DB 값을 보여주며, 여기에서 멤브레인 내 불균일성(non-uniformity)은 낮은 DB 값을 초래한다.
본 발명은 그 성질 및 본질적인 특성을 벗어나지 않고 다른 형태로 구체화될 수 있고, 따라서, 본 발명의 범위를 나타낼 때, 전술한 명세서 보다는 첨부된 청구범위로 참조가 만들어져야 할 것이다.

Claims (22)

  1. 슬릿 형상 기공을 갖는 건식공정 멤브레인의 제1폴리프로필렌계 수지층, 및 상기 제1폴리프로필렌계 수지층에 결합되고 둥근 기공을 갖는 습식공정 멤브레인의 제2폴리에틸렌계 수지층을 적어도 포함하며,
    1.5-3.0 범위의 MD/TD 인장강도 비율, 35.0 마이크론 이하의 두께, 630 gf 이상의 천공강도, 및 적어도 2000V의 절연 파괴 전압을 갖는 리튬 이차 전지용 다층 전지 분리막.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서, 상기 제1폴리프로필렌계 수지는 폴리프로필렌 또는 폴리프로필렌을 함유하는 블렌드인 분리막.
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서, 상기 제2폴리에틸렌계 수지는 폴리에틸렌 또는 폴리에틸렌을 함유하는 블렌드인 분리막.
  6. 삭제
  7. 제1항에 있어서, 폴리프로필렌층/폴리에틸렌층/폴리프로필렌층의 구성을 갖는 분리막.
  8. 제1항에 있어서, 건식공정 멤브레인/습식공정층/건식공정층의 구성을 갖는 분리막.
  9. 삭제
  10. 제1항에 있어서, 1.6-2.5 범위의 MD/TD 인장강도 비율을 갖는 분리막.
  11. 제1항에 있어서, 1.8-2.2 범위의 MD/TD 인장강도 비율을 갖는 분리막.
  12. 삭제
  13. 제1항에 있어서, 5.0-30.0 마이크론 범위의 두께를 갖는 분리막.
  14. 제1항에 있어서, 5.0-26.0 마이크론 범위의 두께를 갖는 분리막.
  15. 삭제
  16. 제1항에 있어서, 630-1500 gf 범위의 천공강도를 갖는 분리막.
  17. 삭제
  18. 제1항에 있어서, 2000-5000V 범위의 절연 파괴 전압을 갖는 분리막.
  19. 삭제
  20. 제1항에 있어서, 적어도 3개의 층을 갖는 분리막.
  21. 제1항에 있어서, 2개의 층만을 갖는 분리막.
  22. 제1항, 제8항, 제20항 또는 제21항의 분리막을 포함하는 전지.
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