KR101994705B1 - 에너지 저장체의 전극 및 에너지 저장체의 전극 제조방법 - Google Patents
에너지 저장체의 전극 및 에너지 저장체의 전극 제조방법 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 에너지 저장체의 전극 및 그 제조방법에 관한 것으로, 집전체 표면에 소정의 규격에 따른 트렌치를 형성하고, 도전재가 최대로 포함된 도전층을 상기 집전체 표면에 구비하며, 도전층 위에 활물질, 도전재, 바인더를 포함하는 결합층과, 활물질, 바인더를 포함하는 전극층을 형성하여 에너지 저장체의 전극의 저항특성을 개선하고, 접합력을 강화할 수 있는 유용한 효과를 제공한다.
Description
본 발명은 에너지 저장체의 전극 및 에너지 저장체의 전극 제조방법에 관한 것이다.
전기화학 캐패시터(electrochemical capacitor)는 의사 캐패시터(pseudocapacitor)와 전기이중층 캐패시터(Electric double layer capacitor, EDLC)로 대별될 수 있다.
의사 캐패시터는 전극활물질로 금속산화물을 사용하는 것으로, 금속산화물을 이용하는 캐패시터에 대한 개발은 지난 20여년간 지속적으로 이루어졌다.
한편, 의사 캐패시터에 관한 대부분의 연구는 루테늄 옥사이드(ruthenium oxide), 이리듐 옥사이드(iridium oxide), 탄탈륨 옥사이드(tantalum oxide) 및 바나듐 옥사이드(vanadium oxide) 등을 이용한 것이다.
의사 캐패시터는 금속산화물 전극의 전위분포의 불균일화가 일어나 전극활물질의 이용률이 저하되는 단점이 있다.
전기이중층 캐패시터(EDLC)의 경우는 현재 전극 활물질로서 높은 전기전도성, 열전도성, 낮은 밀도, 적합한 내부식성, 낮은 열팽창률 그리고 높은 순도를 지닌 다공성 탄소계 물질이 사용되고 있다. 그러나 캐패시터의 성능을 높이기 위하여, 전극활물질의 이용률과 사이클 수명을 증대시키고, 고율 충방전 특성을 향상시키기 위한 새로운 전극활물질의 제조, 전극활물질의 표면개질, 분리막과 전해질의 성능향상, 유기용매 전해질의 성능향상 등에 대하여 많은 연구가 이루어지고 있다.
현재 연구되고 있는 캐패시터의 경우 양쪽 전극의 집전체로써, 알루미늄 또는 티타늄 박판이나, 확장된 알루미늄 또는 티타늄 박판으로 이루어진 집전체가 주로 사용되고 있으며, 그 밖에도 홀이 형성된 알루미늄 혹은 티타늄 박판 등 여러 가지 형태의 집전체가 사용되고 있다.
그러나, 이러한 집전체들은 표면에 자연적으로 형성된 산화물 피막으로 인하여 전극활물질과의 접촉저항이 상대적으로 클 수 밖에 없어서, 이로 인한 충방전 특성 및 사이클 수명에 한계가 있었다.
고전압, 고효율 충방전 특성에 대한 산업계의 요구가 높아지고 있는 상황에서 이에 대한 특성의 개선이 필요한 실정이다.
도 1은 종래의 일반적인 전극구조를 개략적으로 예시한 도면이다.
도 1을 참조하면, 20 ~ 30um 두께의 알루미늄 박으로 집전체를 구현하는 것이 일반적인데, 이때, 알루미늄 박의 표면을 산으로 에칭(etching) 처리하여 2 ~ 5um 깊이의 트렌치(trench) 를 형성한다.
이렇게 집전체의 표면을 처리하면 집전체(20)의 표면적이 증가되므로, 집전체(20)와 전극활물질(10)의 유효 접촉면적이 증가되고 접촉저항이 감소될 수 있었다.
그러나, 실제 전극과 집전체와의 경계를 전자현미경을 통하여 확대해서 살펴보면 트렌치를 따라서 전극활물질이 완전히 접촉하지 못하고 빈공간(22)이 존재하는 것을 확인할 수 있다.
즉, 육안으로는 집전체와 전극활물질이 잘 접합된 것처럼 보이지만, 실제로는 접촉하지 못하는 부분이 상당부분 존재하게 되어, 접촉저항이 증가된다는 문제가 있었다.
이러한 비접촉 영역이 발생하게 되는 원인은 현재 주로 사용되고 있는 전극활물질 재료인 활성탄 분말의 평균입경이 5~10um 정도로 trench의 평균 넓이인 약 1~2um 보다 크기 때문인 것으로 보인다.
비접촉 영역으로 인하여 증가된 접촉저항은 집전체에 인가되는 전류 및 전압이 증가할 수록 더 큰 성능저하를 유발하게 된다.
한편, 특허문헌1에는 이러한 문제를 해결하기 위하여 용량발현층과 집전체 사이에 전기전도층을 구비하는 기술이 소개되어 있다.
특허문헌1에서 사용되는 전기전도층은 집전체와의 접합력을 만족시키기 위하여 10wt% 이상의 바인더가 포함되어야만 했다. 바인더의 함량이 더 작아지면 집전체와 전기전도층이 쉽게 분리될 수 있게 되므로 신뢰성이 감소되기 때문이다.
그러나, 특허문헌1에서 제안한 기술과 같이 바인더의 함량이 크다면, 도전재의 함량이 감소될 수밖에 없다. 즉, 특허문헌1에 따른 전기전도층에서는 도전재의 함량이 90wt% 이상이 될 수가 없었으므로, 저항특성을 낮추는데 한계가 있다는 문제가 있었다.
상기와 같은 문제점들을 해결하기 위하여 창안된 본 발명은, 집전체와 전극층 사이에 도전층을 구비하되, 도전층과 전극층 사이의 접합력을 강화할 수 있도록 도전층과 전극층 사이에 결합층이 구비되는 에너지 저장체의 전극 및 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 창안된 본 발명의 일실시예에 따른 에너지 저장체의 전극은, 표면에 복수 개의 트렌치가 형성된 집전체; 도전재와 바인더를 포함하여 이루어지는 물질이 상기 집전체의 표면에 결합되어 이루어지는 도전층; 도전재, 활물질 및 바인더를 포함하여 이루어지는 물질이 상기 도전층의 표면에 결합되어 이루어지는 결합층; 및 활물질과 바인더를 포함하여 이루어지는 물질이 상기 도전층의 표면에 결합되어 이루어지는 전극층;을 포함하되, 상기 결합층에 포함된 도전재의 중량비는 상기 도전층에 포함된 도전재의 중량비보다 낮고, 상기 결합층에 포함된 활물질의 중량비는 상기 전극층에 포함된 활물질의 중량비보다 낮고, 상기 트렌치는 수평 단면적 : 깊이 = 1 : 3 인 에너지 저장체의 전극을 제공한다.
이때, 상기 트렌치의 평균 수평 단면적은 0.5 내지 1um 이고, 상기 도전재 및 바인더의 입자직경은 50 내지 300 nm인 에너지 저장체의 전극을 제공한다.
그리고, 상기 결합층은 복수 개로 이루어지는 에너지 저장체의 전극을 제공한다.
또한, 상기 복수 개의 결합층은, 각각의 결합층에 포함된 활물질의 중량비와 도전재의 중량비의 합이 90wt% 이상인 에너지 저장체의 전극을 제공한다.
또한, 상기 복수 개의 결합층은, 각각의 결합층에 포함된 활물질의 중량비와 도전재의 중량비가 서로 다른 에너지 저장체의 전극을 제공한다.
또한, 상기 복수 개의 결합층은, 상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 3배인 제1 결합층; 상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 1배이고, 상기 제1 결합층의 상부와 결합하는 제2 결합층; 및 상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 1/3배이고, 상기 제2 결합층의 상부와 결합하는 제3 결합층;으로 이루어지는 에너지 저장체의 전극을 제공한다.
또한, 상기 각 결합층의 두께는, 1~10um인 에너지 저장체의 전극을 제공한다.
또한, 상기 도전층은, 도전재의 중량비가 90wt% 초과인 것인 에너지 저장체의 전극을 제공한다.
또한, 상기 활물질은, 활성탄, 그래핀, CNT(carbon nanotube), CNF(carbon nanofiber) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물인 에너지 저장체의 전극을 제공한다.
또한, 상기 도전재는 흑연(graphite), 코크스(cokes), 활성탄, 카본 블랙, 카본나노튜브(CNT) 및 그래핀(graphene) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물인 에너지 저장체의 전극을 제공한다.
또한, 상기 바인더는 폴리테트라플로로에틸렌, 폴리비닐리덴플로라이드, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에딜렌, 폴리프로필렌, 카복시메틸셀룰로우즈, 스타이렌-부타디엔 고무 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물인 에너지 저장체의 전극을 제공한다.
또한, 상기 활물질은, 활성탄, 그래핀, CNT(carbon nanotube), CNF(carbon nanofiber) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물이고, 상기 도전재는 흑연(graphite), 코크스(cokes), 활성탄, 카본 블랙, 카본나노튜브(CNT) 및 그래핀(graphene) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물이고, 상기 바인더는 폴리테트라플로로에틸렌, 폴리비닐리덴플로라이드, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에딜렌, 폴리프로필렌, 카복시메틸셀룰로우즈, 스타이렌-부타디엔 고무 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물인 에너지 저장체의 전극을 제공한다.
한편, 본 발명의 일실시예에 따른 에너지 저장체의 전극 제조방법은, (a)집전체의 표면에 복수 개의 트렌치를 형성하는 단계; (b)도전재 및 바인더를 포함하는 도전성 슬러리를 상기 집전체의 표면에 도포하는 단계; (c)상기 도전성 슬러리를 상기 집전체와의 결합면 방향으로 가압하여 도전층을 형성하는 단계; (d)도전재, 활물질 및 바인더를 포함하는 결합성 슬러리를 상기 도전층의 표면에 도포하는 단계; (e)상기 결합성 슬러리를 상기 도전층과의 결합면 방향으로 가압하여 결합층을 형성하는 단계; 및 (f)활물질 및 바인더를 포함하는 전극성 슬러리를 상기 결합층의 표면에 도포하여 전극층을 형성하는 단계;를 포함하되, 상기 결합성 슬러리에 포함된 도전재의 중량비는 상기 도전성 슬러리에 포함된 도전재의 중량비보다 낮고, 상기 결합성 슬러리에 포함된 활물질의 중량비는 상기 전극성 슬러리에 포함된 활물질의 중량비보다 낮고, 상기 트렌치는 수평 단면적 : 깊이 = 1 : 3 인 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
이때, 상기 트렌치를 형성하는 단계는, 염산, 인산, 불화규소산 및 황산 등으로 이루어진 그룹으로부터 선택되어 지는 1종 이상의 물질로 수초에서 수십분 동안 처리하는 것인 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
그리고, 상기 (e)단계 이후, (g)활물질, 도전재 및 바인더를 포함하는 결합성 슬러리를 상기 결합층의 표면에 도포하는 단계; 및 (h)상기 (g)단계의 결합성 슬러리를 상기 결합층과의 결합면 방향으로 가압하여 결합층을 형성하는 단계;를 차례로 복수 번 반복하여 복수 개의 결합층을 형성하되, 상기 (g)단계의 결합성 슬러리에 포함된 도전재의 중량비는 상기 도전성 슬러리에 포함된 도전재의 중량비보다 낮고, 상기 결합성 슬러리에 포함된 활물질의 중량비는 상기 전극성 슬러리에 포함된 활물질의 중량비보다 낮은 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 (e) 및 (h)단계에 의해 형성되는 복수 개의 결합층은, 각각의 결합층에 포함된 활물질의 중량비와 도전재의 중량비의 합이 90wt% 이상인 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 (e) 및 (h)단계에 의해 형성되는 복수 개의 결합층은, 각각의 결합층에 포함된 활물질과 도전재의 중량비가 서로 다른 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 복수 개의 결합층은, 상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 3배인 제1 결합층; 상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 1배이고, 상기 제1 결합층의 상부와 결합하는 제2 결합층; 및 상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 1/3배이고, 상기 제2 결합층의 상부와 결합하는 제3 결합층; 으로 이루어지는 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 각 결합층의 두께는, 1~10um인 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 도전층을 형성하는 단계는, 핫 롤 프레스(Hot roll press) 방식을 적용하여 수행되는 것인 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 도전성 슬러리로는 도전재의 중량비가 90wt% 초과인 것을 사용하는 것인 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 도전재로는 흑연(graphite), 코크스(cokes), 활성탄, 카본 블랙, 카본나노튜브(CNT) 및 그래핀(graphene) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물을 사용하는 것인 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 활물질로는 활성탄, 그래핀, CNT(carbon nanotube), CNF(carbon nanofiber) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물을 사용하는 것인 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 바인더로는 폴리테트라플로로에틸렌, 폴리비닐리덴플로라이드, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에딜렌, 폴리프로필렌, 카복시메틸셀룰로우즈, 스타이렌-부타디엔 고무 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물을 사용하는 것인 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
또한, 상기 활물질로는 활성탄, 그래핀, CNT(carbon nanotube), CNF(carbon nanofiber) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물을 사용하고, 상기 도전재로는 흑연(graphite), 코크스(cokes), 활성탄, 카본 블랙, 카본나노튜브(CNT) 및 그래핀(graphene) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물을 사용하고, 상기 바인더로는 폴리테트라플로로에틸렌, 폴리비닐리덴플로라이드, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에딜렌, 폴리프로필렌, 카복시메틸셀룰로우즈, 스타이렌-부타디엔 고무 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물을 사용하는 것인 에너지 저장체의 전극 제조방법을 제공한다.
상기와 같이 구성된 본 발명의 일실시예에 따른 에너지 저장체의 전극은 집전체, 도전층 및 전극층 사이의 접합력의 저하를 방지하면서 바인더의 사용을 최소화하여 저항특성을 개선할 수 있다는 유용한 효과를 제공한다.
또한, 상기와 같이 구성된 본 발명의 일실시예에 따른 에너지 저장체의 전극 제조방법은, 트렌치의 규격과 도전재 및 바인더의 입자직경을 최적화함으로써, 바인더의 함량이 최소화되어 에너지 저장체용 전극의 저항특성을 종래보다 개선할 수 있다는 유용한 효과를 제공한다.
또한, 상기와 같이 구성된 본 발명의 일실시예에 따른 에너지 저장체의 전극은, 도전층과 전극층 사이에 결합층이 구비됨에 따라, 이종 재료로 구성되어 접합력이 저하될 수 있는 도전층과 전극층 사이의 접합력을 한층 더 강화시킬 수 있는 유용한 효과를 제공한다.
도 1은 종래의 일반적인 전극구조를 개략적으로 예시한 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 전극구조를 개략적으로 예시한 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 트렌치의 조건을 설명하기 위한 도면이다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 결합층을 구체적으로 나타낸 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 전극구조를 개략적으로 예시한 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 트렌치의 조건을 설명하기 위한 도면이다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 결합층을 구체적으로 나타낸 단면도이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 기술 등은 첨부되는 도면들과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예를 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있다. 본 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 함과 더불어, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공될 수 있다. 명세서 전문에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성 요소를 지칭한다.
본 명세서에서 사용된 용어들은 실시예를 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 '포함한다(comprise)' 및/또는 '포함하는(comprising)'은 언급된 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자는 하나 이상의 다른 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.
이하에서는 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 구성 및 작용효과를 더욱 상세하게 설명한다.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 전극구조를 개략적으로 예시한 단면도이고, 도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 트렌치(131)의 조건을 설명하기 위한 도면이다.
도 2 및 도 3을 참조하면, 본 발명의 일실시예에 따른 에너지 저장체의 전극(100)은, 트렌치(131)가 형성된 집전체(130), 도전층(120), 결합층(140) 및 전극층(110)을 포함할 수 있다.
상기 집전체(130)는 알루미늄 또는 티타늄 박판이나, 확장된 알루미늄 또는 티타늄 박판으로 등으로 구현될 수 있다.
상기 집전체(130)의 표면에는 복수 개의 트렌치(131)가 형성된다.
상기 트렌치(131)는 집전체(130)의 비표면적을 증가시켜 도전층(120)과의 접합력을 향상시키는 역할을 수행한다.
이때, 상기 트렌치(131)는 이때, 상기 트렌치(131)는 수평 단면적 : 깊이 = 1 : 3 의 비율로 형성되는 것이 바람직하다.
수평 단면적에 비하여 깊이가 너무 깊을 경우 트렌치(131)의 균일도 및 전체적인 형성시의 조밀성에 문제가 있을 수 있고, 전기 화학 캐패시터의 셀을 제조하는 공정에서 집전체(130)의 강도가 약화되어 집전체(130)가 끊어질 수 있는 문제가 있으며, 또한 도전층(120)과의 실제 유효접촉면적을 증가시키는데 한계가 있다.
반대로 수평 단면적에 비하여 깊이가 너무 얕을 경우 기존 집전체(130)에 비하여 접촉면적 증가로 인한 효과를 얻기가 어렵다는 문제가 있다.
상기 도전층(120)은 전기 전도성이 뛰어난 도전재를 포함할 수 있다.
이때, 상기 도전재로는 흑연(graphite), 코크스(cokes), 활성탄, 및 카본 블랙, 카본나노튜브(CNT), 그래핀(graphene) 중 선택되는 적어도 한 물질을 사용할 수 있다.
한편, 상기 도전층(120)은 도전재 끼리의 결합, 도전층(120)과 집전체(130) 사이의 결합, 도전층(120)과 결합층(140) 사이의 결합을 위하여 바인더를 포함한다.
상기 바인더로는 폴리테트라플로로에틸렌(PTFE), 폴리비닐리덴플로라이드 (PVdF) 등의 불소계 수지; 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에딜렌 (PE), 폴리프로필렌 (PP) 등의 열가소성수지; 카복시메틸셀룰로우즈 (CMC) 등의 셀룰로오즈계 수지; 스타이렌-부타디엔 고무 (SBR) 등의 고무계 수지 및 이들의 혼합물 중 선택되는 적어도 한 물질을 사용할 수 있다.
한편, 상기 트렌치(131)의 평균 수평 단면적은 0.5 내지 1um 이고, 상기 도전재 및 바인더의 입자직경은 50 내지 300 nm가 되도록 하는 것이 바람직하다.
그 이유는 트렌치(131)에 도전재가 들어가서 빈공간이 거의 없이 채워야 하기 때문이다. 만일, 입자직경이 트렌치(131)의 단면적보다 크다면 트렌치 내부의 빈 공간이 완전히 채워지지 않게 되므로 저항이 증가하게 된다.
또한, 도전층(120)을 구성하는 도전재가 상기 트렌치(131) 내부로 조밀하게 진입하여 긴밀하게 결하되므로 도전층(120)과 집전체(130) 사이의 결합성이 향상된다.
이에 따라, 도전층(120)을 이루는 바인더의 함량이 10wt% 미만이 되어도 도전층(120)과 집전체(130) 사이의 접합력이 충분히 확보될 수 있게 되는 것이며, 바인더의 함량이 낮아지므로 전기 전도성 또한 종래보다 향상될 수 있게 되는 것이다.
상기 전극층(110)은 활물질로 이루어지고, 상기 결합층(140)의 표면에 결합되어 이루어질 수 있다. 또한, 상술한 바와 마찬가지로, 상기 전극층(110)은, 활물질 끼리의 결합, 결합층(140)과 전극층(110) 사이의 결합을 위하여 바인더를 포함할 수 있다.
상기 활물질은 활성탄, 그래핀, CNT(carbon nanotube), CNF(carbon nanofiber) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물로 구성될 수 있다.
상기 결합층(140)은 도전재와 활물질을 포함하여 이루어지고, 상기 도전층의 표면에 결합될 수 있다. 또한, 상술한 바와 마찬가지로, 상기 결합층(140)은 도전재 끼리의 결합, 활물질 끼리의 결합, 결합층(140)과 도전층(120) 사이의 결합, 결합층(140)과 전극층(110) 사이의 결합을 위하여 바인더를 포함할 수 있다.
이때, 상기 결합층(140)에 포함된 도전재의 중량비는 상기 도전층(120)에 포함된 도전재의 중량비보다 낮고, 상기 결합층(140)에 포함된 활물질의 중량비는 상기 전극층(110)에 포함된 활물질의 중량비보다 낮다. 이와 같은 중량비로 설정하는 이유는 후술하기로 한다.
그리고, 상기 결합층(140)에 포함된 활물질의 중량비와 도전재의 중량비의 합이 90wt% 이상으로 구성하는 것이 바람직하다. 즉, 바인더는 최소한의 결합재로서의 기능만을 수행하도록 하고, 활물질과 도전재의 중량비를 높여 결합층의 특성을 높이기 위함이다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 결합층(140)을 구체적으로 나타낸 단면도이다.
도 4를 참조하면, 상기 결합층(140)은 복수 개로 이루어질 수 있고, 상기 복수 개의 결합층(140)은 각각의 결합층(140)에 포함된 활물질과 도전재의 중량비를 서로 달리하여 구성될 수 있다.
구체적으로, 상기 복수 개의 결합층(140)은, 상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 3배인 제1 결합층(141), 상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 1배이고, 상기 제1 결합층의 상부와 결합하는 제2 결합층(142) 및 상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 1/3배이고, 상기 제2 결합층의 상부와 결합하는 제3 결합층(143)으로 이루어질 수 있다.
이와 같이, 본 발명의 일실시예에 따른 에너지 저장체의 전극(100)은, 활물질과 도전재의 중량비를 점진적으로 혼합한 복수 개의 결합층(140)을 상기 도전층(120)과 전극층(110) 사이에 구비함에 따라, 상기 도전층(120)과 전극층(110) 사이의 접합력을 강화할 수 있다.
그 이유는, 물리적 및 화학적 특성이 서로 다른 이종 재료, 여기서는 상기 도전층(120)을 구성하는 도전재와 상기 전극층(110)을 구성하는 활물질을 직접적으로 접착하는 경우, 접착 경계면에서 발생하는 열 잔류응력(Thermal residual stress)의 차이로 인하여 경계면 박리(delaminating) 현상이 발생할 수 있는데, 활물질과 도전재의 중량비를 점진적으로 혼합한 복수 개의 결합층(140)을 도전층과 전극층 사이에 구비하는 경우, 이러한 잔류응력 차이를 최소화하여 구조적으로 안정성을 확보할 수 있기 때문이다.
한편, 상기 각 결합층(140)의 두께가 두꺼우면 기계적 강도가 떨어질 수 있고, 너무 얇으면 잔류응력 차이를 최소화할 수 없으므로, 상기 각 결합층(140)의 두께는 1~10um으로 하는 형성하는 것이 바람직하다.
한편, 본 발명의 일실시예에 따른 에너지 저장체의 전극(100) 제조방법은, 집전체(130)의 표면에 복수 개의 트렌치(131)를 형성하는 단계, 도전재 및 바인더를 포함하는 도전성 슬러리를 상기 집전체(130)의 표면에 도포하는 단계, 상기 도전성 슬러리를 상기 집전체(130)와의 결합면 방향으로 가압하여 도전층(120)을 형성하는 단계, 활물질, 도전재 및 바인더를 포함하는 결합성 슬러리를 상기 도전층(120)의 표면에 도포하는 단계, 상기 결합성 슬러리를 상기 도전층(120)과의 결합면 방향으로 가압하여 결합층(140)을 형성하는 단계 및 활물질 및 바인더를 포함하는 전극성 슬러리를 상기 결합층(140)의 표면에 도포하여 전극층(110)을 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
먼저, 집전체(130)의 표면을 처리하여 복수 개의 트렌치(131)를 형성한다.
이때, 집전체(130)의 표면을 염산, 인산, 불화규소산 및 황산 등으로 이루어진 그룹으로부터 선택되어 지는 1종 이상의 물질로 수초에서 수십분 동안 처리할 수 있다.
이러한 처리 결과, 상기 트렌치(131)는 수평 단면적 : 깊이 = 1 : 3 이 되도록 형성될 수 있다.
또한, 상기 트렌치(131)의 평균 수평 단면적은 0.5 내지 1um 가 될 수 있다.
다음으로, 도전재 및 바인더를 포함하는 도전성 슬러리를 상기 집전체(130)의 표면에 도포한다.
이때, 저항특성의 최대화를 위하여 도전재의 함량이 90wt% 초과가 되도록 하여 도전성 슬러리를 준비하는 것이 바람직하다.
또한, 전술한 바와 같이 트렌치(131)의 평균 수평 단면적이 0.5 내지 1um 이므로, 상기 도전성 슬러리를 구비함에 있어서, 입자직경이 50 내지 300 nm인 도전재 및 바인더를 것을 사용하는 것이 바람직하다. 그 이유는 전술한 바와 같으므로 중복 설명은 생략한다.
다음으로, 도전성 슬러리를 집전체(130)와의 결합면 방향으로 가압하면서 도전층(120)을 형성한다.
이때, 핫 롤 프레스(Hot roll press) 방식을 적용하여 수행될 수 있으며, 이에 따라, 상기 트렌치(131)들 내부까지 도전성 슬러리가 깊숙히 투입되어 도전층(120)을 형성할 수 있으며, 이로 인하여 도전층(120)과 집전체(130) 사이의 접촉저항이 최소화 될 수 있다.
다음으로, 활물질, 도전재 및 바인더를 포함하는 결합성 슬러리를 상기 도전층의 표면에 도포하고, 상기 결합성 슬러리를 상기 도전층과의 결합면 방향으로 가압하여 결합층(140)을 형성한다. 이때, 상기 결합성 슬러리에 포함된 도전재의 중량비는 상기 도전성 슬러리에 포함된 도전재의 중량비보다 낮고, 상기 결합성 슬러리에 포함된 활물질의 중량비는 상기 전극성 슬러리에 포함된 활물질의 중량비보다 낮게 설정할 수 있다.
한편, 결합층(140)을 형성하는 단계를 여러 번 반복하여 복수 개의 결합층(140)을 형성할 수 있다. 예를 들어, 활물질, 도전재 및 바인더를 포함하는 결합성 슬러리를 상기 도전층의 표면에 도포하고, 상기 결합성 슬러리를 상기 도전층과의 결합면 방향으로 가압하여 제1 결합층(141)을 형성한다. 그 후 다시, 활물질, 도전재 및 바인더를 포함하는 결합성 슬러리를 상기 제1 결합층(141)의 표면에 도포하고, 이를 상기 제1 결합층(141)과의 결합면 방향으로 가압하여 제2 결합층(142)을 형성한다. 그 후 다시, 활물질, 도전재 및 바인더를 포함하는 결합성 슬러리를 상기 제2 결합층(142)의 표면에 도포하고, 이를 상기 제2 결합층(142)과의 결합면 방향으로 가압하여 제3 결합층(143)을 형성하고, 이러한 과정을 여러 번 반복함으로써 복수 개의 결합층(140)을 형성할 수 있는 것이다.
이때, 상기 복수 개의 결합층(140)은, 각각의 결합층(140)에 포함된 활물질과 도전재의 중량비를 서로 달리하여 구성될 수 있다.
구체적으로, 상기 복수 개의 결합층(140)은, 상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 3배인 제1 결합층(141), 상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 1배이고, 상기 제1 결합층의 상부와 결합하는 제2 결합층(142) 및 상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 1/3배이고, 상기 제2 결합층의 상부와 결합하는 제3 결합층(143)으로 이루어질 수 있다.
한편, 상술한 바와 마찬가지 이유로, 상기 각 결합층(140)의 두께는 1~10um으로 형성하는 것이 바람직하다.
이상의 상세한 설명은 본 발명을 예시하는 것이다. 또한 전술한 내용은 본 발명의 바람직한 실시 형태를 나타내고 설명하는 것에 불과하며, 본 발명은 다양한 다른 조합, 변경 및 환경에서 사용할 수 있다. 즉, 본 명세서에 개시된 발명의 개념의 범위, 저술한 개시 내용과 균등한 범위 및/또는 당업계의 기술 또는 지식의 범위 내에서 변경 또는 수정이 가능하다. 전술한 실시예들은 본 발명을 실시하는데 있어 최선의 상태를 설명하기 위한 것이며, 본 발명과 같은 다른 발명을 이용하는데 당업계에 알려진 다른 상태로의 실시, 그리고 발명의 구체적인 적용 분야 및 용도에서 요구되는 다양한 변경도 가능하다. 따라서, 이상의 발명의 상세한 설명은 개시된 실시 상태로 본 발명을 제한하려는 의도가 아니다. 또한 첨부된 청구범위는 다른 실시 상태도 포함하는 것으로 해석되어야 한다.
10 : 전극활물질층
20 : 집전체
21 : 트렌치
22 : 빈공간
110 : 전극층
120 : 도전층
130 : 집전체
131 : 트렌치
140 : 결합층
141 : 제1 결합층
142 : 제2 결합층
143 : 제3 결합층
20 : 집전체
21 : 트렌치
22 : 빈공간
110 : 전극층
120 : 도전층
130 : 집전체
131 : 트렌치
140 : 결합층
141 : 제1 결합층
142 : 제2 결합층
143 : 제3 결합층
Claims (25)
- 표면에 복수 개의 트렌치가 형성된 집전체;
도전재와 바인더를 포함하여 이루어지는 물질이 상기 집전체의 표면에 결합되어 이루어지는 도전층;
도전재, 활물질 및 바인더를 포함하여 이루어지는 물질이 상기 도전층의 표면에 결합되어 이루어지는 결합층; 및
활물질과 바인더를 포함하여 이루어지는 물질이 상기 도전층의 표면에 결합되어 이루어지는 전극층;
을 포함하되,
상기 결합층에 포함된 도전재의 중량비는 상기 도전층에 포함된 도전재의 중량비보다 낮고,
상기 결합층에 포함된 활물질의 중량비는 상기 전극층에 포함된 활물질의 중량비보다 낮고,
상기 트렌치는 수평 단면적 : 깊이 = 1 : 3 인
에너지 저장체의 전극.
- 제 1 항에 있어서,
상기 트렌치의 평균 수평 단면적은 0.5 내지 1um 이고,
상기 도전재 및 바인더의 입자직경은 50 내지 300 nm인
에너지 저장체의 전극.
- 제 1 항에 있어서,
상기 결합층은 복수 개로 이루어지는
에너지 저장체의 전극.
- 제 3 항에 있어서,
상기 복수 개의 결합층은,
각각의 결합층에 포함된 활물질의 중량비와 도전재의 중량비의 합이 90wt% 이상인
에너지 저장체의 전극.
- 제 4 항에 있어서,
상기 복수 개의 결합층은,
각각의 결합층에 포함된 활물질의 중량비와 도전재의 중량비가 서로 다른
에너지 저장체의 전극.
- 제 5 항에 있어서,
상기 복수 개의 결합층은,
상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 3배인 제1 결합층;
상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 1배이고, 상기 제1 결합층의 상부와 결합하는 제2 결합층; 및
상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 1/3배이고, 상기 제2 결합층의 상부와 결합하는 제3 결합층;
으로 이루어지는
에너지 저장체의 전극.
- 제 6 항에 있어서,
상기 각 결합층의 두께는 1~10um인
에너지 저장체의 전극.
- 제 1 항에 있어서,
상기 도전층은,
도전재의 중량비가 90wt% 초과인 것인
에너지 저장체의 전극.
- 제 1 항에 있어서,
상기 활물질은,
활성탄, 그래핀, CNT(carbon nanotube), CNF(carbon nanofiber) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물인
에너지 저장체의 전극.
- 제 1 항에 있어서,
상기 도전재는
흑연(graphite), 코크스(cokes), 활성탄, 카본 블랙, 카본나노튜브(CNT) 및 그래핀(graphene) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물인
에너지 저장체의 전극.
- 제1항에 있어서,
상기 바인더는
폴리테트라플로로에틸렌, 폴리비닐리덴플로라이드, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에딜렌, 폴리프로필렌, 카복시메틸셀룰로우즈, 스타이렌-부타디엔 고무 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물인
에너지 저장체의 전극.
- 제 1 항에 있어서,
상기 활물질은,
활성탄, 그래핀, CNT(carbon nanotube), CNF(carbon nanofiber) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물이고,
상기 도전재는
흑연(graphite), 코크스(cokes), 활성탄, 카본 블랙, 카본나노튜브(CNT) 및 그래핀(graphene) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물이고,
상기 바인더는
폴리테트라플로로에틸렌, 폴리비닐리덴플로라이드, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에딜렌, 폴리프로필렌, 카복시메틸셀룰로우즈, 스타이렌-부타디엔 고무 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물인
에너지 저장체의 전극.
- (a)집전체의 표면에 복수 개의 트렌치를 형성하는 단계;
(b)도전재 및 바인더를 포함하는 도전성 슬러리를 상기 집전체의 표면에 도포하는 단계;
(c)상기 도전성 슬러리를 상기 집전체와의 결합면 방향으로 가압하여 도전층을 형성하는 단계;
(d)도전재, 활물질 및 바인더를 포함하는 결합성 슬러리를 상기 도전층의 표면에 도포하는 단계;
(e)상기 결합성 슬러리를 상기 도전층과의 결합면 방향으로 가압하여 결합층을 형성하는 단계; 및
(f)활물질 및 바인더를 포함하는 전극성 슬러리를 상기 결합층의 표면에 도포하여 전극층을 형성하는 단계;
를 포함하되,
상기 결합성 슬러리에 포함된 도전재의 중량비는 상기 도전성 슬러리에 포함된 도전재의 중량비보다 낮고,
상기 결합성 슬러리에 포함된 활물질의 중량비는 상기 전극성 슬러리에 포함된 활물질의 중량비보다 낮고,
상기 트렌치는 수평 단면적 : 깊이 = 1 : 3 인
에너지 저장체의 전극 제조방법.
- 제 13 항에 있어서,
상기 트렌치를 형성하는 단계는,
염산, 인산, 불화규소산 및 황산 등으로 이루어진 그룹으로부터 선택되어 지는 1종 이상의 물질로 에칭 처리하는 것인
에너지 저장체의 전극 제조방법.
- 제 13 항에 있어서,
상기 (e)단계 이후,
(g)활물질, 도전재 및 바인더를 포함하는 결합성 슬러리를 상기 결합층의 표면에 도포하는 단계; 및
(h)상기 (g)단계의 결합성 슬러리를 상기 결합층과의 결합면 방향으로 가압하여 결합층을 형성하는 단계;
를 차례로 복수 번 반복하여 복수 개의 결합층을 형성하되,
상기 (g)단계의 결합성 슬러리에 포함된 도전재의 중량비는 상기 도전성 슬러리에 포함된 도전재의 중량비보다 낮고,
상기 결합성 슬러리에 포함된 활물질의 중량비는 상기 전극성 슬러리에 포함된 활물질의 중량비보다 낮은
에너지 저장체의 전극 제조방법.
- 제 15 항에 있어서,
상기 (e) 및 (h)단계에 의해 형성되는 복수 개의 결합층은,
각각의 결합층에 포함된 활물질의 중량비와 도전재의 중량비의 합이 90wt% 이상인
에너지 저장체의 전극 제조방법.
- 제 16 항에 있어서,
상기 (e) 및 (h)단계에 의해 형성되는 복수 개의 결합층은,
각각의 결합층에 포함된 활물질과 도전재의 중량비가 서로 다른
에너지 저장체의 전극 제조방법.
- 제 17 항에 있어서,
상기 복수 개의 결합층은,
상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 3배인 제1 결합층;
상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 1배이고, 상기 제1 결합층의 상부와 결합하는 제2 결합층; 및
상기 도전재의 중량이 상기 활물질의 중량의 1/3배이고, 상기 제2 결합층의 상부와 결합하는 제3 결합층;
으로 이루어지는
에너지 저장체의 전극 제조방법.
- 제 18 항에 있어서,
상기 각 결합층의 두께는,
1~10um인
에너지 저장체의 전극 제조방법.
- 제 13 항에 있어서,
상기 도전층을 형성하는 단계는,
핫 롤 프레스(Hot roll press) 방식을 적용하여 수행되는 것인
에너지 저장체의 전극 제조방법.
- 제 13 항에 있어서,
상기 도전성 슬러리로는
도전재의 중량비가 90wt% 초과인 것을 사용하는 것인
에너지 저장체의 전극 제조방법.
- 제 13 항에 있어서,
상기 도전재로는
흑연(graphite), 코크스(cokes), 활성탄, 카본 블랙, 카본나노튜브(CNT) 및 그래핀(graphene) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물을 사용하는 것인
에너지 저장체의 전극 제조방법.
- 제 13 항에 있어서,
상기 활물질로는
활성탄, 그래핀, CNT(carbon nanotube), CNF(carbon nanofiber) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물을 사용하는 것인
에너지 저장체의 전극 제조방법.
- 제 13 항에 있어서,
상기 바인더로는
폴리테트라플로로에틸렌, 폴리비닐리덴플로라이드, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에딜렌, 폴리프로필렌, 카복시메틸셀룰로우즈, 스타이렌-부타디엔 고무 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물을 사용하는 것인
에너지 저장체의 전극 제조방법.
- 제 13 항에 있어서,
상기 활물질로는
활성탄, 그래핀, CNT(carbon nanotube), CNF(carbon nanofiber) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물을 사용하고,
상기 도전재로는
흑연(graphite), 코크스(cokes), 활성탄, 카본 블랙, 카본나노튜브(CNT) 및 그래핀(graphene) 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물을 사용하고,
상기 바인더로는
폴리테트라플로로에틸렌, 폴리비닐리덴플로라이드, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 폴리에딜렌, 폴리프로필렌, 카복시메틸셀룰로우즈, 스타이렌-부타디엔 고무 중 선택되는 적어도 한 물질 또는 적어도 두 물질의 혼합물을 사용하는 것인
에너지 저장체의 전극 제조방법.
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