KR101944288B1 - 라미네이트형 누설 저항 화학적 프로세서, 이의 제조 방법 및 작동 방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은 판들을 함께 조립되어 용접된 라미네이트형 장치(특히, 마이크로채널 장치)의 제조 방법을 제공한다. 종래의 마이크로채널 장치와 달리, 본 발명의 라미네이트형 장치는 브레이징 또는 확산 접합없이 수행될 수 있어 제조 시 현저한 이점을 제공할 수 있다. 또한, 팽창 접합 및 외부 용접 지지부와 같은 특징도 설명한다. 또한, 라미네이트형 장치와 라미네이트형 장치에서의 유닛 조작 수행 방법도 설명한다.

Description

라미네이트형 누설 저항 화학적 프로세서, 이의 제조 방법 및 작동 방법 {LAMINATED, LEAK-RESISTANT CHEMICAL PROCESSORS, METHODS OF MAKING, AND METHODS OF OPERATING}

본 출원은 2010년 10월 18일자로 출원한 미국 가출원 제61/394,328호 및 2011년 2월 9일자로 출원된 61/441,276호를 우선권으로서 주장한다.

마이크로채널 기술에서의 종래의 사상은 마이크로채널 열교환기에서의 최적의 열교환은 확산 접합 및/또는 브레이징에 의해서만 얻어질 수 있다는 것이다. 이러한 방법은 층들 사이의 인접 금속 인터페이스의 형성에 의지한다. 이러한 인접 인터페이스는 층들 사이의 열접촉 저항을 제거하고 열제거 챔버로의 방열 반응으로부터 높은 수준의 열을 제거하거나 또는 방열 작용에 열을 부가하는 데 필요하다고 믿어진다.

브레이징은 구성 재료의 녹는 온도 이하의 온도에서 녹는 중간층 재료의 첨가가 요구된다. 중간층은 확산 브레이징 또는 브레이징 프로세스 중에 액체로 된다. 액체 중간층은 재료들이 함께 접합되도록 갭 또는 간극을 채우도록 유동한다. 또한, 중간층은 유동하여 확산되므로, 중간층으로부터의 재료는 모재로 확산될 수 있고 모재로부터의 재료는 중간층으로 확산될 수 있다.

확산이 진행될 때, 중간재의 국부적 조성을 변화시킨다. 또한, 최대 온도에 도달한 후 온도가 하강될 때, 액체 중간층은 고화되고 2 개의 모재층 사이의 간극을 충전한다. 고화가 온도 또는 조성에 의해 진행될 수 있다. 후자의 경우, 아인산 또는 붕소와 같은 녹는점 억제제가 중간층이 모재보다 저온에서 녹게 하도록 첨가될 수 있다. 유사한 예에서, 확산 접합 장치도 열전달층들 사이에서 긴밀한 열접촉부를 형성한다.

제1 실시예에서, 본 발명은 바닥 시트 및 상부 시트를 포함하는 라미네이트된 장치를 제공하는 단계로서, 상부 시트면과 바닥 시트면 사이에 갭이 배치되는[상부 및 바닥 시트는 서브조립체의 일부일 수 있다는 점을 알아야 함] 단계와, 갭 높이보다 적어도 1 % 이상(바람직하게는 2 % 이상, 몇몇 실시예에서는 1 내지 10 % 이상)인 높이를 갖는 열전도성 핀 인서트를 제공하는 단계와, 상기 갭에 핀 인서트를 배치하는 단계와, 핀 인서트가 갭 안에 끼워지게 변형되도록 시트를 압박하는 단계를 포함한다.

인서트는 촉매 코팅을 가질 수도 있고 가지지 않을 수도 있다. 몇몇 바람직한 실시예에서, 최종 장치는 예로써 분쇄된 벽들이 모두 동일 방향으로 휘어지지 않거나 또는 교대 방향으로 휘어지지 않는 불규칙 방식으로 변형되는 불규칙 구성을 갖는다. 몇몇 실시예에서, 핀은 주로(50 %보다 큰, 바람직하게는 80%보다 큰) 동일한 방향으로 휘어진다. 압축 핀은 주름형 시트에 존재하는 것과 같은 규칙적 형상을 갖지 않는다.

몇몇 양호한 실시예에서, 바닥 및/또는 상부 시트면은 표면으로부터 돌출되는 용접선을 갖고, 몇몇 양호한 실시예에서는 시트가 시트의 길이 또는 폭의 적어도 50%(바람직하게는 적어도 80%)의 연속 길이를 갖는 하나 이상의 내부 용접선을 포함하고, 핀 인서트의 적어도 일측면은 하나 이상의 용접선 상에 적어도 부분적으로(바람직하게는 완전하게) 놓여진다. 바람직하게, 인서트를 통과하는 유동 방향은 용접선에 수직이다. 놀랍게도, 용접선이 반응 챔버[즉, 프레스-핏(press-fit) 첨가 촉매를 함유한 챔버]와 열교환기 사이에 개재되는 경우에도 이들 용접선의 존재로 양호한 열전달이 얻어진다는 점을 발견하였다 몇몇 실시예에서, 핀 인서트는 상부 또는 바닥면에 용접된 택(tack)이고, 보다 바람직한 실시예에서, 핀 인서트는 프레스-핏에 의해 제위치에 보유되고 용접에 의해 어느 하나의 면에 접합되지 않는다. 바람직하게, 핀은 마이크로채널 내에 배치되고, 그리고/또는 인접 열 교환기는 마이크로채널을 포함한다.

본 명세서에서 설명하는 모든 방법의 경우, 본 발명은 이러한 방법에 의해 형성된 장치도 포함한다. 또한, 하나 이상의 유닛 조작을 수행하기 위한 방법에 의해 형성된 장치의 조작법도 포함한다. 바람직하게, 본 명세서에서 설명한 장치는 하나 이상의 유닛 조작을 수행하기에 적합한 화학적 프로세스다.

다른 태양에서, 본 발명은 프로세스 챔버에 연결된 유체 입구 및 프로세스 챔버에 연결된 유체 출구를 갖는 장치와, 프로세스 챔버와 열접촉하는 열 교환기를 포함하고, 상기 프로세스 챔버는 갭과 갭에 배치되고 갭의 상부 및 바닥과 접촉하는 열전도성 핀 인서트를 포함하고, 상기 핀 인서트는 갭 내의 핀 인서트의 적어도 1% 압축에 의해 야기되는 불규칙적 형상을 갖는다. 이러한 장치에서, 핀 인서트의 높이가 (스택 높이와 동일한 방향의 높이인) 핀 높이의 적어도 1 %, 바람직하게는 적어도 2 %, 몇몇 실시예에서는 적어도 5 %, 다른 실시예에서는 1 내지 10 %의 범위만큼 변형되도록 상기 불규칙적인 형상은 갭의 어느 한 측면에서의 시트의 압축에 의해 생성된다.

이러한 장치는 본 명세서에서 설명한 임의의 특징을 포함할 수 있다. 예로써, 몇몇 양호한 실시예에서, 인서트는 촉매 코팅을 갖지 않고, 몇몇 양호한 실시예에서, 촉매 입자는 갭에 존재한다. 도전성 핀 인서트는 핀 섹션 내에 발생하는 프로세스로부터 인접한 열 교환층으로의 열을 이동시키는 핀이다. 바람직하게, 핀 인서트는 열 전달층의 구성 재료보다 높은 열 전도성을 갖는 재료로 제조된다. 몇몇 실시예에서, 도전성 핀 인서트는, 도전성 핀 구조체 내에 배치된 촉매의 유효 열 전도성의 10 배보다 큰 보다 바람직하게는 100배보다 큰 열 도전성을 갖는다. 대부분의 재료에 대해, 열전도성은 공지되어 있고, 만일 그렇지 않다면 표준 ASTM 방법을 사용하여 측정될 수 있다.

다른 태양에서, 본 발명은 청구항 2의 장치의 프로세스 챔버 안으로 적어도 하나의 반응물을 통과시키는 단계와, 프로세스 챔버 안에서 프로세스를 수행하는 단계와, 동시에 프로세스 챔버와 열 교환기 사이에서 열 교환하는 단계를 포함하는 화학 반응 수행법을 제공한다.

또 다른 태양에서, 본 발명은 제1 서브조립체 또는 제1 시트와 제2 서브조립체 또는 제2 시트를 제공하는 단계와, 용접 단일 시트를 형성하도록 제1 및 제 시트의 용접 에지 또는 조합된 서브조립체층을 형성하기 위해 제1 조립체의 에지를 제2 조립체의 에지에 용접하는 단계와, 상기 용접 단일 시트 또는 조합층을 이상의 층 또는 시트로 적층하는 단계와, 라미네이트형 장치를 형성하도록 적층된 층 또는 시트를 접합하는 단계를 포함하고, 상기 제1 서브조립체 또는 제1 시트는 채널의 제1 평행 어레이를 포함하고, 제2 서브조립체 또는 제2 시트는 채널의 제2 평행 어레이를 포함하고, 제1 서브조립체 또는 제1 시트와 제2 서브조립체 또는 제2 시트 사이에는 교차점이 없다.

제1 및 제2 시트에서의 채널이 혼합되는 교차채널이 없더라도, 평행 채널의 제1 및 제2 어레이는 공통의 헤더(header) 및/또는 풋터(footer)를 공유할 수 있다. 이러한 방법의 일 실시예에서, 시트(또는 복수의 시트를 포함하는 서브조립체)는 4개의 피스로 절단되고 이들 4개의 피스는 그들의 에지를 따라 함께 이측(back) 용접되고 - 이러한 것은 시트를 절단하고 전에 절단된 에지를 따라 재접합하는 반직관적인 프로세스이다. 그럼에도 불구하고, 이러한 프로세스는 현저하게 뒤틀림을 감소시켜 우수한 라미네이트형 제품을 제조할 수 있게 한다는 것을 발견하였다. 이러한 방법의 몇몇 넓은 태양에서, 제1 및 제2 시트(또는 서브조립체)는 공통의 피스로부터 절단되지 않고, 별도로 얻어질 수 있다. 바람직하게, 스택층은 동일한 폭과 길이(몇몇 실시예에서 길이와 폭의 5 %이내, 몇몇 실시예에서 길이와 폭의 1% 이내)이다. 절단(및 재접합 용접)은 채널 길이에 평행하게 수행되어야 하며, 이러한 방향에서 차단 또는 불연속 채널을 형성할 위험이 없다.

몇몇 양호한 실시예에서, 폭:높이, 및 길이:높이에서 제1 서브조립체의 어스펙비(aspect ratio)는 2보다 크고, 바람직하게는 10보다 크다. 몇몇 양호한 실시예에서, 폭:높이, 또는 길이:폭에서 제1 시트 또는 제1 서브조립체의 어스펙비는 1.5 이상, 보다 바람직하게는 2 이상, 몇몇 실시예에서는 4 이상이다. 높이는 적층 높이를 언급하고, 폭과 길이는 상호 수직이고, 길이는 시트를 따르는 유체 유동의 방향이다. 바람직하게, 제1 서브조립체 또는 제1 시트는 적어도 5개의 제1 평행 채널(바람직하게는 마이크로채널)을 갖고, 제2 서브조립체 또는 제2 시트는 적어도 5개의 제2 평행 채널(바람직하게는 마이크로채널)을 갖고, 제1 및 제2 서브조립체 또는 시트는 에지를 따라 접합되어 시트 또는 서브조립체에서 제1 평행 채널이 제2 평행 채널에 평행하고, 바람직하게 단일 매니폴드는 제1 및 제2 평행 채널 모두의 기능을 한다. 바람직하게, 제 1및 제2 서브조립체 또는 시트는 접합되어 제1 및 제2 조립체 또는 시트에서의 인접 평행 채널들은 폭방향(길이는 장치를 통과하는 유동의 넷(net)방향에 평행)에서 2 ㎝ 이내이고, 보다 바람직하게는 1 ㎝ 이내가 된다. 최종 장치는 시트의 세그먼트를 연결하는 것으로 생각되는 용접부를 갖는 시트를 포함한다. 몇몇 양호한 실시예에서, 특히 제1 시트 또는 제1 서브조립체의 폭:높이 또는 길이:높이의 어스펙비가 1보다 큰 경우, 하나 이상(바람직하게는 모두)의 서브조립체를 평탄화하는 단계가 에지를 함께 용접하기 전에 수행된다.

본 명세서에 기재된 모든 방법에 의해, 본 발명은 이러한 방법으로부터의 결과를 갖는 제품을 포함한다.

본 발명은 길이 및 폭의 치수를 갖는 제1 층과 제2 층을 갖고, 상기 제1 층은 제1 복수의 평행 채널을 갖는 제1 섹션과 제2 복수의 평행 채널을 갖는 제2 섹션을 포함하는 라미네이트형 장치를 포함하고, 제1 및 제2 복수의 채널을 평행하고, 제1 및 제2 섹션은 접합부에 의해 함께 접합되고, 접합부는 평행 채널에 평행하고, 상기 제2 층은 제1 층 상에 용접된다. 몇몇 양호한 실시예에서, 제1 층은 서브조립체이고, 제2 층은 서브조립체이고, 상기 층들은 층의 주연부를 따르는 용접에 의해 접합된다.

다른 태양에서, 본 발명은 플랫터(flatter) 서브조립체를 제조하기 위한 예비 캠버링(precambering)법을 제공한다. 이러한 라미네이트형 장치 제조 방법은 금속 시트를 제공하는 단계와, 금속 시트를 변형하는 단계와, 변형된 금속 시트를 라미네이트형 장치에 접합하는 단계를 포함한다.

바람직한 실시예에서, 금속 시트는 평탄부로부터 적어도 10도의 곡률, 몇몇 실시예에서는 평탄부로부터 10 내지 80도 범위의 곡률을 갖는 아치형으로 변형된다. 일부는 용접(특히 레이저 용접)의 응력이 부가될 때 거의 평탄 상태로 복귀되도록 변형에 의해 평탄부로부터 세워지도록 예비 캠버링되는 것이 바람직하다. 평탄 상태로부터의 곡률의 아치형은 90도 미만, 바람직하게는 10도와 80도 사이이다. 보다 바람직한 범위로는 30도와 70도 사이이다. 몇몇 양호한 실시예에서, 금속 시트는 스테인리스강이다.

다른 태양에서, 본 발명은 서브조립체를 제공하는 단계, 서브조립체를 평탄화하는 단계, 서브조립체를 시트 또는 제2 서브조립체에 용접하는 단계를 포함하는 라미네이트형 장치 제조 방법을 제공한다. 바람직하게, 서브조립체는 입구 또는 출구용 개구가 있는 곳을 제외하고 주변부를 따라 용접된다. 몇몇 양호한 실시예에서, 이러한 방법은 본 명세서에 설명된 임의의 방법과 조합된다.

다른 태양에서, 본 발명은 인장에서 압축 또는 그 반대로 변화하는 채널층 내에서의 프로세스를 수행하는 방법을 제공하며, 이러한 수행 방법은, 제1 채널층 및 제1 채널층에 직접 인접한 제2 채널층을 구비한 장치를 제공하는 단계와, 제1 타임에서 제1 채널층에서의 유닛 조작을 수행하는 단계로서, 제1 타임에서 제1 채널층은 제1 압력의 제1 유체를 갖고 제2 채널층은 제2 압력의 제2 유체를 갖고 제1 압력은 제2 압력보다 큰, 단계와, 제2 타임에서 제1 채널층에서의 유닛 조작을 수행하는 단계로서, 제2 타임에서 제1 채널층은 제3 압력의 제3 유체를 갖고 제2 채널층은 제4 압력의 제4 유체를 갖고 제4 압력은 제3 압력보다 큰, 단계를 포함한다.

인장 시, 제1 채널층의 압력은 제2 채널층에서보다 크고, 압축 시, 제1 채널층의 압력은 제2 채널층에서보다 작다. 높이 방향에서, 층은 플로어(floor) 및 루프(roof)에 의해 한정되고, 인장 또는 압축력은 층의 플로어 또는 루프에 가해진다. 몇몇 양호한 실시예에서, 제1 및 제3 유체는 동일하고 제2 및 제4 유체는 동일하고, 예로써 제1 및 제3 유체는 피셔-트롭쉬(Fischer-Tropsh; "FT") 프로세스 스트림(process stream)일 수 있고, 제2 및 제4 유체는, 전형적으로 부분적으로 보일링되는 물(또는 다른 열 교환 유체)인 열 교환 유체이다. 다른 프로세스의 예에는 에틸렌 옥사이드, 프로필렌 옥사이드, 메탄올, 암모니아, 스티렌의 합성물과 하이드로제네이션 및 하이드로트리팅을 포함할 수 있다. 바람직하게, 상기 방법은 제1 층에 배치된 제1 채널과 인접층에 배치된 제2 채널을 갖는 라미네이트형 장치에서 수행된다. 보다 바람직하게, 이러한 프로세스는 제1 및 제2 채널의 다량(적어도 10개와 같은)의 교대식 층들을 포함하는 라미네이트형 장치에서 수행된다. 몇몇 양호한 실시예에서, 제1 채널은 프레스-핏 인서트를 포함하고, 몇몇 양호한 실시예에서 제1 채널은 프레스-핏 인서트와의 결합에 바람직하게 사용되는 촉매를 포함한다. 놀랍게도, 이러한 상태 하에서 확산 접합 또는 브레이징없이 제조된 (프레스-핏 장치와 같은) 장치가 훌륭하게 조작될 수 있다는 점을 발견하였다. 바람직하게, 이러한 방법은 종료 또는 개시 중에 발생되는 것과 달리 연속 조작 중에 발생될 때에 한정된다. 이러한 프로세스는 예로써, 프로세스 채널에 솔리드가 빌드업될 때 그리고/또는 촉매가 활동성을 잃을 때 발생될 수 있고 프로세스 상태는 리액터(reactor) 내의 변화를 수용하도록 조정된다.

다른 태양에서, 본 발명은 (이하에 설명하는) 할로(halo)가 장치의 섹션을 연결하는 장치를 제공한다. 따라서, 본 발명은 복수의 스택 시트를 갖는 제1 라미네이트형 조립체를 구비한 장치를 제공하며, 상기 제1 라미네이트형 조립체의 제1 측면은 복수의 입구 또는 출구를 포함하고, 엔클로져(enclosure)가 제1 측면에 접합되고 제1 측면으로부터 외부로 연장되어 복수의 입구 및 출구를 덮는다. 전형적으로, 엔클로져는 금속이고 제1 라미네이트형 조립체의 제1 측면 상에 용접된다.

몇몇 양호한 실시예에서, 장치는 복수의 스택 시트를 갖는 제2 라미네이트형 조립체를 포함하고, 제2 라미네이트형 조립체의 제1 측면은 제2 복수의 입구 또는 출구를 포함하고, 엔클로져는 제1 복수의 입구 또는 출구를 제2 복수의 입구 또는 출구를 연결한다.

다른 태양에서, 라미네이트형 마이크로채널 장치는, 시트 길이 X 시트 폭에 의해 한정된 단면적이 100 ㎠ 보다 크고(몇몇 실시예에서는 500 ㎠ 보다 크고), 마이크로채널 장치 내의 시트의 표면의 섹션 위로 0.05 내지 20 ㎝/㎠(바람직하게는 0.1 내지 10 ㎝/㎠) 사이의 레이저 용접 접합부의 선형 밀도를 갖는 용접 조립체를 형성하도록 상부판에 접합되는, 길이 및 폭을 갖고, 이들 섹션은 주요면(시트는 2개의 주요면을 가짐)의 인접 영역의 적어도 50 %(바람직하게는 적어도 90 %, 몇몇 실시예에서는 100 %)를 포함한다. 대부분의 경우, 시트는 큰 장치 내의 서브조립체의 표면을 형성한다. 용접된 2개 이상의 시트를 함께 보유시킨다. 또한, 용접은 2개의 인접 내부 유동 채널들 사이의 밀봉부를 제공할 수 있다. 이러한 경우, "인접 영역의 100%"는 (선택된 직사각형 영역의 정확히 100%가 아닌) 전체 표면을 의미하고, 유사하게 50%와 90%도 전체 표면의 50%와 90%를 의미한다. 바람직하게, 시트 폭에 대한 길이의 비는 2보다 크다. 또한, 설명한 선형 밀도에 부가하여 또는 이와 대체하여, 본 발명의 장치는 장치의 주연부(주변부)보다 적어도 10배, 바람직하게는 적어도 100배 큰 내부 용접부(즉, 주변부와 달리 시트의 내부에의 용접부)갖도록 제한될 수 있다.

다른 태양에서, 본 발명은 제1 시트 및 제2 시트를 갖는 라미네이트형 마이크로채널 조립체를 제공하며, 각각의 시트는 길이와 폭을 갖고, 시트 길이 X 시트 폭에 의해 한정된 단면적은 100 ㎠보다 크고(몇몇 실시예에서는 500 ㎠보다 크고), 제1 및 제2 시트는 사실상 평탄하고(시트는 몇몇 뒤틀림을 가질 수 있지만 시트는 주름진 것은 아님), 제1 시트는 평행한 마이크로채널의 어레이를 포함하고, 마이크로채널은 배리어 벽에 의해 서로로부터 이격되고 [마이크로채널은 제1 시트(예로써, 에칭 채널)의 두께를 부분적으로 통과하거나 또는 제1 시트의 전체 두께를 통과할 수 있음], 제1 시트 및 제2 시트는 인접하고, 배리어 벽의 길이를 따르고 제1 시트를 제2 시트에 접합하는 용접부(용접부는 연속적 또는 불연속적임)를 포함한다.

용어 "따르다"는 것은 용접이 배리어 벽과 동일한 방향으로 진행되고 배리어 벽을 접촉시킨다는 것을 의미한다.

본 명세서에서 설명한 임의의 방법에서, 조립체는 2개 이상의 용접 서브조립체를 접합함으로써 형성될 수 있고, 조립체를 형성하기 위한 2개 이상의 서브조립체를 용접하는 방법은 동일한 용접 방법 또는 상이한 용접 방법일 수 있다. 몇몇 실시예에서, 용접 서브조립체는 용접과 다른 기술에 의해 형성된 접합부를 포함할 수도 있다.

또 다른 태양에서, 본 발명은 상부 시트의 상부명과 바닥 시트의 바닥면 사이에 배치된 복수의 채널을 형성하기 위해 상부 시트와 바닥 시트를 용접하는 단계를 포함하는 조립체 형성 방법을 제공하며, 용접은 복수의 채널에서의 채널들을 사이의 밀봉부를 형성하는 데 사용된다. 상부 및 바닥면은 라미네이트형 조립체의 상부 및 바닥면이다. 예로써, 바닥 시트는 에칭된 채널을 포함할 수 있고 상부 시트는 에칭되지 않은 평탄 시트일 수 있다. 바람직하게, 조립체에 시트를 접합하는 방법은 2개의 인접 내부 유동 채널들 사이를 밀봉하기 위한 레이저 용접을 포함한다. 본 명세서에서 설명한 임의의 실시예에서, 채널은 마이크로채널인 것이 바람직하다.

다른 태양에서, 본 발명은 1차 용접 단계에서 누수구 또는 구멍을 밀봉하기위한 수리 프로세스 처리된 용접 기판 조립체를 제공하고, 수리 프로세스는 1차 용접(전형적으로 레이저 용접)과 동일한 용접 방법론을 포함하거나 또는 용접 기판 조립체에서의 누수 지점의 개수를 감소시키기 위해 TIG 용접, 펄스 레이저, CMT와 같은 2차 프로세스 또는 이와 다른 것을 이용할 수 있다.

다른 태양에서, 본 발명은 대기압에서 100 psig보다 큰(보다 바람직하게는 대기압에서 500 psig 보다 크고, 더욱 바람직하게는 800 psig보다 큰) 차압을 보유할 수 있는 용접 기판 조립체를 제공한다. 용접 조립체는 조작 중에 유체의 유동이 시트 두께에 주로 수직한 라미네이트형 장치이다. 용접 조립체에서, 차압을 유지하기 위한 밀봉은 확산 접합 또는 브레이징되지 않는다.

다른 태양에서, 본 발명은 레벨 테이블에 놓여질 때 1 ㎝ 보다 큰 곡률을 갖는 용접 기판 조립체를 얻는 단계와, 레벨 테이블에 놓여질때 평탄부 위로 1 ㎝ 이하로 상승되어 사실상 평탄부를 생성하도록 용접 기판 조립체에 평탄화 프로세스 처리하는 단계와, 라미네이트형 용접 장치를 형성하도록 평탄화된 기판 조립체를 서브조립체에 용접하는 단계를 포함하는 라미네이트형 용접 장치를 형성하는 방법을 제공한다.

다른 태양에서, 본 발명은 용접에 의해 밀봉된 복수의 채널(밀봉은 폴리머 개스킷, 브레이징, 확산 접합 또는 다른 종래 기술에 의한 것이 아님)을 구비하고 주위 온도와 100 psig에서의 질소로 가압될 때 10 sccm 질소보다 적은 (바람직하게는 1 sccm 질소보다 적은) 누수량 또는 대략 15분 당 0.5 psig보다 작은 누수량을 갖는 용접 기판 조립체를 제공한다.

다른 태양에서, 본 발명은 (바람직하게는 용접에 의해) 함께 접합된 시트의 스택과, 상기 시트의 스택 내의 공극을 구성하는 연속 비부착식 스팬과, 라미네이트형 장치의 대향측 상의 제1 및 제2 단부판을 포함하고, 단부판의 주요 외부면에 (예로써, 용접을 통한) 긴밀한 접촉을 유지시키고 연속 비부착식 스팬과 정렬된 영역을 연속하여 가로질러 연장되는 보강 부재의 어레이를 더 포함하는 압력 저항 라미네이트형 장치를 제공하며, 상기 시트의 스택은 스택 내에 복수의 채널과 복수의 채널에 연결된 적어도 하나의 입구 및 출구를 포함한다. 보강 부재의 어레이는 적층 방향[즉, 라미나(laminae)의 평면에 수직한 방향]으로의 굽힘에 저항하기 위한 것이다. 바람직하게, 본 시스템은 복수의 채널을 통과하는 수소 및/또는 탄화수소를 함유하는 프로세스 스트림을 더 포함한다.

또한, 본 발명은 용접된 장치의 수리를 위해 제공될 수 있다. 본 장치는 하나 이상의 용접부를 제거함으로써 개장될 수 있다. 채널의 일단부에서 판을 제거함으로써, 선택된 채널은 막혀질 수 있어 고온 스팟을 감소시키거나 또는 그렇지 않으면 채널이 결함을 갖는 것을 피할 수 있다. 이와 달리, 장치는 주변 용접부를 제거함으로써 개방될 수 있고, 이후 서브조립체가 제거되거나 또는 교체될 수 있다. 몇몇 실시예에서, 서브조립체는 장치로의 재삽입 전에 제거되어 개장될 수 있다. 서브조립체의 제거 및/또는 교체 후, 용접이 장치를 폐쇄하는 데 다시 사용될 수 있다. 조립해제에 도움이 되도록, 서브조립체의 하나 이상의 표면은 지르코니아 또는 이트리아의 코팅 또는 서브조립체들 사이에 그래포일(grafoil) 또는 세라믹 페이퍼의 삽입과 같은 릴리즈층으로 코팅될 수 있다.

또한, 본 발명은 용접부를 개방하여 제거하거나 또는 교체함으로써 리액터를 유지하고, (미립자 촉매와 같은) 촉매, 핀 또는 파형, 또는 서브조립체를 유지하는 방법도 포함한다. 이러한 장치는 이후 함께 이측 용접될 수 있다. 또한, 본 발명은 유지 또는 수리를 위해 용접 구조체를 포함한다.

다른 태양에서, 본 발명은 스택 내에 복수의 시트를 포함하는 라미네이트형 화학적 프로세서를 제공하며, 상기 스택은 높이, 폭 및 길이의 상호 수직 치수를 갖고, 높이는 스택 내의 개방 공간에 대해 적층 치수이고, 길이는 가장 긴 치수이고 폭은 길이에 수직하고, 스택은 조작 중에 내부압이 스택 내의 개방 공간에 인가되는 시트들 사이에 적어도 하나의 인터페이스와 N2 가스가 입구를 통해 상기 인터페이스의 공극 공간으로 공급될 때 누수 저항을 포함하고, 상기 개방 공간은 적어도 0.07 m의 폭을 갖고, 출구는 폐쇄되어 압력이 30 내지 50 kPa/분의 비(rate)로 증가하고 공극 공간의 압력이 790 kPa까지 증가되고 15분간 압력이 유지된 뒤 N2 가스의 방출로 인해 대기압으로 복귀되고, 이후 300 내지 400 kPa/분의 비로 입구를 통한 압력을 상승시키기에 충분한 비로 물을 공급하고, 출구는 폐쇄되어 압력은 증가하고 공극 공간의 압력이 대략 3000 kPa까지 증가한 뒤 대략 100 kPa/분 내지 6000 kPa의 비로 압력을 계속해서 증가시킨 뒤 5300 kPa 이하까지 250 내지 300 kPa의 비로 압력을 하강시킨 뒤 대기압까지 계속해서 압력을 하강시키고 물을 배출하여 프로세서를 건조시키고, 다시 인터페이스에서 30 내지 50 kPa/분의 비로 압력이 증가하도록 입구를 통한 N2 가스를 공급하고, 출구는 폐쇄되어 압력이 증가하고 공극 공간의 압력은 790 kPa까지 증가하고 입구는 폐쇄되어 더 이상의 가스가 공극 공간으로 지입하지 못하고, 장치는 이어지는 15분 이상 100 kPa보다 적게 누수한다.

본 발명은 주장하는 누수 저항을 갖는 프로세서뿐만 아니라 프로토콜 테스트된 프로세서를 포함한다. 보다 바람직하게, 프로세서는 이어지는 15분 이상 동안 30 kPa보다 적은 누수 저항을 갖고, 몇몇 실시예에서는 1 내지 50 kPa의 범위의 누수 저항을 갖는다. 몇몇 실시예에서, 개방 공간은 적어도 0.1 m의 폭을 갖고, 몇몇 실시예에서는 적어도 0.3 m의 폭을 갖는다. 프로세서는 임의의 형상일 수 있고, 몇몇 실시예에서 프로세서는 직사각형 시트의 스택으로 구성될 수 있고, 다른 몇몇 실시예에서 프로세서는 원형 시트의 스택으로 구성될 수 있다.

바람직하게, 프로세서는 3 ㎝보다 큰, 바람직하게는 1 ㎝보다 크지 않고, 몇몇 실시예에서는 0.5 ㎝보다 크지 않은 두께를 갖는 단부판을 갖지 않는다. 바람직학, 프로세서는 폭과 적어도 0.3 m, 몇몇 실시예에서는 적어도 0.5 m의 길이를 갖다. 본 발명은 이러한 설명을 통해 기술된 특징의 임의의 조합을 포함할 수 있고, 예로써 프로세서는 적어도 0.3 m의 길이와 폭을 갖고, 3 ㎝보다 큰 두께를 갖는 단부판을 갖지 않는다. 인터페이스는 평면일 수 있지만 필수적으로 평면인 것은 아니다.

몇몇 실시예에서, 장치는 0.1 km보다 큰, 몇몇 실시예에서는 1 km보다 큰 내부 선형 용접부와 외골격(exoskeleton)을 포함한다. 바람직하게, 라미네이트형 화학적 프로세서는 외골격 및 용접에 의해 함께 유지된다. 바람직하게, 라미네이트형 화학적 프로세서는 확산 접합 또는 브레이즈되지 않고 개스킷을 갖지 않는다. 클램프가 라미네이트형 화학적 프로세서를 함께 보유하는 데 필요하지 않고 (클램프로 인한 것이 아닌) 이러한 누수 저항으로 인해, 프로세서는 압력 억제 용기 내에 놓여질 필요가 없다. 몇몇 바람직한 실시예에서, 적어도 60 부피% (몇몇 실시예에서는 적어도 80 부피%)의 전체 라미네이트형 화학적 프로세서는 마이크로채널 및 다른 공극 공간으로 구성된다.

상술한 누수 저항 테스트에서, "출구가 폐쇄"는 시트들 사이의 인터페이스를 통해 누수되는 것을 제외하고 공극 공간 내에 N2가 포획(trap)되는 것을 의미한다. 또한, 이러한 테스트는 입구로서 제공되는 단일 인터페이스 또는 모든 인터페이스의 평균합에 적용되는 점을 알아야 한다. 상기 장치는, 특정 파라미터를 갖는 적어도 하나의 유체 도관이 테스트를 충족시키는 경우 테스트를 충족시키고, 바람직하게는 상기 장치는 테스트를 충족시키는 적어도 2개의 유체 도관을 갖고, 보다 바람직하게는 모든 도관이 테스트를 충족시킨다. (예로써, 장치가 하나의 입구 및 하나의 출구로서의 각각의 2개의 유체 도관을 갖는 경우, 양 도관 모두 테스트를 충족시킨다). 장치는 입구에 연결된 장치의 영역을 제외하고 대기압 하에 있다.

또한, 본 발명은 본 명세서에서 설명한 (임의의 조합을 포함하는) 하나 이상의 특징을 갖고 외골격을 갖는 라미네이트형 화학적 프로세서도 포함한다. 내부압 경계 내의 연속 비부착식 스팬은 라미네이트형 장치의 소정의 압력 노출 인터페이스 내의 라미나들 사이의 소정의 부착 지점과 동일한 라미나들 사이의 부착 인접부의 인접점 사이의 최소 거리이다. 바람직한 실시예에서, 외골격은 장치에 용접되며, 다른 실시예에서 외골격은 브레이징, 접착 또는 다른 수단에 의해 보유된다.

외골격은 클램프보다 우수하다. 클램프는 용이하게 제거될 수 있다. (외골격은 절단 또는 그라인딩에 의해 제거될 필요가 있다) 또한, 외골격 용접 보강 부재는 굽힘 응력에 저항하기 위해 증가된 보강부를 제공하도록 로드(load) 적용 방향에 평행한 긴 측면으로 지향된 직사각형 단면을 가질 수 있다. 이러한 점은 얇은 쉘판(shell plate)의 사용을 허용하고 동일한 로드를 지지하는 데 요구되는 재료의 하중 및 비용을 저감시킨다. 나사식 패스너(threaded fastener)를 구비한 두꺼운 판을 갖는 클램프는 외골격의 위치에 사용되지만, 나사식 패스너가 이러한 방향으로 로드되지 않기 때문에 상기 판은 굽힘 응력에 대해 충분히 강할 필요가 있다. 나사식 패스너는 판에 작용하는 압력에 의해 생성된 힘에 의해 야기된 전체 인장 응력에 대해 충분하게 강할 필요가 있다. 외골격은 두 가지 경우 모두에서 판에 부가적인 지지부를 제공한다. 또한, 클램프는 반복된 순환 과정 중 느슨해지고 파손되기 쉽다.

또한, 본 발명은 프로세서 내측의 압력을 제1 압력까지 증가시키기 위해 프로세서 입구로 가스를 통과시키는 단계와, 누수를 선택적으로 감시하고 누수를 선택적으로 수리하는 단계와, 가스를 방출하는 단계와, 프로세서 내측의 압력을 제2 압력까지 증가시키기 위해 프로세서로 유체를 통과시키는 단계와, 유체를 제거하는 단계와, 프로세서 내측의 압력을 제3 압력까지 증가시키기 위해 프로세서의 입구로 가스를 통과시키는 단계와, 프로세서가 제3 압력에서 유지되는 동안 누수를 측정하는 단계를 포함하는 라미네이트형 화학적 프로세서의 조작 방법을 포함하고, 상기 제2 압력은 제1 압력보다 높고, 상기 제2 압력은 제3 압력보다 높다. 몇몇 바람직한 실시예에서, 유체는 액체이다. 이러한 방법은 장치로 가압된 유체를 로딩하고 누수에 대한 테스트를 행하는 단일 단계의 기술보다 우수하다.

또 다른 태양에서, 본 발명은 용접에 의해 접합된 시트의 스택과, 시트의 스택 내의 스트레인 릴리프 접합부(strain relief joint)를 포함하는 라미네이트형 장치를 제공하며, 상기 시트의 스택은 시트의 주변부를 따르는 용접에 의해 접합된 시트의 코어 스택을 포함하고, 상기 스트레인 릴리프 접합부는 스택 내에 보유되는 2 개의 인접 시트를 포함하지만 2 개의 인접 시트의 주변부를 따라 사실상 서로 접합되는 것은 아니다.

본 명세서를 전반에 걸쳐, "인접"은 시트를 간섭하지 않으면서 직접 인접하는 것을 의미한다.

본 발명은, 예로써 여기서 설명하는 임의의 장치를 사용한 화학적 프로세스와 같이, 본 명세서에 설명한 임의의 장치를 사용하는 임의의 방법을 포함한다. 이와 같이, 본 발명은 본 출원서에 설명한 임의의 방법을 수행하기 위한 임의의 장치를 포함한다. 또한, 본 발명은 본 명세서에서 설명한 방법 및/또는 장치의 임의의 조합을 더 포함한다. 시트 및 (만일 있다면) 인서트는 모두 금속을 포함하는 것이 바람직하다. 마감 장치에서, 금속은 금속 산화물 상에 분산된 촉매 금속을 갖는 다공성 금속 산화물층과 같은 촉매 코팅 및/또는 보호 코팅으로 코팅될 수 있다.

본 발명은 다양한 변경예에서 본 명세서에서 설명되고 이 기술 분야에서의 숙련자에 의해 합리적으로 추론될 수 있는 특정한 특징 및/또는 임의의 넓은 기술 사상을 포함한다. 예로써, 본 발명의 장치는 본 명세서에서 설명한 특징의 임의의 조합을 포함할 수 있다.

본 발명은 상기 확인된 특정한 기술 사상으로 제한되는 것이 아니고, 본 명세서에서 설명한 임의의 방법, 시스템 및 장치를 포함한다. 본 발명은 본 명세서에서 설명한 임의의 특징 및 특징들의 임의의 조합을 포함할 수도 있다. 또한, 본 발명은 [예로써, 열 교환기, 화학 리액터, 피셔-트롭쉬(FT) 합성 반응을 포함하는] 화학적 프로세스의 방법을 포함하고, 예로써 본 명세서에서 설명하는 하나 이상의 (임의의 치환을 포함하는) 조건, 변환 등을 포함한다. 프로세스를 그래프 또는 테이블을 참조하여 설명하였지만, 본 발명은 본 명세서에서 설명한 조건, 범위 및/또는 값의 +/- 20%, 보다 바람직하게는 약 10%, 더욱 바람직하게는 약 5% 그리고 몇몇 실시예에서는 약 1% 이내의 값을 갖는 프로세스를 포함한다. 예로써, 본 발명은 약 58 내지 73% 사이의 CO 변환과 약 8과 약 34% 사이의 메탄 선택도(용어 "약"은 +/- 20% 내의 값을 포함)로 약 90 내지 약 278 ms의 범위의 접촉 시간으로 조작되는 FT 합성 조작법을 포함하고, 본 발명은 장치 구조체에 의해 더 한정된 방법을 포함하고, 본 발명은 이와 달리 유체 조성 및/또는 조건과 장치 특성 모두를 포함하는 시스템으로서 한정될 수 있고 - 예로써 시스템은 180 ℃ 이상의 온도에서 수소 가스 및 일산화탄소를 함유하는 장치일 수 있다.

용어해설

"조립체"는 라미네이트를 형성하기 위해 함께 접합된 2개 이상의 판이다. 조립체는 전형적으로 복수의 "서브조립체"로 이루어질 수 있고 기능성 장치 또는 장치에 대한 전구체일 수 있다. "서브조립체"는 큰 라미네이트형 조립체의 구성요소인(또는 이렇게 의도된) "조립체"이다. 몇몇 양호한 실시예에서, 조립체는 입구 및 출구를 제외하고 완전히 밀봉된다. 조립체는 충분한 기능성 장치일 필요는 없고, 즉 충분한 기능성 장치에 대한 전구체 또는 중간 제품일 수 있다. 예로써, 몇몇 경우, 2차 트리밍 단계는 입구 및 출구 유동 통로를 개방할 필요가 있다. 몇몇 실시예에서, 조립체는 마감 장치의 폭 및 길이를 갖는 판으로 이루어지고, 몇몇 다른 실시예에서 조립체는 복수의 서브조립체로 절단될 수 있거나 또는 이와 달리 큰 조립체를 형성하도록 접합될 수 있다. 몇몇 양호한 실시예에서, 조립체(또는 서브조립체)는 1 cm 이하의 두께를 갖고, 몇몇 양호한 실시예에서는 0.1과 1.0 cm 사이의 두께를 갖고, 몇몇 실시예에서는 0.2와 0.4 cm의 두께를 갖는다. 조립체 내의 판은 실질적으로 평탄하고 조립체는 평탄한 상부 및 하부면을 갖는 것이 바람직하다.

본 명세서 전체에 걸쳐, 용어 "판", "시트", "라미나" 및 "심(shim)"은 교체가능하게 사용된다. 판은 1 cm 이하의 두께, 바람직하게는 0.5 cm 이하의 두께, 보다 바람직하게는 0.3 cm 이하의 두께를 갖고, 전형적으로는 적어도 0.02 cm의 두께를 갖는다.

"외골격"은 라미네이트형 화학적 프로세서의 단부판의 주요 외부면과의 (예로써, 용접을 통한) 긴밀한 접촉을 유지시키고, 보강 부재의 어레이의 경계 외부압과 경계 내부압 사이를 간섭하는 단부판을 따라 연속적으로 연장되는 보강 부재의 어레이이다. 보강 부재의 어레이는 적층 방향(예로써, 라미나의 평면에 수직한 방향)으로의 굽힘에 저항하기 위한 것이다. 외골격은 클램프가 아니며 나사 또는 볼트가 필요하지 않다.

"갭"은 마이크로채널의 가장 작은 치수이다. 전형적으로, 라미나 장치에서, 갭은 적층(예로써, 높이) 방향에 있다. 용어 "갭"이 사용되는 경우, 양호한 실시예는 마이크로채널의 높이 대신 기재될 수 있다.

"마이크로채널"은 10 mm 이하, 바람직하게는 2 mm 이하이고 1 ㎛보다 큰(바람직하게는 10㎛보다 큰) 적어도 하나의 내부 치수(벽-대-벽, 촉매는 카운팅하지 않음)를 갖는 채널이고, 50 내지 1500 ㎛의 실시예에서 500 내지 1500 미크론은 촉매를 형성하는 미립자와 사용될 때 특히 바람직하고, 바람직하게는 마이크로채널이 싱 적어도 1cm, 바람직하게는 적어도 20 cm의 치수 내에 남겨진다. 몇몇 실시예에서, 길이가 5 내지 100 cm 범위이고, 몇몇 실시예에서는 10 내지 60 cm의 범위이다. 마이크로채널도 적어도 하나의 출구와 다른 적어도 하나의 입구의 존재에 의해 한정된다. 마이크로채널은 제올라이트 또는 메소포로스(mesoporous) 재료를 통한 채널은 아니다. 마이크로채널의 길이는 마이크로채널을 통과하는 유동의 방향에 대응한다. 마이크로채널 높이 및 폭은 채널을 통과하는 유동 방향에 사실상 수직하다. 마이크로채널이 2개의 주요면(예로써, 적층되어 접합된 시트에 의해 형성된 면)을 갖는 라미네이트형 장치의 경우, 높이는 주요면으로부터 주요면까지의 거리이고 폭은 높이의 수직이다. 몇몇 양호한 실시예에서, 마이크로채널은 직선이거나 또는 사실상 직선이며 - 이것은 방해되지 않는 직선 라인이 마이크로채널을 통과하여 그려질 수 있는 다는 것을 의미한다. ("방해되지 않는"은 고상 촉매, 용제 또는 다른 별개의 고상 재료를 삽입하기 전을 의미한다.) 전형적으로, 장치는 공통의 헤더 및 공통의 풋터를 공유하는 복수의 마이크로채널을 포함한다. 몇몇 장치가 헤더 및 단일 풋터를 갖지만, 마이크로채널 장치는 복수의 헤더 및 복수의 풋터를 가질 수 있다. 또한, 마이크로채널은 적어도 하나의 출구와는 상이한 적어도 하나의 입구의 존재로 한정되며 - 마이크로채널은 제올라이트 또는 메소포로스 재료를 통한 채널이 아니다. 반응 마이크로채널의 높이 및/또는 폭은 약 2 mm 이하가 바람직하고, 보다 바람직하게는 1 mm 이하가 바람직하다. 마이크로채널의 측면은 반응 채널벽에 의해 한정된다. 이들 벽은 스테인리스강 또는 Ni-, Co-, 또는 FeCrAlY와 같은 Fe계 초합금과 같은 경질의 재료로 제조되는 것이 바람직하다. 프로세스층은 열교환 채널로부터 상이한 재료를 포함할 수 있고, 양호한 실시예에서 프로세스층은 30 W/m-K보다 큰 열전도성을 갖는 구리, 알루미늄 또는 다른 재료를 포함한다. 반응 채널의 벽에 대한 재료의 선택은 리액터가 의도하는 반응에 따라 달라질 수 있다. 몇몇 실시예에서, 반응 챔버벽은 양호한 열전도성을 갖고 내구적인 스테인리스강 또는 인코넬(Inconel; 등록상표)로 구성된다. 전형적으로, 반응 채널벽은 마이크로채널 장치에 대한 1차 구조적 지지부를 제공하는 재료로 형성된다. 마이크로채널 장치는 공지된 방법에 의해 제조될 수 있고, 몇몇 실시예에서는 상호배치식 판을 적층함으로써 ("심"으로서 공지됨) 제조될 수 있고, 반응 채널용으로 설계된 심은 열교환용으로 설계된 심과 상호 배치되는 것이 바람직하다. 몇몇 마이크로채널 장치는 장치에 라미네이트된 적어도 10층(또는 적어도 100층)을 포함하고, 이들 각각의 층은 적어도 10 채널(또는 적어도 100 채널)을 포함하고, 상기 장치는 보다 적은 채널을 갖는 다른 층을 포함할 수 있다.

몇몇 장치에서, 프로세스 채널이 촉매 입자를 포함한다. 바람직하게, 입자는 5 mm 이하, 몇몇 실시예에서는 2 mm 이하의 크기(가장 긴 치수)를 갖는다. 입자 크기는 체 또는 현미경 또는 다른 적절한 기술에 의해 측정될 수 있다. 비교적 큰 입자에 대해서는 체가 사용된다. 프로세스 채널에 포함된 입자 재료는 촉매, 용제 또는 불활성 재료일 수 있다.

열교환 유체는 프로세스 채널(바람직하게는 반응 마이크로채널)에 인접한 열전달 채널(바람직하게는 마이크로채널)을 통해 유동할 수 있고, 가스 또는 액체일 수 있으며, 스트림, 액체 금속 또는 다른 공지된 열교환 유체를 포함할 수 있어 - 시스템은 열 교환기에서 상변화를 갖도록 최적화될 수 있다. 몇몇 양호한 실시예에서, 복수의 열교환층은 복수의 반응 마이크로채널과 상호배치된다. 예로써, 적어도 10개의 열 교환기는 적어도 10개의 반응 마이크로채널과 상호배치되고, 바람직하게는 반응 마이크로채널의 적어도 10개 층과 인터페이스된 열교환 마이크로채널 어레이의 적어도 10개층을 갖는다. 몇몇 양호한 실시예에서, 프로세스 마이크로채널이 "n"층이면, 열교환층은 "n+1"층이고, 이로써 열교환층은 모든 프로세스층과 측면접하다. 이들 각각의 층은 간단하고, 직선의 채널 또는 층이 보다 복잡한 기하학적 형상을 갖는 채널을 포함할 수 있다. 본 발명은 양 장치 모두로 구성되고 장치 내에 유체가 존재하는 시스템을 포함한다. "접합"에서, 가열 프로세스는 하나의 피스로부터의 요소의 다른 것으로 확산이 생성되는 피스를 접합하는 데 사용되어 이 결과 인터페이스 근처(또는 접합 전에 인터페이스로 사용되는 것 근처)에 확산된 요소로 제품이 접합된다.

브레이징은 일부분들 사이에 개재된 중간층을 사용하여, 중간층은 일부분들보다 낮은 용융점을 갖는다.

용접은 일부분을 접합하거나 밀봉하는 데 사용된다. 용접이 약간 낮은 녹는점을 가질 수 있는 동일한 재료 또는 유사 재료의 용접 와이어를 사용할 수 있다는 점을 알 수 있더라도, 브레이징과 달리, 용접은 낮은 용융점이 요구되지 않고, 접합부도 라미네이트형 장치의 주변부가 밀봉된 용접된 접합부로서 언급되고 몇몇 용접 관통 깊이는 제품을 통한 것과 다른 주변부에 있다. 마감 피스에서 "용접부"는 숙련자에 의해 식별될 수 있고 - 예로써, 야금학자는 이 기술 분야에 공지된 현미경 검사 또는 다른 기술에 의해 용접부를 식별할 수 있다.

"접합"은 용접, 접합, 부착, 브레이징을 포함한다. 접합은 2개 이상의 피스들을 함께 결합하는 임의의 프로세스이다.

"기판 조립체"는 점착식 라미네이트형 스택을 형성하도록 서로 부착된 복수의 시트로 구성된다. "기판 조립체"는 때때로 패널로 일컬어지며, 유동 경로를 형성하는 상부와 바닥 시트로 구성될 수 있고, 보다 전형적으로는 많은 유동 경로를 형성하는 스택 내의 많은 시트를 포함할 수 있다.

또한, 본 발명은 본 명세서에 기술한 장치 내에서의 유닛 조작을 수행하는 방법도 포함한다. "유닛 조작"은 화학적 반응, 증발, 압축, 화학적 분리, 증류, 응축, 혼합, 가열 또는 냉각을 의미한다. "유닛 조작"은 유닛 조작에 따라 종종 전달이 발생하더라도 유체 전달만을 의미하는 것은 아니다. 몇몇 바람직한 실시예에서, 유닛 조작은 혼합만이 아니다.

마이크로채널 리액터는 1.0 cm 이하, 바람직하게는 2 mm 이하(몇몇 실시예에서는 약 1 mm 이하)이고 100 nm보다 큰(바람직하게는 1 ㎛보다 큰), 몇몇 실시예에서는 50 내지 500 ㎛의 적어도 하나의 치수(벽-대-벽, 촉매를 카운팅하지 않음)를 갖는 적어도 하나의 반응 채널의 존재를 특징으로 한다. 촉매 함유 채널은 반응 채널이다. 보다 일반적으로, 반응 채널은 반응이 발생되는 채널이다. 반응 채널의 길이는 전형적으로 길다. 바람직하게, 반응 채널의 길이는 1 cm보다 크고, 몇몇 실시예에서는 50 cm보다 크고, 몇몇 실시예에서는 20 cm보다 크고, 몇몇 실시예에서는 1 내지 100 cm 범위이다.

"프레스-핏"은, 핀(바람직하게는 구리 파형)이 장치 내의 공간에 배치되는 방식을 기술한다. 프레스-핏 핀은 장치 또는 서브조립체 내이 공극 내에서 압축되거나 안착됨으로써 제위치에 보유된다. 소량의 택 용접이 있을 수 있지만, 프레스-핏 핀은 모든 접촉 지점에서 제 위치로 브레이징되거나 또는 용접되지 않는다. 바람직하게, 프레스 핏 핀은 임의의 접착제 또는 임의의 이러한 화학적 접합에 의해 제 위치에 보유되지 않는다.

개방 공간 - 텐션에 저항하는 접합된 내부 지지부가 없는 프로세서 내의 공간을 의미한다. 개방 공간은 압축 상태의 지지부를 제공하는 리브 또는 다른 구조체를 포함할 수 있지만, 이러한 구조체는 인터페이스의 양 측면에 접합되지 않아 텐션에 저항하지 않는다. "개방 공간"은 큰 공간의 일부로서 존재할 수 있지만, 바람직한 실시예에서 라미네이트형 장치는 용접되거나 또는 그렇지 않으면 주변부에만 접합된다.

공극 공간은 장치의 하나 이상의 입구로 통과되는 N2 가스에 접근가능한 장치 내의 공간이다. 공극 공간의 체적은 적어도 10초 동안 공간을 진공화하고 N2가스를 공간으로 통과시키고 공간을 충만시키는 N2 가스의 양을 측정함으로써 측정될 수 있다.

내부 선형 용접 - 외부 주변부 용접 장치의 주변부 내에서 2개 이상의 라미네이트를 함께 접합하는 용접이다.

표준 특허 용어로써, "포함하다"는 "구비하다"의 의미고 이들 용어는 부가적이거나 또는 복수의 구성 요소의 존재를 배제하는 것은 아니다. 예로써, 장치가 라미나, 시트 등을 포함하는 경우, 본 발명의 장치는 복수의 라미나 시트 등을 포함할 수 있다는 것을 알아야 한다. 다른 실시예에서, 용어 "포함하다"는 보다 제한적인 용어 "필수적으로 구성되다" 또는 "구성되다"로 대체될 수 있다.

브레이징은 구성 재료의 녹는 온도 이하의 온도에서 녹는 중간층 재료의 첨가가 요구된다. 중간층은 확산 브레이징 또는 브레이징 프로세스 중에 액체로 된다. 액체 중간층은 재료들이 함께 접합되도록 갭 또는 간극을 채우도록 유동한다. 또한, 중간층은 유동하여 확산되므로, 중간층으로부터의 재료는 모재로 확산될 수 있고 모재로부터의 재료는 중간층으로 확산될 수 있다.

확산이 진행될 때, 중간재의 국부적 조성을 변화시킨다. 또한, 최대 온도에 도달한 후 온도가 하강될 때, 액체 중간층은 고화되고 2 개의 모재층 사이의 간극을 충전한다. 고화가 온도 또는 조성에 의해 진행될 수 있다. 후자의 경우, 아인산 또는 붕소와 같은 녹는점 억제제가 중간층이 모재보다 저온에서 녹게 하도록 첨가될 수 있다. 유사한 예에서, 확산 접합 장치도 열전달층들 사이에서 긴밀한 열접촉부를 형성한다.

도 1은 프로세스층을 조립할 수 있는 몇몇 구성요소를 도시한다.
도 2는 서브-조립체 및 스택 서브조립체를 형성하기 위한 구성요소의 스택을 도시한 것으로, 각각 3 핀 인서트를 포함하는 프로세스층을 도시한다.
도 3은 압축 상태의 라미네이트형 스택을 도시한 것으로, 장치의 코너부의 도면이다.
도 4a는 스트레인 릴리프 접합부를 형성하는 2 개의 판을 도시한다.
도 4b는 리액터 코어의 상부 및 바닥에 용접된 팽창 접합 조립체를 도시한다.
도 5는 라미네이트형 장치의 외부에 위치되는 "할로"를 도시한다.
도 6은 냉각액 채널 조립체와 정렬된 냉각액면 및 단부판 모따기면을 도시한다.
도 7은 촉매 보유 조립체를 위해 보다 균일한 프레임워크를 생성하도록 부가된 (도에서 우측) 필렛 용접부를 도시한 사진으로, 도 7의 우측에 도시한 불규칙한 핀 형상은 압축에 의해 생성된다.
도 8은 본 발명의 리액터를 위한 프로세스 매니폴드를 도시한 것으로, 도면은 매니폴드(상부 및 하부)와 라미네이트형 리액터 코어(중앙)를 도시한다.
도 9는 본 발명의 장치를 위한 냉각액 매니폴드를 도시한다.
도 10은 부분 보일링으로의 천이 및 전 용접 리액터의 안정된 성능을 도시한다.
도 11은 70 ms의 접촉 시간에서 본 발명의 전 용접 리액터의 열 흐름의 플롯을 도시한다.
도 12는 곡률을 저감하기 위해 냉각액 채널과 평행한 예비-캠버(pre-camber)로 예비-캠버링되는 것을 도시한다.
도 13은 레이저 용접 프로세스로부터 형성된 릿지에 인접한 프레스 핏 핀의 분해 사진으로, 핀은 릿지에 접촉하고 작은 틈의 크랙이 핀과 열전달 벽 사이에서 관측된다.
도 14는 바닥판에 형성된 평행하고 인접한 냉각액 채널들 사이에서 리브의 상부에 접합한 레이저 용접선을 도시한다.
도 15는 외부 지지부(외골격)를 갖는 리액터와 라미네이트형 리액터 코어(좌측)를 도시한다.
도 16은 스팟 용접에 의해 접합된 4개의 서브조립체로부터 형성된 조립체를 도시한다.
도 17은 외부 지지부를 갖는 예8의 장치를 도시한 것으로, 이 장치는 대략 0.6-m X 0.6-m x 0.08-m이다.
도 18은 예8의 장치의 프로세스 회로의 유체 정역학적 테스트에 사용되는 압력 사이클의 플롯을 도시한다.
도 19는 예8의 장치의 냉각액 도관의 유체 정역학적 테스트에 사용되는 압력 사이클의 플롯을 도시한다.
도 20은 베드의 중심선을 따르는 촉매 온도의 플롯을 도시한 것으로, 핀 높이는 0.025"(0.563 cm)이다.
도 21은 예10의 패킹된 베드의 중심선을 따르는 촉매 온도를 도시한 것으로, 핀 높이는 0.5"이다.
도 22는 예10의 패킹된 베드의 중심선을 따르는 촉매 온도를 도시한 것으로, 핀 높이는 1.0"(2.5 cm)이다.

상기 설명한 본 발명은 장치를 제조하기 위한 방법과 상기 방법에 의해 제조될 수 있는 장치를 제공한다. 본 발명은 상기 장치에서의 유닛 조작을 수행하는 방법을 더 포함한다. 유닛 조작은 화학적 반응, 상변화, 혼합, 열 전달 및 격리를 포함할 수 있다. 상기 장치는 마이크로채널일 수 있거나 또는 큰 특징적 치수를 갖는 장치에 사용될 수 있다. 특징적인 마이크로채널의 치수는 10 mm 이하, 약 0.001 mm 내지 10 mm의 범위, 바람직하게는 0.01 mm 내지 2 mm, 몇몇 실시예에서는 0.1 내지 2 mm의 범위로서 한정된다.

몇몇 실시예에서, 방법은 적어도 2개의 시트인 바닥 시트와 상부 시트로부터 서브조립체를 형성하는 제1 단계를 포함하며, 상기 바닥 시트는 에칭 채널을 포함할 수 있고, 이와 달리 채널을 통과하는 시트는 상부 시트와 바닥 시트 사이에 배치될 수 있다. 몇몇 실시예에서, 서브조립체는 3개 이상의 시트로부터 제조될 수 있다. 작은 누수가 있을 수 있지만 제1 서브조립체를 통해 유동하는 유체는 사실상 제1 서브조립체 내에 머문다. 제2 단계에서, 제1 서브조립체는 프로세스층에 인접하게 적층되고, 서브조립체 및 프로세스층은 적어도 2개 이상의 유체 통로를 구비한 조립체를 형성하도록 열접촉으로 가압 삽입된다..

서브조립체를 접합하는 하나의 방법은 유체 통로를 생성하도록 2개 이상의 층을 구비하는 층의 짧은 스택을 생성한다. 다른 실시예에서, 2개 층 이상이 2개 이상의 유체를 위한 유체 통로를 허용하는 서브조립체 또는 평행 유체 통로의 어레이를 생성하도록 접합될 수 있다.

제1 서브조립체를 형성하기 위한 하나의 실시예로서, 처리된 채널(채널은 에칭에 의해 형성될 수 있음)을 갖는 심 또는 라미나는 상부판에 접합된다. 서브조립체의 에지는, 유동이 의도되지 않은 측면 또는 다른 경로를 통해 누수되는 것과 달리, 제1 입구로부터 진입하는 유체의 95%보다 큰 그리고 바람직하게는 99%보다 큰 더욱 바람직하게는 99.9%보다 큰 양이 제1 출구로부터 서브조립체에 남겨지도록 유체 통로의 연속성을 유지시키고 측면 밖으로 유체가 누수되는 것을 방지하기 위해 에지를 따라 사실상 밀폐식 밀봉된다. 다른 실시예에서, 라미네이트 기하학적 형상으로 한정된 하나 이상의 입구 및/또는 출구를 가질 수 있다.

바람직하게, 라미네이트는 연속 금속 또는 재료의 코리더(corridor)를 따르는 서브조립체의 상부 및 또는 바닥면을 따라 밀봉되며, 몇몇 실시예에서는 적어도 50%의 코리더가 적어도 상부 및/또는 바닥면의 길이 방향으로의 연속 밀봉부를 갖고, 전형적으로 밀봉부는 채널을 이격시키는 채널벽을 따른다. 서브조립체가 적층될 때 금속이 층들 사이에 접촉 상태가 되는 영역에서만 접합이 발생한다. 상기 장치가 제조된 후 트래버스하는(traverse) 유체 채널 또는 유체용 공극을 갖는 영역은 폐쇄되지 않는다는 점을 알 수 있다. 밀봉부를 형성하기 위한 접촉부에는 2가지 재료가 사용된다. 또한, 서브조립체의 하나 이상의 면을 따르는 서브조립체의 접합은 유체 경로를 따라 연속적일 수 있거나 또는 장치의 구조적 조작 필요에 따라 요구될 때마다 간헐적일 수 있다. 유체는 조작 전 퀄리티(quality) 제어 체크 중 또는 조작 장치로 테스트될 때 제1 서브조립체 다음까지 하나의 평행 채널로부터 누수될 수 있거나 트래버스 될 수 있다. 트래버스 유동의 소량은 채널 유동 당 20 % 미만, 보다 바람직하게는 10 % 미만, 더욱 바람직하게는 2 % 미만이고, 이들 퍼센트는 모든 채널을 지나는 트래버스 유동 평균, 또는 선택된 채널을 지나는 트래버스 유도를 기초로 할 수 있다.

서브조립체의 접합은 적어도 2개의 층을 포함하지만, 3개 이상의 층을 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 20개 이상의 층이 서브조립체에 접합된다. 제1 서브조립체를 접합시키기 위한 방법은 레이저 용접, 저항 용접, 마찰 교반 용접, 초음파 용접, 확산 접합, 브레이징 또는 확산 브레이징 또는 천이 액상 브레이징, 접착제 접합, 반응 접합, 기계적 접합 등을 포함하지만, 이러한 것으로 제한되는 것은 아니다. 바람직한 실시예에서는 (접합 후 금속 뒤틀림의 양을 제한하는 저에너지 입력때문에 특별하게 파이버(fiber) 레이저 및 Yb 파이버 레이저를 갖는) 특정 타입의 레이저 용접이 사용된다.

서브조립체의 면을 접합하기 위한 방법은 서브조립체의 에지를 밀봉하기 위한 방법과 동일하거나 상이할 수 있다. 일 실시예에서, 파이서 레이저는 주변부를 따라 밀봉하는 데 사용되고, 다른 실시예에서는 펄스 레이저가 사용된다. 다른 용접 또는 접합 방법이 (유체 통로가 층에 진입하거나 빠져나오는 영역을 제외하고) 주변부를 따라 밀봉하는 데 사용될 수도 있다.

접합 또는 밀봉된 서브조립체는 조립체로 적층하기 전 퀄리티("QC'd")에 대해 체크되는 것이 바람직하다. 모든 서브조립체가 평가될 수 있거나 또는 서브조립체의 통계확적 샘플링이 QC'd일 수 있거나 또는 서브조립체의 샘플링이 퀄리티에 대해 평가될 수 있다. 퀄리티 체크는 누수에 대해 체크하는 압력 테스트, 압력 하강에 대해 체크하는 유동 테스트 또는 의도된 밀봉 내부 평행 채널들 사이에서 유동의 암시일 수 있는 체류시간 분포에 대해 체크하는 다이(dye) 테스트를 포함할 수 있다.

접합 또는 밀봉된 서브조립체는 2개 이상의 유체 통로 세트를 갖는 장치를 생성하도록 유체 통로의 제2 어레이 또는 제2 서브조립체에 접합된 서브조립체들을 배치하거나 상호배치함으로써 조립체로 접합될 수 있다.

유체 통로는 포움(foam), 펠트(felt), 와드(wad), 에어로겔(aerogel) 및 벌집과 같은 셀룰러 구조체 등과 같은 화학적 프로세스에 유용한 파형 또는 핀 구조체 또는 이와 다른 구조체를 포함할 수 있다. 몇몇 양호한 실시예에서, 파형 또는 핀 구조체는 1보다 큰 어스펙비(높이 대 폭)을 갖는 채널 또는 챔버를 생성하며, 상기 높이는 2개의 서브조립체들 사이의 거리이고, 폭은 반복적인 핀 또는 파형의 인접 레그(파면)들 사이의 거리이다. 이와 다른 실시예에서, 제2 유체 통로는 임의의 열전도성 구조체를 포함할 수 있다.

양호한 실시예에서, 제2 유체 통로는 프로세스 채널이고, 제1 서브조립체는 열전달 채널을 포함하고, 이와 달리 몇몇 실시예에서 이러한 기능은 역일 수 있다.

프로세스 유체 통로를 구성하는 데 사용될 수 있는 구성요소의 예가 도 1에 도시되고, 파형은 평면 포일로부터 생성된다. 유체 통로의 외부는 스트립의 에지(주변 스트립 또는 p-스트립으로서 한정됨) 또는 측면 바아로 밀봉되고 지지 스트립(s-스트립)의 사용도 포함할 수 있다.

제1 서브조립체는 (파형층으로서 도시된) 제2 유체 통로의 층 사이에 위치되거나 적층된다. 도 2에 도시된 바와 같다. 단일의 인접 제2 유체 통로 또는 복수의 인접 유체 통로 (도 2에는 3개를 도시)가 제2 유체 통로를 위한 각각의 층에서 적층될 수 있다.

프로세스 파형은 핀의 정점을 따르는 용접을 사용하거나 또는 제1 서브조립체와 제2 유체통로 사이의 접촉부의 열전도성을 개선시키는 열적 연결된 접착재 또는 다른 재료를 사용하여 제1 서브조립체에 접합될 수 있다. 일 실시예에서, 2개의 층은 열전도성을 개선시키기 위한 어떠한 재료의 첨가없이 적층 및 용접 중에 서로 접합된다. (본 실시예에서 브레이징 또는 용접 접합부가 없는 것을 "프레스-핏"이라 칭한다.) 다른 실시예에서, 첨가 재료가 제1 서브조립체와 제2 유체 통로 사이의 접촉 저항을 저감시키기 위해 부가된다. 다른 실시예에서, 화학 프로세스 중에 열접촉은 다상 프로세스의 사용에 의해 개선될 수 있고, 프레스 핏 프로세스 구조체와 서브조립체 사이의 작은 간극 또는 갭은 모세관력을 통한 처리 중에 액체로 충전된다. 액체는 우선적으로 갭을 충전할 수 있고 화학 프로세스 유닛으로서 작용될 때의 복합 구조체의 전도성을 강화시킨다.

제1 서브조립체와 제2 유체 통로 모두를 포함하는 하이브리드 스택을 적층한 후, 본 발명의 장치는 외부 용접, 접착제 및 반응 접합과 같은 방법에 의해 스택을 형성하도록 관여된다. 스택 용접은 TIG, MIG, 레이저 용접, 전자빔 용접 등을 포함하는 상이한 형태의 용접 방법을 사용할 수 있다. 외부 용접은 우선적으로 재생가능성 및 비용 절감을 위해 자동화된다. 화학 프로세서의 온도 및 압력이 땜납과의 전도가 이루어지도록 충분하게 부드러운 경우 땜납도 주변부를 접합시키기 위한 선택 사항일 수 있다.

최종 조립체를 접합하기 전, 스택은 층들이 접촉하여 공극을 저감시키도록 압축될 수 있고 최종 장치 접합이 발생된다. 압축은 예로써, 볼트 조립체에 로드를 인가하는 클램프식 고정구의 사용으로 또는 스택에 로드를 인가하기 위한외부 압력의 사용을 통해 발생될 수 있다. 프레스-핏 파형은 압축 중에 변형될 수 있고 압축이 제거된 후 변형된 상태로 유지될 수 있다.

서브조립체는 적층 전에 평탄화 처리가 필요하다. 하나의 평탄화 방법은 레벨링 기계(leveling machine)를 사용하여 레이저 용접된 서브조립체의 롤 평탄화단계를 포함한다. 이 방법은 6" x 24"(15 cm x 60 cm) 패널이 사용될 때 변형을 저감시킨다. 이러한 패널은 용접선의 길이를 따라 하나의 치수 변화를 갖는다. 롤 평탄화는, 일부가 2개의 방향으로 변형되는(그릇 형상 또는 3차원 포물 형상) 24" x 24"(60 cm x 60 cm) 서브조립체에는 성공적이지 못하다. 종래의 레벨링 기계는 뒤틀린 부분을 평탄화하는 데 사용되지만, 그 결과 레이저 용접부가 파손된다. 뒤틀린 부분을 보다 평탄화된 상태로 덜 공격적으로 굽히는 데 엄격하지 않고 부드러운 핸드 롤러가 사용되었다. 엄격하지 않은 핸드 롤러는 다소 변형을 저감시키지만, 평탄면 상에 놓여질 때 임의의 코너에서 1 cm 미만으로 안착되는 것으로 정의된 평탄 상태까지 저감시키지는 못한다. 따라서, 부드러운 평탄화는 특히 상이한 폭과 길이를 갖는 조립체 (즉, 사각형이 아닌 서브조립체)에 대해 우수한 장치를 생성할 수 있다. 몇몇 양호한 실시예에서, 평탄화는 약 15 cm 이하의 폭, 몇몇 실시예에서는 10 내지 20 cm의 폭을 갖는 서브조립체에 대해 수행된다.

V-홈은 용접 필렛이 V-홈을 충전하는 데 적용될 수 있기 때문에 서브조립체들 사이에 이점이 있다. 서브조립체는 사이드 바아 또는 에지 스트립 영역으로부터 약간 돌출될 수 있다. 다른 실시예에서, 서브조립체는 에지 스트립과 사실상 동일한 높이이다. 사실상 동일 높이라는 것은 서브조립체 두께의 5 이하의 증분을 의미한다. 예로써, 서브조립체가 0.01"(0.025 cm) 두께인 경우 서브조립체의 에지는 에지 스트립의 에지로부터 0.05"(0.125 cm)보다 많게 돌출되지 않거나 함입되지 않는다. 0.06"(0.15 cm) 서브조립체에 대해, 동일 높이 에지로부터의 오프셋은 약 0.3"(0.75 cm)보다 많지 않고, 양호한 오프셋의 정도는 평탄부로부터 0.06"(0.15 cm)보다 많지 않는 것으로, 예로써 바람직한 실시예로서 0.06"(0.15 cm) 돌출 또는 0.06"(0.15 cm) 함입이다.

이러한 제조의 하이브리드 방법의 핵심 이점은 표면 처리 시 확산 접합 및 또는 브레이징에 대한 요구를 저감시키는 것이다. 표면은 배우 깨끗하고 평탄해야 하고, 퀄리티 확산 접합 및 또는 브레이즈 동안 긴밀하게 끼워지는 긴밀한 공차를 갖는다. 브레이징 및 또는 접합 단계의 제거는 확산 접합 및 또는 브레이징을 위해 요구되는 것과 같이 큰 장치를 고온으로 할 필요를 제거한다. 큰 장치를 가열 및 냉각하는 데 요구되는 에너지는, 과도한 기계적 열 스트레인과 이로 인한 변형을 발생시키지 않으면서 접합 또는 브레이징 타임까지 큰 장치를 가열하고 냉각하는 데 요구될 때 중요하다. 주로 평면 내부 라미나로 구성된 스테인리스강으로부터 제조된 장치에 대해, 최외측으로부터 중심점까지의 내부 열구배는 층의 기계적 변형을 방지하도록 약 30℃보다 작고 500℃보다 커야한다. 0.5 m x 0.5 m보다 큰 단면적을 갖는 장치에 대해, 진공 기반 열 프로세스에서 브레이즈 또는 접합될 때 장치를 가열하는 데 수일이 소요되고 냉각시키는 데 수일이 소요될 수 있다. 이러한 요구되는 처리 시간 및 해당 부분의 표면 준비에는 리액터의 전체 비용을 증가시킨다.

본 발명의 장치 제조용 방법은 리액터의 확산 접합 및 또는 브레이즈 단계의 필요성을 없앤다. 본 발명의 방법의 결과로 리액터는 비용을 낮추고 시간을 단축시키면서 높은 퀄리티로 제조된다.

본 발명의 프레스 핏 장치로부터의 놀라운 결과는 층들 사이에 접촉 저항의 효과이다. 층들의 프레스 핏은 긴밀한 열접촉을 보장하지 않고, 장치의 크기가 증가할 때 더 악화되고 평탄화 개시 부분은 완벽하지 않다. 유체 스트림을 분리하는 낮은 퀄리티 접촉 영역을 통해 제1 서브조립체와 제2 유체 통로 사이에서의 열이 제거된다. 확산 접합 또는 브레이즈 장치에서, 각각의 층은 접합 및 또는 브레이징의 본성에 의해 긴밀한 열접촉을 이루는 반면, 국부적인 면의 거칠기 및 또는 부분 불규칙성 또는 추기 변형은 층들 사이의 열 전달 효과를 저감시킨다. 층들 사이의 열접촉의 중요성은 리액터 또는 장치에 대한 프로세스 조작 요구에 따라 달라질 수 있다. 몇몇 실시예에서, 2개의 층들 사이의 내부 공극은 조작 중에 프로세스 유체에 의해 충전된다. 다른 실시예에서, 그래파이트 또는 비교할만한 중간층과 같은 변형가능 솔리드 또는 액체 또는 퍼티(putty) 또는 접착제와 같은 열적 연결 재료가 2개의 유체층들 (적어도 하나는 프레스 핏 층임) 사이의 접촉 저항을 감소시키기 위해 프레스-핏 층으로 도입된다.

몇몇 실시예에서, 어떠한 열접촉층의 개입이 요구되지 않는다. 피셔-트롭쉬 반응은 레이저 용접 서브조립체의 냉각액측과 프로세스측 파형 사이의 열접촉을 개선하기 위해 간섭층의 사용없이 본 발명의 리액터에서 테스트된다. 이러한 실행은 사실상 유사한 디자인의 모든 브레이징된 리액터로부터 측정된 것과 사실상 매칭된다.

또한, 하이드로제네이션, 하이드로크랙킹, 또는 하이드로프로세싱 반응을 포함하지만 이것을 제한되지 않는 액체 및 또는 수소 중 어느 하나와 관련된 반응 또는 유닛 조작은 제1 서브조립체와 제2 유체 통로 사이의 열전도성 층을 간섭할 필요가 없다는 점을 알 수 있다. 이러한 유체는 양호한 열전도성을 갖고, 이러한 유체가 공극을 충전하는 경우 양호한 열전도성을 얻을 수 있다. 액체는 핀과 인접 열전달 면 사이의 공극으로 전달되도록 충분한 모세관 당김력을 갖는다. 또한, 오일의 표면 장력은, 피셔-트롭쉬 리액터의 경우 오일 또는 왁스의 모세관 당김력을 더 강화하는 스테인리스강보다 구리에 대해 낮아져 반응 중에 구리와 스테인리스(또는 다른 금속) 사이의 공극으로 낮아진다. 스테인리스에 대한 오일 또는 액상 왁스의 높은 표면 장력은 동일한 효과를 갖지 않을 수 있거나 액체를 공극으로 전달하기 위해 사실상 작은 갭을 필요로 할 수 있다. 구리 핀도 불규칙성을 제조하기 위해 보다 너그럽다는 것을 알 수 있다.

산화 반응과 관련된 반응에는 열도전성 재료를 간섭시키는 것을 필요로 한다는 점을 알 수 있다. 일 실시예에서, 제2 유체 통로의 워쉬코트(washcoat) 촉매 또는 다른 보유 유체도 반응의 열전달 및 열 제어에 조력하도록 2개의 층들 사이의 공극을 충전할 때 열전도성 재료를 간섭하는 기능도 할 수 있다.

스트레인 릴리프 접합부

2개의 판이 함께 용접되어 이루어진 스트레인 릴리프 접합부는 코어 내에 인접층들을 접합하는 용접부에 부과된 스트레인을 저하시키기 위해 스택에 부가될 수 있다. 접합부는 조작 중에 리액터가 압축될 때 개방(팽창)되도록 설계된다. 이렇게 함으로써, 리액터 외부면에 위치된 밀봉 용접부는 변형되지 않은 상태로 유지되어 유닛의 수명을 증가시킨다.

팽창 접합부는 전형적으로 스택이 동일한 폭과 길이를 갖는 2개의 금속판으로 구성된다. 예로써, 본 설명에서 기술한 바와 같이, 판은 스택의 다른 판의 치수에 매칭되도록 ~24"(60 cm)폭 x 24"(60 cm)길이이다. 바람직하게, 하부판은 스트레인 릴리프 접합부에서 상부판보다 얇고, 예로써 기부판(즉, 판은 스택과 동일 평면이고 이에 접촉됨)은 ~0.25"(0.625 cm) 두께 및 상부판 (외부 주요면에 인접한 판)은 약 0.04"(0.1 cm) 두께이다. 몇몇 바람직한 실시예에서, 기부판은 복수의 구멍을 포함하고, 상부판은 단조롭다. 판은 서로의 상부에 위치되고 에지에서 정렬된다. 이후, 판은 레이저 용접 프로세스를 통해 용접된다. 팽창 접합판의 에지는 연속적으로 용접되지 않고, 이러한 것은 장치의 조작 중에 판의 이동을 허용한다. 바람직하게, 용접 패턴은 코너에서를 제외하고 판의 에지가 접합되지 않도록 이루어진다. 이러한 점은 리액터에 밀봉 용접부를 변형시키지 않으면서 리액터의 임의의 팽창을 달성하는 데 필요한 경우 조작 중에 에지가 분리될 수 있고 서로로부터 상이한 내부 스트림을 격리시킨다. 기부판의 구멍은 리액터로의 조립 전에 용접부가 개별적으로 누수에 대해 체크되게 한다. 팽창 접합부가 성능 테스트(qualification test)를 통과한 경우, 기부판은 표준 TIG 용접 프로세스를 사용하여 충전될 수 있다.

바람직하게, 2개의 팽창 접합 조립체는 완전한 리액터 코어에 사용되며, 하나는 코어의 상부 그리고 하나는 바닥에 사용된다. 바람직하게, 스트레인 릴리프 접합부의 하나의 판은 리액터 코어에 대해 위치되고, 모든 주변부 주위에서 냉각액 서브조립체에 용접된다.

조작 중에, 리액터는 압축된다. 압축은 외부 지지부의 몇몇 탄성 스트레칭의 결과이다. 스트레인 릴리프 접합부가 존재하지 않는 경우, 리액터 코어 자체의 대응 스트레치를 야기하고 그 결과 응력이 용접부에서 발생된 스트레인에 유도된다. 팽창 접합부가 존재함으로써, 탄성 스트레칭은 용접부 상의 스트레인을 경감시키는 접합부의 개구까지 진행된다.

할로 상의 용접 선택 단계는 코어의 면 위에 돌출되는 인접 링을 형성하도록 서로 용접된 2개 이상의 부분 또는 인접 중공 사각형 또는 직사각형 금속 링으로부터 제조된다. 할로는 최종 조작 매니폴드(매크로매니폴드) 및 장치의 중간에 구조체를 생성하여, 개장 중에, 매크로매니폴드와 장치 사이의 연결부는 절결될 수 있고 연속 조작 기간 동안 재용접 또는 접합될 수 있다. 이러한 할로의 사용은 리액터 코어 내에 함유된 촉매를 제거하거나 또는 개장하기 위한 수단으로서 특별한 이점이 있다. 할로, 할로를 구비한 장치, 할로를 갖는 장치의 제조 방법 및 할로를 갖는 장치의 사용 방법은 본 발명의 부가적인 태양이다.

예

예1 : 용접 조립체 - 용접 리액터 - 프레스 핏 전도성 핀

용접 리액터는 테스트 반응으로써 피셔-트롭쉬를 사용하여 브레이즈 리액터에 상당하는 성능을 실증하기 위해 제조되어 조작된다. 리액터가 스트림 상에서 2000 시간 이상 조작되고 서브조립체에 대한 촉매 함유 프로세스 핀의 프레스-핏 접촉이 리액터 성능에 충분하다고 나타나고, 동일한 디자인의 브레이즈 리액터로부터의 성능에 매칭된다.

장치 설명

2개 층의 피셔 트롭쉬 전 용접 장치는 본 발명의 제조 프로세스를 실증하기 위해 설계되고 제조된다. 다채널 마이크로리액터 디자인은 3개의 냉각액 반복 유닛들 사이에 개재된 2개의 프르세스 반복 유닛으로 구성된다. 냉각액 채널은 프로세스 채널에 대해 크로스 유동 방향성을 갖는다.

프로세스 채널은 7.62 cm(3 인치) 폭 및 0.635 cm(0.256 인치)이고 15.75 cm(6.2 인치)의 구리 파형으로 생성된다. 파형의 두께는 0.015 cm(0.006 인치)이다. 최종 장치는 2개의 층에서 274개의 프로세스를 갖는다. 이들 채널들 각각은 0.095 cm(0.0372 인치)의 폭, 0.635 cm(0.25 인치)의 높이 및 7.62 cm(3 인치)의 길이의 평균 치수를 갖는다. 핀은 우수한 열접촉을 보장하도록 인접 에지 스트립의 정상 치수로부터 0.006"(0.015 cm)만큼 크다.

장치의 냉각액 채널은, 1000 미크론 바닥 채널판을 통해 파손하지 않고 통과하는 500 미크론 상부판을 통한 50과 150 미크론들 사이의 용접부 두께를 갖는 Yb파이버 레이저(IPG 모델 YLR-600-SM: 600-와트 리테르븀 파이버 레이저, 1.07 미크론 파장)으로 상부판에 접합된 레이저 용접 서브조립체로 구성된다. 서브조립체는 열전달 유체용 유동 채널을 갖는 채널 심에 수반되는 상부 또는 커버 시트 또는 벽을 포함하는 2개의 심으로부터 생성된다. 이들 냉각액 서브조립체는 ~3" L x ~10" W x ~2.7" H(8 cm x 25 cm x 7 cm) 장치에 적층되고, 융합 및 필렛 용접으로 주변부에 밀봉된다.

코어 구성요소의 용접 후, 장치는 옥스포드 캐털리스츠, 리미티드(Oxford Catalysts, Limied)로부터 얻어지는 66.5 그램의 고활성 코발트 촉매와, 아틸란틱 이큅먼트 엔지니어(Atlantic Equipment Engineer)에 의해 공급되는 120 그릿 재료를 공급원으로하는 실리콘 카바이드로 세척되고 로딩된다.

최종 제조 단계는 (매크로스케일 즉, 큰 파이핑에의 외부 연결용 냉각액 및 프로세스 채널을 위한) 헤더 및 풋터 용접과 지지부 용접으로 구성된다. 지지부 용접은 압력 억제 시스템(PCS)에 대한 필요성없이 안전하게 장치가 조작할 수 있게 하는 디자인에 대한 구조적 필요성이 있다.

코어 구성요소 제조

전 용접 리액터는 구리 파형 및 2개의 스테인리스강 에지 스트립을 갖는 2개의 프로세스층을 포함한다. 3개의 냉각액층은 프로세스층과 상호배치되고 스테인리스강 상부판 또는 벽과 스테인리스강 채널 심을 함께 용접하는 레이저를 통해 서브조립체로서 제조된다. 벽 심은 0.020"(0.05 cm) 두께 스톡(stock) SS 시트 재료로부터 크기가 절단된다. 냉각액 심은 비직선 섹션용 0.015"(0.0375 cm) 깊이 x 0.017"(0.0425 cm)폭과 직선 채널용 0.040"(0.1 cm) 리브를 갖는 0.020"(0.05 cm) 깊이 x 0.100"(0.25 cm) 폭 채널을 생성하고 0.0040"(0.1 cm) 두께 SS 시트의 부분 PCM(포토 케미컬 기계가공)을 통해 형성된 비직선 및 직선 채널 특성을 갖는다. 비직선 섹션은 22 턴으로 파상 또는 뱀 패턴으로 제조된다. 레이저 용접은 각각의 리브 상에 이루어지고, 심의 전체 길이는 외부로부터 채널을 밀봉하도록 최외측 채널 및 주변부 사이 그리고 채널들 사이에 밀봉부를 생성한다. 이후, 서브조립체는 누수 체크된다. 장치의 조립 전에 식별 및 누수의 수리가 허용된 누수 체크 서브조립체의 성능을 갖고, 손상된 장치의 조립을 피한다. 서브조립체와 같이 예비 조립된 냉각액층을 갖는 다른 이점은 적어도 약20%만큼 조립체에 스택하기 위한 부분의 저감이다.

프로세스측에 대한 에지 스트립은 표준 재료 두께(정상적으로 0.250" 두께)(0.625 cm)로부터 제조되고, 단지 길이 및 폭을 절단하고 에지를 모따기하는 최소의 기계가공이 요구된다. 구리 파형은 표준 핀 형성 프로세스로부터 제조되고, 얇은 코일은 반복 핀 구조체를 생성하도록 규칙적으로 절곡된다. 핀은 0.256"(0.64 cm) 높이로 이루어진다. 단부판은 양호한 길이, 폭 및 모따기를 달성하기 위해 최소의 기계가공이 요구된다. 브레이즈 장치에 결합되는 긴밀한 두께의 허용오차가 모든 부분에서 필요하지 않으므로 스톡 재료가 사용될 수 있다.

예1의 장치 조립체

장치의 코어(즉, 2개의 단부판들 사이에 개재된 프로세스 및 냉각액층)는 상호배치된 프로세스 및 냉각액층을 생성하도록 구성요소를 적층함으로써 생성된다. 프로세스층의 개수는 FT 제품의 양호한 수용량에 의해 결정되지만, 냉각액층의 개수는 프로세스층이 양 측면 상에 냉각액층을 갖도록 프로세스층의 개수보다 하나 이상이다. 적층 프로세스 중에, 고정구는 부분들을 정렬하고 조립체 전체에 걸쳐 그리고 초기 용접단계에서 이러한 정렬을 유지하는 데 요구된다. 클램프 고정구는 스택에 플랫폼을 생성하고 용접 단계로 전달용 스택 코어를 고정시키기 위해 설계된다. 클램프 고정구는 긴 플러스 사인 형상의 2개의 판으로 구성된다. 각각이 1/2"(1.25 cm)의 모든 나사식 로드를 고정시키기 위한 4개의 슬롯을 갖는다. 지지판은 바닥측면 상의 너트 및 모든 나사식 단부용 룸(room)을 생성하기 위해 바닥 클램프 아래에 놓여진다. 프로세스면의 정렬을 위해, 4개의 직선 에지가 c-클램프를 갖는 클램프 고정구의 어느 한 측면 상에서 제 위치에 유지된다. 5번째 직선 에지는 2개의 냉각액면 중 하나에 정렬되는 데 사용된다.

적층 및 정렬 고정구 셋업으로 인해, 제1 단계는 클램핑 고정구 상에 단부판을 위치시키고 프로세스면 직선 에지들 사이에 중심설정하는 것이다. 냉각액면 직선 에지는 이후 제1 층을 적층하기 전에 제 위치에 끼워진다. 적층된 제1 층은 냉각액 조립체이다. 프로세스층은 2개의 냉각액층들 사이에 배치된다. 서브조립체는 단부판 상에 하강되어 냉각액면 직선 에지에 대항하는 위치로 활주되고 단부판 상의 모딴 면들 사이에 중심 설정된다.(도 6) 정렬이 만족되면, 제1 프로세스층이 냉각액 서브조립체의 상부에 적층된다. 이 단계에서, 에지 스트립은 냉각액면과 동일 높이가 된다. 융합 용접을 위해, 이것은 에지 스트림과 냉각액 서브조립체 사이 및 에지 스트립과 단부판 사이의 인터페이스를 밀봉한다. 제1 에지 스트립은 파형의 위치에 후속하는 냉각액 직선 에지와 동일 높이로 배치되고 이후 제2 에지 스트립과 동일 높이에 위치된다. 파형은 냉각액 제1 에지 스트립에 대해 긴밀하게 위치되고 냉각액 서브조립체 상에 중심설정된다. 제2 에지 스트립은 파형에 대해 긴밀하게 위치되고 다른 냉각액면과의 정렬이 체크된다. 양 냉각액면 상의 에지 스트립이 인접층의 +/- 0.010"(0.025 cm)이면, 정렬이 수용가능하다. 이러한 냉각액 서브조립체와 프로세스층의 적층 프로세스는 1회 이상 반복되고 이후 다른 냉각액 조립체에 대해 이루어진다. 전체 스택은 2개의 프로세스층과 3개의 냉각액층으로 구성된다. 스택에 위치되는 최후 코어 구성요소는 상부 단부판이다. 상부 단부판은 모든 4개의 프로세스측 직선 에지와 냉각액면 직선 에지와 동일 높이로 위치된다.

코어 용접을 완전하게 하기 위한 2개의 용접 단계가 있다. 제1 용접 단계는 2"(5 cm) 폭 에지 스트립을 따라 필렛 용접을 이루는 것이다. 필렛 용접으로 충전된 각각의 프로세스면에는 6개의 V홈이 있다. 클램프 고정구 상의 만곡된 절결 영역은 이러한 용접 단계를 완전하게 하기 위해 이러한 V홈에 어세스되는 것이 허용된다. 초기 필렛 용접부는 손상을 피하기 위해 파형에 가장 가까운 에지 스트립 단부의 쇼트를 정지하도록 설계된다. 이후 필렛 용접은 촉매 보유 조립체와 매칭되도록 에지 스트립의 내측 에지에 충전된다. 이러한 필렛 용접의 전후 사진을 도 7에 도시한다. 이러한 필렛 용접이 완료되면, 클램핑 고정구는 다음 용접 단계를 위해 냉각액면에 접근하는 것을 허용하도록 제거된다. 각각의 냉각액면 상에는 3개의 냉각액 서브조립체가 있고, 6개의 시임(각각의 조립체 위 아래에 하나의 심이 있음)은 각각 면의 전체 길이의 융합 용접부를 갖는다. 이후, 코어는 촉매 로딩을 위해 세정 및 준비를 위해 대기된다.

세정 및 촉매 로딩

촉매 로딩 전에, 장치의 프로세스측은 세정되고 촉매 보유 조립체는 제 위치에 용접된다.

촉매 로딩 전에, 촉매 보유 조립체는 촉매를 보유하기 위해 하나의 프로세스면 상에서 제위치에 삽입되어 용접되며, 코어는 수직 위치로 지향된다. 촉매 보유 조립체는 4개의 부분, 스크린, 스크린 보유 링, 포움 및 포움 보유 링으로 구성된다. 스크린은 장치에서 촉매를 보유하는 기능을 한다. 스크린 보유 링은 스크린을 제 위치에서 프로세스면에 대해 긴밀하게 보유하는 얇은 SS 프레임이다. 스크린 보유 링의 주변부 주위의 작은 용접은 스크린을 제 위치에 고정시키고 장치 내에서 양호한 촉매 보유를 보장한다. 또한, 에지 스트립 상의 필렛 용접은 보다 양호한 촉매 보유를 제공하도록 에지 스트립의 내측 에지에 적용된다. 알루미늄 차폐판이 스크린 보유 링의 주변부 용접 중에 구리 파형을 보호하는 데 사용될 수 있다.

촉매 보유 조립체가 하나의 프로세스면에서 제 위치에 있음으로써, 촉매 로딩이 수행된다. 로딩은 4단계의 프로세스이다. 4개의 단부 채널(각각의 프로세스층에서 각각의 단부에 1개)은 부분 핀을 갖고 스크린 보유 링에 의해 차단되어 활동하지 않는 채널로 고려된다. 이러한 채널은 제1 로딩 단계에서 촉매와 거의 동일한 입자 크기의 불활성 재료, 실리콘 카바이드(SiC)에 의해 완벽하게 충전된다. 나머지 채널은 3개층: 프로세스 입구에서 ~0.665"(1.6625 cm) SiC, ~1.5" FT(3.75 cm) 촉매 베드 및 프로세스 출구에서 ~0.75"(1.875 cm) SiC로 로딩된다. 3개의 층들 각각의 깊이를 달성하기 위해, 재료는 로딩된 재료를 치밀화하기 위해 러버 말렛(rubber mallet)으로 장치(단부판)의 측면을 파운딩하는 것에 의해 소량의 증분으로 장치에 로딩된다. 각각의 증분식 로드 및 치밀화 후, 게이지 높이 핀은 모든 채널의 깊이를 측정하는 데 사용된다. 이러한 프로세스가 임의의 주어진 층에 대해 완료될 때, 재료는 가능한 한 PABD(재료의 제 위치에서 아닌 곳에서 측정된 패킹된 평균 베드 밀도)에 근접하게 얻어지도록 초음파에 의해 더욱 치밀화된다. 상부층이 치밀화 후 에지 스트립과 동일한 높이로 남겨질 때 로딩이 완료된다. 촉매는 초음파에 의해 더욱 치밀화되지 않은 경우, 촉매 베드는 충분하게 치밀화된 것으로 고려된다. 모든 3개의 층(SiC의 2개층, 촉매 1개층)이 로딩됨에 따라, 촉매 보유 조립체가 설치되고 다른 프로세스면에 대해 앞서 설명한 바와 같은 동일한 절차를 사용하여 장치의 개방 프로세스면에 용접된다.

예1에 대한 최종 용접

3개의 최종 용접 단계가 장치 제로 즉, 프로세스 매니폴드, 냉각액 매니폴드 및 지지부 판의 부착을 완료한다. 브레이즈 장치와 달리, 전체적으로 밀봉되는 전 용접 FT 장치에 대한 내부 구성요소만이 냉각액 서브조립체이다. 나머지 구성요소(파형, 에지 스트립 및 단부판)은 모두 주변부에 구성요소를 인접시키도록 부착된다. 지지판은 조작 중에 큰 차압 하에서 완전체를 유지하기 위한 장치용 필수적인 구조적 지지부를 제공한다. 또한, 지지판은 브레이즈 장치에 사용된 압력 억제 쉘(PCS)을 대체하는 기능을 한다. 2개의 출구가 증기와 액체 물을 별도로 제거하기 위해 냉각액를 위해 사용된다.

프로세스 매니폴드는 스테인리스강 304L로 제조되고, 대략 9.1"(22.75 cm)길이 x 2.7"(6.75 cm)폭 x 1.9"(4.75 cm)깊이이다. 대략 8.1" x 1.7" x 1.2"(20.25 cm x 4.25 cm x 3.00 cm)의 치수를 갖는 내부 포킷은 프로세스 파형 개구를 전체적으로 캡슐화하고 촉매 보유 메커니즘에 지지부를 제공한다. 매니폴드는 전통적인 TIG 용접 프로세스를 사용하여 코어의 주변부 주위에 용접된다. 일인치 직경 튜브가 양 프로세스 매니폴드의 중심으로부터 연장되어 프로세스 가스를 코어로 도입 및 배출하게 한다. 매니폴드는 조작 중에 프로세스를 지지하기 위해 대략 0.5"(1.25 cm)의 최소 벽두께로 설계된다.(도 8 참조)

냉각액 입구 매니폴드는 스테인리스강 304L로 제조되고, 대략 5.6"(14 cm)길이 x 2.7"(6.75 cm)폭 x 1.7"(4.25 cm)깊이이다. 대략 4.8" x 1.9" x 1.3"(12 cm x 4.75 cm x 3.25 cm)의 치수를 갖는 내부 포킷은 냉각액 입구 채널을 전체적으로 캡슐화하고 냉각액 입구면 위로 냉각액를 균일하게 분산시키도록 설계된다. 매니폴드는 전통적인 TIG 용접 프로세스를 사용하여 주변부 주위에 용접된다. 일인치 직경 튜브는, 냉각액가 코어로 진입하는 것을 허용하도록 매니폴드로부터 연장된다. 매니폴드는 조작 중에 냉각액 압력을 지지하기 위해 대략 0.38"(0.95 cm)의 최소 벽두께로 설계된다.

냉각액 출구 매니폴드는 스테인리스강 304L로 제조되고, 대략 5.6"(14 cm)길이 x 2.7"(6.75 cm)폭 x 4.4"(11 cm)깊이이다. 대략 4.8" x 1.9" x 4.0"(12 cm x 4.75 cm x 10 cm)의 치수를 갖는 내부 포킷은 냉각액 출구 채널을 전체적으로 캡슐화하고 냉각액이 방해없이 리액터 코어를 빠져나오도록 설계된다. 매니폴드는 전통적인 TIG 용접 프로세스를 사용하여 주변부 주위에 용접된다. 2개의 1"(2.5 cm)직경 튜브는 대향측면으로부터 매니폴드로부터 연장된다. 상부 튜브는 스팀 증기가 빠져나오게 하고, 바닥 튜브는 액체 물이 빠져나오게 한다. 매니폴드는 조작 중에 냉각액 압력을 지지하기 위해 대략 0.38"(0.95 cm)의 최소 벽두께로 설계된다.

2개의 냉각액 매니폴드는 고체 금속 코어 단부판 및 프로세스 매니폴드로 지향되어 용접된다. 이렇게 함으로써, 코어 용접은 전체적으로 프로세스 및 냉각액 매니폴드의 파라미터 내에 캡슐화되고 따라서 리액터의 외부면에 직접 노출되지 않는다(도 9 참조)

이후, 지지부(외골격)이 전통적인 TIG 용접 프로세스를 사용하여 부가된다. 수직(프로세스 유동) 방향으로 리액터를 감싸는 4세트의 지지부가 있고, 냉각액 출구 매니폴드 위로 수평으로 연장되는 하나의 부가 세트가 있다. 수직 지지부의 각각의 세트는 8.8"(22 cm)길이 x 3.3"(8.25 cm)높이 x 0.25"(0.625 cm)두께의 대략적인 전체 치수를 갖는 스테인리스강 304L의 2개의 동일한 피스로 구성된다. 지지부의 각각의 세트는, 3개의 단부가 접촉하고 주변부 주위에서 리액터에 봉합 용접되는 지점에서 함께 용접된다. 4 세트의 지지부는 대략 2"(5 cm)만큼 서로로부터 이격되고, 제1 세트는 냉각액 입구 매니폴드의 에지로부터 대략 2.7"(6.75 cm)에 위치된다. 반면, 4개의 수직 세트의 지지부는 리액터 코어 및 프로세스 매니폴드를 지지하기 위해 제공되고, 수평 세트는 큰 냉각액 출구 매니폴드에 부가적인 지지부를 제공한다. 2개의 수평 지지부는 스테인리스강 304L로 구성되고 대략 5.4"(13.5 cm)길이 x 2'(60 cm)높이 x 0.25"(0.625 cm)두께이다. 이들은 냉각액 출구 매니폴드의 어느 하나의 측에 중심설정되고, 최외측 수직 지지부 및 코어의 단부판 그리고 매니폴드에 용접된다.

예1에 대한 실험 셋업

프로세스측

베드 리액터에 고정된 피셔-트롭쉬 복합 마이크로채널에 공급되는 합성 가스(syngas)의 유동 및 조성은 브룩(Brook) 유량 제어기를 사용하여 개별 가스(일산화탄소, 수소 및 질소)의 유량을 설정함으로써 제어된다. 가스는 임의의 불순물을 제거하도록 활성 탄소 및 분자체 13X 트랩을 통해 공급된다. 이러한 공급은 리액터에 진입하기 전 스테인리스강 마이크로채널 열 교환기에서 예열된다. 리액터는 캄-쉘(calm-shell) 3000W 왓트로우(Watlow) 가열기에 둘러싸여져 열손실을 최소화하도록 격리된다. 조작 데이터는 압력 변환기 및 316SS 시스(sheath) k-타입 열전쌍을 사용하여 측정된다.

프로덕트 스트림은 상승된 압력에서 3개의 수집 용기를 통해 보내어지고, 액상으로 무거운 탄화수소 생성물로부터 가벼운 대략의 격리를 제공하도록 스테이지에서 냉각된다. 제1 생성물 탱크(~100 ℃에서 유지) 및 제2 탱크(대기 온도 ~ 25 ℃에서 유지)는 대부분의 생성물을 수집한다. 액상이고 무거운 탄화수소(wax) 생성물은 첫번째 탱크에 수집되고 액상이고 깨끗한 액체 탄화수소는 두번째 탱크에 수집된다. 세번째 탱크로부터 폐가스는 배기된다.

생성물 가스 샘플은 리액터로부터 바로 하류 그리고 제1 생성물 수집 탱크로부터 바로 상류에 위치된 샘플 포트를 통해 수집되고 2개의 컬럼 분사체 5A 및 플롯(Plot)Q를 갖는 아길렌트(Agilent) M200H 마니크로가스를 사용하여 분석된다.

냉각액측

20gal(76L) 탄소강 탱크가 냉각액을 저장하는 데 사용된다. 수직 화학은 OS5300 및 옵티스퍼스(Optisperse) AP302의 첨가로 유지된다. 탱크는 스팀 루프 압력을 유지하기 위해 질소로 가압된다. 캣 펌프(Cat Pump)(모델 231.3000)이 냉각 회로를 통해 물을 펌핑하는 데 사용된다. 애플톤(Appleton) FLSC-62A 유량계가 냉각액 유동을 측정하고 제어하는 데 사용된다. 공급수는 리액터로 진입하기 전에 25 cm, 5 미크론 미립자 필터 뱅크 및 60 미크론 스와겔록(Swagelok) 필터를 통과한다. 리액터 스팀 출구는 냉각액 압력을 제어하기 위한 질소 공급원에 연결되고, (냉각액 풋터에서 분리된) 물은 시스템에서 적절한 수위를 유지하는 데 사용되는 2리터 스테인리스강 스와겔록 용기로 유동한다.

성능 데이터

본 발명의 전 용접 리액터는 ~2150 시간 동안 압력 억제 쉘없이 조작된다. 리액터는 이러한 고압 반응을 위한 압력 지지부를 제공하도록 외부에 용접된 외골격을 갖는다.

리액터는 열 폭주(thermal runaway)(프로세스측에서 약 70 밀리초 접촉 시간) 지점에 증가식으로 엄격한 조작 조건에서 작동된다. 열 폭주 후, 리액터는 촉매에의 손상 범위를 측정하도록 재생된다. 재생 후, 촉매는 초기 활성도의 거의 50%로 회복된다.

스타트-업 및 실증 테스트

리액터의 스타트업은 다음과 같이 이루어진다. 촉매 활성화가 완료된 후, 리액터는 대기 온도로 냉각되고 이후 350 psig(2413 kPa)까지 가압된다. 냉각수는 목표 유량으로 냉각액 루프로 도입되고, 리액터는 ~ 170 ℃의 합성 가스 도입 온도로 가열된다. 이후 단계에서 합성 가스 유동이 개시되고 리액터는 목표 조작 온도까지 가열된다.

스타트업의 종료 시, 리액터는 H₂:CO=2.0, P=350psig(2413 kPa), ~16.8% 희석, CT ~ 290 ms의 조건을 얻는다. 열전쌍의 2개의 열은 촉매 베드의 시작점으로부터 대략 1.17 cm(0.46 in) 및 3.2 cm(1.26 in) (리액터 입구로부터3.20 cm 및 5.23 cm)에서의 외부 리액터 표면에 용접된 택이다. 본 발명의 전 용접식 마이크로채널 리액터는 완전한 등온 리액터 조작을 발생시키지 않지만 측정된 온도 구배는 약 5℃보다 적다. 또한, FT 촉매에 대한 내부 구배는 측정되지 않고 리액터 벽에서 측정된 측정 열 구배보다 클 것으로 예상한다.

리액터의 면을 가로지르는 온도 프로파일은 평균 온도의 ㅁ2℃ 내에서 제어된다.

본 발명의 (전 용접) 리액터의 성능과 브레이즈 리액터와의 직접 비교를 동일한 피셔-트롭쉬 촉매를 기초로 하여 아래 표1에 도표화하였다.

표 1: 본 발명의 (전 용접) 리액터와 브레이즈 리액터의 비교

* 공지 : 온도 측정 위치는 2개의 리액터 사이에서 약간 다르다. 브레이즈 리액터에서는 냉각액 심(shim) 표면에서 온도가 측정된 반면, 본 발명 (전 용접) 리액터에서는 리액터 벽면의 외부에서 온도가 측정되었다.

본 발명의 전 용접 리액터의 스트림 성능에 대한 시간은 동일한 조건에서 다른 브레이즈 그리고 단일 채널 리액터와 비교가능하다.

이러한 실증 기간 중 수집된 생성물 왁스는 탄소수 분산에 대해 분석된다. 결과는 짧고 긴 단일 채널 리액터 및 브레이즈 파일롯-스케일 리액터 테스트와 유사한 조건에서 처음 테스트로부터 왁스로 우수한 일치를 보인다.

업셋을 프로세스하기 위한 강건함

대략 211 시간의 스트림에서, 냉각액 유량계 파손은 인터로크 사태에 이르게 한다. 냉각액 유량계 손상은 백업 펌프를 야기하는(정상적인 펌프 기능에도 불구하고) 제로 유동 경고를 발생시켜 현저하게 높은 냉각액 유동이 인터로크에 이르게한다. 5분 내에 시스템이 리셋된다. 리액터는 이 기간 중에 ~197℃까지 냉각된다. CO 및 H₂ 유동은 시스템이 리셋되면 즉각적으로 ON된다. 2분 후에, N₂ 유동이 ON된다. 리액터 온도는 즉각적으로 상승하기 시작해서 (시스템 리셋으로부터) 9분 내에 (냉각액 채널이 배수되지 않기 때문에, 이전 조작으로부터의 물의 풀은 증발하기 시작할 수 있는 냉각액 측에 있음) 리액터 외부면에 기록된 최대 온도는 냉각액 유동이 없는 ~240℃에 도달된다. (시스템 리셋으로부터 9분)에 온도가 240 ℃에 도달할때, 냉각액 펌프는 수동으로 개시된다. 리액터 온도는 정상 레벨까지 드롭하기 시작된다. (시스템 리셋으로부터 37분) 28분 내에, 이러한 상황은 제어 하에 놓이게 되고, 리액터는 ~192 ℃까지 냉각된다. 이후, 리액터 온도는 인터로크 전의 수치(~206.6℃)까지 점진적으로 증가한다. 리셋 중, H2 유동은 목표보다 높은 수치로 설정되어 H2:CO의 비가 (2.00 대신에) 2.17이 된다.

이러한 실험 결과는 놀랍게도 공급되는 냉각액을 손실하는 수초 내에 열 폭주가 발생하지 않고 냉각액 손실과 40 ℃보다 높게 상승하는 리액터 온도 사이에 9분이 흐른다는 것이다. 촉매 성능은 냉각액을 재개시후 목표 온도를 달성한 후 예상된 레벨로 후퇴된다. 촉매 체적에 대한 금속 리액터 블록 체적의 높은 비는 시스템 업셋이 역으로 되면서 수분 동안 반응의 방열을 흡수하도록 열 싱크를 생성한다. 이것은 특히 종래의 튜브형 고정식 베드 FT 리액터 이상의 이점이고, 이로써 냉각액의 일시적인 손실은 촉매 성능의 손실과 열 폭주 사태를 야기한다. 본 발명의 FT 리액터는 냉각액 유동없이 9분 후에 예상된 성능으로 복귀하기 위해 도시된 바와 같이 바람직하지 못한 열 업셋에 대한 적당한 일시적 버퍼를 생성한다. 리액터 온도는 예상된 바와 같이 상승하지만, 금속 구조체의 높은 열수용성은 촉매가 영구적으로 소결 상태를 유지하게 한다.

전 용접 파일럿 리액터에 대해, 촉매 체적은 전체 체적[0.934 L 리액터 블록에서 63.1 ml 촉매 - 10" x 3" x 1.9"(25 cm x 7.5 cm x 4.75 cm)]의 ~7%이다. 이러한 ~14:1의 촉매 체적에 대한 리액터 체적에 대해, 냉각액없이 9분의 열 싱크 타임은 수용가능하게 보인다.

촉매 체적에 대한 리액터 체적의 비가 14:1보다 작은, 보다 전형적으로는 10:1보다 작은, 보다 바람직하게는 3:1 또는 2:1보다 작은 대형 장치에서, 냉각액 유동없이 수용가능한 시간은 9분 보다 작고, 5분 이하로 예상되고, 몇몇 실시예에서는 30초 이하이다. 몇몇 양호한 실시예에서, 리액터 체적에 대한 촉매 체적의 비는 2와 60% 사이, 본 발명에 따른 몇몇 실시예의 리액터에서는 5%와 40% 사이이고, 전체 리액터 체적은 채널, 채널벽, 통합된 매니폴드 및 외부벽을 포함하지만, 외부 파이프 또는 압력 억제 용기는 포함하지 않는다.

또한,~346 시간의 스트림에서, 일산화탄소 유량 제어기가 출구 유동에 대해 판독인 낮은 건식 테스트 미터(DTM)로 인해 변한다. 새로운 CO MFC가 목표보다 낮은 수치로 설정되어, H2:CO 비는 증가한다. (스트림에서 ~363 시간까지) 17 시간의 연속 기간 중에, H2:CO 비는 ~2.36이고, CO 변환은 85% 보다 큰 값까지 증가한다.

놀랍게도, 높은 CO 변환에서도 불활성화의 비는 증가하지 않고 성능은 공급량 조정 후 이전의 레벨까지 회복된다는 것을 발견하였다. 리액터는 CO에 대한 H2의 높은 레벨을 포함하는 다양한 조건의 범위의 견고한 조작을 갖는다. 종래의 튜브형 고정식 베드 FT 리액터는, 반응으로부터 방출되는 열의 갑작스러운 증가를 포함하는 열출력에서 신속히 변화하도록 양호하게 응답하지 않는다. 본 발명의 리액터는 높은 CO에 대한 H2의 비로 증가되는 반응열과 같은 안정한 방식으로 계속 조작된다. 합성 가스비가 목표 치수로 회복된 후 성능은 예상된 성능으로 되돌아 간다.

부분 보일링 판정

본 발명의 리액터 증명의 다음 국면에서, 냉각액의 부분 보일링이 테스트되고, 파상 특성의 외형을 따르는 것과 달리 평행한 파상 특성들 사이의 선형 시임을 따라 (주요 냉각액 채널 전의 입구측에서 작은 단면 채널의 22 파상 턴) 단지 밀봉된 보일링 유동 제어 특성의 본 발명의 전 용접 리액터의 열제어 및 안정성이 실증된다. 냉각액 유동 채널 당 하나의 파상 특성 섹션이 있고, 평행 냉각액 채널들 사이의 간단한 선형 밀봉부는 고열 플럭스 부분 보일링 제어식 반응에서 안정적인 조작을 유지하기에 충분하고, 예로써, 유동은 뱀형 특성에 인접한 랜드를 따르는 턴을 바이패스하지 않아 앞면의 압력 하강을 하강시키고 잠재적으로 보일링 중에 냉각액 유동 불안정화를 야기한다.

"홈(home)" 조건에 상당하는 조작 조건(H₂:CO=2.0, P=350 psig(2413 kPa), ~16.8% 희석, CT ~ 290 ms)은 유지된다. 스트림으로 ~634 시간에서 개시하고, 냉각액 유동은 ~1 - 3 % 보일링의 출력 스팀 퀄리티가 달성되도록 ~2 LPM으로부터 하강된다. 리액터 온도는 ~70% CO 변환을 유지하도록 조정된다. 스트림에서 ~679 시간에서, 냉각액 유량은 0.4 LPM 까지 감소되고, 1.5%의 출구 스팀 퀄리티가 달성된다. 리액터 온도는 목표 CO 변환을 유지하도록 204.3 ℃까지 하강된다. 성능은 사실상 단일 위상 조작과 유사하다. 또한, 부분 보일링의 사용은 초기 290 ms 보다 낮은 접촉 시간으로 조작되는 FT 리액터로부터 높은 네트 열 플럭스 또는 열 발생으로 리액터가 조작되는 것을 허용한다.

부분 보일링 조건은 스트림에서 ~300 시간동안 유지되며, 이 기간 중의 성능은 도 10에 요약되어 있다.

본 발명의 리액터는, 단일 위상 냉각액의 성능과 사실상 매칭하도록 290 ms의 "홈" 조건에서 1.5%의 출구 스팀 퀄리티와 물의 부분 보일링으로 스트림 상에서 250 시간 이상 동안 안정적으로 조작된다.

열 안정성 판정

이후 테스트 단계에서, 본 발명의 리액터가 (온도를 조정함으로써 CO 변환을 유지하면서 접촉 시간을 저감시킴으로써 많은 합성 가스를 처리하는) 반응의 열 듀티(heat duty)를 증가시킴으로써 효과적으로 열을 제거할 수 있는 지 테스트된다. 프로세스 핀은 냉각액 서브조립체와 단지 프레스 핏 접촉되어 있다는 점을 알아야 한다. 냉각액 서브조립체와의 프레스 핏 프로세스 핀의 접촉 저항은 사실상 방열 FT 리액터의 성능을 변화시키지 않는다. 또한, 하나의 벽에 대한 핀의 프레스 핏은, 서브조립체를 제조하는 레이저 용접 방법으로부터 발생되는 0.013 내지 0.13 mm(0.5 내지 5 mil) 높이와 0.025 내지 0.508 mm(1 내지 20 mil) 폭의 순서의 상승된 리브 또는 너브에 의해 방해된다.

16.5% 희석, H2:CO=2, 350 psig(2413 kPa)의 조작 압력을 유지하면서, 프로세스 반응 접촉 시간은 단계적으로 290 ms에서부터 ~70 ms로 저감된다. 예로써, 63.1 ㎤ 체적이고 66.5 그램의 촉매 베드가 주어질 때, 290 ms(13.1 SLPM 유동)에서 70 ms로의 변화는 반응기로의 합성 가스 유동을 54.1 SLPM까지 증가시킨다. 합성 가스의 조성 및 천이의 상세는 아래 표2에서 나타낸다. 온도는 ~70% CO 변환을 유지시키기 위해 ~206.6 ℃에서 ~263 ℃로 상승된다. 이러한 높은 열 듀티의 결과 - 열을 제거하기 위한 냉각액의 성능이 테스트되었다. 이러한 조작 단계 중의 핵심 데이터를 아래 표2에 나타낸다.

표 2:다양한 접촉 시간에 대한 전 용접 리액터의 프로세스 데이터

상술한 데이터를 기초로 하여, 본 발명의 용접 리액터 디자인은 (~1.5%로부터 ~10%까지 증가하는 평균 스팀 퀄리티를 갖는) 290 밀리초 접촉 시간 조건에서 생성된 것보다 4배 이상 열 로드를 취급할 수 있다.

조작의 개별적인 단계 및 다른 장치(블레이즈 및 단일 채널 리액터)로 수행한 테스트와 유사한 테스트 조건과 비교에 대해 이하 설명한다.

본 발명의 용접 리액터는 스트림에서 945 부터 1131 시간 까지 210 ms의 접촉 시간에서 테스트된다. 다른 프로세스 파라미터는 H₂:CO=2.0, P=350psig(2413 kPa), ~16.5% 희석에서 일정하게 유지된다. 리액터 온도는 목표 CO 변환을 유지하기 위해 ~214.6℃까지 증가된다.

본 발명의 용접된 리액터는 스트림에서 1132부터 1182 시간까지 150 ms의 접촉 시간에서 테스트된다. 다른 프로세스 파라미터는 H₂:CO=2.0, P=350psig(2413 kPa), ~16.5% 희석에서 일정하게 유지된다. 리액터 온도는 목표 CO 변환을 유지하기 위해 ~221.7℃까지 증가된다.

본 발명의 용접된 리액터는 스트림에서 1205부터 1350 시간까지 100 ms의 접촉 시간에서 테스트된다. 다른 프로세스 파라미터는 H₂:CO=2.0, P=350psig(2413 kPa), ~16.5% 희석에서 일정하게 유지된다. 리액터 온도는 목표 CO 변환을 유지하기 위해 ~241.2℃까지 증가된다. 스트림에서 ~1221 - 1228 시간 동안, CO 유량 제어기는 물의 드립(drip)으로 인해 손상되어 인터로크 상황이 야기되어 교체되어야 한다.

이후, 접촉 시간은 100 ms부터 70 ms까지 단계적으로 점진적으로 더 하강된다. 다른 프로세스 파라미터는 H₂:CO=2.0, P=350psig(2413 kPa), ~16.5% 희석에서 일정하게 유지된다. 70 ms의 접촉 시간 및 ~263.1℃(스트림에서 ~1542 시간)의 리액터 온도의 불규칙적인 진행 거동은 리액터 상의 복수의 열전쌍 위치에서 인지된다. 온도의 갑작스러운 급속 증가는 도 11의 그래프에 표시된 바와 같이 (리액터 온도를 하강시킴으로써 진행이 제어되기 전) 일정한 조건에서 볼 수 있다.

도 22에 도시한 온도는 최외측 냉각액 채널과 접촉되는 1.27 cm(0.5인치)의 두꺼운 지지판의 대향면 상의 리액터의 외부 금속벽에서 측정된 것이다. 금속 온도는 10 ℃보다 작지만, 촉매 베드 상에서의 온도의 상승 표시는 50 ℃보다 커지는 것으로 예상된다.

이러한 조작 중에, 본 발명의 용접 리액터의 높은 수용성도 나타난다. 290 ms, 210 ms 및 150 ms 접촉 시간으로부터의 왁스 재료는 알파 수자를 산출하도록 분석된다. 장치 성능은 표 3에서 요약된다. 표 3은 생성물 왁스에 대해 0.89 이상의 알파값을 갖는 본 발명의 용접 리액터의 높은 수용 성능을 나타낸다. 210 밀리초보다 많은 접촉 시간에 대해, 알파값은 0.91 이상이다. 알파는 피셔 트롭쉬 화학 분야에서의 숙련자에 의해 공지된 바와 같이 등급화되어 정의된다.

접촉 시간	290 ms	210 ms	150 ms
온도	206.5℃	214.6℃	221.7℃
성능
CO 변환	74.1%	72.2%	71.1%
CH4 선택도	8.7%	9.5%	14.4%
C5+생산성	~0.7 GPD	~0.95 GPD	~1.1 GPD
kg C5+/Lcat/시간	1.24	1.75	1.99
알파	0.91	0.91	0.89

스팀 퀄리티 /부분 보일링 안정성 판정

스트림에 대해 1662 시간부터 1783시간까지의 조사 부분에서, 냉각액 유동은 동일한 열 듀티에서 보일링 범위를 증가시키기 위해 0.5 LPM으로부터 하강되고[H2:CO=2, 16.5% 희석, 350 psig(2413kPa) 처리압에서 다른 조작 파라미터를 일정하게 유지시키고], 높은 출구 스팀 퀄리티를 달성한다. 스트림에서 ~1712 시간, 유동의 0.2 LPM에서, 유량계는 판독 가능한 최저 한계에 도달하고, 수량은 더욱 하강되지 않는다. 테스트의 이러한 위상 중의 평균 스트림 퀄리티는 표 4에 나타낸 바와 같이 ~15%까지 증가한다.

다양한 출구 스팀 퀄리티에서의 본 발명의 전 용접 리액터 성능

접촉 시간 [ms]	냉각액 유동 [LPM]	CO 변환 [%}	CH4 선택도 [%]	평균 출구 스팀 퀄리티 [%]
278	0.41	73.3	8.2	1.5
150	0.53	71.0	14.3	2.9
70	0.50	69.6	39.9	10.5
90	0.37	57.8	34.1	8.9
90	0.22	57.8	34.1	14.8

레이저 용접 서브조립체 상의 압력

FT 리액터 조작 중, 레이저 용접 서브조립체는 냉각액 서브조립체 내측의 유체압이 스트림에 대한 시간에 따라 증가하기 때문에 서브조립체에 압축으로부터 텐션으로 이동한다. 특히, 프로세스층에 인접한 냉각액 서브조립체의 섹션은 전체 냉각액 서브조립체보다 작다. 본 예에서 설명한 전 용접 리액터에 대해, 서브조립체의 거의 60%는 핀이 있는(finned) 프로세스층에 인접하고, 압축 및 텐션에서 변화가 발생한다. 24" x 24"(60 cm x 60 cm) 서브조립체를 갖는 큰 리액터는 보일링 온도가 압력에 따라 변화하기 때문에 압축과 텐션 사이에서 천이하는 서브조립체 표면적의 80%보다 크다. 반응 온도는 촉매가 왁스의 빌드업으로 비활성화되기 때문에 피셔 트롭쉬에 대해 전형적으로 증가된다. 전형적인 개시 온도는 200 ℃ 및 210 ℃ 사이이고, 스팀 커브로부터의 보일링 온도는 210 psig와 260 psig(1448과 1793 kPa) 사이이다. 프로세스 공급압은 전형적으로 250 psig와 450 psig(1724와 3101 kPa) 사이이다. 온도는 냉각액측의 압력을 증가시킴으로써 상승된다. 220 ℃에서, 보일링 중의 스팀 압력(피셔 트롭쉬의 반응 방렬을 제거하기 위한 바람직한 방법)은 거의 320 psig(2206 kPa)이다. 230 ℃에서, 스팀 압력은 거의 380 psig(2620 kPa)이다. 본 예에서 설명한 실험에서, 프로세스 압력은 250 ℃ 이상까지 상승되고, 스팀 압력은 거의 560 psig(3861 kPa)이고 프로세스 반응 압력 이상이다. 구동 개시에서, 레이저 용접부는 핀 또는 프로세스 측 상의 높은 압력으로부터 압축된다. 가장 높은 온도에서, 레이저 용접부는 압축되고, 프로세스측보다 냉각액측에 큰 332 psig(2289 kPa) 압력과 같이 높아진다. 재생 전과 후, 반응 온도는 220 ℃ 이하로 하강되고, 레이저 용접부는 텐션에 놓여지지 않고 압축 상태로 복귀된다. 레이저 용접 서브조립체는 압축과 텐션 모두에서 견고하게 작동하고 스트림에 대해 1000 시간 이상의 시간 경과 내에 압축 상태로 돌아간다. 또한, 레이저 용접부가 압축 또는 텐션 중 하나에서 작동하고 다시 복귀하기에 견고할 뿐만 아니라, 핀과 촉매의 열접촉은 장치 내에서의 압력 변화에 의해 영향받지 않는다. 본 발명의 리액터의 양호한 성능을 유지하기 위한 중요한 파라미터는, 촉매 로드 밀도가 미립자 재료를 위한 ASTM 방법에 의해 외부적으로 결정된 바와 같은 이론적인 PABD(팩 평균 베드 밀도)의 2% 내 그리고 바람직하게는 1% 내인 로드 촉매 베드이다. 냉각 유동 압력 하강 테스트는 에르건(Ergun) 방정식으로부터 예견된 실제 압력 하강과 비교하는 데 사용된다. 압력 하강이 에르건 방정식으로부터 예견된 5%(바람직하는 2%) 내가 아닌 경우, 데드는 열악하게 패킹된다. 베드가 열악하게 패킹되면, 리액터의 유동 채널링의 해로운 영향이 발생하기 쉽고 프로세스와 냉각액에 대한 압축과 텐션 사이의 변화는 마찰 또는 연마가 발생하도록 촉매 입자에 원하지 않은 힘의 증가를 야기할 수 있다. 촉매 입자가 파쇄되는 경우, 최종 작은 입자는 다른 것 위로 몇몇 채널에서 높은 압력 하강을 야기하기 쉽고 유동 불균형, 고온 스팟 또는 이른 열 폭주를 야기한다.

요약하기 위해, 전 용접 리액터의 성능은 실증되었고, 브레이징 및/또는 확산 접합이 필요로 하지 않는다는 점을 나타낸다. 열접촉은 양호한 결과를 제공하는 전 용접 제조 기술에 의해 가능하다.

프로세스 압력 이상의 초기 냉각액 압력은 유사한 크기의 레이저 용접 부분들의 폭발 테스트 및 본 발명의 리액터에 대한 레이저 용접부의 크기를 기초로 하여 파형의 변형 및 냉각액 채널들 사이의 용접부의 파핑(popping)을 방지하도록 ~50 psi(345 kPa)로 제한된다. 진행 중, 이러한 과압력은 ~332 psi(2289 kPa)까지 증가하고 어떠한 외부 시각적인 변형은 인지되지 않는다. 테스트 후, 리액터의 분해도에서는 리액터의 내부가 압축되거나 변형되거나 또는 바람직하게 않게 변화되는 점이 없다는 것을 확인하였다. 이러한 놀라운 결과는 촉매 로드 핀이 0.002 인치(0.005 cm) 폭인 작은 레이저 용접부에 대한 구조적 지지부로서 구비된다는 점이다. 캔 위의 레이저 용접부는 촉매 로드 프로세스 채널로부터 지지부를 요구하지 않으면서 냉각액에 대해 충분하게 높은 압력 작용을 허용하도록 넓게 예로써, 0.006 인치(0.0150 cm)일 수 있다. 따라서, 바람직한 실시예에서, 본 발명의 장치 및 방법은 0.015 cm 이상의 폭을 갖는 레이저 용접에 사용될 수 있다.

예3 큰 시트 레이저 용접

레이저 용접 서브조립체용 유사하지 않은 부분의 충격을 도시하기 위해 본 발명의 리액터에 대해 3가지 형태의 부분이 테스트된다. 이론적으로 얇은 상부 시트는 용접부를 형성하도록 압력된 에너지가 작기 때문에 덜 왜곡을 생성한다. 놀랍게도, 얇은 상부 시트는 보다 많은 왜곡을 부여한다는 점을 발견하였다. 두꺼운 상부 시트가 바람직하다.

● 0.020"(0.05 cm)벽, 0.010"(0.025 cm)벽, 0.005"(0.025 cm)(0.125 cm)벽으로 범위된 냉각액 채널 심에 용접된 상부 시트

● 초기 용접부는 부분들을 고정시키는 데 조력하기 위해 간헐적인 레이저 용접으로 수행된다.(예로써, 매 5번째 열). 긴 시임 용접 라인이 형성되기 전, 용접부 길이 치수를 따르는 간헐적 레이저 용접은 매 5번째 열에 부가된다. 간헐적 스티칭(stitching)은 거의 2 내지 4 cm길이이고, 길이에서 5 내지 20 cm의 용접되지 않은 섹션에 의해 분리된다.

● 이후, 상부판은 제거되고 충분한 길이의 용접이 수행된다.

● 파워 세팅 및 포커스는 2개의 얇은 벽 시나리오에 대해 조정되는 데 필요하다.

○ 0.010"(0.025 cm) 벽에 대해 60% 파워 세팅

○ 0.005"(0.0125 cm) 벽에 대해 50% 파워 세팅

초기 생각은 벽두께 및 파워가 감소되는 만큼 왜곡이 저감된다는 것이었으나, 반대 현상이 발생했다. 0.020"(0.05 cm) 벽 서브조립체가 측정되고 ~2.750"(6.875 cm) 왜곡이 나타났다.

0.010"(0.025 cm) 및 0.005"(0.0125 cm)벽에 대한 연속 테스트가 다음의 응력 변형 개수를 도시한다.

● 0.010"(0.025cm) 서브조립체는 2.906"(7.265 cm) 측정

● 0.005"(0.0125cm) 서브조립체는 2.961"(7.4025 cm) 측정

테스트된 서브조립체에서, 조립체의 24"(60 cm)폭을 따르는 161 24"(60 cm) 길이의 용접부가 있고, 이러한 구성요소에서 응력을 볼 수 있다는 점은 놀랍지 않지만, 긴 용접을 수행할 때 통상의 길이방향 그리고 과도기의 응력은 아니다. 용접 프로세스 중에 응력을 완화시키거나 또는 서브조립체 프로세스 이후 응력을 저감제거하기 위한 도전이 있다.

바람직하게, 개별적인 상부 시트는 0.04 cm 이상, 몇몇 실시예에서는 0.04 내지 0.2 cm의 범위, 보다 바람직하게는 0.05 cm 내지 0.1 cm의 두께를 갖는다. "상부 시트"는 채널 또는 다른 공극을 포함하는 시트 또는 복수의 시트 위에 놓여진 시트를 언급하며, 상부 시트는 높이 방향에서 채널 또는 공극을 밀봉하고 서브조립체를 완성한다.

큰 부분에 대한 예비 캠버링 테스트

용접부의 응력을 완화시키기 위한 하나의 방법은 예비 캠버링(예비 굽힘) 구성요소에 의한 것으로 조작 수행이 시험되었다.

● 프로세스

○ 하나의 유닛으로서 예비 캠버 냉각액 및 냉각액 채널 심

○ 레이저 용접 테이블 상에 고정구를 로드하고 셋업 및 레이저 정렬을 수행

○ 레이저 스티칭 프로그램 수행

○ 레이저 용접 테이블 상에 재고정구

○ 충분한 용접 프로그램 수행

예비 캠버링 구성요소는 구성요소의 제어되고 일관적인 굽힘성을 허용하도록 클램프 및 고정용구로 구성된 고정구를 사용하여 이루어진다.(도 12 참조) 시트는 채널 길이에 수직한 방향으로 굽혀진다. 2개의 시트는 이러한 기술로 예비 캠버링된 뒤 용접된다. 최종 서브조립체는 예비 캠버링없이 유사하게 제조된 서브조립체와 시각적으로 비교된다.

● 400 ℃ 이하의 온도에서의 응력 완화는 허용 가능한 실행이지만 결국 적절한 응력만이 완화된다. 870 ℃에서 1시간은 전형적으로 잔류 응력의 약 85%를 완화시킨다. 그러나, 이러한 온도에서의 응력 완화는 그레인 경계 카바이드(carbide)를 침전시킬 수 있어 많은 매체에서 부식 저항성을 심각하게 손상시킨다. 이러한 효과를 피하기 위해, 특히 오랜 응력 완화가 필요로 될 때, 안정화된 스테인리스강(321 또는 347급) 또는 극저탄소형(304L 또는 316L)이 사용하는 것을 추천한다. 커다란 부분의 응력 완화는 400 ℃ 그리고 1100℃의 높은 온도에서 시도된다. 양쪽 모두의 경우, 제한된 성공이 관찰되었다. 변형에서의 적절한 저감은 편평부 위에 놓여진 하나의 에지의 거리로 측정된 바와 같이 초기 왜곡의 ~40% 관찰되었다.

● 어닐링(종종 액처리로서 언급됨)은 워크 경화 그레인을 재결정할 뿐만 아니라 (민감한 강에서 그레이 경계에 침전된) 크롬 카바이드를 오스테나이트의 용액으로 후퇴시킨다. 또한, 처리는 수상 돌기 용접 금속 구조체를 균일화하고, 모든 나머지 응력은 냉간 작업으로부터 완화된다. 미세한 그레인 크기가 중요할 때 몇몇 형태가 1010℃만큼 낮게 긴밀하게 제어된 온도에서 어닐링 될 수 있더라도, 어닐링 온도는 통상 1040 ℃ 이상이다. 온도에서 시간은 종종 형성 시 "오렌지 껍질"로 유도될 수 있는 그레인 성장을 최소화하거나 제어하도록 표면 스케일링을 짧게 유지한다.

예4. 용접된 리액터에서 핀 충격

높은 어스펙비를 갖는 프레스 핏 핀을 구비한 파형은 직선인 것은 아니지만, 핀에 대한 몇몇의 굽힘 또는 굴곡부를 갖는다. 핀의 어느 하나의 측면 상에 2개의 솔리드 스트립과 접촉하여 압축된 후, 핀은 더욱 굽혀지거나 굴곡된다. 본 발명의 용접 리액터에서, 브레이즈 또는 접합과 달리, 핀은 인접 표면에 압박되어 인접면과 핀의 접촉 지점에서 접촉 저항 또는 열 저항이 된다. 방열 또는 흡열 반응에서, 반응열은 핀과 인접면 사이에서 전달된다. 프레스 핏과의 열접촉을 개선시키기 위해, 핀은 지지 에지 스트립보다 큰다. 핀이 외부 로드에 의해 압박 접촉됨으로써, 굴곡되거나 버클링된다. 핀이 굴곡됨에 따라, 본래의 강도가 유지되기 힘들다.

0.006"(0.015 cm) 두께 Cu110, 0.256"(0.64 cm) 높이의 프레스 핏 핀은 0.25"(0.63 cm) 높이의 에지 스트립에 대해 가압된다. 핀은 인접 열전달벽에 대해 가압될 때 보다 편심된다. 도 13의 사진에서, 수평선은 크로스 유동 열교환 채널을 밀봉하는 레이저 용접 라인의 상부에 핀이 놓여진 것으로 도시한다.

예 1에서 설명한 프레스 핏 핀이 놀라울 정도로 양호하게 수행되면, 반응 중에 생성된 피셔 트롭쉬 액체 및 또는 수소로 작은 갭(약 5와 150 미크론 사이로 측정)의 충전 및 또는 열접촉 지점으로의 축방향 전도에 의한 조력을 포함하는 - 열전달벽에 보다 많은 열을 전달하는 구리 핀의 높은 열전도성의 조합의 결과 열전달벽으로부터 핀을 격리하는 레이저 용접 릿지를 갖지 않는 브레이즈 리액터의 성능과 맞먹는다. 액체오일 및 수소의 열전도성은 대부분의 가스보다 사실상 높으므로, 프레스 핏 핀과 열전달벽 사이의 열악한 접촉 저항의 영향을 저감시킨다. 또한, 매우 높은 열전도성을 갖는 구리를 사용하는 이점은 효율적인 축방향 전도가 핫 스팟을 빌드업하거나 또는 양호하지 못한 측면 반응을 생성하거나 더욱 심하게 하지 않지 않으면서 열전달 인터페이스로 열을 이동시키게 한다.

2600 psi(17,926 kPa)의 로드는 스택에 인가되어 스택과 접촉하게 된다. 바람직한 범위의 로드가 핀의 높이, 피의 재료, 핀의 두께 및 개시 핀의 편심도에 따라 500 psi(3447 kPa)부터 500,000 psi(3,447,000 kPa)까지일 수 있다. 압축과 측면 바아 또는 에지스트립을 따르는 1차 TIG 용접이 완료된 후, 핀 접촉은 열전달 서브조립체와 이루어진다.

예5. 서브조립체의 단위 면적 당 용접의 큰 레이저 용접 서브조립체 선형 밀도

본 예는 냉각 유동 방향으로 0.6 m 길이를 따라 진행하는 레이저 용접 라인을 갖는 24" x 24"(60 cm x 60 cm) 레이저 용접 서브조립체를 설명한다. 냉각액 채널들 사이에서 장치를 밀봉하기 위해 이러한 패널 상에 161개의 냉각액 채널과 162개의 레이저 용접부가 있고, 압력 하에서 조작 중에 설비의 변형을 방지하도록 구조적 지지부를 제공한다.

본 예에서, 표면적의 제곱미터 당 270-m의 선형 용접 밀도 또는 0.6 m x 0.6 m에서 97.2 m의 선형 용접이 있다. 이와 달리, 선형 밀도는 본 실시예에서 3600 cm² 사이즈에서 2.7 cm/cm²로서 설명된다. 본 실시예에서, 용접의 선형 밀도는 2.7 cm/cm2보다 크거나 또는 이 보다 작고, 바람직하게는 0.1 cm/cm² 내지 10 cm/cm²일 수 있다.

예 6: 레이저 용접 레지스트레이션(registration)

도 14는 바닥판에 형성된 평행한 인접 냉각액 채널들 사이에서 리브의 상부와 접합되는 레이저 용접 라인을 도시한다. 레이저 용접부는 바닥 채널판을 상부판에 접합시킨다. 레이저 용접은 바닥 또는 채널판에 형성된 리브의 상부를 따라 인가된다. 본 예에서, 리브는 0.037"(0.093 cm)폭이고, 레이저 용접폭은 0.002"(0.005 cm)에서 0.01"(0.025 cm)까지 변화할 수 있다. 레이저 용접은 리브의 중간부에서 리브의 폭을 따르는 어느 한 측면 또는 아무 곳일 수 있다.

예 7: 큰 FT 리액터 제조

전 용접 피셔 트롭쉬 리액터 코어는 다른 냉각액 및 프로세스 부분의 이중층 조립체로서 우선적으로 세워진다. 이러한 설계의 특징은 독립형 유닛으로써 기계적 완전성(integrity)을 유지하는 방식으로 냉각액 서브조립체가 용접된다는 점이다. 이러한 서브조립체를 생성하는 하나의 프로세스는 각각의 채널들 사이에 용접부를 배치하고 리브에 평행하게 진행시킴으로써 상부 솔리드 심을 피쳐 심(featured shim)에 접합시키기 위해 레이저 용접을 사용하는 것에 의한 것이다. 요구된 기계적 완전성은 이러한 접근법으로 달성될 수 있다는 것이 증명되었다. 설명되어야 하는 제2 파라미터는 부분 평탄성이다. 이러한 방식으로 2개의 얇은 시트를 용접하는 것은 용접 스테인리스강과 합쳐진 재료의 수축으로 인해 현저한 서브조립체 변형을 야기할 수 있다. 서브조립체 변형은 복잡성을 부가시켜 피스를 재평탄화하거나 또는 변형된 피스를 취급하는 적층 프로세스에 적용하는데 노력이 필요하게 한다.

용접으로 인한 뒤틀림을 최소화하기 위해 발견된 한 가지 방법은 서브조립체의 전체 크기를 제한하는 것이다. 대략 6"(15 cm) 폭으로 제한된 채널들 사이의 24"(60 cm) 길이의 용접부를 결합하는 서브조립체를 사용함으로써 평탄성의 수용가능 레벨로 유지시키지만, 24"(60 cm)의 폭을 갖는 유사한 조립체는 아니다.[즉, 전체 부분이 6" x 24" vs 24" x 24",(15 cm x 60 cm vs 60 cm x 60 cm)이다] 또한, 복수의 이러한 6"(15 cm) 폭의 서브조립체는 함께 스티치 용접될 수 있어 합리적인 평탄성이 유지된다. 이러한 방식으로, 24" x 24"(60 cm x 60 cm) 평탄 서브조립체는, 24" x 24"(60 cm x 60 cm) 개시 부분으로부터 용접된 24" x 24"(60 cm x 60 cm) 서브조립체보다 사실상 평탄한 4개의 6" x 24"(15 cm x 60 cm) 서브조립체를 함께 스티치 용접함으로써 세워질 수 있다.

용접 서브조립체로 세워질 수 있는 다른 유용한 피쳐는 전체 FTR 용접 스택을 세우도록 사용 전에 누수 및 기계적 완정성에 대한 정확하게 체크하는 것이다. 이것은 초기 서브조립체를 약간 크게하고, 압력이 인가되는 포트를 부가하고, 레이저 용접 프로세스의 일부로서 서브조립체의 단부를 초기에 밀봉함으로써 달성될 수 있다. 이러한 압력 테스트는 유체정역학적 또는 공기압식일 수 있다. 개별적인 피스들이 용접되고 적합하게 된 이후, 서브조립체는 정확하게 6" x 24"(15 cm x 60 cm) 크기 절단하고 하나의 24" x 24"(60 cm x 60 cm) 냉각액 서브조립체를 형성하도록 채널의 4개의 6"(15 cm) 서브조립체를 함께 스티치 용접하고 채널의 유동 단부를 개방하는 트리밍 단계를 겪게 된다.

이후, 최종 서브조립체는 주요 리액터 코어를 형성하도록 프로세스 사이에 상호배치된다. 적층 프로세스는 2"(5 cm) 두께 클램프판 그리고 1"(2.5 cm) 두께 단부판을 우선 아래로 내리고, 이후 교대식 냉각액 및 프로세스층으로 진행된다. 최종 냉각액 서브조립체, 상단부판 및 상부 클램프판을 배치시킴으로써 적층이 종료된다. 압력은 구리 파형을 예비 압축하도록 스택에 인가되어 모든 구성요소는 금속 대 금속 접촉 상태가 된다. 인가된 압력은 20 psi(138 kPa) 내지 500,000 psi(3447000 kPa)의 범위일 수 있고, 바람직하게는 20 내지 20,000 psi(138 kPa 내지 138000 kPa), 더욱 바람직하게는 20 psi 내지 5,000 psi(138 kPa 내지 34474 kPa)의 범위일 수 있다. 이후, 스택은 인가된 압력을 해제하기 전 클램핑 시스템을 사용하여 제 위치에 고정된다. 클램핑 시스템은 코어 용접이 발생할 수 있도록 가압된 상태로 스택을 유지시킨다.

코어 용접은 주로 3가지 단계 즉, 2 개의 양 프로세스 면을 보강 용접부를 부가하는 단계와, 양 냉각액면에 밀봉 용접을 부가하는 단계와, 바이패스를 방지하도록 각각의 프로세스면에 2개의 단부판 밀봉 용접을 부가하는 단계로 구성된다. 리액터는 가능한 한 최상으로 코너 내에서의 열접촉을 보장하도록 각각의 용접 단계 중에 클램프 상태로 남겨진다. 3개의 용접 단계 중 각각의 단계는 고유의 목적을 수행하는 것을 알아야 한다. 프로세스면에 발생하는 보강 용접이 우선 적용되고 전체 스택에 다른 2개의 용접 단계뿐만 아니라 연속 제조 단계 중 코어가 용이하게 조작(상승, 회전 또는 다른 방향성)될 수 있기에 충분한 기계적 강도를 제공한다. 2개의 냉각액면에서 발생되는 밀봉 용접은 리액터 내에서 (냉각액으로 또는 그 반대로의 프로세스) 내부 크로스(cross) 누수를 보호하는 주요한 용접이다. 단부판 용접은 상부 및 바닥 단부판에 최외측 냉각액 서브조립체를 밀봉하는 데 사용된다. 크로스 누수를 피하기 위해 냉각액면이 밀봉되더라도, 이들 부분들 사이에서 프로세스 가스 이동을 피하기 위해 프로세스면에도 밀봉되어야 하여 촉매 베드를 바이패스시킨다. 촉매는 핀 조립체 이후 프로세스 핀들 사이에서 리액터로 로드된다는 점을 알아야 한다.

코어가 조립체에 용접되기 전에, 리액터는 사실상 누수가 없어야 한다. 용접 리액터는 임의의 현저한 내압을 견디도록 아직 준비되지 않아, 클램핑 기구의 볼트가 지지부를 제공하는 데 사용될 수 있다. 리액터 코어가 적합하게 되면, 냉각액 헤더 용접부가 제 위치를 갖도록 진행하다. 이러한 단계가 수행되면, 바람직하거나 또는 정당하게 되면 냉각액 측 유동 테스트를 통과할 수 있다. 이후, 대응 냉각액 풋터가 제 위치에 용접된다. 냉각액 매니폴드들 모두는 조작에 적합하고 리액터의 외부 지지 시스템의 기반의 일부를 제공한다.

냉각액 서브조립체를 제외하고, 전 용접은 코어의 주변부에서 이루어지기 때문에, 리액터는 압력 유동된 로드로 인해 상부 및 바닥 단부판을 편향시키지 않으면서 현저한 내부 프로세스압을 견딜 수 없어 리액터는 흐름 상태에서의 조작 상태를 달성할 수 없다. 리액터에 기계적 완전성을 부여하기 위해, 외부 지지부의 시스템(외골격)은 리액터 코어 주위에 용접된다. 이러한 지지부는 내부 프로세스압을 균형잡히게 하도록 설계되어 상부 및 바닥판의 임의의 압력 유도식 편향을 수용가능한 레벨로 제어한다. 외부 지지부는 리액터의 상부 및 바닥 단부판 모두를 가로질러 용접된 뒤 상부부터 바닥까지 용접된 보강재로서 작용한다. 내부 압박에 의해 생성된 임의의 로드를 균형 잡아 다르게 발생되는 임의의 변형을 방지한다. 리액터를 가로질러 걸쳐진 복수의 세트와의 키보다 두께가 작다.(도 15 참조) 바람직하게, 각각의 보강 요소는 두께보다 적어도 3배, 바람직하게는 적어도 5배 크다.(크다는 것은 적층 방향에서의 높이를 언급한 것이다) 몇몇 실시예에서, 지지부의 세트들 사이의 간격 뿐만 아니라 두께 및 높이는 균형잡힌 프로세스 로드를 기초로 결정된다. 일 예에서, 지지부 세트들 사이의 간격은, 대략 3" 간격을 갖는 상부와 바닥 단부판을 가로질러 대략 8" 높이로 연장되는 0.75 인치 두께의 스테인리스강판으로부터 생성된다. 최종 적합성 판단 단계로서, 코어는 프로세스면 상에 용접된 일시적인 매니폴드를 가질 수 있고, 리액터가 디자인 기준에 부합하는 지를 확인하기 위한 고압 테스트된다. 이러한 단계 이후, 프로세스 매니폴드는 제거되고 코어는 촉매 로딩을 위해 예비된 후 최종 프로세스 매니폴드가 제 위치에 용접될 수 있다

도 16은 4개의 6" x 24"(15 cm x 60 cm) 서브조립체를 나란히 배치하고 24" x 24"(60 cm x 60 cm) 조립체로 접합시키기 위해 몇몇 위치에 용접된 예를 도시한다. 스팟 용접은 연속 용접이 보다 많은 변형을 초래하기 때문에 이러한 방식으로 서브조립체에 접합되는 것이 바람직하다.

예 8

예 8의 장치는 2개의 유체 스트림들 사이의 크로스 유동 열전달을 제공하는 용접 리액터 또는 장치이다. 이와 다른 유동 구성이 사용될 수 있지만, 특정하게 설명한 예는 크로스 유동이다. 장치의 완전성 또는 억제를 손상시키지 않으면서 장치의 내부 통로의 압력을 저압 외부 환경에 대해 상대적으로 허용하기 위한 장치의 외측에 외부 지지부가 어레이로 용접된다.(도 17 참조) 외부 지지부의 "외골격" 또는 어레이는 장치가 외부 환경과 차이나는 고압을 견디게 한다. 장치는 외부 지지부를 구비한 304L 스테인리스강으로 구성된다. 외골격의 사용은, 외부압 용기의 사용없이 열교환 적용 또는 고압 적용 또는 피셔 트롭쉬 반응 및 다른 반응용 용접 리액터의 조작을 허용한다. 장치는 본 발명의 리액터 또는 장치를 둘러싸는 고압 유체를 갖는 용기 외압의 존재에 의해 압축과 다른 텐션 상태가 된다.

예 8의 61 cm x 61 cm x ~6.5 cm 장치 코어는 첨부한 출원서에서 설명한 바와 같이 주변부 주위에 용접된 층으로 구성된다. 외부 지지부는 단부 근처에서 약 14 cm의 그리고 61 cm x 61 cm 면에 인접한 영역에서 약 17 cm의 폭을 갖고, 1.9 cm 두께와 105 cm 길이다. 지지부는 (2열의 크로스 부재가 약 60 cm 이격되도록) 각각의 장치를 따라 지지부 사이에 놓여진 1.9 cm 두께의 크로스 부재를 갖고 10.2 cm 이격(중심 대 중심)된다. 외부 지지부와 크로스 부재 사이의 용접은 완전 침투 베벨 용접이다.

유체정역학적 테스트가 프로세스 스트림 유동 회로에 먼저 수행된다. (도 18에 그래프로 도시한) 사용된 절차는 다음과 같다.

1. 약 690kPa(psig)에서 질소로 압력 테스트 중에 기선 누수량을 측정

2. [랩 알리안스(Lab Alliance) HPLC "예비 펌프"가 사용된 예에서] 펌프를 사용하여 장치에 물을 충전

3. ~300-400 kPa/분의 속도로 대기압(즉, <450 kPa)에서 ~3300 kPa(464 psig)까지 압력 상승을 위해 펌프 사용

4. ~50-100 kPa/분의 속도로 ~3000 kPa(420 psig) 이하까지 압력의 하강

5. ~50~100 kPa/분의 속도로 ~3000 kPa(420 psig)로부터 ~3700 kPa(522 psig)까지의 압력 상승을 위해 펌프를 사용

6. ~100~150 kPa/분의 속도로 ~3700 kPa로부터 >6000 kPa(855 psig)까지의 압력 상승을 위해 펌프를 사용

7. ~250-300 kPa/분의 속도로 ~5300 kPa(754 psig) 이하까지 압력의 하강

8. 주변 상태가 도달하여 물이 장치로부터 배출될 때까지 압력을 계속 하강

9. 단계 1을 반복

이후, 두번째 유체정역학적 테스트가 냉각액 스트림 유동 회로에 수행된다. (도 19에 그래프로 도시한) 사용된 절차는 다음과 같다.

10. [랩 알리안스(Lab Alliance) HPLC "예비 펌프"가 사용된 예에서] 펌프를 사용하여 장치에 물을 충전

11. ~2000-2500 kPa/분의 속도로 대기압(즉, <250 kPa)에서 ~3500 kPa(495 psig)까지 압력 상승을 위해 펌프 사용

12. ~800-900 kPa/분의 속도로 ~3500 kPa부터 >6000 kPa(855 psig)까지 압력t상승을 위해 펌프를 사용

13. ~400 kPa/분의 속도로 5200 kPa(740 psig) 이하까지 압력의 하강

14. 주변 상태가 도달하여 물이 장치로부터 배출될 때까지 압력을 계속 하강

15. 약 690 kPa(100 psig)의 누수량을 다시 체크하여 기선압력 테스트 누수량과 비교

냉각액 및 프로세스 회로의 유체정역학적 테스트는 상기 프로토콜을 사용하여 수행된다. 장치에는 유체정역학적 테스트 중에 기계적인 손상의 표시는 없다. 냉각액 회로에서의 690 kPa(100 psig) 초기압으로 15분 이상 압력을 하강시키면서 측정한 이러한 유체정역학적 테스트 전후 냉각액 회로로부터 프로세스 회로까지의 누수량은 각각 0.6 kPa(0.09 psig) 및 21 kPa(3.05 psi)이다. 장치는 이후 용접을 통해 수리되고, 냉각액으로부터 프로세스 회로로의 누수량은 690 kPa(100 psig) 초기압으로 15분 이상 2.2 kPa(0.32 psi) 압력 하강으로서 측정된다. 수리 용접은 파이버 레이저를 사용하여 수행된다. 이와 달리, TIG, MIG 또는 다른 종래의 용접 방법이 사용될 수 있다.

용접 리액터 코어는 레이저 용접 냉각액 서브조립체로부터 조립되고 최종 리액터에 용접된다. 이후, 리액터는 고압 서비스를 수행하는 외골격으로 연속하여 수용된다. 피셔 트롭쉬 리액터에 대해, 유체정역학적 압력 테스트는 855 psig(5895 kPa)이다. 이와 달리, 높거나 낮은 유체적역학적 압력 테스트는 최종 원하는 조작 조건에 따라 피셔 트롭쉬 서비스에 사용된다. 본 예에서 설명한 유체정역학적 테스트는 562 psig(3875 kPa)의 피크 설계 압력 및 250 C의 피크 설계 온도에서 리액터가 서비스하기에 적합하게 한다. 조작 온도 및 압력은 조작 안정성의 마진(margin)을 허용하도록 피크 설계 압력보다 낮다. 피셔 트롭쉬 리액터에 대한 양호하게 높은 조작 압력을 위해, 도 17에 도시된 바와 같은 외부 지지부의 간격은 리액터가 높은 조작 압력에 적합하도록 감소되고 부가의 지지부를 부가한다.

고온 또는 압력에서 조작될 때 다른 반응이 본 발명의 외골격에 의해 가능하지만, 보다 밀집하게 이격된 부가적인 지지부가 필요로 된다. 이와 달리, 요구 프로세스 설계 압력 또는 온도가 낮아지면, 보다 희박한 밀도의 용접 지지 바아가 사용된다. 본 발명의 용접 리액터는 압력 억제 용기 내에 배치되지 않거나 또는 브레이즈 또는 접합 리액터 코어를 갖지 않으면서 고온 및 고압에서 조작될 수 있다.

본 발명의 외골격은 리액터 또는 장치가 유체정역학적 테스트를 통과하게 하고, 리액터의 높은 내압과 낮은 외압은 기계적 완전성을 유지시킨다.

예9 - 누수 테스트

전 용접 장치 누수 체크 테스트

요약

전 용접 FT 장치는 프로세스 및 냉각액 양측모두에서 독립적으로 100 psig(690 kPa)을 포함하고 누수가 공기역학적으로 체크된다. 몇몇 실시예에서, 누수 체크 압력은 200 psig(1380 kPa), 또는 500 psig(3450 kPa)만큼 높을 수 있고, 일 실시예에서는 1000 psig(6900 kPa)만큼 높을 수 있다. 시간의 경과에 따른 압력 하강은, 임의의 누수 위치를 식별하도록 장치 누수 및 인터페이스가 스눕(누수-테스트)되었는 지를 결정하도록 기록된다. 어느 한 측의 압축을 허용하도록, 개스킷 헤드 및 풋터는 모든 나사식 클램핑 셋업을 통해 장치에 고정된다. 이러한 장치는 10-20 psig(90-180 kPa)의 증분으로 압축되고, 각각의 증분 이후 멈춰, 압력 하강 속도를 체크하고, 장치 내에서의 임의의 누수를 식별하고 누수에 대한 모든 개스킷 및 피팅을 체크한다.

예 10. 피셔 트롭쉬 및 다른 화학을 위한 본 발명의 리액터에 의해 가능한 울트라-톨(ultra-tall) 핀

최종 장치 조립체를 형성하도록 냉각액 서브조립체에 인접하게 (핀 구조체를 포함하는) 프로세스층이 위치되는 전 용접 리액터는 울트라 톨 핀을 구비한 것을 포함하는 종래의 프로세스층의 사용을 허용한다. 울트라 톨 핀은 브레이즈 또는 접합 중에 새그, 변형과 같은 문제를 발생시키고, 접합 또는 프레이징 프로세스 중에 구조적 지지체가 있다면 작아지거나 또는 사용이 가능하다면 - 사용 전에 고정구 또는 직선유지부를 필요하는 최종 구조체를 갖는다. 브레이징 또는 접합 후 (약 0.5 in 또는 1.25 cm 이상인) 울트라 톨 핀으로부터의 과도한 변형은 장치를 사용 못하게 한다.

경우 A : 핀 높이 0.0225"(0.5625)

피셔 트롭쉬 반응은 마이크로채널에서 수행된다. 마이크로채널 리액터는 FT 촉매로 패킹된 복수의 평행 프로세스 패널을 포함한다. 반응열은 프로세스 채널들 사이의 냉각액 채널에 의해 제거되고, 냉각액은 물이다. 촉매 베드 내측에서 생성된 반응열의 제거는 매립된 핀 구조체에 의해 개선된다. 프로세스 채널 내측의 연속 핀은 일련의 평행 유로를 형성한다. 본 예에서, 핀은 구리 110로 제조된다. 프로세스 채널 높이는 0.225"(0.5625 cm)이고 길이는 23"(57.5 cm)이다. 핀은 동일한 길이를 갖고 인접 핀 리브들 사이의 간격은 0.04"(0.1 cm)이고 핀 두께는 0.006"(0.015 cm)이다. 핀과 프로세스 채널벽 사이에는 접촉 저항이 없다. 프로세스 채널벽 두께는 0.02"(0.05 cm)이고, 스테인리스강으로 제조된다.

프로세스 채널은 Co 촉매의 소정량을 포함하고, 제1 예에서 설명한다. 촉매 베드의 공극률(void fraction)은 거의 0.4이고, 유효 열도전성은 거의 0.3 W/m-K이다. 촉매 로딩은 1060 kg/m3이다.

복합 TF 반응이 6 체적 반응과 네트워크된 간단화된 반응으로서 모델링된다.(도 5 참조) 속도 표현에서의 파라미터(표 6)은 랩 스케일 TF 리액터에서의 촉매 테스트 데이터를 사용하여 회구된다.

표5 FT 반응 및 운동

표6 속도식에서의 파라미터

이것은 FT 리액터 모델에 사용된 조작 조건이다.

● 프로세스 채널벽 상의 온도 : 230 C

● 촉매 베드의 시작 압력 : 412 psig(2840 kPa)

● 공급되는 H2/CO 비 : 2:1

● 공급되는 질소 희석율 : 31.3%(vol)

● 프로세스 공급은 채널벽과 동일한 오도가 되도록 예열된다.

● 공급 유량은 0.04"(0.1 cm) x 0.225"(0.563 cm) x 23"(57.5 cm)의 하나의 유닛 촉매 패킹 이상 : 1197 SCCM. 촉매 체적을 기초로 산출된 접촉 시간은 0.17초이다.

도 20에는 리액터 길이의 함수로 예상된 촉매 베드 온도가 도시된다. 온도는 커브의 피크가 촉매 베드의 최대 온도로 나타내어지도록 촉매 베드의 중심을 따라 샘플링된다. 이러한 경우, 239C이고 촉매 베드의 시작부터 짧은 거리에 위치된다. CO 변환은 76.0%로 예상되고 메탄 선택도는 15.3%이다.

경우 B: 핀 높이 0.5"(1.25 cm)

피셔 트롭쉬 반응은 마이크로채널 리액터에서 수행된다. 리액터 구성은 경우 A에서의 리액터와 유사하다. 단지 상이한 점은 프로세스 채널 및 구리 핀 높이가 0.5"(1.25 cm)이다는 점이다. 정상 0.5"(1.25 cm) 핀 높이에 대해, 개시 핀 높이는 정상 0.5"(1.25 cm) 높이 측면 바아 또는 에지 스트립 또는 p-스트립 다음에 위치하는 0.051"(1.253 cm)와 0.052"(0.13 cm) 사이의 범위, 바람직하게는 0.504"(1.26 cm)와 0.510"(1.275 cm) 사이의 범위일 것으로 예상된다.

본 예에서, 조작 상태는, 0.17초의 동일한 반응 접촉 시간을 유지시키기 위해 전체 촉매 로딩 체적에 따라 공급 유량이 증가한다는 점을 제외하고는, 동일하다. 유량은 2661 SCCM이다.

본 예에서는 동일한 촉매 및 동역학이 사용된다. 촉매 베드의 특성은 경우 A에서 사용된 것과 동일하다.

도 21에는 리액터 길이의 함수로서 예상된 촉매 베드 온도가 도시된다. 온도는 커브의 피크가 촉매 베드의 최대 온도로 나타내어지도록 촉매 베드의 중심을 따라 샘플링된다. 이러한 경우, 246℃이고 촉매 베드의 시작부터 짧은 거리에 위치된다. CO 변환은 81.9%에서 예상되고 메탄 선택도는 17.0%이다. CO 변환이 약 76%보다 작고 대응 선택도 측정은 예상된 17%보다 약간 적을 것으로 예견되도록 스팀측 압력에 의해 구동될 때 조작 온도는 226 ℃ 내지 229 ℃로 약간 감축된다는 점이 조작식으로 예견된다. 전체적으로, 리액터는 0.5"(1.25 cm) 핀 높이로 열 제어되는 것으로 예견된다. 본 발명의 전 용접 리액터는 피쳐 트롭쉬 리액터에 대해 0.5"(1.25 cm) 구리 핀 높이를 수용할 수 있을 것으로 예상된다. 이러한 점은 피쳐 트롭쉬 또는 브레이즈 리액터용 스테인리스강 중 어느 하나를 수용할 수 없게 울트라 톨 핀[0.25"(0.625 cm) 이상]을 이동시킨다. 브레이즈 리액터로부터의 울트라 톨 핀은 고온 및 높은 로드 브레이징 프로세스 중에 현저하게 압축되고 붕괴된다. 전 용접 리액터 플랫폼의 사용은 톨 핀 및 울트라 톨 핀 피셔 트롭쉬 리액터에 보다 많은 이점을 부여한다.

경우 C: 핀 높이 1"(2.5 cm)

피셔 트롭쉬 반응은 마이크로채널 리액터에서 수행된다. 리액터 구성은 경우 A에서의 리액터와 유사하다. 단지 상이한 점은 프로세스 채널 및 구리 핀 높이가 1.0"(2.5 cm)이다는 점이다.

본 예에서, 조작 상태는, 0.17초의 동일한 반응 접촉 시간을 유지시키기 위해 전체 촉매 로딩 체적에 따라 공급 유량이 증가한다는 점을 제외하고는, 동일하다. 유량은 5321 SCCM이다.

본 예에서는 동일한 촉매 및 동역학이 사용된다. 촉매 베드의 특성은 경우 A에서 사용된 것과 동일하다.

도 22에는 리액터 길이의 함수로서 예상된 촉매 베드 온도가 도시된다. 온도는 커브의 피크가 촉매 베드의 최대 온도로 나타내어지도록 촉매 베드의 중심을 따라 샘플링된다. 이러한 경우, 600 C 이상이다. 촉매량이 경우 A에서 TF 반응기에서의 것보다 거의 4배이므로, 각각의 핀 리브를 통과하는 전체 반응열은 동일한 스케일링 요인에 의해 증가된다. 반응열의 이러한 레벨에서, 구리 리브 내측의 낮은 열전달 저항은 중요하다. 이것은 중앙으로부터 에지까지 중요한 핀 온도 변동으로부터 알 수 있다. 촉매 베드의 큰 부분에서의 고온에 의해, CO 변환은 90% 이상으로 예상되고 메탄 선택도는 짧은 핀 높이의 경우에서보다 현저하게 높다. 이러한 방열 타입에서 TF 촉매는 신속하게 비활성화되고 방열이 버닝 시가(burning cigar)에 많은 유사한 축방향 위치에서 하류로 계속 이동하는 것으로 예견된다. FT 촉매를 버닝 아웃한 후에, 전체 변환은 낮고(유사한 유동, 온도 및 압력 조건에서 패스 당 40%보다 작다), 대응 메탄은 높다.(10%보다 크다)

상술한 예는 벽에 핀의 열접촉을 완전하게 하고 블록이 없거나 또는 낮은 유동 냉각액 채널을 갖는 냉각액 측에 유동 분산을 완전하게 할 것으로 추정된다. 조작 중 냉각액 측에 잠재적 파울링(fouling)으로 인해 조작적 결점 또는 제조 결점을 포용하도록 견고한 핀 높이가 바람직하게 1.3cm(0.5 inch)보다 작은 미립자 FT 촉매의 사용으로 실제 제조된 큰 스케일 리액터가 예견된다.

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Claims (21)

1. 제1 금속 시트 및 제2 금속 시트를 갖는 라미네이트형 마이크로채널 조립체이며,
   상기 각각의 시트는 길이 및 폭을 갖고, 상기 각각의 시트 길이 X 시트 폭으로 한정된 단면은 100 ㎠ 보다 크고,
   상기 제1 및 제2 시트는 평탄하고,
   상기 제1 시트는 평행 마이크로채널의 어레이를 구비하고, 상기 마이크로채널은 배리어 벽에 의해 서로로부터 이격되고,
   상기 제1 시트 및 제2 시트는 인접하고,
   상기 배리어 벽의 길이를 따르고 상기 제1 시트를 제2 시트에 접합하는 용접부를 포함하는, 마이크로채널 조립체.
2. 제1항에 있어서, 상기 시트 길이 X 시트 폭에 의해 한정된 단면은 500 ㎠ 이상인, 마이크로채널 조립체.
3. 제1항에 있어서, 상기 용접부는 연속적인, 마이크로채널 조립체.
4. 제1항에 있어서, 상기 제2 시트 상의 용접부는 적어도 2.7 ㎝/㎠의 선형 밀도를 갖는, 마이크로채널 조립체.
5. 제1항에 있어서, 상기 용접부는 0.015 ㎝ 이상의 폭을 갖는 레이저 용접부인, 마이크로채널 조립체.
6. 라미네이트형 장치를 제조하는 방법이며,
   제1 서브조립체 또는 제1 시트와 제2 서브조립체 또는 제2 시트를 제공하는 단계와,
   용접된 단일 시트를 형성하도록 상기 제1 및 제2 시트의 용접 에지에 의해 조합된 서브조립체층을 형성하기 위해 제2 조립체의 에지에 제1 조립체의 에지를 용접하는 단계와, 상기 조합된 층 또는 용접된 단일 시트를 하나 이상의 층 또는 시트에 적층하는 단계와, 라미네이트형 장치를 형성하도록 적층된 층 또는 시트를 접합하는 단계를 포함하고,
   상기 제1 서브조립체 또는 제1 시트는 채널의 제1 평행 어레이를 구비하고,
   상기 제2 서브조립체 또는 제2 시트는 채널의 제2 평행 어레이를 구비하고,
   제1 서브조립체 또는 제1 시트와 제2 서브조립체 또는 제2 시트 사이에는 교차점이 없는, 제조 방법.
7. 제6항에 있어서, 상기 채널의 제1 및 제2 평행 어레이는 공통의 헤더 또는 풋터를 공유할 수 있는, 제조 방법.
8. 제6항에 있어서, 상기 제1 조립체는 스팟 용접에 의해 제2 조립체에 용접되는, 제조 방법.
9. 제6항에 있어서, 단일 시트 또는 서브조립체는 복수의 피스로 절단되고 연속하여 조립체를 형성하도록 함께 용접되는, 제조 방법.
10. 제6항에 있어서, 상기 제1 서브조립체 또는 제1 시트는 제2 서브조립체 또는 제2 시트와 동일한 크기인, 제조 방법.
11. 제6항에 있어서, 상기 에지를 함께 용접하기 전에 제1 서브조립체 또는 제1 시트를 평탄하게 하는 단계를 더 포함하는, 제조 방법.
12. 제6항의 방법에 의해 제조된 라미네이트형 장치.
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17. 길이 및 폭 그리고 시트들을 갖는 라미네이트형 마이크로채널 장치이며, 상기 각 시트들은 상기 시트 길이 X 시트 폭으로 한정된 단면이 100 ㎠보다 크고, 0.05와 20 ㎝/㎠ 사이의 레이저 용접 접합부들의 선형 밀도를 갖는 용접 조립체를 상기 마이크로채널 장치 내의 시트 표면 섹션 위로 형성하도록 상부판에 접합되고, 이러한 섹션은 주요면의 인접 영역의 적어도 50%를 포함하고, 상기 주요면은 적층되어 접합된 시트에 의해 형성된 면이고, 상기 시트들은 금속시트인 라미네이트형 마이크로채널 장치.
18. 제17항에 있어서, 상기 시트 길이 X 시트 폭으로 한정된 단면은 500 ㎠보다 크고, 0.05와 20 ㎝/㎠ 사이의 레이저 용접 접합부의 선형 밀도를 갖는 용접 조립체를 상기 마이크로채널 장치 내의 시트 표면 섹션 위로 형성하도록 상부판에 접합되고, 이러한 섹션은 주요면의 인접 영역의 100 %를 포함하는, 라미네이트형 마이크로채널 장치.
19. 라미네이트형 조립체를 형성하는 방법이며,
    상부 시트의 상부면과 바닥 시트의 바닥면 사이에 배치된 평행 마이크로채널들의 어레이를 형성하도록 바닥 시트에 상부 시트를 용접하는 단계를 포함하고, 상기 평행 마이크로채널들의 어레이에서의 채널들 사이에 밀봉부를 형성하는 데 용접이 사용되고,
    상기 각각의 시트는 길이 및 폭을 갖고,
    상기 각각의 시트 길이 X 시트 폭으로 한정된 단면은 100 ㎠ 보다 크고,
    상기 평행 마이크로채널들은 배리어 벽에 의해 서로로부터 이격되는, 형성 방법.
20. 제19항에 있어서, 시트를 조립체로 접합시키는 방법은 2 개의 인접 내부 유동 마이크로채널들 사이를 밀봉하기 위한 레이저 용접 단계를 포함하는, 형성 방법.
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