KR101937431B1 - 수소 전환 장치 및 방법 - Google Patents

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스티븐 엑스. 송
도날드 엘. 쿠에네
압데노우어 케모운
브루스 레이놀즈
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셰브런 유.에스.에이.인크.
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Abstract

본 발명은 상승된 온도 및 압력에서 촉매를 사용하여 수소가스로 탄화수소 공급 원료를 수소 전환하는 장치를 개시한다. 상기 장치는 개선된 가스 액체 분배를 위한 그리드 플레이트 분배기를 갖는 반응기 용기이다. 상기 분배기는 그리드 플레이트 및 버블 캡 조립체를 포함하며, 상기 버블 캡 조립체는 그리드 플레이트를 통하여 연장된 복수의 튜브형 라이저를 갖는다. 각각의 튜브형 라이저는 그리드 플레이트 위의 상부 부분과 그리드 플레이트 아래의 하부 부분을 가지며, 하부 부분은 수소가스와 탄화수소 공급 원료의 유입을 위한 개방형 바닥을 가지며, 상부 부분은 하우징 캡으로 닫힌 상단을 갖는다. 각 튜브형 라이저는 하나 이상의 수직 슬롯과, 작동 시 그리드 플레이트 아래의 영역 내의 액체 수위가 수직 슬롯보다는 높고 측면 개구보다는 낮게 유지되도록 충분한 크기로 이루어진 하나 이상의 측면 개구를 갖는다.

Description

수소 전환 장치 및 방법{APPARATUS AND METHOD FOR HYDROCONVERSION}
본 발명은 수소 전환 공정을 위한 반응기 내의 분배기 조립체(distributor assembly), 상기 분배기 조립체를 포함하는 반응기 및 수소 전환 방법에 관한 것이다.
본 출원은 미국 특허 가출원 제61/494,320호(2011년 6월 7일 출원)를 기초 출원으로 하는 우선권주장출원이며, 상기 기초 출원의 내용은 본 명세서에 참조로서 편입된다.
"중(heavy)" 탄화수소 원료 용액, 특히 잔사유, 타르 샌드 비투멘(tar sand bitumen), 셰일유(shale oil) 등은 일반적으로 황, 질소, 금속 및 유기 금속성 화합물과 같은 바람직하지 않은 오염물을 함유하고 있다. 상업적 가치를 높이기 위하여 중탄화수소 원료를 촉매적으로 처리하는 방법 중 하나로 탄화수소 원료 용액으로부터 바람직하지 않은 성분들을 제거하기 위한 수소 처리와 같은 수소 전환 공정이 알려져 있다. 또 다른 수소 전환 공정으로는 특히 석탄과 같은 화석 연료를 합성 가스로 전환한 후 FT 촉매를 이용하여 액화 탄화수소를 제조하는 피셔-트롭쉬(Fischer-Tropsch: FT) 공정이 있다.
석탄 또는 중탄화수소 공급 원료를 보다 가벼운 산물로 전환하는데 성공적으로 사용되고 있는 촉매 반응기 시스템으로는 비등상 반응기(ebullating bed reactor)가 있다. 비등상 반응기의 예들로는, 가령 미국특허 제4,400,263호에 개시된 수소-석탄 처리 공정; 미국특허 제4,526,676호에 개시된 잔사유를 수소 처리하기 위한 수소-오일 처리 공정; 또는 미국특허 제4,886,644호에 개시된 잔사유를 수소 처리하기 위한 LC-Fining 처리 공정에 사용된 비등상 반응기들이 있다. 또 다른 예로서, 미국 특허 제7,449,103호는 콜로이드 또는 분자 촉매를 이용하여 중질유 공급 원료(heavy oil feedstock)를 개질(upgrade)하기 위한 비등상 반응기를 개시하고 있다. 수소 전환 공정에 사용되는 다른 형태의 반응기 시스템으로는, 미국 특허 공개 제2007/0140927A1호 및 제2009/0134064A1호에 개시된 내부 순환 슬러리 반응기(internal circulating slurry reactor) 또는 액체 재순환 반응기; 및 미국특허 제4,220,518호에 개시된 유동층 반응기(fluidized bed reactor)가 포함된다.
상기 일부 반응기 시스템에서, 그리드 플레이트(grid plate)(또는 분배기 트레이(distributor tray))는 반응기의 바닥부(bottom section)를 2개의 영역으로 나눈다. 가동 중에, 그리드 플레이트 상의 촉매와 코크스 복합체(agglomeration)는 반응기 벽 온도에 큰 변화를 야기할 수 있고 가동 시간을 줄일 수 있다. 상기 그리드 플레이트를 통하여 흐르는 가스와 액체의 균일한 분배의 개선은 반응기 성능을 최적화하고 그리드 플레이트 상에서의 코크스와 촉매의 증가를 최소화하고, 또한 공정 가동 기간을 연장하는데 있어서 중요한 요소이다. 따라서 가스와 액체의 흐름을 균일하게 분배하기 위하여 분배 설계가 개선된 반응기 시스템이 필요하다.
한 양태에서, 본 발명은 상승된 온도 및 압력에서 촉매를 사용하여 수소가스와 함께 탄화수소 공급 원료를 수소 전환(hydroconversion) 시키기 위한 반응기에 관한 것으로, 상기 반응기의 용기는 그리드 플레이트 조립체(grid plate assembly)를 포함하며, 상기 그리드 플레이트 조립체는, 반응기를 그리드 플레이트의 상부 영역 및 하부 영역의 2개 영역으로 구분하는 그리드 플레이트; 상기 그리드 플레이트를 통하여 연장된 복수의 튜브형 라이저(tubular riser)를 포함하여 수소가스와 탄화수소 공급 원료를 상기 그리드 플레이트의 하부 영역으로부터 상부 영역으로 전달하는 버블 캡 조립체(bubble cap assembly)를 포함하되; 각각의 튜브형 라이저는 그리드 플레이트 위의 상부 부분(upper section) 및 그리드 플레이트 아래의 하부 부분(lower section)을 가지며, 상기 하부 부분은 수소가스 및 탄화수소 공급 원료의 진입을 위하여 바닥이 열려 있고, 상기 상부 부분의 상단은 하우징 캡(housing cap)으로 닫혀 있으며; 상기 튜브형 라이저의 하부 부분은 열린 바닥으로부터 연장된 하나 이상의 수직 슬롯(vertical slot)을 갖고; 상기 튜브형 라이저의 하부 부분은 하나 이상의 측면 개구(side hole opening)를 가지며, 상기 측면 개구는 작동 중에 상기 그리드 플레이트의 하부 영역 내의 액체 수위가 상기 수직 슬롯보다는 높고 측면 개구보다는 낮게 유지되도록 하는데 충분한 크기를 갖고 그와 같이 유지되기에 충분한 위치에 위치한다.
일 실시예에서, 상기 튜브형 라이저는 내부 파이프 및 외부 파이프를 갖는 이중 파이프 라이저(double pipe riser)이고, 이에 따라 상기 내부 파이프 및 외부 파이프 사이에 위치하는 환형 개구(annular opening)가 상기 수소가스 및 탄화수소 공급 원료의 진입을 위한 개방형 바닥으로 정의되며, 상기 측면 개구는 외부 파이프 상에 위치한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 개선된 가스 액체 분배 장치를 이용한 반응기 시스템을 나타내는 것으로, 외부 비등 펌프(ebullating pump)를 이용하는 반응기 시스템의 정면도이다.
도 2a는 본 발명의 일 실시예에 따른 버블 캡 조립체의 횡단면도이다.
도 2b는 본 발명의 다른 실시예에 따른 버블 캡 조립체의 횡단면도이다.
도 3은 도 1의 반응기 용기의 일부분에 대한 분해 사시도로서, 본 발명의 일 실시예에 따른 버블 캡 라이저(bubble cap riser)를 갖는 그리드 플레이트를 나타낸다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 버블 캡 조립체를 통한 흐름 분배를 도시하는 개략도이다.
도 5는 슬러리상 반응기(slurry phase reactor), 내부 비등 펌프를 갖는 비등상 반응기 및 고온 분리기를 이용한 수소 전환 시스템의 개략도로서, 어느 한 반응기 또는 양 반응기에 사용되는 개선된 가스 액체 분배 장치를 갖는 수소 전환 시스템을 보여준다.
일 실시예에서, 본 발명은 개선된 가스 액체 분배 장치, 예를 들어 탄화수소 공급 원료의 수소 전환용 고압 반응기 용기 내에서 사용하기 위한 그리드 플레이트에 관한 것이다. 상기 개선된 가스 액체 분배 장치는 수소-오일 처리 공정, LC-Fining 처리 공정, 수소-석탄 처리 공정, 중질유 개질 처리(upgrade) 공정뿐만 아니라 다른 처리 공정에서 사용되는 공지된 반응기에 사용될 수 있다. 이들 반응기들에 대해서는 상술한 바와 같이 본 기술 분야에 잘 알려져 있다. 본 명세서에 개시된 본 발명의 실시예들이 비등상 반응기, 슬러리 반응기, 재순환 반응기 또는 유동상 반응기(fluidized bed reactor) 외에도 다른 유용한 분야에 널리 응용될 수 있다는 것이 본 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명할 것이다. 이들은, 예를 들면 100 내지 5000 psi 및 300 내지 1800 ℉와 같은 고압 및 고온 조건에서 수소로 탄화수소 원료를 처리하기 위하여, 상승된 온도 및 압력 하에서 액체, 액체-고체 슬러리, 고체 및 가스를 반응시키기에 적합한 고정상 반응기(fixed bed reactor), 중합 반응기 및 수소 발생 반응기와 같은 다른 형태의 반응기 내에서, 개별적으로 또는 조합하여 유용하게 사용될 수 있다.
일 실시예에서, 상기 반응기 용기는 천공된(perforated) 그리드 플레이트를 포함하며, 상기 그리드 플레이트는 반응기 내부 벽과 원주방향으로(circumferentially) 연결된다. 상기 그리드 플레이트는 반응기의 바닥부를 2개의 영역으로 구분한다. 상기 플레이트는 상부 영역 내의 고체 촉매 입자의 비등상(ebullated bed), 슬러리상 또는 고정상을 지지하는데 사용될 수 있다. 상기 플레이트는 공급 원료 용액이 흘러갈 수 있도록 상기 그리드 플레이트 천공에 연결된 복수의 버블 캡 라이저(bubble cap riser)를 포함하고, 이를 통해 풍부한 가스 버블이 형성되어 촉매상(catalyst bed) 또는 슬러리상과 같은 상부 영역으로 이동된다.
다수의 라이저(짧은 파이프)는 각각의 그리드 플레이트 구멍으로부터 하부를 향해, 예를 들어 상기 반응기 용기의 크기에 따라 약 8 내지 24인치 아래로 연장된다. 각각의 라이저는 라이저 파이프의 바닥에 하나 이상의 수직 슬롯을 구비하여 버블 캡을 통한 2상 흐름(two-phase flow)을 돕는다. 슬롯은 오일 표면의 상승하는 수위가 라이저 파이프의 바닥에 도달되면 증기가 계속해서 슬롯을 통과하여 상기 라이저로 들어갈 수 있는 정도의 크기를 갖는다. 일 실시예에서, 상기 슬롯은 슬롯의 중간 높이 근처에서 액체의 수위가 유지될 수 있는 정도의 크기를 갖는다. 일 실시예에서, 상기 슬롯의 폭은 1/8 내지 1인치 범위 내이며, 수직 높이는 2 내지 12인치 범위 내이다. 다른 실시예에서, 수직 높이는 4 내지 6인치 범위이다. 다른 실시예에서, 상기 슬롯의 수직길이는 분배기 플레이트 아래의 라이저의 길이의 1/8 내지 1/2 범위이다.
예를 들어, 링 분배기 또는 스파저(sparger)로부터 반응기 시스템 내로 공급되는 가스는 바닥 영역 내에서 벗어나서 분배기 트레이 밑에서 축적되어 가스 포켓을 형성할 것이다. 슬러리 촉매 원료를 사용한 본 발명의 일 실시예에서, 슬러리는 개방형 바닥과 슬롯의 하부를 통하여 라이저 내로 흐른다. 과량의 가스는 액체의 수위를 밑으로 밀며 슬롯의 상부를 통하여 라이저 내로 흐른다. 정해진 가스 비율에 대하여, 슬롯의 높이 내에서 안정된 상태의 액체 수위가 설정된다. 상기 분배기 트레이를 통과하는 가스 흐름의 분배는 트레이 조립체의 수평(levelness)에 민감하다. 완전히 수평을 이룬 트레이에서도, 가스 흐름 분배는 또한 액체의 수위 변화에 의하여 영향을 받을 것이다.
상기 반응기 시스템에서, 슬러리는 칼럼의 바닥에서 내부 펌프를 통하여 강수 파이프(downcomer pipe)로부터 외측 반경 방향(radially outward)으로 배출된다. 상기 슬러리 흐름의 모멘텀(momentum)은 벽을 향하여 슬러리 흐름을 밀어주며, 이로 인해 슬러리 수위가 벽 영역에 가까울수록 높아지게 된다. 예를 들어, 관련 내용이 본 명세서에 참조로 포함되는, 미국 특허 공개 제2007/0140927A1호 및 제2009/0134064A1호에 개시된 바와 같은, 슬러리 촉매를 이용한 중질유 개질(upgrade)을 위한 반응기 시스템의 일 실시예에서, 반응기 시스템은 기포 양상(bubbly regime)에서 작동되고, 가스 속도(gas rate)는 액체 수위가 슬롯의 중간에 머물도록 밀어주기에 충분할 정도로 높지 않다. 낮은 가스 속도를 갖는 작동으로, 벽 영역에서의 슬러리 수위는 라이저 상의 슬롯을 완전히 덮기에 충분할 정도로 높고, 칼럼의 중간에 있는 슬롯들만 가스 포켓에 노출된다. 그 결과, 칼럼의 중간에 있는 버블 캡만 가스 흐름을 통과시키고, 벽에 인접한 버블 캡은 주로 슬러리와 매우 적은 양의 가스를 통과시키거나 가스를 통과시키지 않을 것이다. 보다 높은 액체 수위를 갖는 칼럼의 한 측면의 버블 캡 상의 슬롯은 액체 내에 완전하게 잠길 수 있다. 결과적으로, 이들 버블 캡을 통하여 가스는 흐르지 않을 것이다. 고온의 작동 조건 하에서, 이는 벽에 인접한 버블 캡 내에서 코크스 형성을 초래할 것이며, 결국 이 영역 내에서 막힘(plugging)과 비유동화(de-fluidization)를 야기한다.
본 발명의 개선된 반응기 시스템에서, 분배기 플레이트 아래의 라이저 부분(riser section)은 각각의 라이저 내로의 가스 흐름을 위한 하나 이상의 측면 개구(side hole)를 갖는다. 상기 측면 개구는 다른 기하학적 형상, 예를 들어 원형 또는 타원형일 수 있다. 제1 실시예에서, 상기 측면 개구는 각 라이저의 한 측면에 있을 수 있다. 제2 실시예에서, 상기 측면 개구는 각 라이저의 양 측면에 있을 수 있다. 제3 실시예에서, 상기 복수의 측면 개구는 라이저의 원주 방향을 따라 등거리로 떨어져 있을 수 있다. 제4 실시예에서, 상기 복수의 측면 개구는 라이저의 상단으로부터 바닥까지 수직 길이를 따라 일렬로 배치되며, 상기 측면 개구는 동일하거나 다른 크기일 수 있다.
일 실시예에서, (최상단의) 측면 개구는 분배기 플레이트로부터 1 내지 5인치에 위치한다. 다른 실시예에서, (최상단의) 측면 개구는 분배기 플레이트로부터 적어도 2인치에 위치한다.
일 실시예에서, 모든 라이저에서 상기 측면 개구의 크기는 동일하다. 다른 실시예에서, 분배 플레이트 상의 라이저의 위치에 따라 측면 개구의 크기는 달라진다. 일 실시예에서, 상기 측면 개구는 상기 개구와 슬롯(들) 사이의 슬러리 수위를 유지하기에 충분한 크기를 갖는다. 일 실시예에서, 상기 개구의 직경은 라이저 개구의 직경(라이저 튜브 직경)의 1/16 내지 1/2 범위이다. 다른 실시예에서, 가동 중인 설비의 규격에 따라 측면 개구의 직경(또는 타원형 개구에서는 단축 길이(shortest dimension))은 1/16인치 내지 1인치 범위이다. 일 실시예에서, 측면 개구는 1/8 내지 1/2인치 범위이다.
이에 제한되는 것은 아니지만, 라이저 직경, 입자 크기 및 밀도, 흐름 특징, 유체 특성, 가스 및 액체 및/또는 슬러리의 플럭스(flux) 등을 포함하는 요소를 고려하여 측면 개구는 압력 평형 모델(pressure balance models), 스프레드 시트 디자인 툴(spread sheet design) 및 FLUENT와 같은 본 기술 분야에서 알려진 전산 유체 역학 모델 패키지를 이용하여 규격화될 수 있다. 슬롯(들)과 측면 개구(들)를 포함하는 개선된 라이저 디자인은 가스 속도에 맞춰 유연하게(flexible) 가동되며, 액체 수위와 관계없이 가스 흐름을 분배하며, 평탄하지 않은 분배기 트레이에 대해서도 가스 분배가 균일하게 이루어지도록 한다. 설계 사양(design specification)보다 높은 가스 속도로 가동될 때, 상기 영역을 통한 가스 흐름은 유지되면서, 가스 포켓이 액체 수위를 더 낮게 밀어내어 라이저 상의 슬롯을 통하여 여분의 가스가 흐르게 될 것이라는 점이 예상된다.
상기 반응기(plenum)의 바닥 영역으로 촉매가 역류하는 것을 막기 위한 비등상(ebullated bed)의 일 실시예에서, 상기 그리드 플레이트 상의 라이저 부분은 체크 밸브부(check valve section)를 가지고 있어 내부의 유체 흐름을 제한한다. 일 실시예에서, 상기 체크 밸브는 볼(ball)과 밸브 시트(valve seat)를 갖는 볼 체크 밸브를 포함한다. 개선된 반응기 시스템의 다른 실시예에서, 유체는 라이저 내에서 방해받지 않고, 즉 라이저 내의 체크 밸브 또는 스틸 볼(steel ball)과 같은 이동부품(=이동부) 없이 흐를 수 있다. 일 실시예에서, 버블 캡 라이저는 상기 체크 밸브 대신에 수축부(constriction), 예를 들면 수축된 개구(constricted opening)를 가지고 버블 캡 라이저 내에서 혼합을 향상시키는 벤츄리(venturi) 또는 스로트 노즐(throat nozzle)을 포함한다. 상기 수축부는 유체 특성 및 가동 조건과 같은 요소를 고려하여, 고 전단의 2상 흐름(high shear two-phase flow)으로부터 거품(foaming) 형성을 방지하기에 적합한 크기를 가질 수 있다.
본 발명에 따른 개선된 가스 액체 분배 프로파일을 갖는 반응기 용기가 도 1에 도시되어 있다. 반응 용기(10)에는 중질유 및 수소 함유 가스를 공급하기 위한 유입 도관(inlet conduit)(12)이 끼워져 있다. 배출 도관(24)은 라인(24a)을 통하여 증기 및 액체를 빼내도록 설계되어 있다. 진입 도관(15)은 새로운 촉매 원료(16)를 위한 것이며, 출구 도관(17)은 사용된 촉매(14)의 배출을 위한 것이다. 중질유 공급 원료는 라인(11)을 통하여 도입되는 반면에, 수소 함유 가스는 라인(13)을 통하여 도입된다. 두 원료는 배합되어 반응기의 바닥 내의 라인(12)을 통하여 도입될 수 있다. 상기 원료는, 플레넘 챔버(plenum chamber)일 수 있는 하부 챔버(40)로부터 베드(22) 내로 유체를 분배하는 버블 캡(19)을 포함하는 분배기 플레이트(18)를 통과한다. 액체와 가스의 혼합물은 위쪽으로 흐르며, 그로 인하여 촉매 입자는 반응기(10)의 내부 또는 외부에 있을 수 있는 재순환 펌프(20)에 의하여 전달된 가스 흐름 및 액체 흐름에 의하여 강제로 비등 운동(ebullated movement)을 하게 된다. 상기 재순환 펌프에 의하여 전달된 상향 액체 흐름은 베드(22) 내의 다량의 촉매 입자를 팽창시키기에 충분하며, 이에 따라 방향 화살표(21)로 도시된 바와 같이 반응기(10)를 통해 가스와 액체가 흐를 수 있도록 한다.
펌프에 의한 상향 흐름 및 중력에 의한 아래를 향하는 힘으로 인해, 촉매상 입자는 이동층(travel) 또는 비등상(ebullation)의 상부 수위에 도달하고, 보다 가벼운 액체와 가스는 상기 수위를 지나 상향 이동을 계속한다. 촉매의 상부 수위 또는 촉매-액체 경계면은 도면 부호 "23"으로 도시되며, 촉매 반응 영역(catalytic reaction zone)은 횡 분배 플레이트(transverse distributor plate)(18)로부터 상기 경계면 수위(23)까지 연장된다. 안정적인 상태에서, 소량의 촉매 입자만이 촉매-액체 경계면(23) 위로 상승한다. 경계면(23) 위의 체적(29)은 액체 및 혼입(entrained)된 가스 또는 증기로 채워진다. 재순환 컵(30)에서 가스와 증기는 액체와 분리되며, 가스와 증기 함량이 상당히 감소된 액체는 강수관(downcomer)(25)을 통하여 재순환된다. 가스, 증기 및 액체 생성물은 도관(24)을 통하여 함께 빠져나간다. 일 실시예에서, 수직으로 향하는 다수의 도관(27 및 28)은 반응 영역과 재순환 컵(30) 사이에서 유체를 연결시킨다. 가스가 혼입된 유체는 도관(27 및 28)을 통하여 위로 이동하며, 이들 도관의 상단을 지나면, 유체의 일부는 방향을 바꿔서 재순환 도관(25)을 향하여 아래로 그리고 재순환 도관(25)을 통해서 재순환 펌프(20)로 흐르며, 그로 인하여 반응기(10)의 하부(lower protion)를 통하여 재순환된다.
도 2b는 본 발명의 일 실시예에 따른 개선된 가스 슬러리 분배를 위한 버블 캡 조립체의 수직 단면을 도시한다. 본 실시예에서 버블 캡 조립체는, 수소가스와 탄화수소 공급 원료의 유입(ingress)을 위한 환형 개구(annular opening)를 정의하는 외부 파이프(102)와 내부 파이프(103)를 포함하는 이중 파이프 라이저 형태를 가지며, 상기 내부 파이프의 상단(105)으로 벨 캡(104)을 지지한다. 캡 하우징은 테이퍼된(tapered) 벽을 갖는 벨 형상을 갖는다. 상기 벨 캡의 바닥 에지(107)는 톱니 삼각형 형태로 노치(notch) 또는 톱니형으로 될 수 있다. 외부 파이프(103)의 바닥 에지는 도면 부호 (110)에서 끝나며, 그리드 공간 아래에서 증기 공간과 통해 있다. 내부 파이프(102)의 바닥 에지(111)는 그리드 플레이트 아래에서 액체 밑으로 잠긴다. 복수의 스페이서(112)가 내부 파이프와 외부 파이프 사이에 위치한다. 가스 흐름을 위하여 외부 파이프(103) 상에는 하나 이상의 측면 개구(개방)(108)가 존재한다. 일 실시예에서(도시하지 않음), 내부 파이프와 외부 파이프 사이의 환형 개구를 통하여 가스가 위로 흐를 수 있도록 외부 파이프(102)는 파이프의 개방된 바닥부에서 상향으로 연장된 하나 이상의 수직 슬롯을 포함한다.
도 2b는 본 발명의 버블 캡 조립체의 제 2 실시예에 따른 수직 단면을 나타낸다. 본 실시예에서 캡 하우징은 튜브 형상을 갖는다. 라이저(56)는 하부 챔버(40)와 촉매상(22) 사이에서 유체가 연결되도록 하는 유체 출구 포트(60)를 포함한다. 버블 캡(19)의 하부 에지(19b)가 분배기 플레이트(18) 위에 위치하는 방식으로 버블 캡(19)은 용접, 워셔(washer), 볼트 및 너트 또는 그 조합과 같은 고정 수단으로 라이저(56)에 고정된다. 라이저(56)는 플레이트(18) 아래에서 라이저(56) 내로의 가스 통과를 허용하도록 위치하는 슬롯(58)을 하나 이상 포함한다. 가스의 흐름을 위해 슬롯(58) 위와 라이저(56) 내에 하나 이상의 측면 개구(개방)(50)가 있다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 개선된 가스 슬러리 분배를 위한 도 1 및 도 2b의 그리드 플레이트(18)와 버블 캡 조립체의 분해 사시도이다.
도 4는 상업적인 반응기 시스템 내의 오일/수소/촉매를 모방(mimic)하기 위하여 물/공기/모래를 사용한, 4피트 직경의 칼럼을 갖는 대형 콜드 플로 유닛(cold flow unit) 내에서의 실험을 기초로 하여, 도 2a의 버블 캡 조립체를 통한 흐름 분배를 설명하는 개략도이다. 도면에 도시된 바와 같이, 가스 흐름의 균일한 분배는 라이저 상의 측면 개구를 가로지르는 압력 강하(DP) 제어를 통하여 이루어진다. 상기 실험에서, 콜드 플로 유닛은 고체농도 0 내지 12 %로 가동되며, 여기서 고체는 6 마이크론의 평균 입자 크기를 갖는 미세 규사(silica sand)이다. 그리드 플레이트는 3인치의 캡 OD를 갖는 총 72개의 버블 캡을 갖는다. 한 실험에서는, 선행 기술에 개시된 바와 같이, 스테인리스 스틸 볼이 버블 캡 내에 설치되어 촉매 슬러리의 역류를 방지하며, 이는 벨을 지지하는 스로트(throat)를 통하여 슬러리와 가스 혼합물이 고속으로 흐를 때 원하지 않는 진동을 발생시킨다. 제2 실험에서, 상기 볼은 제거되고 스로트는 크기가 조정된다.
도 5에는 개선된 그리드 플레이트 설계를 포함한 예시적인 비등상(ebullated bed) 수소 처리 반응기 시스템(400)이 도시되어 있다. 비등상 수소 처리 시스템(400)은 슬러리 상 수소화 분해 반응기(402), 고온 분리기(404) 및 슬러리 상 반응기(402)와 고온 분리기(404) 사이에 배치된 비등상 반응기(430)를 포함한다. 중질유 공급 원료(406)는 초기에 촉매 조성물(408)과 혼합되어 조건화된다. 혼합기(410)로부터의 조건화된 공급원료는 펌프(412)에 의하여 가압되고 예열기(413)를 통과하며, 슬러리 상 반응기(402)의 바닥에 또는 바닥 근처에 위치한 포트(418)를 통하여 수소가스(414)와 함께 계속적으로 그리고 주기적으로 슬러리 상 반응기(402)로 공급된다. 슬러리 상 반응기(402)의 바닥에 있는 교반기(420)는 공급 원료(406) 내에서 가스 버블(422)로 개략적으로 묘사된 수소(414)를 보다 균일하게 분산시키는 것을 도와준다.
대안적으로 또는 교반기(420)에 더하여, 슬러리 상 반응기(402)는 재순환 채널, 재순환 펌프 및 개선된 분배기 그리드 플레이트(도시하지 않음)를 포함하여 반응물, 촉매 및 열의 더욱 균일한 분산을 촉진할 수 있다. 공급 원료(406) 내의 콜로이드 또는 분자 촉매가 촉매 입자(424)로서 개략적으로 표현된다. 도시를 위하여 도면에서는 가스 버블(422) 및 촉매 입자(424)가 과도하게 표시되었다는 것이 이해될 것이다. 실제로는 이들은 육안으로 보이지 않을 것이다.
중질유 공급 원료(406)는 수소와 슬러리 상 반응기(402) 내의 콜로이드 또는 분자 촉매의 존재 하에서 업그레이드되어 업그레이드된 공급 원료(426)를 형성하며, 이는 잔류 수소와 함께 슬러리 상 반응기(402)로부터 슬러리 상 반응기(402)의 상단에 또는 상단 근처의 출력 포트(428)를 통하여 계속적으로 빠져나간다. 업그레이드된 공급 원료(426)는 펌프(432)에 의하여 임의적으로 가압되고 추가 수소(414)와 함께 비등상 반응기(430)의 바닥에 또는 바닥 근처에 위치한 입력 포트(436)를 통하여 비등상 반응기(430) 내로 진입한다. 업그레이드된 공급 원료(426)는 수소 및 슬러리 촉매 또는 분자(콜로이드) 촉매를 함유하며, 상기 촉매는 반응기(430)의 상부 부분 내의 비등상 반응기(430 및 424") 내의 촉매 입자(424')로서 개략적으로 표현된다. 또한, 개선된 분배기 그리드 플레이트(470)를 갖는 비등상 반응기(430)는 비등상 반응기(430)의 상단 또는 상단 근처의 출력 포트(438)를 포함하며, 여기서 더욱 수소 처리된 공급 원료(440)는 이 출력 포트를 통하여 빠져나간다.
일 실시예에서, 분배기 그리드 플레이트(470) 상의 팽창된 촉매 영역(442)은 다공성 지지 촉매(444)를 더 포함한다. 다른 실시예에서, 수소 전환은 슬러리 촉매 또는 분자 촉매만으로 수행된다. 촉매가 없는 영역(448)은 분배기 그리드 플레이트(470) 아래에 위치한다. 상부 지지 촉매 영역(450)은 팽창된 촉매 영역(442) 위에 위치한다. 슬러리 촉매 또는 분자 촉매(424)는 팽창된 촉매 영역(442)과 지지 촉매가 없는 영역(448, 450, 452)을 포함하고 비등상 반응기(430) 내의 공급 원료 전체에 걸쳐 분산되며, 그로 인하여 일반적인 비등상 반응기 내에 촉매가 없는 영역을 구성하는 구성 부분 내에서의 개질(upgrade) 반응을 촉진시킬 수 있다. 비등상 반응기(430) 내의 공급 원료는 비등 펌프(454)와 통해 있는 재순환 채널(452)에 의하여 상부의 지지 촉매가 없는 영역(450)에서 하부의 지지 촉매가 없는 영역(448)으로 연속적으로 재순환된다. 재순환 채널(452)의 상단에 펀넬(funnel)형 재순환 컵(456)이 위치하며, 상기 공급 원료는 이 재순환 컵을 통하여 상부의 지지 촉매가 없는 영역(450)에서 빠져나온다. 재순환된 공급 원료는 새로운 업그레이드된 공급 원료(426)와 추가의 수소가스(434)와 혼합된다.
지지 촉매를 사용하는 일 실시예에서, 새로운 지지 촉매(444)는 촉매 입력 튜브(458)를 통하여 비등상 반응기(430) 내로 진입하며, 사용된 지지 촉매(444)는 촉매 배출 튜브(460)를 통하여 빠져나간다. 비등상 반응기(430)로부터 빠져나온 수소 처리된 공급 원료(440)는 고온 분리기(404) 내로 진입하며, 여기서 휘발성 부분(405)은 고온 분리기(404)의 상단으로부터 빠져나오며, 촉매 입자(424')를 함유한 비휘발성 부분(407)은 고온 분리기(404)의 바닥으로부터 빠져나온다.
본 발명의 상세한 설명 및 첨부된 특허청구범위의 목적을 위하여 별도로 지시하지 않는 한, 상세한 설명 및 특허청구범위에서 사용된 양, 백분율 또는 비율을 표현하는 모든 숫자 및 다른 수치 값은 용어 "대략"에 의하여 모든 예에서 변형되는 것으로 이해된다. 상세한 설명 및 첨부된 청구범위 내에서 사용된 것과 같은 단수 형태는 하나의 지시 대상에 분명하게 그리고 명확하게 제한되지 않는 한, 복수형 참고 표시를 포함하는 것이 주목된다. 본 명세서 내의 용어 "포함하는", "구성된" 또는 "갖는", "함유하는", "수반하는" 그리고 그 변형들은 이후에 열거되는 사항 및 그 등가물은 물론 부가적인 사항을 포함하는 것을 의미한다.
본 발명은 본 발명의 사상 또는 필수적인 특징을 벗어남이 없이 다른 특정 형태로 구체화될 수 있다. 설명된 실시예는 모든 점에 있어서 예시적인 그러나 제한되지 않는 것으로 고려된다. 따라서 본 발명의 범위는 위의 설명보다는 첨부된 청구범위에 위하여 나타낸다. 청구범위의 등가성의 의미와 범위 내에 있는 모든 변화는 그들의 범위 내에 포함되는 것이다.

Claims (21)

  1. 수소 전환(hydroconversion) 반응기 내에서 사용되는 그리드 플레이트 조립체(grid plate assembly)로서,
    상기 반응기를 그리드 플레이트 상단 위의 상부 영역 및 그리드 플레이트 바닥 아래의 하부 영역으로 구분하는 상단과 바닥을 갖는 그리드 플레이트(grid plate); 및
    상기 그리드 플레이트를 통하여 연장된 복수의 튜브형 라이저(tubular riser)
    상기 각각의 튜브형 라이저는 그리드 플레이트 상단 위에 연장되는 상부 부분(upper section) 및 그리드 플레이트 바닥 아래로 연장되는 하부 부분(lower section)을 포함하며, 상기 하부 부분은 수소가스 및 탄화수소 공급 원료의 진입을 위하여 바닥이 열려 있고, 상기 상부 부분의 상단은 하우징 캡(housing cap)으로 닫혀 있으며, 상기 상부 부분은 유체의 흐름을 제한하는 라이저 내에 볼(ball)을 포함하지 않으며, 상기 상부 부분은 상기 튜브형 라이저 내에서의 가스 액체 혼합을 위한 수축부(constriction)를 가지며,
    상기 튜브형 라이저의 하부 부분은 열린 바닥으로부터 연장된 하나 이상의 수직 슬롯(vertical slot)을 갖고,
    상기 튜브형 라이저의 하부 부분은 하나 이상의 측면 개구(side hole opening)를 가지며, 상기 측면 개구는 작동 중에 상기 그리드 플레이트의 하부 영역 내의 액체 수위가 상기 수직 슬롯보다는 높고 측면 개구보다는 낮게 유지되도록 충분한 크기를 갖고 위치하는 것인 그리드 플레이트 조립체.
  2. 제1항에 있어서, 상기 측면 개구의 단축 길이(shortest dimension)는 상기 튜브형 라이저의 열려 있는 바닥의 종단 직경의 1/16 내지 1/2 범위인 것을 특징으로 하는 그리드 플레이트 조립체.
  3. 제2항에 있어서, 상기 측면 개구의 단축 길이(shortest dimension)는 1/8 내지 1/2 인치인 것을 특징으로 하는 그리드 플레이트 조립체.
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  8. 제1항에 있어서, 상기 튜브형 라이저의 상부 부분 내의 수축부 상에 위치하는 체크 밸브(check valve)를 추가적으로 포함하는 것을 특징으로 하는 그리드 플레이트 조립체.
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  11. 제1항에 있어서, 상기 하우징 캡은 튜브 형상을 갖는 것을 특징으로 하는 그리드 플레이트 조립체.
  12. 제1항에 있어서, 상기 하우징 캡은 벨(bell) 형상을 갖는 것을 특징으로 하는 그리드 플레이트 조립체.
  13. 제1항에 있어서, 상기 튜브형 라이저는 복수의 동일하거나 다른 크기의 측면 개구(side holes)를 갖는 것을 특징으로 하는 그리드 플레이트 조립체.
  14. 제1항에 있어서, 상기 튜브형 라이저는 상기 라이저의 수직 길이를 따라 위치한 복수의 측면 개구을 갖는 것을 특징으로 하는 그리드 플레이트 조립체.
  15. 제1항에 있어서, 상기 튜브형 라이저는 라이저를 중심으로 원주방향으로(circumferentially) 등거리에 위치한 복수의 측면 개구를 갖는 것을 특징으로 하는 그리드 플레이트 조립체.
  16. 제1항에 있어서, 상기 튜브형 라이저는 내부 파이프 및 외부 파이프를 포함하며, 상기 내부 파이프 및 외부 파이프에 의해 그 사이에 위치하는 환형 개구(annular opening)가 수소가스 및 탄화수소 공급 원료의 진입을 위한 열려 있는 바닥으로 정의되는 것을 특징으로 하는 그리드 플레이트 조립체.
  17. 제1항에 있어서, 상기 그리드 플레이트 조립체는 비등상 반응기(ebullating bed reactor), 유동상 반응기(fluidized bed reactor), 고정상 반응기(fixed bed reactor) 또는 슬러리상 반응기(slurry bed reactor) 내에서 사용되는 것을 특징으로 하는 그리드 플레이트 조립체.
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  19. 삭제
  20. 삭제
  21. 제1항에 있어서, 상기 복수의 튜브형 라이저 각각은 하나 이상의 측면 개구를 가지며, 2개 이상의 튜브형 라이저는 서로 다른 크기의 측면 개구를 갖는 것을 특징으로 하는 그리드 플레이트 조립체.

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