KR101934402B1 - 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은, 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법에 있어서, 벙커 A(bunker A), 벙커 B(bunker B), 벙커 C(bunker C), MGO(marin gas oil), MDO(marin desel oil), 페트로코크스(petro-cokes, petroleum cokes) 및 이의 혼합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 연소 후 생성물인 soot로 이루어진 폐기물을 2000℃ 이상에서 열처리하여 폐기물에 포함된 카본블랙을 결정화시켜 도전재 또는 활물질로 사용 가능한 인조흑연을 얻는 것을 기술적 요지로 한다. 이에 의해 이미 폐기물 내에는 카본블랙(carbon black)이 대량 존재하기 때문에 탄화 공정을 거치지 않아도 되고, 카본블랙이 존재하기 때문에 탄소 전구체를 사용하지 않아 원료 공급 비용이 절감되는 효과를 얻을 수 있다. 또한, 폐기물을 처리하는 비용이 소모되지 않기 때문에 매우 경제적이고, 인조흑연을 제조함에 있어 하드카본 뿐만 아니라 소프트카본을 함께 얻을 수 있다는 장점이 있다.
Description
본 발명은 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 이미 폐기물 내에는 카본블랙(carbon black)이 대량 존재하기 때문에 탄화 공정을 거치지 않아도 되고, 카본블랙이 존재하기 때문에 탄소 전구체를 사용하지 않아 원료 공급 비용이 절감되는 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법에 관한 것이다.
현재 북극 지방의 해빙을 촉진시키는 온난화의 주요 원인 물질 가운데 하나로 선박에서 배출되는 그을음(soot), 연소 전 찌꺼기 등과 같은 폐기물이 부각되고 있다. 이와 같은 폐기물은 주로 고분자 화합물, 금속 화합물, 카본블랙(carbon black)을 포함하는 탄소화합물 등으로 이루어져 있으며, 이에 국제해사기구 해양환경보호위원회(IMO MEPC)에서는 선박배출 폐기물에 의한 북극 지방 영향에 대한 논의가 활발히 이루어지고 있다. 한편 선박에서는 500teu 급 컨테이너 기준으로 척당 연간 약 1000L 이상의 폐기물이 발생 중이며, 선사는 엔진(engine)에서 생성되는 이들 폐기물을 처리하기 위해 매년 많은 비용을 지불하고 있다. 특히 폐기물을 처리하기 위한 처리 설비는 일부 대규모 공단지역에 설비되어 있어서 폐기물 수거 현장과 거리가 먼 경우가 많으므로 폐기물의 처리를 위해서 값비싼 처리비와 운송경비를 부담해야 하는 어려움이 있다. 따라서 이들 폐기물을 효율적으로 처리 및 재활용할 수 있는 기술이 필요하다. 또한 선박 환경에서 뿐만 아니라 육상플랜트 및 육상엔진에서 발생되는 폐기물 역시 효율적으로 처리 및 재활용할 수 있는 기술이 필요한 실정이다.
이러한 폐기물을 재활용하는 기술로는 폐기물 중 대부분이 카본블랙으로 이루어져 있다는 점을 이용하여 인조흑연을 제조하는 기술을 이용할 수 있다. 인조흑연의 경우 인조흑연을 만들기 위한 탄화수소(HC) 등의 전구체(precursor)가 필요하고, 이를 탄화(carbonization)하기 위한 공정을 진행한 후 목적에 따라 온도를 조절하여 흑연화(graphitation)를 진행하게 된다. 즉 인조흑연을 제조하기 위해서는 1) 흑연 제조를 위한 전구체 필요, 2) 전구체를 이용한 탄화공정이 필요, 3) 전구체 및 공정을 위한 비용이 소요된다.
하지만 본 발명에서는 선박 또는 육상에서 연료가 연소되기 전 찌꺼기 또는 연료유가 연소되고 난 그을음(soot) 폐기물을 활용하므로 인조흑연을 얻기 위한 전구체 자체가 필요하지 않고, 카본블랙을 포함하고 있기 때문에 이미 탄화가 되어 있으므로 탄화를 위한 별도의 공정이 필요하지 않다. 즉 흑연화 공정만 목적에 맞게끔 진행하면 되므로 경제성이 매우 뛰어나다. 또한 선박 또는 육상에서 발생된 폐기물의 경우 별도의 환경처리 비용을 지불하여 처리 중이기 때문에 이를 인조흑연으로 제조할 경우 환경처리 비용이 들지 않아 경제성이 크다는 장점이 있다.
따라서 본 발명의 목적은, 이미 폐기물 내에는 카본블랙(carbon black)이 대량 존재하기 때문에 탄화 공정을 거치지 않아도 되고, 카본블랙이 존재하기 때문에 탄소 전구체를 사용하지 않아 원료 공급 비용이 절감되는 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법을 제공하는 것이다.
또한, 폐기물을 처리하는 비용이 소모되지 않기 때문에 매우 경제적이고, 인조흑연을 제조함에 있어 하드카본 뿐만 아니라 소프트카본을 함께 얻을 수 있는 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법을 제공하는 것이다.
상기한 목적은, 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법에 있어서, 벙커 A(bunker A), 벙커 B(bunker B), 벙커 C(bunker C), MGO(marin gas oil), MDO(marin desel oil), 페트로코크스(petro-cokes, petroleum cokes) 및 이의 혼합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 연소 후 생성물인 soot로 이루어진 폐기물을 2000℃ 이상에서 열처리하여 상기 폐기물에 포함된 카본블랙을 결정화시켜 도전재 또는 활물질로 사용 가능한 인조흑연을 얻는 것을 특징으로 하는 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법에 의해서 달성된다.
여기서, 상기 인조흑연은 상기 폐기물의 열처리 온도 조절을 통해 소프트카본 또는 하드카본의 생성 비율이 조절되는 것을 특징으로 한다.
상술한 본 발명의 구성에 따르면, 이미 폐기물 내에는 카본블랙(carbon black)이 대량 존재하기 때문에 탄화 공정을 거치지 않아도 되고, 카본블랙이 존재하기 때문에 탄소 전구체를 사용하지 않아 원료 공급 비용이 절감되는 효과를 얻을 수 있다.
또한, 폐기물을 처리하는 비용이 소모되지 않기 때문에 매우 경제적이고, 인조흑연을 제조함에 있어 하드카본 뿐만 아니라 소프트카본을 함께 얻을 수 있다는 장점이 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 폐기물의 열처리를 통해 제조된 인조흑연의 방전특성(discharge capacity)을 나타낸 그래프이고,
도 2는 선박용 주기관 배기가스 그을음(soot)의 열처리 전, 2000℃ 열처리 및 2700℃ 열처리를 수행한 후의 TEM 사진이고,
도 3은 각종 폐기물을 2700℃에서 열처리 한 후 이에 대한 방전특성(discharge capacity)을 나타낸 그래프이다.
도 2는 선박용 주기관 배기가스 그을음(soot)의 열처리 전, 2000℃ 열처리 및 2700℃ 열처리를 수행한 후의 TEM 사진이고,
도 3은 각종 폐기물을 2700℃에서 열처리 한 후 이에 대한 방전특성(discharge capacity)을 나타낸 그래프이다.
이하에서는 본 발명의 실시예에 따른 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법을 도면을 통해 설명한다.
본 발명의 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법은 폐기물을 처리하는 별도의 비용을 들이지 않고, 폐기물을 통해 인조흑연을 제조하는 방법에 관한 것이다. 인조흑연의 경우 탄소 전구체(carbon precursor)를 탄화(carbonization)시킨 후 이를 흑연화(graphitation)하는 과정으로 제조되는데, 여기서 별도의 탄소 전구체를 준비해야 하고 탄화 공정을 거쳐야 하기 때문에 제조 비용이 많이 소모된다는 문제점이 있다. 하지만 본 발명과 같이 폐기물을 이용하여 인조흑연을 제조할 경우 1) 이미 폐기물 내에는 카본블랙(carbon black)이 대량 존재하기 때문에 탄화 공정을 거치지 않아도 되고, 2) 카본블랙이 존재하기 때문에 탄소 전구체를 사용하지 않아 원료 공급 비용이 절감되며, 3) 폐기물을 처리하는 비용이 소모되지 않기 때문에 매우 경제적이라는 장점이 있다. 이뿐만 아니라 합성이 아닌 채집을 통해 얻어지는 천연흑연의 경우 소프트카본(soft carbon)이 아닌 하드카본(hard carbon)으로만 존재하기 때문에 본 발명의 공정 제어를 통해 하드카본 뿐만 아니라 소프트카본을 함께 얻을 수 있다는 장점이 있다. 또한 인조흑연의 경우 kg당 15달러에 가까운 고가의 가격이기 때문에 본 발명과 같이 인조흑연을 폐기물을 통해 직접 제조할 경우 경제성이 매우 뛰어나다는 장점이 있다.
본 발명에서는 그을음(soot) 또는 연소전 찌꺼기 등과 같이 탄화된 상태의 폐기물을 열처리하여 소프트카본 또는 하드카본으로 이루어진 전지용 탄소재를 얻는다. 그을음(soot) 또는 연소전 찌꺼기에는 고분자 화합물, 금속 화합물, 탄소 화합물 등이 혼합된 상태로 존재한다. 그 중 고분자 화합물 및 금속 화합물의 경우 대부분 고온 가열을 통해 제거되며, 열처리를 통해서는 탄소 화합물에 대부분 존재하는 카본블랙이 남게 된다. 여기서 카본블랙은 폐기물의 열처리 과정 중 흑연화 되는데, 열처리 온도에 따라 소프트카본 및 하드카본으로 형성될 수 있다.
폐기물을 열처리하는 온도는 2000℃ 이상으로 이루어지는 것이 바람직한데, 열처리 온도가 2000℃ 미만일 경우 고분자 화합물 및 금속 화합물이 제대로 제거되지 않으며 폐기물 내에 존재하는 카본블랙이 온전히 흑연화되지 않는다는 문제점이 있다. 뿐만 아니라 카본블랙이 열처리를 통해 결정화가 이루어져야 하는데 2000℃ 미만에서는 결정화가 거의 이루어지지 않는다는 문제점이 있다. 따라서 폐기물의 열처리 온도는 2000℃ 이상이어야 하며, 2000℃ 이상에서는 흑연이 형성되는 온도를 흑연이 사용되는 용도에 맞춰 제어할 수 있다. 즉 2000℃의 근처에서는 소프트카본의 양이 하드카본에 비해 많으며, 열처리 온도가 2700℃ 이상일 경우 대부분의 카본블랙이 하드카본으로 흑연화되기 때문에 원하는 소프트카본 및 하드카본의 비율에 따라 열처리 온도를 조절하는 것이 바람직하다.
도 1의 경우 선박에서 수거한 배기 그을음(soot)을 각각 2000℃ 및 2700℃에서 열처리하여 인조흑연을 제조한 후, 이의 방전특성(discharge capacity)을 확인한 것으로 2000℃에서는 150mAh/g, 2700℃에서는 250mAh/g인 것으로 보아 높은 온도에서 열처리될 수록 방전특성이 향상되는 것을 확인할 수 있다. 하지만 2000℃에서 형성되는 인조흑연의 경우에도 고출력 특성을 원하는 전지에는 적용가능하다. 또한 각각의 인조흑연에 대해 100사이클(cycle) 충방전 테스트를 한 결과도 충방전을 지속적으로 수행하여도 방전특성이 유지된다는 것을 확인할 수 있다.
소프트카본의 경우 결정화가 낮은 탄소 재료로 결정의 배치가 일렬이 아닌 매우 난잡한 상태로 배치되어 있다. 따라서 리튬이온의 충전이 쉽게 이루어지는 편이나 그만큼 리튬이온의 방전도 쉽게 일어나기 때문에 충방전 용량이 작다. 하지만 충방전이 빠르게 일어나기 때문에 고출력용 전지에는 적용하기 용이하다는 장점이 있다. 반대로 하드카본의 경우 결정의 배치가 바르게 이루어져 있어 결정화도 및 밀도가 높게 이루어져 있다. 때문에 리튬이온이 충전이 쉽지는 않으나 그만큼 충전된 리튬이온이 방전 또한 쉽게 이루어지지 않아 출력특성이 낮으나 고용량을 가지기 때문에 고용량용 전지에는 적용하기 용이하다는 장점이 있다. 따라서 소프트카본 및 하드카본을 적절하게 혼합하고 이를 전지에 적용할 경우 고출력 및 고용량의 전지를 제조할 수 있다.
도 2는 선박용 주기관 배기가스 그을음(soot)의 열처리 전, 2000℃ 열처리 및 2700℃ 열처리를 수행한 후의 TEM 사진을 나타낸 것이다. 열처리 전에는 카본블랙 상태로 존재하며, 2000℃ 열처리 후에는 카본블랙이 결정화가 되었으나 그 배열이 균일하게 정렬되지 않은 것을 확인할 수 있으며, 2700℃ 열처리 사진에서는 카본블랙이 흑연으로 결정화 뿐만 아니라 배열이 균일하게 정렬되어 있는 것을 확인할 수 있다.
열처리가 이루어지는 폐기물은 선박 또는 육상에서 연료가 연소되기 전 찌꺼기 또는 연료유가 연소되고 난 그을음(soot) 폐기물을 사용할 수 있다. 즉 별도로 탄소 재료를 구매하지 않고 찌꺼기 또는 그을음(soot)을 사용하기 때문에 원료 구입 비용이 들지 않을뿐더러 폐기물을 처리하는 비용 또한 들지 않아 매우 경제적이다. 이러한 폐기물은 배기 그을음(exhaust soot), 엔진 그을음(engine soot) 등이 있는데, 더욱 상세하게는 벙커 A(bunker A), 벙커 B(bunker B), 벙커 C(bunker C), MGO(marin gas oil), MDO(marin desel oil), 페트로코크스(petro-cokes, petroleum cokes) 및 이의 혼합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 연소 후 생성물인 그을음(soot)에서 선택 가능하다.
이 중 배기 수트는 선박용 디젤 주기관의 배기가스 내에 포함된 그을음(soot)으로서, 주로 에코노마이저(economizer)의 열효율 개선을 위한 에코노마이저 소제 시에 포집되며 열처리가 가능한 폐기물이다. 엔진 수트는 주기관인 2행정 디젤기관에서 발생되는 경우 랜턴스페이스 또는 소기매니폴더에 퇴적된 그을음(soot)성 물질들이 수집되고 있으나 다량의 불순물을 포함하고 있다. 또한 발전기관인 4행정 디젤기관에서 발생되는 경우에는 크랭크 챔버 내 윤활유의 품질 관리를 위해 장착된 원심여과기(centrifugal filter)로부터 얻어지는 폐기물의 의미한다.
또한 벙커 A, 벙커 B, 벙커 C는 다음과 같은 표 1을 통해 구분될 수 있다.
벙커 A | 벙커 B | 벙커 C | |
인화점 (℃) | 60 이상 | 65 이상 | 70 이상 |
동점도 (50℃, mm2/S) | 20 이하 | 50 이하 | 540 이하 |
유동점 (℃) | 5.0 이하 | 10.0 이하 | - |
잔류탄소분 (wt%) | 8 이하 | 12 이하 | - |
물과 침전물 (vol%) | 0.5 이하 | 0.5 이하 | 1.0 이하 |
회분 (wt%) | 0.05 이하 | 0.10 이하 | - |
황분 (wt%) | 2.0 이하 | 3.0 이하 | 4.0 이하 |
벙커 A, 벙커 B, 벙커 C의 경우 5300 TEU 급 컨테이너선(M/E MCR 74700 hp)을 기준으로 했을 때, 연간 벙커 소모량이 약 13300 M/T 정도로 추산된다. 여기서 5300 TEU는 5300개의 컨테이너를 싣고 다니는 선박을 의미하고, 13300 M/T는 메트릭톤(Metric Ton)을 의미한다. 즉 5300개의 컨테이너를 싣고 다니는 선박의 연간 벙커의 소비량은 13300톤 정도이고, 이 벙커의 연소를 통해 발생되는 연간 연소 후 생성물인 soot는 1.2ton 정도가 된다.
MGO는 황(S) 함량이 1% 미만인 순수 유출유로 점도는 1.5 내지 6.0 cSt/40℃이며, MDO는 MGO와 마찬가지로 황(S) 함량이 1% 미만인 순수 유출유이나 점도가 12 cSt/40℃를 넘지 않는 유종이다. 즉 벙커 A의 점도가 20cSt/50℃ 정도이므로 MDO는 MGO와 벙커 A의 중간유종에 해당된다.
페트로코크스는 벙커 C, LNG 등을 보일러의 연료로 사용하던 산업시설에서 연료비 절감을 위해 대체 연료로 사용하고 있는 것으로, 원유 정제 과정에서 증류를 거친 후 남은 잔사유를 고온 열분해해 LPG, 나프타, 등유, 경유를 만들고 남은 부산물을 곱게 빻아 가루로 만든 연료를 의미한다. 이러한 페트로코크스는 종래의 경우 아스팔트 원료로 사용하거나 단순 매립해왔으나 가격이 벙커 C에 비해 60 내지 70% 낮으면서도 발열량이 우수한 특성을 이용하여 최근에는 연료로도 사용되고 있다. 시료를 확보한 산업시설에서는 월 2100ton의 페트로코크스를 사용하고 있으며, 따라서 이러한 페트로코크스 연소 후 생성물은 월 50ton 정도에 달한다. 따라서 이를 폐기물 처리하는 데에는 많은 비용이 소모되기 때문에 이를 이용하여 인조흑연을 제조할 경우 많은 양의 인조흑연을 수득할 수 있다는 장점이 있다.
도 3은 각종 폐기물을 2700℃에서 열처리 한 후 이에 대한 방전 테스트를 수행한 값을 나타낸 그래프이다. 이를 통해 확인할 수 있듯이 각각 다른 폐기물인 배기 그을음(exhaust soot), 엔진 그을음(engine soot), 산업용 보일러 그을음(boiler soot)과 같이 폐기물의 종류에 관계없이 카본블랙이 포함된 폐기물을 열처리한 후 이를 전지에 적용하게 되면 방전특성이 우수하고 일정하게 나타나는 것을 확인할 수 있다.
폐기물은 또한 폐기물 중 리튬이온전지 또는 연료전지에 적용 가능하도록 비표면적이 3000meq/mg 이하인 것을 사용하여야 한다. 즉, 숯과 같은 목재를 탄화시켜 얻어지는 탄화물의 경우 비표면적이 3000meq/mg를 초과할 경우에는 비표면적이 매우 커 전지에 적용하기 적합하지 않기 때문에 비표면적의 범위는 전지에 적용되는 인조흑연 종류를 결정하는 데 매우 중요한 사항이다.
종래에는 연간 약 1000L 이상의 폐기물이 발생 중이며, 이들 폐기물을 처리하기 위해 매년 많은 비용을 지불하고 있다. 하지만 본 발명과 같이 폐기물을 이용하여 인조흑연을 제조할 경우 1) 이미 폐기물 내에는 카본블랙(carbon black)이 대량 존재하기 때문에 탄화 공정을 거치지 않아도 되고, 2) 카본블랙이 존재하기 때문에 탄소 전구체를 사용하지 않아 원료 공급 비용이 절감되며, 3) 폐기물을 처리하는 비용이 소모되지 않기 때문에 매우 경제적이고, 4) 하드카본 뿐만 아니라 소프트카본을 함께 얻을 수 있다는 장점이 있다.
Claims (3)
- 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법에 있어서,
벙커 A(bunker A), 벙커 B(bunker B), 벙커 C(bunker C), MGO(marin gas oil), MDO(marin desel oil), 페트로코크스(petro-cokes, petroleum cokes) 및 이의 혼합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 연소 후 생성물인 soot로 이루어진 폐기물을 2000℃ 이상에서 열처리하여 상기 폐기물에 포함된 카본블랙을 결정화시켜 도전재 또는 활물질로 사용 가능한 인조흑연을 얻는 것을 특징으로 하는 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법. - 제 1항에 있어서,
상기 인조흑연은 상기 폐기물의 열처리 온도 조절을 통해 소프트카본 또는 하드카본의 생성 비율이 조절되는 것을 특징으로 하는 탄소재를 포함하는 폐기물을 통한 인조흑연 제조방법. - 삭제
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