KR101910636B1 - 전기분해를 이용한 과산화수소 발생 장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전기분해를 이용한 과산화수소 발생 장치에 관한 것으로서, 구체적으로는 외부 산소 공급 없이 양극수에 포함된 산소를 이용하여 과산화수소를 발생시킬 수 있는 장치에 관한 것이다. 본 발명은, 양극, 분리막, 음극, 양극과 분리막 사이의 제1 반응조 및 분리막과 음극 사이의 제1 반응조를 포함하고, 상기 양극의 하단부의 급수관을 통해 제1 반응조에 공급된 수용액이 전압이 인가된 양극과 접촉하여 수소이온 및 산소를 발생시키고, 상기에서 발생된 수소이온 및 산소를 포함하는 양극수가 양극 상단부에 구비된 배출관을 통해 제2 반응조로 공급되어 전압이 인가된 음극과 접촉하여 전기분해되어 과산화수소를 발생시키는 것을 특징으로 하는, 전기분해를 이용한 과산화수소 발생 장치를 제공한다.

Description

전기분해를 이용한 과산화수소 발생 장치{DEVICE FOR PRODUCING HYDROGEN PEROXIDE USING ELECTROLYSIS}
본 발명은 전기분해를 이용한 과산화수소 발생 장치에 관한 것으로서, 구체적으로는 외부 산소 공급 없이 양극수에 포함된 산소를 이용하여 과산화수소를 발생시킬 수 있는 장치에 관한 것이다.
과산화수소는 강력한 산화력이 있어, 화학적 합성, 수처리, 펄프 및 제지공정, 표백제, 촉매 등에 다양하게 사용된다. 또한, 과산화수소는 친환경적인 특성으로 인해 염소를 대체할 수 있고, 산소의 발생 및 공급을 필요로 하는 분야에서 사용될 수 있다.
전기분해를 이용한 과산화수소 발생장치는 다수 공지되어 있고 시판되고 있다. 도 1은 종래 전기분해를 이용한 과산화수소 발생장치의 모식도이다. 도 1을 보면, 과산화수소 발생장치는 전기분해가 이루어지는 반응기, 반응기 내부에 설치된 양극, H+ 이동막 및 음극(가스확산전극)을 구비하고, 양극 및 음극에 의해 반응기 내부의 공간은 3부분으로 분리된다. 이때, 양극과 음극 사이의 공간으로 양극 바깥쪽에 유입된 전해질에서 발생한 H+가 양극과 H+ 이동막을 거쳐 유입되고, 가스확산전극을 통해, 가스확산전극 외부에 공급된 산소기체가 상기 공간으로 유입되어 과산화수소가 생성된다.
또한, 과산화수소 발생장치와 관련하여, 한국등록특허 제10-1282763호에서는 해수담수화와 전기에너지 생산을 위한 활성 미생물을 이용하는 생물학적 전기화학 전기를 이용한 과산화수소의 제조방법을 개시하고 있다. 하지만, 상기한 종래의 과산화수소 발생장치는 과산화수소의 생산에는 문제가 없지만, 외부에서 별도로 산소를 공급해야 하는 번거로움이 있다.
또한, 한국공개특허 제2010-0123797호에서는 물로부터 직접 과산화수소를 전기분해 합성하는 방법을 개시하고 있다. 상기 특허에서는 수용성 전해질, 전압이 인가될 때 수용성 전해질의 물이 산화되어 과산화수소가 발생되는 전극구조물 A, 전압이 인가될 때 수용성 전해질의 물이 환원되어 수소가 발생되는 전극 구조물 B를 포함하고, 시간종속적 극성의 전압은 시간에 따라 주기적 또는 비주기적으로 양(+) 전압과 음(-) 전압으로 극성이 역전되는 특징을 개시하고 있다. 하지만, 상기 특서에서는 양극과 음극을 교재로 사용하는 경우, 음극 조건에서 발생된 과산화수소가 양극 조건으로 될 때 다시 분해되어 물로 전환되기 때문에, 전기분해 효율이 매우 저하되는 문제점이 있다.
본 발명은 상기한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위하여, 외부 산소의 공급 없이 효율적으로 양극에서 발생되는 산소와 수소이온을 이용하여 과산화수소를 생산할 수 있는 과산화수소 발생장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기한 과제는 양극, 분리막, 음극, 양극과 분리막 사이의 제1 반응조 및 분리막과 음극 사이의 제1 반응조를 포함하고, 상기 양극의 하단부의 급수관을 통해 제1 반응조에 공급된 수용액이 전압이 인가된 양극과 접촉하여 수소이온 및 산소를 발생시키고, 상기에서 발생된 수소이온 및 산소를 포함하는 양극수가 양극 상단부에 구비된 배출관을 통해 제2 반응조로 공급되어 전압이 인가된 음극과 접촉하여 전기분해되어 과산화수소를 발생시키는 것을 특징으로 하는, 전기분해를 이용한 과산화수소 발생 장치에 의해 달성된다.
바람직하게는, 상기 양극은 이리듐(Ir), 루세늄(Ru), 백금(Pt), 탄탈럼(Ta), 티타늄(Ti), 주석(Sn), 안티모니(Sb) 및 망간(Mn)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 금속으로 코팅한 후 열분해시킨 전극일 수 있다.
또한 바람직하게는, 상기 음극은 티타늄 플레이트에 전도성 탄소 분말과 폴리비닐리덴플루오라이드 또는 폴리테트라플루오로에틸렌의 혼합물을 코팅한 후 핫프레싱시켜 제조될 수 있다.
또한 바람직하게는, 상기 전도성 탄소 분말은 1~10㎛의 입자크기를 가질 수 있다.
본 발명에 따른 과산화수소 발생 장치는 외부의 산소 공급 없이 전기분해만으로 과산화수소를 발생시킬 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 과산화수소 발생장치는 0.1%(1,000 ppm) 이하의 저농도의 과산화수소를 발생시키는데 유용하고, 현장형 소독제, 살균제, 산화제를 제조할 수 있다.
도 1은 기존 과산화수소 발생장치의 모식도이다.
도 2는 본 발명에 따른 과산화수소 발생장치의 작동을 보여주는 개략도이다.
본 발명에서 사용되는 모든 기술용어는, 달리 정의되지 않는 이상, 하기의 정의를 가지며 본 발명의 관련 분야에서 통상의 당업자가 일반적으로 이해하는 바와 같은 의미에 부합된다. 또한 본 명세서에는 바람직한 방법이나 시료가 기재되나, 이와 유사하거나 동등한 것들도 본 발명의 범주에 포함된다.
용어 "약"이라는 것은 참조 양, 수준, 값, 수, 빈도, 퍼센트, 치수, 크기, 양, 중량 또는 길이에 대해 30, 25, 20, 15, 10, 9, 8, 7, 6, 5, 4, 3, 2 또는 1% 정도로 변하는 양, 수준, 값, 수, 빈도, 퍼센트, 치수, 크기, 양, 중량 또는 길이를 의미한다.
본 명세서를 통해, 문맥에서 달리 필요하지 않으면, "포함하다" 및 "포함하는"이란 말은 제시된 단계 또는 구성요소, 또는 단계 또는 구성요소들의 군을 포함하나, 임의의 다른 단계 또는 구성요소, 또는 단계 또는 구성요소들의 군이 배제되지는 않음을 내포하는 것으로 이해하여야 한다.
이하에서는 첨부된 도면을 참조하여 본 발명은 상세하게 설명한다.
도 2는 본 발명에 따른 과산화수소 발생장치(10) 및 그 작동 과정을 보여주는 개략도이다.
상기 과산화수소 발생장치(10)는 반응조(14), 반응조(14) 내부에 배치된 양극(11), 음극(12) 및 양극(11)과 음극(12) 사이에 위치한 분리막(13)을 포함하다.
상기 반응조(14)는 양극(11)과 분리막(13) 사이의 제1 반응조(14’)와 분리막(13)과 음극(12) 사이의 제2 반응조(14”)로 구분된다. 제1 반응조(14’)에는 수돗물 또는 전해수와 같은 수용액이 공급되고, 제2 반응조(14”)에는 제1 반응조(14’)에서의 반응 후 양극수가 공급된다.
구체적으로는, 상기 양극(11)의 하단부에 구비된 급수관을 통해 외부로부터 제1 반응조(14’)로 수돗물 또는 전해수와 같은 수용액(a)이 공급된다. 공급된 수용액(a)은 전압이 인가된 양극(11)과 접촉하여 아래의 반응식 1과 같이 환원반응에 의해 수소이온과 산소를 발생시킨다.
[반응식 1]
H2O -> 2H+ + 0.5O2 + 2e-
상기 제1 반응조에는 수돗물 또는 전해수가 도입되는데, 바람직하게는 수돗물이 도입될 수 있다. 수돗물에는 지표수에 포함된 일부 이온들과 정수 처리 과정의 약품에 의한 이온들이 존재한다. 일반적으로 수돗물의 전기전도도는 25℃에서 약 150us/cm이다.
이렇게 발생된 산소와 수소이온을 포함하는 물(양극수)은 제1 반응조(14’)의 상단부에 구비된 배출관을 통해 배출되어 분리막과 음극 사이의 제2 반응조(14”)의 하단부로 공급된다. 제2 반응조에서는 양극수와 함께 유입된 산소, 수소이온이 전압이 인가된 음극(12)과 접촉하여 아래 반응식 2와 같이 전기분해되어 물과 과산화수소가 생성되고, 제2 반응조의 상단부를 통해 물과 과산화수가 배출된다.
[반응식 2]
O2 + 2H+ + 2e- -> H2O2
2H2O + 2e -> H2 + 2OH-
즉, 제1 반응조로 수돗물이 유입되고, 전압이 인가되면 제1 반응조에서 산소 및 수소이온이 발생하게 된다. 발생된 산소 및 수소이온을 포함하는 제1 반응조의 양극수를 제2 반응조로 이송하고, 제2 반응조에서 음극에 전압이 인가되면 과산화수소가 발생하게 된다.
따라서, 본 발명의 장치는 연속식 반응기로 최초 가동시에 제 2반응조는 물이 채워져 있지 않는다. 따라서 제1 반응조에서 반응이 이루어진 이후 제2 반응조로 양극수가 이동하고 음극에 전압이 인가되면 과산화수소가 발생한다.
제1 반응조의 반응은 양극반응으로서 물의 전기분해에 의해 2mol의 수소이온과 함께 0.5mol의 산소가 발생하게 된다. 제2 반응조에서는 음극반응으로서 산소 1mol과 수소이온 2mol이 반응하여 과산화수소가 발생하게 된다.
이때 음극(12)에서는 산소 1mol에 대해 수소이온이 2mol 필요하지만, 양극에서는 0.5mol의 산소만이 생성되므로, 과산화수소 발생반응 50%, 수소 발생반응 50%만 일어나게 된다. 이로 인해 0.1%(1,000 ppm) 이하의 저농도의 과산화수소를 발생시키는데 본 발명이 적용될 수 있다.
상기에서 양극(anode, 11)은 이리듐(Ir), 루세늄(Ru), 백금(Pt), 탄탈럼(Ta), 티타늄(Ti), 주석(Sn), 안티모니(Sb) 및 망간(Mn)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 금속으로 코팅한 후 열분해시킨 전극일 수 있다. 이러한 양극은 산소발생에 효과적이다.
상기에서 음극(cathode, 12)은 티타늄 플레이트에 전도성 탄소 분말과 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF) 또는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)의 혼합물을 코팅시킨 후 핫프레싱시켜 제조되는 것이 바람직하다. 여기서 전도성 탄소 분말은 분말상 또는 그래뉼상이 모두 사용가능하며, 더욱 바람직하게는 1~10㎛의 입자크기를 갖는 분말이다. 티타늄 플레이트에 상기 혼합물을 코팅하는 방법은 브러쉬코팅, 담지, 스프레이 코팅을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 스프레이 코팅을 사용할 수 있다. 상기에서 핫프레싱 단계는 100~350℃에서 100 bar의 압력 조건으로 압축하여 실시할 수 있다.
상기에서 분리막(13)은 양극과 음극 사이에 위치하며 제1 반응조와 제2 반응조를 분리한다. 본 발명에서 상기 분리막(13)은 음극에서 생성된 과산화수소가 양극에서 분해되는 것을 방지하는 격막으로 작용한다. 일반적으로 전압이 인가된 음극(cathode)에서 발생된 과산화수소는 전압이 인가된 양극(anode)과 접촉하게 되면 다시 물과 산소로 분해된다. 이러한 반응은 아래 반응식 3으로 나타낼 수 있다.
[반응식 3]
음극(cathode) : O2 + 2H+ + 2e- -> H2O2 Eo : 0.68V
양극(anode) : 2H2O2 -> H2O + O2 + 2e- Eo : 1.1V
본 발명에서는 분리막(13)을 제1 반응조와 제2 반응조 사이에 설치하여, 음극에서 발생된 과산화수소가 양극으로 이동하거나 확산되지 못하게 한다.
추가로, 상기 분리막(13)을 통해 제1 반응조로부터 제2 반응조로 양이온인 H+가 일부 이동될 수 있다. 양극에서 발생한 수소 이온(H+)은 분리막(13)을 통과하여 제1 반응조로 이동하거나, 제1 반응조의 하단부에 구비된 급수관(14)을 통해 제2 반응조로 이동할 수 있다.
상기 분리막(14)은 공지의 물질을 사용할 수 있으며, 특별히 제한되지 않는다. 바람직하게는 상기 분리막은 이온교환막 또는 이온뿐만 아니라 물을 통과시킬 수 있는 격막(다이아프램(DIAPHRAGM) 막)이 사용될 수 있다. 일부 이온과 물이 분리막을 통해 제2 반응조로 이동되더라도 대부분은 분리가 되기 때문에 격막형 전기분해에서는 이온교환막 또는 단순 격막(다이아프램막, 부직포+테프론코팅 등)을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 분리막(14)은 불소계 수지인 나피온(Nafion, DuPont 제조)으로 제조된 것일 수 있다. 나피온은 불소 수지계의 카티온 교환막으로서, 폴리테트라플루오르에틸렌 골격에 술폰산기가 도입된 폴리머이며, 아래의 화학식으로 나타낼 수 있다. 나피온은 고온에서 내산화성, 내알칼리성이 우수하다.
[화학식 1]
Figure 112017126621820-pat00001
이하에서는 실시예를 들어서 본 발명을 상세하게 설명하지만, 이들 실시예에 의해 본 발명의 권리범위가 제한되는 것은 아니다.
실시예 1
리듐(Ir)-루세늄(Ru)-티타늄(Ti) 산화물을 코팅하여 가로 3 cm, 세로 5 cm로 양극을 제조하고, 분리막(Nafion 117)을 양극과 음극 사이에 설치하고, 음극은 가로 3 cm, 세로 5 cm의 티타늄 플레이트에 탄소분말과 PTFE 혼합물을 코팅한 후 350℃에서 100 bar의 압력으로 프레싱시켜 제조하였다. 제1 반응조에는 수돗물을 채우고, 인가전류 1.2 A, 전류밀도 0.08 A/cm2로 장치를 작동시켰다. 본 실시예에서 사용된 수도수의 전기전도도는 25℃에서 150 us/cm이었으며, 별도의 전해질를 첨가하지 않았다.
제1 반응조로 유입되는 수돗물의 유량에 따른 양극수의 pH, 음극수의 pH 및 과산화수소농도를 측정하여 아래 표 1이 나타냈다.
유량
(L/min)		 인가전류
(A)		 수돗물 pH 양극수
pH		 음극수(최종 유출수)
과산화수소 농도
(ppm)		 발생효율
(%)		 pH
0.1 1.2 6.9 2.8 72.5 57.2 8.5
0.2 1.2 6.9 2.8 35.2 55.5 8.3
0.3 1.2 6.9 2.9 25.1 59.4 8.2
0.4 1.2 6.9 4.2 18.4 58.0 7.8
0.5 1.2 6.9 4.7 14.3 56.4 7.9
상기 표 1을 보면, 앞에서 언급한 것과 같이 이론상 50%의 과산화수소 발생효율이 측정되어야 하나 수돗물 안에 포함되어 있는 용존 산소에 의해 50% 이상의 발생효율이 측정된 것으로 판단된다. 즉 본 발명에 의한 과산화수소 발생이 매우 효과적임을 알 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 전기분해를 이용한 과산화수소 발생장치에서 과산화수소 발생 효율은 약 55~60%였으며, 유량의 변동에 따른 차이는 크지 않았다. 또한, 최종 유출수의 pH 또한 중성범위를 유지하고 있다. 이러한 실험결과를 통해, 본 발명의 장치는 이용하고자 하는 분야에 따라서 과산화수소의 고농도 또는 저농도를 선택하여 사용하더라도 효율 저하가 발생하지 않는다는 것을 확인할 수 있다.
이상으로 본 발명의 특정한 부분을 상세히 기술하였는바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 이러한 구체적인 기술은 단지 바람직한 구현예일 뿐이며, 이에 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백하다. 따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항과 그의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.

Claims (4)

  1. 양극, 분리막, 음극, 양극과 분리막 사이의 제1 반응조 및 분리막과 음극 사이의 제2 반응조를 포함하고,
    상기 양극의 하단부의 급수관을 통해 제1 반응조에 공급된 수돗물이 전압이 인가된 양극과 접촉하여 수소이온 및 산소를 발생시켜 양극수를 생성하고,
    상기 수소이온 및 산소를 포함하는 제1 반응조의 양극수가 양극 상단부에 구비된 배출관을 통해 제2 반응조로 공급되어 전압이 인가된 음극과 접촉하여 전기분해되어 과산화수소를 발생시키는 것을 특징으로 하고,
    상기 음극은 티타늄 플레이트에 전도성 탄소 분말과 폴리비닐리덴플루오라이드 또는 폴리테트라플루오로에틸렌의 혼합물을 코팅한 후 100 내지 350℃의 온도에서 핫프레싱시켜 제조된 것인, 전기분해를 이용한 과산화수소 발생 장치.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서, 상기 전도성 탄소 분말은 1~10㎛의 입자크기를 갖는 것을 특징으로 하는, 전기분해를 이용한 과산화수소 발생 장치.
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