KR101896482B1 - 막증류 처리수의 암모니아 제거장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 소수성분리막을 이용하여 막증류 처리수에 존재하는 프리 암모니아(free ammonia)를 제거함으로써 막증류 처리수의 암모니아 농도를 최소화함과 함께 암모니아 회수율을 향상시키고 회수된 암모니아 농축수는 질소비료의 원료로 활용할 수 있는 막증류 처리수의 암모니아 제거장치에 관한 것으로서, 본 발명에 따른 막증류 처리수의 암모니아 제거장치는 암모니아가 포함된 원수를 막증류 장치에 공급하는 원수공급조; 암모니아가 포함된 원수를 막증류 공정을 통해 처리수와 암모니아 농축수로 분리하는 막증류 장치; 막증류 장치에 의해 분리된 막증류 처리수를 저장하는 처리수조; 및 막증류 처리수에 존재하는 프리 암모니아(free ammonia)를 저감시키는 암모니아 분리기를 포함하여 이루어지며, 상기 암모니아 분리기는 소수성분리막을 구비하며, 암모니아 분리기 내의 공간은 소수성분리막을 기준으로 처리수 순환조의 공간과 산성용액 순환조의 공간으로 구분되며, 프리 암모니아를 포함하는 막증류 처리수는 상기 처리수 순환조를 순환하며, 순환 과정에서 프리 암모니아는 소수성분리막을 투과하여 상기 산성용액 순환조로 이동되며, 소수성분리막을 투과하여 산성용액 순환조로 이동된 프리 암모니아는 산성용액에 암모늄 이온(NH4 +)으로 용존되며, 암모늄 이온(NH4 +)이 용존된 산성용액은 산성용액 공급조로 회수되는 것을 특징으로 한다.

Description

막증류 처리수의 암모니아 제거장치{Apparatus for removing ammonia in Membrane Distillation-treated water}
본 발명은 막증류 처리수의 암모니아 제거장치에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 소수성분리막을 이용하여 막증류 처리수에 존재하는 프리 암모니아(free ammonia)를 제거함으로써 막증류 처리수의 암모니아 농도를 최소화함과 함께 암모니아 회수율을 향상시키고 회수된 암모니아 농축수는 질소비료의 원료로 활용할 수 있는 막증류 처리수의 암모니아 제거장치에 관한 것이다.
수중의 암모니아 처리방법은 크게 물리화학적 방법과 생물학적 방법으로 구분된다. 물리화학적 방법의 예로 암모니아 스트리핑 불연속적 염소처리, 선택적 이온교환법, 응집침전법 등이 있고 생물학적 방법으로는 유기성 질소, 암모니아성 질소의 제거를 목적으로 한 질산화 방법과, 아질산성 질소와 질산성 질소의 제거를 목적으로 한 탈질 방법이 있으며, 질산화 방법과 탈질 방법을 조합한 질화탈질법도 있다(한국등록특허 제1176437호 참조).
그러나, 기존의 물리화학적 방법은 응집슬러지가 발생되거나 투입 화합물에 의한 2차적 환경오염을 유발할 수 있어 사용처가 제한적이다. 생물학적 방법의 경우 친환경적, 비용적 이점으로 널리 사용되고 있지만 겨울철 온도 저감으로 인한 미생물 활성 저하 등의 문제가 있다. 또한, 산업폐수의 경우 그 특성이 다양하고 고농도의 난분해성 물질, 미량 독성물질을 함유하고 있는 경우가 많아 생물학적 처리시 공정 불안정성을 야기할 수 있다.
한편, 소수성분리막은 물은 통과하지 않으며, 소수성분리막의 표면 미세기공을 통해 기체상의 물질만 통과하는 특성이 있어 휘발성 물질을 분리 제거하는데 이용되고 있다.
한국등록특허 제1176437호
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출한 것으로서, 소수성분리막을 이용하여 막증류 처리수에 존재하는 프리 암모니아(free ammonia)를 제거함으로써 막증류 처리수의 암모니아 농도를 최소화함과 함께 암모니아 회수율을 향상시키고 회수된 암모니아 농축수는 질소비료의 원료로 활용할 수 있는 막증류 처리수의 암모니아 제거장치를 제공하는데 그 목적이 있다.
상기의 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 막증류 처리수의 암모니아 제거장치는 암모니아가 포함된 원수를 막증류 장치에 공급하는 원수공급조; 암모니아가 포함된 원수를 막증류 공정을 통해 처리수와 암모니아 농축수로 분리하는 막증류 장치; 막증류 장치에 의해 분리된 막증류 처리수를 저장하는 처리수조; 및 막증류 처리수에 존재하는 프리 암모니아(free ammonia)를 저감시키는 암모니아 분리기를 포함하여 이루어지며, 상기 암모니아 분리기는 소수성분리막을 구비하며, 암모니아 분리기 내의 공간은 소수성분리막을 기준으로 처리수 순환조의 공간과 산성용액 순환조의 공간으로 구분되며, 프리 암모니아를 포함하는 막증류 처리수는 상기 처리수 순환조를 순환하며, 순환 과정에서 프리 암모니아는 소수성분리막을 투과하여 상기 산성용액 순환조로 이동되며, 소수성분리막을 투과하여 산성용액 순환조로 이동된 프리 암모니아는 산성용액에 암모늄 이온(NH4 +)으로 용존되며, 암모늄 이온(NH4 +)이 용존된 산성용액은 산성용액 공급조로 회수되는 것을 특징으로 한다.
상기 산성용액 공급조의 일측에는 암모늄염 생성장치가 더 구비되며, 상기 암모늄염 생성장치는 암모늄 이온(NH4 +)이 고농도로 포함된 산성용액을 산성용액 공급조로부터 공급받아 이를 가열함으로써 산과 암모늄 이온(NH4 +)의 반응을 통해 암모늄염을 석출한다.
상기 소수성분리막은 프리 암모니아를 포함한 기체만을 투과시킨다.
상기 막증류 장치는 막증류 분리막과, 상기 막증류 분리막의 양측부에 구비되는 원수유로, 냉각수유로를 포함하여 구성되며, 상기 원수공급조의 원수는 상기 원수유로로 공급되며, 상기 냉각수유로에는 처리수조로부터 공급되는 냉각수가 공급되며, 원수와 냉각수 사이의 온도차에 의해 원수 내의 수분은 증발되어 막증류 분리막을 투과하여 냉각수유로로 이동되며, 수분이 증발된 원수는 암모니아 농축수 형태로 상기 원수공급조로 이동된다.
상기 산성용액 공급조로부터 암모니아 분리기의 산성용액 순환조로 공급되는 산성용액은 염산(HCl), 황산(H2SO4), 질산(HNO3), 인산(H2PO4), 구연산, 옥살산 중 어느 하나이다.
상기 원수공급조의 일측에 원수에 알칼리를 공급하여 원수의 pH를 높이는 역할을 하는 알칼리 공급장치 또는 원수에 열을 공급하여 암모니아의 기화를 촉진하는 역할을 하는 열공급장치가 더 구비될 수 있다.
본 발명에 따른 막증류 처리수의 암모니아 제거장치는 다음과 같은 효과가 있다.
막증류 처리수에 존재하는 프리 암모니아(free ammonia)가 저감됨에 따라, 막증류 처리수 내의 암모니아 농도를 최소화할 수 있어 처리수질을 향상시킬 수 있으며, 암모니아 회수율을 높이고 회수된 암모니아 농축수는 질소비료의 원료로 활용할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 막증류 처리수의 암모니아 제거장치는 다양한 수원을 이용하여 소규모로 용수를 공급하는 분산용 용수공급시스템에 용이하게 적용될 수 있어 암모니아를 포함하는 다양한 형태의 수원을 효과적으로 처리할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 막증류 처리수의 암모니아 제거장치의 구성도.
도 2는 시간 경과에 따른 음폐수의 암모니아 농도 변화를 측정한 결과.
본 발명은 고농도의 암모니아가 포함된 폐수를 막증류 공정을 통해 처리하여 처리수를 생산함에 있어서, 막증류 처리수에 포함되어 있는 프리 암모니아(free ammonia)를 저감시켜 처리수 내의 암모니아 농도를 최소화시킬 수 있는 기술을 제시한다.
막증류 공정은 분리막의 표면 미세기공을 통해 증기가 투과하여 응축, 분리되는 공정인 바, 막증류 공정시 기체 상태의 프리 암모니아(free ammonia)가 원수의 증기와 함께 막증류 분리막의 기공을 투과하는 현상이 발생될 수 있다. 즉, 원수와 냉각수 사이의 온도차를 유발하여 원수 내의 수분을 증기화시켜 막증류 분리막을 투과하도록 하는 막증류 공정의 진행시, 수증기 이외의 프리 암모니아(free ammonia)가 막증류 분리막의 기공을 투과하는 현상이 발생된다. 이와 같이 프리 암모니아(free ammonia)가 처리수와 함께 처리수조로 이동되면, 처리수 내의 프리 암모니아(free ammonia) 농도가 상승되는 문제점과 함께 막증류 장치에 의한 암모니아 회수율이 저하되는 문제점이 발생된다.
이에, 본 발명은 막증류 처리수에 포함되어 있는 프리 암모니아(free ammonia)를 소수성분리막을 통해 제거함으로써 막증류 처리수 내의 암모니아 농도를 최소화시킬 수 있는 기술을 제시한다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 일 실시예에 따른 막증류 처리수의 암모니아 제거장치에 대해 상세히 설명하기로 한다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 막증류 처리수의 암모니아 제거장치는 원수공급조(110), 막증류 장치(120), 처리수조(130), 암모니아 분리기(140) 및 산성용액 공급조(150)을 포함하여 이루어진다.
상기 원수공급조(110)는 고농도의 암모니아가 포함된 원수를 상기 막증류 장치(120)에 공급함과 함께 막증류 장치(120)에 의해 분리된 암모니아 농축수를 저장하는 역할을 한다. 상기 막증류 장치(120)은 막증류 공정을 통해 원수 내의 수분을 추출하는 장치로서 원수를 처리수와 암모니아 농축수로 분리하는 역할을 한다. 막증류 장치(120)에 의해 분리된 처리수는 상기 처리수조(130)로 이동되며, 막증류 장치(120)에 의해 분리된 암모니아 농축수는 상기 원수공급조(110)로 이동된다.
상기 암모니아 분리기(140)는 막증류 처리수에 존재하는 프리 암모니아를 저감시키는 역할을 한다. 상기 암모니아 분리기(140)는 소수성분리막(141)을 구비하며, 프로 암모니아 저감조 내의 공간은 소수성분리막(141)을 기준으로 처리수 순환조(142)의 공간과 산성용액 순환조(143)의 공간으로 구분된다.
상기 처리수 순환조(142) 내에서는 막증류 처리수의 순환이 진행되고, 상기 산성용액 순환조(143) 내에서는 산성용액의 순환이 진행된다. 구체적으로, 처리수조(130)의 막증류 처리수는 처리수 순환조(142)의 일측에 공급되어 처리수 순환조(142)의 다른 일측으로부터 배출되며 배출된 막증류 처리수는 처리수조(130)로 회수된다. 또한, 산성용액 공급조(150)의 산성용액은 산성용액 순환조(143)의 일측에 공급되어 산성용액 순환조(143)의 다른 일측으로부터 배출되며 배출된 산성용액은 암모니아 농축수 형태로 산성용액 공급조(150)에 회수된다.
상술한 막증류 처리수의 순환 및 산성용액의 순환을 통해 막증류 처리수 내의 프리 암모니아 농도를 저감시킬 수 있으며, 그 상세 원리는 다음과 같다.
수중의 암모니아는 암모늄 이온(NH4 +) 또는 프리 암모니아(free ammonia, NH3)로 2가지 형태로 존재한다. 암모늄 이온(NH4 +)은 수중에 용존된 형태로 존재하고, 프리 암모니아(free ammonia)는 기체 상태로 존재한다. 암모늄 이온(NH4 +)과 프리 암모니아(free ammonia, NH3)의 존재 비율은 온도와 pH에 영향을 받는다. 특히, pH의 지배적인 영향을 받아 pH가 높은 경우에는 기체 상태인 프리 암모니아의 비율이 높아지고, 암모늄 이온의 비율은 낮아진다. 반대로 pH가 낮아지면 기체 상태인 프리 암모니아의 비율이 현저히 떨어지고, 암모늄 이온의 비율이 높아지는 특성을 나타낸다. 따라서, 산(acid) 농도가 높은 환경에서 즉, pH가 낮은 환경에서는 수소 이온(H+)의 증가에 의해 프리 암모니아(free ammonia)가 암모늄 이온(NH4 +)으로 변환된다.
본 발명의 암모니아 분리기(140)는 상기의 프리 암모니아 특성을 반영한 것이다. 프리 암모니아를 포함하는 막증류 처리수가 암모니아 분리기(140)의 처리수 순환조(142)를 순환하는 과정에서 프리 암모니아(free ammonia)가 기체 상태로 존재함에 따라, 기체 상태의 프리 암모니아(free ammonia)는 소수성분리막(141)의 기공을 투과하는 현상이 발생될 수 있다. 즉, 소수성분리막(141)을 사이에 두고 프리 암모니아(free ammonia)의 농도가 높은 막증류 처리수와 프리 암모니아(free ammonia)의 농도가 매우 낮은 산성용액 간의 프리 암모니아(free ammonia)의 농도 차이에 의하여 막증류 처리수 내의 프리 암모니아(free ammonia)가 소수성분리막(141)의 기공을 투과하여 프리 암모니아(free ammonia)의 농도가 매우 낮은 산성용액 쪽으로 이동하는 현상이 발생된다. 산성용액 순환조(143) 내에서는 산성용액이 순환되는 환경 이른 바, 낮은 pH 환경임에 따라 소수성분리막(141)을 투과하여 이동된 프리 암모니아는 즉시 산성용액에 용존되어 암모늄 이온(NH4 +)으로 변환되며, 이에 따라 산성용액의 프리 암모니아(free ammonia)의 농도는 계속적으로 매우 낮은 상태를 유지하게 되어 연속적으로 원수 쪽의 프리 암모니아가 소수성분리막(141)의 기공을 투과하여 산성용액 쪽으로 이동할 수 있게 된다. 이 때, 상기 소수성분리막(141)은 프리 암모니아와 같은 기체만이 투과 가능한 소수성의 특성을 갖는 다공성 분리막으로서 다양한 재질 및 다양한 형태의 막을 사용할 수 있다.
정리하면, 막증류 처리수 내의 프리 암모니아는 소수성분리막(141)을 투과하여 산성용액 순환조(143)로 이동되며, 산성용액 순환조(143)로 이동된 프리 암모니아는 산성용액에 암모늄 이온(NH4 +)으로 용존되며, 산성용액에 용존된 암모늄 이온(NH4 +)은 산성용액 공급조(150)로 회수된다. 이와 같은 일련의 과정을 통해 막증류 처리수 내의 프리 암모니아 농도를 저감시킬 수 있으며, 이와 함께 암모니아 회수율을 증대시킬 수 있다.
이 때, 막증류 처리수에 존재하는 암모니아의 대부분을 기체상의 프리 암모니아 형태로 존재하도록 하여 더 많은 프리 암모니아가 소수성분리막(131)을 투과하여 암모니아의 저감효과를 높이기 위하여 알칼리 공급장치를 통해 막증류 처리수에 알칼리를 주입하여 pH를 높이거나, 또는 막증류 처리수에 열을 공급하여 암모니아의 기화를 촉진하는 역할을 하는 열공급장치를 통하여 온도를 높이는 조작을 할 수 있다.
상기 산성용액 공급조(150)로부터 암모니아 분리기(140)의 산성용액 순환조(143)로 공급되는 산성용액으로는 염산(HCl), 황산(H2SO4), 질산(HNO3), 인산(H2PO4), 구연산, 옥살산 중 어느 하나가 이용될 수 있다.
또한, 상기 산성용액 공급조(150)의 일측에는 암모늄염 생성장치(160)가 더 구비될 수 있다. 사용된 산성용액에 따라 염화암모늄, 황산암모늄, 질산암모늄, 인산암모늄 등의 암모늄염이 생성되고 이는 질소비료로 사용가능하다. 예를 들어, 산성용액으로 인산(H2PO4) 용액을 사용할 경우, 인산(H2PO4)과 암모늄 이온(NH4 +)의 반응을 통해 인산암모늄(NH4H2PO4 또는 (NH4)2H2PO4)을 얻을 수 있으며, 얻어진 인산암모늄은 복합비료로 사용 가능하다. 상기 암모늄염 생성장치(160)는 암모늄 이온(NH4 +)이 고농도로 포함된 산성용액을 산성용액 공급조(150)로부터 공급받아 이를 가열함으로써 암모늄염을 석출하는 역할을 한다. 여기서, 산성용액의 산성용액 순환조(143)로의 순환을 반복함으로써 산성용액 내의 암모늄염의 농도를 높일 수 있다.
한편, 상기 막증류 장치(120)에 의한 막증류 공정을 구체적으로 살펴보면 다음과 같다. 상기 막증류 장치(120)은 DCMD(direct contact membrane distillation), AGMD(air gap membrane distillation), VMD(vacuum membrane distillation), SGMD(sweep gas membrane distillation) 등 다양한 방식의 막증류 장치(120)이 적용될 수 있다. 일 실시예로, 막증류 분리막의 양측부에 각각 원수유로, 냉각수유로가 구비되는 형태로 막증류 장치(120)을 구성할 수 있다. 이 경우, 원수공급조(110)의 원수는 막증류 장치(120)의 원수유로로 공급되며, 이와 동시에 막증류 장치(120)의 냉각수유로에는 처리수조(130)로부터 공급되는 냉각수가 공급된다. 이 때, 원수유로에 공급되는 원수는 40∼70℃, 냉각수유로에 공급되는 냉각수는 20℃의 상온으로 조절된다. 막증류 분리막을 사이에 두고 원수와 냉각수가 접촉하면 원수와 냉각수 사이의 온도차에 이해 원수 내의 수분은 증발되어 막증류 분리막을 투과하여 냉각수유로로 이동되며, 최종적으로 처리수조(130)로 이동된다. 또한, 수분이 증발된 원수 즉, 암모니아의 농도가 높아진 암모니아 농축수는 상기 원수공급조(110)로 이동된다. 이와 같은 막증류 공정에 의해 원수는 막증류 처리수와 암모니아 농축수로 분리된다.
이상, 본 발명의 일 실시예에 따른 막증류 처리수의 암모니아 제거장치에 대해 설명하였다. 이하에서는, 실험예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기로 한다.
<실험예>
암모니아 분리기에 pH 10.3의 음폐수와 0.1mol의 황산을 각각 주입한 후, 시간 경과에 따른 음폐수의 암모니아 농도를 측정하였다. 암모니아 분리막의 소수성분리막으로는 평균기공 0.2㎛의 소수성 PTFE막을 사용하였으며, 음폐수와 황산의 주입속도는 0.4L/min로 설정하였다. 표 1 및 도 3을 참조하면, 시간 경과에 따라 음폐수의 암모니아 농도가 현저히 감소함을 확인하였다.
<시간 경과에 따른 음폐수의 암모니아 농도 변화>
접촉시간 (h) Ammonia concentration (mg/L)
1 303.7±0.30
2 231.1±0.66
3 191.1±0.88
4 153.4±0.87
110 : 원수공급조 120 : 막증류 장치
130 : 처리수조 140 : 암모니아 분리기
141 : 소수성분리막 142 : 처리수 순환조
143 : 산성용액 순환조 150 : 산성용액 공급조
160 : 암모늄염 생성장치

Claims (7)

  1. 암모니아가 포함된 원수를 막증류 장치에 공급하는 원수공급조;
    암모니아가 포함된 원수를 막증류 공정을 통해 처리수와 암모니아 농축수로 분리하는 막증류 장치;
    막증류 장치에 의해 분리된 막증류 처리수를 저장하는 처리수조; 및
    막증류 처리수에 존재하는 프리 암모니아(free ammonia)를 저감시키는 암모니아 분리기를 포함하여 이루어지며,
    상기 암모니아 분리기는 소수성분리막을 구비하며, 암모니아 분리기 내의 공간은 소수성분리막을 기준으로 처리수 순환조의 공간과 산성용액 순환조의 공간으로 구분되며,
    프리 암모니아를 포함하는 막증류 처리수는 상기 처리수 순환조를 순환하며, 순환 과정에서 프리 암모니아는 소수성분리막을 투과하여 상기 산성용액 순환조로 이동되며,
    소수성분리막을 투과하여 산성용액 순환조로 이동된 프리 암모니아는 산성용액에 암모늄 이온(NH4 +)으로 용존되며, 암모늄 이온(NH4 +)이 용존된 산성용액은 산성용액 공급조로 회수되는 것을 특징으로 하는 막증류 처리수의 암모니아 제거장치.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 산성용액 공급조의 일측에는 암모늄염 생성장치가 더 구비되며,
    상기 암모늄염 생성장치는 암모늄 이온(NH4 +)이 고농도로 포함된 산성용액을 산성용액 공급조로부터 공급받아 이를 가열함으로써 산과 암모늄 이온(NH4 +)의 반응을 통해 암모늄염을 석출하는 것을 특징으로 하는 막증류 처리수의 암모니아 제거장치.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 소수성분리막은 프리 암모니아를 포함한 기체만을 투과시키는 것을 특징으로 하는 막증류 처리수의 암모니아 제거장치.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 막증류 장치는 막증류 분리막과, 상기 막증류 분리막의 양측부에 구비되는 원수유로, 냉각수유로를 포함하여 구성되며,
    상기 원수공급조의 원수는 상기 원수유로로 공급되며, 상기 냉각수유로에는 처리수조로부터 공급되는 냉각수가 공급되며,
    원수와 냉각수 사이의 온도차에 의해 원수 내의 수분은 증발되어 막증류 분리막을 투과하여 냉각수유로로 이동되며, 수분이 증발된 원수는 암모니아 농축수 형태로 상기 원수공급조로 이동되는 것을 특징으로 하는 막증류 처리수의 암모니아 제거장치.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 산성용액 공급조로부터 암모니아 분리기의 산성용액 순환조로 공급되는 산성용액은 염산(HCl), 황산(H2SO4), 질산(HNO3), 인산(H2PO4), 구연산, 옥살산 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 막증류 처리수의 암모니아 제거장치.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 원수공급조의 일측에 원수에 알칼리를 공급하여 막증류 처리수의 pH를 높이는 역할을 하는 알칼리 공급장치가 더 구비되는 것을 특징으로 하는 막증류 처리수의 암모니아 제거장치.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 원수공급조의 일측에 원수에 열을 공급하여 암모니아의 기화를 촉진하는 역할을 하는 열공급장치가 더 구비되는 것을 특징으로 하는 막증류 처리수의 암모니아 제거장치
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