KR101866561B1 - 성형성이 우수한 에폭시 수지 조성물 및 이를 포함한 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체 - Google Patents

성형성이 우수한 에폭시 수지 조성물 및 이를 포함한 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체 Download PDF

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Abstract

본 발명은 (a) 비스페놀A, 비스페놀F, 크레졸노볼락, 디시클로펜타디엔, 트리스페닐메탄, 나프탈렌, 바이페닐형 및 이들의 수소 첨가 에폭시 수지로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 에폭시 수지; (b) 우레탄 변성 에폭시 수지; (c) 경화제; (d) 경화촉진제; 및 (e) 무기 필러를 포함하되, 상기 에폭시 수지와 경화제의 혼합물 100 중량부를 기준으로 상기 우레탄 변성 에폭시 수지를 5 내지 40 중량부로 포함하고, 경화촉진제를 0.005 내지 0.05 중량부로 포함하며, 무기 필러를 200 내지 400 중량부로 포함하는 에폭시 수지 조성물 및 이를 사용하여 형성된 절연층을 포함하는 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체에 관한 것이다.

Description

성형성이 우수한 에폭시 수지 조성물 및 이를 포함한 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체{EPOXY RESIN COMPOSITION HAVING EXCELLENT FORMABILITY AND METAL COPPER CLAD LAMINATE HAVING THE SAME}
본 발명은 성형성이 우수한 에폭시 수지 조성물 및 이를 포함한 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체에 관한 것이다.
금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체(Metal Copper Clad Laminate, MCCL)는 전자회로가 형성되고 광반도체와 같은 열방출 전자소자가 탑재되는 인쇄 회로층(3), 전자 소자로부터 방출되는 열을 전도하는 절연층(2) 및 절연층과 접하여 열을 외기에 방출시키는 방열 금속층(1)으로 구성된다(도 1 참조).
금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체는 열전도율, 내전압 등 전기적 특성, 벤딩성(굽힘 가공성) 및 펀칭성 등의 성형성, 내열성, 내습성 등의 요구조건을 만족시켜야 한다.
종래 절연층(2)은 에폭시 수지, 경화제, 경화촉진제 및 다량의 무기 필러를 포함하고 있어 벤딩성(굽힘 가공성) 및 펀칭성 등의 성형성이 저하 되는 문제가 있었다. 이러한 문제를 해결하기 위해, 종래에는 고무 성분이나 CTBN(Carboxylic Acid Terminated Butadiene) 변성 에폭시 수지를 첨가하여 성형성을 향상시키고자 하였으나, 절연층(2)의 응집이 파괴되고, 내열성 및 내습성이 저하 되는 등의 문제가 있다.
본 발명은 상기 종래기술의 문제점을 해결하여 벤딩성(굽힘 가공성) 및 펀칭성 등의 성형성이 우수할 뿐만 아니라 응집파괴가 일어나지 않고 내열성과 내습성이 우수한 에폭시 수지 조성물 및 이를 포함한 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체를 제공하는 데에 목적이 있다.
본 발명은 (a) 비스페놀A, 비스페놀F, 크레졸노볼락, 디시클로펜타디엔, 트리스페닐메탄, 나프탈렌, 바이페닐형 및 이들의 수소 첨가 에폭시 수지로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 에폭시 수지; (b) 우레탄 변성 에폭시 수지; (c) 경화제; (d) 경화촉진제; 및 (e) 무기 필러를 포함하되, 상기 에폭시 수지와 경화제의 혼합물 100 중량부를 기준으로 상기 우레탄 변성 에폭시 수지를 5 내지 40 중량부로 포함하고, 경화촉진제를 0.005 내지 0.05 중량부로 포함하며, 무기 필러를 200 내지 400 중량부로 포함하는 에폭시 수지 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명은 전술한 에폭시 수지 조성물을 사용하여 형성된 절연층을 포함하는 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체를 제공한다.
본 발명은 에폭시 수지 조성물의 성분으로 에폭시 수지, 경화제, 경화촉진제 및 무기 필러와 함께 우레탄 변성 에폭시 수지를 포함함으로써, 열전도율, 내전압 등의 전기적 특성과 벤딩성(굽힘 가공성) 및 펀칭성 등의 성형성, 내열성 및 내습성이 우수한 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체를 제공할 수 있다.
도 1은 일반적인 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체의 단면도이다.
이하, 본 발명에 대하여 설명한다.
본 발명에 따른 에폭수 수시 조성물은 에폭시 수지, 경화제, 경화촉진제 및 무기 필러와 함께 우레탄 변성 에폭시 수지를 포함하되, 에폭시 수지와 경화제의 혼합물 100 중량부를 기준으로 우레탄 변성 에폭시 수지의 함량을 5 내지 40 중량부로, 경화촉진제의 함량을 0.005 내지 0.05 중량부로, 무기 필러의 함량을 200 내지 400 중량부로 조절하여 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 사용 가능한 에폭시 수지는 에폭시기를 분자 중에 2개 이상 포함하는 것이라면, 특별히 한정되지 않는다. 에폭시 수지의 비제한적인 예로는 비스페놀A, 비스페놀F, 크레졸노볼락, 디시클로펜타디엔, 트리스페닐메탄, 나프탈렌, 바이페닐형 및 이들의 수소 첨가 에폭시 수지 등이 있는데, 이들은 단독으로 또는 2종 이상이 혼합하여 사용할 수 있다. 특히, 수소 첨가 에폭시 수지를 사용할 경우에는 비스페놀A 또는 바이페닐형 에폭시 수지를 사용하는 것이 바람직하다. 아울러, 상기 에폭시 수지 중 분자량이 큰 수지를 이용할 경우, 절연층에 보다 큰 연성을 부여할 수 있기 때문에, 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체의 벤딩성(굽힘 가공성) 및 펀칭성 등과 같은 성형 특성을 보다 더 향상시킬 수 있다. 나아가, 본 발명에서는 에폭시 수지로서, 에폭시 당량이 약 400 ~ 800 g/eq인 에폭시 수지와 에폭시 당량이 약 100 ~ 300 g/eq인 에폭시 수지를 50 ~ 90 : 10 ~ 50 중량 비율로 혼합하여 사용할 경우, 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체의 벤딩성(굽힘 가공성) 및 펀칭성 등과 같은 성형 특성을 보다 향상시킬 수 있다.
본 발명에 따른 에폭시 수지 조성물은 절연층의 벤딩성(굽힘 가공성), 펀칭 가공성과 밀착성을 개선하면서 절연층 자체의 응집 파괴가 일어나지 않고, 밀착성, 내열성 및 내습성을 향상시키기 위해, 우레탄 변성 에폭시 수지를 포함한다.
상기 우레탄 변성 에폭시 수지의 예로는 UME-315(국도화학), UME-3330(국도화학) 등이 있는데, 이에 한정되지 않는다. 이러한 우레탄 변성 에폭시 수지는 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
바람직하게는, 우레탄 변성 에폭시 수지의 예로서 하기 화학식 1로 표시되는 것이 있는데, 이에 제한되지 않는다.
Figure 112017107043209-pat00004
이러한 우레탄 변성 에폭시 수지는 변성율이 약 5 내지 30 %일 경우, 펀칭 가공시 크랙 및 박리 현상이 발생되지 않으면서, 내열성 및 내습성이 보다 더 향상될 수 있어 바람직하다.
또한, 우레탄 변성 에폭시 수지의 에폭시 당량 및 점도는 특별히 제한되지 않으나, 에폭시 당량이 100 내지 500g/eq이고, 점도가 5,000 내지 100,000cps일 경우, 응집 파괴가 일어나지 않으면서, 벤딩성(굽힙 가공성) 및 펀칭 가공성 등의 성형성과 내열성 및 내습성이 보다 더 향상될 수 있다.
상기 우레탄 변성 에폭시 수지의 함량은 에폭시 수지 및 경화제의 혼합물 100 중량부 기준으로 약 5 내지 40 중량부 범위인 것이 바람직하다. 만약, 우레탄 변성 에폭시 수지의 함량이 약 5 중량부 미만이면, 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체의 벤딩성(굽힘 가공성) 및 펀칭성 등과 같은 성형 특성이 저하될 수 있고, 한편 우레탄 변성 에폭시 수지의 함량이 약 40 중량부를 초과하면, 우레탄 변성 에폭시 수지와 에폭시 수지 간의 혼용성이 떨어져서 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체의 내열성 및 접착성 등이 저하될 수 있다.
본 발명에서, 경화제는 에폭시 수지의 종류에 따라 적절하게 선택하여 사용할 수 있다. 경화제의 비제한적인 예로는 페놀계 경화제, 무수물계 경화제, 디시안아미드계 경화제가 있는데, 이 중에서 페놀계 경화제가 내열성 및 접착성을 더 향상시킬 수 있어 바람직하다.
상기 페놀계 경화제의 비제한적인 예로는 페놀노볼락, 크레졸노볼락, 비스페놀A노볼락, 나프탈렌형 등이 있는데, 이들은 단독으로 또는 2종 이상이 혼합하여 사용될 수 있다.
상기 경화제의 함량은 에폭시 수지의 함량에 따라 적절하게 조절될 수 있다. 다만, 내열성 및 접착 강도를 보다 더 향상시키면서, 절연층의 경질화로 인해 벤딩성(굽힘 가공성) 및 펀칭 가공성 등과 같은 성형 특성이 저하되는 것을 방지하기 위해, 경화제와 에폭시 수지를 20 ~ 50 : 50 ~ 80 중량 비율로 혼합하여 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명에서, 경화촉진제는 에폭시 수지 종류 및 경화제에 따라 적절하게 선택하여 사용할 수 있다. 상기 경화촉진제의 예로는 삼불화붕소의 아민 착체, 이미다졸 유도체, 무수 프탈산 및 무수 트리멜리트산 등의 유기산 등이 있는데, 이에 한정되지 않는다. 바람직하게는, 경화촉진제의 비제한적인 예로서 이미다졸 유도체 경화촉진제가 있고, 구체적으로 1-메틸이미다졸, 2-메틸이미다졸, 2-에틸 4-메틸 이미다졸, 2-페닐이미다졸, 2-페닐4-메틸 이미다졸, 이들의 시아노에틸레이션 유도체, 카르복실산 유도체, 히드록시메틸기 유도체 등이 있는데, 이에 한정되지 않는다. 이러한 경화촉진제는 1종 또는 2종 이상을 혼합하여 사용 할 수 있다.
상기 경화촉진제의 함량은 에폭시 수지 및 경화제의 혼합물 100 중량부를 기준으로 약 0.005 내지 0.05 중량부 범위인 것이 바람직하다.
본 발명에서, 무기 필러는 열전도율을 향상시키는 역할을 한다. 상기 무기 필러로는 열전도율을 향상시킬 수 있는 것이라면, 특별히 제한되지 않는다. 예를 들어, 산화규소, 산화알루미늄, 질화알루미늄, 질화규소, 질화붕소 등이 있는데, 이에 한정되지 않는다.
상기 무기 필러의 평균입경은 특별히 제한되지 않으나, 열전도율을 보다 향상시키기 위해 약 2 내지 4 ㎛인 것이 적절하다. 바람직하게는, 입경이 약 3 ㎛ 이하인 무기 필러와 입경이 약 3 내지 20 ㎛인 무기 필러 입자를 각각 약 60 내지 80 부피% 및 약 20 내지 40 부피%로 혼합하여 사용하는 것이 적절하다.
상기 무기 필러의 함량은 에폭시 수지 및 경화제의 혼합물 100 중량부를 기준으로 하여 약 200 내지 400 중량부인 것이 바람직하다. 만약, 무기 필러의 함량이 약 200 중량부 미만이면, 열전도 특성이 저하될 수 있으며, 한편 무기 필러의 함량이 약 400 중량부 초과이면, 적층체의 펀칭시 미세 크랙이나 절연층 박리 현상이 발생할 수 있다.
한편, 본 발명은 전술한 에폭시 수지 조성물을 이용하여 형성된 절연층(2)을 포함하는 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체를 제공한다. 상기 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체는 당 업계에 공지된 다양한 방법에 의해서 제조될 수 있다. 예를 들어, 도 1에 도시된 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체는, 인쇄 회로층(예컨대, 구리)(3)에 본 발명의 에폭시 수지 조성물을 코팅하여 반경화시켜 반경화 상태의 절연층(2)을 형성한 후, 상기 반경화 상태의 절연층(2) 상에 방열 금속층(예컨대, 알루미늄)(1)을 적층한 다음, 상기 반경화 상태의 절연층(2)을 완전히 경화시켜 제조될 수 있다.
이하, 실시예 및 비교예를 들어 본 발명을 보다 자세히 설명할 것이다. 그러나 본 발명이 이로써 한정되는 것은 아니다.
[ 실시예 1]
1-1. 에폭시 수지 조성물의 제조
고당량 에폭시 수지(에폭시 당량 600g/eq) 35 중량부, 저당량 에폭시 수지(에폭시 당량 200g/eq) 35 중량부, 경화제(일본화약의 KTG-105) 30 중량부, 우레탄 변성 에폭시 수지(국도화학의 UME-315) 5 중량부, 무기 필러(쇼와덴코의 AL-45-H) 200 중량부 및 경화촉진제(BASF의 2E4Mz) 0.006 중량부를 혼합하여 에폭시 수지 조성물을 제조하였다. 여기서, 상기 "중량부"는 고당량 에폭시 수지, 저당량 에폭시 수지 및 경화제의 혼합물 100 중량부를 기준으로 한 것이다.
1-2. 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체의 제조
상기에서 제조된 에폭시 수지 조성물을 동박(두께: 약 35 ㎛)의 표면에 약 100 ㎛의 두께로 코팅한 후, B-Stage로 건조시켰다. 이후, B-Stage로 건조된 절연층에 방열 금속판(Al, 두께: 약 1,500 ㎛)을 적층한 후, 고열·고압으로 성형하여 동박 인쇄회로기판용 적층체를 제조하였다.
[ 실시예 2]
실시예 1에서 사용된 우레탄 변성 에폭시 수지(국도화학의 UME-315) 5 중량부 대신 우레탄 변성 에폭시 수지(국도화학의 UME-315) 15 중량부를 사용하는 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 에폭시 수지 조성물 및 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체를 제조하였다.
[ 실시예 3]
실시예 1에서 사용된 우레탄 변성 에폭시 수지(국도화학의 UME-315) 5 중량부 대신 우레탄 변성 에폭시 수지(국도화학의 UME-315) 25 중량부를 사용하는 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 에폭시 수지 조성물 및 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체를 제조하였다.
[ 비교예 1]
실시예 1에서 사용된 우레탄 변성 에폭시 수지(국도화학의 UME-315) 5 중량부 대신 CTBN 변성 에폭시 수지(국도 KR-207) 5 중량부를 사용하는 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 에폭시 수지 조성물 및 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체를 제조하였다.
[ 비교예 2]
실시예 1에서 사용된 우레탄 변성 에폭시 수지(국도화학의 UME-315) 5 중량부 대신 CTBN 변성 에폭시 수지(국도 KR-207) 15 중량부를 사용하는 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 에폭시 수지 조성물 및 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체를 제조하였다.
[ 비교예 3]
실시예 1에서 사용된 우레탄 변성 에폭시 수지(국도화학의 UME-315) 5 중량부 대신 CTBN 변성 에폭시 수지(국도 KR-207) 25 중량부를 사용하는 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 에폭시 수지 조성물 및 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체를 제조하였다.
[ 실험예 1] - 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체의 물성 평가
실시예 1 ~ 3 및 비교예 1 ~ 3에서 각각 제조된 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체에 대하여 하기 실험을 하였고, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
1) 펀칭 가공성: 펀칭 가공성은 150 ~ 200 톤의 펀칭기로 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체를 절단시, Crack 및 Delamination(박리, Burr)이 있는지에 대하여 평가하였다. 이때, 펀칭 가공성의 평가는, 펀칭 후 절연층 및 PSR에 크랙 발생이 없으면 "◎"로 표시하고, 펀칭 후 절연층에 크랙 발생이 없으나, PSR에는 크랙이 발생하면, "○"로 표시하며, 펀칭 후 절연층 및 PSR에 크랙이 발생하면, "△"로 표시하고, 펀칭 후 절연층에 박리가 발생하면, "×"로 표시하였다.
2) 내열성: IPC-TM-650 2.4.13
3) 흡수율: IPC-TM-650 2.6.2.1
4) 열전도도: ASTM E 1461
5) 접착강도: IPC-TM-650 2.4.8
실시예1 실시예2 실시예3 비교예1 비교예2 비교예3
펀칭 가공성 △ ◎ ◎ × △ △
내열성
(min)		 > 10 > 10 7 < 2 < 2 < 2
흡수율
(%)		 0.4 0.5 0.7 0.5 0.8 1.2
열전도도
(W/m*K)		 1.00 0.98 0.94 1.06 1.00 0.95
접착 강도
(kgf/cm)		 1.8 1.6 1.5 1.7 1.4 1.2
시험 결과, 실시예 1 ~ 3의 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체가 비교예 1 ~ 3의 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체에 비해 펀칭 가공성, 내습성, 열전도도 및 접착 강도가 우수함을 알 수 있었다. 또한, 우레탄 변성 에폭시 수지의 함량이 증가할수록(실시예 1 → 실시예 2 → 실시예 3), 펀칭 가공성이 보다 향상된다는 것을 알 수 있었다.
이상에서 본 발명은 몇몇 실시예에 대해서만 상세히 설명되었지만 본 발명의 범위 내에서 다양한 변형 및 수정이 가능함은 당업자에게 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정된 사항은 첨부된 특허청구범위에 속함은 당연한 것이다.
1: 방열 금속층, 2: 절연층, 3: 인쇄 회로층

Claims (7)

  1. 방열 금속층, 열을 전도하는 절연층 및 인쇄회로층을 포함하고,
    상기 절연층은
    (a) 비스페놀A, 비스페놀F, 크레졸노볼락, 디시클로펜타디엔, 트리스페닐메탄, 나프탈렌, 바이페닐형 및 이들의 수소 첨가 에폭시 수지로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 에폭시 수지;
    (b) 변성율이 5 내지 30 %이고, 에폭시 당량이 100 내지 500g/eq인 우레탄 변성 에폭시 수지;
    (c) 경화제;
    (d) 경화촉진제; 및
    (e) 무기 필러를 포함하되,
    상기 에폭시 수지와 경화제의 혼합물 100 중량부를 기준으로 상기 우레탄 변성 에폭시 수지 5 내지 40 중량부, 경화촉진제 0.005 내지 0.05 중량부, 및 무기 필러 200 내지 400 중량부를 포함하는 에폭시 수지 조성물로 형성된 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서, 상기 우레탄 변성 에폭시 수지는 하기 화학식 1로 표시되는 것을 특징으로 하는 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체.
    [화학식 1]
    Figure 112017107043209-pat00005
  4. 제1항에 있어서, 상기 경화제는 페놀노볼락, 크레졸노볼락, 비스페놀A노볼락 및 나프탈렌형으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체.
  5. 제1항에 있어서, 상기 경화촉진제는 1-메틸이미다졸, 2-메틸이미다졸, 2-에틸 4-메틸 이미다졸, 2-페닐이미다졸, 2-페닐4-메틸 이미다졸, 이들의 시아노에틸레이션 유도체, 카르복실산 유도체 및 히드록시메틸기 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체.
  6. 제1항에 있어서, 상기 무기 필러는 산화규소, 산화알루미늄, 질화알루미늄, 질화규소 및 질화붕소로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체.
  7. 삭제
KR1020110077832A 2011-08-04 2011-08-04 성형성이 우수한 에폭시 수지 조성물 및 이를 포함한 금속 베이스 인쇄회로기판용 적층체 KR101866561B1 (ko)

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