KR101714074B1 - 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로서, 구체적으로는 고결정성 폴리프로필렌 및 열가소성 탄성체를 이용하여 무기 충전재의 사용량을 최소화한 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공한다.
본 발명에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 무기물 충전재의 사용량을 최소화할 수 있어 경량화가 가능하고, 일반 물성 면에서도 자동차 도어 트림이 요구하는 물성을 만족시켰다. 따라서 본 발명에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 경량화를 달성할 수 있고 이에 따라 경제성도 확보할 수 있다.

Description

자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물{Polypropylene resin composition for trims of vehicles}
본 발명은 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 무기충전재의 사용량을 최소화하여 수지 조성물의 경량화가 가능하며 내스크래치성이 우수한 사출 성형용 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다.
폴리프로필렌 수지는 가격 대비 물성이 우수하여 자동차 내외장재 베이스 소재로 사용되고 있는 범용 플라스틱이다. 자동차 부품용으로는 요구되는 강성, 충격강도, 치수 안정성 등의 기계적 물성을 충족시키기 위해 무기 충전재와 탄성체 고무가 보강된 복합 폴리프로필렌 소재가 사용된다. 이 중에서 자동차 도어 트림은 자동차 내장 부품 중 크래시 패드 다음으로 높은 강성 및 충격성이 요구되는 부품으로 다음과 같은 특성이 요구된다. 먼저 부품 조립을 위한 형상 유지 및 차량 주행시 진동에 의한 소음 발생이 없어야 하기 때문에 고강성이어야 하고, 측면 충돌시 크랙으로 인한 샤프 엣지 발생이 없어야 함으로 고충격성을 가져야 하며, 긁힘에 의한 표면 손상 방지를 위해 우수한 내스크래치성이 요구된다.
이러한 도어 트림의 요구 성능 확보를 위해 다량의 무기 충전재(예: 탈크)가 사용되며, 이러한 무기 충전재의 사용으로 인해 저하되는 충격 성능을 보완하기 위해 탄성체 고무가 첨가되어 최종적으로 강성과 충격성능을 확보하게 된다. 하지만 무기 충전재의 사용은 물성 측면에서는 유리하지만 내스크래치 측면에서는 불리한 영향을 미친다. 이는 외력에 의한 표면 손상이 발생될 때 무기 충전재가 외부로 노출되어 백화 현상이 발생하기 때문이다. 이를 개선하기 위해 소재 표면에 슬립성을 부여하는 고가의 슬립 에이전트가 사용되기도 한다. 이처럼 강성 증대를 위한 무기 충전재의 사용은 소재 비중 증가 및 고무 함량 증대와 내스크래치 개선을 위한 슬립 에이전트를 첨가해야 하기 때문에 소재 원가 상승의 원인이 된다.
최근 자동차 내외장용 수지 조성물의 내스크래치 개선 및 물성 보완에 대한 연구 개발이 꾸준히 진행되고 있지만 아직까지 경제성과 물성적인 면을 동시에 만족시키는 기술에 대해서는 보고되지 않고 있다.
이에 본 발명자들은 상기의 종래기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 소재에 있어서 무기 충전재의 사용량을 최소화할 수 있는 조성을 제공하는 것이다. 이에 따라 저 경량화를 실현하고 아울러 내스크래치성, 내충격성 등의 물성 면에서도 자동차 도어 트림용으로 사용되기에 적합한 물성을 가질 수 있는 폴리프로필렌계 수지 조성물을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명은
(a) 용융지수가 5 ∼ 90 g/10분(230 ℃)이고 아이소택틱 지수가 98% 이상인 고결정성 폴리프로필렌 수지 50 ~ 99 중량%;
(b) 무기 충전재 0.1 ~ 5 중량%;
(c) 나노 클레이 마스터 배치 0.1 ~ 10 중량%;
(d) 열가소성 탄성체 0.1 ~ 20 중량%;
(e) 내스크래치제 0.01 ~ 10 중량%; 및
(f) 핵제 0.01 ~ 10 중량%
를 포함하는 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공한다.
본 발명에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 무기물 충전재의 사용량을 최소화할 수 있어 경량화가 가능하고, 부족한 기계적 물성은 고결정성 폴리프로필렌을 사용하여 향상시켰으며, 탄성체 고무의 종류 및 함량 최적화를 통하여 강성 저하를 최소화하고 충격강도를 향상시켰다. 또한, 치수안정성 확보를 위해 핵제, 나노 클레이 마스터 배치 등의 첨가제를 혼합하여 해결하였으며, 또한, 내스크래치제를 혼합하여 자동차 도어 트림이 요구하는 물성을 만족시켰다. 따라서 본 발명에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 일반 물성은 도어 트림용 수지가 요구하는 물성을 만족시키는 동시에 경량화를 달성할 수 있고 이에 따라 경제성도 확보할 수 있다.
이하, 본 발명을 좀 더 구체적으로 설명하면 다음과 같다.
본 발명에 따른 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물은
(a) 용융지수가 5 ∼ 90 g/10분(230 ℃)이고 아이소택틱 지수가 98% 이상인 고결정성 폴리프로필렌 수지 50 ~ 99 중량%;
(b) 무기 충전재 0.1 ~ 5 중량%;
(c) 나노 클레이 마스터 배치 0.1 ~ 10 중량%;
(d) 열가소성 탄성체 0.1 ~ 20 중량%;
(e) 내스크래치제 0.01 ~ 10 중량%; 및
(f) 핵제 0.01 ~ 10 중량%
를 포함하여 구성된다.
본 발명에 있어서, 상기 고결정성 폴리프로필렌 수지는 프로필렌 단독 중합체 또는 프로필렌과 에틸렌의 공중합체 또는 그 혼합물을 사용할 수 있다.
본 발명에서 사용된 상기 고결정성 폴리프로필렌 수지는 기존의 폴리프로필렌 수지와 달리 결정성이 높은 고결정성 폴리프로필렌(High Crystallinity PolyPropylene)으로서 HIPP(High Isotacticity PolyPropylene), HSPP(High Stiffness PolyPropylene)으로도 불리우며 내충격성, 고경도 및 내스크래치성 개선을 목적으로 기존의 폴리프로필렌을 대신하여 배합되는 성분이다. 이는 기존의 상업 판매중인 폴리프로필렌의 아이소택티시티(isotacticity)에 비해 높은 아이소택티시티를 가지므로 결정성이 높아 고경도로 인해 20~40%정도 높은 강성과 우수한 내열성 및 내스크래치성을 나타내면서도 내충격성이 유사한 강점을 가진다.
즉, 현재 널리 사용되고 있는 폴리프로필렌의 입체규칙성에 관한 아이소택틱 지수(Isotactic Index)는 94~97% 수준인데 고결정성 폴리프로필렌의 아이소택틱 지수는 최소 98% 이상이다. 아이소택틱 지수가 높아지면 폴리프로필렌의 결정화도가 증가하게 되어 기계적인 물성과 내열성이 우수하게 개선된다.
고결정성 폴리프로필렌은 자동차 내/외장의 전반적인 부품에 사용 가능하며 그 중에서도 강성 및 내열성이 기존 폴리프로필렌 대비 우수하여 이러한 물성이 필요한 부품이나 무기 충진재의 양을 줄여 비중을 감소시키고자 사용하였다.
본 발명에 있어서, 상기 무기 충전재는 평균입자의 직경이 1 ∼ 30 ㎛이며, 탈크, 월라스토나이트, 실리카, 카오린, 이산화티탄, 탄산칼슘, 황산바륨, 황산 망간, 나노 클레이 및 카본 블랙 중에서 선택된 1 종 또는 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 상기 나노클레이 마스터 배치는 알칼리암모늄 이온으로 치환된 벤토나이트 클레이 40 중량%와 말레익 안하이드라이드로 그래프트된 폴리프로필렌 수지 60 중량%를 혼련하여 제조된 마스터배치를 사용할 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 상기 열가소성 탄성체는 에틸렌과 C3-C10 알파올레핀의 공중합체인 고무를 사용할 수 있으며, 구체적인 예로는 에틸렌-프로필렌 고무(EPR), 에틸렌-부텐 공중합체(EBR) 에틸렌-옥텐 공중합체(EOR), 스티렌-부타디엔(SBR)으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상을 사용할 수 있다.
본 발명에서는 자동차 산업에서 요구하는 충격강도와 강성을 충족시킬 수 있는 최소한의 함량을 고결정성 폴리프로필렌에 첨가하였다. (표 2 참조). 에틸렌-프로필렌 고무(EPR), 에틸렌-부틸렌 고무(EBR), 에틸렌-옥텐 고무(EOR)과 스티렌-부타디엔 고무(SBR)를 비교한 결과 에틸렌-옥텐 공중합체(EOR)의 경우가 충격강도 개선효과 및 전체적 물성 균형이 가장 우수하였으며, 상대적으로 저하되는 강성을 최대한 줄일 수 있어 바람직하게 선택될 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 상기 내스크래치제는 실록산계, 폴리유기실록산계, 메탈 스테아레이트계, 포화 지방산 아마이드계, 불포화 지방산 아마이드계, 아민 작용기를 갖는 말레익 알파 올레핀 및 일차 또는 이차 지방산 아미드로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상을 사용할 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 상기 핵제는 소르비톨계, 포스페이트계 금속염, 퀴나크리돈, 칼슘 카르복실레이트 및 아마이드계 유기화합물과 탈크 등 무기물 중에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있다. 본 발명은 폴리프로필렌에 첨가하는 무기 충전재를 최소화하기 때문에 사출 후 제품의 수축 문제가 발생할 수 있다. 이러한 수축 문제를 최소화하기 위해 고결정성 폴리프로필렌에 핵제를 추가 첨가하였다. 본 발명에 사용된 고결정성 폴리프로필렌은 핵제를 첨가 되어 사출 후 제품의 수축 발생을 최소화시킬 수 있다.
이 밖에도 본 발명에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물에는 활제, 산화안정제, 내후안정제, 안료와 같은 첨가제가 더 포함될 수 있으며 그 함량은 0.1 내지 5 중량% 범위인 것이 바람직하다.
제품 성형을 위한 사출 조건은 특별한 제한은 없지만, 사출성형 또는 사출중공성형 방식으로 제조될 수 있으며, 보다 구체적으로 180 내지 250 ℃ 온도에서 트윈 압출기를 사용하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 가열 용융시키고 펠렛트 모양 칩을 얻은 다음, 사출기를 이용하여 금형의 캐비티에 사출 충전한 후 금형에 밀착시켜 냉각 고화시키는 방법으로 성형할 수 있다. 본 발명의 상기 구현예의 방법에 의한 플라스틱 성형품의 최종 형태는 고결정성 폴리프로필렌 수지에 열가소성 탄성고무를 포함하고 있는 수지로 230 ℃, 2.16Kg에서의 용융지수(Melt Index)가 20 ~ 35 g/10분을 갖는 열가소성 탄성체 고무가 혼합된 폴리프로필렌 수지 조성물 형태로 제공될 수 있다.
본 발명의 상기 구현 예에 의한 플라스틱 성형품은 그 이용되는 분야에 제한이 없지만, 자동차 내장재 도어트림에 적용 목적으로 이용되는 것이 바람직하다.
이하, 구체적인 실시예를 통해 본 발명을 좀 더 구체적으로 설명하지만 이에 본 발명의 범주가 한정되는 것은 아니다.
자동차 도어 트림용 수지의 요구 물성
구분 목표치
평가항목 단위 무기필러 비강화폴리프로필렌
용융지수 g/10min
(230 ℃, 2.16Kg)		 20 이상
굴곡탄성율 Kgf/cm2 17,000 이상
IZOD 충격강도 (23℃) Kgf cm/cm 9 이상
내스크래치성 급 3급 이상
실시예 및 비교예
다음 표 2에 나타낸 조성과 함량으로 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하여 그 결과를 표 4에 나타내었다.
구분 실시예1 실시예2 실시예3 실시예4 비교예 비교예
고결정성 폴리프로필렌수지1 ) 93 93 93 95 - -
에틸렌-프로필렌 공중합체2 ) - - - - 93 -
프로필렌 단독 중합체3 ) - - - - - 93
탈크4 ) 2 1 0.1 0.1 2 2
나노 클레이 마스터 배치5 ) 1 1 0.2 0.2 - -
열가소성 탄성체6 ) 2 3 6 4 4 4
내스크래치제7 ) 1 1 0.5 0.5 1 1
핵제8 ) 1 1 0.2 0.2 - -
총합 100 100 100 100 100 100
1) 용융지수가 30g/10분(230℃)이고, 아이소택틱 지수가 98.5%인 고결정성 에틸렌 프로필렌 공중합체
2) 용융지수가 25g/10분(230℃)이고, 아이소택틱 지수가 95%인 일반 에틸렌 프로필렌 공중합체
3) 용융지수가 35g/10분(230℃)이고, 아이소택틱 지수가 95%인 일반 폴리프로필렌 단독 중합체
4) 평균 입자 1 μm인 탈크
5) 알칼리암모늄 이온으로 치환된 벤토나이트 클레이 40 중량%와 말레익 안하이드라이드로 그래프트된 폴리프로필렌 수지 60 중량%를 혼련하여 제조된 마스터배치
6) 에틸렌-옥텐 공중합체 고무(EOR)
7) 폴리유기실록산 50중량%와 용융지수 2g/10분인 프로필렌 중합체 50 중량%의 마스터 배치
8) 나트륨-인 염
물성 측정
(1) 용융지수(MI): ASTM D-1238 법을 따라, 230oC, 2.16kgf에서 측정하였다.
(2) 밀도(g/cm3): ASTM D-792방법에 따라 측정하였다.
(3) 굴곡 탄성율 및 굴곡강도: ASTM D-790법으로 측정하였으며, 시편규격은 12.7×127×6.4mm이며, 시험조건에서 크로스헤드(Crosshead)의 속도는 28mm/min 였다. 자동차 산업에서의 도어트림은 굴곡탄성율이 17,000 Kg/cm2이상을 요구한다.
(4) IZOD충격강도: ASTM D-256법으로 상온(+23℃) 에서 측정, 시편 규격은 63.5×12.7×3mm 였다.
(5) 내스크래치성 판정: 평면 시트 시편에 표 3의 스크래치 실험조건으로 1회 스크래치하여 제품의 내스크래치성을 판정하였다.
내스크래치성 실험 조건 및 판정 기준
실험 조건 하중 :0.5kgf, 사파이어볼 0.5R, 스트로크(STROKE): 100mm, 속도 : 100 mm/s
등급 내스크래치 판정기준
스크래치 폭(㎛) 외관
5급 <20 표면손상이 거의 없음
4급 100~200 분명한 표면손상이 인지되지 않음
3급 200~300 미세한 표면손상이 인지됨
2급 300~400 분명한 표면손상으로 백화발생
1급 >400 매우 심한 표면손상
- 자동차 기준 3급 이상 일 때 내장재 적용에 적합하다고 판정 하였다
구분 실시예1 실시예2 실시예3 실시예4 비교예1 비교예2
비중 0.92 0.92 0.915 0.915 0.92 0.92
인장강도(Kgf/cm2) 320 330 310 315 270 290
신율(%) 110 120 130 110 80 50
굴곡강도(Kgf/cm2) 450 460 430 430 320 340
굴곡탄성율(Kgf/cm2) 19000 19500 18300 18400 13000 15500
충격강도(Kgfcm/cm) 11 13 12 10 5 3
열변형온도(℃) 135 137 133 135 115 120
내스크래치성 3.5 3.5 3.5 3.5 2.5 2.8
상기 표 4의 결과로부터 본 발명에 따른 실시예 1 내지 4의 폴리프로필렌 수지 조성물은 내충격성, 강성 및 내스크래치성 등 물성이 우수함을 확인할 수 있다. 그러나, 비교예 1의 경우와 같이 일반 에틸렌-프로필렌 공중합체 수지에 탈크를 혼합할 경우 내스크래치성과 기계적 물성이 만족스럽지 않으며, 비교예 2와 같이 일반 폴리프로필렌 단독 중합체에 탈크를 혼합한 경우 내스크래치성은 비교예 1보다는 향상되나 만족할 수준은 안되고 신율 및 충격강도 등의 탄성 성질이 낮아 역시 만족할 만한 수준이 아님을 알 수 있다.
본 발명의 기술적 사상 또는 범위 내에서 당 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 그 변형이나 개량이 가능함이 명백하다. 따라서, 본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 모두 본 발명의 영역에 속하는 것으로 본 발명의 구체적인 보호 범위는 첨부된 특허청구범위 및 그 동등범위에 의하여 명확해질 것이다.

Claims (8)

  1. (a) 용융지수가 5 ∼ 90 g/10분(230 ℃)이고 아이소택틱 지수가 98% 이상인 고결정성 폴리프로필렌 수지 50 ~ 99 중량%;
    (b) 무기 충전재 0.1 ~ 5 중량%;
    (c) 나노 클레이 마스터 배치 0.1 ~ 10 중량%;
    (d) 열가소성 탄성체 0.1 ~ 20 중량%;
    (e) 내스크래치제 0.01 ~ 10 중량%; 및
    (f) 핵제 0.01 ~ 10 중량%
    를 포함하는 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 고결정성 폴리프로필렌 수지는 프로필렌 단독 중합체 또는 프로필렌과 에틸렌의 공중합체 또는 그 혼합물인 것을 특징으로 하는 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 무기 충전재는 평균입자의 직경이 1 ∼ 30 ㎛이며, 탈크, 월라스토나이트, 실리카, 카오린, 이산화티탄, 탄산칼슘, 황산바륨, 황산 망간, 나노 클레이 및 카본 블랙 중에서 선택된 1 종 또는 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 나노클레이 마스터 배치는 알칼리암모늄 이온으로 치환된 벤토나이트 클레이 40 중량%와 말레익 안하이드라이드로 그래프트된 폴리프로필렌 수지 60 중량%를 혼련하여 제조된 마스터배치인 것을 특징으로 하는 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 열가소성 탄성체는 에틸렌과 C3-C10 알파올레핀의 공중합체인 것을 특징으로 하는 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 내스크래치제는 실록산계, 폴리유기실록산계, 메탈 스테아레이트계, 포화 지방산 아마이드계, 불포화 지방산 아마이드계, 아민 작용기를 갖는 말레익 알파 올레핀 및 일차 또는 이차 지방산 아미드로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물.
  7. 청구항 1에 있어서, 상기 핵제는 소르비톨계, 포스페이트계 금속염, 퀴나크리돈, 칼슘 카르복실레이트 및 아마이드계 유기화합물과 무기물 중에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물.
  8. 청구항 1에 있어서, 활제, 산화안정제, 내후안정제, 안료로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 첨가제를 0.1 내지 5 중량%로 더 포함하는 것을 특징으로 하는 자동차 도어 트림용 폴리프로필렌 수지 조성물.
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