KR101703417B1 - 아조벤젠 결합 pvdf필름을 이용하는 트랜지스터 및 그 제조방법 - Google Patents

아조벤젠 결합 pvdf필름을 이용하는 트랜지스터 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 아조벤젠 결합 PVDF필름을 이용하는 트랜지스터 및 그 제조방법에 관한 것이다. 본 발명의 일예와 관련된 MFMIS형 전계효과 트랜지스터는 소오스 및 드레인 영역과 그 사이에 채널영역이 형성되는 기판과, 상기 채널영역상에 형성되는 절연층, 상기 절연층 상측에 형성되는 하부전극층, 상기 하부전극층상에 형성되는 강유전체층 및, 상기 강유전체층상에 형성되는 상부전극층을 포함하여 구성되고, 상기 하부 전극층이 데이터 전극, 상부 전극층이 접지 전극으로 설정되며, 상기 강유전체층의 분극값에 의해 상기 소오스 및 드레인간의 도통상태가 설정되고, 상기 강유전체층은 아조벤젠 및 PVDF가 결합된 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름일 수 있다.

Description

아조벤젠 결합 PVDF필름을 이용하는 트랜지스터 및 그 제조방법{Transistor using PVDF film bonded with azobenzene and manufacturing method thereof}
본 발명은 아조벤젠 결합 PVDF필름을 이용하는 트랜지스터 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 높은 강유전성을 갖는 β상의 PVDF필름 이용하는 트랜지스터를 용이하게 제조하기 위해 아조벤젠을 이용하는 제조방법에 관한 것이다.
본 발명은 구조가 간단하고 데이터 유지특성이 우수한 MFMIS(Metal-Ferroelectric-Metal-Insulator-Semiconductor)형 전계효과 트랜지스터와 그 제조방법에 관한 것이다.
현재 강유전물질을 이용하여 트랜지스터 또는 메모리 장치를 구현하고자 하는 연구가 많이 이루어지고 있다. 도 1은 강유전체를 이용한 MFS(Metal-Ferroelectric-Semiconductor)형 메모리 장치의 전형적인 구조를 나타낸 단면도이다.
도 1에서 실리콘 기판(1)의 소정 영역에는 소오스 및 드레인 영역(2, 3)이 형성되고, 이 소오스 및 드레인 영역(2, 3) 사이의 채널영역(4)상에는 강유전체막 또는 강유전체층(5)이 형성된다. 이때 강유전체층(5)으로서는 예컨대 PZT(PbZrxTi1-xO3), SBT(SrBi2Ta2O9), BLT((Bi, La)4Ti3O12) 등의 강유전특징을 갖는 무기물이 이용된다. 그리고, 상기 소오스 및 드레인 영역(2, 3)과 강유전체층(5)의 상측에는 각각 금속재질의 소오스전극(6), 드레인전극(7) 및 게이트전극(8)이 형성된다.
상기한 구조로 된 강유전체 메모리는 게이트 전극(8)을 통해 인가되는 전압에 따라 강유전층(5)이 분극특성을 나타내고, 이러한 분극특성에 의해 소오스영역(2) 및 드레인영역(3)간에 도전채널이 형성되어 소오스전극(6)과 드레인전극(7)간에 전류가 흐르게 된다. 특히, 상기 구조에서는 게이트 전극(8)을 통해 인가되는 전압을 차단하는 경우에도 강유전체층(5)의 분극특성이 지속적으로 유지된다. 따라서, 상기한 구조는 별도의 캐패시터를 구비하지 않고서도 단지 하나의 트랜지스터만으로 비휘발성 메모리를 구성할 수 있는 구조로서 주목받고 있다.
그러나, 상기한 구조로 된 강유전체 메모리에 있어서는 다음과 같은 문제가 있게 된다. 즉, 실리콘 기판(1)상에 강유전체층(5)을 직접적으로 형성하게 되면 강유전체층(5)의 형성시에 강유전체층(5)과 실리콘 기판(1)과의 경계면에 저품질의 천이층이 형성되고, 강유전체층(5) 중의 Pb, Bi와 같은 원소가 실리콘 기판(1)중에 확산됨으로써 고품질의 강유전체층을 형성하기 어렵게 된다. 그러므로, 강유전체층(5)의 분극특성, 다시 말하면 강유전체 메모리의 데이터 유지시간이 매우 짧아지는 문제가 발생하게 된다.
따라서, 상기한 문제점을 고려하여 최근에는 도 2에 나타낸 바와 같이 실리콘 기판(1)과 강유전체층(5)의 사이에 주로 산화물로로 이루어진 버퍼층(20)을 형성하는 이른 바 MFIS(Metal-Ferroelectric-Insulator-Semiconductor)구조가 제안된 바 있다.
그러나, 상기한 MFIS형 강유전체 메모리는 우선 버퍼층(20)의 생성을 위해 추가적인 제조공정이 필요하고, 또한 그 데이터 유지효과도 크지 못하여 현재 실험실수준에 만들어진 우수한 결과물의 경우에도 데이터 유지시간이 30일을 넘지 못하고 있는 실정이다.
또한, 강유전체 메모리로서 MFMIS (Metal-Ferroelectric-Metal-Insulator-Semiconductor) 구조가 제안된 바 있다. 도 3은 전형적인 MFMIS형 강유전체 메모리장치의 구조를 나타낸 것이다. 도 3에서 도 2와 실질적으로 동일한 부분에는 동일한 참조번호가 부가되어 있다. 도 3에서 MFMIS형 강유전체 메모리는 실리콘 기판(1)에 소오스영역(2), 드레인영역(3) 및 채널영역(4)이 형성되고, 상기 채널영역(4)상에 예컨대 게이트 산화막으로서의 절연층(31), 플로팅게이트(32), 강유전체층(33) 및 제어게이트(34)를 순차적으로 적층한 구조를 갖는다.
상기 MFMIS형 강유전체 메모리는 플로팅게이트(32)를 이용하여 강유전체층(33)의 실효면적을 변화시킴으로써 비교적 낮은 전압에서 강유전체층(33)의 분극을 포화시킬 수 있도록 한 것이다.
그러나, 종래의 MFMIS형 강유전체 메모리에 있어서는 강유전체층(33) 또는 절연층(31)을 통해서 플로팅게이트(32)에 전하 주입이 발생되면 그 주입된 전하는 플로팅게이트(32) 전체에 영향을 미치게 되고, 이로 인한 누설전류의 영향으로 메모리 특성이 열화되는 문제가 있게 된다.
본 발명은 상기와 같은 종래의 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, 강유전체층으로 아조벤젠 결합 트랜스형 β-상의 PVDF 필름을 사용하고 구조가 간단하고 데이터 유지특성이 우수한 전계효과 트랜지스터를 사용자에게 제공하는데 그 목적이 있다.
한편, 본 발명에서 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급하지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상술한 과제를 실현하기 위한 본 발명의 일예와 관련된 MFMIS형 전계효과 트랜지스터는 소오스 및 드레인 영역과 그 사이에 채널영역이 형성되는 기판과, 상기 채널영역상에 형성되는 절연층, 상기 절연층 상측에 형성되는 하부전극층, 상기 하부전극층상에 형성되는 강유전체층 및, 상기 강유전체층상에 형성되는 상부전극층을 포함하여 구성되고, 상기 하부 전극층이 데이터 전극, 상부 전극층이 접지 전극으로 설정되며, 상기 강유전체층의 분극값에 의해 상기 소오스 및 드레인간의 도통상태가 설정되고, 상기 강유전체층은 아조벤젠 및 PVDF가 결합된 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름일 수 있다.
또한,상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름은 PVDF와 아조벤젠인 용해된 용액의 용매가 증발되어 제조될 수 있다.
또한,상기 용매는 극성 용매일 수 있다.
또한,상기 극성 용매는 에틸아세테이트, THF(Tetrahydrofuran), 부틸 알콜(butyl alcohol), IPA(isopropyl antipyrine), 아세톤(acetone) 및 아세토니트릴(acetonitrile) 중 적어도 어느 하나일 수 있다.
또한,상기 용액은 탄소나노튜브(CNT)를 더 포함할 수 있다.
또한,상기 탄소나노튜브는 상기 용액에 대하여 0.01 내지 0.1 중량%로 포함될 수 있다.
또한,상기 용액은 메탈 파티클을 더 포함할 수 있다.
또한,상기 용매가 증발될 시 상기 용액 위로 기체의 유동이 형성될 수 있다.
또한,상기 기체는 불활성 기체일 수 있다.
또한,상기 전극층은 알루미늄, 백금 및 금 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
또한, 상기 하부 및 상부 전극층이 도전성 유기물로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 기판은 Si 웨이퍼, Ge 웨이퍼, 종이, 파릴렌(Parylene)이 도포된 종이, 유기물 중 하나로 구성될 수 있다.
한편, 상술한 과제를 실현하기 위한 본 발명의 일예와 관련된 MFMIS형 전계효과 트랜지스터 제조방법은 기판에 소스 및 드레인 영역을 형성하는 단계; 상기 소스 및 드레인 영역 사이에 채널영역을 형성하는 단계; 상기 채널영역 상측에 절연층을 형성하는 단계; 상기 절연층 상에 데이터 전극층을 형성하는 단계; 상기 데이터 전극층 상에 강유전체층을 형성하는 단계; 및 상기 강유전체층 상에 접지 전극층을 형성하는 단계;를 포함하되, 상기 강유전체층 형성단계는, PVDF와 아조벤젠을 중합하여 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 제조하는 제 1 단계; 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 기판 상에 도포하는 제 2 단계; 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액의 용매를 증발시켜 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름을 형성하는 제 3 단계; 및 상기 기판을 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름으로부터 분리하는 제 4 단계;를 포함할 수 있다.
또한, 제 1 단계는, PVDF 용액과 아조벤젠 용액을 혼합하는 방법, PVDF 용액에 아조벤젠을 분산시키는 방법 및 아조벤젠 용액에 PVDF를 분산시키는 방법 중 어느 하나의 방법을 사용할 수 있다.
또한, 상기 PVDF 용액의 용매는 MIBK (methyl isobutyl ketone), MEK (methyl ethyl ketone),NMP(N-Methyl-2-pyrrolidone), DMF (dimethylformamide) 및 DME(dimethyl ether) 중 적어도 어느 하나일 수 있다.
또한, 상기 아조벤젠 용액의 용매는, 극성 용매일 수 있다.
또한, 상기 아조벤젠 용액의 용매는, 에틸아세테이트, THF(Tetrahydrofuran), 부틸 알콜(butyl alcohol), IPA(isopropyl antipyrine), 아세톤(acetone) 및 아세토니트릴(acetonitrile) 중 적어도 어느 하나일 수 있다.
또한, 상기 제 1 단계는, 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액에 탄소나노튜브(CNT)를 분산시키는 것을 포함할 수 있다.
또한, 상기 탄소나노튜브는 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액에 대하여 0.01 내지 0.1 중량%일 수 있다.
또한, 상기 제 1 단계는, 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액에 메탈 파티클(metal particle)을 분산시킬 수 있다.
또한, 상기 제 1 단계 후, 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액에 가시광선을 조사하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
또한, 제 2 단계에서, 어플리케이터를 사용하는 방법, 바코터를 사용하는 방법 및 스핀 코팅 방법 중 적어도 하나의 방법을 사용할 수 있다.
또한, 상기 기판은 친수성 코팅 처리된 재질로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 기판은 유리 또는 폴리머로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 제 3 단계에서, 상기 PVDF계 폴리머 용액 위로 기체의 유동을 만들어 상기 용매의 균일한 휘발을 유도할 수 있다.
또한, 상기 기체는 불활성 기체일 수 있다.
또한, 상기 제 3 단계 후, 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름에 지지막을 접합하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 지지막은 실리콘 일래스토머(silicone elastomer) 및 PDMS(polydimethylsiloxane) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
또한, 상기 지지막은 PET(polyethylene terephthalate) 필름 상에 실리콘 일래스토머(silicone elastomer) 및 PDMS(polydimethylsiloxane) 중 적어도 하나를 코팅하여 형성될 수 있다.
또한, 상기 제 4 단계 전, 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름과 상기 기판 사이의 접착력을 약화시키는 단계;를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름과 상기 기판 사이의 접착력을 약화시키는 단계에서, 상기 기판과 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름에 습윤 환경을 제공할 수 있다.
또한, 상기 습윤 환경은 물, 증류수(distilled water), 탈이온수(deionized water) 또는 IPA(isopropyl alcohol)을 사용할 수 있다.
또한, 상기 제 4 단계 후, 풀림(annealing) 공정을 더 수행할 수 있다.
또한, 상기 제 4 단계 후, 폴링(electrical poling) 공정을 더 수행할 수 있다.
한편, 상술한 과제를 실현하기 위한 본 발명의 일예와 관련된 압전소자 기록매체는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법을 수행하기 위하여 디지털 처리 장치에 의해 실행될 수 있는 명령어들의 프로그램이 유형적으로 구현되어 있고, 상기 디지털 처리 장치에 의해 판독될 수 있는 기록매체에 있어서, 상기 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법은, 기판에 소스 및 드레인 영역을 형성하는 단계;, 상기 소스 및 드레인 영역 사이에 채널영역을 형성하는 단계; 상기 채널영역 상측에 절연층을 형성하는 단계; 상기 절연층 상에 데이터 전극층을 형성하는 단계; 상기 데이터 전극층 상에 강유전체층을 형성하는 단계; 및 상기 강유전체층 상에 접지 전극층을 형성하는 단계;를 포함하되, 상기 강유전체층 형성단계는, PVDF와 아조벤젠을 중합하여 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 제조하는 제 1 단계; 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 기판 상에 도포하는 제 2 단계; 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액의 용매를 증발시켜 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름을 형성하는 제 3 단계; 및 상기 기판을 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름으로부터 분리하는 제 4 단계;를 포함할 수 있다.
본 발명은 강유전체층으로 아조벤젠 결합 트랜스형 β-상의 PVDF 필름을 사용하고 구조가 간단하고 데이터 유지특성이 우수한 전계효과 트랜지스터를 사용자에게 제공할 수 있다.
또한, 트랜지스터에 사용하기 위한 강유전성을 가지는 β-상의 PVDF 필름을 용이하게 제조할 수 있다.
한편, 본 발명에서 얻을 수 있는 효과는 이상에서 언급한 효과들로 제한되지 않으며, 언급하지 않은 또 다른 효과들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 일실시예를 예시하는 것이며, 발명의 상세한 설명과 함께 본 발명의 기술적 사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석 되어서는 아니 된다.
도 1은 종래의 MFS(Metal-Ferroelectric-Semiconductor)형 강유전체 메모리 장치의 구조를 나타낸 단면도이다.
도 2는 종래의 MFIS(Metal-Ferroelectric-Insulator-Semiconductor)형 강유전체 메모리 장치의 구조를 나타낸 단면도이다.
도 3은 종래의 MFMIS(Metal-Ferroelectric-Metal-Semiconductor)형 강유전체 메모리 장치의 구조를 나타낸 단면도이다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 MFMIS 구조를 갖는 전계효과 트랜지스터와 강유전체 메모리 장치의 구조를 나타낸 단면도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시례에 따른 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름 제조방법을 나타낸 순서도이다.
도 6a 내지 도 6c는 본 발명의 일 실시례에 따라 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 제조하는 것을 나타낸 그림이다.
도 7a는 트랜스형 아조벤젠의 화학구조를 나타내고, 도 7b는 시스형 아조벤젠의 화학구조를 나타낸다.
도 8은 본 발명의 일 실시례에 따라 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액에 가시광선을 조사하는 것을 나타낸 그림이다.
도 9a는 본 발명의 일 실시례에 따라 기판에 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액이 도포된 것을 나타내고, 도 9b는 본 발명의 일 실시례에 따라 어플리케이터를 사용하여 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 균일한 두께로 형성하는 것을 나타낸다.
도 10은 본 발명의 일 실시례에 따라 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액의 용매가 증발되는 것을 나타낸다.
도 11은 본 발명의 일 실시례에 따라 지지막이 PVDF-아조벤젠 필름위에 지지막이 접합된 것을 나타낸다.
도 12는 본 발명의 일 실시례에 따라 필름을 분리하기 위해 습윤 환경을 조성한 것을 나타낸다.
도 13a는 본 발명의 일 실시례에 따라 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름이 기판으로부터 분리되는 것을 나타낸다.
도 13b는 본 발명의 일 실시례에 따라 제조된 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름이 접합된 전사막(TF)을 나타낸다.
도 14는 본 발명의 일 실시례에 따라 제조한 PVDF-아조벤젠의 화학구조이다.
도 15는 본 발명의 일 실시례에 따라 제조한 PVDF-아조벤젠의 다른 화학구조이다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명에 따른 실시예를 설명한다.
우선, 본 발명의 기본 개념을 설명한다.
도 3에 나타낸 MFMIS 구조에 있어서는 제어게이트(34)를 통해 소정의 전압을 인가하여 강유전체층(33)에 분극전압을 설정하는 구조로 되어 있다. 따라서, 종래의 구조에 있어서는 강유전체층(33)과 절연층(31)의 캐패시턴스값, 즉 유전률, 층두께 및 층면적을 고려할 필요가 있게 된다. 그리고, 이러한 이유에 의해 상술한 바와 같이 플로팅게이트(32)가 요구되고, 이에 따라 플로팅게이트(32)에 의한 누설전류에 의해 메모리 특성이 열화되는 문제가 발생하게 된다.
본 발명에 있어서는 강유전체층(33)만을 선택적으로 분극시키는 방법을 통하여 상술한 문제를 제거한다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 MFMIS형 전계효과 트랜지스터 또는 강유전체 메모리 장치의 구조를 나타낸 단면도이다. 또한, 도 4에서 상술한 도 3과 실질적으로 동일한 부분에는 동일한 참조번호를 붙이고 그 상세한 설명은 생략한다.
도 4에서 실리콘 기판(1)의 소정 영역에는 소오스 및 드레인 영역(2, 3)이 형성되고, 이 소오스 및 드레인 영역(2, 3) 사이의 채널영역(4)상에는 절연층(41)을 통해서 강유전체 캐패시터가 형성된다. 이 강유전체 캐패시터는 하부 전극(42) 및 상부 전극(44)과 그 사이에 구비된 강유전체층(43)을 구비하여 구성된다.
여기서, 상기 하부 전극(42)은 예컨대 데이터 전극으로서 설정되고, 상부 전극(44)은 접지 전극으로서 설정된다. 또한, 이 경우 하부 전극(42)을 접지 전극으로 하면서 상부 전극(44)을 데이터 전극으로 설정하는 것도 가능하다.
상기 하부 전극(42) 및 상부 전극(44)은 강유전체층(43)에 분극 전압을 형성하기 위한 것이다. 예컨대 하부 전극(42)으로 소정의 데이터 전압을 인가하면서 상부 전극(44)을 접지 시키는 방법을 통해 강유전체층(43)을 분극화 시키게 된다.
이와 같이 하게 되면, 우선 종래와 달리 강유전체층(43)과 절연층(41)의 캐패시턴스값을 고려할 필요가 없어지게 된다. 도 3에 나타낸 종래의 구조에 있어서는 강유전체층(33)의 분극을 포화시키기 위하여 절연층(31)과 강유전체층(33)의 면적비를 적절하게 조정하는 방안이 검토되었고, 이러한 조정 작업에 대한 필요성은 MFMIS 구조를 갖는 강유전체 메모리를 실용화 하는데 큰 걸림돌이 되어 왔다.
본 발명에 있어서는 소오스 영역(2), 드레인 영역(3) 및 채널 영역(4)과 이채널영역 상에 형성되는 절연층(41), 즉 게이트 절연막을 포함하는 트랜지스터(MIS) 상에 강유전체층(43)을 포함하는 강유전체 캐패시터가 형성된 구조로 구성된다. 본 발명에 따른 구조에 있어서는 우선 데이터를 기록할 때 하부 전극(42)과 상부 전극(44)을 이용하여 강유전체층(43)을 분극화 시키게 된다. 상기 강유전체층(43)이 분극화 되면 그 분극값에 의해 하부 트랜지스터가 온 또는 오프 상태로 설정된다. 따라서, 이러한 트랜지스터의 온/오프 상태를 근거로 기록 데이터 "0"
또는 "1"을 독출하게 된다. 또한, 상기 강유전체층(43)은 그 분극상태가 지속적으로 유지되므로, 상기한 구조는 훌륭한 비휘발성 메모리로서 기능하게 된다.
따라서, 본 발명에 의하면 1T(one-transistor) 구조를 갖는 비휘발성 메모리가 제공된다.
이어, 상기한 구조로 된 본 발명의 제조방법을 설명한다.
우선, 통상적인 방법을 통해 기판(1)에 소오스 및 드레인 영역(2, 3)과 채널영역(4)을 형성하고, 상기 채널영역(4)의 상측에 게이트 절연막으로서 절연층(41)을 형성한다. 이때, 절연층(41)으로서는 예컨대 SiO2 등의 일반적으로 주지된 어떠한 형태의 절연물질을 사용할 수 있다.
또한, 여기서 상기 기판(1)으로는 일반적인 실리콘이나 화합물 반도체로 이루어진다. 또한, 상기 기판(1)으로는 종이나 파릴렌(Parylene) 등의 코딩재가 도포된 종이, 유연성을 갖는 플라스틱 등의 유기물 또는 금속 등의 도전성 물질로 구성될 수 있다. 이때 이용가능한 유기물로서는 폴리이미드(PI), 폴리카보네이트(PC), 폴리에테르설폰(PES), 폴리에테르에테르케톤(PEEK), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리염화비닐(PVC), 폴리에틸렌(PE), 에틸렌 공중합체, 폴리프로필렌(PP), 프로필렌 공중합체, 폴리(4-메틸-1-펜텐)(TPX), 폴리아릴레이트(PAR), 폴리아세탈(POM), 폴리페닐렌옥사이드(PPO), 폴리설폰(PSF), 폴리페닐렌설파이드(PPS), 폴리염화비닐리덴(PVDC), 폴리초산비닐(PVAC), 폴리비닐알콜(PVAL), 폴리비닐아세탈, 폴리스티렌(PS),AS수지, ABS수지, 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA), 불소수지, 페놀수지(PF), 멜라민수지(MF), 우레아수지(UF),불포화폴리에스테르(UP), 에폭시수지(EP), 디알릴프탈레이트수지(DAP), 폴리우레탄(PUR), 폴리아미드(PA), 실리콘수지(SI) 또는 이것들의 혼합물 및 화합물을 이용할 수 있다.
이어, 상기 절연층(41)의 상측에 하부 전극(42)을 형성한다. 이때 하부 전극(42)으로서는 예컨대 금, 은, 알루미늄, 플라티늄, 인듐주석화합물(ITO), 스트론튬티타네이트화합물(SrTiO3)이나, 그 밖의 전도성 금속 산화물과 이것들의 합금 및 화합물, 또는 전도성 중합체를 기재로 하는 예컨대 폴리아닐린, 폴리(3, 4-에틸렌디옥시티오펜)/폴리스티렌술포네이트(PEDOT:PSS) 등의 혼합물이나 화합물 또는 다층물 등을 포함하는 모든 도전성 금속 및 금속 산화물과 도전성 유기물이 이용된다.
상기 하부 전극(42)상에는 강유전체층(43)이 형성되고, 이 강유전체층(43)상에는 예컨대 상기 하부 전극(42)과 직교하는 방향으로 상부 전극(44)이 형성된다. 이 상부 전극(44)은 하부 전극(42)과 마찬가지로 예컨대 금, 은, 알루미늄, 플라티늄, 인듐주석화합물(ITO), 스트론튬티타네이트화합물(SrTiO3)이나, 그 밖의 전도성 금속 산화물과 이것들의 합금 및 화합물, 또는 전도성 중합체를 기재로 하는 예컨대 폴리아닐린, 폴리(3, 4-에틸렌디옥시티오펜)/폴리스티렌술포네이트(PEDOT:PSS) 등의 혼합물이나 화합물 또는 다층물 등을 포함하는 모든 도전성 금속 및 금속 산화물과 도전성 유기물이 이용된다.
한편, 상기 강유전체층(43)으로서는 무기물 강유전 물질과 유기물 강유전 물질이 이용될 수 있고, 무기물 강유전 물질이나 그 고용체와 유기물 또는 유기물 강유전 물질의 혼합물이 이용될 수 있다.
현재 강유전 특성을 나타내는 물질로서는 다양한 것이 알려져 있다. 이들 물질로서는 크게 무기물과 유기물로구분된다. 무기물 강유전체로서는 산화물 강유전체, BMF(BaMgF4) 등의 불화물 강유전체, 강유전체 반도체 등이 있고, 유기물 강유전체로서는 고분자 강유전체가 있다.
상기, 산화물 강유전체로서는 예컨대 PZT(PbZrxTi1-xO3), BaTiO3, PbTiO3 등의 페로브스카이트(Perovskite) 강유전체, LiNbO3, LiTaO3 등의 수도 일메나이트(Pseudo-ilmenite) 강유전체, PbNb3O6, Ba2NaNb5O15 등의 텅스텐-청동(TB) 강유전체, SBT(SrBi2Ta2O9), BLT((Bi,La)4Ti3O12), Bi4Ti3O12 등의 비스무스 층구조의 강유전체 및 La2Ti2O7등의 파이로클로어(Pyrochlore) 강유전체와 이들 강유전체의 고용체(固溶體)를 비롯하여 Y, Er, Ho, Tm, Yb, Lu 등의 희토류 원소(R)를 포함하는 RMnO3과 PGO(Pb5Ge3O11), BFO(BiFeO3) 등이 있다.
또한, 상기 강유전체 반도체로서는 CdZnTe, CdZnS, CdZnSe, CdMnS, CdFeS, CdMnSe 및 CdFeSe 등의 2-6족 화합물이 있다.
또한, 상기 고분자 강유전체로서는 예컨대 폴리비닐리덴 플로라이드(PVDF)나, 이 PVDF를 포함하는 중합체, 공중합체, 또는 삼원공중합체가 포함되고, 그 밖에 홀수의 나일론, 시아노중합체 및 이들의 중합체나 공중합체 등이 포함된다.
일반적으로 산화물 강유전체, 불화물 강유전체 및 강유전체 반도체 등의 무기물 강유전체는 유기물 강유전체에 비하여 유전률이 매우 높다. 따라서, 현재 일반적으로 제안되고 있는 강유전성 전계효과 트랜지스터나 강유전체 메모리의 경우에는 강유전층의 재료로서 무기물 강유전체를 채용하고 있다.
본 발명자가 연구한 바에 따르면 무기물 강유전 물질의 경우에는 유전율이 높은 반면에 그 형성온도가 높게 형성된다. 또한, 유기물 강유전 물질을 포함하는 유기물의 경우에는 유전율이 낮은 반면에 그 형성온도가 매우 낮다. 따라서, 무기물 강유전 물질과 유기물 또는 유기물 강유전 물질을 혼합하게 되면 일정 이상의 유전율을 가지면서 형성온도가 매우 낮은 강유전 물질을 얻을 수 있게 된다.
여기서 무기물 강유전 물질과 유기물 또는 유기물 강유전 물질을 혼합하는 방법으로는 다음과 같은 방법을 사용할 수 있다.
1. 무기물 파우더와 유기물 파우더를 혼합한 후, 이를 용매에 녹여서 혼합 용액을 생성.
2. 무기물 용액에 유기물 파우더를 용해시켜 혼합 용액을 생성.
3. 유기물 용액에 무기물 파우더를 용해시켜 혼합 용액을 생성.
4. 무기물 용액과 유기물 용액을 혼합하여 혼합 용액을 생성.
또한, 무기물 강유전 물질과 유기물을 혼합하는 방식에 있어서도 다음과 같은 방식을 채용하는 것이 가능하다.
1. 강유전 무기물과 유기물을 혼합.
2. 강유전 무기물과 강유전 유기물을 혼합.
3. 강유전 무기물의 고용체와 유기물을 혼합.
4. 강유전 무기물의 고용체와 강유전 유기물을 혼합.
5. 제1 내지 제4 방식에 따른 혼합물에 실리사이트, 실리케이트 또는 다른 금속을 혼합.
물론, 여기서 상기 무기물과 유기물의 혼합 방법 및 방식을 특정한 것에 한정되지 않고, 무기물과 유기물을 적절하게 혼합할 수 있는 어떤 임의의 방법을 채용할 수 있다.
또한, 상기 강유전 무기물과 혼합되는 유기물로서는 일반적인 모노머(monomer), 올리고머(oligomer), 폴리머(polymer), 코폴리머(copolymer), 바람직하게는 유전율이 높은 유기물 재료가 사용될 수 있다.
이들 재료로서는 예컨대 PVP(polyvinyl pyrrolidone), PC(poly carbonate), PVC(polyvinyl chloride),PS(polystyrene), 에폭시(epoxy), PMMA(polymethyl methacrylate), PI(polyimide), PE(polyehylene),PVA(polyvinyl alcohol), 나일론 66(polyhezamethylene adipamide), PEKK(polytherketoneketone) 등이 있다.
또한, 상기 유기물로서는 불화 파라-자일렌(fluorinated para-xylene), 플루오로폴리아릴에테르(fluoropolyarylether), 불화 폴리이미드(fluorinated polyimide), 폴리스티렌(polystyrene), 폴리(α-메틸 스티렌)(poly(α-methyl styrene)), 폴리(α-비닐나프탈렌)(poly(α-vinylnaphthalene)), 폴리(비닐톨루엔)(poly(vinyltoluene)), 폴리에틸렌(polyethylene), 시스-폴리부타디엔(cis-polybutadiene), 폴리프로필렌(polypropylene), 폴리이소프렌(polyisoprene), 폴리(4-메틸-1-펜텐)(poly(4-methyl-1-pentene)), 폴리(테트라플루오로에틸렌)(poly(tetrafluoroethylene)), 폴리(클로로트리플루오로에틸렌)(poly(chlorotrifluoroethylene), 폴리(2-메틸-1,3-부타디엔)(poly(2-methyl-1,3-butadiene)), 폴리(p-크실릴렌)(poly(p-xylylene)), 폴리(α-α-α'-α'-테트라플루오로-p-크실릴렌)(poly(α-α-α'-α'-tetrafluorop-xylylene)), 폴리[1,1-(2-메틸 프로판)비스(4-페닐)카보네이트](poly[1,1-(2-methyl propane)bis(4-phenyl)carbonate]), 폴리(시클로헥실 메타크릴레이트)(poly(cyclohexyl methacrylate)), 폴리(클로로스티렌)(poly(chlorostyrene)), 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌 에테르)(poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether)),폴리이소부틸렌(polyisobutylene), 폴리(비닐 시클로헥산)(poly(vinyl cyclohexane)), 폴리(아릴렌 에테르)(poly(arylene ether)) 및 폴리페닐렌(polyphenylene) 등의 비극성 유기물이나, 폴리(에틸렌/테트라플루오로에틸렌)(poly(ethylene/tetrafluoroethylene)), 폴리(에틸렌/클로로트리플루오로에틸
렌)(poly(ethylene/chlorotrifluoroethylene)), 불화 에틸렌/프로필렌 코폴리머(fluorinatedethylene/propylene copolymer), 폴리스티렌-코-α-메틸 스티렌(polystyrene-co-α-methyl styrene), 에틸렌/에틸 아크릴레이트 코폴리머(ethylene/ethyl acrylate copolymer), 폴리(스티렌/10%부타디엔)(poly(styrene/10%butadiene), 폴리(스티렌/15%부타디엔)(poly(styrene/15%butadiene), 폴리(스티렌/2,4-디메틸스티렌)(poly(styrene/2,4-dimethylstyrene), Cytop, Teflon AF, 폴리프로필렌-코-1-부텐(polypropyleneco-1-butene) 등의 저유전율 코폴리머 등이 사용될 수 있다.
그리고, 그 밖에 폴리아센(polyacene), 폴리페닐렌(polyphenylene), 폴리(페닐렌 비닐렌)(poly(phenylenevinylene)), 폴리플루오렌(polyfluorene)과 같은 공액 탄화수소 폴리머, 및 그러한 공액 탄화수소의 올리고머;안트라센(anthracene), 테트라센(tetracene), 크리센(chrysene), 펜타센(pentacene), 피렌(pyrene), 페릴렌(perylene), 코로넨(coronene)과 같은 축합 방향족 탄화수소 (condensed aromatic hydrocarbons); p-쿼터페닐(p-quaterphenyl)(p-4P), p-퀸쿼페닐(p-quinquephenyl)(p-5P), p-섹시페닐(p-sexiphenyl)(p-6P)과 같은 올리고머성 파라 치환 페닐렌 (oligomeric para substituted phenylenes); 폴리(3-치환 티오펜) (poly(3-substitutedthiophene)), 폴리(3,4-이치환 티오펜) (poly(3,4-bisubstituted thiophene)), 폴리벤조티오펜(polybenzothiophene)), 폴리이소티아나프텐 (polyisothianaphthene), 폴리(N-치환 피롤) (poly(N-substitutedpyrrole)), 폴리(3-치환 피롤) (poly(3-substituted pyrrole)), 폴리(3,4-이치환 피롤) (poly(3,4-bisubstituted pyrrole)), 폴리퓨란(polyfuran), 폴리피리딘(polypyridine), 폴리-1,3,4-옥사디아졸 (poly-1,3,4-oxadiazoles), 폴리이소티아나프텐(polyisothianaphthene), 폴리(N-치환 아닐린) (poly(N-substitutedaniline)), 폴리(2-치환 아닐린) (poly(2-substituted aniline)), 폴리(3-치환 아닐린) (poly(3-substitutedaniline)), 폴리(2,3-치환 아닐린) (poly(2,3-bisubstituted aniline)), 폴리아줄렌 (polyazulene), 폴리피렌(polypyrene)과 같은 공액 헤테로고리형 폴리머; 피라졸린 화합물 (pyrazoline compounds); 폴리셀레노펜(polyselenophene); 폴리벤조퓨란 (polybenzofuran); 폴리인돌 (polyindole); 폴리피리다진 (polypyridazine);벤지딘 화합물 (benzidine compounds); 스틸벤 화합물 (stilbene compounds); 트리아진 (triazines); 치환된메탈로- 또는 메탈-프리 포르핀 (substituted metallo- or metal-free porphines), 프탈로시아닌(phthalocyanines), 플루오로프탈로시아닌 (fluorophthalocyanines), 나프탈로시아닌 (naphthalocyanines) 또는 플루오로나프탈로시아닌 (fluoronaphthalocyanines); C60 및 C70 풀러렌(fullerenes); N,N'-디알킬, 치환된 디알킬, 디아릴 또는 치환된 디아릴-1,4,5,8-나프탈렌테트라카르복실릭 디이미드 (N,N'-dialkyl, substituteddialkyl, diaryl or substituted diaryl-1,4,5,8-naphthalenetetracarboxylic diimide) 및 불화 유도체;
N,N'-디알킬, 치환된 디알킬, 디아릴 또는 치환된 디아릴 3,4,9,10-페릴렌테트라카르복실릭 디이미드 (N,N'-dialkyl, substituted dialkyl, diaryl or substituted diaryl 3,4,9,10-perylenetetracarboxylic diimide);배쏘페난쓰롤린 (bathophenanthroline); 디페노퀴논 (diphenoquinones); 1,3,4-옥사디아졸 (1,3,4-oxadiazoles); 11,11,12,12-테트라시아노나프토-2,6-퀴노디메탄 (11,11,12,12-tetracyanonaptho-2,6-quinodimethane); α,α'-비스(디티에노[3,2-b2',3'-d]티오펜) (α,α'-bis(dithieno[3,2-b2',3'-d]thiophene)); 2,8-디알킬, 치환된 디알킬, 디아릴 또는 치환된 디아릴 안트라디티오펜 (2,8-dialkyl,substituted dialkyl, diaryl or substituted diaryl anthradithiophene); 2,2'-비벤조[1,2-b:4,5-b']디티오펜 (2,2'-bibenzo[1,2-b:4,5-b']dithiophene) 등의 유기 반-전도성(semi-conducting) 재료나 이들의 화합물,올리고머 및 화합물 유도체 등이 사용될 수 있다.
상기한 방식에서 무기물과 유기물의 혼합비는 필요에 따라 적절하게 설정하는 것이 가능하다. 만일 강유전 무기물의 혼합비가 높아지게 되면 혼합물의 유전율은 높아지는 반면에 형성온도가 높아지게 되고, 강유전 무기물의 혼합비가 낮아지게 되면 혼합물의 유전율은 낮아지는 반면에 형성온도가 낮아지게 된다.
본 발명에 있어서는 강유전체층(43)만을 선택적으로 분극화 시키는 구조를 채택하므로 사용가능한 강유전 물질에 제한을 받지 않는다.
이에 본 발명에서는 강유전체층(43)으로서 후술하는 PVDF계 폴리머 필름인 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름을 이용할 수 있다.
이하에서는 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름을 제조하는 방법을 설명한다.
강유전 폴리머인 PVDF(polyvinylidene fluoride)는 전기장에 의해서 반복적으로 변환될 수 있는 쌍안정 잔류분극(bistable remanent polarization)을 가지기 때문에 메모리 소자에 매우 유용하게 적용될 수 있다.
PVDF는 상당히 저렴하고, 화학적으로 불활성이며, 높은 온도에서 견딜 수 있으나, 4개(α,β,γ,δ)의 서로 다른 결정상 중 트랜스형의 β상만이 가장 좋은 강유전성을 나타낸다.
일반적으로, PVDF는 상온에서 만들어지고, 이 물질은 비극성상 속에서 결정화되기 때문에 상당히 거칠고 강유전 성질을 갖지 못한다. 따라서 트리플루오르에틸렌(trifluoroethylene)을 가진 PVDF 공중합체 (PVDF-TrFE))를 이용하는데, 이 물질은 만들기가 어렵고, 매우 비용이 많이 들며, 80℃ 이상의 온도에서 강유전성을 잃어버려 메모리 소자로써의 기능을 하지 못한다.
한편, 아조벤젠은 2개의 벤젠고리가 -N=N- 결합으로 연결된 분자이다. 질소의 비공유 전자쌍 때문에 아조벤젠은 시스형과 트랜스형의 두 가지 기하이성질체(geometric isomer)가 존재한다. 열역학적으로 상온에서는 트랜스형 아조벤젠이 상대적으로 더 안정하기 때문에 트랜스형 아조벤젠이 일반적인 상태에서 우세하게 존재한다. 하지만 트랜스형 아조벤젠에 자외선 영역의 빛을 조사하면 시스형 아조벤젠으로 이성질화가 일어난다. 이는 전이상태에서 시스형 아조벤젠이 더 안정하기 때문이다. 이러한 이성질화 반응은 빛에 의해 가역적으로 일어나는 특징을 가지고 있다.
따라서, 본 발명에서는 강유전체층으로 사용하기 위한 강유전성을 나타내는 트랜스형의 β상 PVDF 필름을 형성하기 위해서 기하이성질체를 갖는 아조벤젠을 이용한다. 즉, 일반적인 방법으로는 구현하기 어려운 강유전성 PVDF 필름을 아조벤젠을 이용함으로써 손쉽게 강유전체 필름을 제조하는 방법을 제안하고자 한다.
즉, 아조벤젠과 폴리머를 형성하는 PVDF를 제조하며, 상온에서 트랜스형 구조를 가지는 아조벤젠을 이용하여 PVDF가 트랜스형 구조가 되도록 하는 것이다.
도 5는 본 발명의 일 실시례에 따른 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름 제조방법을 나타낸 순서도이다.
PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 제조한다(S110).
PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 제조하기 위해서 (i) PVDF 용액과 아조벤젠 용액을 혼합하는 방법, (ii) PVDF 용액에 아조벤젠을 분산시키는 방법 및 (iii) 아조벤젠 용액에 PVDF를 분산시키는 방법 중 어떠한 방법이든 사용할 수 있다.
도 6a 내지 도 6c는 본 발명의 일 실시례에 따라 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 제조하는 것을 나타낸 그림이다.
먼저, 도 6a는 (i) PVDF 용액과 아조벤젠 용액을 혼합하는 것으로서, PVDF를 용매에 용해시킨 용액과 아조벤젠을 용매에 용해시킨 용액을 따로 제조하여 두 용액을 혼합하는 것이다.
다음으로, 도 6b는 (ii) PVDF 용액에 아조벤젠을 분산시키는 것으로서, 아조벤젠을 용매에 용해시킨 용액에 PVDF 파우더 또는 펠릿 등을 분산시키는 것이다.
그리고 도 6c는 (iii) 아조벤젠 용액에 PVDF를 분산시키는 것으로서, PVDF를 용매에 용해시킨 용액에 아조벤젠 파우더 또는 펠릿 등을 분산시키는 것이다.
PVDF 용액을 만들기 위한 용매로는 MIBK (methyl isobutyl ketone), MEK (methyl ethyl ketone),NMP(N-Methyl-2-pyrrolidone), DMF (dimethylformamide) 및 DME(dimethyl ether) 등을 사용할 수 있다.
또한, 아조벤젠 용액을 만들기 위한 용매로는 헥산(n-hexane), 사이클로헥산(cyclohexane), 디옥산(1,4-dioxane), 벤젠(benzene), 톨루엔(toluene), 에틸에테르(ethyl ether), 에틸아세테이트, THF(Tetrahydrofuran), 부틸 알콜(butyl alcohol), IPA(isopropyl antipyrine), 아세톤(acetone) 및 아세토니트릴(acetonitrile) 등을 사용할 수 있다.
그런데 논문(아조벤젠 유도체의 이성질화 반응속도에 관한 연구, 대한화학회지, 1994)에 따르면 밀고-당기는 아조벤젠(pull-push azobenzene)은 시스형에서 트랜스형으로의 이성질화 반응이 극성 용매에서 더욱 빠르게 일어난다.
PVDF-아조벤젠은 pull-push 아조벤젠에 해당하므로 아조벤젠 용매를 사용할 때에는 극성용매를 사용하는 것이 바람직하고, 극성 용매로는 에틸아세테이트, THF(Tetrahydrofuran), 부틸 알콜(butyl alcohol), IPA(isopropyl antipyrine), 아세톤(acetone) 및 아세토니트릴(acetonitrile) 등이 있다.
이러한 극성 용매를 사용한다면 시스형으로 이루어진 아조벤젠은 더욱 빠르게 트랜스형으로 이성질화 할 것이다. 결과적으로, 아조벤젠이 트랜스형으로 형성되면 아조벤젠과 결합한 PVDF 또한 트랜스형으로 형성될 것이므로, 극성 용매를 사용하는 것이 트랜스형 아조벤젠을 제조하는 데 유리하다.
한편, PVDF-아조벤젠 용액에 탄소나노튜브(CNT)를 첨가할 수 있다. 일반적으로 전기 전도도 등의 전기적 특성이 우수한 것으로 알려진 탄소나노튜브(CNT)는 PVDF 필름에 첨가제로 첨가되는 경우, 압전특성을 향상시킬 수 있는 것으로 알려져 있다. 또한, 탄소나노튜브 뿐만 아니라 메탈 파티클(Metal Particle)을 첨가하는 경우에도 압전 특성을 향상시킬 수 있다.
따라서 PVDF-아조벤젠 용액에 탄소나노튜브(CNT) 또는 메탈 파티클을 첨가하면 압전특성이 향상된 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름을 얻을 수 있다.
한편, 탄소나노튜브는 PVDF-아조벤젠 용액에 대하여 0.01 내지 0.1 중량%의 비율로 분산되는 것이 바람직하다. 탄소나노튜브가 PVDF-아조벤젠 용액에 대하여 0.01 중량% 미만의 비율로 분산되는 경우에는 탄소나노튜브의 첨가로 인한 압전특성 향상효과가 미흡한 문제가 있고, 탄소나노튜브가 용액에 대하여 0.1 중량%를 초과하는 비율로 첨가되는 경우에는 상부전극과 하부전극간에 CNT를 통한 도통(THROUGH-HOLE)으로 인하여 압전 특성을 얻기 어려운 문제가 있다.
또한, 탄소나노튜브가 분산되는 양, 즉 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름으로 첨가되는 탄소나노튜브의 양에 따라 제조된 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름의 투명도(투과도)를 조절할 수 있다. 예를 들어, 0.01 중량%의 탄소나노튜브가 첨가되는 경우에는 PVDF 필름의 투명도가 높은 반면, 0.1 중량%의 탄소나노튜브가 첨가되는 경우에는 PVDF 필름의 투과도가 낮아질 수 있다. 따라서, PVDF-아조벤젠 폴리머 필름의 용도에 따라 전기적 특성 및 투명도를 감안하여 탄소나노튜브의 첨가량을 적절히 조절할 수 있다.
이러한 탄소나노튜브를 분산시킬 때에는 초음파처리를 통해 용액에 균질하게 분산시킬 수 있다. 다만, 분산 방법은 이에 한정되는 것은 아니다.
다음으로, PVDF-아조벤젠 폴리머 용액에 가시광선을 조사한다(S120).
도 8은 본 발명의 일 실시례에 따라 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액에 가시광선을 조사하는 것을 나타낸 그림으로서, 도 8과 같이 용액에 가시광선을 조사할 수 있다.
전술한 바와 같이 아조벤젠은 빛에 따라 반응하는 감광성을 가진다.
즉, 상온에서 도 7a와 같은 트랜스형 아조벤젠이 우세하게 존재한다. 그러나 이러한 아조벤젠에 자외선을 조사하면 도 7b와 같은 시스형 아조벤젠으로 이성질화 반응이 일어난다. 그리고 시스형 아조벤젠에 가시광선을 조사하면 트랜스형 아조벤젠으로 변한다.
345 내지 380nm의 파장을 갖는 빛의 조사에 의해서는 트랜스형에서 시스형으로 변하고, 400 내지 460nm의 파장을 갖는 빛의 조사에 의하여 트랜스 형태에서 시스 형태로의 이성질화가 일어난다.
본 발명에서는 트랜스형 구조를 갖는 β상의 PVDF를 형성시키는 것이 목적이므로 가시광선을 조사하여 아조벤젠이 트랜스형 구조를 갖게 함으로써 PVDF 또한 트랜스형 구조를 갖도록 할 수 있다.
다음으로, PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 기판 상에 도포한다(S130).
용액이 도포되는 기판은 친수성 코팅 처리된 유리 또는 폴리머로 이루어진 친수성 코팅 처리된 재질로 이루어질 수 있으며, 예를 들어, 유리 또는 폴리머로 이루어질 수 있다.
도 9a는 본 발명의 일 실시례에 따라 기판에 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액이 도포된 것을 나타내고, 도 9b는 본 발명의 일 실시례에 따라 어플리케이터를 사용하여 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 균일한 두께로 형성하는 것을 나타낸다.
전 단계에서 제조한 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 도 9a와 같이 기판 상에 도포하고 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 기판 상에 균일한 두께(tw)로 도포하기 위해 어플리케이터(AP)를 사용할 수 있다. 이 뿐만 아니라 바코터(bar-coater)를 사용할 수 있고, 스핀 코팅 공법을 사용하여 도포된 용액이 균일하고 얇은 두께로 도포되도록 할 수 있다.
다음으로, PVDF-아조벤젠 폴리머 용액의 용매를 증발시켜 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름을 형성한다(S140).
도 10은 본 발명의 일 실시례에 따라 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액의 용매가 증발되는 것을 나타내는 것으로서, 도 10과 같이 용매를 증발시켜 두께 td의 PVDF계 폴리머 필름이 형성된다. 이 때, 기판을 가열하거나 PVDF계 폴리머 용액 위로 기체의 유동을 만들어 용매의 휘발을 유도할 수 있으며, 예를 들어, N2, O2, Ar과 같은 불활성 기체의 일정한 유동을 만들어 용매를 균일하게 휘발시킬 수 있다.
이와 같이 용매가 증발되면 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름이 형성되어 필름을 기판으로부터 분리시켜 사용할 수 있다. 다만, 이와 같이 형성된 필름을 분리시키기 위해 다음과 같은 단계를 더 수행할 수 있다.
PVDF-아조벤젠 폴리머 필름에 지지막을 접합한다(S150).
도 11은 본 발명의 일 실시례에 따라 지지막이 PVDF-아조벤젠 필름위에 지지막이 접합된 것을 나타내는 것으로서, 도 11과 같이 필름위에 지지막을 접합시킬 수 있다.
지지막은 실리콘 일래스토머(silicone elastomer) 또는 실리콘 일래스토머(silicone elastomer) 계열인 PDMS(polydimethylsiloxane)로 이루어질 수 있다. 또는, 지지막(130)은 PET (polyethylene terephthalate)와 같은 재질의 폴리머 막 위에 실리콘 일래스토머(silicone elastomer)가 코팅된 형태이거나, PET (polyethyleneterephthalate)와 같은 재질의 폴리머 막 위에 PDMS (polydimethylsiloxane)가 코팅된 형태일 수 있다. 지지막은 라미네이션 (lamination) 방법을 이용하여 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름 위에 접합될 수 있다.
다음으로, PVDF-아조벤젠 폴리머 필름과 기판 사이의 접착력을 약화시킨다(S160).
도 12는 본 발명의 일 실시례에 따라 필름을 분리하기 위해 습윤 환경을 조성한 것을 나타내는 것으로서, 필름을 기판으로부터 분리하기 전 필름과 기판 사이의 계면 접합력을 약화시키기 위해 습윤 환경(ME)을 조성할 수 있다. 예를 들어, 도시된 적층구조물을 증류수(distilled water)에 침수시킴으로써 기판과 PVDF계 폴리머 필름 사이의 계면을 따라 물분자가 확산되도록 할 수 있다. 습윤 환경(ME)은 물, 증류수(distilled water), 탈이온수(deionized water) 또는 IPA(isopropyl alcohol)을 사용하여 조성할 수 있다.
다음으로, 기판을 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름으로부터 분리한다(S170).
도 13a와 같이 지지막과 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름이 기판으로부터 용이하게 분리될 수 있으며, 이에 따라, 도 13b와 같이, 지지막 위에 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름이 접합된 전사막(TF)이 제조될 수 있다.
다음으로, 풀림(annealing) 공정을 수행한다(S180).
PVDF-아조벤젠 폴리머 필름의 결정도 (crystallinity)를 향상시키기 위해 위의 풀림 (annealing) 공정을 추가할 수 있다. 이러한 풀림 공정의 시간과 온도를 최적화함으로써 PVDF계 폴리머 필름의 구동성능을 향상시킬 수 있다.
또한, PVDF-아조벤젠 폴리머 필름에 대해 폴링(electrical poling) 공정을 추가할 수 있다. 폴링 공정은 압전 물질(piezoelectric materials)의 양단에 고전압을 가하여 전기적으로 분극되어 있는 쌍극자(dipole)들의 집합(domain)을 일정한 방향으로 정렬하는 공정이다. 이러한 폴링 공정에 따라, PVDF계 폴리머 필름의 압전성(piezoelectric characteristic)이 향상될 수 있다.
이하에서는 전술한 방법으로 제조한 PVDF-아조벤젠에 대해서 설명한다.
도 14는 본 발명의 일 실시례에 따라 제조한 PVDF-아조벤젠의 화학구조이다.
전술한 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름 제조방법에 따르면 PVDF-아조벤젠은 도 14와 같은 트랜스형 구조를 가지며, PVDF의 결정상은 β상이 되어 좋은 강유전성을 띄게 된다.
또한, PVDF-아조벤젠은 광조사에 의해 시스-트랜스 이성질화 반응이 일어난다. 즉, 도 14와 화학구조를 갖는 PVDF-아조벤젠은 자외선에 노출됨으로 인해 도 15와 같이 화학구조가 바뀔 수 있다.
이로 인해, PVDF-아조벤젠은 도 14와 같은 구조를 가질 때와 다른 성질을 갖게 된다.
상술한 바와 같이 본 발명에 있어서는 트랜지스터상에 강유전체 캐패시터를 형성한 구조를 갖게 되고, 특히 이 강유전체 캐패시터에 대하여 독립적으로 데이터 기록 동작이 이루어지게 된다.
따라서, 본 발명에 있어서는 다음과 같은 기술적 효과가 얻어진다.
즉, 1. 본 발명에 있어서는 강유전체층의 분극 전계에 대한 절연층의 감분극 전계가 제거되므로 매우 우수한 데이터 지 특성이 제공된다.
2. 본 발명에 있어서는 선택된 메모리 셀의 강유전체 캐패시터에 대하여만 데이터 독출 및 기록 동작이 실행되므로 데이터 디스터브(data disturb)현상이 방지된다.
3. 본 발명에 있어서는 강유전체층(43)만 선택적으로 분극시키게 되므로, 강유전 물질과 절연층(41)의 절연 물질로서 특정한 것이 요구되지 않는다. 즉, 메모리 장치의 설계 자유도가 대폭 증가된다.
4. 본 발명에 있어서는 강유전체층(43)의 분극값에 의해 트랜지스터가 온/오프 되고, 또한 강유전체층(43)의 분극값은 이후의 재기록시까지 유지되므로 1T 구조를 갖는 비휘발성 메모리가 구현된다.
5. 본 발명에 있어서는 강유전체(43)층을 분극 시키는 방법으로 트랜지스터를 온/오프 제어할 수 있게 된다. 따라서, 본 발명에 따른 구조는 전계효과 트랜지스터로서 사용될 수 있다.
한편, 본 발명은 또한 컴퓨터로 읽을 수 있는 기록매체에 컴퓨터가 읽을 수 있는 코드로서 구현하는 것이 가능하다. 컴퓨터가 읽을 수 있는 기록매체는 컴퓨터 시스템에 의해 읽혀질 수 있는 데이터가 저장되는 모든 종류의 기록장치를 포함한다. 컴퓨터가 읽을 수 있는 기록매체의 예로는 ROM, RAM, CD-ROM, 자기 테이프, 플로피 디스크, 광데이터 저장장치 등이 있으며, 또한 케리어 웨이브(예를 들어 인터넷을 통한 전송)의 형태로 구현되는 것도 포함한다. 또한, 컴퓨터가 읽을 수 있는 기록매체는 네트워크로 연결된 컴퓨터 시스템에 분산되어, 분산방식으로 컴퓨터가 읽을 수 있는 코드가 저장되고 실행될 수 있다. 그리고, 본 발명을 구현하기 위한 기능적인(functional) 프로그램, 코드 및 코드 세그먼트들은 본 발명이 속하는 기술분야의 프로그래머들에 의해 용이하게 추론될 수 있다.
또한, 상기와 같이 설명된 장치 및 방법은 상기 설명된 실시예들의 구성과 방법이 한정되게 적용될 수 있는 것이 아니라, 상기 실시예들은 다양한 변형이 이루어질 수 있도록 각 실시예들의 전부 또는 일부가 선택적으로 조합되어 구성될 수도 있다.

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  12. MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법을 수행하기 위하여 디지털 처리 장치에 의해 실행될 수 있는 명령어들의 프로그램이 유형적으로 구현되어 있고, 상기 디지털 처리 장치에 의해 판독될 수 있는 기록매체에 있어서,
    상기 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법은,
    기판에 소스 및 드레인 영역을 형성하는 단계;
    상기 소스 및 드레인 영역 사이에 채널영역을 형성하는 단계;
    상기 채널영역 상측에 절연층을 형성하는 단계;
    상기 절연층 상에 데이터 전극층을 형성하는 단계;
    상기 데이터 전극층 상에 강유전체층을 형성하는 단계; 및
    상기 강유전체층 상에 접지 전극층을 형성하는 단계;를 포함하되,
    상기 강유전체층 형성단계는,
    PVDF와 아조벤젠을 중합하여 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 제조하는 제 1 단계;
    상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 기판 상에 도포하는 제 2 단계;
    상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액의 용매를 증발시켜 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름을 형성하는 제 3 단계; 및
    상기 기판을 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름으로부터 분리하는 제 4 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 기록매체.
  13. 전계효과 트랜지스터를 제조하는 방법에 있어서,
    기판에 소스 및 드레인 영역을 형성하는 단계;,
    상기 소스 및 드레인 영역 사이에 채널영역을 형성하는 단계;
    상기 채널영역 상측에 절연층을 형성하는 단계;
    상기 절연층 상에 데이터 전극층을 형성하는 단계;
    상기 데이터 전극층 상에 강유전체층을 형성하는 단계; 및
    상기 강유전체층 상에 접지 전극층을 형성하는 단계;를 포함하되,
    상기 강유전체층 형성단계는,
    PVDF와 아조벤젠을 중합하여 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 제조하는 제 1 단계;
    상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액을 기판 상에 도포하는 제 2 단계;
    상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액의 용매를 증발시켜 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름을 형성하는 제 3 단계; 및
    상기 기판을 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름으로부터 분리하는 제 4 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  14. 제 13항에 있어서,
    제 1 단계는,
    PVDF 용액과 아조벤젠 용액을 혼합하는 방법, PVDF 용액에 아조벤젠을 분산시키는 방법 및 아조벤젠 용액에 PVDF를 분산시키는 방법 중 어느 하나의 방법을 사용하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 PVDF 용액의 용매는 MIBK (methyl isobutyl ketone), MEK (methyl ethyl ketone),NMP(N-Methyl-2-pyrrolidone), DMF (dimethylformamide) 및 DME(dimethyl ether) 중 적어도 어느 하나인 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  16. 제 14 항에 있어서,
    상기 아조벤젠 용액의 용매는, 극성 용매인 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  17. 제 16 항에 있어서,
    상기 아조벤젠 용액의 용매는, 에틸아세테이트, THF(Tetrahydrofuran), 부틸 알콜(butyl alcohol), IPA(isopropyl antipyrine), 아세톤(acetone) 및 아세토니트릴(acetonitrile) 중 적어도 어느 하나인 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  18. 제 13 항에 있어서,
    상기 제 1 단계는,
    상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액에 탄소나노튜브(CNT)를 분산시키는 것을 포함하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  19. 제 18 항에 있어서,
    상기 탄소나노튜브는 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액에 대하여 0.01 내지 0.1 중량%인 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  20. 제 13 항에 있어서,
    상기 제 1 단계는,
    상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액에 메탈 파티클을 분산시키는 것을 포함하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  21. 제 13 항에 있어서,
    상기 제 1 단계 후,
    상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액에 가시광선을 조사하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  22. 제 13 항에 있어서,
    제 2 단계에서,
    어플리케이터를 사용하는 방법, 바코터를 사용하는 방법 및 스핀 코팅 방법 중 적어도 하나의 방법을 사용하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  23. 제 13 항에 있어서,
    상기 기판은 친수성 코팅 처리된 재질로 이루어진 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  24. 제 23 항에 있어서,
    상기 기판은 유리 또는 폴리머로 이루어진 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  25. 제 13 항에 있어서,
    상기 제 3 단계에서,
    상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 용액 위로 기체의 유동을 만들어 상기 용매의 균일한 휘발을 유도하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  26. 제 25 항에 있어서,
    상기 기체는 불활성 기체인 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  27. 제 13 항에 있어서,
    상기 제 3 단계 후,
    상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름에 지지막을 접합하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  28. 제 27 항에 있어서,
    상기 지지막은 실리콘 일래스토머(silicone elastomer) 및 PDMS(polydimethylsiloxane) 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  29. 제 28 항에 있어서,
    상기 지지막은 PET(polyethylene terephthalate) 필름 상에 실리콘 일래스토머(silicone elastomer) 및 PDMS(polydimethylsiloxane) 중 적어도 하나를 코팅하여 형성되는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  30. 제 13 항에 있어서,
    상기 제 4 단계 전,
    상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름과 상기 기판 사이의 접착력을 약화시키는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  31. 제 30 항에 있어서,
    상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름과 상기 기판 사이의 접착력을 약화시키는 단계에서,
    상기 기판과 상기 PVDF-아조벤젠 폴리머 필름에 습윤 환경을 제공하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  32. 제 31 항에 있어서,
    상기 습윤 환경은 물, 증류수(distilled water), 탈이온수(deionized water) 또는 IPA(isopropyl alcohol)을 사용하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  33. 제 13 항에 있어서,
    상기 제 4 단계 후,
    풀림(annealing) 공정을 더 수행하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
  34. 제 13 항에 있어서,
    상기 제 4 단계 후,
    폴링(electrical poling) 공정을 더 수행하는 것을 특징으로 하는 MFMIS형 전계효과 트랜지스터의 제조방법.
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