KR101702395B1 - 흡습내열성이 우수한 열가소성 폴리이미드 접착 필름을 이용한 금속박 적층판 - Google Patents

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Abstract

흡습내열성이 우수한 열가소성 폴리이미드 접착필름 및 이를 이용한 금속박 적층판에 대하여 개시한다.
본 발명에 따른 흡습내열성이 우수한 금속박 적층판은 열경화성 폴리이미드 필름; 상기 열경화성 폴리이미드 상에 형성되는 접착 필름; 및 상기 접착 필름 상에 형성되는 금속박;을 포함하되, 상기 접착 필름이 열가소성 폴리이미드로 형성되며, 상기 열가소성 폴리이미드가 결정성 폴리머와 비결정성 폴리머를 포함하되, 상기 비결정성 폴리머의 함량이 30~90몰%인 것을 특징으로 한다.

Description

흡습내열성이 우수한 열가소성 폴리이미드 접착 필름을 이용한 금속박 적층판 {METAL CLAD LAMINATE USING THERMOPLASTIC POLYIMIDE ADHESIVE FILM WITH EXCELLENT HIGH HEAT-RESISTANCE BY Water Absorption}
본 발명은 FPCB(Flexible Printed Circuit Board) 소재가 되는 금속판 적층판에 관한 것으로, 보다 상세하게는 흡습내열성이 우수한 열가소성 폴리이미드 접착 필름 및 이를 이용한 금속박 적층판에 관한 것이다.
FPCB(Flexible Printed Circuit Board; FPCB)은 하드디스크 내의 가동부, 휴대전화의 힌지부 등과 같이 굴곡성이나 유연성, 고밀도 실장이 요구되는 전자부품에 널리 사용되고 있다.
FPCB는 FCCL(Flexible Copper Clad Laminate)과 같은 금속판 적층판으로부터 제조된다. 금속박 적층판은 일반적으로 유연성을 갖는 얇은 절연성 필름을 기판으로 하고, 이 기판의 일면 또는 양면에 금속박이 적층된 구조를 갖는다. 이때, 절연성 필름과 금속박을 접착하기 위해서 열가소성 폴리이미드 접착 필름이 사용된다.
접착 필름으로 열가소성 폴리이미드 수지를 사용하는 경우, 에폭시 수지, 아크릴 수지와 같은 열경화성 수지 대비 내열성, 치수 안정성, 전기 특성이 우수하다. 그러나, 폴리이미드 재료를 사용하는 경우의 결점으로서는, 폴리이미드의 성질에 기인한 흡습율의 높음을 들 수 있다.
FPCB의 흡습율이 높은 경우, 솔더링을 이용한 부품 실장시에 악영향을 미치는 경우가 있다. 구체적으로는, 대기 중으로부터 재료 내로 유입된 수분이, 부품 실장시의 가열에 의해 급격하게 계외로 방출됨으로써, FPCB에 부풀음이나 백화가 생겨, FPCB에 있어서의 각 재료 간의 접착성이나 전기 특성에 문제가 생기는 경우가 있다.
이와 같은 흡습 솔더링 내성에 따른 문제를 회피하기 위해서, 예를 들면, 실장 공정 전에 FPCB를 예비 건조하여 수분을 제거하는 대책을 강구할 수도 있다. 그러나, 공정수가 늘어나는 문제점으로 인하여 생산성 저하의 문제가 있다.
본 발명에 관련된 배경기술로는 대한민국 공개특허공보 제10-2005-0085558호(2005.08.29. 공개)가 있으며, 상기 문헌에는 열가소성 폴리이미드 수지 필름, 적층체 및 그것을 포함하는 인쇄 배선판의 제조 방법이 기재되어 있다.
본 발명의 하나의 목적은 흡습내열성이 우수한 열가소성 폴리이미드 접착 필름을 이용하여 금속박 적층판을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기의 금속박 적층판에 적용될 수 있는 열가소성 폴리이미드 접착 필름을 제공하는 것이다.
상기 하나의 목적을 달성하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 금속박 적층판은 열경화성 폴리이미드 필름; 상기 열경화성 폴리이미드 상에 형성되는 열가소성 폴리이미드 접착 필름; 및 상기 열가소성 폴리이미드 접착 필름 상에 형성되는 금속박;을 포함하되, 상기 접착 필름이 열가소성 폴리이미드로 형성되며, 상기 열가소성 폴리이미드가 결정성 폴리머와 비결정성 폴리머를 포함하되, 상기 비결정성 폴리머의 함량이 30~90몰%인 것을 특징으로 한다.
이때, 상기 결정성 폴리머는 하기 A) 내지 C) 중에서 선택되는 폴리머로부터 형성될 수 있다.
A) TPE-R, ODA 및 BPDA로 이루어지는 폴리머
B) TPE-R, BPDA 및 TMEG로 이루어지는 폴리머
C) TPE-R, PDA 및 BPDA로 이루어지는 폴리머
여기서, TPE-R은 1,3-비스(4-아미노페녹시)벤젠이고, ODA는 옥시디아닐린이고, BPDA는 3,3´,4,4´-바이페닐테트라카복실릭 디안하이드라이드이고, TMEG는 에틸렌 글리콜 비스(안하이드로-트리멜리테이트)이다.
또한, 상기 비결정성 폴리머는 하기 D) 내지 G) 중에서 선택되는 폴리머 로부터 형성될 수 있다.
D) TPE-R 및 BTDA로 이루어지는 폴리머
E) TPE-R, APB, BPDA 및 PMDA로 이루어지는 폴리머
F) ODA, TPE-R 및 ODPA로 이루어지는 폴리머
G) TPE-R, BPDA 및 BSAA로 이루어지는 폴리머
여기서, TPE-R은 1,3-비스(4-아미노페녹시)벤젠이고, BTDA는 3,3´,4,4´-벤조페논테트라카복실릭 디안하이드라이드이고, APB는 2,2'-비스(3-아미노페녹시)벤젠이고, BPDA는 3,3´,4,4´-바이페닐테트라카복실릭 디안하이드라이드이고, PMDA는 피로멜리틱 디안하이드라이드이고, ODA는 옥시디아닐린이고, ODPA는 4,4´-옥시다이프탈릭 안하이드라이드이고, BSAA는 4,4-(4,4-이소프로필리덴디페녹시)비스(프탈릭안하이드라이드)이다.
또한, 상기 비결정성 폴리머의 함량이 40~80몰%인 것이 보다 바람직하다.
상기 다른 목적을 달성하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 열가소성 폴리이미드 접착 필름은 열가소성 폴리이미드로 형성되며, 상기 열가소성 폴리이미드가 결정성 폴리머와 비결정성 폴리머를 포함하되, 상기 결정성 폴리머는 하기 A) 내지 C) 중에서 선택되는 폴리머로부터 형성되고, 상기 비결정성 폴리머는 하기 D) 내지 G) 중에서 선택되는 폴리머로부터 형성되며, 상기 비결정성 폴리머의 함량이 30~90몰%인 것을 특징으로 한다.
A) TPE-R, ODA 및 BPDA로 이루어지는 폴리머
B) TPE-R, BPDA 및 TMEG로 이루어지는 폴리머
C) TPE-R, PDA 및 BPDA로 이루어지는 폴리머
D) TPE-R 및 BTDA로 이루어지는 폴리머
E) TPE-R, APB, BPDA 및 PMDA로 이루어지는 폴리머
F) ODA, TPE-R 및 ODPA로 이루어지는 폴리머
G) TPE-R, BPDA 및 BSAA로 이루어지는 폴리머
여기서, TPE-R은 1,3-비스(4-아미노페녹시)벤젠이고, ODA는 옥시디아닐린이고, BPDA는 3,3´,4,4´-바이페닐테트라카복실릭 디안하이드라이드이고, TMEG는 에틸렌 글리콜 비스(안하이드로-트리멜리테이트)이고, BTDA는 3,3´,4,4´-벤조페논테트라카복실릭 디안하이드라이드이고, APB는 2,2'-비스(3-아미노페녹시)벤젠이고, PMDA는 피로멜리틱 디안하이드라이드이고, ODPA는 4,4´-옥시다이프탈릭 안하이드라이드이고, BSAA는 4,4-(4,4-이소프로필리덴디페녹시) 비스(프탈릭안하이드라이드) 이다.
이때, 상기 비결정성 폴리머의 함량이 40~80몰%인 것이 보다 바람직하다.
본 발명에 따른 금속박 적층판의 경우, 열가소성 폴리이미드의 결정성 폴리머와 비결정성 폴리머의 혼합 적용, 특히, 비결정성 폴리머의 함량 조절을 통하여 우수한 투습성을 발휘할 수 있으며, 이에 따라 양호한 솔더링 특성을 발휘할 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 FCCL을 나타낸 분해 사시도이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 FCCL 을 나타낸 단면도이다.
도 3은 시편 1의 솔더링 후 사진을 나타낸 것이다.
도 4는 시편 2의 솔더링 후 사진을 나타낸 것이다.
도 5는 시편 7의 솔더링 후 사진을 나타낸 것이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시 예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시 예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시 예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성요소를 지칭한다.
이하, 도면을 참조하여, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 흡습내열성이 우수한 열가소성 폴리이미드 접착 필름 및 이를 이용한 금속박 적층판에 관하여 상세히 설명하면 다음과 같다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 금속박 적층판 을 나타낸 분해 사시도이고, 도 2는 본 발명의 실시예에 따른 금속박 적층판을 나타낸 단면도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 금속박 적층판 (100)은 열경화성 폴리이미드 필름(120), 열가소성 폴리이미드 접착 필름(140) 및 금속박(160)을 포함한다.
도 1 및 도 2에 도시된 예와 같이, 금속박(160)이 양면에 적층되는 경우, 열경화성 폴리이미드 필름(120) 양면에 열가소성 폴리이미드 접착 필름(140)이 형성된다.
열경화성 폴리이미드 필름(120)은 FPCB에서 절연체로 작용하며, 그 두께는 대략 5~40㎛를 가질 수 있다. 또한, 열가소성 폴리이미드 접착 필름(140)은 열경화성 폴리이미드 필름(120)과 금속박(160)이 부착될 수 있는 매개체 및 FPCB에서 절연체로 작용하며, 그 두께는 대략 1~10㎛의 두께를 가질 수 있고, 보다 바람직하게는 2~5㎛를 제시할 수 있다.
금속박(160)은 Al, Cu, Ag, Au 등 열전도성이 우수한 금속으로 형성될 수 있으며, 그 두께는 대략 9 ~ 105㎛일 수 있다. 이러한 금속박(160)은 제조 방법에 따라 전해박, 압연박, 증착박 등이 이용될 수 있다.
도 1 및 도 2에 도시된 예와 같은 금속박 적층판(100)은 열롤 라미네이트법으로 제조될 수 있다. 열롤 라미네이트 공정은 대략 300 ~ 400℃에서 롤 투 롤(Roll to Roll) 공정으로 실시될 수 있다. 이때, 금속박(160)의 장력은 50 ~ 1000N/m으로 조절하고, 열경화성 폴리이미드 필름 및 열가소성 폴리이미드 접착 필름의 장력은 0.1 ~ 100N/m로 조절할 수 있다. 또한, 금속박(160)의 롤에 대한 입사 각도는 10 ~ 80°로 조절할 수 있다.
전술한 바와 같이, 접착 필름으로 열가소성 폴리이미드 필름은, 내열성, 치수 안정성, 절연성 등에서 많은 장점을 갖지만, 흡습율이 높은 관계로 솔더링시 수분이 급격하게 방출되는 문제점을 야기한다.
본 발명에 적용되는 접착 필름은 결정성 폴리머와 비결정성 폴리머를 포함하는 열가소성 폴리이미드로 형성된다.
결정성 폴리머는 고분자 사슬이 규칙적으로 배열되어 고분자 사슬간 밀착 충진이 가능하며, 이로 인해 빛의 통과가 저지되어 불투명한 형태로 낮은 투습도를 가진다. 또한 분자간 당기는 힘으로 인해 높은 수축율이 발생한다.
반면, 비결정성 폴리머는 고분자 사슬간 불규칙적인 배열로 인해 고분자 사슬간 넓은 공간이 생기며, 이로 인해 빛의 통과가 자유로워져 투명한 형태로 높은 투습도를 가진다. 또한, 성형 수축율이 작다.
이때, 비결정성 폴리머의 함량이 30~90몰%인 것이 바람직하다. 비결정성 폴리이미드의 함량이 30몰% 미만일 경우, 흡습내열성 향상 효과가 불충분하다. 반대로, 비결정 폴리이미드의 함량이 90몰%를 초과하는 경우, 라미네이팅 특성 및 접착 특성이 저하되는 문제점이 있다. 바람직하게는 접착 특성도 우수하면서도 흡습내열성을 안정적으로 발휘할 수 있도록, 40~80몰%의 비결정성 폴리이미드를 포함하는 열가소성 폴리이미드 접착 필름을 제시할 수 있다.
한편, 상기 결정성 폴리머는 하기 A) 내지 C) 중에서 선택되는 폴리머로부터 형성될 수 있다.
A) TPE-R, ODA 및 BPDA로 이루어지는 폴리머
B) TPE-R, BPDA 및 TMEG로 이루어지는 폴리머
C) TPE-R, PDA 및 BPDA로 이루어지는 폴리머
여기서, TPE-R은 1,3-비스(4-아미노페녹시)벤젠이고, ODA는 옥시디아닐린이고, BPDA는 3,3´,4,4´-바이페닐테트라카복실릭 디안하이드라이드이고, TMEG는 에틸렌 글리콜 비스(안하이드로-트리멜리테이트)이다.
또한, 상기 비결정성 폴리머는 하기 D) 내지 G) 중에서 선택되는 폴리머로부터 형성될 수 있다.
D) TPE-R 및 BTDA로 이루어지는 폴리머
E) TPE-R, APB, BPDA 및 PMDA로 이루어지는 폴리머
F) ODA, TPE-R 및 ODPA로 이루어지는 폴리머
G) TPE-R, BPDA 및 BSAA로 이루어지는 폴리머
여기서, TPE-R은 1,3-비스(4-아미노페녹시)벤젠이고, BTDA는 3,3´,4,4´-벤조페논테트라카복실릭 디안하이드라이드이고, APB는 2,2'-비스(3-아미노페녹시)벤젠이고, BPDA는 3,3´,4,4´-바이페닐테트라카복실릭 디안하이드라이드이고, PMDA는 피로멜리틱 디안하이드라이드이고, ODA는 옥시디아닐린이고, ODPA는 4,4´-옥시다이프탈릭 안하이드라이드이고, BSAA는 4,4-(4,4-이소프로필리덴디페녹시)비스(프탈릭안하이드라이드)이다.
이들 A) ~ C)에 예시된 결정성 폴리머 및 D) ~ G)에 예시된 비결정성 폴리머는 각각의 폴리머에 포함되는 모노머들을 반응시켜 형성할 수 있다.
실시예
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 통해 본 발명의 구성 및 작용을 더욱 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 본 발명의 바람직한 예시로 제시된 것이며 어떠한 의미로도 이에 의해 본 발명이 제한되는 것으로 해석될 수는 없다.
여기에 기재되지 않은 내용은 이 기술 분야에서 숙련된 자이면 충분히 기술적으로 유추할 수 있는 것이므로 그 설명을 생략하기로 한다.
1. 시편의 제조
표 1에 도시된 결정성 폴리머 및 비결정성 폴리머를 제조한 후, 이를 표 1에 도시된 함량(몰%)으로 조절하여 열가소성 폴리이미드를 제조하여 필름화하였다. 결정성 폴리머 및 비결정성 폴리머 각각에 포함되는 모노머들은 각각 아민과 산무수물이 동일 몰비가 되도록 반응시켰다.
[표 1]
Figure 112014127733462-pat00001
A) TPE-R, ODA 및 BPDA로 이루어지는 폴리머
B) TPE-R, BPDA 및 TMEG로 이루어지는 폴리머
C) TPE-R, PDA 및 BPDA로 이루어지는 폴리머
D) TPE-R 및 BTDA로 이루어지는 폴리머
E) TPE-R, APB, BPDA 및 PMDA로 이루어지는 폴리머
F) ODA, TPE-R 및 ODPA로 이루어지는 폴리머
G) TPE-R, BPDA 및 BSAA로 이루어지는 폴리머
이후, 열경화성 폴리이미드와 동박을 적층하여 금속박 적층판을 제조하였다.
2. 투습도 및 흡습 솔더링 내성 평가
투습도는 투습도 시험기(Mocon 제조 PERMATRAN-W 3/33)를 이용하였다.
흡습 솔더링 내성은 FCCL 단면 에칭 후, 85℃ / 85% R.H. 가습 조건하 96hr 흡습 후 Solder floating Test시 기포 발생 및 착색 여부 확인하고, 기포 발생 및 착색 없을 경우 양호(O)로 평가하였다.
투습도 평가 결과를 표 1에 나타내고, 솔더링 내성 평가를 표 2에 나타내었다.
[표 2]
Figure 112014127733462-pat00002
표 2를 참조하면, 이는 열가소성 폴리이미드 성분 중 비결정성 폴리머 비율이 전체 폴리머 대비 30몰% 이상시 제품의 흡습 솔더링 내성이 개선되됨을 볼 수 있다. 이는 비결정성 폴리머를 일정 30mol% 이상 사용시 열가소성 폴리이미드가 비결정성 특성을 주로 발휘하면서 흡수된 수분을 빠르게 내보내기 때문이라 볼 수 있다.
또한, 표 2를 참조하면, 시편 4 내지 시편 11의 경우, 300℃ 솔더링 후 모두 양호한 솔더링 내성을 나타내었으며, 시편 5 내지 시편 11의 경우, 340℃ 솔더링시에도 양호한 솔더링 내성을 나타내었는 바, 비결정성 폴리머가 40몰% 이상 포함되는 것이 보다 바람직하다고 볼 수 있다.
한편, 결정성 폴리머가 포함되지 않은 시편 11의 경우 접착강도가 낮은 것을 볼 수 있으며, 시편 4 내지 시편 9의 경우, 접착강도 저하가 거의 없는 바, 비결정성 폴리머가 80몰% 이하로 포함되는 것이 보다 바람직하다고 볼 수 있다.
도 3은 시편 1, 시편 2 및 시편 7의 300℃ 솔더링 후 사진을 도 3 내지 도 5에 나타내었다.
도 3 및 도 4를 참조하면, 시편 1 및 시편 2의 300℃ 솔더링 후 기포 발생 및 착색이 발생한 것을 볼 수 있다. 그러나, 도 5를 참조하면 시편 7의 경우, 300℃ 솔더링 후 기포 발생 및 착색이 전혀 나타나지 않아 양호한 솔더링 내성을 발휘하는 것을 볼 수 있다.
이상에서는 본 발명의 실시예를 중심으로 설명하였지만, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 기술자의 수준에서 다양한 변경이나 변형을 가할 수 있다. 이러한 변경과 변형은 본 발명이 제공하는 기술 사상의 범위를 벗어나지 않는 한 본 발명에 속한다고 할 수 있다. 따라서 본 발명의 권리범위는 이하에 기재되는 청구범위에 의해 판단되어야 할 것이다.
100 : 금속박 적층판
120 : 열경화성 폴리이미드 필름
140 : 열가소성 폴리이미드 접착 필름
160 : 금속박

Claims (6)

  1. 삭제
  2. 5~40㎛ 두께의 열경화성 폴리이미드 필름;
    상기 열경화성 폴리이미드 상에 형성되는 1~10㎛ 두께의 접착 필름; 및
    상기 접착 필름 상에 형성되는 9~105㎛ 두께의 금속박;을 포함하되,
    상기 접착 필름이 열가소성 폴리이미드로 형성되며, 상기 열가소성 폴리이미드가 결정성 폴리머와 비결정성 폴리머를 포함하되,
    상기 결정성 폴리머는 하기 A) 내지 C) 중에서 선택되는 폴리머로부터 형성되고,
    A) TPE-R, ODA 및 BPDA로 이루어지는 폴리머
    B) TPE-R, BPDA 및 TMEG로 이루어지는 폴리머
    C) TPE-R, PDA 및 BPDA로 이루어지는 폴리머
    여기서, TPE-R은 1,3-비스(4-아미노페녹시)벤젠이고, ODA는 옥시디아닐린이고, BPDA는 3,3´,4,4´-바이페닐테트라카복실릭 디안하이드라이드이고, TMEG는 에틸렌 글리콜 비스(안하이드로-트리멜리테이트)이다.
    상기 비결정성 폴리머는 하기 D) 내지 G) 중에서 선택되는 폴리머로부터 형성되며,
    D) TPE-R 및 BTDA로 이루어지는 폴리머
    E) TPE-R, APB, BPDA 및 PMDA로 이루어지는 폴리머
    F) ODA, TPE-R 및 ODPA로 이루어지는 폴리머
    G) TPE-R, BPDA 및 BSAA로 이루어지는 폴리머
    여기서, TPE-R은 1,3-비스(4-아미노페녹시)벤젠이고, BTDA는 3,3´,4,4´-벤조페논테트라카복실릭 디안하이드라이드이고, APB는 2,2'-비스(3-아미노페녹시)벤젠이고, BPDA는 3,3´,4,4´-바이페닐테트라카복실릭 디안하이드라이드이고, PMDA는 피로멜리틱 디안하이드라이드이고, ODA는 옥시디아닐린이고, ODPA는 4,4´-옥시다이프탈릭 안하이드라이드이고, BSAA는 4,4-(4,4-이소프로필리덴디페녹시)비스(프탈릭안하이드라이드)이다.
    상기 비결정성 폴리머의 함량이 50~80몰%이고,
    상기 접착 필름은 71.2~78.4gm/m2·day의 투습도를 가지고, 1.0Kgf/cm 이상의 접착강도를 가지며,
    85℃ / 85% R.H. 가습 조건하에서 96hr 흡습 후 Solder floating Test시 340℃까지 흡습 솔더링 내성을 갖는 것을 특징으로 하는 금속박 적층판.
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