KR101676134B1 - 코크스 오븐 가스 정제 장치 및 코크스 오븐 가스 정제 방법 - Google Patents

코크스 오븐 가스 정제 장치 및 코크스 오븐 가스 정제 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 코크스 오븐 가스 정제 장치 및 코크스 오븐 가스 정제 방법에 관한 것으로, 구체적으로 H2S 세정탑; 암모니아 세정탑; 증류탑; 및 상기 증류탑으로부터 공급된 용액으로부터 탄산칼슘을 형성시키고, 암모니아수를 상기 H2S 세정탑에 공급시키는 무기화 반응기를 포함하는, 코크스 오븐 가스 정제 장치 및 코크스 오븐 가스 정제 방법에 관한 것이다.

Description

코크스 오븐 가스 정제 장치 및 코크스 오븐 가스 정제 방법{APPARATUS OF COKE OVEN GAS PURIFICATION AND METHOD COKE OVEN GAS PURIFICATION}
본 발명은 코크스 오븐 가스의 정제 효율을 향상시키기 위한 코크스 오븐 가스 정제 장치 및 코크스 오븐 가스 정제 방법에 관한 것이다.
코크스는 제철공정에서 철광석을 환원시키는 역할을 하는 중요한 제품의 하나로 일관제철소에는 코크스 오븐 공정을 이용하여 석탄으로부터 코크스를 제조한다. 상기 코크스 오븐 공정에서는 석탄에 포함되어 있는 다양한 휘발성 물질 등을 고온의 환원상태에서 반응시켜 CO, H2, CH4, CO2 등의 형태로 전환시키면서 카본(탄소)성분으로 잔류시켜 코크스를 만든다.
코크스 오븐 가스(Coke Oven Gas: COG)에는 CO, H2, CH4, CO2 이외에도 미량 성분으로 H2S, HCN, NH3 등의 물질이 포함되어 있으며 이들 미량 성분들을 제거하기 위한 공정을 코크스 오븐 가스 정제 공정(COG 정제 공정)이라 하며 주로 황화수소(H2S)의 제거에 그 목적을 두고 있다.
현재 다양한 형태의 COG 정제 공정이 제안되고 있으며 대표적으로 Stretford, Diamox, Hirohax, Takahax, Fumaks, Still-Otto 등의 공정이 있다. 이들 COG 정제 공정은 산성가스 성분(H2S, CO2 등으로 주로 H2S의 제거를 목적으로 함)을 제거하기 위해 암모니아 수를 사용하는 공정(Diamox, Hirohaks, Takahax, Fumaks)이 있으며 추가적으로 H2S의 제거 효율을 높이기 위해 가성소다 (NaOH)를 주입하기도 한다.
Still-Otto 공정으로 대표되는 암모니아를 이용한 COG 정제 공정은 COG 중 황화수소의 제거를 위해 코크스 오븐 조업시 발생하는 암모니아를 연수(soft water)를 이용하여 포집한 후 이를 황화수소의 제거에 사용한다. 이때 COG 내의 이산화탄소가 황화수소와 경쟁적으로 반응하여 동시에 제거될 수도 있다. 결과적으로 황화수소 제거를 위해 사용된 암모니아수에는 황화수소와 이산화탄소(산성가스)가 용해되어 있으며 이 암모니아수는 증류의 과정 (distillation)을 거쳐 암모니아수 내의 황화수소와 이산화탄소를 탈기시킨 후 황화수소의 제거를 위해 재 공급된다.
이때 암모니아수 내의 황화수소와 이산화탄소의 탈기가 충분하지 못할 경우 황화수소의 포집을 위해 재 공급되는 암모니아수 내에도 다량의 황화수소와 이산화탄소가 포함되어 있어서 황화수소의 흡수를 방해하여 COG 정제 효율을 저감시킬 수 있다.
도 1은 종래의 암모니아수를 이용한 COG 정제 공정을 개략적으로 나타낸 모식도이다.
현재까지 암모니아 수를 이용한 COG 정제 효율을 향상시키기 위한 방법으로, NaOH 추가 주입을 통한 H2S 정제 효율 향상, CO2의 흡수를 최대한 낮추기 위해 짧은 접촉 시간을 유지할 수 있는 충진제 (packing material) 사용 등이 있다. 그러나 이러한 방법은 H2S의 흡수를 위해 사용된 암모니아수의 품질을 향상시키기는 어렵다.
본 발명의 한 측면은 H2S를 흡수하기 위한 암모니아수 내의 H2S와 경쟁 반응하는 산성가스 농도를 저감시켜, H2S의 포집 효율을 증대시키고, 코크스 오븐 가스의 품질을 향상시킬 수 있는 코크스 오븐 가스 정제 장치 및 정제 방법을 제공하고자 한다.
또한, 본 발명은, 이산화탄소를 탄산칼슘으로 고정화하고, 이를 회수하여 자원으로 활용할 수 있는, 코크스 오븐 가스 정제 장치 및 정제 방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 일 구현예는, H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스를 공급받아, 상기 H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스 및 암모니아수를 반응시키는 H2S 세정탑; 상기 H2S 세정탑으로부터 코크스 오븐 가스를 공급받아, 연수로 암모니아를 흡수하고, 암모니아수를 상기 H2S 세정탑으로 공급시키는 암모니아 세정탑; 상기 H2S 세정탑으로부터 H2S 및 CO2를 포함하는 용액을 공급받아, 탈기시키고, 탈기된 용액을 무기화 반응기로 공급시키는 증류탑; 및 상기 증류탑으로부터 공급된 탈기된 용액 및 칼슘을 포함하는 화합물을 반응시켜 탄산칼슘을 형성시키고, 암모니아수를 상기 H2S 세정탑에 공급시키는 무기화 반응기를 포함하는, 코크스 오븐 가스 정제 장치를 제공한다.
상기 증류탑에서 탈기된 용액은, CO2를 포함하는 암모니아수인 것이 바람직하다.
상기 칼슘을 포함하는 화합물은, 고로 슬래그, 제강 슬래그, Ca(OH)2 및 CaO로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상인 것이 바람직하다.
본 발명의 다른 구현예는, H2S 세정탑, 암모니아 세정탑 및 증류탑을 이용한 코크스 오븐 가스 정제 방법에 있어서, 상기 증류탑으로부터 배출되고, CO2 및 암모니아수를 포함하는 용액을 칼슘을 포함하는 화합물과 반응시켜 탄산칼슘을 형성시키는 단계; 및 상기 암모니아수를 H2S 세정탑에 공급하여 H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스와 반응시키는 단계를 포함하는, 코크스 오븐 가스 정제 방법을 제공한다.
상기 칼슘을 포함하는 화합물은, 고로 슬래그, 제강 슬래그, Ca(OH)2 및 CaO로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상인 것이 바람직하다.
본 발명의 코크스 오븐 가스 정제 장치 및 코크스 오븐 가스 정제 방법을 사용함으로써, H2S를 흡수하기 위한 암모니아수 내의 산성가스 농도를 저감시켜 H2S의 포집 효율을 증대시킬 수 있으며, 품질이 향상된 코크스 오븐 가스를 제조할 수 있다.
또한, 칼슘을 포함하는 화합물을 공급함으로써, 이산화탄소를 탄산칼슘의 형태로 고정화할 수 있으며, 이를 회수하여 자원으로 활용이 가능하며, 온실가스 저감에 기여할 수 있다.
도 1은 종래의 암모니아수를 이용한 코크스 오븐 가스 정제 장치를 개략적으로 나타낸 모식도이다.
도 2는 본 발명의 코크스 오븐 가스 정제 장치를 개략적으로 나타낸 모식도이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시 형태들을 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시형태는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시 형태로 한정되는 것은 아니다. 또한, 본 발명의 실시형태는 당해 기술분야에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다.
도 2는 본 발명의 코크스 오븐 가스 정제 장치를 개략적으로 나타낸 모식도이다.
본 발명의 일 구현예는, H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스(201)를 공급받아, 상기 H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스(201) 및 암모니아수를 반응시키는 H2S 세정탑(101); 상기 H2S 세정탑(101)으로부터 코크스 오븐 가스(202)를 공급받아, 연수(soft water)(203)로 암모니아를 흡수하고, 암모니아수(205)를 상기 H2S 세정탑(101)으로 공급시키는 암모니아 세정탑(102); 상기 H2S 세정탑(101)으로부터 H2S 및 CO2를 포함하는 용액(206)을 공급받아, 탈기시키고, 탈기된 용액(209)을 무기화 반응기(104)로 공급시키는 증류탑(103); 및 상기 증류탑(103)으로부터 공급된 탈기된 용액(209) 및 칼슘을 포함하는 화합물(105)을 반응시켜 탄산칼슘(106)을 형성시키고, 암모니아수(210)를 상기 H2S 세정탑(101)에 공급시키는 무기화 반응기(104)를 포함하는, 코크스 오븐 가스 정제 장치를 제공한다.
본 발명의 다른 구현예는, H2S 세정탑(101), 암모니아 세정탑(102) 및 증류탑(103)을 이용한 코크스 오븐 가스 정제 방법에 있어서, 상기 증류탑(103)으로부터 배출되고, CO2 및 암모니아수를 포함하는 용액을 칼슘을 포함하는 화합물(105)과 반응시켜 탄산칼슘(106)을 형성시키는 단계; 및 상기 암모니아수(210)를 H2S 세정탑(101)에 공급하여 H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스(201)와 반응시키는 단계를 포함하는, 코크스 오븐 가스 정제 방법을 제공한다.
본 발명은 코크스 오븐 가스 정제 공정에 사용되는 암모니아수 내의 산성가스의 분율을 낮춤으로써, H2S의 흡수 효율을 증대시키는 것으로, 이를 통해 코크스 오븐 가스 내의 H2S의 농도를 효과적으로 낮출 수 있어 코크스 오븐 가스 활용도를 향상시킬 수 있다.
암모니아수와 H2S 또는 CO2의 흡수 반응 및 탈기 반응은 하기 반응식 1 내지 5와 같다.
[반응식 1]
H2S + NH3 → NH4HS
[반응식 2]
2NH3 + H2S → (NH4)2S
[반응식 3]
2NH3 + CO2 → NH2COONH4
[반응식 4]
NH3 + CO2 + H2O → NH4HCO3
[반응식 5]
2NH3 + CO2 + H2O → (NH4)2CO3
구체적으로, H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스(201)는, 먼저 H2S 세정탑(101)으로 공급되고, 상기 H2S는 암모니아수와 상기 반응식 1 및 2와 같은 반응에 따라 흡수가 일어나게 된다. 이때, CO2도 상기 반응식 3 내지 5에 따라 동시에 흡수가 일어난다. 즉, 상기 H2S를 흡수하기 위한 암모니아수는 H2S 세정탑(101)에서 CO2와의 경쟁반응에 따라 H2S 및 CO2와 동시에 반응하게 된다.
한편, 상기 H2S 세정탑(101)을 거친 코크스 오븐 가스(202)는 암모니아 세정탑(102)으로 공급되고, 상기 암모니아 세정탑(102) 상부로 공급되는 연수(soft water)(203)를 이용하여 암모니아를 흡수하게 된다. 암모니아를 흡수한 용액은 H2S 세정탑(101)으로 공급되어 H2S를 흡수하는 용도로 재사용된다.
H2S 세정탑(101)으로부터 배출되는 용액은 증류탑(103)으로 공급되어, 스팀에 의하여 탈기된다. 즉, 상기 증류탑(103)으로 공급되는 용액은 H2S, CO2 등을 포함하는 암모니아수인 것이 바람직하고, 상기 용액으로부터 산성가스(208) 즉, H2S, CO2 등이 기상으로 분리 배출되는 것이 바람직하다. 이후, 탈기된 용액(209)은 H2S 세정탑(101)으로 공급되어 H2S를 흡수하는데 사용되는 것이 바람직하다.
한편, 본 발명의 코크스 오븐 가스 정제 장치는, 상기 탈기된 용액(209)에 남아 있는 CO2를 분리 배출하기 위하여, 무기화 반응기(104)를 구비하는 것이 바람직하다. 구체적으로, 상기 증류탑(103)에서 H2S, CO2 등을 포함하는 암모니아수를 탈기하는 과정에서 탈기되지 못하고 남아있는 CO2가 암모니아수에 포함되어 있으며, 이는 H2S 세정탑(101)에 공급될 경우, 암모니아수에 대한 H2S 및 CO2의 경쟁적 반응이 일어나며, 나아가 H2S가 재탈기될 수 있어, H2S를 효과적으로 흡수하지 못함으로써 코크스 오븐 가스 정제 공정의 효율을 저하시키는 원인이 된다. 따라서, 상기 무기화 반응기(104)를 통해 공급되는 칼슘을 포함하는 화합물(105)을 상기 증류탑(103)으로부터 공급되는 용액과 반응시킴으로써, CO2를 탄산칼슘(106)으로 고정시키고 이외의 용액을 H2S 세정탑(101)으로 공급시켜 공정의 효율을 향상시킬 수 있다.
이때, 상기 칼슘을 포함하는 화합물(105)은, 용액에 포함된 CO2와 반응하여 탄산칼슘(106)을 형성시킬 수 있는 성분이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 고로 슬래그, 제강 슬래그, Ca(OH)2 및 CaO로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상일 수 있다.
또한, 상기 무기화 반응기(104)에 공급되는 용액에 포함된 CO2는 HCO3 - 또는 CO3 2 -의 형태로 존재할 수 있으며, Ca2 +와 반응하여 CaCO3의 형태로 침전 가능하다. 나아가, 상기 CaCO3는 수득되어 자원으로 활용이 가능하여, 본 발명의 코크스 오븐 가스 정제 장치 및 방법으로부터 부산물로 수득될 수 있다.
이하, 본 발명을 실시예에 의거하여 구체적으로 설명하는 바, 본 발명이 다음 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
< 실시예 >
도 2에 나타낸 바와 같이, 코크스 오븐 가스(201)를 공급받아, 상기 코크스 오븐 가스(201) 및 암모니아수를 반응시키는 H2S 세정탑(101); 상기 H2S 세정탑(101)의 상부로부터 코크스 오븐 가스(202)를 공급받아, 탑 상부에 공급되는 연수(203)로 암모니아를 흡수하고, 암모니아수(205)를 상기 H2S 세정탑(101) 상부로 공급시키는 암모니아 세정탑(102); 상기 H2S 세정탑(101) 하부로부터 H2S 및 CO2를 포함하는 용액을 공급받아, 스팀에 의하여 탈기시키고 산성가스(208)를 배출시키며, 탈기된 용액(209)을 무기화 반응기(104)로 공급시키는 증류탑(103); 및 상기 증류탑(103)으로부터 공급된 탈기된 용액 및 칼슘을 포함하는 화합물(105)을 반응시켜 탄산칼슘(106)을 형성시키고, 암모니아수(210)를 상기 H2S 세정탑(101)에 공급시키는 무기화 반응기(104)를 포함하는, 코크스 오븐 가스 정제 장치를 준비하였다.
< 비교예 >
도 1에 나타낸 바와 같이, 실시예에서 무기화 반응기(104)가 제외된 것을 제외하고, 상기 실시예와 동일한, 코크스 오븐 가스 정제 장치를 준비하였다.
< 실험예 >
상기 실시예 및 비교예의 코크스 오븐 가스 정제 장치의 H2S 세정탑(101) 하부 각각 H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스(201)를 주입하고, 증류탑(103)으로부터 배출되어 H2S 세정탑(101)으로 공급되는 용액에 포함된 성분을 측정하여, 하기 표 1에 나타내었다. 즉, 실시예의 경우 무기화 반응기(104)를 거친 용액에 포함된 성분 및 함량을 나타내었으며, 비교예의 경우 무기화 반응기(104)를 거치지 않은 용액에 포함된 성분 및 함량을 나타내었다.
이때, 상기 실시예의 무기화 반응기(104)에서는, Ca(OH)2를 8.4g/L양으로 지속적으로 공급하였으며, 이산화탄소 및 상기 Ca(OH)2의 반응으로부터 형성된 탄산칼슘(106)을 회수하였다. 칼슘 화합물의 투입량은 암모니아 수 내에 포함된 CO2의 양에 결정되며 CO2와 당량으로 주입하는 것이 바람직하다.
성분 비교예 실시예 변화량
NH3 20g/L(1.17M) 20g/L(1.17M) 0
H2S 3g/L(0.09M) 3g/L(0.09M) 0
CO2 5g/L(0.11M) ~0g/L(~0M) 5g/L 감소
산성가스로딩 0.17(M/M) 0.075(M/M) 0.095감소
상기 표 1에서 나타낸 바와 같이, 증류탑(103)으로부터 배출된 용액을 무기화 반응기(104)를 거치지 않고 바로 H2S 세정탑(101)으로 공급하는 비교예의 경우, CO2의 함량이 5g/L로 H2S에 비하여 현저히 높은 농도로 포함되어 있음을 알 수 있다. 즉, 비교예의 경우 H2S 세정탑(101)에서 암모니아수에 의한 H2S 흡수 효율이, CO2에 의하여 저하됨을 알 수 있다. 이를 통해 증류탑에서 공급된 암모니아 수 내의 CO2를 선택적으로 제거함으로써 H2S의 흡수 효율을 증가시킬 수 있음을 알 수 있다.
반면, 증류탑(103)으로부터 배출된 용액을 무기화 반응기(104)에서, 칼슘을 포함하는 화합물(105)로 반응시킨 후, 탄산칼슘(106)을 형성시키고, 남은 용액을 H2S 세정탑(101)으로 공급하는 실시예의 경우, 용액에 CO2가 대부분 제거되었으며, CO2가 제거된 암모니아수는 H2S 세정탑(101)에 공급되어 H2S를 효율적으로 흡수할 수 있음을 확인할 수 있다.
101: H2S 세정탑 102: 암모니아 세정탑
103: 증류탑 104: 무기화 반응기
105: 칼슘을 포함하는 화합물 106: 탄산칼슘
201: 처리 전 코크스 오븐 가스 202: 코크스 오븐 가스
203: 연수(soft water) 204: 처리 후 코크스 오븐 가스
205: 암모니아수 206: H2S 및 CO2를 포함하는 용액
207: 스팀 208: 산성가스
209: 탈기된 용액 210: 암모니아수

Claims (5)

  1. H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스를 공급받아, 상기 H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스 및 암모니아수를 반응시키는 H2S 세정탑;
    상기 H2S 세정탑으로부터 코크스 오븐 가스를 공급받아, 연수로 암모니아를 흡수하고, 암모니아수를 상기 H2S 세정탑으로 공급시키는 암모니아 세정탑;
    상기 H2S 세정탑으로부터 H2S 및 CO2를 포함하는 암모니아수를 공급받아, H2S 및 CO2를 탈기시키고, H2S 및 CO2가 탈기된 암모니아수를 무기화 반응기로 공급시키는 증류탑; 및
    상기 증류탑으로부터 공급된 미 탈기된 CO2를 포함하는 암모니아수와 칼슘을 포함하는 화합물을 반응시켜 탄산칼슘을 형성하여 회수함으로써 CO2가 제거된 암모니아수를 얻고, 상기 CO2가 제거된 암모니아수를 상기 H2S 세정탑에 공급시키는 무기화 반응기를 포함하며,
    상기 칼슘을 포함하는 화합물은, 고로 슬래그, 제강 슬래그, Ca(OH)2 및 CaO로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상인, 코크스 오븐 가스 정제 장치.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스를 공급받아, 상기 H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스 및 암모니아수를 반응시키는 H2S 세정탑;
    상기 H2S 세정탑으로부터 코크스 오븐 가스를 공급받아, 연수로 암모니아를 흡수하고, 암모니아수를 상기 H2S 세정탑으로 공급시키는 암모니아 세정탑; 및
    상기 H2S 세정탑으로부터 H2S 및 CO2를 포함하는 암모니아수를 공급받아, H2S 및 CO2를 탈기시키고, H2S 및 CO2가 탈기된 암모니아수를 배출하는 증류탑을 이용한 코크스 오븐 가스 정제 방법에 있어서,
    상기 증류탑으로부터 배출되고, 미 탈기된 CO2를 포함하는 암모니아수를 칼슘을 포함하는 화합물과 반응시켜 탄산칼슘을 형성하여 회수함으로써 CO2가 제거된 암모니아수를 얻는 단계; 및
    상기 CO2가 제거된 암모니아수를 H2S 세정탑에 공급하여 H2S를 포함하는 코크스 오븐 가스와 반응시키는 단계를 포함하며,
    상기 칼슘을 포함하는 화합물은, 고로 슬래그, 제강 슬래그, Ca(OH)2 및 CaO로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상인, 코크스 오븐 가스 정제 방법.
  5. 삭제
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