KR101632916B1 - 보리수나무 추출물을 포함하는 천연 방부제 조성물 - Google Patents

보리수나무 추출물을 포함하는 천연 방부제 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 보리수나무 추출물 및, 보리수나무 추출물과 다가알콜을 함유하는 천연 방부제 조성물에 관한 것으로, 상기 천연 방부제 조성물을 화장료 조성물에 처리하는 경우, 우수한 방부력을 나타내어, 종래에 사용된 화학방부제 대신 안전성 있는 천연 방부제 조성물로서 유용하게 사용될 수 있다.

Description

보리수나무 추출물을 포함하는 천연 방부제 조성물 {A natural antiseptic composition comprising extract of Elaeagnus umbellata}
본 발명은 보리수나무 추출물을 포함하는 천연 방부제 조성물에 관한 것이다.
물질의 부패를 막는 약제 즉, 동식물성 유기물이 미생물의 작용에 의해 부패하는 것을 막는 것이 방부이고, 보존을 목적으로 방부하기 위해 첨가하는 약제가 방부제이다. 방부제는 화장품, 의약품, 생활용품, 식품 등 다양한 제품군의 품질을 장기간 유지하기 위해 필수적이며, 특히 화장품의 경우에는 유통기간이 비교적 길고 기름이나 물이 주성분으로 구성되어 미생물의 탄소원이 되는 글리세린이나 솔비톨 등과, 질소원이 되는 아미노산 유도체, 단백질 등으로 조성되어 있어 더욱 필수적이다. 따라서 인체에 해가 되지 않아야 하며, 또한, 방부제 첨가로 인해 제품의 품질을 손상시키지 않아야 한다.
그러나 화장품, 의약품에 범용적으로 사용되는 기존의 화학적 방부제인 파라벤(파라옥시안식향산 에스텔)류는 피부 알레르기(Conti, A. et al., 1997)와 내성균 유발 및 환경호르몬으로서의 작용 가능성(Routledge, E. J. et al., 1998) 등의 문제점을 불러일으킨다. 또한, 파라벤은 화장품뿐만 아니라 잼이나 간장, 소스 등 식품 방부제로도 널리 쓰였는데, 안전성 문제가 꾸준히 제기되자, 식약청이 부적합 판정을 내려 식품 내 첨가를 금지한 품목이다.
파라벤 다음으로 많이 사용되는 방부제인 이미다졸리 디닐유레아는 파라벤류와 혼합되어 사용되기도 한다. 미국 피부과학회지에 발표된 연구결과에 따르면, 이미다졸리 디닐유레아는 호흡기나 피부를 자극하여 염증을 발생시키고, 심장 맥박수를 증가시켜 심계항진을 유발하고, 접촉성 피부염의 원인이라고 한다. 이 때문에 일본에서는 사용이 금지되었고, 유럽에서는 사용을 자제할 것을 권고하고 있다.
상기와 같은 화학방부제들의 문제점으로 인하여 제품의 안전성과 경제성이 우수한 천연 방부제에 대한 연구가 지속되고 있으며, 한국등록특허 제10-0822416호, 한국공개특허 제2007-0080707호 및 한국공개특허 제2009-0075282호 등에는 동식물기원의 추출물이 방부 효과가 있음이 개시되었다.
천연물 유래의 항균성 물질로서 페놀릭(phenolic), 폴리페놀(polyphenol), 퀴닌(quinine), 플라본(flavone), 플라보노이드(flavonoid), 플라보놀(flavonol), 탄닌(tannin), 쿠마린(coumarin), 테르페노이드(terpenoid), 알카노이드(alkaloid), 폴리펩타이드(polypeptide) 등이 보고되었으며, 상기 천연물 유래 항균성 물질의 항균력에 대한 작용 기작이 모두 밝혀지지는 않았지만, 테르페노이드와 페놀릭은 미생물의 세포막을 파괴하는 기작을 통해 항균작용을 지닌다고 보고되었고, 페놀과 플라보노이드는 미생물의 대사작용에 필수적인 물질에 결합함으로써 미생물의 성장을 억제한다고 알려져 있다. 또한 쿠마린과 알카노이드는 유전자 수준에서 미생물의 성장을 억제한다고 알려져 있으며, 페놀 화합물(phenolic compound)은 낮은 수용성에도 불구하고 하이드로실 그룹(hydroxyl group)에 대해 항균활성이 높으며, 모노테르펜(monoterpene)류는 미생물 세포벽과 세포막에 대한 투과속도와 관계가 깊어 미생물의 세포막 구조 투과벽을 파괴함으로써 살균효과를 나타낸다고 한다. 그러나, 보고된 천연 항균성 물질의 대부분은 색취, 제품 안정성 저하, 좁은 항균 스펙트럼, 제형 상의 문제점 등으로 인하여 상용화되지 못하고 있으며, 편백 추출물인 히노키티올(hinokitiol), 황금 추출물인 바이칼린(baicalin), 자몽 종자 추출물인 DF-100 등 극히 일부만이 상용화되고 있고, 그 외 다른 천연항균제 등은 경제성이 낮거나 좁은 항균 스펙트럼 또는 물성에 의해 사용 범위가 제한되는 등의 문제가 있어, 보다 진보되고 제품화 개발이 가능한 천연 항균제가 필요한 상황이다.
보리수나무(Elaeagnus umbellata Thunb. )는 쌍떡잎식물 보리수나무과 낙엽관목으로 전국의 높이 1,200m 이하인 산기슭에서 자생하며, 일본, 중국, 인도 등지에 분포하며 추위와 공해에 강하고 건조해도 잘 자란다. 높이는 3~4m 정도이며, 나무껍질은 어두운 회색, 잔가지는 갈색이고 어린 가지는 은백색의 비늘털로 덮여 있다. 가지에는 가시가 있으며, 잎은 어긋나고 긴 타원 모양이며 가장자리가 밋밋하고 뒷면에 은백색의 비늘털이 덮이며, 잎자루는 길이 4~10㎜ 정도이다. 5~6월에 잎겨드랑이에서 1~7개의 꽃이 모여 피는데 점점 노란색으로 변한다. 꽃받침통은 끝이 4갈래로 갈라지고 은백색의 비늘털이 덮여 있다. 열매는 10~11월에 적색으로 익으며 먹을 수 있고 비늘털이 남아 있다.
보리수나무와 관련된 선행문헌으로서, 한국등록특허 제10-1276141호에는 항산화 활성 및 항균 활성을 갖는 갈매보리수나무 씨앗 추출물 및 이의 제조방법이 개시되었으며, 선행문헌[Aziz, S. et al., 2015; Sabir, M. S. et al., 2007; Fiaz Aziz Minhas, et al., 2013]에는 보리수나무의 추출물이 항세균, 항진균 효과가 있음을 개시하였으나, 보리수나무 추출물의 방부력이 있음을 증명하고 이를 천연 방부제로서 사용할 수 있음에 대해서는 아직까지 개시된 바 없다.
한국공개특허 제2007-0080707호(인동초 추출물로 이루어지는 천연방부제 및 이를유효성분으로 포함하는 화장료 조성물, 2007년 08월 13일, 공개) 한국공개특허 제2009-0075282호(천연방부효과를 갖는 초피추출물을 함유하는 화장료 조성물, 2009년 07월 08일, 공개) 한국등록특허 제10-0822416호(항미생물 효과를 갖는 향료 조성물과 이를 함유하는 화장료조성물, 2008년 04월 08일, 등록) 한국등록특허 제10-1276141호(갈매보리수나무 씨앗 추출물 및 이의 제조방법, 2013년 06월 12일, 등록)
Aziz, S. et al., Biological screening of Elaeagnus umbellata Thunb., Pakistan Journal of Pharmaceutical Sciences, 28(1), 65-70, 2015. Conti, A. et al., Contact sensitization to preservatives in children, Contact Dermatitis, 37(1), 35-36, 1997. Fiaz Aziz Minhas, et al., Antimicrobial activities of the leaves and roots of Elaeagnus umbellata Thunb, African Journal of Biotechnology, 12(48), 6754-6760, 2013. Routledge, E. J. et al., Some alkyl hydroxy benzoate preservatives (parabens) are estrogenic, Toxicol Appl Pharmacol, 153(1), 12-19, 1998. Sabir, M. S. et al., Antibacterial activity of Elaeagnus umbellata Thunb. a medicinal plant from Pakistan, Saudi Medical Journal, 28(2), 259-263, 2007.
본 발명의 목적은 보리수나무 추출물 및, 보리수나무 추출물과 다가알콜을 함유하는 천연 방부제 조성물을 제공하는 데 있으며, 또한, 상기 천연 방부제 조성물을 포함하는 화장료 조성물을 제공하는 데 있다.
본 발명은 보리수나무(Elaeagnus umbellata Thunb.) 추출물을 포함하는 천연 방부제 조성물에 관한 것이며, 상기 보리수나무 추출물은 보리수나무의 잎, 가지, 줄기, 열매로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상을 물, C1 내지 C4의 저급 알콜, 또는 이들의 혼합용매로 추출 및 농축하여 얻을 수 있다.
또한, 상기 보리수나무 추출물은 다가알콜을 추가로 혼합할 수 있으며, 보리수나무 추출물 및 다가알콜은 1:1~9의 중량비로 혼합될 수 있으며, 바람직하게는 1:1~5의 중량비로 혼합될 수 있다.
상기 다가알콜은 글리세릴카프릴레이트(glyceryl caprylate, GMCY), 프로판디올(propanediol), 부탄디올(butanediol), 디프로필렌글리콜(dipropylene glycol), 펜탄디올(pentanediol), 헥산디올(1,2-hexandiol), 글리세린(glycerin), 에틸헥실글리세린(ethylhexyl glycerin, Sensiva SC50), 벤질알콜(benzyl alcohol)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 한다.
본 발명은 또한, 보리수나무 추출물 및, 보리수나무 추출물과 다가알콜을 함유하는 천연 방부제 조성물을 유효성분으로 포함하는 화장료 조성물에 관한 것이다. 상기 화장료 조성물에 있어, 천연 방부제 조성물은 전체 중량에 대하여 0.01~5중량%로 함유된다.
또 다른 일면에 있어서, 본 발명은
(1공정) 보리수나무의 잎, 가지, 줄기, 열매로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상을 물, C1 내지 C4의 저급 알콜, 또는 이들의 혼합용매로 추출 및 농축하여 보리수나무 추출물을 제조하는 단계; 및,
(2공정) 상기 1공정에서 제조된 보리수나무 추출물과 글리세릴카프릴레이트(glyceryl caprylate, GMCY), 프로판디올(propanediol), 부탄디올(butanediol), 디프로필렌글리콜(dipropylene glycol), 펜탄디올(pentanediol), 헥산디올(1,2-hexandiol), 글리세린(glycerin), 에틸헥실글리세린(ethylhexyl glycerin, Sensiva SC50), 벤질알콜(benzyl alcohol)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 다가알콜을 1:1~9의 중량비로 혼합하는 단계;
를 포함하는 것을 특징으로 하는 보리수나무 추출물 및 다가알콜을 포함하는 천연 방부제 조성물의 제조 방법에 관한 것이다.
이하 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명은 보리수나무(Elaeagnus umbellata Thunb.) 추출물을 포함하는 천연 방부제 조성물에 관한 것이며, 본 발명에서 사용되는 보리수나무는 뜰보리수나무, 갈매보리수나무, 왕보리수나무, 보리장나무 등 보리수나무과(Elaeagnaceae)에 속하는 모든 보리수나무를 사용하는 것이 가능하다.
상기 보리수나무 추출물은, 보리수나무의 잎, 가지, 줄기, 열매로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상을 물, C1 내지 C4의 저급 알콜, 또는 이들의 혼합용매로 추출 및 농축하여 얻을 수 있으며, 추출액, 이의 건조 분말 또는 이를 이용하여 제형화된 모든 형태를 포함할 수 있고, 상기 C1 내지 C4의 저급 알코올로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 이소프로판올, 부탄올 등을 이용할 수 있다.
또한, 상기 보리수나무 추출물의 제조시, 물, C1 내지 C4의 저급 알코올, 또는 이들의 혼합용매 외에 글리세롤, 프로판디올, 1,3-부탄디올 등의 다가 알코올, 에틸아세테이트, 메틸아세테이트, 벤젠, n-헥산, 디에틸에테르, 디클로로메탄 등의 탄화수소계 용매를 사용하여 유효 성분이 파괴되지 않거나 최소화된 조건에서 실온 또는 가온하여 제조하는 것이 가능하므로, 상기 보리수나무 추출물을 제조하는 추출용매는 그 선택에 있어서 특별히 한정되지는 않는다. 추출방법은 또한, 열수 추출, 냉침 추출, 초음파 추출 및 환류 추출 등이 있으나 특별히 이에 제한되지 않고, 상기 보리수나무 추출물은 부유하는 고체 입자를 제거하기 위하여 추출물을 여과시키는 단계를 추가로 포함할 수 있다. 면, 나일론 등을 이용하여 입자를 걸러 내거나 한외여과, 냉동여과법, 원심분리법 등을 사용할 수 있으나, 식물체 성분의 분리 추출에 이용되는 공지의 방법을 단독 또는 적합하게 조합한 방법을 이용하여 분획 또는 정제하여 사용할 수 있다.
추출액을 농축할 경우에는, 감압농축, 역삼투압 농축 등의 방법이 사용될 수 있다. 농축 후 건조 단계는 동결건조, 진공건조, 열풍건조, 분무건조, 감압건조, 포말건조, 고주파건조, 적외선건조 등을 포함하나 이에 제한되지 않는다.
또한, 상기 보리수나무 추출물은 다가알콜을 추가로 혼합할 수 있으며, 보리수나무 추출물 및 다가알콜은 1:1~9의 중량비로 혼합될 수 있으나, 바람직하게는 보리수나무 추출물 및 다가알콜이 1:1~5의 중량비로 혼합될 수 있고, 가장 바람직하게는 보리수나무 추출물 및 다가알콜이 1:1~3의 중량비로 혼합될 수 있다. 상기 보리수나무 추출물 및 다가알콜이 1:1~9의 중량비로 혼합된 혼합 범위를 벗어나서 보리수나무 추출물의 상대적인 함량이 증가하거나 다가알콜의 상대적인 함량이 증가하는 경우에는 항균 및 항진균 효과가 낮아 방부력을 기대할 수 없어 바람직하지 않다.
상기 다가알콜은 글리세릴카프릴레이트(glyceryl caprylate, GMCY), 프로판디올(propanediol), 부탄디올(butanediol), 디프로필렌글리콜(dipropylene glycol), 펜탄디올(pentanediol), 헥산디올(1,2-hexandiol), 글리세린(glycerin), 에틸헥실글리세린(ethylhexyl glycerin, Sensiva SC50), 벤질알콜(benzyl alcohol)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 것이 바람직하며, 방부력 상승 효과를 위해 상기 다가알콜이 2종 이상인 것이 보다 바람직하며, 글리세릴카프릴레이트와, 다른 다가알콜 즉, 프로판디올(propanediol), 부탄디올(butanediol), 디프로필렌글리콜(dipropylene glycol), 펜탄디올(pentanediol), 헥산디올(1,2-hexandiol), 글리세린(glycerin), 에틸헥실글리세린(ethylhexyl glycerin, Sensiva SC50), 벤질알콜(benzyl alcohol)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 혼합하여 사용하는 것이 가장 바람직하다.
또 다른 일면에 있어서, 본 발명은 보리수나무 추출물 및, 보리수나무 추출물과 다가알콜을 함유하는 천연 방부제 조성물을, 유효성분으로 포함하는 화장료 조성물에 관한 것이다. 상기 천연 방부제 조성물은, 화장료 조성물 전체 중량에 대하여 0.01~5중량%로 함유될 수 있으며, 바람직하게는 0.05~2중량%이다. 상기 천연 방부제 조성물의 함량이 0.01중량% 미만일 경우에는 방부력을 기대할 수 없으며, 천연 방부제 조성물의 함량이 5중량%를 초과하는 경우에는 방부력 증가에 영향을 미치지도 않으며, 피부자극을 유발하고 제형이 안정하지 못해 화장료 조성물로서 바람직하지 않다.
상기 화장료 조성물은 화장수, 로션, 에센스, 크림, 팩, 파운데이션, 메이크업 베이스, 클렌징크림, 폼클렌징, 헤어샴푸, 헤어트리트먼트, 치약 및 세정제 등의 제형을 제조하는 제조공정에서 본 발명의 천연 방부제 조성물을 첨가하여 상기 화장료 조성물을 방부처리한다.
또한, 상기 방부처리된 화장료 조성물은, 본 발명의 천연 방부제 조성물 이외에, 화장료에 일반적으로 이용되는 성분 모두를 포함할 수 있다. 예를 들면, 유화제, 점증제, 유제, 계면활성제, 윤활제, 알코올류, 수용성 고분자제, 겔화제, 안정화제, 비타민, 무기염류, 유화제, 향료 같은 일반적인 보조 성분을 포함할 수 있다. 상기 성분들은 제형 또는 사용목적에 따라 그 첨가량을 화장료 고유의 효과를 손상시키지 않는 범위 내에서 선택할 수 있다.
본 발명은 또한,
(1공정) 보리수나무의 잎, 가지, 줄기, 열매로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상을 물, C1 내지 C4의 저급 알콜, 또는 이들의 혼합용매로 추출 및 농축하여 보리수나무 추출물을 제조하는 단계; 및,
(2공정) 상기 1공정에서 제조된 보리수나무 추출물과 글리세릴카프릴레이트(glyceryl caprylate, GMCY), 프로판디올(propanediol), 부탄디올(butanediol), 디프로필렌글리콜(dipropylene glycol), 펜탄디올(pentanediol), 헥산디올(1,2-hexandiol), 글리세린(glycerin), 에틸헥실글리세린(ethylhexyl glycerin, Sensiva SC50), 벤질알콜(benzyl alcohol)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 다가알콜을 1:1~9의 중량비로 혼합하는 단계;
를 포함하는 것을 특징으로 하는 보리수나무 추출물 및 다가알콜을 포함하는 천연 방부제 조성물의 제조 방법에 관한 것이다.
본 발명은 보리수나무 추출물 및, 보리수나무 추출물과 다가알콜을 함유하는 천연 방부제 조성물에 관한 것으로, 상기 천연 방부제 조성물을 화장료 조성물에 처리하는 경우, 우수한 방부력을 나타내어, 종래에 사용된 화학방부제 대신 안전성 있는 천연 방부제 조성물로서 유용하게 사용될 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예 1-16을 포함하는 로션에 대한 방부력 측정을 나타내는 결과이다.
도 2는 본 발명의 실시예 1-17을 포함하는 로션에 대한 방부력 측정을 나타내는 결과이다.
도 3은 본 발명의 실시예 1-19를 포함하는 로션에 대한 방부력 측정을 나타내는 결과이다.
도 4는 본 발명의 실시예 1-1 및 실시예 1-16에 대한 항산화 측정 결과 그래프이다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 내용이 철저하고 완전해지고, 당업자에게 본 발명의 사상을 충분히 전달하기 위해 제공하는 것이다.
<실시예 1. 보리수나무 추출물 및 다가알콜을 포함하는 천연 방부제 조성물의 제조>
보리수나무 추출물 및 다가알콜을 포함하는 천연 방부제 조성물을 제조하기 위해, 먼저 보리수나무 추출물을 제조하였다.
보리수나무의 추출물은, 충청남도산림환경연구소에서 채취한 건조 보리수나무 잎, 가지, 줄기, 열매 각 1㎏에 60% 에탄올 수용액 5㎏을 각각 넣고 2일 동안 초음파 처리한 다음, 70℃에서 2일 동안 환류 추출하고 여과(100㎜의 여과지)하여 남은 여액을 감압 농축함으로써 75g의 보리수나무 잎 추출물, 69g의 보리수나무 가지 추출물, 73g의 보리수나무 줄기 추출물, 65g의 보리수나무 열매 추출물을 얻었다. 상기 과정에서 제조된 보리수나무의 잎, 가지, 줄기, 열매 추출물을 하기 표 1을 참고하여 다가알콜과 혼합하여 총량 100g의 천연 방부제 조성물인 실시예 1-1 내지 1-33을 제조하였다.
조건 보리수나무 추출물(g) 다가알콜(g) 총량(g)
가지 줄기 열매 글리세릴카프릴레이트 프로판디올 에틸헥실글리세린 펜탄디올
실시예 1-1 100 - - - - - - - 100
실시예 1-2 - 100 - - - - - - 100
실시예 1-3 - - 100 - - - - - 100
실시예 1-4 - - - 100 - - - - 100
실시예 1-5 50 - - - 50 - - - 100
실시예 1-6 25 25 - - - 50 - - 100
실시예 1-7 25 25 - - - - 50 - 100
실시예 1-8 25 25 - - - - - 50 100
실시예 1-9 50 - - - 30 20 - - 100
실시예 1-10 50 - - - 15 20 15 - 100
실시예 1-11 50 - - - - 20 - 30 100
실시예 1-12 50 - - - 15 20 - 15 100
실시예 1-13 - 50 - - 30 20 - - 100
실시예 1-14 - - 50 - 30 20 - - 100
실시예 1-15 - - - 50 30 20 - - 100
실시예 1-16 25 25 - - 30 20 - - 100
실시예 1-17 25 25 - - 15 20 15 - 100
실시예 1-18 25 25 - - - 20 - 30 100
실시예 1-19 25 25 - - 15 20 - 15 100
실시예 1-20 25 - 25 - 30 20 - - 100
실시예 1-21 25 - - 25 30 20 - - 100
실시예 1-22 - 25 25 - 30 20 - - 100
실시예 1-23 - 25 - 25 30 20 - - 100
실시예 1-24 - - 25 25 30 20 - - 100
실시예 1-25 16.6 16.6 16.6 - 30 20 - - 100
실시예 1-26 16.6 16.6 16.6 - 15 20 15 - 100
실시예 1-27 - 16.6 16.6 16.6 30 20 - - 100
실시예 1-28 16.6 - 16.6 16.6 30 20 - - 100
실시예 1-29 16.6 16.6 - 16.6 30 20 - - 100
실시예 1-30 12.5 12.5 12.5 12.5 30 20 - - 100
실시예 1-31 12.5 12.5 12.5 12.5 15 20 15 - 100
실시예 1-32 5 5 - - 54 36 - - 100
실시예 1-33 5 5 - - 25 40 25 - 100
< 비교예 1. 비교대상 방부제 조성물의 제조>
상기 실시예 1과 같이 제조하되, 하기 표 2를 참고하여 비교대상 방부제 조성물을 제조하였다.
조건 보리수나무 추출물(g) 다가알콜(g) 총량(g)
가지 줄기 열매 글리세릴카프릴레이트 프로판디올 에틸헥실글리세린 펜틸렌 글리콜
비교예 1-1 - - - - - 100 - - 100
비교예 1-2 - - - - 50 50 - - 100
비교예 1-3 - - - - - 50 50 - 100
비교예 1-4 - - - - 30 40 30 - 100
비교예 1-5 3.3 3.3 - - 56 37.4 - - 100
비교예 1-6 30 30 - - 24 16 - - 100
< 실험예 1. 방부력 측정>
상기 실시예의 천연 방부제 조성물과, 제제예 1-1 내지 1-4를 참고하여 화장료 제형으로 제조된 실시예 및 비교예의 방부력을 확인하였다.
방부력 측정 실험에 사용된 미생물 균주는 녹농균(Pseudomonas aeruginosa, ATCC9027), 대장균(Escherichia coli, ATCC8739), 포도상구균(Staphylococcus aureus, ATCC6538), 칸디다 알비칸스(Candia albicans, ATCC 10231), 검정곰팡이(Aspergillus Niger, ATCC 16404)이며, 상기 균주를 이용하여 배양한 다음, Letheen broth에 현탁시켜 균주별 현탁액을 제조하였다.
상기 과정에서 제조된 천연 방부제 조성물 또는 이를 포함하는 스킨, 로션, 에센스, 크림의 각 제형 50g에 녹농균, 대장균 및 포도상구균이 혼합된 현탁액과 칸디다 알비칸스 및 검정곰팡이가 혼합된 현탁액 각각을 0.1㎖씩 접종하고 혼합한 다음 25℃에서 배양하면서 초기(0일), 4일, 7일, 11일, 14일 및 25일후의 균수를 측정하여 하기 표 3에 나타내었다.
조건 방부력 측정 결과(CFU/g,㎖)
초기 4일후 7일후 11일후 14일후 25일후
실시예 1-1 세균 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 10 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-16 세균 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-1을 포함하는 로션 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 7×104 3×104 (57.14%) 3×104 (57.14%) 7×102
(99%)
6×102
(99.14%)
-
(100%)
실시예 1-5를 포함하는 로션 세균 2×107 1×106 (95%) -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 3×104 2×104
(33.37%)
1×104
(66.67%)
1×104
(66.67%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-9를 포함하는 로션 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 7×104 7×102
(99%)
6×102
(99.14%)
6×102
(99.14%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-13을 포함하는 로션 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 1×105 1×105 8×103
(92%)
1×103
(99%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-16을 포함하는 로션 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 2×104 1.2×103
(94%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-17을 포함하는 로션 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 1×104 2×103
(80%)
3×102
(97%)
50
(99.5%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-18을 포함하는 로션 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 1×105 1×104
(90%)
4×103
(96%)
3×103
(97%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-19를 포함하는 로션 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 <104 8×102
(92%)
90
(99.1%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-25를 포함하는 로션 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 1×105 4×104
(96%)
5×104
(95%)
1×103
(99.9%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-30을 포함하는 로션 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 1×105 2×104
(98%)
1×104
(99%)
6×102
(99.94%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-32를 포함하는 로션 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 4×105 3×103
(99.93%)
2×103
(99.95%)
2×102
(99.99%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-16을 포함하는 스킨 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 2×104 20
(99.9%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-16을 포함하는 에센스 세균 2×105 <102
(99.95%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 1×104 10
(99.9%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
실시예 1-16을 포함하는 크림 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 2×104 1×103
(95%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
비교예 1-1을 포함하는 로션 세균 <104 -
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 3×104 3×104 7×103
(76.67%)
4×103
(86.67%)
2×103 (93.34%) 60
(99.8%)
비교예 1-2를 포함하는 로션 세균 3×105 <102
(99.97%)
40
(99.99%)
20
(99.99%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 2×104 2×104 1.2×104
(40%)
1.2×104
(40%)
1×103
(95%)
1×103
(95%)
비교예 1-5를 포함하는 로션 세균 4×105 2×102
(99.95%)
90
(99.98%)
20
(99.99%)
-
(100%)
-
(100%)
진균 7×104 3×104
(57.14%)
2×104
(71.42%)
1×103
(98.57%)
3×103
(95.7%)
3×103
(95.7%)
비교예 1-6을 포함하는 로션 세균 1×107 3×106 (70%) 9×105 (91%) 9×105 (91%) 2×103 (99.98%) -
(100%)
진균 4×104 2×104
(50%)
3×104
(35%)
1.7×104
(57.5%)
1×104
(75%)
1×104
(75%)
상기 표 3을 참고하면, 본 발명의 보리수나무 추출물 및, 보리수나무 추출물과 다가알콜을 1종 이상 포함하는 천연 방부제 조성물은 모두 우수한 항균 및 항진균 효과를 나타내었으며, 특히, 보리수나무 추출물 및 다가알콜을 2종 이상 포함하는 천연 방부제 조성물의 경우, 가장 우수한 항균 및 항진균 효과를 나타내었음을 확인할 수 있었다.
또한, 상기 방부제 조성물을 2중량%씩 포함하는 로션 제형의 방부력을 측정한 결과, 비교예와는 다르게 미생물 균주 접종 후 4-11일 이내에 세균 또는 진균이 나타내어, 본 발명의 천연 방부제 조성물이 화장료 제형에서 방부력을 나타내는 것임을 알 수 있었고, 이 외에 상기 표 1에는 나타내지 않은 실시예의 경우에도 방부력 효과를 유사하게 나타내었음을 확인할 수 있었다.
이에, 본 발명의 실시예 중 실시예 1-16을 선택하여 로션 제형을 제외한 스킨, 에센스, 크림 제형에 대해서도 방부력을 측정한 결과, 모든 제형에 있어 4일 이내에 세균 또는 진균이 사멸하여, 종래에 사용된 화학방부제 대신 안전성 있는 천연 방부제 조성물로서 유용하게 사용될 수 있음을 알 수 있다.
<실험예 2. 항산화 활성 확인>
항산화 활성은 DPPH(1,1-diphenyl-2-picrylhydrazyl)를 이용하여 확인하였으며, 그 효과는 IC50으로 나타냈다. DPPH를 이용한 항산화 활성 확인은 [이근하, 박수남, J. Soc. Cosmet. Scientists Korea, 34(1), 2008, 25-35]에 개시된 방법을 변형하여 수행하였다.
에탄올에 용해시킨 0.1mM DPPH 용액에 실시예 1-1, 실시예 1-16을 첨가하여 섞고 30분 동안 방치 후 분광광도계로 517㎚에서의 흡광도를 측정하였으며, DPPH의 활성 억제 값은 시료를 넣지 않은 대조군(무처리군)의 흡광도를 A(Control)이라고 하고 본 발명의 실시예 1-1, 실시예 1-16을 처리한 것의 흡광도를 A(Experiment)로 하여 다음 식에 따라 DPPH의 활성 저해율을 구하고 이를 도 4에 나타내었다.
저해율(Inhibition, %) = [(AExperiment -AControl) / AExperiment] × 100
도 4를 확인하면, 본 발명의 실시예 1-1, 실시예 1-16은 농도 의존적으로 항산화력을 나타내어, 본 발명의 천연 방부제 조성물은 항산화 효과가 있음을 알 수 있다.
<실험예 3. 인체피부자극 확인 실험>
피부 안전성 실험을 수행하기 위하여, 상기 실시예 1-16을 제제예 1-1 내지 1-4와 같이 통상의 화장료 제조방법에 따라 화장료 제형에 2중량%씩 첨가하여 방부력을 확인하였다. 본 발명의 천연 방부제 조성물이 포함된 각 화장료 조성물에 대해 20명의 자원자를 대상으로 간이인체첩포검사(patch test)를 실시하였다. 단, 건선, 습진, 기타 피부병변 보유자나 임신, 수유부 또는 피임제, 항히스타민제 등을 복용하고 있는 사람은 본 실험에서 제외하였다.
시험부위를 70% 에탄올로 닦아낸 뒤 건조시키고 본 발명의 실시예 1-16을 제제예 1-1 내지 1-4의 방법으로 제조한 스킨, 로션, 에센스, 크림 10㎖을 첩포에 도포한 후 팔 안쪽 피부에 24시간 부착하였다. 첩포 부착 전, 첩포 부착, 첩포 제거 직후, 첩포 제거 30분 후, 첩포 제거 24시간 후 사진을 촬영하여 피부변화를 확인하고 관찰한 평균값을 하기 표 5의 국제접촉피부염연구회(International Contact Dermatities Research Group, ICDRG)의 규정에 따라 평가하여 표 6에 나타내었다.
판정기준 평가 평균 점수
음성적 무자극 0
약간 반응 및 홍반 미소자극 1
홍반 + 경화 경자극 2
홍반 + 경화 + 소수포 중자극 3
홍반 + 경화 + 물집 강자극 4
구분 평균 피부 자극 정도
실시예 1-16을 포함하는 로션 0.2
실시예 1-16을 포함하는 스킨 0.3
실시예 1-16을 포함하는 에센스 0.2
실시예 1-16을 포함하는 크림 0.4
상기 표 6에서 보는 바와 같이, 본 발명의 본 발명의 천연 방부제 조성물을 2중량%로 함유한 로션, 스킨, 에센스, 크림은 모두 피부에 자극이 적은 안전한 화장료 조성물임을 알 수 있다.
<제제예 1. 화장료의 제조>
제제예 1-1. 유연 화장수의 제조
본 발명의 실시예 1-16을 이용하여, 하기 표 7에 기재된 조성에 따라 통상의 방법으로 유연 화장수를 제조하였다.
원료명 %(w/w)
정제수 85.090
디프로필렌글라이콜 6.000
변성알코올 3.000
글리세린 2.500
베타인 0.500
피이지-60하이드로제네이티드캐스터오일 0.350
페닐트리메치콘 0.180
아크릴레이트/C10-30알킬아크릴레이트크로스폴리머 0.130
비스-피이지-18메칠에텔디메칠실란 0.100
트로메타민 0.090
디소듐이디티에이 0.030
향료 0.030
실시예 1-16 2.000
제제예 1-2. 로션의 제조
본 발명의 실시예 1-16을 이용하여, 하기 표 8에 기재된 조성에 따라 통상의 방법으로 영양 에센스를 제조하였다.
원료명 %(w/w)
정제수 68.890
디프로필렌글라이콜 8.000
하이드로제네이티드폴리데센 8.000
카프릴릭/카프릭트리글리세라이드 3.000
올리브오일 2.000
부틸렌글라이콜 1.000
글리세린 1.000
세테아릴알코올 0.800
디메치콘 0.800
하이드로제네이티드레시틴 0.800
아라키딜알코올 0.500
쉐어버터 0.500
글리세릴스테아레이트 0.500
피이지-100스테아레이트 0.500
스테아릭애씨드 0.500
베헤닐알코올 0.300
향료 0.250
아라키딜글루코사이드 0.200
카보머 0.170
토코페릴아세테이트 0.100
트로메타민 0.100
잔탄검 0.060
디소듐이디티에이 0.030
실시예 1-16 2.000
제제예 1-3. 영양 에센스의 제조
본 발명의 실시예 1-16을 이용하여, 하기 표 9에 기재된 조성에 따라 통상의 방법으로 영양 에센스를 제조하였다.
원료명 %(w/w)
정제수 75.530
암모늄아크릴로일디메칠타우레이트/브이피코폴리머 0.180
글리세린 7.000
디프로필렌글라이콜 2.000
부틸렌글라이콜 2.000
디소듐이디티에이 0.030
하이드로제네이티드레시틴 0.500
하이드로제네이티드레시틴 0.125
C12-16알코올 0.275
팔미틱애씨드 0.100
세테아릴올리베이트 0.600
소르비탄올리베이트 0.400
판테놀 0.500
피이지/피피지-17/6코폴리머 2.000
카보머 0.180
아크릴레이트/C10-30알킬아크릴레이트크로스폴리머 0.140
옥틸도데칸올 2.000
세틸에칠헥사노에이트 1.500
디메치콘 0.500
사이클로펜타실록산 1.400
디메치콘올 0.600
트로메타민 0.240
향료 0.200
실시예 1-16 2.000
제제예 1-4. 크림의 제조
본 발명의 실시예 1-16을 이용하여, 하기 표 10에 기재된 조성에 따라 통상의 방법으로 크림을 제조하였다.
원료명 %(w/w)
정제수 59.000
글리세린 6.000
디프로필렌글라이콜 5.000
카프릴릭/카프릭트리글리세라이드 4.000
쉐어버터 3.000
세틸알코올 2.300
사이클로펜타실록산 2.250
글리세릴스테아레이트 2.000
옥틸도데칸올 2.000
디펜타에리스리틸헥사하이드록시스테아레이트/헥사스테아레이트/헥사로지네이트 1.500
C14-22알코올 1.200
하이드로제네이티드폴리이소부텐 1.000
페닐트리메치콘 1.000
슈크로오스폴리스테아레이트 1.000
세테아릴올리베이트 0.900
세테아릴알코올 0.800
사이클로헥사실록산 0.800
실리카 0.600
소르비탄올리베이트 0.600
베타인 0.500
비스-피이지-18메칠에텔디메칠실란 0.500
피이지-100스테아레이트 0.500
디메치콘올 0.450
C12-20알킬글루코사이드 0.300
디메치콘 0.300
향료 0.250
암모늄아크릴로일디메칠타우레이트/브이피코폴리머 0.220
디소듐이디티에이 0.030
실시예 1-16 2.000

Claims (9)

  1. 보리수나무(Elaeagnus umbellata) 추출물 및 다가알콜이 1:1~9의 중량비로 혼합된 것을 특징으로 하는 천연 방부제 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 보리수나무 추출물은, 보리수나무의 잎, 가지, 줄기, 열매로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상을 물, C1 내지 C4의 저급 알콜, 또는 이들의 혼합용매로 추출 및 농축하여 얻은 것을 특징으로 하는 천연 방부제 조성물.
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서,
    상기 보리수나무 추출물 및 다가알콜은 1:1~5의 중량비로 혼합된 것을 특징으로 하는 천연 방부제 조성물.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 다가알콜은 글리세릴카프릴레이트(glyceryl caprylate, GMCY), 프로판디올(propanediol), 부탄디올(butanediol), 디프로필렌글리콜(dipropylene glycol), 펜탄디올(pentanediol), 헥산디올(1,2-hexandiol), 글리세린(glycerin), 에틸헥실글리세린(ethylhexyl glycerin, Sensiva SC50), 벤질알콜(benzyl alcohol)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 천연 방부제 조성물.
  7. 제1항, 제2항, 제5항 및 제6항 중 어느 한 항의 천연 방부제 조성물을 유효성분으로 포함하는 화장료 조성물.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 천연 방부제 조성물이 전체 중량에 대하여 0.01~5중량%로 함유하는 것을 특징으로 하는 화장료 조성물.
  9. (1공정) 보리수나무의 잎, 가지, 줄기, 열매로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상을 물, C1 내지 C4의 저급 알콜, 또는 이들의 혼합용매로 추출 및 농축하여 보리수나무 추출물을 제조하는 단계; 및,
    (2공정) 상기 1공정에서 제조된 보리수나무 추출물과 글리세릴카프릴레이트(glyceryl caprylate, GMCY), 프로판디올(propanediol), 부탄디올(butanediol), 디프로필렌글리콜(dipropylene glycol), 펜탄디올(pentanediol), 헥산디올(1,2-hexandiol), 글리세린(glycerin), 에틸헥실글리세린(ethylhexyl glycerin, Sensiva SC50), 벤질알콜(benzyl alcohol)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 다가알콜을 1:1~9의 중량비로 혼합하는 단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 보리수나무 추출물 및 다가알콜을 포함하는 천연 방부제 조성물의 제조 방법.
KR1020160014429A 2016-02-04 2016-02-04 보리수나무 추출물을 포함하는 천연 방부제 조성물 KR101632916B1 (ko)

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