KR101578439B1 - 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재 제조용 조성물, 탄화규소 소재 및 소재의 제조방법 - Google Patents

고열전도성 상압소결 탄화규소 소재 제조용 조성물, 탄화규소 소재 및 소재의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재 제조용 조성물, 탄화규소 소재 및 소재의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 탄화규소와, 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3를 포함하되, 이에 더하여 CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서 선택되는 적어도 2종의 소결첨가제가 더 첨가되는 것을 특징으로 하는 탄화규소 소재 제조용 조성물과, 이를 이용하여 제조되어 소결 밀도가 높고 열전도도가 우수한 탄화규소 소재 및 소결온도가 1650 ~ 1750℃로 매우 낮고, 상압소결법을 사용하여 공정이 간이한 탄화규소 소재의 제조방법을 제공한다.
이상과 같은 본 발명에 따르면, 본 발명은 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3를 포함하되, 이에 더하여 CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서 선택되는 적어도 2종의 소결첨가제를 사용함으로써, 고가의 나노 크기 탄화규소 입자 대신 서브마이크론(submicron) 크기의 베타상 또는 알파상 탄화규소 분말만을 사용함에도 불구하고, 소결첨가제가 탄화규소 표면의 SiO2와 반응하여 오성분계 이상의 다성분계 공융 액상을 형성하므로 1750℃ 이하의 낮은 온도에서 상압소결 공정만으로 탄화규소의 치밀화가 가능한 작용효과가 기대된다.

Description

고열전도성 상압소결 탄화규소 소재 제조용 조성물, 탄화규소 소재 및 소재의 제조방법{Pressureless sintered silicon carbide ceramics with high thermal conductivity, compositions thereof and Process for producing the Same}
본 발명은 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재 제조용 조성물, 탄화규소 소재 및 소재의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 탄화규소와, 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3를 포함하되, 이에 더하여 CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서 선택되는 적어도 2종의 소결첨가제가 더 첨가되는 것을 특징으로 하는 탄화규소 소재 제조용 조성물과, 이를 이용하여 제조되어 소결 밀도가 높고 열전도도가 우수한 탄화규소 소재 및 소결온도가 1650 ~ 1750℃로 매우 낮고, 상압소결법을 사용하여 공정이 간단한 탄화규소 소재의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 탄화규소 소재는 복수의 삼각구조 등방성 핵연료 입자로 구성된 탄화규소 기지(matrix)를 기반으로 하는 핵연료 제조에 효과적으로 사용될 수 있고, 가압소결 탄화규소에 비하여 제조단가가 현저하게 저렴하고 양산에 적합하므로, 핵연료 이외에도 상압소결에 의해 더미웨이퍼, 포커스 링, 엣지 링, 웨이퍼용 보트(boat) 등 반도체 공정장비용 각종 부품 및 탄화규소 전력소자용 방열기판 등으로 응용이 가능하다.
원자력은 지난 수십년간 신뢰할만하고 안전한 전력공급방법으로 여겨졌으나, 2011년 3월 발생한 후쿠시마 제1원전 사고(The Fukushima Daiichi nuclear disaster) 이래로 핵연료의 안정성에 대한 문제가 큰 논란이 되고 있다. 오늘날 사용되는 대부분의 핵연료는 1750℃ 부근에서 상압소결법으로 제조된 이산화우라늄(UO2) 펠릿을 지르코늄 합금의 밀봉 피복관 내부에 저장해서 사용한다.
상기 핵연료는 사용 도중에 핵분열 소산가스가 발생되며, 위 가스로 인하여 핵연료봉 내부의 압력이 증가하여 위험성을 야기시키고, 핵연료가 팽창되기 쉬워 이로 인해 냉각수 단절 등의 사고시 핵연료 펠릿 격자를 손상시키는 결과를 가져올 수 있다. 이러한 형태의 핵연료에서 핵분열의 생성물이 냉각수로 유출되는 것을 방지하는 막이 지르코늄 합금 연료봉이다.
이와 같은 핵연료의 사고에 대한 저항성을 높이기 위해, 대한민국 공개특허 제10-2013-0140752호에서는 다수의 삼각구조 등방성 (tristructural-isotropic, TRISO) 핵연료 입자를 끼워 넣은 탄화규소 기지(matrix)를 개시하고 있다. 상기 기지는 핵원자로 사고에 의하여 원자로 냉각수가 오염됨으로써 누출될 수 있는 핵분열 생성물에 대한 추가적인 장벽을 제공하고, 사용 후 핵분열 생성물의 저장을 도울 수 있다는 장점이 있다. 상기 공개 특허에서는 탄화규소 기지를 제조하기 위한 방법으로 복수의 삼각구조 등방성 핵연료 입자를 탄화규소 분말에 혼합하고, 소결첨가제로서 알루미나(Al2O3)와 희토류 산화물 중 적어도 하나를 포함하여 약 1850℃의 온도에서 약 10MPa의 압력으로 가압소결하는 방법을 제안하였다.
한편, 대한민국 공개특허 제10-2012-0137183호에서는 밀도가 3 g/cm3 내지 3.10 g/cm3 이고, 열전도도가 180 W/mK 내지 200 W/mK 인 가압소결 탄화규소 소결체 및 그 제조방법, 이를 포함하는 서셉터를 개시한다. 이때, 상기 탄화규소 소결체의 제조 조건은 최종 소결온도가 2200 ~ 2800℃로 매우 높고, 10 MPa 내지 50 MPa의 압력범위로 가압소결하는 방법을 제안하였다.
또한, 대한민국 등록특허 제10-1308907호에서는 밀도가 3.16 ~ 3.60 g/cm3 범위이고, 상온에서 체적 비저항이 7 × 10-5 ~ 3 × 10-2 Ωcm 범위를 갖는 저저항, 고열전도도 베타상 탄화규소 소재 제조용 조성물, 탄화규소 소재 및 그 제조방법을 개시한다. 여기서, 상기 탄화규소 소결체의 제조 조건은 최종 소결온도가 1800 ~ 2050℃이고, 가하는 압력이 200 ~ 500 kgf/cm2 (약 20 ~ 50 MPa)인 가압소결 방법으로 하였다.
그러나 상기와 같은 기술들에 의하면 소결체의 제조에 상당한 비용이 요구되고, 양산 공정에서 적용하기가 쉽지 않은 가압소결 방법이 적용된 것이다. 또한, 상기 기술들은 가압소결 온도가 1800℃ 이상으로 상당히 높아 공정상 경제적이지 못하다는 단점을 가지고 있다.
또 다른 선행기술로서 대한민국 등록특허 제10-1062442호에서는 우수한 고온 물성을 갖는 저온 소결 탄화규소 및 그 제조방법을 제공하는데, 상기 발명에서 탄화규소의 제조 방법은 1750℃ ~ 1900℃의 온도 범위에서 소결하는 방법을 개시하며, 소결시 가하는 압력에 대해서는 별도의 언급이 없고, 대표도인 도 1에는 1850℃에서 소결하여 제조된 탄화규소 소결체의 소결조제 함량에 따른 치밀화도를 측정하여 보여주는데, 이 경우 소결시 압력이 20 MPa ~ 40 MPa 범위로 표시되어 있다. 따라서, 상기 발명의 탄화규소 소재도 압력을 가하여서 제조된 것으로 판단되며, 열전도도에 대한 물성은 전혀 개시하고 있지 아니하다.
또한, 삼각구조 등방성 핵연료의 주성분인 이산화우라늄은 핵분열시 발생되는 소산가스 및 이산화우라늄 핵연료의 팽창을 보상하기 위하여 통상 약 5% 정도의 기공을 남기고 소결되어야 하는데, 삼각구조 등방성 핵연료를 포함하는 탄화규소 기지의 소결 온도가 1750℃ 보다 높게 되면 이미 소결된 이산화우라늄 핵연료의 추가적인 소결이 일어나 기공율이 저하되고, 핵분열시 발생되는 소산가스 및 이산화우라늄 핵연료의 팽창 때문에 탄화규소 기지 소재 내부의 압력이 증가되어, 사용중에 탄화규소 기지가 손상될 위험성이 증대되는 문제점이 있었다.
따라서, 핵발전소 사고에 대한 저항성이 향상된 핵연료로서 탄화규소 기지에 복수의 삼각구조 등방성 핵연료 입자를 내장하는 핵연료의 제조에 사용되는 탄화규소 소재는 (1) 핵분열에 의해 방출되는 열을 냉각수에 효과적으로 전달하기 위해서는 열전도도가 높아야 하고, (2) 삼각구조 등방성 핵연료 입자는 1750℃ 부근에서 상압소결법으로 제조된 이산화우라늄(UO2)을 함유하므로, 삼각구조 등방성 핵연료를 감싸는 (내장하는) 탄화규소 소재는 사용시 삼각구조 등방성 핵연료의 손상을 방지하기 위하여 1750℃ 이하에서 소결되는 것이 가장 좋으며, (3) 소결시 가압에 의해 삼각구조 등방성 핵연료 입자가 파손되거나 변형되는 위험성을 제거하기 위해 압력을 가하지 않는 상압소결 제조법을 사용하는 것이 가장 바람직하다.
따라서, 사고에 대한 안전성이 향상된 탄화규소 기지에 복수의 삼각구조 등방성 핵연료 입자가 내장된 핵연료 제조에 사용되는 탄화규소 소재는 열전도도가 높으면서도, 소결온도가 1750℃ 이하이고, 상압소결에 의해 제조될 수 있어야 한다. 그러나, 종래의 기술로는 이와 같은 필요성을 만족하는 소재를 제조하기가 매우 어렵다는 문제점이 있었다.
본 발명은 전술한 바와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하고, 핵연료 관련 사고에 대한 안전성이 향상된 탄화규소 기지 소재의 새로운 기술영역을 개척하기 위하여 안출된 것으로서, 본 발명은 내장되는 복수의 삼각구조 등방성 핵연료 입자가 안정상태를 유지하도록 하면서도 물성을 만족하는 탄화규소 소재 제조용 조성물 및 탄화규소 소재, 그리고 그 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
좀 더 구체적으로는, 본 발명은 1750℃ 이하의 온도에서 상압소결 공정으로 치밀한 탄화규소 소결체 제조를 가능하게 하는 소결조제를 사용함으로써, 공정온도가 낮고 소결시 가압할 필요가 없어서 공정상 매우 경제적이며, 소결온도가 낮아서 소결첨가제 중의 양이온이 탄화규소 격자 내에 거의 고용되지 않으며 따라서 격자 내에서 포논의 산란을 최소화하여 고열전도도를 보유하고, 따라서 사고에 대한 저항성이 보다 향상된, 복수의 삼각구조 등방성 핵연료 입자를 내장하는 핵연료용 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3를 포함하되, 이에 더하여 CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서 선택되는 적어도 2종의 소결첨가제를 사용함으로써, 고가의 나노 크기 탄화규소 입자 대신 서브마이크론(submicron) 크기의 베타상 또는 알파상 탄화규소 분말만을 사용함에도 불구하고, 첨가된 소결첨가제의 공융반응에 의해 1750℃ 이하의 낮은 온도에서 상압소결 공정만으로 탄화규소의 치밀화가 가능한 고열전도성 탄화규소 소재를 구현하기 위한 조성물을 제공하는 것을 다른 목적으로 한다.
여기서, 상기와 같은 소결첨가제의 운용으로 (1) SiC 표면에 있는 SiO2와의 오성분계 이상의 다성분계에서 일어나는 공융현상에 의하여 상압소결 온도를 1750℃ 이하로 획기적으로 낮추고, 동시에 (2) 소결밀도가 3.10 g/cm3 이상으로 매우 높으며, 동시에 (3) 소결온도가 낮아서 소결첨가제 중의 양이온이 SiC 격자 내에 거의 고용되지 않아 포논에 의한 열전달이 효과적으로 일어나게 함으로써 열전도도가 60 ~ 200 W/mK 범위인 고밀도 고열전도성 탄화규소 소재를 상압소결 방법으로 제조할 수 있으며, 이는 본 발명의 특징을 이룬다.
본 발명은 전술한 목적을 달성하기 위하여, 탄화규소와, 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3를 포함하되, 이에 더하여 CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서 선택되는 적어도 2종의 소결첨가제가 더 첨가되는 것을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재 제조용 조성물을 제공한다.
상기 탄화규소는 상기 조성물 전체중량을 100 중량부로 하였을 때, 85.0 ~ 95.0 중량부, 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3와, CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서 선택되는 적어도 2종을 5.0 ~ 15 중량부를 포함하는 것이 바람직하다.
분무건조공정을 위하여 상기 탄화규소와 소결첨가제로 구성된 물질 100중량부에 대하여 유기 첨가제가 0.5 ~ 5 중량부 더 첨가되는 것이 바람직하다.
상기 탄화규소는 0.1 ㎛ 이상 1 ㎛ 미만의 평균크기를 갖는 분말임이 바람직하다.
또한, 본 발명은 전술한 조성물을 소성하여 제조되며, 밀도가 3.10 ~ 3.50 g/cm3 범위이고, 상온에서 열전도도가 60 ~ 200 W/mK 범위인 것을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재를 제공한다.
또한, 본 발명은 탄화규소와, 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3를 포함하되, 이에 더하여 CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서 선택되는 적어도 2종의 소결첨가제를 더 포함하는 혼합물을 제조하는 단계; 상기 혼합물을 이용하여 성형체를 제조하는 단계; 상기 성형체를 상압소결하는 단계;를 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재의 제조방법을 제공한다.
상기 혼합물을 제조하는 단계;에서는 상기 혼합물을 슬러리로 제조하고, 상기 슬러리에는 유기 첨가제를 더 첨가하며, 이후에, 상기 슬러리를 분무건조하여 과립을 제조하는 단계;를 더 포함하는 것이 바람직하다.
상기 성형체를 제조하는 단계;는 냉간 정수압 성형방법에 의해 성형체를 제조하는 것임이 바람직하다.
상기 성형체를 상압소결하는 단계;는 아르곤 분위기에서 수행되는 것이 바람직하다.
상기 혼합물의 슬러리를 분무건조하여 과립을 제조하는 단계; 이후에, 상기 과립과 적어도 1개의 삼각구조의 등방성 원자력 연료 입자를 혼합하는 단계;를 더 포함하는 것이 바람직하다.
상기 상압소결 온도범위는 1650 ~ 1750℃이며, 상압소결 온도 유지시간은 0.5 ~ 10시간인 것이 바람직하다.
이상과 같은 본 발명에 따르면, 본 발명은 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3를 포함하되, 이에 더하여 CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서 선택되는 적어도 2종의 소결첨가제를 사용함으로써, 고가의 나노 크기 탄화규소 입자 대신 서브마이크론(submicron) 크기의 베타상 또는 알파상 탄화규소 분말만을 사용함에도 불구하고, 소결첨가제가 탄화규소 표면의 SiO2와 반응하여 오성분계 이상의 다성분계 공융 액상을 형성하므로 1750℃ 이하의 낮은 온도에서 상압소결 공정만으로 탄화규소의 치밀화가 가능한 작용효과가 기대된다.
또한, 본 발명에 따르면 제조된 탄화규소 소재는 소결밀도가 3.10 ~ 3.50 g/cm3의 범위, 열전도도가 60 ~ 200 W/mK 범위로 모두 매우 높아서, 원자력 에너지원으로 사용되는 복수의 삼각구조 등방성 핵연료 입자를 내장하는 탄화규소 기지의 제조시 사고에 대한 저항성을 획기적으로 향상시킬 수 있는 작용효과가 기대된다.
또한, 본 발명에 따르면 제조된 탄화규소 소재는 소결밀도가 3.10 ~ 3.50 g/cm3의 범위, 열전도도가 60 ~ 200 W/mK 범위로 모두 매우 높아서, 반도체 공정 장비용 부품으로 사용시 풍화나 마모가 일어날 우려가 매우 낮은 작용 효과가 기대된다.
또한, 본 발명에 의해 제조된 탄화규소 소재는 치밀화를 위하여 첨가된 소결첨가제 중의 양이온이 소결온도가 1650 ~ 1750℃로 매우 낮고, 압력을 가하지 않고 상압에서 소결공정이 진행되므로 소결첨가제의 양이온이 탄화규소 격자 내에 고용되지 않으므로 탄화규소 격자 내에서 포논에 의한 열전달이 효과적으로 일어나는 결과 열전도도가 60 ~ 200 W/mK 범위를 갖는 고열전도성 탄화규소 소재의 제조가 가능한 작용효과가 기대된다.
또한 본 발명에 따르면, 소결온도가 1650 ~ 1750℃로 획기적으로 낮고, 가압공정이 필요 없이 간단한 상압소결 공정에 의하여 탄화규소 소재를 제조하므로 양산성과 공정경제를 이룩하도록 하는 작용효과가 기대된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 의한 탄화규소 소재의 미세조직 사진으로서 소결첨가제 (원자번호가 Si 및 C 보다 크므로 하얀색으로 보임)가 SiC 입자 사이, 삼중점(ternary junction) 및 사중점(quaternary junction)에 분포되어 있으며, 잔류기공이 없는 치밀한 미세조직이 구현되어 있다.
이하에서는 본 발명을 바람직한 실시예와 첨부되는 도면을 기초로 보다 상세히 설명하기로 한다.
본 발명의 실시예에서는 특히 주원료로서 평균 서브마이크론의 입도를 갖는 탄화규소를 사용하였으며, 여기에 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3, CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서, Al2O3와 Y2O3를 반드시 포함하여 적어도 4가지 서로 다른 양이온을 포함하는 구성물질로 이루어진 소결조제를 첨가함으로써 탄화규소 소재를 제조하였다. 여기서 소결첨가제에 포함된 양이온인 Y, Ca, Mg, Sr, Ba은 이온 크기가 너무 커서 SiC에 고용되지 않으며, Al은 약 1800℃ 이상에서는 SiC 격자에 고용된다는 보고 [Y. Tajima and W.D. Kingery, Solid Solubility of Aluminum and Boron in Silicon Carbide, Journal of the American Ceramic Society, 65 [2] C27-C29 (1982)]가 있으나, 본 발명의 소결온도인 1650 ~ 1750℃ 온도 범위에서는 Al이 SiC에 고용되지 않아서 포논 산란의 주원인인 격자 고용을 회피할 수 있으며, 따라서 고열전도성 탄화규소 소재의 구현이 가능하다.
본 발명의 소결첨가제로 사용되는 Al2O3, Y2O3, CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서, Al2O3 와 Y2O3를 포함하여 적어도 4가지 서로 다른 양이온을 포함하는 구성물질은 소결온도에서 주원료인 탄화규소 표면의 이산화규소(SiO2)와 반응하여 오성분계 또는 그 이상의 다성분계 공융 액상을 형성하며, 따라서 탄화규소 소결온도로는 비교적 상당히 낮은 1650 ~ 1750℃의 온도범위에서도 소결이 충분히 가능하다.
본 발명에서 소결첨가제로 사용되는 Al2O3, Y2O3, CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서, Al2O3 와 Y2O3 를 필수로 첨가하는 이유는 만일 Al2O3 와 Y2O3 중에 한가지가 빠지면 소결 밀도가 3.10 g/cm3 미만으로 낮아져서 바람직하지 않기 때문이며, 따라서 Al2O3 와 Y2O3 를 필수로 포함하도록 하고, 여기에 서로 다른 양이온으로 구성된 적어도 2가지 성분을 더 첨가하는 것이다.
본 발명에 의한 고열전도성 상압소결 탄화규소는 소결밀도가 3.10 ~ 3.50 g/cm3의 범위, 열전도도가 60 ~ 200 W/mK 범위로 모두 매우 높은 값을 갖는다. 이는 포논 산란이 거의 일어나지 않는 본 발명의 특징에 의한 것임은 전술한 바와 같다.
전술한 바와 같이, 종래의 기술로 체적 비저항이 매우 낮고, 열전도도가 170 ~ 290 W/mK 범위로서 매우 우수한 탄화규소 소재가 보고되었으나 (대한민국 등록특허 제 10-1308907), 이는 공정비용이 매우 비싼 가압소결방법으로 제조된 소재이고, 더구나 소결온도가 1800 ~ 2050℃로서 매우 높은 단점을 갖는다. 한편, 상압소결로 제조된 탄화규소 소재는 열전도도가 60 W/mK 이하로 매우 낮고, 더구나 소결 온도가 1900℃ 이상으로 높은 단점이 있다. 이는 소결온도가 높으면 소결첨가제로 사용된 Al2O3 또는 AlN 등 Al 화합물 중의 양이온인 Al 이 SiC 격자에 고용되어 포논 산란을 일으켜 열전도도가 낮아지게 되므로 바람직하지 않다.
또한, 전술한 바와 같이 1750℃ 이하의 온도에서 상압소결 공정만으로는 고밀도 고열전도성 탄화규소 소재를 제조하기는 용이하지 아니하였다.
그러나, 본 발명의 탄화규소 소재는 (1) 소결온도가 1650 ~ 1750℃의 범위로 매우 낮고, (2) 가압장치가 필요 없는 상압소결 공정으로 제조되므로 소결 장비 및 공정이 간단하고, (3) 값비싼 탄화규소 나노 분말을 사용하지 않으므로 매우 경제적인 장점이 있다.
따라서, 본 발명의 탄화규소 소재는 복수의 삼각 구조의 등방성 핵연료 입자를 첨가하여 소결시 소결온도가 1750℃로 낮고, 소결시 압력을 가하지 않으므로 삼각 구조의 등방성 핵연료의 손상이 전혀 없이 사고 저항성이 획기적으로 향상된 핵연료를 용이하게 제조할 수 있는 장점이 있다.
또한, 본 발명의 탄화규소 소재는 밀도가 3.10 g/cm3 이상으로 높고, 열전도도가 60 ~ 200 W/mK 범위로 매우 높아서, 삼각 구조의 등방성 핵연료 입자를 첨가하지 않고 소결하면 반도체 공정용 히터 플레이트 소재, 더미 웨이퍼, 엣지 링, 포커스 링, 내플라즈마용 각종 부품, 복잡 형상의 구조 재료 등으로 응용이 가능하다.
<제조예>
먼저, 출발원료 혼합물의 조성은, 일 실시예로서 탄화규소는 조성물 전체중량을 100 중량부로 하였을 때, 85.0 ~ 95.0 중량부, 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3와, CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서 선택되는 적어도 2종을 5.0 ~ 15.0 중량부 포함하도록 한다.
한편, 상기 조성물에는 후속 분무건조공정을 위하여 유기 첨가제를 상기 조성물 100중량부에 대하여 추가로 0.5 ~ 5.0 중량부 첨가하는 것이 바람직하다.
상기 소결첨가제로서 작용하는 Al2O3, Y2O3, CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서, Al2O3와 Y2O3를 반드시 포함하여 적어도 4가지 서로 다른 양이온을 포함하는 구성물질을 조성물 전체 중량 대비 5.0 중량부 미만으로 첨가하면 소결이 충분치 못하여 소결밀도가 3.10 g/cm3 미만으로 낮아지므로 기계적 강도와 열전도도 등이 저하되어 바람직하지 않고, 15.0 중량부를 초과하여 첨가되면 열전도도가 60 W/mK 미만으로 낮아져서 바람직하지 않다. 따라서 상기 소결첨가제는 상기 첨가량의 범위 내에서 그 임계적 의의를 갖는다.
또한, 상기 탄화규소 분말은 알파상과 베타상 모두 사용가능하며, 평균입자 크기가 1 ㎛ 미만이면 특정한 제한은 없지만, 경제적인 관점에서 나노 크기 분말보다는 서브마이크론 크기 (0.1 ㎛ 이상 1 ㎛ 미만) 분말을 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질은 예를 들면, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질로서 가장 널리 사용되는 물질은 탄산바륨(BaCO3) 또는 바륨이소프록퍼옥사이드(barium isopropoxide, Ba(OCH(CH3)2)2)가 이에 해당되는데, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질은 상기 물질에만 한정되지 않으며, 어떤 형태의 화합물이라도 가열해서 BaO를 산출할 수 있는 물질이면 사용 가능하다.
상기 유기첨가제는 분산제와 결합재를 포함할 수 있으며, 분산제는 설포닉산(sulphonic acid), 폴리옥시에틸렌 악틸페놀 에테르(polyoxyethylene actylphenol ether)를 사용하는 것이 적합하지만, 상기 물질로 한정하는 것은 아니며, 결합재로는 폴리비닐알콜, 폴리에틸렌글리콜 등을 사용할 수 있으나, 상기 물질로 한정하는 것은 아니다. 즉, 분무건조 공정으로 탄화규소 과립(granule)을 만들기에 적합한 분산제와 결합재이면 어떤 것이든 사용 가능하다.
상기 유기첨가제를 포함하는 조성물을 증류수 또는 알콜 (메탄놀, 에탄올)을 용매로 사용하여 습식 볼밀링함으로써, 조성물이 충분히 혼합되도록 한다. 상기 용매는 상기 유기첨가제를 용해시킬 수 있는 물질이면 어떤 물질도 사용 가능하며, 경제적인 측면에서는 증류수를 사용하는 것이 가장 적합하다.
혼합 방법은 통상의 혼합방법을 사용하며, 예를 들면 탄화규소 볼과 폴리프로필렌 용기(polyprophylene bottle)를 사용하여 통상의 볼밀링 공정으로 혼합하는 것이 바람직하다. 그리고, 상기 원료의 혼합을 위해 볼밀링시 첨가되는 용매는 탄화규소 소재 제조용 조성물의 중량을 100중량부로 하였을 때, 약 30 ~ 130 중량부 의 양으로 첨가하는 것이 바람직하며, 이는 균질한 혼합과 경제적 관점을 고려하여 설정된 임계값으로서 그 의의가 있다. 한편, 상기 통상의 볼밀링은 약 4 ~ 48시간 동안 수행하는 것이 적당하다.
상기 볼밀링 공정 후에 마련된 혼합물은 분무공정을 거쳐서 과립으로 만든다. 상기 분무 건조 공정은 구성 원료들간 분리를 일으키지 않는 어떠한 공정을 사용해도 무방하나, 통상의 분무 건조 공정을 거쳐, 과립을 만드는 공정이 후속 냉간정수압 성형 공정을 위해 가장 바람직하다.
다만, 분무 건조 공정은 이를 수행하는 것이 바람직한 것일 뿐, 반드시 이를 수행하여야 하는 것은 아니다. 따라서, 상기 유기첨가제 또한 필수적으로 첨가되어야 하는 것은 아니다.
이후 상기 과립에 통상의 삼각 구조의 등방성 핵연료 입자를 첨가하여 건식혼합하며, 이때는 플라스틱 볼과 플라스틱 용기를 사용하여 통상의 볼밀링 공정으로 혼합할 수도 있고, 간단히 플라스틱 스푼 등을 사용하여 혼합할 수도 있으며, 냉간 정수압 성형시 고무 모울드에 먼저 제조된 과립을 일정량 충전하고, 삼각구조의 등방성 핵연료 입자간에 직접적인 접촉이 없도록 추가로 첨가할 수도 있다.
이후 통상의 냉간정수압 성형 공정으로 원통형의 연료를 성형하며, 이때 냉간 정수압 성형 압력은 10 ~ 100 MPa 범위로 제한하는 것이 바람직하다. 성형 압력이 10 MPa 미만이면 성형 압력이 너무 낮아서 성형밀도가 낮아져서 3.10 g/cm3 이상의 소결밀도를 얻기가 어렵고, 성형 압력이 100 MPa를 초과하면 삼각구조의 등방성 핵연료 입자에 균열이 발생하는 경우가 있어서 바람직하지 않다.
한편, 위 냉간 정수압 성형은 바람직하게 수행될 수 있는 것이나, 반드시 이를 수행하여야 하는 것은 아니며, 다른 성형방법으로 대체하여도 무방하다.
본 발명에서 저항성이 향상된 핵연료를 제조하지 않고, 반도체 공정용 히터 플레이트 소재, 더미 웨이퍼, 엣지 링, 포커스 링, 내플라즈마용 각종 부품, 복잡 형상의 구조 재료 등을 제조할 때에는 상기 과립을 제조한 후에 추가로 실시하는 2차 혼합 공정은 거치지 않고, 소정 형상의 고무 모울드 (rubber mold)에 제조된 과립을 넣고서 10 ~ 100 MPa 범위로 가압하여서 냉간정수압성형 공정으로 소정 형상의 성형체를 제조할 수 있다.
이후, 상기 냉간 정수압 성형된 성형체는 압력을 가하지 않고, 1650 ~ 1750℃ 온도 범위에서 0.5시간 내지 10시간 동안 아르곤 분위기에서 소결하는 것이 바람직하다. 상기 소결온도가 1650℃ 미만이면 소결밀도가 3.10 g/cm3 미만이 되어서 바람직하지 않고, 소결온도가 1750℃를 초과하게 되면 삼각 구조의 등방성 원자력 연료 입자 속의 우라늄산화물이 과소결 되어서 핵연료로 사용시 핵분열의 부산물을 수용할 수 없게 되어서 문제가 되며, 또한, 삼각 구조의 등방성 원자력 연료 입자를 첨가하지 않은 경우에는 1800℃ 까지 소결온도를 높여도 문제가 없으나 경제적인 측면에서 바람직하지 않다. 소결온도가 1800℃를 초과하게 되면 소결첨가제의 과도한 증발이 일어나서 소결밀도가 3.10 g/cm3 미만으로 낮아지므로 바람직하지 않다.
상기 상압소결시 최고온도에서 소결 시간은 0.5 시간 미만이면 소결밀도가 3.10 g/cm3 미만으로 낮아지므로 바람직하지 않고, 소결 시간이 10시간을 초과하는 경우에도 오히려 소결 밀도가 낮아지고 입자가 조대화되는 현상이 발견되어서 바람직하지 않다. 따라서 소결 시간은 0.5 ~ 10 시간 범위로 한정하는 것이 바람직하다.
상기 소결 분위기는 아르곤을 사용하는 것이 바람직하며, 산소 또는 공기 등의 소결 분위기는 탄화규소의 산화에 기인하여 바람직하지 않다. 소결분위기로서 헬륨을 사용해도 무방하나 경제적인 면을 고려할 때 아르곤이 가장 적합하다.
<실시예 1 ~ 3 및 비교예 1 ~ 2>
하기 표 1에 나타낸 바와 같은 비율로 평균입경 0.5 ㎛인 베타탄화규소 분말과, 평균입경 5 ㎛ 이하인 알루미나(Al2O3), 이트리아(Y2O3), 마그네시아(MgO), 캘시아(CaO), 스트론튬산화물(SrO), 바륨산화물(BaO)을 혼합하여 고밀도 고열전도성 탄화규소 소재 제조용 조성물을 준비하였다. 상기 조성물 100 중량부에 대하여 유기첨가제로서 설포닉산(sulphonic acid) 0.4 중량부, 폴리옥시에틸렌 아틸페놀 에테르(polyoxyethylene actylphenol ether) 0.3 중량부, 폴리에틸렌글리콜 1 중량부, 폴리비닐알콜 2 중량부와 용매로서 증류수 75 중량부를 추가로 첨가하고, 폴리프로필렌 용기와 탄화규소 볼을 사용하여 24시간 동안 볼밀링하여 균일한 혼합물을 얻었다.
상기 혼합물을 통상의 분무건조기를 사용하여 분무건조함으로써 평균직경 약 60 ㎛의 과립(granule)을 제조하였고, 이를 고무 모울드에 넣고 100 MPa의 압력으로 냉간정수압 성형하여 직경 30 mm, 높이 10 mm의 원통형 성형체를 제조하였다.
이후, 상기 성형체를 하기 표 1의 열처리 조건으로 아르곤 분위기에서 상압소결하여 본 발명의 탄화규소 소재를 제조하였다.
비교예 1 ~ 2는 하기 표 1에 나타낸 바와 같이 본 발명의 핵심 사상 중 하나인 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3, CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서, Al2O3와 Y2O3를 반드시 포함하여 적어도 4가지 서로 다른 양이온을 포함하는 소결첨가제를 첨가하지 않고, 하기 표 1에서 나타낸 바와 같은 3가지의 소결첨가제만을 상기 실시예와 동일한 방법으로 첨가하여 상기 실시예와 동일한 방법으로 혼합물을 준비하였으며, 하기 표 1의 열처리 조건으로 아르곤 분위기에서 소결하였다.
소결시 1750℃ 이하의 낮은 온도에서는 상기 3가지 소결첨가제만으로는 소결이 거의 이루어지지 않는데, 이는 3가지 소결첨가제만 사용시에는 4가지를 첨가했을 때에 비하여 공융온도가 지나치게 높아져서, 소결온도인 1650 ~ 1750℃의 온도 구간에서는 액상의 점도가 높아지고, 이에 따른 SiC 의 물질 전달이 지나치게 느려서 (확산계수가 낮아서) 소결밀도가 낮은 결과가 된다. Al2O3-Y2O3 외에 본 발명의 소결첨가제로서 제안하는 Ca, Mg, Sr, Ba 를 포함하는 알칼리토금속산화물 (alkaline earth metal oxide) 또는 열처리에 의해 Ca, Mg, Sr, Ba 산화물을 형성하는 화합물을 2가지 이상 첨가하는 경우에는 공융온도 및 액상의 점도가 급격히 낮아져서 SiC의 상압소결이 1650 ~ 1750℃ 온도범위에서 이루어지도록 한 것이 본 발명의 특징을 이루는 것이다.
구분
(중량부)		 베타상 탄화규소
(β-SiC)		 알루미나 (Al2O3) 이트리아
(Y2O3)		 마그
네시아
(MgO)		 캘시아
(CaO)		 스트론튬산화물
(SrO)		 바륨
산화물
(BaO)		 상압소결
조건
온도
(℃)		 시간
(h)
비교예 1 89.4 2.4 1.3 6.9 1725 4
2 87.3 4.3 7.8 0.6 1750 2
실시예 1 90.1 5.6 3.1 0.7 0.5 1750 4
2 88.4 6.4 3.6 0.6 1.0 1750 2
3 85.6 7.7 4.3 0.7 1.2 0.5 1700 4
상기 표 1의 조건에 의해 제조된 탄화규소 소재의 밀도 및 열전도도를 아르키메데스 방법 및 레이저프래쉬(laser flash) 방법으로 측정하여 하기 표 2에 나타내었다.
구분 밀도(g/cm3) 열전도도(W/mK)
비교예 1 2.24 35
2 2.31 38
실시예 1 3.28 97
2 3.31 112
3 3.33 138
표 2에 나타낸 바와 같이 소결첨가제로 Al2O3, Y2O3를 포함하고 MgO, CaO, SrO, BaO 중에서 1가지만을 추가로 첨가하여 아르곤 분위기에서 1750℃ 이하에서 소결한 비교예 1 및 2는 공히 소결밀도가 3.00 g/cm3 미만, 열전도도도 50 W/mK 이하로 실시예 1 ~ 3의 경우와 명확한 차이를 나타내었다. 그러나 실시예 1 ~ 3과 같이 소결첨가제로 Al2O3, Y2O3를 포함하고 MgO, CaO, SrO, BaO 중에서 2가지 이상을 추가로 동시에 첨가하여 제조한 시편들은 소결밀도가 3.20 g/cm3 이상으로 매우 높았고, 제조된 탄화규소 소재의 열전도도가 90 W/mK 이상으로 매우 우수한 결과를 나타내었음을 알 수 있었다.
도 1은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따라서 제조된 탄화규소 소재 시편을 플라즈마 에칭하고 주사전자현미경을 사용하여 관찰한 대표적인 미세조직으로서 Al2O3, Y2O3, MgO, CaO 및 SiO2 (탄화규소 분말의 표면에 존재함) 오성분계 액상으로부터 유도된 입계상이 탄화규소 입자 사이의 계면, 삼중점(ternary junction) 및 사중점(quaternary junction)에 모여 있는 것을 알 수 있으며, 이는 첨가제 내에 포함된 Y, Mg, Ca 등은 이온의 크기가 Si 이온에 비하여 상당히 커서, SiC 격자 내에 고용되지 않았고, Al은 소결온도가 1750℃ 이하로 낮아서 SiC 격자내에 고용되지 않았기 때문이다.
<실시예 4 ~ 6>
하기 표 3에 나타낸 바와 같은 비율로 평균입경 0.5 ㎛인 알파탄화규소 분말과, 평균입경 5 ㎛ 이하인 알루미나(Al2O3), 이트리아(Y2O3), 마그네시움카보네이트 (MgCO3), 캘시움카보네이트(CaCO3), 스트론튬카보네이트(SrCO3), 바륨카보네이트(BaCO3)를 혼합하여 고밀도 고열전도성 탄화규소 소재 제조용 조성물을 준비하였다. 상기 조성물 100 중량부에 대하여 유기첨가제로서 설포닉산(sulphonic acid) 0.5 중량부, 폴리옥시에틸렌 악틸페놀 에테르(polyoxyethylene actylphenol ether) 0.3 중량부, 폴리에틸렌글리콜 0.8 중량부, 폴리비닐알콜 2.5 중량부와 용매로서 증류수 70 중량부를 추가로 첨가하고, 폴리프로필렌 용기와 탄화규소 볼을 사용하여 24시간 동안 볼밀링하여 균일한 혼합물을 얻었다.
이후, 상기 혼합물을 통상의 분무건조기를 사용하여 분무건조함으로써 평균직경 약 70 ㎛의 과립(granule)을 제조하였고, 이를 고무 모울드에 넣고 100 MPa의 압력으로 냉간정수압 성형하여 직경 30mm, 높이 10mm의 원통형 성형체를 제조하였다.
상기 성형체를 하기 표 1의 열처리 조건으로 아르곤 분위기에서 상압소결하여 본 발명의 탄화규소 소재를 제조하였다.
구분
(중량부)		 알파상 탄화규소
(α-SiC)		 알루미나 (Al2O3) 이트리아
(Y2O3)		 마그
네시아
(MgCO3)		 캘슘카보네이트
(CaCO3)		 스트론튬카보네이트
(SrCO3)		 바륨
카보네이트
(BaCO3)		 상압소결
조건
온도
(℃)		 시간
(h)
실시예 4 88.6 5.8 3.5 0.2 0.6 1.2 0.1 1750 4
5 85.0 7.2 4.0 1.0 1.0 1.8 1675 8
6 86.0 7.5 4.1 0.7 1.2 0.5 1725 6
상기 표 3의 조건에 의해 제조된 상압소결 탄화규소 소재의 밀도 및 열전도도를 아르키메데스 방법 및 레이저프래쉬(laser flash) 방법으로 측정하여 하기 표 4에 나타내었다.
구분 밀도(g/cm3) 열전도도(W/mK)
실시예 4 3.30 138
5 3.32 105
6 3.32 117
표 4에 나타낸 바와 같이 소결첨가제로 Al2O3, Y2O3를 첨가하고 추가로 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질로서 MgCO3, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질로서 CaCO3, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질로서 SrCO3, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질로서 BaCO3 중에서 2가지 이상을 추가로 첨가하여 아르곤 분위기에서 1750℃ 이하에서 소결한 실시예 4 ~ 6은 모두 소결밀도가 3.30 g/cm3 이상이고, 열전도도가 100 W/mK 이상으로 매우 우수한 결과를 나타내었다.
<실시예7>
평균입경 0.3 ㎛인 베타탄화규소 분말 91.3 중량부와 평균입경 0.3 ㎛인 알루미나(Al2O3) 4.1 중량부, 평균입경 1.0 ㎛ 이하인 이트리아(Y2O3) 2.8 중량부, MgO의 전구체로서 마그네슘나이트레이트헥사하이드레이트(Mg(NO3)2 6H2O) 0.6 중량부, SrO의 전구체로서 스트론튬나이트레이트(Sr(NO3)2) 0.2 중량부, CaO의 전구체로서 CaCO3 1.0 중량부를 혼합하여 고밀도 고열전도성 탄화규소 소재 제조용 조성물을 준비하였다. 상기 조성물 100 중량부에 대하여 유기첨가제로서 설포닉산(sulphonic acid) 0.5 중량부, 폴리옥시에틸렌 악틸페놀 에테르(polyoxyethylene actylphenol ether) 0.25 중량부, 폴리에틸렌글리콜 1.0 중량부, 폴리비닐알콜 2.5 중량부와 용매로서 증류수 65 중량부를 첨가하여, 폴리프로필렌 볼밀과 탄화규소 볼을 사용하여 24시간 동안 볼밀링하여 균일한 혼합물을 얻었다.
이후, 상기 혼합물을 통상의 분무건조기를 사용하여 분무건조함으로써 평균직경 약 75 ㎛ 의 과립(granule)을 제조하였고, 이를 40 mm × 40 mm 금형 모울드에 장입하고 100 MPa의 압력으로 일축가압 성형하여 약 40 mm × 40 mm × 10 mm 크기의 직육면체 성형체를 제조하였다. 상기 성형체를 아르곤 분위기에서 1725℃의 온도로 8시간 동안 통상의 흑연고온로를 사용하여 상압소결함으로써 고밀도 고열전도성 탄화규소 소재를 제조하였다.
제조된 탄화규소 소재의 밀도는 3.29 g/cm3 이었고, 열전도도는 161 W/mK으로 매우 우수하였다.
이상과 같이 본 발명을 바람직한 실시예를 들어 설명하였으나, 본 발명의 권리범위는 본 실시예에 의해 한정 해석되는 것이 아니며, 후술하는 특허청구 범위에 의해 해석되어야 함은 당연한 것이다.

Claims (11)

  1. 탄화규소와, 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3를 포함하되, 이에 더하여 CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서 선택되는 적어도 2종의 소결첨가제가 더 첨가되며,
    1650 ~ 1750℃의 범위에서 상압소결되어 밀도가 3.10 ~ 3.50 g/cm3 범위인 탄화규소 소재가 제조되는 것을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재 제조용 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 탄화규소는 상기 조성물 전체중량을 100 중량부로 하였을 때, 85.0 ~ 95.0 중량부, 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3와, CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서 선택되는 적어도 2종을 5.0 ~ 15 중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재 제조용 조성물.
  3. 제2항에 있어서,
    분무건조공정을 위하여 상기 탄화규소와 소결첨가제로 구성된 물질 100중량부에 대하여 유기 첨가제가 0.5 ~ 5 중량부 더 첨가되는 것을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재 제조용 조성물.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 탄화규소는 0.1 ㎛ 이상 1 ㎛ 미만의 평균크기를 갖는 분말임을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재 제조용 조성물.
  5. 삭제
  6. 탄화규소와, 소결첨가제로서 Al2O3, Y2O3를 포함하되, 이에 더하여 CaO, MgO, SrO, BaO, 열처리에 의해 CaO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 MgO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 SrO를 산출하는 물질, 열처리에 의해 BaO를 산출하는 물질 중에서 선택되는 적어도 2종의 소결첨가제를 더 포함하는 혼합물을 제조하는 단계;
    상기 혼합물을 이용하여 성형체를 제조하는 단계;
    상기 성형체를 상압소결하는 단계;
    를 포함하여 구성되되,
    상기 상압소결 온도범위는 1650 ~ 1750℃인 것을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재의 제조방법.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 혼합물을 제조하는 단계;에서는 상기 혼합물을 슬러리로 제조하고, 상기 슬러리에는 유기 첨가제를 더 첨가하며,
    이후에, 상기 슬러리를 분무건조하여 과립을 제조하는 단계;
    를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재의 제조방법.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 성형체를 제조하는 단계;는 냉간 정수압 성형방법에 의해 성형체를 제조하는 것임을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재의 제조방법.
  9. 제6항에 있어서,
    상기 성형체를 상압소결하는 단계;는 아르곤 분위기에서 수행되는 것을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재의 제조방법.
  10. 제6항에 있어서,
    상기 혼합물의 슬러리를 분무건조하여 과립을 제조하는 단계; 이후에,
    상기 과립과 적어도 1개의 삼각구조의 등방성 원자력 연료 입자를 혼합하는 단계;
    를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재의 제조방법.
  11. 제6항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서,
    상압소결 온도 유지시간은 0.5 ~ 10시간인 것을 특징으로 하는 고열전도성 상압소결 탄화규소 소재의 제조방법.
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