KR101549850B1 - 바이러스 하이브리드 분리막 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 바이러스의 나노 기공을 이용하여 선택적 투과도를 향상시킬 수 있는 바이러스 하이브리드 분리막 및 그 제조방법을 제공하고자 한다. 본 발명에 의한 분리막은, 다공성 지지층과, 상기 다공성 지지층 위에 배치되며, 타겟 물질을 선택적으로 투과시키는 활성층을 포함하고, 상기 활성층은 기공을 갖는 복수의 바이러스 조립체와 비투과성 지지체를 구비한다. 비투과성 지지체는 복수의 바이러스 조립체 사이에 위치하며 바이러스 조립체를 지지한다.
Description
본 발명은 바이러스 하이브리드 분리막 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 바이러스의 나노 기공을 이용하여 선택적 투과도를 향상시킬 수 있는 바이러스 하이브리드 분리막 및 그 제조방법에 관한 것이다.
분리막은 수십 년 동안 매해 6.6% 성장률로 담수화, 염분차 발전, 레독스전지, 연료전지, 의료전기투석 등 많은 분야에서 다양한 형태로 제작이 되어 폭 넓게 사용되고 있다. 현재 분리막은 재질의 종류에 따라 고분자, 세라믹, 금속분리막으로 분류가 되며, 목적에 따라 이종 이상이 혼합되어 사용되고 있다. 분리막의 기능은 공극(Pore)의 크기로 기공의 크기보다 작은 입자는 투과를 하는 반면 이보다 작은 입자는 투과를 하지 못한다. 또한, 공극률은 선택적 투과율과 매우 밀접한 관계를 가지고 있기 때문에 공극률을 높이는 것 또한 매우 중요한 인자로 인식되고 있다.
분리막은 기공의 크기에 따라 Reverse osmosis, nanofiltration, microfiltration, ultrafiltration 등으로 구분되며, 분리막의 재료 성질에 따라 다양한 형태로 만들어진다.
현재 분리막을 제조하는 방법은 크게 5가지로 분류가 된다. 첫 번째 방법은 소결막 공법으로 재료 파우더를 모듈에 넣고 용융점보다 약간 낮은 온도까지 열에너지를 가한 후 압력을 가하여 소결(sintering)을 하면 두께 100~500 um의 정밀여과막이 제작된다. 하지만 본공정으로 얻어지는 다공도는 10~40%의 낮은 다공도를 가지며 기공의 모양이 불균일하고 기공 크기 분포도 넓다는 단점을 갖고 있다.
두번째 방법은 연식막 공법으로 결정성 재료 (특히 고분자 소재)의 평막 및 중공사막을 잡아당겨 다공성을 부여하는 막 제조법이다. 이 방법에 의하면 연신 방향으로 비결정부분에서 연신이 일어나 미세한 피브릴(fibril)이 형성된다. 본 방법으로 형성된 분리막의 기공도는 90%까지 올릴 수 있으면, 연신 정도에 따라 기공크기 조절도 가능하다. 하지만, 이용할 수 있는 재료의 한계성 및 연신의 정도에 따라 기공의 크기가 불균해지는 문제점을 가지고 있다.
세번째 방법은 트랙 에칭(Track etching) 방법으로 고분자 필름을 고에너지 방사선 빔을 이용하여 기공을 만드는 방법이다. 이 방법은 가장 균일한 기공을 만들 수 있지만, 제조방법이 까다로운 뿐만 아니라, 이용 가능한 방사선에너지에 의한 제한된 두께가 존재한다. 또한, 현재까지 폴리카보네이트(polycarbonate)와 폴리에스터(polyester)의 재료만 사용되어, 다양한 분리막 기술에 적용할 수 없는 큰 단점을 가지고 있다.
네번째는 용매 교환법으로 중공사막 제조방법에서 가장 많이 사용되고 있다. 이 방법은 상변환막 제조방법으로 용매와 비용매의 교환에 의한 고분자의 침전의 개념을 이용하는 것이다. 본 방법을 통해 다공성 중공사막을 단일 공정으로 제조할 수 있다. 그러나, 상분리 및 상변화를 어느정도 균일하게 조절 할 수 있으나, 기공의 크기 분포는 상대적으로 넓은 것으로 나타나고 있다. 중공사막은 현재 담수화에 많이 사용되고 있으나, 이온 투과율이 기공 크기 분포에 의해 95%이하인 것으로 나타나고 있다. 또한, 용매의 의한 상분리 방법이기 때문에 용매 선택의 폭이 제한적이기 때문에 이 또한 다양한 소재 분리막 제조가 불가능하다.
다섯번째는 열 유도 상변환막 공법으로 유용 가능한 소재확장을 위해 개발되었다. 기존 상변화의 공정 기술보다 열을 이용한 기공형성 방식을 사용하기 때문에 상대적으로 인위적 조절이 가능할 공정으로 인식되고 있으나, 이 또한 매우 균일한 기공 크기를 제조하는데 한계성을 가지고 있다.
분리막의 성능은 절대적으로 기공의 크기와 분포, 기공률에 의존한다. 균일한 기공 크기 분포를 만들 수 있는 트랙 에칭 공정기술이 있지만, 이를 양산에 적용하기는 불가능하다. 다른 방법들은 모두 기공크기의 분포가 균일하다고 하지만, 실제적으로는 불균일한 분포를 가지고 있어, 선택도가 95%이하를 보이고 있다. 예를 들면, 마시기 위한 물속에 어떤 위해한 물질이 제거되어야 하지만, 95%라는 수치는 이들을 정확하게 제거하지 못한다는 것을 의미한다. 따라서 분리막의 기공 크기가 균일해야 하는 것은 모둔 분리막 제조업체들이 알고 있음에도 불구하고, 현재 해결할 수 없는 난제로 인식되고 있다.
이에, 본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 제안된 것으로, 균일한 구조체를 가지고 있는 바이러스가 기공으로서 역할을 하는 새로운 분리막 및 그 제조방법을 제공하는데 일 목적이 있다.
또한, 본 발명은 유전자 조작 및 화학적 반응을 통해 바이러스 채널내의 전하량을 조절하여 양/음이온의 선택적 투과도를 조절할 수 있는 이온교환막으로도 이용할 수 있는 바이러스 분리막 및 그 제조방법을 제공하는데 다른 목적이 있다.
본 발명의 목적들은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 본 발명의 다른 목적 및 장점들은 하기의 설명에 의해서 이해될 수 있으며, 본 발명의 실시예에 의해 보다 분명하게 알게 될 것이다. 또한, 본 발명의 목적 및 장점들은 특허 청구 범위에 나타낸 수단 및 그 조합에 의해 실현될 수 있음을 쉽게 알 수 있을 것이다.
상기의 목적을 달성하기 위한 본 발명은 분리막으로서 다공성 지지층과, 상기 다공성 지지층 위에 배치되며, 타겟 물질을 선택적으로 투과시키는 활성층을 포함하고, 상기 활성층은 기공을 갖는 복수의 바이러스 조립체와 비투과성 지지체를 구비하고, 상기 비투과성 조립체는 상기 복수의 바이러스 조립체 사이에 위치하며 상기 바이러스 조립체를 지지하는 것을 일 특징으로 한다.
바이러스 조립체는 원통형의 1차원적 구조체이며, 상기 다공성 지지층 위에 수직으로 배열된다. 바이러스 조립체는 양이온 또는 음이온의 선택적 투과를 조절할 수 있도록 전하량이 조절된다. 바이러스 조립체는 기공을 갖는 단백질, 탄수화물, 지방 중 어느 하나 이상으로 대체 될 수 있다.
또한, 본 발명은 분리막을 제조하는 방법에 있어서, 기공을 갖는 복수의 바이러스 조립체를 형성하는 단계와, 상기 복수의 바이러스 조립체와 비투과성 지지체를 혼합하여 활성층 혼합체를 형성하는 단계와, 상기 활성층 혼합체를 다공성 지지층 위에 코팅하는 단계를 포함하는 것을 또 다른 특징으로 한다.
본 발명은 상기 활성층 혼합체 내의 바이러스 조립체를 수직 방향으로 배향하는 단계를 더 포함할 수 있다. 또한 본 발명은 상기 활성층 혼합체를 고형화시키는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 복수의 바이러스 조립체를 형성하는 단계는 바이러스를 자기 조립시키는 과정을 포함할 수 있다. 상기 자기 조립은 pH 4 미만의 용액에 바이러스를 침지시키는 것으로 수행될 수 있다.
상기와 같은 본 발명은 바이러스가 가지고 있는 매우 균일한 기공 크기를 이용하여 타겟 물질이 투과할 수 있는 나노/마이크로 채널을 갖는 분리막을 제공할 수 있는 효과가 있다. 또한 본 발명은 사용하는 바이러스의 종류, 유전자 조작, 화학적 처리 방법 등을 통해 기공의 크기 및 표면 전하를 조절하여, 다양한 형태의 분리막을 제조할 수 있다. 또한, 본 발명은 바이러스와의 혼합에 의한 분리막 제조이기 때문에 공정이 매우 간단하여, 생산공정 비용 및 제조 단가를 현저하게 감소시킬 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 바이러스 하이브리드 분리막 구조의 모식도이고,
도 2는 본 발명에 따른 바이러스 하이브리드 분리막의 제조방법의 각 단계별 모식도이며,
도 3은 본 발명에 따른 바이러스 하이브리드 분리막의 제조방법의 순서도이다.
도 2는 본 발명에 따른 바이러스 하이브리드 분리막의 제조방법의 각 단계별 모식도이며,
도 3은 본 발명에 따른 바이러스 하이브리드 분리막의 제조방법의 순서도이다.
상술한 목적, 특징 및 장점은 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 후술되어 있는 상세한 설명을 통하여 보다 명확해 질 것이며, 그에 따라 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명의 기술적 사상을 용이하게 실시할 수 있을 것이다. 또한, 본 발명을 설명함에 있어서 본 발명과 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에 그 상세한 설명을 생략하기로 한다. 이하, 첨부된 도면들을 함께 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
먼저, 도 1과 도 2를 참조하여 본 발명의 일 실시예에 따른 하이브리드 바이러스 분리막의 구조를 설명하기로 한다. 도 1은 본 발명에 따른 바이러스 하이브리드 분리막 구조의 모식도이고, 도 2는 본 발명에 따른 바이러스 하이브리드 분리막의 제조방법의 각 단계별 모식도이다.
바이러스는 단백질 및 RNA를 기본 구성으로 하고 있으며, 바이러스의 종류에 따라 다양한 나노/마이크로 구조를 가지고 있다. 이중 도 2에서 보는 바와 같이, 원통형(cylindrical structure) 구조를 가지고 있는 바이러스를 사용하여 분리막 지지체와 간단하게 혼합할 경우, 원통형 바이러스의 내부 기공이 분리막의 기공으로서의 역할을 수행할 수 있다.
따라서, 도 1에서 보는 바와 같이 본 발명에 따른 분리막은 다공성 지지층(200)과, 상기 다공성 지지층 위에 배치되며, 타겟 물질을 선택적으로 투과시키는 활성층(100)을 포함하고, 상기 활성층은 기공을 갖는 복수의 바이러스 조립체(11)와 비투과성 지지체(12)를 구비하고, 상기 비투과성 지지체는 상기 복수의 바이러스 조립체 사이에 위치하며 상기 바이러스 조립체를 지지한다. 한편, 활성층의 두께는 약 200nm가 바람직하며, 강도 및 저항을 고려할 때 수 nm에서 수 um까지 제작될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의한 바이러스 하이브리드 분리막은 바이러스의 한 종류로 식물에서 발생하는 담배모자이크 바이러스를 이용한 분리막을 제공한다. 도 2에서 보는 바와 같이, 담배모자이크 바이러스(10)는 원통형 구조를(cylindrical structure) 가지고 있다. 원통형 구조는 외피 단백질 2130개의 분자와 게놈 RNA 하나의 분자로 6390개의 염기 가닥으로 만들 수 있다. 외피 단백질 객체는 나선형 구조 같이 막대로 동곳 루프 구조를 형성하는 RNA위에 모인다. 이 단백질 단위체는 4개의 메인 알파 나선으로 합쳐진 158개의 아미노산으로 구성되어 있는데 RNA에 의해 길이는 300나노미터이고 직경은 18나노미터이며, 자기조립을 할 수 있다.
한편, 분리막에서 채널 역할을 하는 바이러스 자기조립체는 ph 4 미만 환경에서 이루어지며, 바이러스의 기공들이 연결되는 1차원적 형상을 가진다. 자기조립의 효율 향상을 위해, 바이러스 자기조립체는 안정화제와 가교제를 포함할 수 있다. 본 발명의 일 실시예로, 안정화제는 PSS(polystyrene sulfonate)를 가교제로는 글루타알데하이드(glutaraldehyde)를 사용할 수 있다. 또한, 바이러스 표면을 폴리아닐린(polyaniline)으로 코팅하여 바이러스 조립체의 강도를 강화할 수 있다.
도 1에서 보는 바와 같이 바이러스 자기조립체(11) 사이의 간극을 비투과성 지지체가 메우고 있다. 바이러스 조립체(11)와 활성층을 형성하는 비투과성 지지체(12)로는 고분자 또는 세라믹 소재가 사용될 수 있다. 비투과성 지지체는 비투과성 성질을 가지므로, 분리막에 공급되는 물질은 바이러스 조립체(11)의 기공을 통해서만 통과된다. 비투과성 지지체로는 용도에 적절한 비투과성 특성을 가지면서 소정의 기계적 강도를 가지는 물질이라면 그 종류에 제한 없이 사용될 수 있다.
여기서, 비투과성 지지체를 이루는 물질로서 사용될 수 있는 무기 산화물의 구체적인 예로서 티타늄 산화물, 주석 산화물, 납 산화물, 지르코늄 산화물, 니켈 산화물, 구리 산화물, 이트륨(Y) 산화물, 마그네슘 산화물, 칼슘 산화물, 알루미늄 산화물, 붕소 산화물, 실리콘 산화물, 제올라이트 등일 수 있다
또한, 비투과성 지지체를 이루는 물질로서 사용될 수 있는 열가소성 수지의 구체적인 예로서 폴리아미드, 폴리에틸렌, 폴리에스테르, 폴리이소부틸렌, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리아크릴로니트릴, 폴리술폰, 폴리에테르술폰, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리이미드, 폴리비닐렌플루오라이드, 폴리비닐클로라이드, 셀룰로오스 아세테이트, 셀룰로오스 디아세테이트, 셀룰로오스 트리아세테이트 등을 들 수 있다.
또한, 비투과성 지지체를 이루는 물질로서 사용될 수 있는 경화성 수지는 열경화성 수지, 광경화성 수지 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나일 수 있다. 상기 열경화성 수지 및 상기 광경화성 수지는 각각 열경화성 수지 또는 상기 광경화성 수지로서 공지된 수지가 제한 없이 사용될 수 있다. 구체적으로, 폴리디메틸실록산(PDMS)과 같은 열경화성 수지 또는 UV 경화성 수지와 같은 전자기파에 의해 경화될 수 있는 광경화성 수지를 사용할 수 있다. UV 경화성 수지의 구체적인 예로서, 폴리우레탄계, 폴리아크릴레이트계, 폴리에폭시계, 폴리우레탄아크릴레이트계, 폴리에스테르아크릴레이트계, 폴리에폭시아크릴레이트계, 실리콘계 UV 경화성 수지 등이 예시될 수 있다.
한편, 바이러스 조립체(11)의 기공 방향은 하부의 다공성 지지체의 기공방향과 같아야 그 성능이 우수하다. 따라서 바이러스 조립체(11)를 하부에 있는 다공성 지지체층과 수직으로 배열할 필요가 있다. 이를 위해 분리막 제조 과정에서 전기장 또는 자기장을 걸어주어 도 1에서 보는 바와 같이, 바이러스 조립체(11)는 하부의 다공성 지지체층에 대하여 수직으로 배향되게 형성된다.
활성층(100) 하부에 형성되는 다공성 지지체(200)는 부직포 상에 고분자 재료가 캐스팅된 것을 사용할 수 있으며, 부직포 재료로는, 예를 들면 폴리에스테르, 폴리카보네이트, 미공질 폴리프로필렌, 폴리페닐렌 에테르, 폴리 불화 비닐리덴 등이 사용될 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것이 아니다. 다만 이 중에서도 특히 폴리에스테르가 바람직하다. 또한, 고분자 재료로는, 예를 들면, 폴리설폰, 폴리에테르설폰, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리이미드, 폴리에테르이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리프로필렌, 폴리메틸펜텐, 폴리메틸클로라이드 및 폴리비닐리젠플루오라이드 등이 사용될 수 있으며, 반드시 이들로 제한되는 것은 아니다. 이 중에서도 특히 폴리설폰이 바람직하다.
다음으로, 본 발명에 따른 바이러스 하이브리드 분리막의 제조방법에 대하여 도 2와 도 3을 참조하며 구체적으로 설명하기로 한다. 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 바이러스 하이브리드 분리막의 제조방법의 모식적 설명도이고 도 3은 제조방법의 순서도이다.
본 발명에 따른 분리막을 제조하는 방법은 기공을 갖는 복수의 바이러스 조립체를 형성하는 단계(S10)와, 상기 복수의 바이러스 조립체와 비투과성 지지체를 혼합하여 활성층 혼합체를 형성하는 단계(S30)와, 상기 활성층 혼합체를 다공성 지지층 위에 코팅하는 단계(S40)를 포함한다. 본 발명의 바이러스는 내부에 기공을 가진 바이러스면 족하며, 그 일 실시예로 담배모자이크 바이러스를 이용하여 분리막을 제조할 수 있다.
먼저, 바이러스의 표면 전하는 음이온을 띠고 있기 때문에, pH를 낮춰 이들을 중성화를 시키면 바이러스는 자기조립(S10)을 시작한다. 여기서 pH는 4 미만인 것이 바람직하다. 이때 안정화제를 첨가할 수 있으며, 안정화제로는 PSS(polystyrene sulfonate) 등과 같은 반대 이온의 고분자를 사용할 수 있다. 자기조립단계(S10)를 거치면서 1차원적 구조의 바이러스 조립체(11)가 제조된다. 1차원 구조란 바이러스의 기공들이 연결되어 실린더 형태의 구조를 가지는 것을 의미한다. 반응 시간등의 조절로 바이러스 조립체(11)는 1차원적으로 더 길게 제조가 가능하다.
자기조립 단계(S10)를 거쳐 제조된 바이러스 조립체(11)는 건조 과정(S20)을 거치게 된다. 한편, 목적에 따라 글루타알데하이드(glutaraldehyde)로 가교를 수행할 수 있다. 건조된 1차원적인 바이러스 조립체(11)는 비투과성 지지체와 혼합을 하게 된다(S30). 혼합 단계를 거친 바이러스 조립체(11)는 다공성 지지체층 위에서 다양한 코팅 방법을 통해 원하는 두께만큼 코팅을 수행한다(S40). 코팅 단계(S40)를 거친 후 바로 고형화(S50)를 통해 바이러스 하이브리드 분리막을 제작할 수 있지만, 적합하게는 바이러스 조립체(11)가 지지체(200)에 수직으로 배열을 하고 있을 때, 그 성능이 우수할 것이다. 이를 위해, 고형화 단계(S50) 전에 외부에 전기장 또는 자기장을 걸어 바이러스 조립체(11)를 하부 다공성 지지체층(200)에 대하여 수직 방향으로 배향(S45)이 되게 한 후 고형화(S50)를 수행하여 고성능 분리막을 제작할 수 있다.
또한, 고형화 과정(S50)에서 비투과성 지지체(12) 내부에 만들어 질 수 있는 기공을 제거하기 위하여 고형화 단계(S50) 이후에 열처리 및 기체상 유기 용매 처리(S60) 과정을 수행할 수 있다.
이상에서 설명한 본 발명은, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러 가지 치환, 변형 및 변경이 가능하므로 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니다.
10 : 담배모자이크 바이러스 11 : 바이러스 조립체
12 : 비투과성 지지체 100 : 활성층
200 : 다공성 지지체(층)
12 : 비투과성 지지체 100 : 활성층
200 : 다공성 지지체(층)
Claims (10)
- 다공성 지지층과,
상기 다공성 지지층 위에 배치되며, 타겟 물질을 선택적으로 투과시키는 활성층을 포함하고,
상기 활성층은 기공을 갖는 복수의 바이러스 조립체와 비투과성 지지체를 구비하고,
상기 비투과성 지지체는 상기 복수의 바이러스 조립체 사이에 위치하며 상기 바이러스 조립체를 지지하는 것을 특징으로 하는 분리막.
- 제 1 항에 있어서,
상기 바이러스 조립체는 원통형의 1차원적 구조체인 것을 특징으로 하는 분리막.
- 제 1 항에 있어서,
상기 바이러스 조립체는 상기 다공성 지지층 위에 수직으로 배열되는 것을 특징으로 하는 분리막.
- 제 1 항에 있어서,
상기 바이러스 조립체는 양이온 또는 음이온의 선택적 투과를 조절할 수 있도록 전하량이 조절되는 것을 특징으로 하는 분리막.
- 제 1 항에 있어서,
상기 바이러스 조립체는 기공을 갖는 단백질, 탄수화물, 지방 중 어느 하나 이상으로 대체 되는 것을 특징으로 하는 분리막.
- 분리막을 제조하는 방법에 있어서,
기공을 갖는 복수의 바이러스 조립체를 형성하는 단계와,
상기 복수의 바이러스 조립체와 비투과성 지지체를 혼합하여 활성층 혼합체를 형성하는 단계와,
상기 활성층 혼합체를 다공성 지지층 위에 코팅하는 단계를
포함하는 것을 특징으로 하는 분리막 제조방법.
- 제 6 항에 있어서,
상기 활성층 혼합체 내의 바이러스 조립체를 수직 방향으로 배향하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 분리막 제조방법.
- 제 6 항에 있어서,
상기 활성층 혼합체를 고형화시키는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 분리막 제조방법.
- 제 6 항에 있어서,
상기 복수의 바이러스 조립체를 형성하는 단계는 바이러스를 자기 조립시키는 과정을 포함하는 것을 특징으로 하는 분리막 제조방법.
- 제 9 항에 있어서,
상기 자기 조립은 pH 4 미만의 용액에 바이러스를 침지시키는 것으로 수행되는 것을 특징으로 하는 분리막 제조방법.
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