KR101535058B1 - 슬러리 기포탑 반응기 - Google Patents

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KR101535058B1
KR101535058B1 KR1020140048760A KR20140048760A KR101535058B1 KR 101535058 B1 KR101535058 B1 KR 101535058B1 KR 1020140048760 A KR1020140048760 A KR 1020140048760A KR 20140048760 A KR20140048760 A KR 20140048760A KR 101535058 B1 KR101535058 B1 KR 101535058B1
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이호태
정헌
천동현
양정일
양정훈
박지찬
홍성준
정헌도
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한국에너지기술연구원
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Abstract

본 발명은 석탄 합성가스를 이용한 슬러리 기포탑 반응기에 관한 것으로, 필터링수단의 필터링 부담을 줄이고, 반응기 본체 내에서 촉매의 균일한 분산 상태를 유지하여 반응 효율을 증진시키고, 피셔-트롭쉬(Fischer-Tropsch) 반응 이외에 왁스 크래킹(wax creaking) 또는 이성질체화(isomarization) 반응을 유도할 수 있도록 하기 위한 것이다. 본 발명에 따른 슬러리 기포탑 반응기는 반응기 본체 내에 설치되어 유입되는 합성가스를 분산 및 재분산시키는 분산수단과 재분산수단을 구비한다. 다공성의 패킷배드는 반응기 본체 내부의 상부에 설치되되, 최상부의 재분산수단의 상부에 설치되며, 촉매의 상부로의 이동을 억제한다. 그리고 필터링수단은 패킷배드 위쪽의 반응기 본체 내에 배치되어 슬러리에서 반응되어 생성된 합성연료만을 필터링하여 외부로 유출시킨다. 본 발명에 따른 슬러리 기포탑 반응기는 반응기 본체 내에 설치되어 슬러리를 순환시키는 드래프트 튜브를 더 구비할 수 있다.

Description

슬러리 기포탑 반응기{Slurry bubble column reactor}
본 발명은 슬러리 기포탑 반응기에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 석탄 합성가스를 슬러리에 함유된 촉매와 피셔-트롭쉬(Fischer-Tropsch) 반응에 의해 합성연료를 생성할 때 필터링수단의 여과 부담을 줄이고 왁스 크래킹(wax creaking) 또는 이성질체화(isomarization) 반응을 유도하는 슬러리 기포탑 반응기에 관한 것이다.
일반적으로 기포탑 반응기는 높은 열 및 물질 전달의 장점을 가지고 있어서 생화학반응, 폐수처리 및 석탄 액화반응과 같은 반응들에서 널리 활용되고 있다. 이러한 기포탑 반응기에서는 기상의 반응물(합성가스)이 촉매 및 생성물로 구성되어 있는 연속 상을 통과하면서 반응이 이루어진다.
이때 반응물(합성가스)과 촉매간의 균일한 접촉 및 분산을 통한 물질전달 속도는 반응 효율을 결정하는 변수로서 매우 중요시된다. 반응기체의 물질전달 속도를 증진시키기 위한 주요 수단으로 반응기 내에 유동성을 증가시키는 방법과, 연속상 내에 기체 포집율을 증가시키는 방법이 주로 활용되고 있다.
일반적으로 기포탑 반응기에서의 유체 흐름은 크게 두 가지 영역으로 나누어지는데, 균일 흐름 영역과 불균일 흐름 영역이 그것이다. 기체의 선속도가 낮은 저유속에서는 균일 흐름 영역이 발생하는 반면 고유속에서는 불균일 흐름 영역이 형성된다.
따라서 높은 반응 수율을 요구하는 반응에서는 연속상의 유동성이 우수한 불균일 흐름 영역에서 반응을 진행시키는 것이 일반적이다.
반응기 내에 물질전달 속도를 증진시키는 또 다른 방법으로서 기체 포집율을 증가시키는 방법이 있다. 기체 포집율은 연속상 내에 존재하는 기체상의 부피비율로 정의된다. Letzel et al.(1999)에 따르면, 기체 포집율과 반응기체의 물질전달 속도의 비는 약 0.5로 일정한 값을 보인다. 따라서 기체 포집율을 증진시키는 것은 물질전달 속도를 증가시키기 위한 중요한 변수이다.
일반적으로 기체 포집율은 반응기체의 선속도, 반응기 직경, 연속상의 물리적 특성 등에 따라 영향을 받는다. 즉, 반응 기체의 선속도가 증가할수록, 반응기의 직경이 작을수록, 연속상의 점도와 표면장력이 낮을수록 반응기 내에 기체 포집율은 증가하는 경향성을 보인다.
이와 같이 반응 조건에 따른, 또는 반응 첨가제에 따른 기체 포집율의 변화에 대한 연구는 많이 진행되어 왔다. 그러나 반응기의 설계에 따른 기체 포집율에 대한 연구는 제한적인 것이 현실이다.
일반적으로 기포의 상승속도는 기포입자의 크기 및 크기분포와 밀접한 관계를 갖는다. 즉, 기포의 상승속도는 기포입자의 크기의 0.5 제곱에 비례하여 증가한다. 또한 다양한 크기의 기포입자들이 공존할 경우에는, 기포입자 간의 상승속도에서 차이를 보이기 때문에 상호 간의 충돌 빈도수가 증가하게 된다. 이러한 높은 충돌 빈도수는 기포입자 간의 응집으로 이어지기 때문에 거대 기포입자의 생성을 초래할 수 있다. 기포 상승속도의 증가는 단위 시간 동안에 반응기 내에 체류하는 시간의 감소로 이어지기 때문에 기체 포집율 관점에서 부정적이다.
이러한 문제점을 해소하기 위해서 반응기 본체 내 촉매와 피셔-트롭쉬 반응하는 합성가스의 기포입자를 균일하게 재분산시켜 줌으로써, 반응기 본체 내에 촉매와 합성가스의 반응을 활성화시킬 수 있는 구조의 재분산수단을 구비하는 슬러리 기포탑 반응기가 소개되고 있다. 이러한 재분산수단을 구비하는 슬러리 기포탑 반응기는 반응기 본체 내의 상측에 슬러리에 포함된 촉매를 필터링하고 반응되어 생성된 합성연료만을 외부로 유출시키는 필터링수단이 설치된다.
한국등록특허 제10-1272083호(2013.05.31.)
이와 같이 필터링수단이 반응기 본체의 슬러리 내에 설치될 경우, 촉매, 슬러리, 합성가스 및 합성연료 중에서 합성연료만 분리하여 외부로 배출시켜야 하기 때문에, 필터링에 따른 부담이 발생한다.
또한 반응기 본체로 공급되는 합성가스에 의해 슬러리 포함된 촉매가 버블링되기 때문에, 반응기 본체 내에서 촉매의 균일한 분산 상태를 유지하는 것은 쉽지 않다.
따라서 본 발명의 목적은 필터링수단의 필터링 부담을 줄일 수 있는 슬러리 기포탑 반응기를 제공하는 데 있다.
본 발명의 다른 목적은 반응기 본체 내에서 촉매의 균일한 분산 상태를 유지할 수 있는 슬러리 기포탑 반응기를 제공하는 데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 피셔-트롭쉬 반응 이외에 왁스 크래킹(wax creaking) 또는 이성질체화(isomarization) 반응을 유도할 수 있는 슬러리 기포탑 반응기를 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 반응기 본체, 분산수단, 복수의 재분산수단, 다공성의 패킷배드 및 필터링수단을 포함하는 슬러리 기포탑 반응기를 제공한다. 상기 반응기 본체는 하단에 합성가스가 공급되는 유입관이 배치되고, 상단에 미반응 합성가스 및 반응시 생성되는 화학가스를 외부로 배출시키는 유출관이 배치되며, 내부에 피셔-트롭쉬 반응을 유도하는 촉매를 함유하는 슬러리가 저장되며 직립 형태로 설치된다. 상기 분산수단은 상기 유입관을 통해 공급되는 합성가스의 기포입자를 균일한 기포입자로 전환시켜 상기 반응기 본체의 내부로 공급할 수 있도록 상기 반응기 본체의 하부에 배치된다. 상기 복수의 재분산수단은 상기 반응기 본체의 내부에 설치되되 상기 분산수단의 상부에 배치되어 상기 반응기 본체의 내부 공간을 복수의 영역으로 구획하며, 상기 분산수단으로부터 공급되는 합성가스의 기포 입자를 균일하게 재분산시킨다. 상기 패킷배드는 상기 반응기 본체 내부의 상부에 설치되되, 최상부의 재분산수단의 상부에 설치되며, 촉매의 상부로의 이동을 억제한다. 그리고 상기 필터링수단은 상기 패킷배드 위쪽의 상기 반응기 본체 내에 배치되어 슬러리에서 반응되어 생성된 합성연료만을 필터링하여 외부로 유출시킨다.
본 발명에 따른 슬러리 기포탑 반응기에 있어서, 상기 패킷배드는 알루미나(Al2O3) 또는 이산화규소(SiO2)를 기반으로 하는 다공성 구조체에 왁스 크래킹(wax creaking) 또는 이성질체화(isomarization) 반응을 유도하는 촉매층이 코팅되어 있다.
본 발명에 따른 슬러리 기포탑 반응기에 있어서, 상기 촉매층은 철, 코발트, 구리, 칼륨, 세슘, 나트륨, 몰리브덴, 텅스텐, 아연, 니켈, 루비듐, 로듐, 팔라듐으로 이루어진 군으로부터 일종 또는 이종이상 혼합되어 구성될 수 있다.
본 발명에 따른 슬러리 기포탑 반응기에 있어서, 상기 촉매층은 8족 원소 중에 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 슬러리 기포탑 반응기에 있어서, 상기 패킷배드의 다공성 구조체는 스크린, 메탈폼 및 허니컴 타입 중에 하나를 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 슬러리 기포탑 반응기에 있어서, 상기 패킷배드의 다공성 구조체는 내부 기공 크기가 0.1 내지 50㎛의 범위를 가질 수 있다.
본 발명에 따른 슬러리 기포탑 반응기에 있어서, 상기 재분산수단은 다수의 개구가 형성된 제2 분산디스크와, 상기 제2 분산디스크의 하부에 결합되며 내부 기공이 하단부에서 상단부로 연속적으로 불규칙하게 이어지는 다공성 금속 구조체, 및 상기 다공성 금속 구조체의 하부에 결합되며, 표면에 피셔-트롭쉬 반응을 유도하는 촉매가 코팅된 다공성 촉매 금속 구조체를 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 슬러리 기포탑 반응기는 상기 분산수단과 상기 패킷배드 사이의 반응기 본체의 내부에 설치되어 슬러리를 순환시키는 적어도 하나의 드래프트 튜브를 더 포함할 수 있다.
그리고 본 발명에 따른 슬러리 기포탑 반응기에 있어서, 상기 드래프트 튜브는 상기 복수의 재분산수단 중 최상부의 재분산수단을 관통하여 설치될 수 있다.
본 발명에 따르면, 반응기 본체 내부의 상측에 촉매입자의 상부로의 이동을 억제하는 패킷배드(packed bed)를 설치하고, 패킷배드 위에 필터링수단을 설치함으로써, 필터링수단의 필터링에 따른 부담을 줄일 수 있다.
또한 패킷배드에 왁스 크래킹(wax creaking) 또는 이성질체화(isomarization) 반응을 유도하는 촉매를 코팅함으로써, 반응기 본체 내에서 피셔-트롭쉬 반응 이외에 왁스 크래킹 또는 이성질체화 반응과 같은 복합 반응을 유도할 수 있다.
또한 반응기 본체 내부에 드래프트 튜브를 설치함으로써, 드래프트 튜브를 중심으로 상부에 위치하는 슬러리를 하부로 이동시켜 촉매입자를 포함한 슬러리의 순환을 유도할 수 있기 때문에, 반응기 본체 내에서 촉매의 균일한 분산 상태를 유지하여 촉매와 합성가스의 물질전달 및 반응효율을 증진시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 슬러리 기포탑 반응기를 보여주는 도면이다.
도 2는 도 1의 드래프트 튜브가 설치된 부분을 확대하여 보여주는 도면이다.
하기의 설명에서는 본 발명의 실시예를 이해하는데 필요한 부분만이 설명되며, 그 이외 부분의 설명은 본 발명의 요지를 흩트리지 않는 범위에서 생략될 것이라는 것을 유의하여야 한다.
이하에서 설명되는 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념으로 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 바람직한 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 보다 상세하게 설명하고자 한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 슬러리 기포탑 반응기를 보여주는 도면이다. 도 2는 도 1의 드래프트 튜브가 설치된 부분을 확대하여 보여주는 도면이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 본 실시예에 따른 슬러리 기포탑 반응기(100)는 석탄 합성가스(14)를 슬러리(13)에 함유된 촉매와 피셔-트롭쉬 반응에 의해 합성연료(15)를 생성하는 기포탑 반응기로서, 반응기 본체(10) 내 촉매와 피셔-트롭쉬 반응하는 합성가스(14)의 기포입자를 균일하게 재분산시켜 줌으로써, 반응기 본체(10) 내에 촉매와 합성가스(14)의 반응을 활성화시킬 수 있는 구조를 갖는다. 또한 본 실시예에 따른 슬러리 기포탑 반응기(100)는 필터링수단(50)의 여과 부담을 줄이고 왁스 크래킹(wax creaking) 또는 이성질체화(isomarization) 반응도 유도한다.
이러한 본 실시예에 따른 슬러리 기포탑 반응기(100)는 반응기 본체(10), 분산수단(20), 재분산수단(30), 패킷배드(packed bed; 40) 및 필터링수단(50)을 포함하며, 하나 이상의 드래프트 튜브(60), 유량제어부(70) 및 유량계(80)를 더 포함할 수 있다.
반응기 본체(10)는 하단에 합성가스(14)가 공급되는 유입관(11)이 배치되고, 상단에 미반응 합성가스(14) 및 반응시 생성되는 화학가스를 포함하는 배출가스(16)를 외부로 배출시키는 유출관(12)이 배치되며, 내부에 피셔-트롭쉬 반응을 유도하는 촉매를 함유하는 슬러리(13)가 저장되며 직립 형태로 설치된다.
즉 반응기 본체(10)는 내부에 촉매를 함유하는 슬러리(13)가 저장된다. 이때 슬러리(13)는 오일과 왁스를 포함한다.
분산수단(20)은 유입관(11)을 통해 공급되는 합성가스(14)의 기포입자를 균일한 기포입자로 전환시켜 반응기 본체(10)의 내부로 공급할 수 있도록, 반응기 본체(10)의 저면에 배치된다.
여기서 유입관(11)은 합성가스(14)의 유속을 조절할 수 있는 유량제어부(70)와, 기체의 유속을 실시간으로 확인할 수 있는 유량계(80)가 구비될 수 있다.
아울러 분산수단(20)은 유입관(11)을 통해 유입되는 합성가스(14)의 기포 입자를 균일하게 전환시켜 주는 제1 분산디스크(21)를 구비한다. 제1 분산디스크(21)는 반응기 본체(10) 내부의 하부에 설치되며, 유입관(11)을 통하여 유입된 합성가스(14)를 분산시킬 수 있도록, 유입관(11)이 연결되는 부분보다는 상부에 설치된다.
이때 제1 분산디스크(21)의 표면에는 다수의 개구가 타공되어 있으며, 각 개구는 지름의 크기가 0.1mm 내지 2mm 범위이고, 개구비가 제1 분산디스크(21)의 전체 대비 0.05 ~ 2.0% 범위일 수 있다.
이는 개구비가 0.05%보다 작을 경우, 제1 분산디스크(21)에서 작용하는 기체(합성가스(14))의 압력 강하가 매우 크게 되기 때문에, 반응기 본체(10) 내의 슬러리(13)에 포함된 촉매 및 반응에 의해 생성된 합성연료(15)의 역류에 의해 막힘 현상이 발생하고 연속 상에 분사되어 있는 촉매 입자의 깨짐을 유발할 수 있기 때문에 바람직하지 않다.
또한 개구비가 2.0% 이상이면, 반응기 본체(10) 내부로 합성가스(14)의 고른 분사가 어렵게 되기 때문에 개구비를 0.05 ~ 2.0% 범위 내로 한정하는 것이 바람직하다.
여기서 제1 분산디스크(21)를 통해서 유입된 합성가스(14)는 반응기 본체(10)에서 연속 상인 촉매 및 슬러리(13)와 접촉을 하고 이곳에서 피셔-트롭쉬 반응이 이루어진다. 이때 합성가스(14)는 제1 분산디스크(21)를 통해 분사되면 연속 상에 충분한 유동성을 공급함으로써 촉매의 접촉을 높이고 피셔-트롭쉬의 발열반응에 의한 반응열을 외부로 고르게 방출시키게 된다.
한편 본 실시예에서는 분산수단(20)는 제1 분산디스크(21)를 이용하여 합성가스(14)를 분산시키는 예를 개시하였지만 이것에 한정되는 것은 아니다. 예컨대 분산수단(20)은 제1 분산디스크(21)와 유입관(11) 사이의 반응기 본체(10)의 내부 공간에 설치되는 회전 날개를 더 구비할 수 있다.
반응기 본체(10)에 저장된 슬러리(13)에 포함된 촉매는 피셔-트롭쉬 반응 및 워터 가스 쉬프트(water gas shift) 반응에 대해 활성을 갖는 것으로, 예컨대 철, 코발트, 구리, 칼륨, 세슘, 나트륨, 몰리브덴, 텅스텐, 아연, 니켈, 루비듐, 로듐, 팔라듐으로 이루어진 군으로부터 1종 또는 2종 이상 혼합되어 구성될 수 있다.
또한 촉매는 반응기 본체(10) 내에 고르게 분사되기 위해서 0.1 ~ 200㎛ 의 입도 분포를 갖는다. 이는 입자 크기가 0.1㎛보다 작을 경우, 필터링수단(40)에 의해서 걸러지지 않기 때문에 촉매의 유출을 야기할 수 있고, 200㎛보다 클 경우에는, 촉매의 침전 현상이 강하게 나타나기 때문에 반응기 본체(10) 내에 촉매 입자의 고른 분산이 어렵기 때문에 바람직하지 않다.
재분산수단(30)은 복수 개가 구비되고, 반응기 본체(10)의 내부를 트레이 형태로 구획되게 배치되며, 분산수단(20)으로부터 공급되는 합성가스(14)의 기포 입자를 균일하게 재분산시키는 기능을 한다.
이러한 재분산수단(30)은 내부 기공이 하단부에서 상단부로 연속적으로 불규칙하게 이어지는 다공성 금속 구조체(metal form; 32)와, 다공성 금속 구조체(32)의 상부에 결합되는 제2 분산디스크(31)를 포함한다.
제2 분산디스크(31)는 합성가스(14)가 재분산수단(30)을 통과할 때, 합성가스(14)의 흐름이 한쪽으로 치우치지 않고 고르게 분사되는 것을 돕고 상부에 배치되는 촉매 입자가 하부로 침전하는 것을 보조적으로 막아주기 위하여 설치된다.
다공성 금속 구조체(32)의 기공 크기가 작아질수록 제2 분산디스크(31)를 통과하는 합성가스(14)의 흐름이 일시적으로 한쪽으로 치우치는 현상이 강하게 나타난다. 따라서 제2 분산디스크(31)는 이러한 합성가스(14)의 치우침을 막고 반응기 본체(10) 내에 고르게 합성가스(14)의 흐름을 유도하는 역할을 한다.
여기서 제2 분산디스크(31)는 다양한 개구 밀집군의 형태로 제작될 수 있다. 예컨대 제2 분산디스크(31)는 타공된 개구가 중심에 밀집군으로 배치시켜 구성할 수 있다. 또는 제2 분산디스크(31)는 전체에 걸쳐 개구 밀집군을 분포시켜 구성할 수 있다. 또는 제2 분산디스크(31)는 다양한 크기의 동심원 개구 밀집군으로 분포시켜 구성할 수 있다.
그리고 제2 분산디스크(31)는 개구비가 4% ~ 90%인 범위인 것이 바람직하다. 이는 개구비가 4%보다 작게되면 다공성 금속 구조체(32)의 하부에 압력강하가 증가하여 미반응 합성가스층의 두께를 증가시키는 부정적인 결과를 초래하기 때문이고, 90% 이상을 경우에는 다공성 금속 구조체(32)만을 사용한 경우와 비교해서, 합성가스(14)의 포집율 및 고체(촉매) 입자 분산능력 관점에서 큰 차이를 보이지 않기 때문에 바람직하지 않다.
아울러 다공성 금속 구조체(32)는 내부 기공이 하단부에서 상단부로 연속적으로 불규칙하게 이어지게 구성된다.
이러한 다공성 금속 구조체(32)는 물에 대한 접촉각이 120ㅀ이상이 되는 소수성 재질인 것이 바람직하다. 즉, 물에 대한 접촉각이 120ㅀ이상은 물에 대한 발수성이 높은 금속을 의미하며, 접촉각이 120ㅀ이하이면, 다공성 금속 구조체(32)의 표면이 합성가스(14) 보다는 연속 상에 대해서 친화력이 강해지기 때문에, 다공성 금속 구조체(32)의 기공 내에서 연속상이 기체의 이동 경로를 방해하는 결과를 초래한다. 이렇게 되면, 합성가스(14)의 균일한 재분산이 어렵게 되고 재분산수단(30)으로서의 다공성 금속 구조체(32)의 기능이 저하된다.
따라서 다공성 금속 구조체(32)의 재질은 물에 대한 접촉각을 120ㅀ이상으로 유지할 수 있는 소수성 재질인 구리, 니켈, 니켈-크롬 합금, 철-크롬-알루미늄 합금 중 선택되는 어느 하나인 것이 바람직하다.
또한 다공성 금속 구조체(32)는 내부 기공 크기는 20ppi 내지 90ppi(pore per inch)의 범위를 갖는다. 여기서 기공 크기가 10ppi 보다 클 경우, 다공성 금속 구조체(32)가 유체 흐름에 대한 저항체로서 작용하기 어렵기 때문에, 큰 기포를 여러 개의 작은 기포로 쪼개는 역할을 수행할 수 없게 된다.
또한 다공성 금속 구조체(32)의 기공 크기에 따른 기체 포집율 변화를 살펴보면, 기공크기가 10ppi ~ 90ppi로 증가함에 따라 기체(합성가스(14)) 포집율이 증가하는 것을 확인할 수 있다. 특히 10ppi에서는 다공성 금속 구조체(32)가 없을 때와 거의 유사한 기체 포집율을 보임에 따라서, 다공성 금속 구조체(32)에 의한 기포 쪼개짐 또는 기포 재분산의 효과가 미미하다는 것을 확인할 수 있다.
반면에 기공 크기가 90ppi보다 작을 경우에는, 재분산수단(30)에 작용하는 유체의 압력강하가 너무 크게 되어서 반응물의 막힘 현상이 발생할 수 있다. 게다가, 이와 같이 기공의 크기가 작을 경우, 재분산수단(30) 아래쪽에 체류하고 있는 기체(합성가스)층의 두께가 급격히 증가하면서 촉매가 함께 분포하지 않는 미반응 영역이 발생하기 때문에 바람직하지 않다.
또한 다공성 금속 구조체(32)의 기공 크기에 따른 합성가스층의 두께 변화를 살펴보면, 다공성 금속 구조체(32)의 기공 크기가 90ppi보다 작을 경우, 기체(합성가스)층의 두께가 급격하게 증가하는 것을 확인할 수 있다. 그렇기 때문에 다공성 금속 구조체(32)의 기공 크기는 20~ 90ppi 범위에서 설계하는 것이 바람직하다.
또한 다공성 금속 구조체(32)의 두께는 0.1 ~ 20cm 범위를 갖는 것이 바람직하다. 이는 다공성 금속 구조체(32)의 두께가 0.5cm보다 클 경우, 다공성 금속 구조체(32) 상부 영역의 촉매입자가 하부 영역으로 침전하는 것을 막음으로써, 반응기 본체(10)의 높이별 촉매 입자의 균일한 분포를 이끌어 낼 수 있다.
반면 0.1cm보다 작을 경우에는, 다공성 금속 구조체(32) 내에 기공이 구부러짐 없이 거의 일직선으로 균일하게 배열되기 때문에, 촉매 입자의 백믹싱(backmixing)을 막을 수 없게 되고 결국 촉매입자의 균일한 분포의 구현이 힘들다.
다공성 금속 구조체(32)의 기공이 80ppi이고, 두께가 0.1cm일 경우, 상부에 투입한 촉매입자가 침전하여 다공성 금속 구조체(32)의 하부로 침전하는 것을 확인할 수 있다. 반면에 다공성 금속 구조체(32)의 두께가 1.0cm일 경우, 하부에서는 촉매입자가 거의 발견되지 않는 것을 확인할 수 있다. 즉, 두께가 1.0cm인 다공성 금속 구조체(32)에서는 구조체 상부에서 하부로의 촉매 입자 백믹싱(backmixing) 및 침전이 일어나지 않기 때문에 균일한 촉매 입자의 분산이 가능하다.
한편 재분산수단(30)은 다공성 금속 구조체(32)의 하부에 배치되는 다공성 촉매 금속 구조체(33)를 더 포함할 수 있다. 다공성 촉매 금속 구조체(33)는 다공성 금속 구조체의 표면에 촉매층이 코팅되어 구성된다.
여기서 다공성 촉매 금속 구조체(33)는 재분산수단(30)의 하부에 형성되는 미반응 합성가스층의 형성을 간섭하여 합성가스(14)와 촉매의 접촉을 활성화시켜 반응 영역을 확장시킬 수 있다.
이러한 다공성 촉매 금속 구조체(33)의 기공 크기는 다공성 금속 구조체(32)의 기공 크기보다 상대적으로 큰 5 ~ 30ppi의 범위를 갖는다.
이는 다공성 촉매 금속 구조체(33)의 기공 크기가 작을수록 구조체 아래에 형성되는 합성가스층의 두께가 증가하기 때문에 이러한 합성가스층의 형성을 최소화하기 위해서는 다공성 촉매 금속 구조체(33)의 기공 크기를 30ppi보다 크게 설계하는 것이 필요하다.
즉 다공성 촉매 금속 구조체(33)의 기공 크기가 30ppi에서는 다공성 금속 구조체(32) 아래에서 합성가스층이 거의 형성되지 않는 것을 확인할 수 있다. 따라서 다공성 촉매 금속 구조체(33)의 기공 크기는 다공성 금속 구조체(32)의 기공 크기보다 크면서 5 ~ 30ppi로 한정하는 것이 바람직하다.
또한 다공성 촉매 금속 구조체(33)에 사용되는 촉매층은 연속 상에 슬러리(13) 내 포함되어 분산되어 있는 촉매 입자와 같은 성분의 촉매일 수도 있고 다른 성분의 촉매일 수 있다. 여기서 촉매층에 사용된 촉매 성분은 철, 코발트, 구리, 칼륨, 세슘, 나트륨, 몰리브덴, 텅스텐, 아연, 니켈, 루비듐, 로듐, 팔라듐으로 이루어진 군으로부터 일종 또는 이종이상 혼합시켜 구성할 수 있다.
이러한 촉매층은 화학적 증기 흡착법, 물리적 증기 흡착법, 원자층 증착법 중 한 가지 기술 또는 두가지 기술 이상의 조합에 의하여 상기 다공성 촉매 금속 구조체(33)의 표면에 코팅되어 구성된다.
이때 촉매층은 다공성 촉매 금속 구조체(33)에 전체 대비 0.1 ~ 30wt% 범위의 질량분율로 코팅되어 구성된다. 이는 0.1wt%보다 작은 양의 촉매층이 코팅될 경우, 다공성 촉매 금속 구조체(33)의 반응 효율 증진에 큰 영향을 미치지 않기 때문에 바람직하지 않다. 또한 촉매층이 30wt%보다 클 경우에는 너무 두꺼워지기 때문에, 유체의 흐름에 의해서 떨어져 나가는 문제점이 발생한다. 따라서 촉매층의 질량분율은 0.1 ~ 30 wt% 범위로 하는 것이 바람직하다.
다공성의 패킷배드(40)는 반응기 본체(10) 내부의 상부에 설치되되, 최상부의 재분산수단(30)의 상부에 설치되며, 패킷배드(40) 상부로의 촉매 이동을 억제한다. 이러한 패킷배드(40)는 알루미나(Al2O3) 또는 이산화규소(SiO2)를 기반으로 하는 다공성 구조체(41)를 포함한다.
다공성 구조체(41)는 슬러리(13)에 포함된 촉매 입자의 이동을 억제할 수 있도록, 내부 기공 크기가 0.1 내지 50㎛의 범위를 가질 수 있다. 다공성 구조체(41)는 스크린, 메탈폼 또는 허니컴 타입을 가질 수 있다. 즉 재분산수단(30)을 통해서는 상하로 촉매 입자가 이동할 수 있지만, 패킷패드(40)를 통해서는 상부로 촉매 입자가 이동하는 것을 억제한다.
또한 패킷배드(40)는 다공성 구조체(41)에 왁스 크래킹(wax creaking) 또는 이성질체화(isomarization) 반응을 유도하는 촉매층이 코팅된 구조를 가질 수 있다. 여기서 촉매층은 철, 코발트, 구리, 칼륨, 세슘, 나트륨, 몰리브덴, 텅스텐, 아연, 니켈, 루비듐, 로듐, 팔라듐으로 이루어진 군으로부터 일종 또는 이종이상 혼합되어 구성될 수 있다. 예컨대 왁스 크래킹을 위한 촉매층의 소재로는 8족 원소 중에 적어도 하나를 기반으로 하며, 그 외 전술된 원소 중에 적어도 하나를 더 포함할 수 있다.
필터링수단(50)은 반응기 본체(10)의 내부 상측에 배치되어 촉매는 필터링하고 반응에 의해 생성된 합성연료(15)만을 외부로 유출시키는 기능을 한다. 이때 필터링수단(50)은 패킷배드(40)의 상부에 설치되기 때문에, 촉매의 필터링에 따른 부담을 줄일 수 있다. 즉 패킷배드(40)에 의해 필터링수단(50)이 위치하는 부분에는 촉매가 거의 없기 때문에, 필터링수단(50)의 필터링 부담을 줄일 수 있다.
이러한 상기 필터링수단(50)은 일반 스테인리스 재질로 구성될 수 있으며, 기공크기가 0.1 ~ 10㎛ 범위로 구성될 수 있으며, 가장 바람직하게는 기공 크기 1㎛인 것이 바람직하다. 기공 크기 1㎛의 필터링수단(50)을 사용하였을 경우, 반응기 본체(10) 내에 촉매입자는 거르고 선택적으로 액상의 합성연료(15)만을 수거할 수 있다.
그리고 드래프트 튜브(60)은 분산수단(20)과 패킷배드(40) 사이의 반응기 본체(10)의 내부에 설치되어 슬러리(13)를 순환시킨다. 드래프트 튜브(60)는 복수의 재분산수단(30) 중 적어도 하나의 재분산수단(30)을 관통하여 설치될 수 있다. 본 실시예에서는 드래프트 튜브(60)가 복수의 재분산수단(30) 중 최상부의 재분산수단(30)을 관통하여 설치된 예를 개시하였다.
이러한 드래프트 튜브(60)는 튜브 본체(61)와 분산판(63)을 포함한다. 튜브 본체(61)는 반응기 본체(10)가 설치된 방향으로 직립되게 설치되며, 중심 부분에 상하로 관통된 구멍을 갖는다. 해당 구멍을 통하여 튜브 본체(61) 상부의 슬러리(13)가 아래로 이동한다. 이때 튜브 본체(61)는 재분산수단(30)을 관통하여 설치되며, 재분산수단(30)을 중심으로 상부의 슬러리(13)를 재분산수단(30) 아래로 이동시킨다.
튜브 본체(61)의 하부에는 분산판(63)이 배치되어 있으며, 분산판(63)은 튜브 본체(61)를 통하여 아래로 이동한 슬러리(13)를 튜브 본체(61)를 중심으로 외측으로 분산시키는 기능을 한다. 또한 분산판(63)은 반응기 본체(10) 내에서 미반응 합성가스(14), 반응에 의해 생성된 화학가스가 유입되는 것을 차단하는 기능을 한다. 분산판(63)은 튜브 본체(61)가 관통하여 설치된 재분산수단(30)의 하부에 설치된다.
이러한 드래프트 튜브(60)는 드래프트 튜브(60)를 중심으로 상부의 슬러리(13)를 하부로 이동시켜 슬러리(13) 내에 존재하는 촉매 입자를 균일하게 분산시킴으로써, 촉매와 합성가스(14)의 물질전달 및 반응효율을 증진시킬 수 있다.
본 실시예에 따르면, 반응기 본체(10) 내부의 상측에 촉매입자의 상부로의 이동을 억제하는 패킷배드(40)를 설치하고, 패킷배드(40) 위에 필터링수단(50)을 설치함으로써, 필터링수단(50)의 필터링에 따른 부담을 줄일 수 있다. 특히 패킷배드(40) 아래의 재분산수단(30)에 드래프트 튜브(60)을 설치하여, 패킷배드(40)와 재분산수단(30) 사이의 슬러리(13)를 재분산수단(30) 아래로 이동시킴으로써, 패킷배드(40) 위에 설치된 필터링수단(50)의 필터링에 따른 부담을 줄여 줄 수 있다.
또한 패킷배드(40)에 왁스 크래킹 또는 이성질체화 반응을 유도하는 촉매를 코팅함으로써, 반응기 본체(10) 내에서 피셔-트롭쉬 반응 이외에 왁스 크래킹 또는 이성질체화 반응과 같은 복합 반응을 유도할 수 있다.
또한 반응기 본체(10) 내부에 드래프트 튜브(60)를 설치함으로써, 드래프트 튜브(60)를 중심으로 상부에 위치하는 슬러리(13)를 하부로 이동시켜 촉매입자를 포함한 슬러리(13)의 순환을 유도할 수 있기 때문에, 반응기 본체(10) 내에서 촉매의 균일한 분산 상태를 유지하여 촉매와 합성가스(14)의 물질전달 및 반응효율을 증진시킬 수 있다.
한편, 본 명세서와 도면에 개시된 실시예들은 이해를 돕기 위해 특정 예를 제시한 것에 지나지 않으며, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것은 아니다. 여기에 개시된 실시예들 이외에도 본 발명의 기술적 사상에 바탕을 둔 다른 변형예들이 실시 가능하다는 것은, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게는 자명한 것이다.
10 : 반응기 본체 11 : 유입관
12 : 유출관 13 : 슬러리
14 : 합성가스 15 : 합성연료
16 : 배출가스 20 : 분산수단
21 : 제1 분산디스크 30 : 재분산수단
31 : 제2 분산디스크 32 : 다공성 금속 구조체
33 : 다공성 촉매 금속 구조체 40 : 패킷배드
41 : 다공성 구조체 50 : 필터링수단
60 : 드래프트 튜브 61 : 튜브 본체
63 : 분산판 70 : 유량제어부
80 : 유량계 100 : 슬러리 기포탑 반응기

Claims (9)

  1. 하단에 합성가스가 공급되는 유입관이 배치되고, 상단에 미반응 합성가스 및 반응시 생성되는 화학가스를 외부로 배출시키는 유출관이 배치되며, 내부에 피셔-트롭쉬 반응을 유도하는 촉매를 함유하는 슬러리가 저장되며 직립 형태로 설치되는 반응기 본체;
    유입관을 통해 공급되는 합성가스의 기포입자를 균일한 기포입자로 전환시켜 상기 반응기 본체의 내부로 공급할 수 있도록 상기 반응기 본체의 하부에 배치되는 분산수단;
    상기 반응기 본체의 내부에 설치되되 상기 분산수단의 상부에 배치되어 상기 반응기 본체의 내부 공간을 복수의 영역으로 구획하며, 상기 분산수단으로부터 공급되는 합성가스의 기포 입자를 균일하게 재분산시키는 복수의 재분산수단;
    상기 반응기 본체 내부의 상부에 설치되되, 최상부의 재분산수단의 상부에 설치되며, 촉매의 상부로의 이동을 억제하는 다공성의 패킷배드;
    상기 패킷배드 위쪽의 상기 반응기 본체 내에 배치되어 슬러리에서 반응되어 생성된 합성연료만을 필터링하여 외부로 유출시키는 필터링수단;
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 슬러리 기포탑 반응기.
  2. 제1항에 있어서, 상기 패킷배드는,
    알루미나(Al2O3) 또는 이산화규소(SiO2)를 기반으로 하는 다공성 구조체에 왁스 크래킹(wax creaking) 또는 이성질체화(isomarization) 반응을 유도하는 촉매층이 코팅된 것을 특징으로 하는 슬러리 기포탑 반응기.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 촉매층은 철, 코발트, 구리, 칼륨, 세슘, 나트륨, 몰리브덴, 텅스텐, 아연, 니켈, 루비듐, 로듐, 팔라듐으로 이루어진 군으로부터 일종 또는 이종이상 혼합되어 구성을 포함하는 것을 특징으로 하는 슬러리 기포탑 반응기.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 촉매층은 8족 원소 중에 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 슬러리 기포탑 반응기.
  5. 제2항에 있어서,
    상기 패킷배드의 다공성 구조체는 스크린, 메탈폼 및 허니컴 타입 중에 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 슬러리 기포탑 반응기.
  6. 제2항에 있어서,
    상기 패킷배드의 다공성 구조체는 내부 기공 크기가 0.1 내지 50㎛의 범위를 갖는 것을 특징으로 하는 슬러리 기포탑 반응기.
  7. 제2항에 있어서, 상기 재분산수단은,
    다수의 개구가 형성된 제2 분산디스크;
    상기 제2 분산디스크의 하부에 결합되며, 내부 기공이 하단부에서 상단부로 연속적으로 불규칙하게 이어지는 다공성 금속 구조체;
    상기 다공성 금속 구조체의 하부에 결합되며, 표면에 피셔-트롭쉬 반응을 유도하는 촉매가 코팅된 다공성 촉매 금속 구조체;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 슬러리 기포탑 반응기.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 분산수단과 상기 패킷배드 사이의 반응기 본체의 내부에 설치되어 슬러리를 순환시키는 적어도 하나의 드래프트 튜브;
    를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 슬러리 기포탑 반응기.
  9. 제8항에 있어서, 상기 드래프트 튜브는,
    상기 복수의 재분산수단 중 최상부의 재분산수단을 관통하여 설치되는 것을 특징으로 하는 슬러리 기포탑 반응기.
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