JP4702660B2 - 粒状床に供給される気相および液相の改良された混合および分配装置 - Google Patents

Description

多数の化学設備および方法において、特に様々な流体間または反応体間の所望の比率を確保するために、気相および液相をできるだけ均質にかつ規則正しく分配することが必要である。反応器の前面に沿って流体または反応体のほぼ等しい分配を確保することも、この反応器の様々な領域がほぼ同一の条件で機能するために、同様に必要である。

本発明は、仏国特許出願第０２／０９０７６号（特願２００３−２７５４７３号）に記載された分配および混合導入装置の改良である。前記出願による装置は、ある範囲の気体／液体比において働く固定床を反応器に設けるための分配プレートへの供給手段を備えており、該手段は、反応器の予定される運転領域全体にわたって可能な限り安定した界面を液相と気相との間に画定することを可能にする。分配プレートは、それ自体、複数の導管を備えており、該導管は、前記プレートを横切っているとともに、該導管におけるプレートの上方に位置する上部に、複数のレベルに配置され、その一部に液相が供給され、かつ残部に気相が供給される一連の側方オリフィスを有している。

これら導管への供給方法の独創性は、ほぼ一定の気体流量及び液体流量を別々に受けとる導管への規則正しい供給を保証するように、上方に位置する気相との界面ができるだけ安定しかつ水平に保持される液相の保留容積が、プレートの上に存在することにある。この安定しかつ事実上水平な界面を作ることを可能にするために、液体の供給は、逆流を回避し、かつある種の流体に関して気相との界面で生成され得るフォーミング現象を制限するように、該液体が前記液相の保留容積内に導入されるように組織される。

本発明は、同一の状況に位置付けられ、また、気体および液体間の界面の増大した安定性を得ることを可能にする。これは、反応器の断面にわたる液体および液体／気体混合物の分配を改良するものである。本発明はまた、流体流通システムにおいて頻繁に生じる瞬間流量変動の緩和を得ること、およびフォーミングの問題を制限することを可能にする。その利用は、技術的な面で非常に簡易であり、このことは、本発明を、現行装置の改造に特に適したものとする。しかしながら、本発明は、新しい装置にも完全に適用しうる。

上記出願に関連する先行技術として、２つの独立した側方管路を通して供給される２つの流体相の混合および分配装置と、液相および気相を別個に導入するために２つの環状周縁領域を利用することとが記載された、下記特許文献１が追加される。

この特許において、液相は、環状分配領域の上部のレベルにおけるオーバーフローによって、該領域を出るが、それによって液相および気相間の界面に擾乱が生じる。更に、この特許においては、導管の上部のみにミストタイプの混合相が供給される。従って、該装置は、この混合相の組成の均質性の変化に非常に影響されやすい。
米国特許第４２３５８４７号明細書

本発明は、別々にまたは混合物として導入される気相および液相の下降並流によって横切られる複数の固定触媒床を備えた反応器に適用される。とりわけ、本発明は、液体の流量、すなわち反応器の空の部分の断面積に対する液相の流量が１〜１００ｋｇ／（ｍ^２．ｓ）、より普通には２０〜８０ｋｇ／（ｍ^２．ｓ）である反応器に適用される。本発明は、気相および液相の容積比が０〜４００（０を除く）、好ましくは０〜１００（０を除く）であるケースに特に適している。
本発明はまた、反応が、例えば水素のような気相の化合物の１つの溶解を容易にするように、液相中に存在する相どうしの密接な接触を必要とするケースにも適用される。このケースは、２〜１０個またはそれより多くの炭素原子を含む炭化水素留分の選択的または全体的水素化において見かけるものであり、これは熱分解ガソリンの水素化の特別なケースである。

より一般的には、本発明は、種々の反応、特に、水素化分解、水素化処理、水素化脱硫、水素化脱窒、ならびに脂肪族および／またはナフテン族留分中の芳香族化合物の水素化、オレフィン留分中のアセチレンおよびジオレフィン化合物の選択的水素化、芳香族留分中のオレフィンの水素化といった種々の留分の水素化を実施するための化学反応器に適用される。

本発明は、（水素および一酸化炭素を含む）合成ガスのアルコールまたは炭化水素への転換のための反応器にも用いられる。

本発明は、気相および液相のきわめて密接な混合を必要とする反応、例えば部分的または全体的酸化反応、アミノ化、アセチル酸化、アンモ酸化およびハロゲン化、特に塩素化反応を実施する反応器にも適用される。

水素化脱硫、水素化脱窒および水素化分解反応の特殊な分野において、特に、例えば硫黄分３０ｐｐｍ未満または１０ｐｐｍ（百万分率）未満の生成物を得るために高度な転換を達成することが要求される時には、液体に対する気体の容積比が１〜４００、通常は１〜１００となるような、気相および液相の優れた分配が必要となる。

本発明の使用に類似したケースが、英語でクエンチ（ｑｕｅｎｃｈ）と呼ばれる補助冷却液の使用の際に再び見出され、このケースでは、該補助液と反応性流体（英語では「プロセス流体（ｐｒｏｃｅｓｓ ｆｌｕｉｄ）」）とのきわめて良好な接触が同様に必要である。

従って、本発明に記載された装置は、固定床を有する反応器、例えば選択的水素化または石油留分の水素化処理の反応器に関するが、より一般的には、反応器内に含まれる１つまたは複数の粒状床に混合物として導入されるべき、以下において気相および液相と呼ばれる気体仕込み原料および液体仕込み原料を処理する固定床を有するあらゆる化学反応器に関し、前記混合物は、できるだけ均質でなければならず、かつ可能最善な反応床の被覆をもたらす。

更に特定すれば、本発明に記載された混合および分配装置は、液相に対する気相の容積比が３〜４００、好ましくは５０〜３００である選択的水素化反応器に関する。大部分のケースにおいて、反応器に供給する気相および液相は、別々に反応器内に導入されるであろう。しかしながら、特にハニカムタイプのコアレッサのような液相および気相の分離を促進する装置を、場合により設置して、２つの相の（混合物としての）混合供給のケースを処理することが可能である。以下においては、気相および液相を反応器に別々に供給するケースを説明する。

図１を参照すると、気相（１１）は、一般的に管（１）によって反応器の頂部から導入される。液相（１２）は、該液相が反応器（１０）の周縁部に配置される環状容器または環状チャンバ（２８）に開口するように、分配プレート（２０）と該プレート（２０）によって支持された導管（４０）の側方オリフィス（４２）との間のレベルで反応器の側壁を横切る管（２）によって導入される。

環状チャンバ（２８）の外側は、反応器の壁（１３）によって画定され、また、内側は、反応器の壁と同心状で、反応器の前記壁（１３）と最も外側に配置された導管群との間の空間に配置された、ほぼ円筒形の壁（３０）によって画定される。

図２に示す反応器の平面図において、最も外側の導管、すなわち最も大きな直径の円にほぼ対応して配分される導管は、外壁が反応器の壁（１３）と同じである環状チャンバ（２８）が内側に位置する反応器の壁（１３）に対して自由空間を残している。この環状チャンバの重要な目的は、液体／気体界面の変動が緩和されるようになる「緩衝」容積を作り出すことである。

従って、導管を含むプレートの中央領域は、その下部から液体が供給される。このようにして、反応器の入口から生じる液体噴射が、プレートの上方に配置される気体／液体界面を混乱させ、かつ液体領域内に乱流および／またはフォーミングを作り出すことが回避される。乱流およびフォーミングは、床自体への良好な供給に必要不可欠な条件である気相および液相の配分の均質性を非常に混乱させるため、固定床反応器への供給において最小限に抑えるよう努めねばならない現象である。本発明の装置は、フォーミングおよび乱流を減少させることに間接的に貢献する。

環状チャンバ（２８）は、好ましくはその下部、すなわちプレートの近傍に位置する部分に、液相を分配プレート（２０）の中央部分と連通させることを可能にする複数の通路（３２）を備えている。我々が、下部流通セクション（フランス語で“section de passage inferieure”）（３２）と称するこれらの通路は、分離した複数の開口の集合または連続した１つの開口を形成し得る。

本発明によれば、環状チャンバ（２８）の内壁（３０）の上部レベルに対して下部レベルに配置されたオリフィスまたはスロットのような通路部分を、下部流通セクション（３２）と呼んでいる。このようにして、これらの下部流通セクションは、内壁（３０）上方の平均液体オーバーフローレベルの下方に配置される。

好ましくは、前記複数の下部流通セクションのうちの幾つかまたは大部分または全部は、内壁（３０）の下半部、標準的には液体供給口（２）（の軸）の下方部分に配置される。同様に好ましくは、壁（３０）は、ほぼ該壁（３０）の周縁部に沿って配分された複数の下部流通セクションを備えている。

好ましくは、液体入口（２）は、下部流通セクション（３２）に対向して配置されず、それによって、このレベルでの供給の不均衡が回避される。

同様に重要な点は、前記下部流通セクション（３２）によって環状チャンバ（２８）から分配プレート（２０）の中央に向かう液体の通過速度が、乱流を制限しながら、上方に位置する液相および気相間の界面を保護するような範囲にとどまるということである。

このように、本発明は、垂直反応器（１０）の内部において粒状床の上流または２つの連続した粒状床間に配置される液相および気相の混合および分配装置に関し、該装置は、反応器の断面全体を覆いかつ一般的には一定の断面を有するほぼ垂直な複数の導管（４０）を支持するほぼ水平なプレート（２０）を備えており、前記導管は、
−反応器におけるプレート（２０）の上方に位置する部分と連通する上端（４３）と、
−反応器におけるプレート（２０）の下方に位置する部分と連通する下端（２１）とを有し、
−前記導管は、その垂直壁に沿って様々なレベルに配置され、かつ気相および液相が少なくとも部分的に導管内に別々に導入されることを可能にする複数の側方オリフィス（４２）を有し、
−前記装置は、一般的にその下部においてプレート（２０）に固定され、かつ反応器の壁（１３）と導管によって占められる領域との間に配置されるほぼ垂直な内壁（３０）を備えており、該内壁は、反応器の外部から来る液相を少なくとも受け入れかつ複数の下部流通セクション（３２）によってプレート（２０）の中央部分と連通する環状領域（２８）を画定している。

標準的には、前記複数の下部流通セクションの大部分または全部は、内壁（３０）の下部に配置される。

下部流通セクション（３２）と、（標準的に上方レベルに配置される）導管（４０）における最も低いレベルの側方オリフィス（４２）とを隔てる距離は、一般的には２０ｍｍより大きく、好ましくは１００〜３００ｍｍの範囲内である。また、環状領域（２８）内における液体容積のレベルは、前記下部流通セクションを通じて十分な液体流量を確保するために、標準的には、プレート（２０）上の液体容積のレベルより少なくとも１ｃｍだけ高い。

好ましくは、このレベルは、一般的に１〜１０ｃｍである。下部流通セクション（３２）を通る液相の通過速度は、好ましくは０．５〜５ｍ／ｓである。これは、液体流量を考慮して、下部流通セクションの適切な寸法決めを行うことによって得られる。環状領域（２８）の幅は、一般的には反応器の直径の５％未満であり、好ましくは反応器の直径の２％未満である。

内壁（３０）の高さは、好ましくは、最も高いレベルの側方オリフィス（４２）のレベルよりも高く、かつ導管（４０）の上端（４３）のレベルよりも低くなるように決定される。

環状領域（２８）は、場合によっては、その上部が、気相に対してそれを密とする頂部（３５）により閉鎖され得る。

内壁（３０）は、その下部においてほぼ連続したスロットの形状の流通セクションを開放するために、その上部においてそれを反応器の壁に連結する爪によって固定され得る。しかしながら、他のあらゆる固定手段が可能であり、本発明は、特定の内壁（３０）の固定方法には限定されない。

本発明による装置は、液相に対する気相の容積比が１〜４００、好ましくは１〜１００である選択的水素化反応器において、特に、しかし全く限定的ではなく、適用され得る。

図１は、分配装置が触媒相を含む固体粒子からなる粒状床（５０）の上流にある反応器（１０）の入口に配置されるケースにおける、本発明による分配装置の配置の実施形態を示す。反応器（１０）はこのタイプの複数の床を含んでいてよく、これらの床は、反応器の高さ方向に配分されているとともに、その各々または少なくとも幾つかの先頭に本願に記載された分配装置を配置することを可能にする十分な空間によって分離される。２つの重ねられた触媒床の間に配置される本発明による装置にあっては、分配装置の環状チャンバ内に液体を供給するために、分配装置の上流に、気液分離装置を設置することができる。間隔をおいた複数の粒状床を備えたこのタイプの反応器は、多数の精製および石油化学方法、特に２〜７個の炭素原子を有する炭化水素留分の選択的水素化方法において使用される。

分配装置は、反応器（１０）の断面のほぼ全体を覆うほぼ水平なプレート（２０）よりなる。プレート（２０）は、複数の導管（４０）を支持しており、該導管は、上方開口部（４３）によって上端が開口しており、また、該導管は、該導管内で完全な混合物を作るように液相および気相を導管内に別々に導入するための一連の複数の側方オリフィス（４２）を、その側壁に沿って有する。

これらの側方オリフィスの形状は、多様に異なってもよく、一般的には円形または長方形である。これらのオリフィスは、予定される運転領域全体にわたって気相と液相との間にできるだけ規則正しい界面の作成を可能にするように、好ましくは、導管毎にほぼ同一の複数のレベル、一般的には少なくとも２つのレベル、好ましくは３〜１０のレベルに応じて、各導管に配分される。

２つの隣り合うレベル間の距離は、一般的には２０ｍｍを超え、好ましくは５０ｍｍ〜１５０ｍｍの範囲内である。形状により、円形オリフィスの場合には直径に対応し、長方形オリフィスの場合には幅に対応する、側方オリフィスの最大幅は、好適には導管（４０）の直径の７５％未満であり、通常は２ｍｍより大きい。

本発明による装置の機能原理は、導管（４０）内での気相および液相の混合を、反応器の断面を最適にカバーする様々なポイントにおいてこの混合物を導管（４０）の開口下端（２１）から注入する前に、実現させることからなる。下端（２１）から導管（４０）を出る気相および液相の混合物のできるだけ良好な分配を保証するように、一定の導管の密集度が必要である。この密集度は、一般的には床の断面積１ｍ^２当り１００〜７００本の導管でであり、好ましくは床の断面積１ｍ^２当り１５０〜５００本の導管である。

本発明の１つの特色は、反応器の壁に隣接しかつ以下において内壁と呼ばれる内部エンベロープ（３０）を備えた環状チャンバ（２８）の配置にあり、内壁は、一般的にはほぼ円形でかつ反応器と同心であり、標準的にはその下部においてプレート（２０）に固定される。

内壁（３０）は、ほぼ垂直であって、反応器の壁（１３）と最も外側に位置する一連の導管との間の空間に配置される。内壁（３０）の位置決めは、環状領域の幅が、一般的には反応器の直径の５％未満、好ましくは反応器の直径の２％未満となるように行われる。この幅は、標準的には、正確には軸距と呼ばれる２つの隣接する導管（４０）を隔てる距離よりも小さい。

内壁（３０）は、その下部に、環状領域（２８）をプレート（２０）の中央部分と連通させる、下部流通セクションと呼ばれる開口部（３２）を備えている。

内壁（３０）は、場合によっては、図１−２に示す連続した頂部（３５）を含んでいてもよく、該頂部は、気相に対して密とならしめる。この場合、液相は、反応器（１３）の壁と、垂直な内壁（３０）と、連続した頂部（３５）とによって画定される環状領域全体を占める。しかしながら、好ましい変形例として、環状領域の上部が、開口し、かつ反応器の気相と通じていてもよい。

流れ（１２）によって表される液相は、反応器の壁を横切る管路（２）を通じて、反応器の外側から環状領域（２８）内に導入される。液相は、内壁（３０）上方でのいかなる液体のオーバーフローも回避するように、高さが標準的には内壁（３０）の高さより低い液体容積を作り出して、環状領域全体に配分される。

このことにより、以下に示す幾つかの技術的機能を行うことが可能になる。
−環状領域は、液体流量の変動に対して緩衝領域の役割を果たす。即ち、平均流量より大きな瞬間流量が環状領域内に到達する時、導管の中央領域内の界面がそれ程上昇することなく、環状領域内で液体レベルが上昇する。このようにして、環状領域（２８）は、下部流通セクションがなければ（その場合、液体は、緩衝効果なしに、オーバーフローによって中央領域に供給される）生じないであろう、流量変動の緩和を行う。
−液体のオーバーフローがないことにより、プレートの中央領域内でのフォーミングおよび／または乱流現象を回避することが同様に可能になる。

このために、環状領域内に入る液相の流量と、下部流通セクション（３２）と、内壁（３０）の高さとの間に、守るべき関係が存在する。当業者は、（正常な運転条件下での）内壁３０の上部からのオーバーフローを回避するために、内壁（３０）の高さを考慮して、下部流通セクション（特に、十分な全体のセクション）を容易に決定することができるであろう。内壁（３０）の高さは、上方開口部（４３）のレベルよりも低いが、導管（４０）の最も高いレベルの側方オリフィス（４２）のレベルよりも高い。

環状領域が頂部を備えている場合、内壁（３０）の高さは、単に上方開口部（４３）のレベルよりも低くなる。

液相は、下部流通セクション（３２）を通じて、環状領域（２８）からプレート（２０）の中央領域へと流れる。これらの下部流通セクション（３２）は、該下部流通セクションが環状領域（２８）内に含まれる液体保留容積内に完全に浸漬されるように、標準的には、最も低い側方オリフィス（４２）のレベルよりも下方のレベルに配置される。従って、液体流量の変調に応じて変動しかつ環状領域（２８）の液体保留容積に対応する第１レベルと、プレート（２０）の液体保留容積に対応する第２レベルとが、内壁（３０）の両側に設置される。

この第２レベルは、導管（４０）の側方オリフィス（４２）に供給される。この第２レベルは、その上方の気相とともに、特に安定しかつほぼ水平な界面を画定しており、それによって、反応器内に入る液相（１２）の流量のあらゆる変化は、プレート（２０）の上にある液体保留容積に対して緩衝領域の役割をこのようにして果たすことになる、環状領域（２８）の液体保留容積に反映される。プレート（２０）の液体保留容積の上方において可能な限り平坦であり、かつそれ故にフォームを生じない、この安定した界面の存在は、側方オリフィス（４２）による複数の導管（４０）への規則正しくかつ均一な供給を保証するものである。

図１に（Ｈ）で示された、下部流通セクション（３２）のレベルと最も低い側方オリフィス（４２）のレベルとを隔てる距離は、多くの場合２０ｍｍより大きく、好ましくは１００ｍｍ〜３００ｍｍの範囲内である。この距離（Ｈ）は、側方オリフィス（４２）の下方に配置された下部流通セクション（３２）から生じる液体噴射の運動エネルギーの少なくとも一部を消散させ、かつこれらの液体噴射が、生じるレベルにかかわらず可能な限り平坦であるべき、液体保留容積とその上方の気相との間の界面を混乱させることを回避するように、プレート（２０）の上方に十分な液体保留容積を保持することを第一の効果とする。

距離（Ｈ）は、導管（４０）内に気相と液相との混合物の最小滞留時間を作り出すこと、およびそれ故に前記気相および液相間の大量の移動を最適化することを更に効果とし、このことは、導管（４０）に静的なミキサの役割を与える。最後に、導管（４０）は、該導管（４０）から生じる混合物の一部がプレート（２０）の下面に広がることを回避し、かつ導管（４０）からの出口である下端（２１）とプレート（２０）の下方に配置された粒状床の上方レベルとを隔てる距離（ｄ）を減少させるために、一般的には、プレート（２０）のレベルの下方に距離（ｈ）だけ延長される。

距離（ｈ）は、一般的には１０〜１００ｍｍであり、好ましくは２０〜８０ｍｍの範囲内である。導管（４０）の内部に形成される液相および気相の混合物の分離を回避するために、導管（４０）の下端（２１）と粒状床（２２）の上方レベルとの間の距離は、多くの場合、０を除く０〜５０ｍｍの範囲内であり、好ましくは、０を除く０〜２０ｍｍの範囲内である。

最後に、触媒粒状床（２２）の上部においてその上に載るように、一般的に、保護床と呼ばれる不活性球状粒子層（５０）が配置され、それによって、導管（４０）から粒状床（２２）の上部レベルまで出た気相および液相の混合物の分配が元のままにまたはできるだけ混乱しないように保持される。

この不活性粒子層の厚さは、一般的には５０ｍｍより大きく、好ましくは１００〜３００ｍｍの範囲内である。この層を構成するために使用される不活性粒子の直径は、一般的には６ｍｍより大きく、好ましくは１５ｍｍより大きい。

下部流通セクション（３２）のレベルでの液体注入速度は、一般的には、環状領域（２８）内の液体レベルが中央部分内の液体レベルよりも１〜１０ｃｍだけ高くなるように計算される。下部流通セクション（３２）を通過する際の液体速度は、一般的には０．５〜５ｍ／ｓの範囲内である。

側方オリフィス（４２）によって導管（４０）に導入された気相および液相は、導管（４０）の内部で混合される。プレート（２０）の上方の液体保留容積と気相との間の界面によって、側方オリフィス（４２）を、液体保留容積の中に浸漬されかつ導管（４０）内に液体を導入するのに役立つ第１の下部グループと、第２の上部グループ、すなわち、導管の浸漬されない部分に対応しかつ導管内に気相を導入するのに役立つグループとに分離することが可能になる。気相および液相は、このようにして各導管（４０）に別個に導入される。

導管（４０）に沿って複数のレベルに配置される側方オリフィス（４２）は、液相および気相の通路に特に当てられないが、プレート（２０）の上にある液体界面の位置に応じて、液相の通路を確保する第１の下部グループと、気相の通路を確保する第２の上部グループとに当然に配分されることに良く注目せねばならない。これら２つの下部グループおよび上部グループが、明確に限定されかつほぼ水平な平面によって明らかに分離された２つの集合を形成するために、液体保留容積と気相との間の界面が、それ自体最良に画定され、かつできるだけ安定することが、最も重要である。本発明は、正確には、運転条件に応じて当然に位置が変化し得るこの界面の質を保証することを目的とする。

液相の流量が大きくなるほど液体保留容積と気相との間の界面のレベルが高くなることは明瞭であるが、このレベルは、一般的には、導管（４０）の上方開口部（４３）のレベルを超えることはない。

図２および図２−２は、導管（４０）が三角形のピッチに従って配置される場合における本発明による分配装置の平面を示す。図２には、環状領域（２８）内に導管がないことが明瞭に示されている。図２−２には、必要な場合に内壁（３０）の下部に連続した流通セクション（３２）が設けられるように、内壁（３０）が、固定爪（３６）によって反応器の壁（１３）に固定され得ることが示されている。

導管（４０）と内壁（３０）との間の距離は、必要なだけ減少させることができる。

図３は、内壁（３０）の下部に配置された流通セクションの２つの実施形態を示すものである。これらの流通セクションは、（３３）で示すような長方形、円形、または（３４）で示すような三角形の断面のスロットであっても良い。また、これらの流通セクションは、連続した、またはほぼ連続したスロットの形状を呈し得る。複数のスロットが不連続の集合を形成する時、好ましくは、前記スロットの下縁とプレート（２０）のレベルとの間に距離（ｈ’）を保つことが場合により可能である。この距離（ｈ’）は、好ましくは、０を除く０〜３０ｍｍの範囲内である。

反応器の軸に沿う気体流および反応器の側壁を横切る管からプレートの上方に配された液体保留容積内に直接注入される液体流が供給される、孔あき導管を有するプレートからなる先行技術による分配装置と、先行技術の装置と同じ方法で気体が供給され、プレートのレベルから上方に１００ｍｍの距離で反応器の側壁に開口しかつ本発明に記載された環状領域内に通じる径方向の管によって液体が供給される、孔あき導管を有するプレートを備えた、図１記載の本発明による装置との間で、比較テストを実施した。

本発明に記載された環状チャンバは、円形の内壁と反応器の側壁とによって画定される。２つの装置は、直径４００ｍｍの反応器内においてテストした。分配プレート自体は、先行技術による分配装置および本発明による装置において、同一とした。

分配装置は、直径１５ｍｍの５５本の導管が取り付けられたプレートによって構成した。導管には、プレートのレベルから５０〜２５０ｍｍ範囲の１０のレベルに配分された直径７ｍｍの２０個の円形オリフィスをあけた。

本発明による装置において、液体は、図１に記載した幾何学的配列に従って反応器の側壁を横断する管を用いた管路（２）から導入した。円形壁は、該壁（３０）と反応器の側壁との間に配置される幅３０ｍｍの環状領域を画定した。円形壁（３０）の下部流通セクションのレベルと導管における最も低いオリフィスのレベルとの間の距離は、５０ｍｍとした。

導管（４０）の下端から下方に５００ｍｍの距離において触媒床内で測定された気体比の配分の比較を、ガンマ線断層撮影を用いて実行した。図４ａ、４ｂおよび図５ａ、５ｂは、それぞれ先行技術による分配装置が使用された時（図４ａおよび図４ｂ）、および本発明に記載された分配装置が使用された時（図５ａおよび図５ｂ）に測定された気体比の像を示す。

色彩のスペクトルは、気体比ゼロ（液体流のみ）の黒から、気体比６０％の白に及ぶ。反応器の空の部分にもたらされる液体流量は５６ｋｇ／（ｍ^２．ｓ）、気体流量は１ｋｇ／（ｍ^２．ｓ）であった。図４ａおよび図５ａは、触媒床の断面全体に対する気体比の像を示し、図４ｂおよび図５ｂは、反応器の直径にわたる気体比のプロフィールを示す。

確認できるように、環状領域によって実現される液体保留装置がなければ、床の断面に対する気体分配は、図４ａ（先行技術）が図５ａ（本発明による）よりも遥かに均一でない灰色のレベルを示すという意味で、明らかに劣っている。

実際、図４ｂの反応器の直径に対して得られたプロフィールが同様にそれを示すように、ラジアル管路（２）から来た液体を保留する環状領域がないので、気体比は断面全体にわたって全く均質ではない。液体レベルは、気体／液体界面に衝撃を与えて該界面を強く混乱させる液体噴射の運動エネルギーの消散によって、平衡を失っており、また、導管は、全てが同じようには供給されない。それに反して、本出願に記載された通りの装置では、図５ｂに示すように、床の断面全体に対して遥かに均質な気体分配が得られる。

本発明は、液相および気相の分配装置に関するだけでなく、該装置を含むあらゆる化学反応器およびそのような反応器を使用するあらゆる化学的方法にも関する。標準的に、そのような反応器は、気相および液相が下降並流で供給される少なくとも１つの固定床を備え、気相および液相間の容積比は、１〜４００であり、好ましくは１〜１００である。本発明は、特に、合成ガス（水素および一酸化炭素の混合物）の転換方法、および限界値を含む２〜７個の炭素原子を有する炭化水素の選択的水素化方法、ならびに例えばガス油留分のような炭化水素の水素化処理方法に適用できる。

複数の導管を備えた有する分配プレートを有する反応器の上部を示す図である。液相の流入口は、側方管によって、本発明による環状領域内に作られる。 環状領域が、連続した表面を形成する頂部によって上部で閉鎖される、本発明の変形例を示す図である。 環状領域と、導管に対するその配置とを視覚化することを可能にする分配装置の平面図である。 環状領域を画定する壁の固定手段を明らかにする分配装置の平面図である。 環状領域と分配プレートの中央部分とを連通させる下部流通セクションの２つの実施態様を示す図である。 比較例を例証するための断層撮影記録である。 比較例の断層撮影記録から生じた、反応器の直径に応じた気相濃度のプロフィールである。 本発明の実施例を例証するための断層撮影記録である。 本発明の実施例の断層撮影記録から生じた、反応器の直径に応じた気相濃度のプロフィールである。

符号の説明

１３ 反応器の壁
２０ プレート
２１ 導管の下端
２８ 環状領域
３０ 内壁
３２ 下部流通セクション
３５ 頂部
４０ 導管
４２ 側方オリフィス
４３ 導管の上端

Claims (12)

1. 垂直反応器の内部において粒状床の上流または２つの連続した粒状床間に配置される、液相および気相の混合および分配装置であって、該装置は、
   反応器の断面全体を覆いかつほぼ垂直な複数の導管（４０）を支持するほぼ水平なプレート（２０）を備え、前記導管は、反応器におけるプレート（２０）の上方に位置する部分と連通する上端（４３）と、反応器におけるプレート（２０）の下方に位置する部分と連通する下端（２１）とを有しており、
   前記導管は、その垂直壁に沿って様々なレベルに配置され、かつ気相および液相が少なくとも部分的に導管内に別々に導入されることを可能にする複数の側方オリフィス（４２）を有し、
   前記装置は、反応器の壁と導管によって占められる領域との間に配置され、かつ前記反応器の壁とともに環状領域（２８）を画定するほぼ垂直な内壁（３０）を備えており、前記環状領域は、反応器の外部から来る液相を少なくとも受け入れるとともに、下部流通セクション（３２）によってプレート（２０）の中央部分と連通していることを特徴とする、装置。
2. 下部流通セクション（３２）のレベルと導管（４０）における最も低いレベルの側方オリフィス（４２）のレベルとを隔てる距離は、２０ｍｍより大きく、下部流通セクション（３２）は、側方オリフィス（４２）の下方に配置される、請求項１記載の装置。
3. 大部分または全部が内壁（３０）の下半部に配置される複数の下部流通セクションを備えている、請求項１または２記載の装置。
4. 下部流通セクション（３２）は、環状領域内の液体レベルが内壁（３０）の上部に対応するオーバーフローレベルよりも低くなるように、寸法を決められる、請求項１〜３のいずれか１つに記載の装置。
5. 下部流通セクションは、これら下部流通セクション（３２）を通る液相の通過速度が０．５〜５ｍ／ｓとなるように、寸法を決められる、請求項１〜４のいずれか１つに記載の装置。
6. 環状領域（２８）の幅は、反応器の直径の５％未満である、請求項１〜５のいずれか１つに記載の装置。
7. 内壁（３０）の高さは、最も高いレベルの側方オリフィス（４２）のレベルよりも高く、かつ導管（４０）の上端（４３）のレベルよりも低い、請求項１〜６のいずれか１つに記載の装置。
8. 環状領域（２８）の上部が、気相に対してそれを密とする頂部（３５）によって閉鎖される、請求項１〜７のいずれか１つに記載の装置。
9. 請求項１〜８のいずれか１つに記載の装置を備えた化学反応器であって、少なくともその１つに気相および液相が下降並流で供給される１つまたは複数の粒状床を有し、液相に対する気相の容積比が１〜４００である、反応器。
10. 請求項９に記載され、および／または請求項１〜８のいずれか１つに記載の装置を備えた、少なくとも１つの反応器内での、２〜７個の炭素原子を有する炭化水素の選択的水素化方法。
11. 請求項９に記載され、および／または請求項１〜８のいずれか１つに記載の装置を備えた、少なくとも１つの反応器内での、炭化水素の水素化処理方法。
12. 下部流通セクション（３２）と導管（４０）における最も低いレベルの側方オリフィス（４２）とを隔てる距離は１００〜３００ｍｍであり、下部流通セクション（３２）は、側方オリフィス（４２）の下方に配置される、請求項１記載の装置。

Images