KR101461245B1 - 연료전지 조립체에 프로판 연료를 공급하는 연료 공급조립체 및 이를 이용한 연료공급 시스템 - Google Patents

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퓨얼 셀 에너지, 인크
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Abstract

연료 공급조립체는 고급 탄화수소 및 저급 탄화수소 성분을 갖는 탄화수소와 고분자량 황함유 화합물을 포함하는 액체 연료 공급원료의 공급부를 수용하며, 상기 고급 탄화수소 성분 및 고분자량 황함유 화합물은 저급 탄화수소 성분 보다 휘발성이 적다. 연료 공급조립체는 연료전지 조립체에 연료를 공급하며; 액체 연료 공급원료가 기화 조건에 노출되므로써 액체 연료 공급원료의 적어도 일부가 기화되어 연료 공급원료 증기를 형성하도록, 액체 연료 공급원료를 수용하는 하우징 유니트를 가지며; 상기 기화 조건은 액체 연료 공급원료에서 보다 상기 연료 공급원료 증기에서 저급 수소 성분의 농도가 높고 고급 탄화수소 성분 및 고분자량 황함유 화합물의 농도가 낮도록 형성된다. 또한, 연료 공급조립체에는 수집 유니트도 제공되며, 연료 공급원료 증기가 연료전지 조립체에 유용하도록 하우징 유니트로부터 연료 공급원료 증기를 수집하는 상기 수집 유니트는 하우징 유니트에 결합되는 제1단부와, 연료전지 조립체에 결합되는 제2단부를 갖는다.
탄화수소, 증기, 기화율, 예열기, 예비 리포밍, 가열 유니트

Description

연료전지 조립체에 프로판 연료를 공급하는 연료 공급조립체 및 이를 이용한 연료공급 시스템{FUEL SUPPLY ASSEMBLY FOR SUPPLYING PROPANE FUEL TO A FUEL CELL ASSEMBLY AND FUEL CELL SYSTEM EMPLOYING SAME}
본 발명은 2004년 11월 2일자 출원된 미국 특허출원 제10/797.698호 및 2003년 7월 28일자 출원된 미국 특허출원 제10/628.653호의 내용 전체를 참조인용하였다.
본 발명은 연료전지 시스템에 사용하기 위한 탄화수소를 함유한 연료 공급원료(feedstock)의 처리에 관한 것으로서, 특히 프로판 연료 공급원료의 처리를 실행하기 위한 연료 처리 조립체에 관한 것이다.
연료전지는 탄화수소에 저장된 화학 에너지를 전기화학적 반응에 의해 전기 에너지로 직접 변환하는 장치 이다. 일반적으로, 연료전지는 전기적으로 하전된 이온을 전도시키는 전해질에 의해 분리되는 아노드 및 캐소드를 포함한다. 용융 탄산염 연료전지는 산화 가스가 캐소드를 통과할 동안 반응물 연료 가스를 아노드를 통과시키므로써 작동된다. 유용한 파워 레벨을 생산하기 위하여, 다수의 개별적인 연료전지가 각각의 전지 사이에서 도전성 분리판에 직렬로 적층된다.
현존의 연료전지는 수소로 구성되거나 또는 수소 및 일산화탄소의 혼합물로 구성된 청정 가스를 반응물 가스로 요구한다. 반응물 연료 가스는 일반적으로 리포밍 처리과정을 이용하여 탄화수소를 함유한 공급원료로부터 개발되었다. 천연가스, 피크 쉐이빙 가스(peak shaving gas), 소화제 가스(digester gas), 석탄층 메탄 등과 같은 탄화수소 함유 공급원료는 일반적으로 저급 탄화수소[즉, 소량의 수소와 이산화탄소 및 질소 뿐만 아니라, 메탄 등과 같이 3개 이하의 탄소(C2, C3)를 갖는 탄화수소]와 고급 탄화수소(C4, C5, 등등, 즉 C4 +)의 실질적인 양을 함유하고 있다. HD-5 프로판 또는 프로필렌 스파이크형 프로판 가스 등과 같은 기타 다른 탄화수소 가스는 일반적으로 프로판, 프로필렌, 부탄 트레이스, 펜탄, 소량의 수소와 이산화탄소 등과 같은 고급 탄화수소와 저급 탄화수소를 함유하고 있다.
연료 공급원료는 고급 탄화수소를 감소시키거나 제거하기 위해 또한 저급 탄화수소의 일부를 메탄과 수소 및 이산화탄소로 변환하기 위해, 일반적으로 선처리 과정에 노출된다. 종래의 선처리 과정은 예비 리포밍 조립체가 뒤따르는 산소제거기 조립체를 사용하여 실행된다. 상기 산소제거기 조립체는 연료 공급원료가 예비 리포밍 조립체에 유입되기 전에 연료 공급원료에서 산소 농도를 감소시킨다. 이것은 예비 리포밍 조립체에 사용된 촉매(통상적으로, 니켈계 촉매)를 보호하는데, 그렇지 않을 경우에는 산소 존재시 비활성화된다.
예비 리포밍 조립체에서, 리포밍 반응은 연료 조성물 및 스팀에 기초하여 부주의하게 탄소 형성을 초래하는 전환 처리과정이다. 프로필렌이 증가됨에 따라 탄소를 형성하려는 성향이 증가되기 때문에, 탄소 형성은 연료 공급원료가 프로필렌 을 포함할 때 특히 관심을 끌게 된다. 생성된 탄소는 예비 리포밍 조립체의 리포밍 촉매의 활성영역에 축적되므로써, 촉매를 비활성화시킨다.
종래의 예비 리포밍 조립체에서 탄소 형성을 감소시키기 위해, 알카리를 포함하거나 또는 활성 마그네시아 지지체에 기초한 특수 촉매가 제안되어 왔다. 또 다른 기법은 단열 처리를 이용하는 것이다. 이 경우, 고정 베드 단열 예비 리포밍 조립체는 저온에서 스팀으로 고급 탄화수소 성분을 메탄, 수소, 및 이산화탄소로 전환한다.
종래의 예비 리포밍 조립체에 공급된 연료 공급원료는 수소 공급부로부터 부가의 수소가 공급되어야만 한다. 이것은 리포밍 촉매를 위한 환원 환경을 유지하여 촉매 활동을 유지시키기 위해, 공급원료에서 충분한 수소 농도를 제공하는데 필요하다.
또한, 일부 연료 공급원료, 특히 프로필렌함유 연료 공급원료는 일반적으로 고분자량의 황함유 화합물을 포함하는 고농도 황함유 화합물을 갖는다. 이러한 화합물은 예비 리포밍 조립체에서 리포밍 촉매를 비활성화시키려는 경향을 갖는다. 연료 공급원료가 예비 리포밍 조립체로 이송되기 전에 전형적으로 탈황기 유니트에서 탈황되더라도, 연료 공급원료에서의 프로필렌과 마찬가지로 높은 황 농도는 탈황기 유니트의 용량을 감소시킨다.
인식할 수 있는 바와 같이, 수소를 공급하기 위해, 탄소 형성을 감소시키기 위해, 예비 리포밍 조립체로 유입되기 전에 산소를 제거하기 위한 부가의 유니트 및 프로필렌을 제거하기 위해, 부가의 유니트 또는 특수한 부품을 필요로 하기 때 문에 연료 공급원료의 종래의 선처리 과정은 복잡하며 비용이 많이 소요된다. 황 성분이 높은 연료를 세척하는데 사용되었을 때 탈황기 유니트의 감소된 용량은 탈황기 유니트의 교체나 재생에 대한 빈번한 요구로 인해, 작동 비용이 부가적으로 소요된다.
본 발명의 목적은 연료전지 조립체용 연료 공급원료의 황 성분 감소에 도움을 주는 연료 공급조립체를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 프로판을 함유한 연료를 처리하는 연료 공급조립체를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 연료 공급조립체와, 프로판 연료를 선처리하기 위해 특별히 적용되는 선처리 조립체를 포함하는, 연료전지 시스템을 제공하는 것이다.
상술한 바와 같은 목적 및 기타 다른 목적은 고급 탄화수소 및 저급 탄화수소 성분을 갖는 탄화수소와 고분자량 황함유 화합물을 포함하는 액체 연료 공급원료의 공급부를 수용하며, 상기 고급 탄화수소 성분 및 고분자량 황함유 화합물은 저급 탄화수소 성분 보다 휘발성이 적은, 연료 공급조립체에 의해 달성된다. 연료 공급조립체는 연료전지 조립체에 연료를 공급하며; 액체 연료 공급원료가 기화 조건에 노출되어 액체 연료 공급원료의 적어도 일부가 연료 공급원료 증기를 형성하도록, 액체 연료 공급원료를 수용하는 하우징 유니트를 포함하며; 상기 기화 조건은 액체 연료 공급원료에서 보다 상기 연료 공급원료 증기 에서 저급 수소 성분의 농도가 높고, 고급 탄화수소 성분 및 고분자량 황함유 화합물의 농도가 낮아야 한다. 또한, 연료 공급조립체는 상기 하우징 유니트에 결합된 제1단부와, 연료전지 조립체에 결합되는 제2단부를 갖는 수집 유니트를 포함하며; 상기 수집 유니트는 연료 공급원료를 연료전지 조립체에 사용할 수 있도록 하우징 유니트로부터 연료 공급원료 증기를 수집한다.
이러한 형태의 연료 공급조립체에서, 상기 조립체는 하우징 유니트로부터 연료 공급원료를 드로잉하기 위해 상기 하우징 유니트에 결합되는 드로잉 유니트와, 하우징 유니트에 설정의 증기압력과 기화율을 유지하기 위해 흐름 안정기 부가로 유니트를 포함하며; 상기 흐름 안정기 유니트는 드로잉 유니트에 결합되는 입구와, 하우징 유니트에 결합되는 출구를 포함한다. 상기 흐름 안정기 유니트는 가열 유니트를 선택적으로 포함하며; 드로잉 유니트는 하우징 유니트를 세척하기 위해 드로잉 유니트에 의한 액체 연료 공급원료의 드로잉중 연료 공급원료가 연료 흐름 안정기로 흐르지 않도록, 드로잉 유니트에 의해 드로잉된 액체 연료 공급원료의 하우징으로부터 흐름 안정기 유니트로의 흐름을 제어하기 위한 연료 흐름 제어부재를 선택적으로 포함한다.
또한, 상기 드로잉 유니트는 하우징 유니트의 액체 연료 공급원료의 레벨이 설정의 레벨에 도달하거나 그 이하일 경우, 하우징 유니트를 세척하기 위해 하우징유니트로부터의 모든 액체 연료 공급원료를 선택적으로 드로잉한다. 유용한 설정 레벨은 하우징 유니트 체적의 20% 이다.
또한, 공급 조립체의 일부 형태에 있어서, 액체 연료 공급원료는 프로판함유 액체 연료 공급원료를 포함하며, 상기 프로판은 저급 탄화수소 성분에 포함되어 있다.
연료전지 시스템은 연료 공급조립체 및 연료전지 조립체로 형성된다. 또한, 이러한 시스템은 선택적으로 예열기와; 연료 공급원료 증기를 입력된 물과 조합하여 설정의 스팀-탄소 비율(예를 들어, 3)을 갖는 가습된 연료 증기를 제공하기 위해, 또한 가습된 연료 증기를 설정의 온도(예를 들어, 320℃)로 예열하기 위한 가습기 조립체와; 연료 공급조립체의 수집 유니트의 제2단부에 결합된 입구와, 가습 및 예열 조립체에 결합된 출구를 갖는 탈황기와; 수소를 제공하기 위해 연료 공급원료에서 고급 탄화수소 성분을 갖는 탄화수소와 저급 탄화수소 성분을 갖는 탄화수소 및 프로판을 감소시키기 위해, 가습 및 예열 조립체로부터 가습된 예열된 연료 공급원료 증기를 수용하고 연료 공급원료 증기를 예비 리포밍하는 선처리 조립체를 부가로 포함하며; 상기 탈황기는 연료 공급조립체의 수집 유니트로부터 연료 공급원료 증기를 수용하고, 상기연료 공급원료 증기로부터 황함유 화합물을 제거한다.
액체 연료 공급원료 및 연료전지 조립체에 사용하기 위한 방법이 서술될 것이다.
본 발명의 기타 다른 목적과 특징 및 장점은 첨부된 도면을 참조한 하기의 상세한 설명에 의해 보다 명확하게 이해될 것이다.
도1은 연료 공급원료를 처리하기 위한 연료전지 시스템을 도시한 도면.
도2는 도1의 연료전지 시스템의 연료 공급조립체를 상세히 도시한 도면.
도3은 도2의 연료 공급조립체의 하우징 유니트가 고갈되었을 때, HD-5 연료 공급원료에서 에탄 및 프로판의 농도 변화를 도시한 그래프.
도4는 도1의 연료전지 시스템의 연료 선처리 조립체의를 상세히 도시한 도면.
도5는 상이한 연료 공급원료 입구 온도에서 도4의 선처리 조립체의 성능데이터를 도시한 그래프.
도6은 도4의 선처리 조립체에서 선처리된 천연가스 및 HD-5 프로판 가스에 대한 배기가스 조성을 도시한 막대그래프.
도7A 및 도7B는 프로판과 프로필렌 연료로 스파이크된 프로판으로 각각 작동되는 도1의 연료전지 조립체의 성능 데이터와 비교한, 천연가스로 작동되는 도1의 연료전지 조립체의 성능 데이터를 비교한 그래프.
도1에는 연료 공급조립체(102)와 탈황기(104) 및 선처리 조립체(108)가 구비된 연료 분배조립체(101)를 포함하는 연료전지 시스템(100)이 도시되어 있다. 연료 분배조립체(101)는 수소가 풍부한 연료를 연료전지 조립체(12)에 분배한다.
연료 분배조립체(101)의 연료 공급조립체(102)는 연료 공급원료를 제공하며; 이러한 연료 공급원료는 메탄, 에탄, 프로판, 탄소 이산화물(CO 및 CO2), 예를 들어 C4+ 탄화수소 등과 같은 고급 탄화수소 성분을 갖는 탄화수소와, 산소 및 수소의 양 을 포함하고 있다. 연료전지 시스템(100)의 연료 분배조립체(101)는 천연가스, 피크 쉐이빙 가스, 다이제스터 가스, 또는 석탄층 메탄을 포함하는 다양한 연료 공급원료를 분배 및 처리하는데 적합하지만, HD-5 프로판 가스 또는 프로필렌으로 스파이크된 HD-5+ 가스를 분배 및 처리하는데 특히 적합하다.
연료 공급부(102)로부터의 연료 공급원료는 연료 공급원료의 황함유 화합물이 물리적으로 및/또는 화학적으로 제거되는 탈황기(104)를 통과한다. 탈황된 연료 공급원료는 선처리 조립체(108)로 이송되기 전에 연료 공급원료가 물과 조합되고 가습된 연료 공급원료가 적절한 온도(예를 들어, 약 320 내지 500℃)로 예열되는 가습기 및 예열기 조립체(106)로 흐른다. 연료 공급원료가 HD-5 프로판 가스 또는 프로필렌으로 스파이크된 HD-5+ 프로판 가스를 포함할 때, 연료 공급원료는 가습기 및 예열기 조립체(106)에서 설정량의 물과 혼합되므로써, 가습된 연료 공급원료의 스팀-탄소 비율이 정밀하게 제어될 수 있다. 예를 들어, HD-5 프로판 가스와 혼합되는 설정량의 물은 프로판 가스 1몰당 약 9몰이므로, 스팀-탄소 비율은 약 3으로 유지된다. 이와는 달리, 천연가스 연료 공급원료와 혼합되는데 필요한 전형적인 물의 양은 천연가스 1몰당 약 2몰이다. 또한, HD-5 프로판 가스 또는 프로필렌으로 스파이크된 HD-5+ 프로판 가스를 포함하는 가습된 연료 공급원료가 가습기 및 예열기 조립체(106)에서 예열되는 적절한 온도는 가습된 천연가스가 예열되는 온도 보다 낮다. 특히, 프로판 또는 프로필렌으로 스파이크된 프로판을 약 320℃로 가열하는 것은 선처리 조립체(108)에서의 일련의 처리에 적합하며, 가습된 천연가스는 선처리 조립체(108)에서 유사한 결과를 달성하기 위해 약 450℃로 예열될 필요가 있다.
상술한 바와 같이, 가습된 또한 예열된 연료 공급원료는 선처리 조립체(108)로 이송되어, 선처리를 받게 된다. 조립체(108)로부터 배출되는 선처리된 연료 공급원료는 연료전지 조립체(112)에 사용하기에 적합하다. 연료전지 조립체(112)에서, 수소가 풍부한 연료는 파워를 생성하기 위해 전기화학적 반응을 받게 된다.
연료 공급원료는 탈황기(104)에 의해 제거될 황의 양을 감소시키고 탈황기의 작동수명을 연장시키기 위해 증기의 형태로, 연료 공급조립체(102)로부터 탈황기(104)로 분배된다. 도2에는 연료 공급조립체(102)가 상세히 도시되어 있다. 도시된 바와 같이, 연료 공급조립체(102)는 연료 공급원료를 액체 상태 및 기체 상태 또는 증기 상태로 수용하기 위해, 연료 탱크 등과 같은 연료 하우징 유니트(201)를 포함한다. 또한, 연료 공급조립체(102)는 하우징 유니트(201)에서 연료 공급원료 증기, 즉 기체 상태의 연료 공급원료를 수집하기 위해, 또한 하우징 유니트(201)를 벗어난 연료 공급원료 증기를 증기 테이크오프(takeoff) 부재(202)와 탈황기(104)를 결합시키는 커플링 부재(203)를 통해 전송하기 위해, 연료 하우징 유니트(201)와 결합된 증기 테이크오프 부재를 포함한다.
도2에 도시된 바와 같이, 연료 공급조립체는 그 일부가 하우징 유니트(201)로 둘러싸이는 딥 튜브(dip tube) 등과 같은 드로잉 부재(204)를 갖는 드로잉 유니트(200)를 포함한다. 특히, 드로잉 부재(204)의 제1단부(204a)는 단부(204a)가 액체 연료 공급원료 레벨 아래로 신장되어 접촉되도록 하우징 유니트(201)에 삽입되며, 또한 액체 연료 공급원료에 잠기는 것이 바람직하다. 드로잉 부재(204)의 제2 단부(204b)는 하우징 유니트(201)의 외측으로 신장되어, 드로잉 유니트(200)의 커플링 조립체(205)와 결합된다. 상기 드로잉 부재(204)는 제1단부(204a)를 통해 하우징 유니트(201)로부터 연료 공급원료를 드로잉하고, 하우징 유니트(201)로부터 드로잉된 연료 공급원료를 드로잉 부재(204)의 제2단부(204b)를 통해 커플링 부재(205)의 흡입 유니트(205b)에 전송하는데 사용된다. 하기에 상세히 서술되는 바와 같이, 드로잉 부재를 통한 연료 공급원료의 드로잉은 연료 공급조립체(102)를 세척하기 위해, 특히 연료 하우징 유니트(201)를 세척하는데 사용된다.
또한, 하우징 유니트를 세척하는데 사용되지 않을 때, 드로잉 부재(204)를 사용하여 드로잉된 액체 연료 공급원료는 하우징 유니트(201)에서의 증기 압력을 최적의 기화율로 유지하기 위해, 흐름 안정기 유니트(206)를 통과한 후 연료 하우징 유니트(201)로 복귀된다. 이를 위하여, 상기 흐름 안정기 유니트(206)는 커플링 조립체(205)에 의해 드로잉 부재(204)에 결합되는 입구(206a)와, 커플링 조립체(207)에 의해 하우징 유니트(201)에 결합되는 출구(206b)를 포함한다. 상기 흐름 안정기(206)는 액체 연료 공급원료가 하우징 유니트(201)로 복귀될 때 최적의 증기 압력이 유지되도록, 액체 연료 공급원료를 가열하기 위한 가열 유니트를 포함한다.
밸브 개구(205aa, 205ab, 205ac)를 갖는 3방 밸브(205a)는 커플링 조립체(205)를 통하는 연료 흐름의 방향을 제어하기 위해, 커플링 조립체(205)에 사용될 수 있다. 특히, 하우징 유니트(201)가 세척될 때, 드로잉 부재(204)에 의해 드로잉된 연료가 연료 공급조립체(102)로부터 제거되도록 밸브 개구(205aa, 205ab)는 개방되고, 밸브 개구(205ac)는 폐쇄된다. 연료 공급조립체(102)의 증기 테이프오프 유니트(202)의 동작중, 즉 하우징 유니트가 세척되지 않을 때, 밸브 개구(205aa, 205cc)는 개방되고 밸브 개구(205ab)는 폐쇄되므로, 드로잉 부재(204)에 의해 드로잉된 연료는 커플링 조립체(205)를 통해 흐름 안정기 유니트(206)로 흐른다.
도2의 연료 공급조립체(102)는 탈황기(104)에 공급된 연료에 존재하는 황함유 화합물의 양을 한정한다. 특히, HD-5 프로판 가스 성분의 비등점을 나타내는 하기의 표1에 도시된 바와 같이, 고분자량 황함유 화합물과 고급 탄화수소는 일반적으로 연료 화합물 보다 휘발성이 적다.
표1
HD-5 프로판 가스 화합물 비등점
프로판 -42℃
프로필렌 -47℃
에탄 -88℃
부탄 -0.5℃
에틸 티올 35℃
메틸 티올 6.2℃
따라서, 오직 저급 탄화수소(C2, C3)만 기화되게 하는 기화 조건에 노출되었을 경우의 액체 연료 공급원료는 연료 공급원료 증기를 제공할 것이며, 이러한 연료 공급원료 증기에는 액체 연료 보다 고농도의 저급 탄화수소 및 이보다 적거나 낮은 농도의 고분자량 황함유 화합물(중합화된 티오펜, 황화물 및 티올)과 부탄 등과 같은 고급 탄화수소(C4 +)가 함유되어 있다. 이러한 결과를 도출하기 위한 특별한 기화 조건은 하우징 유니트(201)가 배치되는 환경과, 액체 연료 공급원료를 가열하는데 사용된 기타 다른 외부 수단[흐름 안정기 유니트(206)]에 의존할 것이다.
전형적으로, 45℉ 내지 120℉ 범위의 주위 온도는 저급 탄화수소만 자연 기화를 통해 기화되기에 충분할 정도로 탱크(201)를 가열할 것이다. 또한 이러한 온도는 전형적으로 희망했던 10-15 psig 의 기화로 귀결될 것이다. 만일 환경이 가혹하고 통상적으로 상기 온도에 도달하지 못하였다면, 원하는 기화율을 달성할 동안 상당한 양의 고급 탄화수소 및 고분자량 황함유 탄화수소가 기화되지 않고서도, 액체 연료 공급원료를 저급 탄화수소를 실질적인 기화로 귀결시키는데 필요한 온도로 가열하기 위해 부가적으로 외부 수단이 요구될 것이다. 또한, 만일 원하는 기화율을 제공하기 위해 높은 온도가 사용되어야만 한다면, 이러한 기화율의 실현은 최종 증기에 고급 탄화수소 및 고분자량 황함유 화합물의 양이 증가된다는 사실과 맞바꾸어야만 할 것이다.
상술한 바와 같이, 증기 테이프오프 유니트(204)에 의해 하우징 유니트(201)로부터 수집된 연료 공급원료 증기는 저급의 또는 가벼운 탄화수소 화합물 에서 풍부한 연료 공급으로 귀결되며, 액체 연료 공급원료 보다 소량의 고분자량 황 화합물을 충분히 함유하고 있다. 특히, 액체 연료 공급원료를 상술한 온도 범위에 노출시키므로써 연료 공급원료 증기(약 3.6 내지 23 ppm)에서 고분자량 황함유 화합물의 양은 액체 연료 공급원료(약 35-40 ppm)에서 이러한 화합물의 양 보다 약 10배 정도 적다.
인식할 수 있는 바와 같이, 연료 공급원료 증기가 하우징 유니트(201)를 벗어나 이송될 때 또한 상술한 기화 조건하에서 하우징 유니트(201)에서 더 많은 연료 공급원료 증기가 생성됨에 따라, 액체 연료 공급원료에 남아있던 고분자량 황함유 화합물의 농도는 증가된다. 더구나, 하우징 유니트(201)의 연료 공급원료가 고갈됨에 따라 액체 연료 공급원료의 조성물이 변화된다. 도3은 하우징 유니트가 고갈됨에 따라, HD-5 액체 연료 공급원료에서의 에탄 및 프로판의 농도 변화를 도시하고 있다. 도3에서, X 축은 하우징 유니트(201)에서의 연료 공급원료 충진비율을 나타내며, Y 축은 HD-5 액체 연료 공급원료에서의 에탄 및 프로판 농도비율을 나타내고 있다. 도시된 바와 같이, HD-5 액체 연료 공급원료에서의 에탄 농도는 하우징 유니트(201)에서의 연료가 고갈됨에 따라 감소되고, 프로판의 농도는 증가된다. 이것은 예를 들어 메탄, 에탄 등과 같은 가벼운 탄화수소가 프로판 및 부탄 등과 같은 무거운 탄화수소 보다 상당할 정도로 더욱 휘발성이고 기화성이기 때문이다.
연료 하우징 유니트(201)가 고갈될 때 액체 연료 공급원료에서 무거운 탄화수소와 고분자량 황함유 화합물의 상당한 농도 증가를 피하기 위해, 하우징 유니 트(201)가 세척되는 연료 공급조립체(102)를 작동시키는 것이 바람직하다. 또한, 계속적인 기화에 따라 바람직하지 못한 농도의 고급 탄화수소 및 고분자량 황함유 화합물을 갖는 연료 공급원료 증기를 초래하는 설정 레벨 이하로의 기화로 인해, 하우징 유니트(201)의 연료 공급원료 충진 레벨이 감소된 후에는 연료 공급원료 증기가 수집되지 않는다. 적절한 설정 레벨은 약 20% 충진 레벨이다. 따라서, 연료 공급원료 충진 레벨이 이러한 레벨에 도달하거나 그 이하일 때, 연료 공급원료는 커플링 조립체(205)를 거쳐 드로잉 부재(204)를 통해 하우징 유니트(201)로부터 제거되며, 이에 따라 높은 레벨의 황 및 무거운 탄화수소를 함유한 액체 연료 공급원료를 제거하므로써 하우징 유니트(201)를 세척할 수 있다. 하우징 유니트(201)로부터 이러한 연료 공급원료의 제거중, 연료 공급원료가 조립체(102)로부터 취해지도록, 밸브(205a)의 밸브부(205aa, 205ab)는 개방되고, 부분(205ac)은 폐쇄된다. 그후, 연료 증기 수집이 재개될 수 있도록, 하우징 유니트(201)는 새로운 연료 공급원료의 공급으로 재충진되고, 천연 연료 증기가 발생된다. 하우징 유니트(201)의 재충진은 드로잉 부재(204)를 새로운 연료 공급원료 공급부와 결합하므로써 달성된다.
특히, 상기 재충진은 하우징 유니트(201) 전체를 충진하는 드로잉 부재(204)를 사용하여 실행될 수 있다. 이것은 새로운 연료 공급을 튜브(204)와 유니트에 드로잉하도록 반대로 작동되는 드로잉 조립체(205)의 사용을 통해 이루어질 수 있다. 또한, 드로잉 튜브에 연결된 별도의 충진 스파우트(spout)(도시않음)에 새로운 연료를 공급하므로써 달성될 수도 있다. 유니트 충진에 대한 대안으로, 유니트 전체는 이미 완전히 충진된 유니트로 교체될 수도 있다.
유니트가 충진되거나 또는 새로운 유니트로 교체된 후, 상술한 바와 같이 연료 공급원료 증기로서 유니트로부터 액체 연료 공급원료가 취해진다. 도1에는 오직 하나의 하우징 유니트(201)만 도시되었지만, 부가의 하우징 유니트가 사용될 수도 있음을 인식해야 한다. 또한, 유니트 크기는 연료전지 조립체(112)의 동작에 요구되는 액체 연료 공급원료 체적에 기초하여 조정될 수 있다. 예를 들어, 2개의 2000 갤론 유니트는 약 1주일간 이러한 동작을 위해, 액체 연료 공급원료 공급을 지지할 수 있다. 만일 여러개의 유니트가 사용된다면, 유니트는 리드-래그 시스템(lead-lag system)에서 파이핑되며, 제1유니트가 사용중일동안 기타 다른 유니트는 연료전지로의 공급을 위해 사용될 것이며, 그 반대도 가능하다.
상술한 바와 같이, 하우징 유니트(201)로부터 수집된 연료 공급원료 증기는 증기에 존재하는 그 어떤 황함유 화합물의 제거를 위하여 커플링 조립체(203)를 통해 탈황기(104)를 통과한다. 연료 분배시스템(101)에 사용되는 적절한 탈황기(104)는 본 발명에 참조인용되고 공동으로 양도된 미국 특허출원 제10/628,653호에 개시되어 있다. 특히, 탈황기(104)는 다수의 촉매 베드를 포함하므로, 연료 가스 증기는 먼저 베드중 하나를 통과한 후 나머지 베드(또는 베드들)를 통과한다. 도1에 개략적으로 도시된 탈황기(104)는 제1촉매 베드(104a)와 제2촉매 베드(104b)를 포함하며; 만약 미국 특허출원 제10/628.653호의 탈황기가 사용되었다면, 제1베드(104a)는 활성 탄소 흡수제 또는 구리-크롬계 활성 탄소 흡수제를 포함하며, 제5베드(104b)는 소듐-제올라이트 흡수제 등과 같은 제올라이트를 포함한다.
특히, 탈황기(104)의 예시적인 실시예는 NORIT Americas Inc. 에서 제조한 활성 탄소 흡수제(RGM-1 또는 RGM-3)를 구비한 제1단부와, Eaglehard Corporation 에 의해 제조된 소듐-제올라이트 흡수제를 포함하며 연료 흐름 방향을 따라 제1베드(104)를 따르는 제2베드(104b)를 포함한다. 이러한 예시적인 실시예에서, 제1베드(104a)의 체적은 11ft3 이며, 제2베드의 체적은 6ft3 이다. 연료 가스가 베드를 통해 이송될 때, 제1베드(104a)는 티올과 티오펜 및 테트라헤드론 티오펜 등과 같은 고분자량 유기 황함유 화합물과, 카르보닐 황화물 및 수소 황화물 등과 같은 무기 황함유 화합물을 제거한다. 제2단부(104b)는 디메틸 황화물과 에틸 메틸 황화물 및 메틸 티올과 에틸 티올 등을 포함하는(그러나, 이에 한정되지 않는다), 65 이거나 그 이하의 분자량을 갖는 저분자량 유기 황함유 화합물을 제거하는데 적용된다. 에틸 티올은 CNG-1 제올라이트 흡수제를 사용하여 포획될 수 있는 가벼운 유기 분자이다.
상술한 바와 같이 또한 도1에 개략적으로 도시된 바와 같이, 커플링 조립체(203)를 통해 탈황기(104)로 이송된 연료 공급조립체(102)로부터의 연료 공급원료는 먼저 제1베드(104A)를 통과한 후, 제2베드(104b)를 통과한다. 제1베드(104a)의 RGM 촉매가 고온이기 때문에, 연료가 먼저 제1베드(104A)에 유입되었을 때, 연료는 온도 증가를 제한하기 위해 탈황기(104)를 통과하기 전에 혼합 유니트(간략함과 명확함을 위하여 도시되지 않음)에서 질소 공급부(103)로부터의 질소와 먼저 혼합된다. 프로판 및 기타 다른 고급 탄화수소의 흡열로 인해 탈황기 용기에서는 열 이 발생될 것이다. 이러한 열은 포화상태에 도달할 때까지 발생될 것이다. 용기에서 과도한 열을 피하기 위해, 정화 가스로서는 연료와 함께 질소 가스가 사용되므로써, 황함유 화합물은 탄소 베드표면으로부터 흡수되지 않을 것이다.
황함유 화합물이 연료 공급원료로부터 제거된 후, 연료는 탈황기(104)로부터 설정의 온도로 연료가 가열되는 예열기(106)를 통과한 후 선처리 조립체(108)를 통과한다. 도4는 선처리 조립체(108)의 일실시예를 개략적으로 도시하고 있다.
도시된 바와 같이, 선처리 조립체(108)는 3개의 연료 처리 유니트를 포함하며; 이러한 3개의 연료 처리 유니트는 산소제거기 베드(304)와, 프로판 처리 베드(305), 및 예비 리포밍 베드(306) 형태를 취하고 있다. 이러한 베드들은 공통 용기(302)에 배치되거나 수용되며; 상기 공통 용기는 예열기(106)로부터 예열된 연료 공급원료를 수용하기 위한 입구(308)와, 선처리된 연료 공급원료를 연료전지 조립체(112)로 방출하는 출구(310)를 포함한다.
도시된 바와 같이, 프로판 처리 베드(305)는 공급원료의 흐름 경로(301)를 따라 산소제거기 베드(304)를 따르도록 배치되며, 예비 리포밍 베드(306)는 프로판 처리 베드(305)를 따르도록 배치된다. 또한, 전형적으로 10-14의 메시 크기를 갖는 니켈 메시로 제조될 수 있는 스크린(312)으로 도시된 다공성 부재는 베드를 분리시키고, 베드(304, 305)를 위한 지지체를 제공한다. 선처리 베드(306)는 용기(302)의 하부면(302a)에 지지된다.
전형적으로 산소제거기 베드(304)는 Sud Chemie Inc. 에 의해 제조된 알루미나상의 Pt/Pd 인 산소제거 촉매를 포함한다. Pt-Rh 계 촉매 및 Rh-Pd 계 알루미나 촉매 등과 같은 기타 다른 촉매도 사용될 수 있다.
프로판 처리 베드(305)는 세륨 산화물, 란탄 산화물, 팔라듐, 백금, 또는 이러한 화합물들의 조합물 등과 같은 촉진제로 도핑된 니켈계 탄소 저항 촉매를 포함한다. 적절한 니켈계 탄소 저항 또는 코킹방지 촉매의 실시예로는 Sud Chemie 에 의해 제조된 FCR-HC59 가 포함된다.
예비 리포밍 베드(306)에 사용된 촉매는 표준 니켈계 촉매이다. 그 실시예로는 Sud Chemie 에 의해 제조된 니켈계 알루미나 촉매, 또는 C11-PR 촉매 등이 포함된다. 또한, Johnson Matthey 에 의해 제조된 CRG-F 및 CGR-LH 또는 BASF 에 의해 제조된 G-180 등과 같은 기타 다른 니켈계 촉매도 사용될 수 있다.
이러한 두 베드에 사용된 촉매의 형태는 변화된다. 예를 들어, 도시된 경우에서처럼, 산소제거기 베드(304)와 프로판 처리 베드(305) 및 예비 리포밍 베드(306)에는 팰릿형 촉매가 사용된다. 또한, 촉매코팅을 갖는 세라믹 단일체 기판을 포함하는 단일체계 촉매 구조체는 각각의 베드에 사용하기에 적합하다.
상술한 바와 같이, 선처리 조립체(108)는 연료 공급원료에서 고급 탄화수소 성분 및 산소 성분을 감소시키거나 실질적으로 제거한다. 이것은 공급원료에서 저급 탄화수소 성분을 감소시키고, 수소 성분을 증가시킨다. 공통 용기에서 탄소제거기, 프로판 처리 및 예비 리포밍 베드(304, 305, 306)의 배치로 인해, 선처리는 베드에서 촉매의 비활성 가능성을 감소시키며, 수소 공급부로부터의 수소를 연료 공급원료에 부가할 필요없이 실행된다.
특히, 산소제거기 베드(304)의 촉매는 연료 공급원료로부터 산소 제거를 촉 진시킨다. 산소는 촉매의 도움을 받아 공급원료에서 메탄과 산소를 반응시키므로써 아래와 같이 제거된다.
2CH4 + O2 → 2CO + 4H2 + 열
CH4 + O2 → CO2 + 2H2 + 열
산소는 공급원료의 프로판을 산소와 함께 아래와 같이 반응시키므로써 산소제거기 베드(324)에서도 제거된다.
C3H8 + 2CO2 → 2CO + 2CO2 + 4H2 + 열
산소제거기 베드(304)에서의 산소 제거는 예비 리포밍 베드(306)에서의 촉매 비활성을 방지한다. 또한 이러한 촉매를 위한 환원 환경을 유지하는데 필요한 부가의 산소도 생성한다.
프로판 처리 베드(305)에서의 탄소 저항 촉매는 프로판 및 프로필렌을 향해 선택적이며, 연료 공급원료의 프로판 및 프로필렌의 메탄 및 이산화탄소로의 전환을 하기와 같이 촉진시킨다.
C3H6 + 2H2O → CO2 + 2CH4 + H2
C3H8 + 2H2O → CO2 + 2CH4 + 2H2
프로판 처리 베드(305)는 선처리 조립체(108)가 최대 5% 프로필렌을 포함하는 상용 등급의 프로판을 처리할 수 있게 한다.
예비 리포밍 베드(306)에 있어서, 산소제거된 공급원료에서의 고급 탄화수소 성분의 환원은 촉매의 도움을 받으며, 고급 탄화수소 성분을 수소와 이산화탄소 및 메탄의 혼합물로 전환시키므로써 발생된다. 저급 탄화수소의 환원도 전환을 통해 발생되며, 수소 및 이산화탄소의 증가로 귀결된다. 특히, 연료에서 약 10%의 메탄은 연료전지 조립체에서 전기화학적 반응을 위한 수소를 제공하기 위해 리포밍된다. 연료에서 메탄의 나머지는 연료전지 조립체에서 내부적으로 리포밍된다. 하기의 반응은 전화 처리과정을 예로 들고 있다.
CnHm + nH2O → nCO + (m/2 + n)H2
CH4 + H2O → CO + 3H2
C3H8 +2H2O → CO2 + 2CH4 + 2H2
상술한 바와 같이, 산소제거기 베드(304)는 연료 공급원료의 흐름 또는 흐름 경로(301)의 방향에 대해 용기에서 먼저 용기(302)의 입구에 배치된다. 프로판 처리 베드(305)는 흐름 경로(301)의 방향으로 산소제거기 베드(304)를 뒤따르며, 예비 리포밍 베드(306)가 흐름 경로(301)의 방향으로 프로판 처리 베드(305)를 뒤따른다. 상술한 바와 같이, 이러한 배치는 예비 리포밍 베드에 유입되기 전에 연료 공급원료로부터 산소 제거를 유발시키므로써, 베드에서 촉매의 비활성화를 방지한다. 따라서, 선처리 조립체(108)의 수명이 연장된다.
상술한 바로부터 인식할 수 있듯이, 베드(304, 305, 306)에서의 반응은 연료 공급원료에서 수소 성분을 증가시킨다. 이것은 프로판 처리 베드(305) 및 예비 리포밍 베드(306)에서의 환원 환경을 유지시킨다. 특히, 예비 리포밍 베드(306)에서 수소의 후방 확산이 이러한 환원 환경을 제공하므로써, 연료 공급원료에 수소를 부가적으로 공급하지 않고서도 조립체(108)가 작동될 수 있게 한다. 베드(306)에서 수소의 후방 확산량은 연료 공급원료의 공간 속도와 반비례 관계가 있다. 따라서, 베드에서 충분한 수소 후방 확산을 실현하기 위해서는 예비 리포밍 베드(306)를 통해 연료 공급원료의 낮은 공간 속도를 유지하는 것이 바람직하다.
인식할 수 있는 바와 같이, 공간 속도는 예비 리포밍 베드(306)를 통과하는 연료의 흐름에 정비례하며, 예비 리포밍 베드(306)에서의 촉매 체적과 반비례한다. 따라서, 연료 공급원료의 공간 속도는 예비 리포밍 베드(306)에서 촉매 체적을 조정하거나 및/또는 하기의 관계를 이용하여 리포밍 베드(306)를 통해 흐르는 연료량을 변화시키므로써 제어될 수 있다.
SV = 시간당 연료 흐름/촉매 체적
연료 공급원료의 공간 속도의 제어화 함께, 연료의 겉보기 속도는 원하는 양의 수소 후방확산을 위해 제어될 필요가 있다. 상기 겉보기 속도는 연료가 흐르는 용기의 직경에 대한 함수이다. 특히, 상기 겉보기 속도는 연료 흐름에 정비례하며, 예비 리포밍 베드(306)의 직경에 반비례한다. 본 발명의 예비 리포밍 조립체(108)에 있어서, 예비 리포밍 베드(306)의 작동에는 2,000 내지 5,000h-1 사이의 공간 속도와 약 1.3 ft/s 의 최대 겉보기 속도가 바람직한 것으로 밝혀졌다.
또한, 예비 리포밍 베드(306)는 도1의 탈황기 유니트(104)에 의해 제거되지 않는 연료내 황함유 성분을 포획하는 보호부로도 작용한다. 특히, 예비 리포밍 촉 매의 니켈은 황함유 성분을 효과적으로 포획하기에 적합하다. 이러한 부가적인 황 제거에 의해, 연료전지 조립체(112)의 리포밍 촉매의 작동 수명이 증가될 수 있다.
예비 리포밍 조립체(108)의 최적의 디자인은 특정 용도에 의존할 것이다. 연료전지 조립체(112)의 요구사항과 처리될 연료 가스의 조성물, 처리될 가스량 등이 고려해야 할 일부 중요한 요소이다. 예비 리포밍 조립체(108)의 예시적인 실시예가 하기에 서술될 것이다.
실시예1
도4의 선처리 조립체는 300 kW 직류 연료전지 발전소에 사용하기 위해 최대 5% 프로필렌과 프로판을 함유한 HD-5 연료의 처리에 적합하다. 산소제거기 베드(304)는 G-74D 촉매를 포함하며, 0.7 입방피트의 체적을 갖는다. 프로판 처리 베드(205)는 Sud Chemie 에 의해 제조된 FCR-HC59 탄소방지 촉매를 포함하며, 0.75 입방피트의 체적을 갖는다. 용기(302)는 304/310 스텐레스 스틸로 제조되며, 4 입방피트의 체적과 20인치의 직경을 갖는다.
입구(308)를 통해 용기(302)에 유입되는 연료 공급원료의 최적 온도는 약 300 내지 490℃, 양호하기로는 약 350℃이며, 출구(310)를 통해 용기(302)를 빠져나가는 선처리된 연료의 온도는 약 350℃ 이다. 산소제거기 베드(304)는 300 내지 600℃ 사이의 온도에서 작동되며, 프로판 처리 베드(305) 및 예비 리포밍 베드(306)는 300 내지 540℃ 사이의 온도에서 작동된다. 베드들(304, 305, 306)의 최적의 온도 범위는 300℃ 내지 400℃ 사이 이다. 산소제거기 베드(304)를 통해 흐르는 연료 공급원료의 원하는 공간 속도는 5,000 내지 12,000h-1 이다. 프로판 처리 베드(305)를 통해 흐르는 연료 공급원료의 원하는 공간 속도는 5,000 내지 11,000h-1 이다. 예비 리포밍 베드(306)에서 원하는 수소 후방 확산을 유지하기 위해, 베드(306)를 통해 흐르는 연료 공급원료의 원하는 최대 공간 속도는 STP 조건에서 1.3 ft/s 이다. 또한, 조립체에 유입되는 연료 공급원료의 스팀-탄소 비율은 2.9 내지 3.4, 양호하기로는 약 3 이다.
도4의 선처리 조립체(108)의 성능은 다양한 농도의 프로필렌을 갖는 프로판 연료 공급원료를 사용하여 테스트되었다. 이러한 테스트중 사용된 연료 공급원료는 프로필렌이 없는 순수 프로판과, 2538 ppm 의 프로필렌을 갖는 HD-5 가스와, 약 5% 프로필렌을 갖는 HD-5+ 가스를 포함하였다. 테스트는 조립체(108)에 유입되는 연료 공급원료의 다양한 입구 온도와, 다양한 공간 속도, 및 원하는 스팀-탄소 비율로 실행되었다.
도5는 상이한 연료 공급원료 입구 온도에서 도4의 조립체(108)의 테스트로부터 나타난 성능 데이타 그래프를 도시하고 있다. 테스트 처리과정에 있어서, 연료 공급원료는 조립체(108)에 유입되기 전에 다양한 온도로 예열되었으며, 조립체로부터 빠져나오는 선처리된 연료 공급원료의 여러 조성물의 농도가 측정되었다. 이러한 테스트에 사용된 연료 공급원료는 3.0의 스팀-탄소 비율을 갖는다. 조립체를 통과하는 순수 프로판 연료 공급원료 가스의 유동비는 분당 5.0 표준 입방체적(scfm) 이었으며, HD-5 연료 공급가스 및 HD-5+ 연료 공급가스는 4.5 scfm 이었 고, 조립체(108)에 유입되는 연료 공급원료의 입구 온도는 300 내지 450℃ 의 범위에 속했다.
도5에서의 X축은 선처리 조립체 입구 온도를 나타내며, Y축은 선처리된 연료 공급원료 가스에서 빠져나가는 각각의 성분의 배출 농도를 나타낸다. 도5에 도시된 바와 같이, 조립체(108)를 떠나가는 선처리된 연료 공급원료는 메탄, 수소, 이산화탄소 성분을 포함하였다. 순수 프로판 입력 공급원료에 의한 배출되는 선처리된 연료 공급원료 가스에서 메탄과 수소 및 이산화탄소의 각각의 농도는 HD-5 및 HD-5+ 입력 공급원료에 의한 배출되는 선처리된 연료 공급원료 가스에서 메탄과 수소 및 이산화탄소 각각의 농도와 거의 동일하다. 따라서, 이러한 테스트에 따르면 조립체(108)는 성능의 악화없이 프로필렌 농도가 높은 연료 공급원료를 선처리할 수 있음을 나타내고 있다.
인식할 수 있는 바와 같이, 공급원료의 입구 온도가 증가됨에 따라, 배출되는 선처리된 연료 공급원료에서 수소 농도도 증가되며, 배출되는 선처리된 연료 공급원료에서의 메탄 농도는 감소된다. 또한, 도시된 바와 같이, 모든 입구 온도에서, 조립체를 빠져나오는 선처리된 연료 공급원료는 예비 리포밍 촉매를 환원 기압으로 유지하므로써 조립체(108)의 작동 수명을 연장시키기 위해, 충분한 농도의 수소를 포함하였다.
도4에 도시된 선처리 조립체(108)를 이용한 도1의 연료 처리조립체(101)의 성능도 상이한 연료 공급원료를 이용하여 테스트되었다. 특히, 조립체의 성능은 동일한 입구 온도에서 HD-5 프로판 가스를 통과시키고, 천연가스를 선처리 조립 체(108)를 통과시키므로써 테스트되었다. 각각의 연료 공급원료의 입구 온도는 372℃ 이었으며, 연료 유용비(Uf)는 100 mA/cm2 전류 밀도 연료전지 동작에서 65% 이었다. 선처리 조립체를 떠나는 가스의 조성물은 조립체(108)를 통과하는 각각의 연료 공급원료에 대해 결정되었다.
도6은 선처리 조립체에서 선처리된 천연가스와 HD-5 프로판 가스를 위한 배기 가스 조성물을 도시하는 막대 그래프이다. 도6에서, Y축은 각각의 가스 성분의 건조 기준에서의 농도를 나타내고 있다. 도시된 바와 같이, 선처리 조립체(108)에 의해 선처리된 천연가스는 약 17%의 H2 와, 77%의 CH4 와, 6%의 CO2 를 포함하였으며; 선처리 조립체(108)에 의해 선처리된 HD-5 가스는 약 26%의 H2 와, 56%의 CH4 와, 18%의 CO2 를 포함하였다. 따라서, 도6으로부터 인식할 수 있는 바와 같이, 프로판의 선처리, 특히 예비 리포밍은 천연가스의 선처리 보다 더욱 완벽하므로, 고농도의 수소 및 저농도의 메탄으로 나타나게 된다.
마지막으로, 연료전지 조립체(112)의 성능은 도1의 연료 처리 조립체(101)에 의해 처리된 상이한 연료 공급원료로 테스트되었다. 도7A 및 도7B는 HD-5 프로판 및 프로필렌 공급원료로 스파이크된 HD-5+ 프로판으로 작동되는 연료전지 조립체의 성능 데이터와 비교된, 천연가스로 작동되는 연료전지 조립체의 성능 데이터에 관한 그래프를 도시하고 있다. 도7A 및 도7B에 있어서, X축은 연료전지 조립체(112)에서 연료전지의 갯수를 나타내며, Y축은 각각의 연료전지를 위한 평균 전압으로부터의 전압 일탈을 나타낸다. 인식할 수 있는 바와 같이, 전압 일탈이 감소되었을 때, 연료전지 조립체의 성능이 개선된다.
도7A에 간략화된 바와 같이, 천연가스로 작동되는 연료전지 조립체(112)의 성능이 HD-5 프로판 가스로 작동되는 연료전지 조립체(112)의 성능과 비교되었을 때, 천연가스에 대한 연료 유용비(Uf)는 63.7% 이었고, 평균 전압은 0.791V 이었으며; HD-5 가스에 대한 연료 유용비(Uf)는 64.5% 이었고, 평균 전압은 0.788V 이었다. 도7A로부터 인식할 수 있는 바와 같이, HD-5 가스로 작동되는 연료전지 조립체(112)에서의 전압 일탈은 천연가스로 작동되는 조립체의 전압 일탈과 유사하거나 이 보다 적다. 따라서, 연료전지 조립체(112)의 성능은 선처리된 천연가스를 이용하는 조립체(112)의 성능과 비교시, 선처리된 HD-5 가스와 동일하거나 이 보다 우월하다. 따라서, 본 발명의 연료전지 시스템(101)은 HD-5 연료 또는 천연가스를 이용하여 유사한 연료전지 조립체(112)를 달성할 수 있다. 이러한 두가지 연료(천연가스 및 HD-5)에 대한 유사한 성능으로 인해, 연료전지 조립체(112)는 두 연료에서 작동될 수 있으며, 이중 연료 동작으로서의 필요시마다 교환될 수 있다. 한쪽 연료에서 다른쪽 연료로의 변환은 1분 이내로 처리될 수 있으며, 이러한 호환성은 한쪽 연료로부터 다른쪽 연료로의 비행 변천(fly transition)으로 증명되었다.
도7B로 요약화된 바와 같이, 천연가스로 작동되는 연료전지 조립체(112)의 성능이 프로필렌으로 스파이크된 HD-5+ 프로판 가스로 작동되는 연료전지 조립체(112)의 성능과 비교되었을 때, 천연가스에 대한 연료 유용비(Uf)는 64.6% 이었고, 평균 전압은 0.793V 이었으며, HD-5+ 가스의 연료 흐름 유용비는 64.2% 이었고, 평균 전압은 0.794V 이었다. 도7A에 있어서, HD-5+ 가스에 의한 연료전지 조 립체 성능은 도7B에 도시된 바와 같이, 천연가스에 의한 조립체 성능과 유사하다. 도7A 및 도7B에 도시된 결과로부터, 조립체(112)가 HD-5 프로판 또는 선처리 조립체(101)에 의해 처리된 프로필렌 연료로 스파이크된 HD-5+로 작동될 때, 연료전지 조립체의 성능은 동일한 것으로 되거나 또는 개선되었음을 인식할 수 있다. 따라서, 본 발명의 처리 조립체(101)는 성능 악화를 초래하지 않고서도, 다양한 연료 공급원료가 연료전지 조립체(112)에 의해 이용될 수 있게 한다.
본 발명은 양호한 실시예를 참조로 서술되었기에 이에 한정되지 않으며, 본 기술분야의 숙련자라면 첨부된 청구범위로부터의 일탈없이 본 발명에 다양한 변형과 수정이 가해질 수 있음을 인식해야 한다.

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  11. 연료전지 시스템에 있어서,
    연료전지 조립체와,
    연료 공급조립체를 포함하며,
    상기 연료 공급조립체는 연료전지 조립체에 연료를 공급하며, 고급 탄화수소 및 저급 탄화수소 성분을 갖는 탄화수소와 고분자량 황함유 화합물을 포함하는 액체 연료 공급원료의 공급부를 수용하며, 상기 고급 탄화수소 성분 및 고분자량 황함유 화합물은 저급 탄화수소 성분 보다 휘발성이 적으며,
    상기 연료 공급조립체는 액체 연료 공급원료가 기화 조건에 노출되므로써 적어도 일부의 액체 연료 공급원료가 기화되어 연료 공급원료 증기를 형성하도록, 상기 액체 연료 공급원료를 수용하는 하우징 유니트와; 상기 하우징 유니트에 결합되는 제1단부와 상기 연료전지 조립체에 결합되는 제2단부를 갖는 수집 유니트를 포함하며,
    상기 기화 조건은 액체 연료 공급원료에서 보다 상기 연료 공급원료 증기에서 저급 수소 성분의 농도가 높고 고급 탄화수소 성분 및 고분자량 황함유 화합물의 농도가 낮도록 형성되며, 상기 수집 유니트는 연료 공급원료 증기가 연료전지 조립체에 유용하도록 하우징 유니트로부터 연료 공급원료 증기를 수집하는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
  12. 제11항에 있어서, 상기 액체 연료 공급원료는 프로판 함유 액체 연료 공급원료를 포함하며, 상기 프로판은 저급 탄화수소 성분에 포함되며;
    하우징 유니트로부터 액체 연료 공급원료를 드로잉하기 위해 상기 하우징 유니트에 결합되는 드로잉 유니트를 부가로 포함하는 연료 공급조립체; 및
    액체 연료 공급원료를 가열하기 위한 가열 유니트를 부가로 포함하는 연료 공급조립체;
    중 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
  13. 제11항에 있어서, 액체 연료 공급원료는 프로판 함유 액체 연료 공급원료를 포함하며, 상기 프로판은 저급 탄화수소 성분에 포함되며,
    (a) 설정의 스팀-탄소 비율을 갖는 가습된 연료 공급원료 증기를 제공하도록 상기 연료 공급원료 증기를 입력된 물과 조합하고, 또한 가습된 연료 공급원료 증기를 설정의 온도로 예열하기 위해 예열기 및 가습기 조립체를 포함하는 연료전지 시스템;
    (b) 설정의 스팀-탄소 비율을 갖는 가습된 연료 공급원료 증기를 제공하도록 상기 연료 공급원료 증기를 입력된 물과 조합하고, 또한 가습된 연료 공급원료 증기를 설정의 온도로 예열하기 위해 예열기 및 가습기 조립체를 포함하며 상기 설정의 스팀-탄소 비율은 3 인 연료전지 시스템;
    (c) 설정의 스팀-탄소 비율을 갖는 가습된 연료 공급원료 증기를 제공하도록 상기 연료 공급원료 증기를 입력된 물과 조합하고, 또한 가습된 연료 공급원료 증기를 설정의 온도로 예열하기 위해 예열기 및 가습기 조립체를 포함하며 상기 설정의 스팀-탄소 비율은 3 이고 상기 설정의 온도는 320℃ 인 연료전지 시스템;
    중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
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  16. 제13항에 있어서, 상기 연료전지 조립체는,
    (a) 연료 공급조립체의 수집 유니트의 제2단부에 결합되는 입구와 상기 가습 및 예열 조립체에 결합되는 출구가 구비되며; 수집 유니트로부터 연료 공급원료 증기를 수용하고, 상기 연료 공급원료 증기로부터 황함유 화합물을 제거하는 탈황기;
    (b) 상기 가습 및 예열 조립체로부터의 가습된 예열된 연료 공급원료 증기를 수용하며; 연료 공급원료 증기에서 고급 탄화수소 성분을 갖는 탄화수소와 프로판을 감소시켜 저급 탄화수소 성분을 갖는 탄화수소 및 수소를 제공하기 위해, 상기 연료 공급원료 증기를 예비 리포밍하는 선처리 조립체;
    (c) 상기 가습 및 예열 조립체로부터의 가습된 예열된 연료 공급원료 증기를 수용하며; 연료 공급원료 증기에서 고급 탄화수소 성분을 갖는 탄화수소와 프로판을 감소시켜 저급 탄화수소 성분을 갖는 탄화수소 및 수소를 제공하기 위해, 상기 연료 공급원료 증기를 예비 리포밍하며, 상기 연료전지 조립체는 선처리 조립체를 통과한 후 예비 리포밍된 연료 공급원료를 수용하는 선처리 조립체;
    (d) 상기 하우징 유니트로부터 액체 연료 공급원료를 드로잉하기 위해 상기 하우징 유니트에 결합된 드로잉 유니트;
    중 하나 이상을 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
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  19. 제11항 또는 제16항 중 어느 한 항에 있어서, 연료 공급조립체는 하우징 유니트로부터 액체 연료 공급원료를 드로잉하기 위해 상기 하우징 유니트에 결합된 드로잉 유니트와;
    (a) 하우징 유니트에서 설정된 증기 압력 및 기화율을 유지하며, 상기 드로잉 유니트에 결합된 입구와 상기 하우징 유니트에 결합된 출구를 구비한 흐름 안정기 유니트를 포함한 연료 공급조립체;
    (b) 하우징 유니트에서 설정된 증기 압력 및 기화율을 유지하며, 상기 드로잉 유니트에 결합된 입구와 상기 하우징 유니트에 결합된 출구를 구비한 흐름 안정기 유니트를 구비하며,
    상기 드로잉 유니트는 하우징 유니트의 세척을 위해 상기 드로잉 유니트에 의한 액체 연료 공급원료의 드로잉중에는 액체 연료 공급원료가 연료 흐름 안정기 유니트로 흐르지 않도록, 상기 드로잉 유니트에 의해 하우징 유니트로부터 흐름 안정기로 드로잉된 액체 연료 공급원료의 흐름을 제어하는 연료 흐름 제어부재를 포함하는 연료 공급조립체;
    (c) 하우징 유니트의 액체 연료 공급원료의 레벨이 설정의 레벨에 도달하였을 경우, 하우징 유니트를 세척하기 위해 상기 하우징 유니트로부터 모든 액체 연료 공급원료를 드로잉하는 드로잉 유니트;
    (d) 하우징 유니트의 액체 연료 공급원료의 레벨이 하우징 유니트 체적의 20%인 설정 레벨에 도달하였을 경우, 하우징 유니트를 세척하기 위해 상기 하우징 유니트로부터 모든 액체 연료 공급원료를 드로잉하는 드로잉 유니트;
    중 하나 이상을 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 시스템.
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  23. 고급 탄화수소 성분 및 저급 탄화수소 성분이 구비된 탄화수소와 고분자량 황함유 화합물을 포함하며, 상기 고급 탄화수소 성분 및 고분자량 황함유 화합물이 저급 탄화수소 성분 보다 휘발성이 적은, 액체 연료 공급원료와 연료전지 조립체에 사용하기 위한 방법에 있어서,
    액체 연료 공급원료의 적어도 일부를 기화시켜 연료 공급원료 증기를 형성하도록, 액체 연료 공급원료를 기화 조건에 노출시키는 단계와,
    연료 공급원료 증기가 연료전지 조립체에 유용하도록 연료 공급원료 증기를 수집하는 단계를 포함하며,
    상기 기화 조건은 액체 연료 공급원료에서 보다 연료 공급원료 증기에서 저급 탄화수소 성분의 농도가 높고 고급 탄화수소 성분 및 고분자량 황함유 화합물의 농도가 낮도록 형성되는 것을 특징으로 하는 방법.
  24. 제23항에 있어서, 액체 연료 공급원료는 프로판 함유 액체 연료 공급원료를 포함하며, 상기 프로판은 저급 탄화수소 성분에 포함되는 것을 특징으로 하는 방법.
  25. 제24항에 있어서,
    (a) 액체 연료 공급원료의 기화율과 설정의 증기 압력을 유지하는 단계;
    (b) 상기 액체 연료 공급원료를 가열해서 액체 연료 공급원료의 기화율과 설정의 증기 압력을 유지하는 단계;
    (c) 설정의 스팀-탄소 비율을 갖는 가습된 연료 공급원료 증기를 제공하기 위해 상기 연료 공급원료 증기와 입력된 물을 조합하고, 상기 가습된 연료 공급원료 증기를 설정의 온도로 예열하는 단계;
    (d) 설정의 스팀-탄소 비율을 갖는 가습된 연료 공급원료 증기를 제공하기 위해 상기 연료 공급원료 증기와 입력된 물을 조합하고, 상기 가습된 연료 공급원료 증기를 설정의 온도로 예열하며, 상기 연료 공급원료 증기를 가습 및 예열하기 전에 연료 공급원료 증기로부터 황함유 화합물을 제거하는 단계;
    (e) 설정의 스팀-탄소 비율을 갖는 가습된 연료 공급원료 증기를 제공하기 위해 상기 연료 공급원료 증기와 입력된 물을 조합하고, 상기 가습된 연료 공급원료 증기를 설정의 온도로 예열하며, 고급 탄화수소 성분을 갖는 탄화수소와 상기 프로판을 환원시켜 연료전지에 사용하기 위해 저급 탄화수소를 갖는 탄화수소와 수소를 생성하도록, 상기 가습된 연료 공급원료 증기를 예비 리포밍하는 단계;
    중 하나 이상을 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  26. 제24항에 있어서, 하우징 유니트에 액체 연료 공급원료를 함유시키는 단계 및; 액체 연료 공급원료의 기화율과 설정의 증기 압력을 유지하는 단계를 부가로 포함하며, 상기 유지 단계는 하우징 유니트로부터 액체 공급원료를 제거하는 단계와, 상기 제거된 액체 공급원료를 하우징 유니트로 복귀시키는 단계를 포함하며; 상기 방법은 연료 공급원료의 레벨이 설정의 레벨이나 그 이하의 레벨에 도달한 경우 상기 유지 단계를 중지시킬 동안 상기 하우징 유니트로부터 모든 액체 연료 공급원료를 제거하는 단계를 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
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  28. 제24항에 있어서, 설정의 스팀-탄소 비율을 갖는 가습된 연료 공급원료 증기를 제공하기 위해 상기 연료 공급원료 증기와 입력된 물을 조합하고, 상기 가습된 연료 공급원료 증기를 설정의 온도로 예열하는 단계를 부가로 포함하며, 상기 설정의 스팀-탄소 비율은 3 이고, 상기 설정 온도는 320℃ 인 것을 특징으로 하는 방법.
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