KR101232018B1 - 광에너지를 이용한 플라스틱 이차전지 제조방법, 이에 따라 제조된 플라스틱 이차전지 - Google Patents

광에너지를 이용한 플라스틱 이차전지 제조방법, 이에 따라 제조된 플라스틱 이차전지 Download PDF

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Abstract

광에너지를 이용한 플라스틱 이차전지 제조방법, 이에 따라 제조된 플라스틱 이차전지가 제공된다.
본 발명에 따른 플라스틱 이차전지 제조방법은 플라스틱 기판 상에 양극을 적층시키는 단계; 상기 양극을 광에너지로 열처리하여, 결정화시키는 단계; 상기 양극 상에 순차적으로, 전해질 및 음극을 적층시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하며, 본 발명에 따른 플라스틱 이차전지 제조방법 및 이에 의하여 제조된 이차전지는 플라스틱 기판에서 직접 소자층을 형성시키므로, 실리콘 기판에서 소자를 제조한 후, 이를 전사시키는 종래 기술에 비하여 경제성이 우수하며, 종래 기술이 가지는 기판 선택의 한계를 효과적으로 극복할 수 있다.

Description

광에너지를 이용한 플라스틱 이차전지 제조방법, 이에 따라 제조된 플라스틱 이차전지 {A manufacturing method for plastic secondary battery using optical energy and plastic battery device manufactured by the same}
본 발명은 광에너지를 이용한 플라스틱 이차전지 제조방법, 이에 따라 제조된 플라스틱 이차전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 고온 공정없이 플라스틱 기판상에서 직접 레이저나 플래쉬 램프를 이용, 이차전지를 제조할 수 있으므로, 기판의 한계를 경제적인 방식으로 극복할 수 있는 레이저를 이용한 플라스틱 이차전지 제조방법, 이에 따라 제조된 플라스틱 이차전지에 관한 것이다.
현재 정보통신의 발달에 따라 새로운 형태의 고성능 유연 소자의 필요성이 대두되고 있다. 이러한 전기 소자를 작동시키기 위해서는 고성능 반도체 소자와 더불어 에너지원을 공급하고 저장할수 있는 유연 에너지 소자 기술이 필요한데 현재까지는고온공정이 불가능한 플라스틱 기판의 한계에 의하여 고성능 에너지 저장 기술을 구현하는 것이 불가능하였다. 종래의 전기 소자는 딱딱한 실리콘 기판 에서 제조된 후 그 형태로 응용되고 있는데, 그 이유는 바로 이러한 소자들의 제조공정이 고온의 반도체 공정을 통하여 제조되기 때문이다. 하지만, 이러한 소자 기판의 한계는 압전소자, 이차전지 등의 응용 범위를 제한하는 문제가 있다.
특히 이러한 에너지 저장 소자 중 하나가 전지이다. 전지는 에너지 저장 소자로서, 외부의 전기 에너지를 화학 에너지의 형태로 바꾸어 저장해 두었다가 필요할 때에 전기를 만들어 내는데, 이러한 충전이 불가능한 일차전지와 충전가능한 이차전지로 구분된다. 이중 이차전지는 캐소드, 애노드 및 상기 캐소드 및 애노드 사이에 구비되는 전해질층으로 이루어진 구조이며, 현재 하이브리드 자동차, 소형 가전 제품 등에서 널리 사용되고 있으나, 상술한 바와 같이 플라스틱 기판상에 구현시킨 이차전지는 상술한 문제, 즉, 고온의 공정을 견딜 수 없다는 문제 등으로 인하여 현재 개시되지 못하는 상황이다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 전지가 플라스틱 기판에서 구현된 플라스틱 이차전지 제조 방법을 제공하는 데 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 또 다른 과제는 상기 제조방법에 따라 제조된 플라스틱 이차전지를 제공하는 데 있다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 플라스틱 기판 상에 양극을 적층시키는 단계; 상기 양극을 광에너지로 열처리하여, 결정화시키는 단계; 상기 양극 상에 순차적으로, 전해질 및 음극을 적층시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에서 상기 방법은 상기 플라스틱 기판 상에 버퍼층을 적층시키는 단계를 더 포함하며, 상기 버퍼층은 실리콘산화물을 포함한다.
본 발명의 일 실시예에서 상기 열처리는 상기 양극의 소정 영역에 레이저 빔을 조사하는 방식으로 진행되며, 여기에서 상기 레이저 빔은 상기 양극의 전 영역에 대하여 순차적으로 진행되며, 또 다른 일 실시예에서 상기 열처리는 플래쉬 램프로 상기 양극에 빛을 조사하여, 상기 양극을 가열하는 방식으로 진행된다.
본 발명의 일 실시예에서 상기 이차전지는 리튬 이차전지이며, 이때 양극은 LiCoO2, LiNiO2의 층상계 소재, LiMn2O4의 스핀넬계 소재, LiFePO4의 올리빈계 소재, Li2FeSiO4의 실리케이트계 소재로 이루어진 군으로부터 선택된 소재 중 어느 하나를 포함할 수 있다.
본 발명은 또한 상술한 방법에 의하여 제조된 플라스틱 이차전지를 제공한다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 플라스틱 이차전지 제조방법으로, 상기 방법은 플라스틱 기판 상에 실리콘산화물층을 적층하는 단계; 상기 실리콘산화물층 상에 양극을 적층시키는 단계; 상기 양극에 레이저 빔을 조사하여, 상기 양극을 결정화시키는 단계; 상기 양극 상에 순차적으로, 전해질 및 음극을 적층시키는 단계; 및 상기 음극 상에 포장재를 적층시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에서 상기 실리콘산화물층의 두께는 100 내지 500nm이며, 상기 열처리는 상기 양극의 소정 영역에 레이저 빔을 조사하는 방식으로 진행되며, 여기에서 상기 레이저 빔은 상기 양극의 전 영역에 대하여 순차적으로 진행된다. 이때, 상기 레이저 빔은 10 mJ/ cm2 내지 2,000 mJ/ cm2 의 에너지 밀도를 갖는다.
본 발명의 일 실시예에서 상기 이차전지는 리튬 이차전지이며, 상기 양극은 LiCoO2, LiNiO2의 층상계 소재, LiMn2O4의 스핀넬계 소재, LiFePO4의 올리빈계 소재, Li2FeSiO4의 실리케이트계 소재로 이루어진 군으로부터 선택된소재 중 어느 하나를 포함한다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 상술한 방법으로 제조된 플라스틱 이차전지를 제공한다. 상기 이차전지는 플라스틱 기판; 상기 플라스틱 기판 상의 버퍼층; 및 상기 버퍼층 상에 구비되며, 순차적으로 적층된 양극, 전해질 및 음극을 포함하는 이차전지를 포함하며, 여기에서 상기 양극은 상기 버퍼층 상에 적층된 후 레이저 빔 또는 플래쉬 램프에 의하여 열처리된 것을 특징으로 하며, 상기 이차전지는 리튬 이차전지이다.
본 발명에 따른 플라스틱 이차전지 제조방법 및 이에 의하여 제조된 이차전지는 플라스틱 기판에서 직접 소자층을 형성시키므로, 실리콘 기판에서 소자를 제조한 후, 이를 전사시키는 종래 기술에 비하여 경제성이 우수하며, 종래 기술이 가지는 기판 선택의 한계를 효과적으로 극복할 수 있다. 더 나아가, 레이저나 플래쉬 램프를 이용, 전지 효율을 향상시키므로, 별도의 고온 과정이 필요 없으며, 또한 이차전지를 플라스틱 기판상에서 직접 제조할 수 있는 장점이 있다.
도 1 내지 12는 본 발명의 일 실시예에 따른 플라스틱 이차전지 제조방법의 단계별 도면이다.
이하 바람직한 실시예 및 도면을 이용하여 본 발명을 상세히 설명한다. 하지만, 다음에 소개되는 실시예들은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되는 것이다. 따라서 본 발명은 이하 설명된 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 그리고 도면들에 있어서, 구성요소의 폭, 길이, 두께 등은 편의를 위하여 과장되어 표현될 수도 있다. 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조 번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다.
또한, 본 명세서에 첨부된 도면은 모두 전체 평면도 및 부분 단면(A-A', B-B', 또는 C-C')을 절개한 단면도의 형식으로 해석된다.
본 명세서에서 플라스틱 기판은 유연성, 즉, 플렉서블 특성을 가지는 임의의 모든 기판을 다 포함하는 것으로 해석되며, 보다 명확하게는 플렉서블 중합체를 의미한다.
본 발명은 플라스틱 이차전지 제조방법으로, 고온의 극심한 조건으로 진행되는 반도체 공정이 수행될 수 없는 플라스틱 기판에서 직접 이차전지 소자층을 적층시키는 방식으로 진행된다. 특히 적층된 소자층의 효율 향상을 위하여, 레이저나 플래쉬 램프와 같은 광에너지를 이용, 어닐링 처리하는 방식으로, 기판의 한계와 이로 인한 소자 효율 열화의 문제를 방지한다.
도 1 내지 12는 본 발명의 일 실시예에 따른 플라스틱 이차전지 제조방법의 단계별 도면이다.
도 1을 참조하면, 플라스틱 기판(100)이 개시된다. 상기 플라스틱 기판(100)은 PCB 기판 등과 같이 소정의 플렉서블 특성을 갖는 임의의 모든 플라스틱 소재 물질을 포함한다.
도 2를 참조하면, 상기 플라스틱 기판(100) 상에 실리콘산화물층(200)을 적층시킨다. 상기 실리콘산화물층(200)의 적층은 화학기상증착 공정으로 진행될 수 있으며, 상기 실리콘 산화물층(200)은 플라스틱 기판과 소자 사이의 버퍼층으로, 충분한 접착력을 이차전지에 제공하며, 플라스틱 기판에 레이저 어닐링시에 데미지를 직접 주지않기 위하여 증착된다. 하지만, 상기 실리콘산화물층(200)은 플라스틱 기판에 적층되는 집전체(310)의 종류에 따라 선택적으로 사용될 수 있으며, 본 발명은 일 예로서 버퍼층(200)을 사용하는 경우를 예시한다. 실리콘산화물층(200)을 사용하는 경우, 그 두께는 100~500 nm가 바람직한데, 만약, 상기 범위보다 얇으면, 충분한 열적, 물리적 손상 방지 효과를 기대하기 어렵고, 상기 범위보다 두꺼우면, 기판의 가요성 등이 열화되는 문제가 있다.
도 3을 참조하면, 상기 실리콘산화물층(200) 상에 집전체(310)가 박막 형태로 적층된다. 상기 집전체 또는 전류집전체는 이차전지에서 발생하는 전류를 수집(collect)하여 외부로 전달하는 기능을 수행하며, 백금(Pt), 알루미늄(Al), 구리(Cu)등과 같은 금속 재료를 사용하나 전극활물질 또는 리튬과반응하여 리튬의 가역적 반응을 방해하지 않고 전류를 통할 수 있다면 특별히 한정되지 않는다. 또한 상기 집전체(310)와 실리콘산화물층(200) 사이에는 접착력 향상을 위하여 티타늄(Ti), 크롬(Cr)과 같은 부착층(미도시)이 사용될 수 있다.
도 4를 참조하면, 상기 전류집전체(310) 위로 전극물질이 증착되어, 양극(320)이 적층된다. 본 발명에서 사용된 리튬 이차전지의 경우, 양극으로 LiCoO2, LiNiO2등의 층상계 소재, LiMn2O4등의 스핀넬계 소재, LiFePO4등의 올리빈계 소재, Li2FeSiO4 등의실리케이트계소재와 같은 리튬산화물을 사용할 수 있다. 양극 물질로 사용되는 리튬 산화물은 집전체(current collector, 310)위에 보통 스퍼터링법으로 증착된 후 고온 열처리를 통하여 물질의 결정화를 시키는 것이 일반적이었다. 예를 들어 고속열처리공정(rapid thermal process)의 경우는 보통 500℃ 이상에서 10분 이상, 가열로(furnace)의 경우는 500℃ 이상에서 2시간 이상의 열처리 시간을 요한다. 하지만, 이러한 공정 조건에서 하부의 플라스틱 기판이 충분히 견딜 수 없다. 따라서, 본 발명은 이러한 고온 조건의 열처리 대신 레이저에 기반한 어닐링 공정을 제안하다.
도 5를 참조하면, 상기 양극(320)에 레이저 빔을 조사하거나, 또는 플래쉬 램프로 빛을 조사한다. 레이저 발생장치 또는 플래쉬 램프로 조사되는 레이저 또는 빛에 의하여 상기 양극은 가열되어, 결정화된다(광 에너지에 의한 어닐링). 본 발명의 일 실시예에서 상기 양극의 열처리는 두 가지 수단에 의하여 수행되는데, 그 중 하나는 레이저이다. 레이저는 수 나노초 이하의 짧은 시간동안 상기 양극(320)에 열 에너지를 가하므로, 하부의 플라스틱 기판(100)의 열적 변형이 발생하지 않으며, 또한 상기 버퍼층(200)은 레이저 조사에 따른 물리적 충격 효과(shock effect)의 완충층으로 기능하게 된다. 또한 레이저 조사 영역의 형태는 선형, 점형, 면형 모두 가능하다. 도 5에서는 양극(320) 중 일부 영역(330)에 레이저 빔이 조사되어, 양극의 결정화가 이루어진다. 이때 레이저의 에너지 밀도는 박막증착의 방법에 따라 또는 증착시의 기판온도에 따라 초기 결정화 정도가 달라지나, 10 mJ/ cm2 내지 2,000 mJ/ cm2 이상까지의 범위일 수 있다. 예를 들어 솔-젤(sol-ge) 법의 경우는 초기 결정도가 높아 50~300 mJ/ cm2 수준의 에너지 밀도로도 결정화가 가능할 수 있으나, 스퍼터링법의 경우는 상대적으로 결정도가 낮을 수 있으므로, 300~1500　mJ/cm2 수준의 레이저 에너질 밀도에서 100% 결정화가 이루어진다. 이러한 레이저 빔의 조사에 따른 어닐링 공정시, 레이저 빔을 조사받는 기판의 온도는 400도 이하가 되며, 바람직하게는 300도 이하가 된다. 또한, 상기 레이저 어닐링의 분위기는 대기 중에서도 진행될 수 있으며, 경우에 따라 부수적 반응물을 제거하기 위하여, 산소, 질소, 아르곤 등의 가스 환경에 진행될 수 있으며, 그 압력 또한 상압이 아닌, 고압 조건에서 진행될 수 있다. 또한 결정화 단계에서 산화물의 종류나 상태에 따라 더욱 높은 온도에서 열처리를 진행해야 하는 경우가　생기는데, 이 경우 폴리머와 같은 플라스틱 기판에서의 어닐링이 불가능할 수 있다. 하지만, 고압 조건을 준다면 온도를 높여 주지 않아도 결정화 조건을 충족시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서 고압의 압력조건은 5기압 이상이 바람직하며, 10 내지 250 기압이 더욱 바람직하다. 상기 고압조건은 종자(seed)와 융해물(melting)의 재결합을 촉진시켜, 결정화 공정을 보다 용이하게 만드는 장점이 있다.
본 발명의 또 다른 광에너지 발생원은 플래쉬 램프이다. 플래쉬 램프는 즉, 나노초 수준으로 빛을 조사하는 레이저에 의한 국소 에너지(보다 정확하게는 국소 열 에너지) 집중 방식 대신, 레이저 등에 비하여 장시간인 밀리초 단위로 열 에너지 공급이 가능한 플래쉬 램프를 사용하여 양극물질을 결정화시킨다. 따라서, 플래쉬 램프의 장점, 즉, 넓은 조사면적, 밀리초 수준의 조사 시간, 저렴한 제조비용을 활용하여, 대면적 양극 어닐링이 가능하다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 인가되는 전기에너지에 따라 빛 에너지를 발생시키는 복수 개의 플래쉬 램프를 상기 어닐링 공정에서 사용하였으며, 상기 플래쉬 램프는 제논(Xe) 램프를 사용하였으나, 본 발명의 범위는 이에 제한되지 않는다.
이상 레이저와 플래쉬 램프를 이용한 열처리 공정을 설명하였으나, 광에너지를 이용하여, 플라스틱 기판 상에 적층된 양극을 가열, 결정화시키는 한, 이는 모두 본 발명의 범위에 속한다. 이하 도면에서는 레이저에 의한 결정화 공정에 기반한 후속 공정을 설명한다.
도 6 내지 8을 참조하면, 상기 양극(320) 전 영역에 레이저 빔이 순차적으로 조사되어, 양극 결정화 공정이 진행된다. 하지만, 레이저와 달리 대면적으로 빛을 조사할 수 있는 플래쉬 램프인 경우, 전지 전면적에 대하여 1회의 열처리만으로 대면적 결정화가 가능하며, 이는 상술한 바와 같다.
도 9를 참조하면, 레이저 빔에 의하여 결정화가 진행된 양극(330) 상으로 전해질층(340)이 적층된다. 본 발명의 일 실시예에서 상기 전해질층(340)의 전해질은 고체 전해질이며, LiPON(Lithium Phosphorus Oxynitride)과 같은 물질을 주로 사용하였다. 하지만, 리튬이온의 이동에 의하여 전기를 통할 수 있다면 특별히 한정되지 않는다.
도 10을 참조하면, 상기 전해질층(340) 위로 음극(350)이 적층되는데, 상기 음극 물질로는 주로 리튬금속, 리튬합금, 탄소계 재료, 실리콘, 실리콘 합금 등이 사용될 수 있으나, 리튬의 삽입과 탈리가 가역적으로 가능한 물질이라면 특별히 한정되지 않는다.
도 11을 참조하면, 상기 음극(240) 위로 포장재층(250)이 적층된다. 본 발명의 일 실시예에서 상기 포장재층(250)은 전극 물질의 외부와의 접촉을 막아 전지의 성능을 저하시키는 부수적 반응을 방지하며, 당업계에서 사용되는 임의의 모든 물질이 상기 포장재층(350)에 포함될 수 있다.
도 12를 참조하면, 상술한 도 1 내지 11의 공정을 통하여, 플라스틱 기판(100) 상에서 이차전지(300)가 제조되며, 상기 플라스틱 기판(100)과 이차전지(300) 사이에는 레이저 열처리에 의한 하부 열 전달을 완화시키고, 레이저 조사에 대한 물리적 충격을 흡수하기 위한 버퍼층(200)이 구비되며, 본 발명의 일 실시예에서 상기 버퍼층(200)은 실리콘산화물이었으나, 본 발명의 범위는 이에 제한되지 않는다.
본 발명의 범위는 상기 소자의 종류, 물질의 종류에 제한되거나, 한정되지 않으며, 실리콘 기판에서 반도체 공정에 의하여 제조되는 임의의 모든 소자가 본 발명의 범위에 속하며, 본 발명은 상기 실시예에 의하여 그 범위가 제한되거나 한정되지 않는다.

Claims (17)

  1. 플라스틱 기판 상에 양극을 적층시키는 단계;
    상기 양극을 광에너지로 열처리하여, 결정화시키는 단계;
    상기 양극 상에 순차적으로, 전해질 및 음극을 적층시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 방법은
    상기 플라스틱 기판 상에 버퍼층을 적층시키는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법.
  3. 제 2항에 있어서,
    상기 버퍼층은 실리콘산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 열처리는 상기 양극의 일부 영역에 레이저 빔을 조사하는 방식으로 진행되며, 여기에서 상기 레이저 빔은 상기 양극의 전 영역에 대하여 순차적으로 진행되는 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 열처리는 플래쉬 램프로 상기 양극에 빛을 조사하여, 상기 양극을 가열하는 방식으로 진행되는 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법.
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 이차전지는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법.
  7. 제 6항에 있어서,
    상기 양극으로 LiCoO2, LiNiO2의 층상계 소재, LiMn2O4의 스핀넬계 소재, LiFePO4의 올리빈계 소재, Li2FeSiO4의 실리케이트계 소재로 이루어진 군으로부터 선택된 소재 중 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법.
  8. 제 1항 내지 제 7항 중 어느 한 항에 따른 방법에 의하여 제조된 플라스틱 이차전지.
  9. 플라스틱 이차전지 제조방법으로, 상기 방법은
    플라스틱 기판 상에 실리콘산화물층을 적층하는 단계;
    상기 실리콘산화물층 상에 양극을 적층시키는 단계;
    상기 양극에 레이저 빔을 조사하여, 상기 양극을 결정화시키는 단계;
    상기 양극 상에 순차적으로, 전해질 및 음극을 적층시키는 단계; 및
    상기 음극 상에 포장재를 적층시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법.
  10. 제 9항에 있어서,
    상기 실리콘산화물층의 두께는 100 내지 500nm 수준인 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법
  11. 제 10항에 있어서,
    상기 양극을 결정화시키는 단계는 상기 양극에 레이저 빔을 조사하는 방식으로 진행되는 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법.
  12. 제 11항에 있어서,
    상기 레이저 빔은 10 mJ/ cm2 내지 2,000 mJ/ cm2 의 에너지 밀도를 갖는 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법.
  13. 제 12항에 있어서,
    상기 이차전지는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법.
  14. 제 13항에 있어서,
    상기 양극으로 LiCoO2, LiNiO2의 층상계 소재, LiMn2O4의 스핀넬계 소재, LiFePO4의 올리빈계 소재, Li2FeSiO4의 실리케이트계 소재로 이루어진 군으로부터 선택된소재 중 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지 제조방법.
  15. 제 9항 내지 제 14항 중 어느 한 항에 따른 방법에 의하여 제조된 플라스틱 이차전지.
  16. 플라스틱 기판;
    상기 플라스틱 기판 상의 버퍼층; 및
    상기 버퍼층 상에 구비되며, 순차적으로 적층된 양극, 전해질 및 음극을 포함하는 이차전지를 포함하며, 여기에서 상기 양극은 상기 버퍼층 상에 적층된 후 레이저 빔 또는 플래쉬 램프에 의하여 열처리된 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지.
  17. 제 16항에 있어서,
    상기 이차전지는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 플라스틱 이차전지.
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