KR101215315B1 - 할로겐 비함유 난연성 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 친환경적이고, 내열성, 기계적 물성 및 열 안정성이 우수한 할로겐 비함유 난연성 수지 조성물에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 a) 멜라민 포스페이트 및 유기 하이포포스페이트; b) 멜라민 폴리포스페이트; 및 c) 에틸렌, 메틸메틸렌 아크릴레이트 및 글리시딜 메타크릴레이트의 터폴리머 (terpolymer)를 포함하는 할로겐 비함유 난연성 수지 조성물에 관한 것이다.

Description

할로겐 비함유 난연성 수지 조성물{Halogen-free flame-retardant resin composition}
본 발명은 친환경적이고, 내열성, 기계적 물성 및 열 안정성이 우수한 할로겐 비함유 난연성 수지 조성물에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 a) 멜라민 포스페이트 및 유기 하이포포스페이트; b) 멜라민 폴리포스페이트; 및 c) 에틸렌, 메틸메틸렌 아크릴레이트 및 글리시딜 메타크릴레이트의 터폴리머(terpolymer)를 포함하는 할로겐 비함유 난연성 수지 조성물에 관한 것이다.
일반적으로 열가소성 수지는 가공성이 양호하고 기계적 물성, 외관이 우수하여 전기전자 제품, 컴퓨터 하우징 및 사무기기와 같이 열을 많이 발산시키는 대형 사출물에 적용되기 때문에 난연화가 필수 불가결한 요소이다.
일반적으로 열가소성 수지를 난연화하는 방법으로는 난연제 및 난연조제 등을 사용하여 난연화시키는 것이 널리 알려져 있다. 난연제 및 난연조제로는 할로겐계 난연제, 붉은인 및 폴리인산암모늄 등의 폴리인산계 난연제 등의 무기 인계 난연제, 트리아릴 인산 에스테르 화합물로 대표되는 유기 인계 난연제, 금속 수산화물 또는 난연조제인 산화안티몬, 멜라민 화합물을 단독 또는 조합해서 사용한다.
이중 유기 할로겐 화합물, 할로겐 함유 유기인 화합물들은 난연효과가 우수하여 대표적으로 많이 사용되고 있으나, 할로겐계 난연제를 사용할 경우에는 가공 도중에 할로겐계 화합물이 휘발되어 할로겐화 수소가스를 발생시켜 금형을 부식시킬 수가 있으며, 연소시에 발생하는 가스의 인체 유해성 문제 때문에 비할로겐계 난연제를 함유한 수지에 대한 수요가 최근 급격히 확대되고 있다.
또한, 비할로겐 화합물로써 인산 에스테르계 난연제를 첨가하여 수지 조성물에 챠르를 형성하여 열이 내부로 전달되는 것을 방지함으로서 난연성을 부여하는 방법이 연구되어 왔으나, 인 화합물 단독으로는 고무변성 스티렌계 수지의 내열성을 저하시키고 난연성이 부족한 문제점이 있기 때문에 열가소성 수지에 적용에 제한이 있다.
한편, 비할로겐계 난연제로서는 인과 질소로 이루어진 포스파젠 화합물은 난연성, 열안정성이 우수한 친환경 난연제로 주목받고 있다[일본특허 공개 평 11-181429호]. 구체적으로 일본특허공개 제2003-114,913호와 일본특허공개 제2003-204,040호에는 비스페놀-A 등으로 가교된 선형 또는 환형 페녹시포스파젠 화합물의 용융점이 높고 휘발성이 낮아서, 수지 조성물에 적용하였을 때 수지 고유의 물성을 저하시키지 않는다고 개시되어 있다. 그러나, 이들은 수지에 적용하였을 때 수지의 유리(glass)전이 온도를 저하시키고, 내열성이 손상되는 문제점이 있다.
본 발명의 목적은 비할로겐계 난연제를 사용하였을 때의 장점인 친환경성을 유지하면서도, 수지에의 적용시 유리전이 온도가 저하되고 그로 인해 내열성이 손상되는 문제를 해결할 수 있는, 할로겐 비함유 난연성 수지 조성물을 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 a) 멜라민 포스페이트 및 유기 하이포포스페이트(organic hypophosphate); b) 멜라민 폴리포스페이트 및 c) 에틸렌, 메틸메틸렌 아크릴레이트 및 글리시딜 메타크릴레이트의 터폴리머(terpolymer)를 포함하는, 할로겐 비함유 난연성 수지 조성물을 제공한다.
상기 a) 성분은 그 함량이 수지 조성물 전체 중량에 대하여 0.5 내지 20 중량%이며, 보다 바람직하게는 수지 조성물 전체 중량에 대하여 1 내지 15 중량%이다. 또한, a) 성분 내 질소 함량은 a) 성분의 총 중량에 대하여 10 중량% 미만이어야 하며, 인의 함량은 a) 성분의 총 중량에 대하여 25 중량% 초과이어야 한다.
상기 b) 성분은 그 함량이 수지 조성물 전체 중량에 대하여 2 내지 25 중량%이며, 보다 바람직하게는 수지 조성물 전체 중량에 대하여 3 내지 20 중량%이다.
상기 c) 성분은 그 함량이 수지 조성물 전체 중량에 대하여 1 내지 20 중량%이며, 보다 바람직하게는 1 내지 10 중량%이다. 또한, 에틸렌, 메틸메틸렌 아크릴레이트와 글리시딜 메타크릴레이트의 각각의 함량은 상기 c) 성분의 총 중량에 대하여 각각 40-90 중량%, 1-40 중량% 및 0.5-20 중량%이다.
상기 수지는 폴리에스테르이며, 보다 바람직하게는 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리부틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리페닐렌 테레프탈레이트 및 폴리부틸렌 나프탈레이트로 이루어진 그룹으로부터 선택된다.
본 발명에 따르는 수지 조성물에는 당업자에게 일반적으로 알려진 첨가제, 예를 들면, 안료, 이형제, 결정화 촉진제, 핵제, 연화제, UV 및 열안정제 또는 산화 방지제 등을 포함할 수 있다. 또한 난연성을 촉진하는 다른 물질, 예를 들면,폴리페닐렌 에테르(polyphenylene ether) 및 폴리카보네이트(polycarbonate)와 같은 탄소 형성성 물질 및 드립핑(dripping)에 영향을 미치는 물질, 예를 들면, 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethylene)과 같은 플루오로폴리머 (fluoropolymer)가 임의적으로 첨가될 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 수지 조성물은 무기 필러(filler)를 포함할 수 있다. 적절한 무기 필러는 당업자에게 공지인 모든 필러, 예를 들면, 유리 섬유, 금속 섬유, 그래파이트 섬유(graphite fiber), 아라미드 섬유(aramid fiber), 유리 비드(glass beads), 알루미늄 실리케이트(aluminium silicate), 석면(asbest), 미카(mica), 점토(clay), 소성 점토 및 탈크(talc)이다. 가장 바람직한 것으로는 유리 섬유가 선택된다.
본 발명은 할로겐을 함유하지 않아, 수지 조성물의 친환경성을 유지하면서도 수지의 유리전이 온도 저하와 그로 인한 내열성 손상을 막을 수 있다. 또한 본 발명에 따른 조성물은 기계적 물성 및 열 안정성 역시 우수하다.
이하에서 본 발명을 실시예에 의해 상세히 설명하나 본 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐, 본 발명이 이에 의하여 제한되는 것은 아니다.
실시예 및 비교예 1 및 2
사용 물질
수지: 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT) (DSM Engineering Plastics 사, Arnite®)
a) 성분: 실시예의 경우, EPFR-300A (Presafer Phosphor Chemical 사 제품)이고, 질소의 함량이 10 중량% 미만이며, 인의 함량이 25 중량% 초과임. 비교예의 경우, Antiblaze® 1045 (Albright & Wilson 사 제품)
b) 성분: 실시예의 경우, 멜라민 폴리포스페이트(MPP) (Budenheim Gmbh 사 제품)이고, 비교예의 경우 멜라민 시아누레이트(melamine cyanurate) (DSM Melapur 사의 Melapur® MC50)
c) 성분: Lotarder AX-8900, (Elf Atochem 사, 에틸렌, 메틸메틸렌 아크릴레이트(MMA, 24 중량%) 및 글리시딜 메타크릴레이트(GMA, 8 중량%)의 터폴리머 (terpolymer), 분자량 Mn=90,000)
기타 첨가제: 길이 4-4.5 mm, 지름 10-14 μm의 유리 섬유, 이형제
이를 정리하면 하기의 표 1과 같다.
성분 실시예 비교예 1 비교예 2
수지 42 중량% 51.75 중량% 45 중량%
a) 성분 10 중량% 10 중량% 10 중량%
b) 성분 15 중량% 15 중량% 15 중량%
c) 성분 3 중량% 3 중량% -
유리섬유 30 중량% 20 중량% 30 중량%
이형제 - 0.25 중량% -
상기 실시예 및 비교예 1-2에 대하여 다음과 같은 시험을 수행하였고 그 결과를 하기의 표 2에 나타내었다.
- 수지의 유리전이온도: DSC로 측정
- 난연성, 탄성 계수 및 인장 강도: ZSK 30 이축압출기를 사용하여 사출 금형 표본으로 제조하여 23℃/50% 상대습도로 48시간 후의 1.6mm에 있어서의 UL-94에 따라 난연성을 등급화하였고, 탄성 계수 및 인장강도는 ISO 527-1에 따름.
실시예 비교예 1 비교예 2
수지의 유리전이온도 47℃ 36℃ 31℃
난연성 V-0 V-0 V-1
탄성계수 9084 6434 9321
인장강도 84 85 75
상기 표 2에 나타난 바와 같이, 실시예의 난연성 수지 조성물은 할로겐을 함유하지 않으면서도 수지의 유리전이 온도를 저하시키지 않는 바, 그로 인해 수지의 내열성 손상을 방지할 수 있음을 알 수 있다. 또한 난연성이 V-0 등급이고, 탄성계수와 인장 강도 역시 비교예들에 비해 우수하거나 적어도 동등한 수준임을 알 수 있다.

Claims (6)

  1. a) 멜라민 포스페이트 및 유기 하이포포스페이트; b) 멜라민 폴리포스페이트; 및 c) 에틸렌, 메틸메틸렌 아크릴레이트 및 글리시딜 메타크릴레이트의 터폴리머(terpolymer)를 포함하며,
    상기 a) 성분 내 질소 함량이 a) 성분의 총 중량에 대하여 10 중량% 미만이며, 상기 a) 성분 내 인 함량이 a) 성분의 총 중량에 대하여 25 중량% 초과인 것을 특징으로 하는 할로겐 비함유 난연성 수지 조성물.
  2. 삭제
  3. 제 1항에 있어서, 상기 b) 성분의 함량이 상기 수지 조성물 전체 중량에 대하여 2 내지 25 중량%인 것을 특징으로 하는 할로겐 비함유 난연성 수지 조성물.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 c) 성분의 함량이 상기 수지 조성물 전체 중량에 대하여 1 내지 20 중량%인 것을 특징으로 하는 할로겐 비함유 난연성 수지 조성물.
  5. 제 1항 또는 제 3항과 제 4항 중 어느 한 항에 있어서, 수지가 폴리에스테르인 것을 특징으로 하는 할로겐 비함유 난연성 수지 조성물.
  6. 제 5항에 있어서, 폴리에스테르는 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리부틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리페닐렌 테레프탈레이트 및 폴리부틸렌 나프탈레이트로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 할로겐 비함유 난연성 수지 조성물.
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Citations (2)

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JP2004506048A (ja) * 1999-05-28 2004-02-26 ディーエスエム　エヌ．ブイ． ハロゲンを含まない難燃剤組成物
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PRESAFER, EPFR-300A *

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