KR101118884B1 - 연료전지 조립체에 사용하며 개질 촉매의 피독을 막는 애노드 지지부재와 양극 분리판 - Google Patents

연료전지 조립체에 사용하며 개질 촉매의 피독을 막는 애노드 지지부재와 양극 분리판 Download PDF

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Abstract

본원은, 애노드 지지부가 다공성 비-젖음성 재료로 형성된 제1지지부재와 복수의 관통 구멍을 갖고 제2부재와 접하여 연결된 제2지지부재를 구비하는, 연료전지 조립체에서 애노드를 지지하는 애노드 지지체에 관련한 것이다. 또한, 본원은 전해질의 표면누설을 저지 또는 지연하도록 외부 면의 사전 결정된 한정된 일 부분에 있는 전해질 장벽을 가진 양극 분리판도 개재한 것이다.
양극 분리판, 개질, 촉매, 다공성, 애노드 지지, 포켓부재, 전해질 장벽.

Description

연료전지 조립체에 사용하며 개질 촉매의 피독을 막는 애노드 지지부재와 양극 분리판{ANODE SUPPORT MEMBER AND BIPOLAR SEPARATOR FOR USE IN A FUEL CELL ASSEMBLY AND FOR PREVENTING POISONING OF REFORMING CATALYST}
본 발명은 연료전지에 관한 것으로서, 특히 용융 탄산염 연료전지(MCFC: molten carbonate fuel cells)에 사용하기에 적절한 양극 분리판(bipolar separator)과 애노드 측 하드웨어 설계에 관한 것이다.
연료전지는 탄화수소 연료 내에 저장된 화학적 에너지를 전기화학식 반응을 이용하여 전기적 에너지로 직접 변환하는 디바이스 이다. 일반적으로, 연료전지는 전해질에 의해 분리된 애노드와 캐소드를 갖고, 상기 전해질은 전기적 전하 이온을 생성하는 역할을 한다. 용융 탄산염 연료전지는 반응 연료가스가 애노드를 통과하고, 산화가스가 캐소드를 통과하여 동작한다. 유용한 수준의 전력을 발전하기 위해서는 다수개의 개별 연료전지를 각 전지 사이에 전기적 전도 분리판과 일렬로 스택 시켜야 한다.
내부 개질 연료전지에서는, 증기 개질 촉매가 연료전지 스택 내에 포함되어서 메탄, 석탄가스, 등과 같은 탄화수소 연료를 비싸고 복잡한 개질 장비를 사용하지 않고 바로 사용하게 한다. 현재, 2개의 서로 다른 타입의 내부 개질 방식이 사용되어 왔다. 직접 내부 개질 방식은 각각의 연료전지의 활성 애노드 격실 내에 개질 촉매를 함유하여 이루어진다. 직접 내부 개질 연료전지 내의 개질 촉매는 일반적으로 애노드 전류 집전체에 배치되며, 상기 연료전지의 전기화학 반응에 의해 형성된 증기를 연료가스를 개질시키는데 이용하여, 매우 높은 개질 효과와 연료 이용도를 초래한다.
그러나, 직접 내부 개질 연료전지는 개질 촉매의 촉매 활성을 저하시키는 것으로 알려져 있다. 특정하게는, 연료전지의 사용 수명 이상에서, 전지의 애노드 전극에 저장된 용융 탄산염 전해질은 접촉 애노드 전류 집전체를 젖게(wet)하여 전류 집전체에 저장된 개질 촉매를 노출시키어 결국에는 피독(poison) 시킨다. 개질 촉매가 상기 전해질에 의해 피독되면, 탄화수소 연료와의 개질 반응을 수행하여 애노드 반응을 하는데 충분한 수소 연료를 더 이상 발생할 수 없다. 따라서, 개질 촉매의 피독은 연료전지의 개질 및 전기적 효율을 감소시킨다.
애노드 전류 집전체의 전해질이 덜 젖게 하기 위해서, 종래 시스템은 전해질로부터 개질 촉매가 보호되도록 장벽(barrier)으로 작용할 수 있는 주름진 애노드 전류 집전체를 이용하였다. 또한, 애노드 지지부재와 같은, 애노드와 애노드 전류 집전체와의 사이에 비-젖음성 장벽(non-wettable barrier)을 사용하여 애노드 전류 집전체의 젖음과 개질 촉매 쪽으로 향하는 전해질의 표면누설(creepage)을 방지하였다. 예를 들어, 미국 특허 5,558,948호는 내부식성 금속재료로 제조된 천공 평판부재 형태의 지지부재를 기재하였다. 다른 종래 시스템은 확장 메시(expanded mesh), 와이어 메시(wire mesh) 또는 다공성 소결 분말 베드(porous sintered powder bed) 형태의 애노드 지지부재를 이용하였다(미국 특허 6,719,946호). 높은 공극률의 망상 폼 재료(high porosity reticulated foam material)로 이루어진 애노드 지지부재도 또한 미국 특허 6,379,883호에 기재되어 있다. 일반적으로 상기와 같은 애노드 지지부재를 형성하는데 사용된 비-젖음성 재료로는, 연료-절감 환경(fuel-reducing atmosphere)에 있어서 안정적인 니켈, 구리, 또는 그외 다른 재료가 있다.
부가적으로, 상기 전해질의 표면누설을 지연시키기 위해서, 종래 시스템에는 평판 형성 습식-밀봉(wet-seal) 영역의 평판 또는 부분에 보호 코팅부를 가진 양극 분리판이 이용되었다. 이러한 보호 코팅부는 일반적으로 Al 또는 Al/Fe로 형성되고(일본 특허출원 09-025822호) 그리고 고온 용사(thermal spraying)(일본 특허출원 09-025822호 및 07-295276호), 고속도 산소-연료 화염 용사(미국 특허, 5,698,337호), 알루미늄 페인팅, 이온 기화 증착(ion vapor deposition), 또는 용융 알루미늄 딥-코팅(일본 특허출원 07-230175호)으로 평판의 습식-밀봉 부위에 적용된다. 예를 들어, 미국 특허 6,372,374호는 알루미늄 보호 코팅을 하여 스테인리스강으로 구조된 습식-밀봉 포켓부재와 스테인리스강 중앙 시트를 사용한 양극 분리판(bipolar separator) 설계를 기재하였다. 상기 '374호의 특허에서, 습식-밀봉 포켓부재는 중앙 시트에 용접되고 그리고 알루미늄은 Al-함유 충진 와이어 형태의 용융 물질에 포함된다. 또한, 상기 분리판과 애노드 집전체는, 개질 촉매로의 전해질의 표면누설을 상당히 지연하게 전해질 도금(plating), 클래딩(cladding) 또는 진공 증착으로 니켈 또는 구리로 코팅할 수 있다. 예를 들어, 미국 특허 6,698,337호는 Ni-클래드 스테인리스강을 함유한 양극 분리판을 기재하였다.
상기 방법들이 전해질의 표면누설의 비율을 느리게 하여 속도를 저하시키는데 성공적이기는 하지만, 많은 결함으로 인해 개선할 점이 많은 것이다. 주름진 집전체와 애노드 전극 사이에 장벽을 형성하는데 사용할 때, 종래 애노드 지지부재는 애노드 전극을 기계적으로 충분히 지지하는데 사용할 수가 없다. 이런 사실은 애노드 전극의 굴곡을 초래하여 상기 애노드 전극과 인접하여 있는 전해질 매트릭스와의 사이에 충분하지 않은 전기적 접촉을 일으킨다. 분리판의 습식-밀봉(wet-seal) 포켓 부재에 행해진 알루미늄 코팅은 연료전지가 동작하는 동안에 산화되고 그리고 상기 분리판의 습식-밀봉 포켓 부재의 표면이 전해질에 의해 젖을 수 있다. 이런 사실은 전해질이 상기 포켓부재의 외부면을 따라서 분리판의 연료 유입 및 유출 가장자리(fuel inlet and outlet edges)를 통해 애노드 집전체와 개질 촉매 쪽으로 표면누설하게 한다.
또한, 니켈 또는 구리를 사용하여 애노드 집전체 또는 분리판의 습식-밀봉 포켓 부재를 코팅하는 코팅 또는 도금 공정은 많은 비용이 들어서, 연료전지 시스템 제조가를 상당히 증가시킨다. 또한, 습식-밀봉 포켓부재 또는 집전체를 코팅하는데 사용된 종래 방식의 전해질 도금 처리로 인해서, 습식-밀봉 부재의 코팅 부위의 두께가 균일하지 않게 할 수 있다. 이러한 균일하지 않은 두께는 연료전지 부품 사이의 전기적 접촉을 충분하지 않게 함에 더하여 연료전지 시스템 내의 흐름 및 압력이 불량하게 배분되게 한다.
본 발명의 목적은 상기 종래예의 결함을 극복한 애노드 지지부, 애노드 집전체 및 분리판으로 이루어진 연료전지 조립체를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 애노드 용의 향상된 기계적 구성으로 이루어진 지지부를 제공하고 그리고 촉매 수명이 연장되게 개질 촉매에 대한 전해질 위킹 비율(electrolyte wicking rate)을 상당히 감소시킨 개량된 애노드 지지부재를 제공하는 것이다.
본원에 기술된 본 발명의 실시예에 의거, 상기 목적 및 그외 다른 목적들이, 다공성 비-젖음성 재료를 함유한 제1지지부재와 복수개의 관통구멍을 가진 비-젖음성 금속부재를 함유한 제2지지부재를 포함하는 연료전지 조립체의 애노드 전극 지지를 위한 애노드 지지부에서 실현된다. 상기 제1지지부재는 제2지지부재와 맞닿아 연결된다. 제1 및 제2지지부재는 각각 Ni, Cu, Ni합금 및 Cu합금 중의 적어도 1개를 포함한다.
특정하게는, 본 발명의 일부 형태에서, 제1지지부재는 높은 공극률의 망상조직 폼 재료와 다공성 소결 분말 베드 중의 하나를 포함하고, 상기 제2지지 층은 와이어 메시, 확장 와이어 메시 및 천공 평판부재 중의 하나를 포함한다. 본 발명의 이러한 형태에서는, 제1지지부재가 70% 미만의 공극률과 적어도 20㎛의 평균 세공(細孔) 크기를 갖고, 제1지지 층의 두께는 적어도 2mils 인 것이다. 또한, 본 발명의 이러한 형태에서는 제2지지부재가 적어도 5mils의 두께를 갖는 반면에, 상기 제2지지부재에 있는 관통 구멍은 20mils 또는 그보다 작은 직경으로 있고 그리고 제2지지부재의 구역의 적어도 40%를 점유하고 있다. 제1지지부재는 적층공정(lamination process)을 이용하여 제2지지부재와 연결 된다.
상기 제1지지부재는 지지부의 제1면을 형성하고 그리고 상기 제2지지부재는 지지부의 제2면을 형성한다. 상기 지지부의 제1면은 애노드 전극과 맞닿게 채택되며, 제2면은 연료전지 조립체에 애노드 집전체와 맞닿도록 채택된다.
상기 목적 및 그외 다른 목적들이 또한 각각의 연료가스 및 산화가스와 양립할 수 있는 서로 반대면인 제1 및 제2면을 갖고 그리고 서로 반대편에 있는 제1 및 제2단부와 제3 및 제4단부도 가진 양극 분리판으로 실현된다. 상기 양극 분리판은 또한, 제1, 제2, 제3 및 제4포켓부재도 포함한다. 상기 제1 및 제2포켓부재는 평판부재의 서로 반대편에 있는 제1 및 제2단부에 인접하여 위치하고 제1면에 외향하여 신장되어 서로 대향하고, 그리고 상기 제3 및 제4포켓부재는 평판부재의 서로 반대편에 있는 제3 및 제4단부에 인접하여 위치하고 제2면에 외향하여 신장되어 서로 대향하고 있다.
양극 분리판의 외부 면은 각각 제3 및 제4포켓부재의 외부 면으로 형성된 제1 및 제2외부 면 부분을 구비하고, 전해질 장벽은 제1외부 면의 한정된 일 부분(limited portion)과 제2외부 면의 한정된 일 부분에 배치된다.
본 발명의 실시예에서, 상기 전해질 장벽은 비-젖음성 재료이며, 제1 또는 제2외부 면의 각각의 한정된 일 부분에 용접된 또는 적용된 용착 금속(weld bead), 호일(foil) 또는 코팅의 형태로 있다. 특히, 유용한 비-젖음성 재료에는 Ni, Cu, Ni합금 및 Cu합금이 있다. 전해질 장벽은 또한 용접 충전 봉(welding filler rod)과 같은 충전체(filler)를 갖는다. 전해질 장벽 두께는 예를 들어 10㎛ 내지 100㎛ 사이의 두께이고, 상기 장벽 폭은 예를 들어 적어도 0.1인치를 갖는다.
본 발명의 임의 형태에서, 상기 제3포켓부재는 평판부재의 제3단부에서 단부 신장부와 정렬된 후방 신장부를 구비하고, 그리고 상기 단부 신장부와 후방 신장부의 둘레는 습식-밀봉 가장자리(wet-seal edge)를 형성한다. 유사하게, 상기 제4포켓부재는 평판부재의 제4단부에서 단부 신장부와 정렬 배치된 후방 신장부를 구비하고, 그리고 상기 제2단부 신장부와 후방 신장부의 둘레는 습식-밀봉 가장자리를 형성한다. 상기 습식-밀봉 가장자리는 양극 분리판의 외부 면의 제1 및 제2외부면 부분의 한정된 일 부분에 포함되고 그리고 전해질 장벽은 습식-밀봉 가장자리에 적용 또는 용접된다. 또한, 본 발명의 상술한 형태에서, 제3 및 제4용접은 각각 평판 부재의 제3 및 제4단부의 단부 신장부에 상기 제3 및 제4포켓부재를 연결하는데 사용된다. 부가하여, 상기 제1 및 제2포켓부재는 평판부재의 제1 및 제2단부에 제3 및 제4단부 신장부와 정렬 배치된 후방 신장부를 구비하며, 상기 후방 신장부와 단부 신장부의 연결부위를 용접한다.
본원은 또한 애노드 지지부재와 양극 분리판을 이용하는 연료전지 조립체도 기재한 것이다.
도1은 직접 내부 가스 개질작용을 하는 용융 탄산염 연료전지의 연료전지 조립체의 횡단면도 이다.
도2는 도1에 도시한 "1A"의 점선으로 둘러싸인 도1의 조립체의 일 부분을 상세하게 나타낸 횡단면도 이다.
도3A는 도2의 애노드 지지부에 의해 지지된 애노드 전극을 사진으로 나타낸 도면이다.
도3B는 종래 와이어 메시 애노드 지지부에 의해 지지된 애노드 전극을 사진으로 나타낸 도면이다.
도4는 도1에 도시한 양극 분리판의 구조를 설명하게 나타낸 사시도 이다.
도5는 도4의 양극판을 가진 도1의 연료전지 조립체의 연료 배출구 단부 부분을 상세하게 나타낸 횡단면도 이다.
본 발명의 상술한 특징 및 그외 다른 잇점들을 첨부 도면을 참고로 하여 이하에 상세하게 설명한다.
도1은 직접 내부 가스 개질작용을 하는 용융 탄산염 연료전지의 연료전지 조립체의 횡단면도이다. 연료전지 조립체(1)는 전해질 매트릭스(4)에 의해 분리되며 상기 매트릭스와 직접 접촉하는 애노드 전극(2)과 캐소드 전극(3)을 포함한다. 상기 전해질 매트릭스(4)는 탄산염 전해질로 채워지며, 추가 전해질이 애노드와 캐소드 전극의 세공에 제공된다.
조립체(1)는 또한 조립체의 애노드 측에서 애노드 전극(2)과 맞닿는 애노드 지지부(5)와 상기 지지부(5)와 맞닿는 주름진 애노드 전류 집전체(6)와, 조립체(1)의 캐소드 측에서 캐소드 전극(3)과 맞닿는 캐소드 전류 집전체(8)도 포함한다. 후술하는 바와 같이, 애노드 지지부(5)는 애노드 전극(2)에 기계적 지지부를 제공하며, 애노드 전극으로부터 애노드 전류 집전체(6)로의 전해질의 표면누설(electrolyte creeping)에 대한 장벽으로도 작용한다.
도시한 바와 같이, 연료전지 조립체(1)의 애노드 측은 제1양극판(7)에 의해 상기 연료전지 조립체(1)에 인접한 또는 그 옆의 다른 연료전지 조립체로부터 분리되며, 상기 연료전지 조립체(1)의 캐소드 측은 제2양극판(9)에 의해 상기 연료전지 조립체(1)에 인접한 또는 그 옆의 다른 연료전지 조립체로부터 분리된다. 또한, 도시한 바와 같이, 애노드 전류 집전체(6)는 양극판(7)과 집전체(6) 사이에서 집전체(6)의 주름에 의해 형성된 공간 또는 통로에 직접 개질 촉매(11)를 수용한다. 이런 구조에서, 애노드 전류 집전체는 전해질의 표면누설에 대한 추가 장벽으로 작용하여 개질 촉매(11)가 전해질에 의해 피독 받는 것을 막는다.
도2는 도1에 도시한 "1A"의 점선으로 둘러싸인 도1의 조립체의 일 부분을 상세하게 나타낸 횡단면도이다. 특히, 도2는 도1에 도시한 애노드 전극(2)과 애노드 지지부(5)를 상세하게 나타낸 것이다. 상기 애노드 전극(2)은 니켈 합금 같은 고 표면 영역(high surface area)을 가진 다공성 재료를 포함한다. 예를 들어, 애노드 전극(2)은 Ni-Al 또는 Ni-Cr분말로 형성되며, 여기서 Al 및 Cr은 안정제로서 사용되어 전극(2)의 기계적 세기(mechanical strength)를 향상시키고 예를 들어 500-700℃인 연료전지 운영 온도에서 과도하게 애노드가 소결되는 것을 방지한다. 상기 애노드 전극(2)은 부가로 아크릴계 폴리머 같은 유기성 결합제를 함유할 수 있다. 연료전지 조립체(1)가 동작하는 동안에, 애노드 전극(2)에는 탄산염 전해질이 채워진다. 상기 전해질은 전극의 보이드(void) 체적의 5 내지 50% 사이에서 취해진다. 제조가를 낮추기 위해서, 상기 애노드 전극은 바람직하게 2 내지 10mils 사이의 두께를 가진 얇은 애노드 전극으로 한다.
도시된 바와 같이, 상기 애노드 전극(2)은 애노드 지지부(5)와 맞닿는다. 상기 지지부는 애노드 전극(2)의 기계적 지지를 제공하며, 애노드 전극(2)의 전해질이 애노드 집전체(도2의 명료하고 간결한 도시를 위해 도시하지 않음)와 상기 집전체에 저장된 개질 촉매로 표면누설되는 것을 방지한다. 애노드 지지부(5)는 제1지지부재(5a)와 제2지지부재(5b)를 가진 복수개의 지지부재를 포함한다. 제1지지부재(5a)와 제2지지부재(5b)는 니켈, 구리, 또는 니켈 합금이나 구리 합금과 같은 비-젖음성 금속재료를 함유한다. 또한, 연료-절감 환경에서 안정적인 다른 비-젖음성 재료가 사용되어 지지부(5)를 형성할 수도 있다. 예를 들어, 지지부(5)의 제1지지부재(5a)와 제2지지부재(5b)를 형성하는 데에는 니켈-크롬 또는 니켈-알루미늄 같은 니켈 또는 크롬 합금 및 그 혼합물이 적절하다. 제1지지부재(5a)와 제2지지부재(5b)는 프레스 또는 핀치 롤러로 라미네이팅 하여 서로 연결되거나 또는 임의적인 다른 적절한 기술을 사용하여 연결된다.
도2에 도시된 바와 같이, 제1지지부재(5a)는 애노드 전극(2)과 상호 맞닿는 관계로 배치되며, 다공성 부재로서 형성된다. 예를 들어, 미국특허 6,379,833호에 기재된 높은 공극률의 망상 폼 또는 미국특허 6,719,946호에 기재된 다공성 소결 분말 베드가 제1지지부재(5a)로서 사용하기에 적절한 것이다. 제1지지부재(5a)의 공극률은 상기 지지부재(5a)가 충분한 표면누설의 세기를 갖도록 70% 미만이 바람직하며, 상기 지지부재(5a)의 평균 세공 크기는 적어도 20㎛이 바람직하다. 제1지지부재(5a)가 제2지지부재(5b)와 연결되면, 제1지지부재(5a)의 최종 압축된 두께는 적어도 2mils 일 수 있다.
제2지지부재(5b)는 제1지지부재(5a)를 따라 맞닿고, 복수의 관통 구멍을 가진 부재로 형성된다. 특히, 제2지지부재(5b)는 와이어 메시 또는 확장된 메시 부재로서 천공 평판으로 형성된다. 제2지지부재(5b)는 전체 영역의 적어도 40%를 포함하는 관통 구멍과 적어도 5mils의 두께를 갖고, 구멍 크기가 직경으로 적어도 20mils 또는 그 미만으로 이루어질 수 있다.
도3A는 도2의 애노드 지지부(5)에 의해 지지된 애노드 전극(2)의 사진이고, 도3B는 종래 와이어 메시 애노드 지지부에 의해 지지되는 애노드의 사진이다. 도3B에 도시된 바와 같이, 종래 와이어 메시 지지부는 평평하지 않은 또는 굴곡진 면을 갖고 그리고 지지부와 직접 접촉하는 애노드 전극은 지지부재의 이러한 굴곡진 면을 나타낸다. 도3A에서, 상술한 바와 같이 도2의 애노드 지지부(5)는 와이어 메시 지지부재(5b)와 애노드 전극(2) 사이에 배치된 금속성 폼 지지부재(5a)를 갖는다. 상기 폼 지지부재는 와이어 메시 지지부재(5b)와 애노드 전극(2)의 면 사이에 공간을 채워서, 애노드 전극(2)에 추가의 기계적 지지를 제공한다. 이러한 더해진 기계적 지지는 전해질 매트릭스(4)와 맞닿아 접촉하는 완만한 애노드 면을 생성하여, 애노드 전극(2)과 매트릭스(4) 사이의 전기적 접촉성을 향상시킨다.
도3A에 도시한 애노드 지지부(5)에 의해 지지된 애노드 전극의 전해질 매트릭스(4)와 맞닿는 표면의 표면조도(surface roughness)는 프로필로미터(profilometer)를 사용하여 측정되고 그리고 도3B에 도시한 바와 같이 종래 와이어 메시 지지부에 의해 지지된 애노드 전극의 매트릭스와 맞닿는 표면의 표면조도와 대비된다. 특히, 상기 표면 단면 형상변화의 검사 측정은 종래 와이어 메시 지지부재에 의해 지지된 6.5ml 애노드, 25mil 및 20mil 폼 및 와이어 메시 지지부재 에 의해 지지된 6.5ml 애노드 및, 18mil 폼과 와이어 메시 지지부재에 의해 지지된 4.5ml 애노드를 사용하여 취해진다. 마이크로인치의 애노드 면 조도의 상기 프로필로미터 측정 결과를 다음과 같이 표1에 요약하여 나타내었다.
표1
종래 메시 지지부재의 6.5ml 애노드 25mil 폼-메시
지지의 6.5ml
애노드		 20mil 폼-메시
지지의 6.5ml
애노드		 18mil 폼-메시
지지의 4.5ml 애노드
1 157 94 91 87
2 145 77 108 96
3 130 87 84 97
4 145 80 94 109
5 156 81 92 105
평균 147 84 94 99
표1에 나타낸 바와 같이, 상기 애노드 전극의 표면조도는 상기 전극을 지지하기 위한 지지부(5)에 추가의 폼 부재(5a)를 사용하여 현저하게 감소하였다. 상기 애노드 전극 면의 표면조도의 이러한 감소는 지지부재에 의해 기계적으로 더욱 양호하게 애노드가 지지됨을 나타내고 그리고 애노드 전극과 전해질 매트릭스 사이에 전기적 접촉이 향상됨을 나타낸다.
상술한 바와 같이, 애노드 전극(2)을 위한 지지부를 추가로 제공하여, 애노드 지지부(5)가 전해질 매트릭스(4)와 애노드 전극(2)에서, 애노드 전류 집전체(6)에 저장된 개질 촉매(11)로의 전해질의 표면누설을 감소시킨다. 특히, 상기 애노드 지지부(5)는 애노드 전극(2)과 애노드 전류 집전체(6) 사이에 물리적 장벽을 형성한다. 애노드 지지부(5)를 포함하는 상기 재료의 비-젖음성은 부가로 개질 촉매(11)로의 전해질의 표면누설을 막거나 감소시킨다.
매트릭스로부터 개질 촉매로의 전해질의 표면누설은 또한, 양극 분리판(7, 9)의 각각의 외부 면의 사전 선택된 한정된 일 부분(pre-selected limited portions)에 비-젖음성 장벽을 제공하여 감소될 수도 있다. 도4는 도1에 도시한 양극 분리판(7)의 예를 든 구조의 사시도 이다. 상술한 설명으로부터 예견할 수 있는 바와 같이, 상기 양극 분리판(9)의 구조는 대체로 양극 분리판(7)의 것과 동일하다. 상기 양극 분리판(7)의 일반적 구조는 미국 특허 6,372,374호에 개시된 양극 분리판과 유사하게 이루어지고, 상기 미국 특허는 본원에 참고 문헌으로 기재되었다.
도4에 도시한 바와 같이, 양극 분리판(7)은 각각 산화(oxidant) 가스와 연료가스가 양립하여(compatible) 흐를 수 있는 제1 및 제2면(13A, 13B)을 가진 중앙 평판부재(13)를 구비한다. 이 실시예에서는, 상기 평판부재(13)가, 각각 연료전지 조립체의 연료 유입구와 연료 배출구 단부에 대응하는 서로 반대편에 있는 단부(13D, 13C)와, 각각 상기 조립체의 산화제 유입구 및 산화제 배출구 단부를 형성하는 서로 반대편에 있는 단부(13E, 13F)인 서로 반대편에 있는 4개의 단부를 갖는다. 상기 평판부재(13)의 각각의 단부(13C-13F)는 단부 신장부(13EXT)를 갖고, 포켓부재는 각각의 단부 신장부에 인접하여 형성 또는 배치된다.
도4에 도시한 바와 같이, 포켓부재(14, 15)는 평판 단부(13C, 13D)의 일측 단부 신장부에 인접하여 위치하고, 평판부재(13)의 제1면(13A)에 외향하여 서로를 향하는 방향으로 신장된다. 유사하게, 포켓부재(16, 17)는 평판 단부(13E, 13F)의 나머지 다른 타측 단부 신장부에 인접하여 위치하고, 평판부재(13)의 제2면(13B)에 외향하여 서로를 향하는 방향으로 신장된다.
상기 특허 '374호에서와 같이, 상기 평판부재(13)는 바람직하게 포켓부재(14-17)와 분리되어 형성되며, 상기 포켓부재(14-17)는 용접 또는 임의적인 다른 적절한 종래 기술로 평판부재(13)와 연결된다. 평판부재(13)는 바람직하게 18-26wt% Cr 및 11-33wt% Ni를 함유한 오스테나이트계 고온 스테인리스강으로 형성 된다. 예를 들어, 평판부재(13)를 형성하는데에는 스테인리스강 310, 347 또는 309가 적절하다. 다음, 포켓부재(14-17)를 스테인리스강으로 형성하며, 상기 스테인리스강은 알루미늄으로 코팅 또는 피복 되어 환원 및 산화가스에 의한 부식으로부터 상기 포켓부재를 보호한다. 후술되는 바와 같이, 비-젖음성 재료 또는 코팅이 양극 분리판(7)의 외부 면의 사전 결정된 또는 사전 선택된 한정된 일 부분 상에만 주어진다.
도4에 도시한 바와 같이, 각각의 포켓부재(14, 15, 16, 17)는 상부 벽(18A), 측 벽(18B, 18C), 후방 벽(18D) 및 후방 신장부(18E)를 구비한다. 상기 포켓부재(14, 15)의 상부 벽(18A)은 제1면(13A)과 대향하고, 상기 제1면은 산화가스가 양립하여 흐를 수 있다. 반면에, 상기 포켓부재(16, 17)의 상부 벽(18A)은 제2면(13B)과 대향하고, 상기 제2면은 연료가스가 양립하여 흐를 수 있다. 이런 방식으로 이루어진 경우에, 상기 포켓부재(14, 15)는 양극 분리판(7)의 산화제 측에 있고, 반면에 상기 포켓부재(16, 17)는 양극 분리판(7)의 연료 측에 있다. 상기 포켓부재(14-17)는 레일로서 작동하고 그리고 상기 레일의 표면은 접촉 전해질 매트릭스를 가진 습식-밀봉 구역을 형성한다. 이러한 습식-밀봉 구역은 산화가스와 연료가스가 캐소드와 애노드 각각에서 누설되는 것을 막아서, 상기 연료전지 조립체에서 가스가 투과되어 빠져나가는 것을 방지한다.
도4의 실시예에서, 포켓부재(14-17)의 후방 신장부(18E)는 평판부재(13)의 대응 단부(13C-13F)의 단부 신장부(13EXT)에 용접된다. 이러한 포켓부재(14)의 후방 신장부는 도5에 명료하게 나타내었다. 특정적으로는 도5가 도4의 양극 분리판(7)을 사용하는 도1의 연료전지 조립체의 연료 배출구 단부 부분의 횡단면도를 나타낸 것이다. 특정하게는 도5는 평판부재(13)의 연료 배출구 단부(13C)와, 연료 배출구 단부(13C)에 인접하여 형성된 산화제 측 포켓부재(14)의 횡단면도 이다. 예상할 수 있는 바와 같이, 포켓부재(15)를 포함하는 연료전지 조립체의 연료 유입구 단부 부분은 도5에 도시한 연료 배출구 단부 부분과 대체로 동일한 구조로 이루어진다.
도4와 관련하여 상술된 설명과 도5에 도시한 바와 같은 구조로 이해할 수 있는 바와 같이, 상기 포켓부재(14)는 상부 벽(18A), 후방 벽(18D) 및 후방 신장부(18E)를 구비한다. 상기 포켓부재(14)의 측벽(18B, 18C)은 도5에서는 볼 수 없다. 후방 신장부(18E)는 평판부재(13)의 연료 배출구 단부(13C)의 단부 신장부(13EXT)와 함께 신장되어 용접된다. 연료 배출구 단부(13C)의 단부 신장부의 가장자리와 후방 신장부(18E)의 가장자리는 양극 분리판의 습식-밀봉 가장자리(7A)를 형성한다.
도면에 도시한 바와 같이, 포켓부재(14)의 상부 벽(18A)은 전해질-충전 매트릭스(4)와 직접 접촉하고 있다. 연료전지가 작동하는 동안, 도5에서 화살표로 나타낸 바와 같이, 상기 전해질은 분리판(7)의 외부면의 제1부분을 외부 면이 형성하는 포켓부재(14)의 외부 면(14A)을 따라 매트릭스(4)로부터 표면누설된다. 상기 전해질은 연속적으로 표면의 가장자리의 단부로 포켓부재(14)의 외부면(14A)을 따라서 표면누설된다. 그로부터, 전해질은 평판부재(13)의 단부(13C)의 후방 신장부(13EXT)의 외부면의 가장자리로 표면누설된다. 이 가장자리로부터, 평판부재(13)의 애노드 측의 표면(13A)을 형성한 상기 외부 면에서의 표면누설은 지속한다.
상기 표면(13A)은 개질 촉매(11)를 수용하는 애노드 전류 집전체(6)와 직접적인 접촉 상태로 있다. 따라서, 연속한 전해질의 표면누설은 전해질이 촉매에 도달하게 하여 촉매를 피독 시킨다. 또한, 상술한 바와 같이, 포켓부재(14)의 외부면(14A) 상에 종래 방식으로 행해진 알루미늄 코팅은 연료전지가 동작하는 동안 산화되어 젖음성으로 되어서, 전해질의 표면누설이 일어나 촉매 피독을 발생할 수 있다.
또한, 상술한 바와 같이, 상기 양극 분리판(7)은 전해질의 표면누설을 지연하도록 분리판의 외부 면의 제1 및 제2부분의 사전-선택된 한정된 일 부분에 제공된 비-젖음성 전해질 장벽을 갖추어, 개질 촉매의 피독을 막는다. 도5에 도시한 실시예에서, 전해질 장벽(20)은 포켓부재(14)의 외부 면(14A)의 일 부분에 제공되는데(분리판의 외부 면의 제1부분), 특히 포켓부재의 후방 신장부(18E)의 가장자리의 외부 면에 제공된다. 또한, 평판부재(13)의 단부(13C)의 단부 신장부(13EXT)의 가장자리의 외부 면에도 적용된다. 따라서, 상기 장벽(20)은 양극 분리판(7)의 습식-밀봉 가장자리(7A)를 커버 한다.
상기 전해질 장벽(20)은 연료전지 환경에서 안정성을 가진 Ni 또는 Cu, 또는 Ni 또는 Cu의 합금 같은 비-젖음성 재료를 포함한다. 일 실시예에서, 비-젖음성 장벽(20)은 습식-밀봉 가장자리(7A)를 형성하는 상기 가장자리에 적용된 Ni 또는 Cu 물질을 함유한 용착 금속으로 형성된다. 다르게는, 클래딩, 도금, 고온 용사(thermal spraying), 진공 증착 또는 그외 다른 알려진 방법으로 상기 가장자리에 가해진 비-젖음성 코팅으로, 또는 상기 가장자리에 용접된 호일(foil)로 상기 전해질 장벽(20)이 형성된다. 비-젖음성 장벽이 호일 또는 코팅으로 형성되면, Ni 또는 Cu 용접 충전 봉(welding filler rod)과 같은 추가적인 비-젖음성 충전재료도 가장자리의 표면에 적용되어 장벽의 Ni 또는 Cu함량을 증가시킨다. 전해질 장벽(20)의 일반적인 두께는 10㎛ 내지 100㎛ 이고 그리고 상기 장벽의 전형적인 폭은 0.1인치보다 크다.
도5에 도시한 바와 같이, 상기 전해질 장벽(20)은 부가로 후방 신장부(18E)를 따라서 포켓부재(14)의 외부 면(14A)의 추가 부분에 적용된 비-젖음성 코팅(20A)을 포함한다. 이러한 추가 코팅은 부가로 습식-밀봉 가장자리(7A)쪽으로 향하는 전해질의 표면누설 또는 위킹(wicking) 속도를 낮춘다. 이런 실시예의 경우에, 상기 코팅(20A)은 후방 신장부(18E)의 폭의 사전 결정된 일 부분을 따라서 습식-밀봉 가장자리(7A)로부터 신장된다. 비-젖음성 코팅(20A)의 전형적인 폭은 0.03인치 보다 큰 폭이고, 전형적인 코팅 재료에는 Ni, Cu, Ni합금 및 Cu합금이 있다. 상기 코팅(20A)은 클래딩, 도금, 고온 용사 또는 진공 증착과 같은 임의적인 적절한 종래방법을 사용하여 후방 신장부(18E)에 적용된다.
비-젖음성 코팅(20A)을 가진 장벽(20)이 포켓부재(14)의 전체 외부 면(the entire outer surface)이 아닌, 포켓부재(14)의 외부 면의 일 부분(a portion of the outer surface)에 한정하여 부분적으로 적용되기 때문에, 양극 분리판(7)의 제조비가 감소 된다. 즉, 외부 면의 한정된 적용부분은 전체 외부 면보다 상당히 작은 부분에 적용되는 것이다. 이것은 분리판 성질에 영향을 미치지 않고 이루어져 개질 촉매로 향하는 전해질의 표면누설을 막는다.
상술한 바와 같이, 평판부재(13)의 연료 유입구 단부(13D)에 인접하여 있는 나머지 포켓부재(15)를 구비한 양극 분리판의 연료 유입구 단부는, 대체로 외부면의 일 부분에서 단부에 적용된 동일한 장벽을 갖는다(분리판 표면의 제2부분). 포켓부재(14, 15)와 유사한 장벽을 갖게 제조하면서, 포켓부재(14, 15)와 유사한 구조도 갖는 양극 분리판(7)의 연료 측에 있는 포켓부재(16, 17)는, 상기 장벽을 필요로 하지 않는다. 상술한 바와 같이, 양극 분리판(7)의 연료 유입구와 배출구 단부에만 장벽부재를 사용하고 그리고 상기 포켓부재에 장벽을 사용하지 않는 제조 방식은, 양극 분리판(7)을 제조하는 비용을 추가로 절약하게 만든다.
모든 경우에서, 상술된 실시예는 본원을 설명하기 위한 가능한 실시예를 기술한 것으로서, 본원 발명은 발명의 정신을 이탈하지 않는 범위 내에서 이루어지는 본원 발명의 기본원리에 따라 이루어지는 모든 개조 및 변경된 발명을 포함하는 것으로 한다.

Claims (41)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 삭제
  10. 삭제
  11. 삭제
  12. 삭제
  13. 연료전지에 사용하는 양극 분리판은:
    연료가스와 산화가스가 각각 흐르는 제1면 및 상기 제1면의 반대면인 제2면으로 이루어진 평판부재와;
    제1, 제2, 제3 및 제4포켓부재; 및
    전해질 장벽을 포함하며;
    상기 평판부재는 서로 반대편에 있는 제1단부 및 제2단부와, 제3단부 및 제4단부를 갖고;
    상기 제1 및 제2포켓부재는 상기 평판부재의 서로 반대편에 있는 제1단부 및 제2단부에 인접하여 위치하며 상기 제1면에 외향하여 신장하며 서로 대향하고, 그리고 상기 제3 및 제4포켓부재는 상기 평판부재의 서로 반대편에 있는 제3단부 및 제4단부에 인접하여 위치하며 상기 제2면에 외향하여 신장하며 서로 대향하고;
    상기 양극 분리판은 각각 상기 제3 및 제4포켓부재의 외부 면에 의해 형성된 제1 및 제2외부 면 부분을 갖고;
    상기 전해질 장벽은 상기 제3포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분과 상기 제4포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 위치한 비-젖음성 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 양극 분리판.
  14. 제13항에 있어서, 상기 제3포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분은 코팅이 적용되는 평판부재에 최근접하여 있는 제3포켓부재의 외부 면의 단부에서 표면을 갖고;
    상기 제4포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분은 코팅이 적용되는 평판부재에 최근접하여 있는 제4포켓부재의 외부 면의 단부에서 표면을 갖는 것을 특징으로 하는 양극 분리판.
  15. 삭제
  16. 제14항에 있어서, 상기 전해질 장벽은 용착 금속과, 상기 제3포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 그리고 상기 제4포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 용접된 호일, 및 상기 일 부분에 적용된 코팅 중의 하나를 포함하며,
    (a) 상기 전해질 장벽은 Ni, Cu, Ni합금 및 Cu합금 중의 적어도 1개를 포함하고,
    (b) 상기 전해질 장벽은 Ni, Cu, Ni합금 및 Cu합금 중의 적어도 1개와 부가로 충전체를 포함하고,
    (c) 상기 전해질 장벽은 Ni, Cu, Ni합금 및 Cu합금 중의 적어도 1개와 부가로 용접 충전 봉을 포함하며,
    (d) 상기 전해질 장벽은 10㎛ 내지 100㎛의 두께와 적어도 0.1인치의 폭을 갖는 것을 특징으로 하는 양극 분리판.
  17. 삭제
  18. 삭제
  19. 삭제
  20. 제14항에 있어서, (a)상기 전해질 장벽은 용착 금속과, 상기 제3포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분과 상기 제4포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 용접된 호일, 및 상기 일 부분에 적용된 코팅 중의 하나를 포함하며,
    (b)상기 전해질 장벽은 상기 제3포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분과 상기 제4포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 용접된 호일과 용착 금속 중의 하나를 포함하며; 부가로 상기 전해질 장벽은 비-젖음성 코팅을 포함하며;
    (b')상기 비-젖음성 코팅은 상기 제3포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 적용되며 상기 제3포켓의 외부 면의 한정된 일 부분에 용접된 호일과 용착 금속 중의 하나로부터 신장되고, 그리고 상기 제4포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 적용되며 상기 제4포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 용접된 호일과 용착 금속 중의 하나로부터 신장되는 것을 특징으로 하는 양극 분리판.
  21. 제14항에 있어서, 상기 제3포켓부재는 평판부재의 제3단부에 단부 신장부와 정렬된 후방 신장부와, 상기 제3포켓부재의 후방 신장부의 가장자리 면 및 습식-밀봉 가장자리를 형성하는 상기 평판 부재의 제3단부에 단부 신장부를 구비하고;
    상기 제4포켓부재는 상기 평판부재의 제4단부에 단부 신장부와 정렬된 후방 신장부와, 상기 제4포켓부재의 후방 신장부의 가장자리 면 및 습식-밀봉 가장자리를 형성한 상기 평판 부재의 제4단부에 단부 신장부를 구비하고;
    상기 제3포켓부재의 후방 신장부의 가장자리 면은 제3포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분을 형성하며, 상기 제4포켓부재의 후방 신장부의 가장자리 면은 제4포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분을 형성하는 것을 특징으로 하는 양극 분리판.
  22. 삭제
  23. 제21항에 있어서, 상기 전해질 장벽은:
    (a)상기 제3포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분과 상기 제4포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 용접된 호일과 용착 금속 중의 하나를 포함하거나;
    (b)상기 제3포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분과 상기 제4포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 용접된 호일과 용착 금속 중의 하나를 포함하며, 부가로 비-젖음성 코팅을 포함하며;
    (b')상기 비-젖음성 코팅은 상기 제3포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 적용되며 상기 제3포켓의 외부 면의 한정된 일 부분에 용접된 호일과 용착 금속 중의 하나로부터 신장되고, 그리고 상기 제4포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 적용되며 상기 제4포켓부재의 외부 면의 한정된 일 부분에 용접된 호일과 용착 금속 중의 하나로부터 신장되는 것을 특징으로 하는 양극 분리판.
  24. 제21항에 있어서, 상기 평판부재는 상기 포켓부재로부터 분리적으로 형성되고,
    상기 제1포켓부재는 상기 평판부재의 제1단부에서 단부 신장부와 정렬된 후방 신장부를 구비하고;
    상기 제2포켓부재는 상기 평판부재의 제2단부에서 단부 신장부와 정렬된 후방 신장부를 구비하고;
    상기 제1, 제2, 제3 및 제4포켓부재의 후방 신장부는 상기 평판부재의 제1, 제2, 제3 및 제4단부에서 단부 신장부에 용접되는 것을 특징으로 하는 양극 분리판.
  25. 삭제
  26. 삭제
  27. 삭제
  28. 삭제
  29. 삭제
  30. 연료전지 조립체는:
    애노드, 캐소드 및 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 배치된 전해질 매트릭스를 구비한 연료전지와;
    상기 애노드와 맞닿고, 연료가스가 지나가기 위한 복수의 통로를 형성하며, 그 안에 개질 촉매를 저장하는 애노드 전류 집전체 및;
    상기 연료전지 조립체와 인접한 또는 옆의 다른 연료전지 조립체를 분리하기 위해 상기 애노드 전류 집전체와 맞닿는, 제13항, 제14항, 제 16항, 제20항, 제21항, 제23항 및 제24항 중 어느 한 항에 따른 양극 분리판을 포함하며;
    상기 양극 분리판의 제1면은 상기 애노드 전류 집전체와 맞닿고, 상기 양극 분리판의 제2면은 인접한 또는 옆의 다른 연료전지 조립체와 맞닿아 있는 것을 특징으로 하는 연료전지 조립체.
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