KR100418626B1 - 용융탄산염형 연료전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 용융탄산염형 연료전지에 관한 것으로, 발전시에 발생되는 열에 의해 연료가스 및 산화제가스 배출부분에 고온부가 형성되고, 이 고온부에 의해 다공질 전극의 구조변화, 액상 전해질의 증발 및 금속성 분리판의 부식 및 변형으로 인해 연효가스의 누설이 발생해 연료전지의 성능 및 수명을 단축시키는 것에 대해, 분리판 중앙부에 연료가스 및 산화제가스 도입 매니폴드를 설치하고 또한 분리판 양 측면에 반응후 가스의 배출을 위한 매니폴드를 설치하여 연료가스 및 산화제가스의 유로 길이를 단축시켜 가스흐름에 의해 발생하는 압력을 감소시켜 다량의 산화제가스의 공급을 가능케하여 고온부의 발생을 억제함으로 인해 연료전지의 발전플랜트로서 신뢰성을 향상시키도록 되어 있다.

Description

용융탄산염형 연료전지{Molten Carbonate Fuel Cell}
본 발명은 전해질로서 용융탄산염을 이용한 연료전지에 관한 것으로, 특히 단위전지(Unit Cell) 내부의 고온부에서 발생하는 고온을 억제하여, 재료의 열화에 따른 연료가스의 누설을 방지함에 따라 높은 신뢰성을 가진 용융탄산염형 연료전지에 관한 것이다.
기히 공지된 바와 같이 연료전지는 전기 화학반응에 의해 화학에너지를 전기에너지로 변환시키는 발전장치로서, 환경친화적 성질이 우수하면서 높은 발전효율을 가짐에 따라 새로운 전기에너지원으로 각광을 받고 있다. 상기한 연료전지는 연료공급에 의해 지속적으로 발전하는 특성을 가지는 것으로서, 주로 연료로서는 수소를 이용하고, 공기중의 산소를 이용하여 수소의 산화 및 산소의 환원과정을 통해 물을 발생시키면서 전기를 생산하는 시스템으로 이루어진다.
특히 연료전지 중에서 용융탄산염형 연료전지는 탄산염의 용융물을 전해질로 사용하여 작동온도가 650℃로 높기 때문에 전기화학 반응속도가 빨라 저온형 연료전지와는 달리 탄산염으로 된 전해질이 고온에서 용융상태로 되어 전극반응을 일으키기 때문에 상대적으로 고온에서 발전하는 것으로서, 수소의 산화 및 산소의 환원에는 값비싼 백금과 같은 귀금속 촉매가 필요하지 않아 일산화탄소와 같은 피독성 가스의 이용이 용이하며, 석탄가스를 이용할 수 있다는 특징을 가지고 있으며, 전기와 고온의 폐열을 이용하여 약 80% 이상의 높은 열효율을 기대할 수 있는 특징이 있다.
이와 같은 용융탄산염형 연료전지는 수소의 산화 및 산소의 환원반응을 원활히 진행하기 위해 넓은 표면적의 다공성 전극을 사용하며, 이 두 전극의 사이에 세라믹 다공체에 함침된 용융탄산염이 주로 수소로 구성된 연료와 산소로 구성된 산화제의 직접 접촉을 막아주며, 공기극에서 생성된 카보네이트 이온(CO3 2-)이 연료극으로 이동하는 통로의 역할을 수행하게 된다.
H2+ CO3 2- H2O + C02+ 2e- (연료극)
1/20₂ + C02+ 2e-CO3 2-(공기극)
그러나 하나의 전지인 단위전지(unit cell)는 이론기전력이 약 1V로서 낮고, 실제로 사용하기에는 부적절하다. 이러한 단위전지는 전도체인 분리판을 통하여 적층되고, 따라서 적절한 용량의 발전시스템으로 구성하여 사용하게 된다.
즉, 단위전지는 한쌍의 다공질 전극판(연료극 및 공기극)과 이들 사이에 존재하는 알카리탄산염으로 구성된 전해질판으로 구성되며, 이들 단위전지는 전도성의 분리판을 매개하여 적층되고, 분리판은 각 단위전지간의 전기적인 접촉을 제공함과 동시에 연료극에 연료가스의 유로와 공기극에의 산화제가스의 유료를 제공하는 역할을 한다.
이와 같은 적층구조의 연료전지는 반응가스의 분배 및 회수기능을 가지는 매니폴드가 필요하게 되는데, 반응에 필요한 가스는 입구 매니폴드를 통해 공급되어, 공기극 및 연료극 반응을 거친 후에 반대편 매니폴드를 통해 외부로 배출되게 된다. 그리고 각 단위전지에는 전지내부에 연료 및 산화제의 혼합을 방지하기 위해 용융탄산염에 의해 웨트실(wet seal)부가 형성되어 있다. 또한 연료전지 본체와 매니폴드간의 누설을 방지하기 위한 웨트실(wet seal)부도 형성되어 있다.
그러나 연료전지의 경우 연료가 가지는 에너지의 일부가 전기에너지로 변하게 되며, 나머지는 대개 열로 변하게 된다. 따라서 적층 연료전지의 경우 적층의 정도에 따라 발열량이 다르게 되나, 적층이 많아질수록 발열량이 많게되어 가스의 출구부분에서 고온부가 발생하게 된다.
이러한 고온은 연료전지 구성요소인 전극, 전해질 및 분리판에 영향을 미치게 되는바, 즉 다공질 전극에 있어서 고온에 의한 다공구조의 변화, 액상 전해질의 증발, 금속분리판의 부식증대에 의해 전해질 소모 및 분리판의 변형, 그리고 이러한 원인에 의한 연료가스의 누설이 발생하여 연료전지 본체의 수명을 크게 단축시킬 수 있다.
이러한 고온부의 발생을 억제하기 위해 유량이 훨씬 많고 공기가 주성분인 산화제가스를 과잉으로 공급하여 냉각시키는 방식을 주로 사용하고 있는데, 그러나정해진 유로에서 과잉의 공기공급은 유로에서의 가스 이동에 저항을 제공하여 압력의 상승을 유발시키게 된다.
통상적인 용융탄산염형 연료전지는 다공성 세라믹에 함침된 전해질에 의해 웨트실(wet seal)의 형태로 연료 및 산화제가스가 격리되어 있다. 그러나 고온부의 억제를 위해 과량의 산화제의 공급은 유로에서의 과다한 압력의 상승이 발생해 웨트실(wet seal)의 파괴에 따른 연료가스의 누설이 유발되어 연료전지 본체의 수명을 크게 제약할 수 있다.
또 하나의 방법으로는 전극반응의 정도를 낮추어, 즉 전류밀도를 낮게하여 적은 발열량으로 고온부의 발생을 억제하는 방법을 사용할 수 있다. 그러나 낮은 전류밀도는 고출력의 발전플랜트로서 용융탄산염형 연료전지의 용도를 크게 제약하게 된다.
한편, 종래기술중 일본국 공개특허 소 62-202,465호는 연료전지 본체에 내부 및 외부 매니폴드를 사용하고, 연료가스의 도입 및 배출은 내부 매니폴드를 이용하여 중앙에서 분배하여 양 측면의 내부 매니폴드를 이용하여 배출하는 반면, 가스량이 많아 냉각에 주로 사용되는 산화제가스는 외부 매니폴드를 사용하여 적층 연료전지의 한쪽면에서 반대쪽면으로 흐르게 하는 형태 및 방식으로서, 긴 산화제가스 유로에 의해 다량의 산화제가스 사용시 압력발생에 의해 연료가스 누설을 피할 수 없는 문제점을 가지고 있다.
또한 일본국 공개특허 소 61-248,364호는 앞선 일본국 특허와 기술이 유사하며, 연료가스가 분리판 양 측면의 내부 매니폴드에서 공급되어 중앙의 내부 매니폴드로 모아져 배출되는 형태이고, 연료가스 및 산화제가스가 직교하는 특징을 가지나, 연료전지 본체의 냉각을 주로 담당하는 산화제가스는 외부 매니폴드를 통하여 적층 연료전지의 한쪽 면에서 반대쪽 면으로 흐르기 때문에 긴 가스유로에 의해 발생하는 압력에 의해 다량의 산화제가스의 공급이 어려운 점을 갖고 있다.
이에 본 발명은 상기와 같은 종래 문제점을 해결하기 위해 발명된 것으로, 즉 종래 용융탄산염형 연료전지는 발전에 따른 발열에 의해 출구부분에서 고온부가 발생하게 되는데, 이러한 고온부는 연료가스의 누설을 유발하여 연료전지의 수명과 용도에 커다란 악영향을 미치기 때문에 단위전지 내부에서 발생하는 고온을 억제하여 연료가스의 누설을 방지한 개선된 용융탄산염형 연료전지를 제공함에 그 목적이 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연료전지의 부분 절개 분리 사시도이다.
도 2는 본 발명의 요부인 분리판의 부분 절개 확대 사시도이다.
도 3은 도 2의 평면도이다.
도 4는 도 1에서 엔드플레이트를 제거한 상태에서 본 결합 부분평면도이다.
도 5는 도 4의 Ｉ-Ｉ선 단면도이다.
도 6은 본 발명의 연료전지에서 전극폭(유로길이)에 따른 배출온도와 압력의 상관관계를 나타낸 그래프이다.
- 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 -
1 - 본체, 2a,2b - 엔드플레이트,
3 - 분리판, 4a,4b - 마스크 플레이트,
5a, 5b - 공기극 주름판, 6 - 센타플레이트,
7a,7b - 연료극 주름판, 8 - 단위전지,
9a,9b - 연료극 전극판, 10 - 전해질판,
11a,11b - 공기극 전극판,
12a,12b,12c - 산화제 가스용 내부 매니폴드,
13a,13b,13c - 연료가스용 내부 매니폴드,
14a,14b,14c,15a,15b,15c - 매니폴드 연결관,
16a,16b,16c,17a,17b,17c - 매니폴드,
18a,19b - 도입구,
18b,18c,19b,19c - 배출구, R - 연료가스,
O - 산화제가스.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 수단으로서 본 발명의 구성은, 전해질판을 사이에 두고 다공질 전극판들이 배치되며, 이 각각의 전극판들에 분리판들이 위치되어 하나의 단위전지를 형성하되, 이 단위전지가 복수개 적층되어 이루어진 연료전지에 있어서, 상기 단위전지의 본체를 구성하는 분리판에는 이의 중앙부분에 연료가스 도입과 산화제가스 도입을 위하여 등간격으로 내부 중앙 매니폴드를 갖추고 있으며, 이 중앙에 형성된 내부 중앙 매니폴드로 부터 양측면으로 연료가스와 산화제가스의 유로를 형성할 뿐만 아니라 반응된 연료가스와 산화제가스가 배출될 수 있도록 내부 양측면 매니폴드를 구비하여 이루어져 있다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부된 예시도면에 의거 상세히 설명하기로 한다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연료전지의 부분 절개 분리사시도이고,
도 2는 본 발명의 요부인 분리판의 부분절개 확대사시도이며,
도 3은 도 2의 평면도, 도 4는 도 1에서 엔드플레이트를 제거한 상태에서 본 결합 부분평면도, 도 5는 도 4의 I-I선 단면도이다.
도 1 내지 도 5에 도시되어 있는 바와 같이 본 발명의 실시예에 따른 연료전지의 구성은, 전해질판(10)을 사이에 두고 다공질 연료극과 공기극 전극판(9a,9b,11a,11b)들이 배치되며, 이 각각의 전극판(9a,9b,11a,11b)들에 분리판(3)들이 위치되어 단일 단위전지(8)를 구성하되, 이 단위전지(8)가 복수개 적층되어 이루어진 연료전지에 있어서, 상기 단위전지(8)의 본체(1)를 구성하는 분리판(3)에는 이의 중앙부분에 연료가스(R)의 도입과 산화제가스(O)의 도입을 위하여 등간격으로 중앙도입 내부 매니폴드(12a,13a)들을 갖추고 있으며, 이 중앙도입 내부 매니폴드(12a,13a)로 부터 양측면으로 연료가스(R)와 산화제가스(O)의 유로를 형성할 뿐만 아니라 반응된 연료가스(R)와 산화제가스(O)가 배출될 수 있도록 양측면으로 배출 내부 매니폴드(12b,12c,13b,13c)를 구비하여 이루어진 구조로 되어 있다.
한편, 도 1중 참조부호 1은 전체가 장방형인 단위전지(8)가 복수개 적층되어 설치된 상태를 나타낸 연료전지 본체이며, 이 연료전지 본체(1)는 상부 엔드 플레이트(2a)와 하부 엔드 플레이트(2b)의 사이에 복수의 단위전지(8)들이 분리판(3)을 매개하여 적층구조로 이루고 있으며, 상기 단위전지(8)은 니켈계 합금으로 이루어진 한쌍의 연료극 다공질 전극판(9a,9b), 그리고 니켈계 합금으로 이루어진 한쌍의공기극 다공질 전극판(11a,11b)의 사이에 전해질판(10)이 위치하여 구성되어 있는데, 여기서 상기 연료극 전극판(9a,9b) 및 공기극 전극판(11a,11b)은 소정의 간격(D)를 두고 분할되어 있다. 그리고 상기 전해질판(10)은 예를 들면, 탄산리튬이나 탄산칼륨등을 혼합해서 만든 용융염 전해질을 리튬알루미네이트 등의 세라믹계 담지체에 함침시킨 것이다.
도 2에 도시된 바와 같이 분리판(3)은 공기극쪽 마스크 플레이트(4a)와 연료극쪽 마스크 플레이트(4b)의 사이에 가스가 지나갈 수 있게 만든 공기극 주름판(5a,5b) 그리고 연료극 주름판(7a,7b)이 센타 플레이트(6)을 사이에 두고 위치하고 있다. 공기극 및 연료극 마스크 플레이트(4a,4b)는 전해질판(10)과 직접 접촉하는 부분으로서 연료전지가 정상 작동시에는 부식성의 용융탄산염 전해질에 노출되는 부분이다. 이 부분의 부식을 방지하고자 마스크 플레이트(4a,4b)는 예를 들어 스텐레스강(STS 316 등)의 표면에 전해질판(10)과 직접 접촉되는 부분에 대해 내식성 표면처리, 예로 알루미늄 표면처리 등을 실시한다. 그리고 공기극 주름판은(5a,5b)은 예로 스텐레스강(STS 316 등)을 사용하며, 연료극 주름판(7a,7b)은 예로 스텐레스 주름판(STS 316 등)에 니켈을 입힌 것을 사용한다.
또한 상기 분리판(3)에는 산화제가스 및 연료가스의 도입과 배출을 위해 내부 매니폴드들이 위치하고 있다. 여기서 상기 산화제가스용 내부 매니폴드(12a,12b,12c)에는 센타 플레이트(6)와 연료극 마스크 플레이트(4b)가 접합되어 있기 때문에 이 산화제 가스용 내부 매니폴드(12a,12b,12c)는 공기극 가스인 산화제 가스만이 통과하게 된다.
이에 비해 연료가스용 내부 매니폴드(13a,13b,13c)는 반대로 센타 플레이트(6)와 공기극 마스크 플레이트(4a)가 접하게 되어 있기 때문에 연료가스만이 이 연료가스용 내부 매니폴드(13a,13b,13c)를 통과할 수 있도록 되어 있다. 그리고 센타 플레이트(6)와 양극의 마스크 플레이트(4a,4b)는 분리판(3) 주변부에서 접합되어 있어 가스의 누설이 발생하지 않게 되어 있다.
한편, 도 3에서 알 수 있듯이 중앙의 연료가스용 도입 내부 매니폴드(13a) 및 산화제 가스용 도입 내부 매니폴드(12a)를 통해 단위전지(8)에 도입된 연료가스 및 산화제 가스는 전극부분에서 발전에 필요한 전기화학반응에 참여한 뒤 각각의 배출내부 매니폴드(13b,13c)(12b,12c)를 통해 배출되게 된다.
이 경우 도입된 연료가스 및 산화제가스는 양쪽으로 분산되어 배출되기 때문에 각각의 배출 내부 매니폴드(13b,13c)(12b,12c)는 도입 내부 매니폴드(13a)(12a)에 비해 작게 설치할 수 있다.
또한 연료전지 본체(1)의 상부에 위치하는 엔드 플레이트(2a)는 하단면에 연료극 마스크 플레이트(4b) 및 주름판(7a,7b)이 설치되어 있는 반면, 하부에 위치한 엔드 플레이트(2b)에는 상단면에 공기극 마스크 플레이트(4a) 및 주름판(5a,5b)이 설치되어 있다. 그리고 하부 엔드 플레이트(2b)의 중앙부에는 도입 내부 매니폴드(12a,13a)에 연료가스(R) 및 산화제가스(O)를 도입하는 매니폴드 연결관(14a,15a)이 각각 설치되어 있고, 이들은 연료가스 도입 매니폴드(16a), 산화제가스 도입 매니폴드(17a)에 각각 연결되어 있으며, 최종적으로 연료가스 도입구(18a) 및 산화제가스 도입구(19a)와 연결되어 있다.
이어 본 발명의 작동을 설명하면, 연료전지가 소정의 작동온도까지 상승하게 되면 전해질이 용융해 공기극 마스크 플레이트(4a) 및 연료극 마스크 플레이트(4b)와 전해질판(10) 사이에 웨트실(wet seal)이 형성되어 연료가스(R)와 산화제가스(O)가 접촉되지 않게 된다. 이 상태에서는 연료극 전극판(9a,9b)과 공기극 전극판(11a,11b)에서 전기화학반응이 발생하게 되고, 연료전지는 전기에너지를 발생하게 된다.
즉, 연료극 및 공기극 도입 매니폴드 연결관(15a,14a)를 통하여 공급된 연료가스(R)및 산화제가스(O)는 도 4의 연료전지 본체의 단면도에 나타나 있듯이, 연료가스 도입 내부 매니폴드(13a)와 산화제가스 도입 내부 매니폴드(12a)에서 각 단위전지로 수직방향으로 분배되게 되며, 분배된 각 가스는 수평방향으로 이동하여 발전에 필요한 반응을 수행한 뒤, 양끝의 연료가스 배출 내부 매니폴드(13b,13c) 그리고 산화제가스 배출 내부 매니폴드(12b,12c)를 통하여 하부로 이동한 뒤 연료가스용 매니폴드 연결관(15b,15c)와 산화제가스용 매니폴드 연결관(14b,14c)을 통하여 각각 연료가스 배출 매니폴드(16b,16c) 그리고 산화제가스 배출 매니폴드(17b,17c)를 통하여 연료가스 배출구(18b,18c) 이어 산화제가스 배출구(19b,19c)를 통해 배출되게 된다.
한편 도 6은 적층 연료전지가 일정조건에서 전극폭(유로길이)에 따른 공기극(cathode)에 발생하는 압력과 이때의 최고 온도를 계산으로 추정한 결과를 나타낸 그래프이다. 이 그래프에서 알 수 있듯이 전극폭(유로 길이)의 증가에 의해 공기극에서 발생하는 압력이 증가함을 알 수 있고, 또한 전지본체의 최대 온도가 상승함을 알 수 있다. 즉 전극폭이 커짐에 따라 발열량이 많게 되고, 냉각이 더 필요함을 알 수 있다.
그리고 전극폭이 작아짐에 따라 공기극에 발생하는 압력이 작음을 알 수 있다. 따라서 본 발명에서와 같이 전극폭(유로 길이)을 절반으로 줄임에 따라 공기극에 발생하는 압력이 줄어들게 되고, 보다 많은 양의 산화제가스를 공급할 수 있게 되어, 연료전지 본체에서의 고온부의 고온 발생을 억제할 수 있는 기능을 갖게 된다.
이상에서 기술한 바와 같이 본 발명에 의하면 연료전지내의 고온부에서 고온의 발생이 억제되어 연료가스 누설이 방지되므로, 보다 발전플랜트에 적합한 고신뢰성의 연료전지를 제공할 수 있다.

Claims (5)

  1. (삭제)
  2. (삭제)
  3. (삭제)
  4. (정정) 전해질판(10)을 사이에 두고 다공질 연료극과 공기극 전극판(9a,9b,11a,11b)들이 배치되며, 이 각각의 전극판(9a,9b,11a,11b)들에 분리판(3)들이 위치되어 단일 단위전지(8)를 구성하되, 이 단위전지(8)가 복수개 적층되어 이루어진 연료전지에 있어서,
    상기 단위전지(8)의 본체(1)를 구성하는 분리판(3)에는 이의 중앙부분에 연료가스(R)의 도입과 산화제가스(O)의 도입을 위하여 등간격으로 중앙도입 내부 매니폴드(12a,13a)들을 갖추고 있으며, 이 중앙도입 매부 매니폴드(12a,13a)로부터 양측면으로 연료가스(R)와 산화제가스(O)의 유로를 형성할 뿐만 아니라, 반응된 연료가스(R)와 산화제가스(O)가 배출될 수 있도록 양측면으로 배출 내부 매니폴드(12b,12c,13b,13c)를 구비하여 이루어지며,
    상기 분리판(3)의 중앙에 위치하여 각각의 연료가스 및 산화제가스를 도입하는 내부 매니폴드(13a,12a)는 이들에 각각 연통되어 양측면에 위치한 각각의 연료가스 및 산화제가스 배출 내부 매니폴드(13b,13c,12b,12c)의 단면적보다 크게 형성되어 이루어지며,
    상기 산화제가스용 도입 및 배출 내부 매니폴드(12a,12b,12c)에는 센타 플레이트(6)와 연료극 마스크 플레이트(4b)가 접합되어 있기 때문에 산화제가스만 통과하도록 이루어지며,
    상기 연료가스용 도입 및 배출 내부 매니폴드(13a,13b,13c)에는 센타 플레이트(6)와 공기극 마스크 플레이트(4a)가 접합되어 있기 때문에 연료가스만 통과하도록 이루어진 것을 특징으로 하는 용융탄산염형 연료전지.
  5. (정정) 제 4항에 있어서, 상기 센타 플레이트(6)와 양극의 마스크 플레이트(4a,4b)는 분리판(3) 주변에서 밀봉 접합되어 이루어진 것을 특징으로 하는 용융탄산염형 연료전지.
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