이하 본 발명을 보다 상세히 설명한다.
본 발명자들은 연잎, 지부자, 지골피의 추출물과 피탄트리올이 여드름의 원인균인 프로피오니박테리움 아크네에 대해 우수한 항균작용을 나타냄을 밝혀내었고, 그 효과 또한 매우 우수함을 발견하였다.
본 발명에 이용되는 피탄트리올은 3,7,11,15-테트라메틸헥사데칸-1,2,3-트리올로서 알려져 있는 화합물의 통상적인 명칭으로, 지방족 알코올인 피탄트리올은 화학식이 C20H42O3이고 분자량은 330.55이다. 오일과 알코올에 용해하기 쉬운 노란색 점도 있는 액체이다. 피탄트리올은 헤어 제품에 첨가 시 모발의 보습력 향상, 아미노산의 모발 흡착력 향상, 모발 강도 향상 및 헤어드라이의 열풍으로부터 모발을 보호하는 것으로 알려져 있으며, 또한 penetration enhancer로서 보고되어 있다 (Kozment (Spec. Issue), 19-25(1994)).
본 발명에서 이용되는 피탄트리올의 함량은 화장료 조성물 총 중량에 대하여 0.01% 내지 10.0중량%로 함유됨을 특징으로 한다. 0.01 중량% 미만일 경우에는 그 효과가 미미하고, 10.0 중량%를 초과하여 투입할 경우에는 용해도로 인한 석출의 문제가 발생할 수 있다.
한편, 본 발명에서 이용되는 연잎은 미나리아재비목 수련과의 여러해살이 수 초로서 연(Nelumbo nucifera)이라고도 한다. 비타민 C와 비타민 B12 및 아스파라긴, 아르기닌, 티로신 같은 아미노산이 함유되어 있어 피로회복 및 피부미용 개선작용 등에 효과가 있음은 물론 로에메린(roemerine)과 누시페린(nuciferine) 성분의 진통 진정작용이 있어 신경과민이나 스트레스 등에 효과가 있고 민간에서는 폐렴, 기관지천식, 임질, 강장, 소화불량뿐만 아니라 뱀과 독벌레에 물렸을 때 사용하는 것으로 알려져 왔다.
연잎은 가능한 6월 초순부터 10월 중순에 채취하게 되는데 통상 연잎은 6월 초순에 나기 시작해서 10월 중순이 되면 연잎이 퇴색하기 때문에 가능한 그 전에 채취하여 사용한다. 본 발명에서 사용되는 연잎은, 하엽(荷葉)이라고도 하며 약리적인 작용으로는 설사, 두통과 어지럼증, 토혈, 코피 등 출혈증, 산후 어혈치료, 야뇨증에 쓰이고 있으며, 각종 독성물질에 대한 중화작용을 한다. 특히 흡연자에게는 니코틴을 제거시켜 주는 해독작용이 있다. 또한 일반적으로 연잎은 해독효과와 함께 피를 맑게 해주며, 지혈작용, 항균작용과 혈압저하 작용이 있는 것으로 알려져 있고 특히 동의보감에서는 연잎의 꼭지를 특별히 하비(荷鼻)라 부르며 이 부분이 임신한 여성의 태를 편안하게 해주고 나쁜 피를 없애주는 효과가 있다고 일러준다. 연잎을 이용한 차로는 중국 고래의 감비차(減肥茶)(연잎, 율무, 산사자, 진피 등 함유)가 있는데, 다이어트와 피부미용에 효과가 있는 것으로 알려져 있다.
본 발명에서 이용되는 지부자(Kochia scoparia)는 명아주과의 쌍떡잎식물로 댑싸리, 낙추자, 천두자라 불리며 원산지는 유럽 및 아시아다. 일년초로 줄기가 단 단하고 높이는 1M 내외이며, 줄기는 처음에 녹색이었다가 붉게 된다. 잎은 피침형 혹은 선상피침형으로 어긋나게 자라고 양 끝이 좁고 가장자리가 밋밋하고 3개의 맥이 있으며 길이는 2~5cm, 폭은 2~8㎜로 긴 털이 나 있다. 꽃은 7~8월에 연한 녹색으로 피는데, 대가 없는 꽃이 잎겨드랑이에 몇 개씩 모여 달리고 꽃 밑에 포(苞)가 있으며 윗부분의 잎이 포처럼 작아지므로 전체가 수상꽃차례[穗狀花序]로 된다. 양성화(兩性花)와 암꽃이 같이 달리고 꽃받침은 꽃이 핀 다음 자라서 열매를 둘러싸며 뒤쪽의 것은 날개같이 된다. 수술은 5개이고 씨방은 넓은 달걀 모양이다.
식물체는 마른 다음 빗자루를 만들고 종자는 약용으로 사용하는데 한방에서 과실을 지부자(地膚子) 혹은 천두자(千頭子), 낙추자라 하며, 성질은 차고 맛이 쓰며 독이 없어 8월과 9월에 씨를 받아 그늘에서 말린 것을 강장약으로 음위, 수종, 흉통, 동통, 치습, 보약, 적리, 임질, 이뇨, 방광염, 오줌소태, 악창, 명목, 과실중독, 변비 등에 약재로 사용하고 항균작용이 있어 각종 염증과 습진과 창독, 옴, 버짐 등에도 효과가 있다. 또한 댑싸리 잎은 지부엽(地膚葉)이라하여 음력 4월과 5월에 뜯어 복용하면 장위(腸胃)를 수렴하여 설사를 멈추고, 악창의 독을 풀어 주며, 눈을 씻으면 눈에 열이 있으면서 잘 보지 못하는 것과 밤눈증(雀盲)이 있으면서 깔깔하고 아픈 것을 낫게 한다고 한다.
본 발명에서 이용되는 지골피(Lycium chinense)는 구기자 나무의 뿌리 껍질을 건조시킨 것으로 땅속에 들어 있고 근피를 벗기면 뼈만 남아 있는다 하여 붙여진 이름이다. 구기자는 쌍떡잎 식물 통화식물목 가지과의 낙엽 관목으로 높이는 1~2m정도이나 다른 물체에 기대어 자란 것은 4m에 이르기도 한다. 줄기는 비스듬히 자라고 끝이 밑으로 처진다. 흔히 가시가 있으나, 없는 것도 있고 잔가지는 노란빛을 띤 회색이고 털이 없다. 잎은 어긋나는데 여러 개가 뭉쳐나고 넓은 달걀 모양 또는 달걀 모양 바소꼴이다. 6~9월에 자줏빛 꽃이 1~4개 잎겨드랑이에서 나와 피고 화관은 종 모양으로 5갈래로 갈라지며 끝이 뾰족하다. 열매는 장과로 달걀모양 또는 타원형으로 8~9월에 붉게 익는다.
한방에서는 가을에 열매와 뿌리를 채취하여 햇볕에 말려 쓰는데 열매를 말린 것을 구기자라 하고 뿌리껍질을 말린 것을 지골피라 한다. 지골피의 생김새는 관상 또는 조각 모양으로 바깥 면은 황색, 회갈색이고 안쪽 면은 회색이며 껍질은 비늘 모양으로 벗겨지기 쉽다.
지골피는 성질이 달고 심심하고 차서 위(上)에서는 폐열(肺熱)을 쳐서 해천(咳喘)을 치료하고 아래(下)에서는 신열(腎熱)을 쳐서 골증(骨蒸)을 치료한다. 본초강목에서는 구기잎은 상초의 객열(客熱)을 없애고 지골피는 하초(下焦)의 허혈(虛血)을 내리게 한다고 기재되어 있다. 약리 작용은 심혈관계통의 혈압강하작용, 혈당강하작용이 보고되어있고, 몸이 허약하여 생기는 식은땀, 해수, 천식, 토혈, 코피, 소변출혈, 고혈당, 고혈에 좋으며 신경통, 두통, 어깨통증, 근육통, 요통, 허리와 무릎의 무력감이 있는 경우에 사용한다.
본 발명에서 제공하는 연잎, 지부자, 지골피로부터 추출되는 추출물은 당업계에 공지된 다양한 추출 방법을 이용하여 수득할 수 있으며, 바람직하게는, (a) 물, (b) 탄소수 1-4의 무수 또는 함수 저급 알코올 (메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 등), (c) 상기 저급 알코올과 물과의 혼합용매, (d) 아세톤, (e) 에틸 아세테이트, (f) 클로로포름 또는 (g) 1,3-부틸렌글리콜 등을 추출 용매로 하여 수득할 수 있다.
한편, 본 발명에서 사용되는 용어 "복합추출물"은 연잎, 지부자, 지골피로부터 추출되는 추출물로서 항균 활성을 증가시켜 여드름을 개선하는 본 발명의 효과를 실질적으로 방해하지 않는 기타 다른 성분을 포함하는 의미로서 사용되고, 또한, 본 발명에서 이용된 복합추출물은 상기한 추출 용매뿐만 아니라, 다른 추출 용매를 이용하여도 실질적으로 동일한 효과를 나타내는 추출물이 얻어질 수 있다는 것은 당업자에게 자명한 것이다.
또한, 본 발명의 복합추출물은 상술한 추출 용매에 의한 추출물뿐만 아니라, 통상적인 정제 과정을 거친 추출물도 포함한다. 예컨대, 일정한 분자량 컷-오프 값을 갖는 한외여과막을 이용한 분리, 다양한 크로마토그래피 (크기, 전하, 소수성 또는 친화성에 따른 분리를 위해 제작된 것)에 의한 분리 등, 추가적으로 실시된 다양한 정제 방법을 통해 얻어진 분획도 본 발명의 복합추출물에 포함되는 것이다.
본 발명의 복합추출물은 감압 증류 및 동결 건조 또는 분무 건조 등과 같은 추가적인 과정에 의해 분말 상태로 제조될 수 있다.
상기 복합추출물을 제조하기 위한 연잎과 지부자 및 지골피의 배합 중량비율은 6 ~ 9 : 0.05 ~ 2 : 0.05 ~ 2 으로 혼합하여 사용하는 것이 바람직하고, 상기 조성비율을 벗어나면 여드름 개선 효과가 떨어지는 문제가 있다.
또한 본 발명의 화장료 조성물은 상기 추출물을 전체 화장료 조성물에 대하여 0.001 내지 20.0 중량%를 포함하는 것이 바람직하다. 본 발명의 화장료 조성물이 0.001 중량 미만으로 상기 추출물을 포함할 경우에는 화장료 조성물의 실질적인 여드름 개선효과를 기대하기 어렵고 20.0 중량%를 초과하여 투입할 경우에는 제형 상 및 제품의 안정성에 영향을 미치며 초과투입에 따른 상승 효과가 적어 경제적이지 못하다. 더욱 바람직하기로는 본 발명의 화장료 조성물이 상기 추출물을 0.01 내지 10.0 중량%, 더더욱 바람직하게는 0.1-5.0 중량%를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 피탄트리올과 복합추출물을 함유하는 화장료 조성물은 당업계에서 통상적으로 제조되는 어떠한 제형으로도 제조될 수 있으며, 예를 들어, 유연화장수, 수렴화장수, 영양화장수, 아이크림, 영양크림, 마사지크림, 클렌징크림, 클렌징폼, 클렌징워터, 파우더, 에센스, 팩 등 그 제형에 있어 특별히 한정되지 않고 화장료의 제형 또는 사용 목적 등에 따라 제조될 수 있다.
이하, 제조예, 실시예, 비교예 및 실험예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하는 것이지만 이는 오로지 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로서, 본 발명의 요지에 따라 본 발명의 범위가 이들 예에 의해 제한되지 않는다는 것은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 자명할 것이다.
[제조예 1] 복합추출물의 제조
경동시장에서 구입한 연잎 400g, 지부자 100g, 지골피 100g에 10배 양의 증류수를 가하여 85℃에서 3시간 환류냉각 추출하여 상등액과 침전물을 분리하여 3회 반복 추출하였다. 각 추출물을 원심분리 및 여과, 농축하여 동결건조하여 수득한 복합추출물 추출물을 냉장실에 보관하면서 본 실험의 시료로 사용하였다.
[실험예 1] 피탄트리올과 복합추출물의 항균효과
본 발명에 이용되는 피탄트리올과 복합추출물의 여드름균에 대한 항균효과를 측정하기 위하여, 브레인 하트 인퓨전 배양액에 프로피오니박테리움 아크네 ATCC 6919 균을 접종하여 37℃ 진탕 배양기에서 24시간 배양 후 OD 600nm 값으로 농도를 측정한 뒤 최종농도 107CFU/ml로 하기 표 1에 기재된 시료가 10~10000ppm 함유된 배지에 접종하였다. 그런 다음 37℃, 200rpm으로 48시간 배양한 뒤 접종하여 준 초기균의 균수를 현저히 감소시키는 농도를 최소저해농도(Minimum Inhibitiry Concentration;MIC)로 하여 항균력을 측정하였다.
최소생육저해농도(MIC)
시료명 |
MIC(ppm) |
복합추출물 |
200 |
피탄트리올 |
>10000 |
피탄트리올, 복합추출물 |
100 |
표 1에서 알 수 있는 바와 같이, 피탄트리올 자체는 여드름균에 대해 항균력이 없으나 복합추출물와 동시에 사용할 경우 복합추출물 단독 사용보다 우수한 항균력을 가지는 것으로 확인할 수 있었고, 피탄트리올과 복합추출물을 동시에 함유하는 화장료 조성물도 우수한 여드름 치유효과가 있을 것으로 판단된다.
따라서, 피탄트리올과 복합추출물을 함유한 여드름 개선용 화장료 조성물의 여드름 개선 효과 및 피부자극을 측정하기 위하여 여드름 화장료 조성물을 각각 실시예 및 비교예 1~3으로 하고 통상적인 방법에 따라 제조하였으며, 그 조성을 하기의 표 2에 나타낸다.
실시예 및 비교예 1~3
배합성분 |
실시예 |
비교예 1 |
비교예 2 |
비교예 3 |
복합추출물 |
1.0 |
1.0 |
- |
- |
피탄트리올 |
0.1 |
- |
0.1 |
- |
프로필렌글리콜 |
6.0 |
6.0 |
6.0 |
6.0 |
글리세린 |
4.0 |
4.0 |
4.0 |
4.0 |
트리에탄올아민 |
1.2 |
1.2 |
1.2 |
1.2 |
토코페닐아세테이트 |
3.0 |
3.0 |
3.0 |
3.0 |
유동파라핀 |
5.0 |
5.0 |
5.0 |
5.0 |
스쿠알란 |
3.0 |
3.0 |
3.0 |
3.0 |
마카다미아너트오일 |
2.0 |
2.0 |
2.0 |
2.0 |
폴리솔베이트 60 |
1.5 |
1.5 |
1.5 |
1.5 |
솔비탄세스퀴올레이트 |
1.0 |
1.0 |
1.0 |
1.0 |
산탄검 |
0.3 |
0.3 |
0.3 |
0.3 |
향, 방부제 |
미량 |
미량 |
미량 |
미량 |
정제수 |
To 100 |
To 100 |
To 100 |
To 100 |
[실험예 2] 여드름에 대한 개선 정도 측정
본 발명의 여드름 치료효과를 확인하기 위해, 만 18~28세의 남녀 40명을 네 군으로 나누어 각 4주간 일상적인 로션 사용과 같은 방법으로 실시예 및 비교예 1~3을 사용하게 하였으며, 사용자의 의견에 따라 개선 정도를 하기의 평가기준에 따라 판정하였다. 그 시험 결과는 하기 표 3에 나타내었다.
[평가기준]
+++: 매우 양호한 개선 효과가 있음.
++ : 상당한 개선 효과가 있음.
+ : 약간의 개선 효과가 있음.
± : 개선 효과는 없으나 약화되지도 않음.
- : 개선 효과 없고 오히려 약화됨.
기간 |
실시예 |
비교예 1 |
비교예 2 |
비교예 3 |
1주 |
+ |
+ |
± |
± |
2주 |
++ |
+ |
± |
± |
3주 |
+++ |
++ |
± |
± |
4주 |
+++ |
+++ |
± |
± |
상기 표 3에서 알 수 있는 바와 같이, 피탄트리올과 복합추출물을 동시에 함유하는 화장료 조성물(실시예)은 복합추출물을 단독으로 사용하는 화장료 조성물 (비교예 1)에 비해서 여드름에 대한 개선 정도가 보다 우수함을 확인할 수 있었다.
[실험예 3] 피부 첩포 시험 (Patch Test)
본 발명의 피탄트리올과 복합추출물을 함유하는 화장료 조성물(실시예)과 비교예 1~3의 피부 안전성을 측정하기 위해 피검자 20명 (평균연령 29세, 연령분포 23-39세)을 대상으로 실시예와 비교예 1~3을 사용하여 상박에 피부 첩포 실험을 하였다. 단, 건선, 습진, 기타 피부 병변 보유자나 임신, 수유부 또는 피임제, 항히스타민제 등을 복용하고 있는 사람은 본 실험에서 제외하였다.
우선 시험부위를 70% 에탄올로 닦아낸 뒤 건조시키고 준비된 시험물질을 15㎍씩 핀챔버 (Finn chamber, 100x10, EPITEST, 핀란드) 내에 적하시킨 후 시험대상자의 전박 안쪽 부위에 밀폐 첩포하였다. 24시간 동안 첩포하고 첩포를 제거한 후 펜으로 시험부위를 표시하였다. 표시 후 각각 1시간 및 24시간 후에 확대경 (8MC-150, DAZOR, 미합중국)을 이용하여 시험부위를 관찰하여 홍반 및 부종 유무를 관찰하였다.
피부반응은 국제접촉피부염연구회 (ICDRG, International Contact Dermatitis Research Group)의 규정에 따라 판정하고, 수학식 1에 따라 평균피부반응도 (mean response rate)를 구하였다. 그 결과는 표 4에 제시된다.
* 피부반응의 평가 기준 및 점수
기호 |
점수 |
평가기준 |
- |
0 |
무반응 |
± |
0.5 |
희미한 또는 가벼운 홍반 |
+ |
1 |
경계가 뚜렷하나 약한 홍반, 부종 및 구진 |
++ |
2 |
뚜렷한 홍반, 구진 및 소수포 |
+++ |
3 |
심한 홍반 및 대수포, 가피형성 |
평균 피부 반응도 (mean score) = (점수 × 반응 수 × 100 ×1/2) / [3(최대 점수) × 총피검자수(n)]
시험물질 |
1 시간 후 |
24시간후 |
반응도(%) (n=20) |
± |
+ |
++ |
± |
+ |
++ |
실시예 |
1 |
- |
- |
- |
- |
- |
0.42 |
비교예 1 |
1 |
- |
- |
- |
- |
- |
0.42 |
비교예 2 |
1 |
- |
- |
- |
- |
- |
0.42 |
비교예 3 |
1 |
- |
- |
- |
- |
- |
0.42 |
상기 표 4에서 알 수 있듯이, 본 발명의 피탄트리올과 복합추출물을 함유하는 화장료 조성물(실시예)이 비교예 3과 피부에 대한 자극 정도가 유사하여 피부자극이 거의 없음을 알 수 있다.
이하, 본 발명의 피탄트리올과 복합추출물을 함유하는 화장료 조성물에 대한 다양한 제형예는 통상적인 화장품 분야에서 제조 방법에 따라 제조한다. 그러나, 본 발명의 조성물이 하기의 제형예들로 한정되는 것은 아니다.
[제형예 1] 유연화장수 (스킨) 제조
본 발명의 피탄트리올과 복합추출물을 함유하는 유연 화장수를 제조하기 위해 하기 표 5에 기재된 것처럼 배합하여 통상적인 화장품 분야에서의 제조 방법에 따라 제조한다.
배합성분 |
함량(중량%) |
복합추출물 |
0.5 |
피탄트리올 |
0.1 |
1,3-부틸렌글리콜 |
6.0 |
글리세린 |
4.0 |
올레일알코올 |
0.1 |
폴리솔베이트 20 |
0.5 |
에탄올 |
15.0 |
벤조페논-9 |
0.05 |
향, 방부제 |
미량 |
정제수 |
To 100 |
[제형예 2] 영양 화장수 (밀크 로션) 제조
본 발명의 피탄트리올과 복합추출물을 함유하는 영양 화장수를 제조하기 위해 하기 표 6에 기재된 것처럼 배합하여 통상적인 화장품 분야에서의 제조 방법에 따라 제조한다.
배합성분 |
함량(중량%) |
복합추출물 |
1.0 |
피탄트리올 |
0.1 |
프로필렌글리콜 |
6.0 |
글리세린 |
4.0 |
트리에탄올아민 |
1.2 |
토코페닐아세테이트 |
3.0 |
유동파라핀 |
5.0 |
스쿠알란 |
3.0 |
마카다미아너트오일 |
2.0 |
폴리솔베이트 60 |
1.5 |
솔비탄세스퀴올레이트 |
1.0 |
산탄검 |
0.3 |
향, 방부제 |
미량 |
정제수 |
To 100 |
[제형예 3] 영양 크림 제조
본 발명의 피탄트리올과 복합추출물을 함유하는 영양 크림을 제조하기 위해 하기 표 7에 기재된 것처럼 배합하여 통상적인 화장품 분야에서의 제조 방법에 따라 제조한다.
배합성분 |
함량(중량%) |
복합추출물 |
1.0 |
피탄트리올 |
0.1 |
바셀린 |
7.0 |
유동파라핀 |
10.0 |
밀납 |
2.0 |
폴리솔베이트 60 |
2.5 |
솔비탄세스퀴올레이트 |
1.5 |
스쿠알란 |
3.0 |
프로필렌글리콜 |
6.0 |
글리세린 |
4.0 |
트리에탄올아민 |
0.5 |
산탄검 |
0.5 |
토코페닐아세테이트 |
0.1 |
향, 방부제 |
미량 |
정제수 |
To 100 |
[제형예 4] 마사지 크림 제조
본 발명의 피탄트리올과 복합추출물을 함유하는 마사지 크림을 제조하기 위해 하기 표 8에 기재된 것처럼 배합하여 통상적인 화장품 분야에서의 제조 방법에 따라 제조한다.
배합성분 |
중량부 (%) |
복합추출물 |
0.5 |
피탄트리올 |
0.1 |
프로필렌글리콜 |
6.0 |
글리세린 |
4.0 |
트리에탄올아민 |
0.5 |
밀납 |
2.0 |
토코페닐아세테이트 |
0.1 |
폴리솔베이트 60 |
3.0 |
솔비탄세스퀴올레이트 |
2.5 |
세테아릴알코올 |
2.0 |
유동파라핀 |
30.0 |
산탄검 |
0.5 |
향, 방부제 |
미량 |
정제수 |
To 100 |
[제형예 5] 팩 제조
본 발명의 피탄트리올과 복합추출물을 함유하는 팩을 제조하기 위해 하기 표 9에 기재된 것처럼 배합하여 통상적인 화장품 분야에서의 제조 방법에 따라 제조한다.
배합성분 |
함량(중량%) |
복합추출물 |
0.5 |
피탄트리올 |
0.1 |
프로필렌글리콜 |
2.0 |
글리세린 |
4.0 |
폴리비닐알코올 |
10.0 |
에탄올 |
7.0 |
파이지-40 히드로게비이티드 캐스터 오일 |
0.8 |
트리에탄올아민 |
0.3 |
향, 방부제 |
미량 |
정제수 |
To 100 |