KR100999073B1 - 연료 전지용 금속 분리판 세트 및 이의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 금속 분리판의 내식성 및 전기 전도성을 향상시킬 수 있고 적어도 2개의 금속 분리판 사이의 기밀성을 유지시킬 수 있는 연료 전지용 금속 분리판 세트 및 이의 제조 방법을 제공하는 것이 그 기술적 과제이다. 이를 위해, 본 발명의 연료 전지용 금속 분리판 세트는 제1 및 제2 금속 분리판을 포함하는 적어도 2개의 금속 분리판을 포함하고, 상기 제1 및 제2 금속 분리판 각각은 스테인리스강 소재로 이루어지는 모재와; 그리고 상기 모재의 표면에 형성되며 내식성, 전기 전도성 및 상기 모재와의 접합성을 갖는 제1 금속 코팅층을 포함하고, 그리고 상기 제1 및 제2 금속 분리판이 서로 일체형 구조물이 되도록 상기 제1 금속 분리판의 제1 금속 코팅층과 상기 제2 금속 분리판의 제1 금속 코팅층은 열처리를 통해 서로 금속간 확산 접합된다.
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Description

연료 전지용 금속 분리판 세트 및 이의 제조 방법{A METAL BIPOLAR PLATE SET FOR A FUEL CELL AND A MANUFACTURING METHOD THEREOF}
본 발명은 연료 전지용 금속 분리판에 관한 것으로서, 더 상세하게는 금속 분리판의 내식성 및 전기 전도성을 향상시킬 수 있고 적어도 2개의 금속 분리판 사이의 기밀성을 유지시킬 수 있는 연료 전지용 금속 분리판 세트 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
일반적으로, 연료 전지(Fuel Cell)는 메탄올, 에탄올, 천연기체와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다.
이러한 연료 전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 청정 에너지원으로서, 단위 전지의 적층에 의한 스택 구성으로 다양한 범위의 출력을 낼 수 있는 장점을 갖고 있으며, 소형 리튬 전지에 비하여 4 내지 10배의 에너지 밀도를 나타내기 때문에 소형 및 이동용 휴대전원으로 주목 받고 있다.
연료 전지의 대표적인 예로는 고분자 전해질형 연료 전지(PEMFC: Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell), 직접 산화형 연료 전지(Direct Oxidation Fuel Cell)를 들 수 있다.
근래에 개발되고 있는 고분자 전해질형 연료 전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell: PEMFC)는, 다른 연료 전지에 비하여 출력 특성이 탁월하고 작동 온도가 낮을 뿐만 아니라 빠른 시동 및 응답 특성을 가지고 있으며, 메탄올, 에탄올 또는 천연 가스 등을 개질하여 만들어진 수소를 연료로 사용하여 자동차와 같은 이동용 전원은 물론, 주택, 공공건물과 같은 분산용 전원 및 전자기기용과 같은 소형 전원 등 그 응용 범위가 넓은 장점을 가지고 있다.
한편, 연료 전지에 있어서, 단위 셀 자체로는 전압이 낮아 실용성이 떨어지기 때문에 단위 셀이 적층된 스택 구성을 갖는다. 구체적으로, 전기를 실질적으로 발생시키는 스택은 막-전극 어셈블리(MEA: membrane-electrode assembly)와 분리판(Bipolar Plate)으로 이루어지는 단위 셀이 수 개 내지 수 백 개로 적층된 구조이다.
막-전극 어셈블리는 전해질 막을 사이에 두고 애노드 전극(일명, "연료극" 또는 "산화전극"이라고 한다)과 캐소드 전극(일명, "공기극" 또는 "환원전극"이라고 한다)이 부착된 구조를 가진다.
그리고 분리판은 막-전극 어셈블리와 더불어 연료 전지의 핵심 부품으로, 기체 확산층을 포함하는 막-전극 어셈블리를 구조적으로 지지하는 역할과, 연료 전지의 반응에 필요한 수소 가스와 산소가 공급되는 역할과, 그리고 각 막-전극 어셈블리의 애노드 전극과 캐소드 전극을 직렬로 연결시켜 주는 전도체의 역할을 동시에 수행한다. 특히, 분리판에 의해 애노드 전극에는 수소 가스가 공급되는 반면, 캐 소드 전극에는 산소가 공급된다. 이 과정에서 애노드 전극에서는 수소 가스의 전기 화학적인 산화 반응이 일어나고, 캐소드 전극에서는 산소의 전기 화학적인 환원이 반응이 일어나며 이때 생성되는 전자의 이동으로 인해 전기와 반응열 그리고 물을 함께 얻을 수 있다. 나아가, 이러한 반응열을 제거를 위해 분리판의 냉각 유로에는 냉각수가 공급된다.
이에 따라, 분리판이 가져야할 소재 특성으로는 우수한 열전도성, 전기 전도성, 가스 밀폐성, 화학적 안정성(예를 들어, 내 부식성), 구조적 강도, 내열성 등이 요구된다. 이러한 요구에 따라 분리판은 흑연 또는 수지와 흑연을 혼합한 복합 흑연 재료의 흑연계 소재로 만들어지고 있다. 하지만, 이러한 흑연계 분리판은 강도 및 밀폐성에 있어 금속계 소재에 대비하여 낮은 특성을 나타내며, 특히 흑연계 소재를 이용하여 분리판을 제조할 경우 높은 공정비용과 낮은 생산성으로 인하여 최근에는 금속계 분리판에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
분리판의 소재로서 금속계를 적용할 경우 분리판의 두께 감소를 통한 연료 전지 스택의 부피 감소 및 경량화가 가능하고 스탬핑(Stamping)을 이용한 제조가 가능하여 대량 생산성을 확보할 수 있다는 장점을 가지고 있다.
따라서, 연료 전지의 분리판용 금속 소재로서 스테인리스강, 티타늄 합금, 알루미늄 합금 및 니켈 합금 등이 후보 재료로 검토되고 있으며, 이 중 스테인리스강은 비교적 저렴한 소재 원가 및 우수한 내식성 등으로 인하여 분리판 소재로 많은 주목을 받고 있다.
한편, 적어도 2개의 분리판이 서로 적층되는 구성을 가질 경우, 오염 등을 막기 위해 그 사이의 공간(일예로, 냉각수 유로)의 기밀성이 강하게 요구된다.
이에 따라, 기밀성을 유지하기 위해, 일반적으로 분리판 사이에 러버 시일(rubber seal)("밀봉 접착제"라고 칭함)을 삽입하여 접합하는데, 시일의 접착력에 따라 기밀성이 결정되는 문제와, 시일의 의한 접착 작업이 수작업으로 이루어지는 번거로움이 여전히 존재할 수 있다.
따라서, 이러한 문제를 해결하기 위해 한국 특허공개공보 제 10-2008-0051887호 (공개일자: 2008년 6월 11일)에서는 시밍과 컴파운더(일예로, 밀봉 접착제)를 채용하여 분리판의 강성을 증가시키고, 자동화가 가능하고 대량 생산이 용이하도록 한 연료전지용 금속분리판의 제조방법을 제공하고 있다.
또한, 실제 양산라인에서 접착제 도포 장치를 로봇에 연결하여 도포할 경우, 분리판의 판넬 공차 및 변형량에 따라 비드 품질이 좌우될 수 있는데, 이러한 문제를 해결하기 위해 한국 특허등록공보 제 10-0872623호 (공고일자: 2008년 11월 28일)에서는 시스템의 하단에 플렉시블 형상의 단면을 낼 수 있는 개구부가 구비된 툴이 연결 수단에 의하여 접착제 도포 장치의 건부에 장착 구성되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 분리판 접합 시스템을 제공하고 있다.
하지만, 상술한 종래의 금속 분리판 및 금속 분리판 접합 기술은 다음과 같은 문제가 있을 수 있다.
먼저, 종래의 금속 분리판은 다음과 같은 문제가 있을 수 있는데, 연료 전지 사용시 발생할 수 있는 금속 분리판의 부식은 막-전극 어셈블리의 오염을 유발할 수 있어 연료 전지의 스택 성능을 저하시키는 요인으로 작용할 수 있고, 또한 장시 간 사용시 금속 표면에 성장할 수 있는 두꺼운 산화막은 연료 전지의 내부 저항을 증가시키는 요인으로 작용할 수 있다.
구체적으로, 연료 전지용 금속 분리판의 경우, 연료 전지 내부의 산성 환경에서 금속이 부식될 수 있고, 전기 전도 저항이 큰 산화 피막이 형성될 수 있다. 이에 따라, 막 오염(Membrane poisoning)의 발생과 접촉 저항의 증가라는 심각한 문제가 발생될 수 있다. 금속 분리판의 부식은 분리판 자체의 결함을 유발시킬 뿐만 아니라, 금속 이온의 전해질 막으로의 확산에 의해 촉매와 전해질의 피독 현상을 일으킬 수 있다. 촉매가 피독되면 촉매의 활성이 저하될 수 있고, 전해질이 피독되면 전해질의 수소 이온의 전도도가 전하될 수 있어, 상기 피독에 따라 연료 전지의 성능도 저하될 수 있다. 또한, 부식된 금속이 소실되므로 분리판과 막-전극 어셈블리 사이의 접촉이 불량해지고 전기 전도 저항이 증가하여 연료 전지의 성능이 저하될 수 있다. 분리판과 관련된 상술한 내용은 엔드 플레이트, 냉각 플레이트에도 동일하게 적용될 수 있다.
한편, 종래의 금속 분리판 접합 기술에서는, 분리판 사이의 기밀성을 유지하기 위해 다수의 구성요소들로 이루어진 복잡한 접합 시스템이 사용되어야 하고, 접착제가 정밀하게 도포되어야 하므로 제조 비용 및 제조 시간이 많이 소요될 수 있는 문제점이 있으며, 또한 분리판과 접착제의 이질성 때문에 불완전한 접합이 이루어지거나 열에 의한 팽창으로 틈새가 발생하면서 기밀성이 저하될 수 있어서, 냉각수 등이 그 틈새로 새어 나올 수 있는 문제점을 일으킨다.
본 발명은 종래기술에 대한 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 본 발명의 기술적 과제는, 금속 분리판의 내식성 및 전기 전도성을 향상시킬 수 있고 금속 분리판 사이의 기밀성을 유지시킬 수 있는 연료 전지용 금속 분리판 세트 및 이의 제조 방법을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판은 연료 전지용 금속 분리판 세트에 있어서, 제1 및 제2 금속 분리판을 포함하는 적어도 2개의 금속 분리판을 포함하고, 상기 제1 및 제2 금속 분리판 각각은 스테인리스강 소재로 이루어지는 모재와; 그리고 상기 모재의 표면에 형성되며 내식성, 전기 전도성 및 상기 모재와의 접합성을 갖는 제1 금속 코팅층을 포함하고, 그리고 상기 제1 및 제2 금속 분리판이 서로 일체형 구조물이 되도록 상기 제1 금속 분리판의 제1 금속 코팅층과 상기 제2 금속 분리판의 제1 금속 코팅층은 열처리를 통해 서로 금속간 확산 접합된다.
또한, 상기 제1 금속 코팅층은 내식성 및 전기 전도성을 가질 뿐만 아니라 상기 모재와의 접합성을 갖기 위하여, Ni, Sn, Zn, Ag, Cu, Au 중에서 선택된 어느 하나 또는 둘 이상의 성분으로 이루어질 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판은 상기 일체형 구조물 중 상기 제1 금속 코팅층의 표면에 형성되며 내식성과 전기 전도성을 갖는 제2 금속 코팅층을 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 제2 금속 코팅층은 Ni, Sn, Zn, Ag, Cu, Au, Pt, Pd, Rh, Ru 중에서 선택된 어느 하나 또는 둘 이상의 성분으로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 모재의 양면에 유로가 형성될 수 있고, 상기 제1 및 제2 금속 분리판이 상기 일체형 구조물이 될 때 상기 유로에 의해 그 사이에 냉각수 유동 공간이 형성될 수 있으며, 그리고 상기 냉각수 유동 공간의 내면 중 상기 제1 금속 코팅층의 표면에도 상기 제2 금속 코팅층이 형성될 수 있다.
한편, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트의 제조 방법은 스테인리스강 소재로 이루어지고 양면에 유로가 형성된 적어도 2개의 금속 분리판 모재를 준비하는 제1 단계와; 상기 각 모재의 표면에 내식성, 전기 전도성 및 상기 모재와의 접합성을 갖는 제1 금속 코팅층을 형성시키는 제2 단계와; 상기 각 모재에 제1 금속 코팅층이 형성되어 이루어진 각 금속 분리판을 상기 유로에 맞추어 서로 적층하는 제3 단계와; 그리고 상기 적층된 적어도 2개의 금속 분리판이 일체 구조물이 되도록 각 금속 분리판의 상기 제1 금속 코팅층을 진공로 또는 환원성 분위기로에서 서로 확산 접합시키는 제4 단계를 포함한다.
또한, 상기 제3 단계에서, 상기 적어도 2개의 금속 분리판이 제1, 제2, 제3 및 제4 금속 분리판을 포함하고, 상기 제2 금속 분리판과 상기 제3 금속 분리판 사이에 막-전극 어셈블리가 위치되는 적층 구조를 가질 경우, 상기 제1, 제2, 제3 및 제4 금속 분리판을 적층하는 과정에서 상기 제2 금속 분리판과 상기 제3 금속 분리판 사이에는 금속 확산 접합이 이루어지지 않도록 고온에서 견딜 수 있는 흑연이나 세라믹 판재를 상기 제2 및 제3 금속 분리판 사이에 삽입하여 적층할 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트의 제조 방법은 상기 제4 단계에 이어, 상기 확산 접합된 일체형 구조물의 접합부를 비파괴 검사 장비로 검사하는 제5 단계를 더 포함할 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트의 제조 방법은 상기 제5 단계에 이어, 상기 확산 접합된 일체형 구조물의 표면에 내식성과 전기 전도성을 갖는 제2 금속 코팅층을 형성시키는 제6 단계를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 제1 단계에서, 상기 유로를 요철 형상으로 형성시키기 위해 프레스 가공할 수 있다.
이상에서와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트 및 그 제조 방법은 다음과 같은 효과를 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 금속 분리판의 내식성 및 전기 전도성을 향상시킬 수 있고 적어도 2개의 금속 분리판 사이의 기밀성을 유지시킬 수 있음에 따라, 막 오염(Membrane poisoning)의 발생 및 접촉 저항을 현저히 줄일 수 있는 효과를 가질 수 있다. 특히, 전해질 피독 현상을 현저히 줄일 수 있으므로 연료 전지의 성능을 향상시킬 수 있고, 또한 기밀성이 확보되므로 냉각수가 등이 새는 것을 미연에 막을 수 있는 현저한 효과가 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 의하면, 적어도 2개의 금속 분리판이 확산 접합을 통해 접합됨에 따라, 종래와 같은 다수의 구성요소들로 이루어진 복잡한 접합 시스템이 사용될 필요가 없고 접착제를 정밀하게 도포하기 위해 시간을 많이 소요 하지 않아도 되므로 비용 및 시간을 현저히 줄일 수 있다.
이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트에서 제1 금속 분리판의 냉각수 유로 측과 제2 금속 분리판의 수소 유로 측을 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트에서 각 금속 분리판에 1차 금속 코팅층이 도포된 상태를 나타낸 개념적 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트에서 제1 및 제2 금속 분리판이 일체형 구조물로 확산 접합된 상태를 나타낸 개념적 단면도이다.
도 1에 도시된 바와 같이 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트는 적어도 2개의 금속 분리판(100)을 포함하고, 도 2에 도시된 바와 같이 각 금속 분리판(110)(120)은 모재(110a)(120a)와, 그리고 제1 금속 코팅층(110b)(120b)을 포함한다. 특히, 도 3에 도시된 바와 같이, 적어도 2개의 금속 분리판(100)이 제1 금속 분리판(110)과 제2 금속 분리판(120)을 포함할 경우, 제1 및 제2 금속 분리판(120)(130)이 서로 일체형 구조물(IS)이 되도록 제1 금속 분리 판(110)의 제1 금속 코팅층(110b)과 제2 금속 분리판(120)의 제1 금속 코팅층(120b)은 열처리를 통해 서로 금속간 확산 접합된다. 이하, 도 1 내지 도 3을 참조하여, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트를 구체적으로 설명한다.
적어도 2개의 금속 분리판(100)은, 도 1에 도시된 바와 같이, 제1 금속 분리판(110)과 제2 금속 분리판(120)을 포함한다. 일예로, 제1 금속 분리판(110)의 배면(도 1에서 보이지 않는 면)에는 제1 막-전극 어셈블리(도 3의 "10" 참조)(a first MEA)의 캐소드 전극 측에 공기(산소)를 공급하기 위한 공기 유로(도 3의 "112" 참조)(환원 반응에 의해 생성된 물을 배출시키기 위한 물 유로 역할 함께 수행하는 유로)가 형성될 수 있고, 그리고 제1 금속 분리판(110)의 정면(도 1에서 보이는 면)에는 반응열을 제거하기 위해 냉각수를 공급하기 위한 제1 냉각수 유로(111)가 형성될 수 있다. 제2 금속 분리판(120)의 배면[도 1에서 보이지 않는 면, 제1 금속 분리판(110)의 정면과 접촉될 면]에는 반응열을 제거하기 위한 제2 냉각수 유로(도 3의 "122" 참조)가 형성될 수 있고, 제2 금속 분리판(120)의 정면(도 1에서 보이는 면)에는 제2 막-전극 어셈블리(도 3의 "20" 참조)(a second MEA)의 애노드 전극 측에 수소 가스를 공급하기 위한 수소 유로(121)가 형성될 수 있다. 참고로, 후술하는 바와 같이 제1 및 제2 금속 분리판(110)(120)이 서로 확산 접합이 이루어질 경우, 제1 금속 분리판(110)의 정면과 제2 금속 분리판(120)의 배면 사이에는 냉각수 유로 공간(도 3의 "CF"참조)이 형성되고, 제1 막-전극 어셈블리(10)의 캐소드 전극 측에 제1 금속 분리판(110)의 배면(도 3에서 볼 때 저면)이 접하여 공기 유로 공간(도 3의 "112" 참조)이 형성되고, 그리고 제2 막-전극 어셈블리(20)의 애노드 전극 측에 제2 금속 분리판(120)의 정면(도 3에서 볼 때 평면)이 접하여 수소 유로 공간(도 3의 "121" 참조)이 형성된다.
또한, 도 2에 도시된 바와 같이, 제1 및 제2 금속 분리판(110)(120) 각각은 모재(110a)(120a)와 제1 금속 코팅층(110b)(120b)을 포함한다. 특히, 각 금속 분리판의 모재(110a)(120a)는 스테인리스강 소재로 이루어지고, 그리고 각 금속 분리판의 제1 금속 코팅층(110b)(120b)은 스테인리스강 소재에 대해 고용체를 형성하여 모재(110a)(120a)와 접합 특성이 우수하고 내식성 및 전기 전도성을 갖는 성분으로 이루어진다.
특히, 연료 전지용 금속 분리판(100)의 모재(110a)(120a)로 사용되는 스테인리스강은 그 표면에 부동태 피막이 형성되어 부식의 발생이 적은 소재이나 연료 전지용 금속 분리판(100)에서 요구하는 내식성 및 전기 전도성에는 부족할 수 있다. 이러한 내식성 및 전기 전도성의 부족 부분을 해결함과 함께 부동태 피막에 의해 접합이 잘 안 되는 문제를 동시에 해결하기 위해 모재(110a)(120a)에 제1 금속 코팅층(110b)(120b)을 형성 즉, 금속 코팅을 실시한다. 이러한 제1 금속 코팅층(110b)(120b)은 내식성 및 전기 전도성이 좋고, 그리고 스테인리스강과 반응성이 좋은 금속 성분으로 Ni, Sn, Zn. Ag, Cu, AU 등의 금속 성분 중에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 합금으로 이루어진 금속 성분을 가질 수 있다.
여기서, 제1 금속 코팅층(110b)(120b)의 두께는 접합 특성의 향상 및 접합 강도를 유지하기 위하여 1 내지 150㎛의 두께가 바람직할 수 있으며, 그 이유로 제 1 금속 코팅층(110b)(120b)의 두께가 1㎛이하인 경우에는 접합시 제1 금속 코팅층(110b)(120b)이 부족하며 미접합 현상이 발생될 수 있고, 150㎛이상인 경우에는 제1 금속 코팅층(110b)(120b)이 불균일해지고, 제조 원가가 높아질 수 있기 때문이다. 나아가, 연료 전지가 사용되는 분야에 따라 그 제1 금속 코팅층(110b)(120b)의 두께는 보다 정밀하게 한정될 수 있을 것이다. 예를 들어, 상술한 두께의 범위에서도, 자동차 분야와 휴대 전원 분야를 비교할 때, 자동차에 사용되는 연료 전지용 금속 분리판(100)의 제1 금속 코팅층(110b)(120b)의 두께(표 1의 실험예 1 내지 5 참조, 도 5 참조)가 휴대 전원의 그것(표 1의 실험예 6 내지 10 참조, 도 6 참조)에 비해 더 작게 설정될 수 있을 것이다. 또한, 제1 금속 코팅층(110b)(120b)의 두께는 모재(110a)(120a)의 두께에 비례하여 설정될 수 있을 것이다.
이하, 도 3을 참조하여, 모재(110a)(120a)에 제1 금속 코팅층(110b)(120b)이 형성된 제1 및 제2 금속 분리판(110)(120)을 서로 접합시키는 기술에 대해 상세히 설명한다.
적어도 2개의 금속 분리판(100)이 제1 및 제2 금속 분리판(110)(120)과 함께 제3 및 제4 금속 분리판(미도시)(미도시)을 더 포함하고, 그리고 제2 금속 분리판(120)과 제3 금속 분리판(미도시) 사이에 막-전극 어셈블리(미도시)가 위치되는 적층 구조를 가질 경우, 제1, 제2, 제3 및 제4 금속 분리판(110)(120)(미도시)(미도시)을 순차적으로 적층하는 과정에서 제2 금속 분리판(120)과 제3 금속 분리판(미도시) 사이에는 금속 확산 접합이 이루어지지 않도록 즉, 제2 금속 분리판(120)의 제1 금속 코팅층(120b)과 제3 금속 분리판(미도시)의 제1 금속 코팅층(미도시) 간의 금속 확산 접합이 이루어지지 않도록 고온에서 견딜 수 있는 흑연이나 세라믹(SiC, Al203 등) 판재를 제2 및 제3 금속 분리판(120)(미도시) 사이에 삽입하여 적층하게 된다.
이렇게 적층된 금속 분리판들(100)을 서로 접합하기 위하여 진공로(미도시)나 환원성 분위기로(미도시)에서 적층된 금속 분리판들(100)을 가열하여 제1 금속 코팅층(110b)(120b) 간의 확산 접합을 수행하게 된다. 이 때, 접합 온도는 대략 코팅된 금속 성분의 금속간 확산이 이루어질 수 있는 온도로서 주석 코팅층의 액상 온도(232℃)의 직상인 240℃ 보다 크고, 니켈의 액상 온도(1,455℃)의 직상인 1,460℃ 보다 작은 범위에서 제1 금속 코팅층(110b)(120b)의 성분에 따라 선택하여 사용할 수 있다. 또한, 적층된 금속 분리판(100)이 충분히 가열되도록 유지 시간을 가지는데, 적층된 금속 분리판(100)의 무게에 따라서 대략 30분 내지 240분까지 유지하는 것이 바람직하다.
이하, 도 5, 도 6 및 표 1을 참조하여, 금속간 확산 접합 기술을 보다 자세히 설명한다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용(특히, 자동차 연료 전지용) 금속 분리판 세트에서 제1 및 제2 금속 분리판(110)(120)이 서로 확산 접합된 일체형 구조물(IS)의 접합부를 500배 확대하여 나타낸 도면이고, 그리고 도 6은 본 발명의 다른 실시예에 따른 휴대 전원 연료 전지용 금속 분리판 세트에서 제1 및 제2 금속 분리판(1110)(1120)이 서로 확산 접합된 일체형 구조물(IS)의 절단면을 나타 낸 단면도이다.
표 1은 제1 및 제2 금속 분리판(110)(120)을 서로 확산 접합시키는 실험예들을 보이고 있다.
종류 순서 분리판 제1금속코팅층 접합조건 접합
여부
재질 두께(mm) 성분 두계(㎛) 온도(℃) 유지시간(min)
자동차
연료
전지용
금속
분리판		 실험예1 SUS316L 0.5 Ni 5 1,460 60 양호
실험예2 SUS316L 0.5 Sn 5 240 60 양호
실험예3 SUS316L 0.5 Cu 5 1.090 60 양호
실험예4 SUS304L 0.5 Ag 5 980 60 양호
실험예5 SUS304L 0.5 Au 5 1,070 60 양호
휴대
전원
전지용
금속
분리판		 실험예6 SUS304L 1.6 Ni 80 1,460 100 양호
실험예7 SUS304L 1.6 Sn 80 240 100 양호
실험예8 SUS304L 1.6 Cu 80 1,090 100 양호
실험예9 SUS316L 1.6 Ag 80 980 100 양호
실험예10 SUS316L 1.6 Au 80 1,070 100 양호
표 1에서, 실험예 1 내지 실험예 5는 도 5에 나타난 자동차 연료 전지용 금속 분리판에 대한 것(도 5 참조)이며, 5㎛의 제1 금속 코팅층(110b)(120b)이 5mm의 스테인리스강 소재의 금속 분리판 모재(110a)(120a)에 도포(특히, 무전해 전기 도금)된 상태에서, 제1 금속 코팅층(110b)(120b)의 성분에 맞는 해당 온도와 해당 유지 시간을 제공하게 되면, 확산 접합 상태가 양호했음을 보이고 있다. 특히, 5㎛의 제1 금속 코팅층(110b)(120b) 서로 접합되면 그 접합부의 두게가 10㎛가 되어야 하나, 니켈(Ni)를 가지고 실험을 결과 도 5의 500배 확대된 조직도에서의 접합부의 두께는 대략 7㎛를 보이고 있음을 알 수 있었다. 그 이유는 가압 효과 및 확산 효과(흡수 효과)에 의해 제1 금속 코팅층(110b)(120b)이 서로 완전히 일체화되었기 때문이다. 즉, 이러한 확산 접합을 통해 완벽한 기밀성이 확보되었음을 알 수 있었다.
표 1에서, 실험예 6 내지 실험예 10은 도 6에 나타난 휴대 전원 연료 전지용 금속 분리판에 대한 것(도 6 참조)이며, 5㎛의 제1 금속 코팅층(미도시)이 5mm의 스테인리스강 소재의 금속 분리판 모재(미도시)에 도포(일예로, 무전해 전기 도금)된 상태에서, 제1 금속 코팅층(미도시)의 성분에 맞는 해당 온도와 해당 유지 시간을 제공하게 되면, 확산 접합 상태가 양호했음을 보이고 있다. 즉, 이러한 확산 접합을 통해 완벽한 기밀성이 확보되었음을 알 수 있었다.
한편, 도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트에서 서로 금속 확산 접합된 일체형 구조물(IS)에 2차 금속 코팅층(100c)이 도포된 상태를 나타낸 개념적 단면도이다.
도 4에 도시된 바와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트는 일체형 구조물(IS) 중 제1 금속 코팅층(110b)(120b)의 표면에 도포되는 내식성 및 전기 전도성을 갖는 제2 금속 코팅층(100c)을 더 포함할 수 있다.
제1 금속 코팅층(110b)(120b)은 접합에 용이한 금속일 뿐만 아니라 내식성과 전기 전도성도 우수하지만 확산 접합시 스테인리스강 소재의 모재(110a)(120a)로 확산되거나 일부가 기화되는 현상이 나타날 수 있다. 이로 인해 연료 전지용 금속 분리판에 사용하기에 내식성 및 전기 전도성을 최적으로 유지시키는데 조금 부족할 수 있다. 따라서, 확산 접합된 일체형 구조물(IS)에 2차로 제2 금속 코팅층(100c)을 도포(일예로, 무전해 전기 도금)시키는데 제2 금속 코팅층(100c)에는 제1 금속 코팅층(110b)(120b)에 사용된 금속 성분과 함께 내식성 및 전기 전도성이 우수한 귀금속 성분이 추가될 수 있다. 특히, 확산 접합된 일체형 구조물(IS)인 금속 분리판 세트에 적합한 제2 금속 코팅층(100c)은 Ni, Sn, Zn, Ag, Cu, Au, Pt, Pd, Rh, Ru 중 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 합금으로 이루어지는 것이 바람직할 것이다.
이하, 도 1, 도 2, 도 4 및 도 7을 참조하여, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트의 제조 방법을 설명한다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트의 제조 방법을 나타낸 플로우 챠트이다.
도 1 및 도 7에 도시된 바와 같이, 금속 분리판(110)(120)을 이루는 스테인리스강 소재의 모재(110a)(120a)를 절단하고(도 7의 "S100"), 각 모재(110a)(120a)의 양 면에 반응 가스나 반응물이나 냉각수의 유로가 제공되도록 복수개의 홈(111)(121)을 가공(일예로, 프레스 가공 등)한다(S200).
복수개의 홈(111)(120)이 가공된 상태에서 모재(110a)(120a)의 표면에 접합성 및 내식성을 향상시키기 위해, 도 2에 도시된 바와 같이, 1차로 제1 금속 코팅층(110b)(120b)을 도포(일예로, 무전해 전기 도금)한다(S300).
각 모재(110a)(120a)에 제1 금속 코팅층(110b)(120b)이 도포된 제1, 제2, 제3 및 제4 금속 분리판(110)(120)(미도시)(미도시)을 서로 적층시킨다(S400). 이때, 제2 금속 분리판(120)과 제3 금속 분리판(미도시) 사이에 막-전극 어셈블리(미도시)가 위치되는 적층 구조를 가질 경우, 제1, 제2, 제3 및 제4 금속 분리판(110)(120)(미도시)(미도시)을 적층하는 과정에서 제2 금속 분리판(120)과 제3 금속 분리판(미도시) 사이에는 금속 확산 접합이 이루어지지 않도록 즉, 제2 금속 분리판(120)의 제1 금속 코팅층(120b)과 제3 금속 분리판(미도시)의 제1 금속 코팅층(미도시) 간의 금속 확산 접합이 이루어지지 않도록 고온에서 견딜 수 있는 흑연이나 세라믹(SiC, Al203 등) 판재(미도시)를 제2 및 제3 금속 분리판(120)(미도시) 사이에 삽입하여 적층하게 된다.
이렇게 적층된 금속 분리판들(100)을 고온 진공로(미도시) 또는 환원성 분위기로(미도시)에 넣어 확산 접합시킨다(S500).
이 후, 확산 접합된 일체형 구조물(IS)의 접합부의 접합 상태를 체크하기 위해 초음파 또는 엑스레이(X-ray) 등 비파괴 검사를 수행한다(S600).
검사후, 접합 상태에 양호하면, 도 4에 도시된 바와 같이, 확산 접합된 일체형 구조물(IS)의 내식성 및 전기 전도성의 향상시키기 위해 일체형 구조물(IS)의 표면에 2차로 제2 금속 코팅층(100c)을 도포(일예로, 무전해 전기 도금)한다(S700).
이상에서와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트 및 그 제조 방법은 다음과 같은 효과를 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 금속 분리판(100)의 내식성 및 전기 전도성을 향상시킬 수 있고 적어도 2개의 금속 분리판(110)(120) 사이의 기밀성을 유지시킬 수 있음에 따라, 막 오염(Membrane poisoning)의 발생 및 접촉 저항을 현저히 줄일 수 있는 효과를 가질 수 있다. 특히, 전해질 피독 현상을 현저히 줄일 수 있으므로 연료 전지의 성능을 향상시킬 수 있고, 또한 기밀성이 확보되므로 냉각수가 등이 새는 것을 미연에 막을 수 있는 현저한 효과가 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 의하면, 적어도 2개의 금속 분리판(110)(120)이 확산 접합을 통해 접합됨에 따라, 종래와 같은 다수의 구성요소들로 이루어진 복잡한 접합 시스템이 사용될 필요가 없고 접착제를 정밀하게 도포하기 위해 시간을 많이 소요하지 않아도 되므로 비용 및 시간을 현저히 줄일 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트에서 제1 금속 분리판의 냉각수 유로 측과 제2 금속 분리판의 수소 유로 측을 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트에서 각 금속 분리판에 1차 금속 코팅층이 도포된 상태를 나타낸 개념적 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트에서 제1 및 제2 금속 분리판이 일체형 구조물로 확산 접합된 상태를 나타낸 개념적 단면도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트에서 서로 금속 확산 접합된 일체형 구조물에 2차 금속 코팅층이 도포된 상태를 나타낸 개념적 단면도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용(특히, 자동차 연료 전지용) 금속 분리판 세트에서 제1 및 제2 금속 분리판이 서로 확산 접합된 일체형 구조물의 접합부를 500배 확대하여 나타낸 도면이다.
도 6은 본 발명의 다른 실시예에 따른 휴대 전원 연료 전지용 금속 분리판 세트에서 제1 및 제2 금속 분리판이 서로 확산 접합된 일체형 구조물의 절단면을 나타낸 단면도이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 금속 분리판 세트의 제조 방법을 나타낸 플로우 챠트이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
100: 금속 분리판 110: 제1 금속 분리판
120: 제2 금속 분리판: 110a, 120a: 모재
110b, 120b: 제1 금속 코팅층 100c: 제2 금속 코팅층

Claims (10)

  1. 연료 전지용 금속 분리판 세트에 있어서,
    제1 및 제2 금속 분리판을 포함하는 적어도 2개의 금속 분리판을 포함하고,
    상기 제1 및 제2 금속 분리판 각각은
    스테인리스강 소재로 이루어지는 모재와; 그리고
    상기 모재의 표면에 형성되며 내식성, 전기 전도성 및 상기 모재와의 접합성을 갖는 제1 금속 코팅층을 포함하고, 그리고
    상기 제1 및 제2 금속 분리판이 서로 일체형 구조물이 되도록 상기 제1 금속 분리판의 제1 금속 코팅층과 상기 제2 금속 분리판의 제1 금속 코팅층은 열처리를 통해 서로 금속간 확산 접합되는 연료 전지용 금속 분리판 세트.
  2. 제1항에서,
    상기 제1 금속 코팅층은 내식성 및 전기 전도성을 가질 뿐만 아니라 상기 모재와의 접합성을 갖기 위하여, Ni, Sn, Zn, Ag, Cu, Au 중에서 선택된 어느 하나 또는 둘 이상의 성분으로 이루어지는 연료 전지용 금속 분리판 세트.
  3. 제1항 또는 제2항에서,
    상기 일체형 구조물 중 상기 제1 금속 코팅층의 표면에 형성되며 내식성과 전기 전도성을 갖는 제2 금속 코팅층을 더 포함하는 연료 전지용 금속 분리판 세트.
  4. 제3항에서,
    상기 제2 금속 코팅층은 Ni, Sn, Zn, Ag, Cu, Au, Pt, Pd, Rh, Ru 중에서 선택된 어느 하나 또는 둘 이상의 성분으로 이루어지는 연료 전지용 금속 분리판 세트.
  5. 제4항에서,
    상기 모재의 양면에 유로가 형성되고,
    상기 제1 및 제2 금속 분리판이 상기 일체형 구조물이 될 때 상기 유로에 의해 그 사이에 냉각수 유동 공간이 형성되며, 그리고
    상기 냉각수 유동 공간의 내면 중 상기 제1 금속 코팅층의 표면에도 상기 제2 금속 코팅층이 형성되는 연료 전지용 금속 분리판 세트.
  6. 연료 전지용 금속 분리판 세트의 제조 방법에 있어서,
    스테인리스강 소재로 이루어지고 양면에 유로가 형성된 적어도 2개의 금속 분리판 모재를 준비하는 제1 단계와;
    상기 각 모재의 표면에 내식성, 전기 전도성 및 상기 모재와의 접합성을 갖는 제1 금속 코팅층을 형성시키는 제2 단계와;
    상기 각 모재에 제1 금속 코팅층이 형성되어 이루어진 적어도 2개의 금속 분리판을 상기 유로에 맞추어 서로 적층하는 제3 단계와; 그리고
    상기 적층된 적어도 2개의 금속 분리판이 일체 구조물이 되도록 각 금속 분리판의 상기 제1 금속 코팅층을 진공로 또는 환원성 분위기로에서 서로 확산 접합시키는 제4 단계
    를 포함하는 연료 전지용 금속 분리판 세트의 제조 방법.
  7. 제6항에서,
    상기 제3 단계에서,
    상기 적어도 2개의 금속 분리판이 제1, 제2, 제3 및 제4 금속 분리판을 포함하고, 상기 제2 금속 분리판과 상기 제3 금속 분리판 사이에 막-전극 어셈블리가 위치되는 적층 구조를 가질 경우,
    상기 제1, 제2, 제3 및 제4 금속 분리판을 적층하는 과정에서 상기 제2 금속 분리판과 상기 제3 금속 분리판 사이에는 금속 확산 접합이 이루어지지 않도록 고온에서 견딜 수 있는 흑연이나 세라믹 판재를 상기 제2 및 제3 금속 분리판 사이에 삽입하여 적층하는 연료 전지용 금속 분리판 세트의 제조 방법.
  8. 제6항 또는 제7항에서,
    상기 제4 단계에 이어,
    상기 확산 접합된 일체형 구조물의 접합부를 비파괴 검사 장비로 검사하는 제5 단계를 더 포함하는 연료 전지용 금속 분리판 세트의 제조 방법.
  9. 제8항에서,
    상기 제5 단계에 이어,
    상기 확산 접합된 일체형 구조물의 표면에 내식성과 전기 전도성을 갖는 제2 금속 코팅층을 형성시키는 제6 단계를 더 포함하는 연료 전지용 금속 분리판 세트의 제조 방법.
  10. 제9항에서,
    상기 제1 단계에서,
    상기 유로를 요철 형상으로 형성시키기 위해 프레스 가공하는 연료 전지용 금속 분리판 세트의 제조 방법.
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