KR100982281B1 - 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 (A) 열가소성 나일론계 수지 30 내지 55 중량%, (B) 열가소성 고무 45 내지 70 중량%, 및 (C) 상기 (A)와 (B)로 이루어진 기초 성분 100 중량부에 대하여 섬유상 충전제 40 내지 120 중량부를 포함하는 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물에 관한 것이다.
본 발명에 따른 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지는 우수한 기계적 강도 및 내열도를 가짐과 동시에 우수한 표면 연성 특성을 가짐으로써, 높은 표면 연성 특성과 기계적 강도 등이 요구되는 휴대용 이동통신 기기의 하우징, 정밀 전기전자 부품, 그리고 자동차 부품 등의 다양한 성형품의 제조에 사용될 수 있다.
열가소성 나일론계 수지, 열가소성 고무, 섬유상 충전제, 연성, 충격강도, 굴곡강도, 내열도

Description

열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물{THERMOPLASTIC ELASTOMER/NYLON POLYMER ALLOY RESIN COMPOSITION}
본 발명은 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 충격강도 및 굴곡강도 등의 기계적 강도, 내열도 및 표면 연성 특성이 모두 우수한 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물에 관한 것이다.
열가소성 고무(Thermoplastics Elastomer, TPE)는 신소재 연구개발의 한 분야로써 재활용이 가능하여 최근 대두되고 있는 환경문제에 적합한 재료로 다양한 용도 개발이 활발히 연구되고 있다.
TPE는 상온에서 가황 고무와 동일한 거동을 보여 고무적 탄성을 가지며, 고온에서는 플라스틱 재료와 동일하게 사출성형이 됨에 따라 고무와 플라스틱의 중간적인 성질의 소재이다. 이러한 TPE는 연성의 고무적 감성 느낌을 충족시켜, 스포츠용품, 식품포장, 의료 기기, 휴대용 IT 외장 등의 다양한 용도에 적용이 되고 있다. 그러나 연성의 고무적 특성으로 인해 기계적, 열적 특성이 기존 플라스틱 제품과 비교하여 매우 열악하여 단독으로 제품 사용에는 큰 제한이 있어, 주로 2중, 다중 사출에 의한 방식으로 적용된다.
이러한 상황에서 최근 휴대용 IT 외장 소재를 중심으로 원가 절감 및 친환경을 위해 기존 연성 느낌을 구현하는 우레탄 도장의 공정을 배제하고 소재 단독의 연성 감성이 요구되고 있다. TPE 소재가 가능성 있는 대상 중 하나이나, 표면 연성과 외장재로써 요구되는 기계적 강도는 다소 상반된 개념으로 그 구현이 난이하다.
이러한 한계를 극복하고자 TPE와 다른 수지와의 얼로이나 보강재의 적용이 시도되고 있으나, 원하는 기계적, 열적 특성을 충족시키지 못하고 오히려 기존의 장점인 표면 연성 특성을 잃어버리는 문제가 있다. 표면 경도를 높인 TPE 소재의 적용 사례도 있으나 이 경우 또한 표면 연성 특성을 잃어버려 기존의 강점을 잃어버리게 된다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여, 본 발명은 우수한 기계적 강도 및 내열도를 가짐과 동시에 우수한 표면 연성 특성을 가지는 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 상기 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물로부터 제조되는 성형품을 제공하는 것을 목적으로 한다.
다만, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 과제들로 제한되지 않으며, 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 구현예는
(A) 열가소성 나일론계 수지 30 내지 55 중량%,
(B) 열가소성 고무 45 내지 70 중량%, 및
(C) 상기 (A)와 (B)로 이루어진 기초 성분 100 중량부에 대하여 섬유상 충전제 40 내지 120 중량부를 포함하는 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물을 제공한다.
또한, 본 발명의 다른 구현예는 상기 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물로부터 제조되는 성형품을 제공한다.
기타 본 발명의 구현예들의 구체적인 사항은 이하의 상세한 설명에 포함되어 있다.
본 발명에 따른 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지는 우수한 기계적 강도 및 내열도를 가짐과 동시에 우수한 표면 연성 특성을 가짐으로써, 높은 표면 연성 특성과 기계적 강도 등이 요구되는 휴대용 이동통신 기기의 하우징, 정밀 전기전자 부품, 그리고 자동차 부품 등의 다양한 성형품의 제조에 사용될 수 있다.
이하, 본 발명의 구현예를 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
본 발명자들은 종래 문제점을 극복하고자 연구한 결과, 열가소성 고무에 열가소성 나일론계 수지와 섬유상 충전제를 적용하는 방법으로 수지 조성물을 구성할 경우 높은 충격강도, 굴곡강도 및 열적특성과 함께 우수한 표면 연성 특성이 발현되는 사실을 발견함에 따라, 본 발명을 완성하게 되었다.
본 발명의 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물은 (A) 열가소성 나일론계 수지 30 내지 55 중량%, (B) 열가소성 고무 45 내지 70 중량%, 및 (C) 상기 (A)와 (B)로 이루어진 기초 성분 100 중량부에 대하여 섬유상 충전제 40 내지 120 중량부를 포함하여 이루어진다.
이하 본 발명의 일 구현예에 따른 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물에 포함되는 각 성분에 대하여 구체적으로 살펴본다.
(A) 열가소성 나일론계 수지
본 발명에서 사용되는 열가소성 나일론계 수지는 통상적으로 알려진 ε-카프로락탐, ω-도데카락탐(dodecalactam) 등의 락탐을 개환 중합하여 얻을 수 있는 폴리아마이드 6(나일론 6); 아미노카프론산, 11-아미노운데칸산(amino undecanoic acid), 12-아미노도데칸산(amino dodecanoic acid) 등의 아미노산에서 얻을 수 있는 나일론 중합체; 에틸렌디아민, 테트라메틸렌디아민, 헥사메틸렌디아민, 운데카메틸렌디아민, 도데카메틸렌디아민, 2,2,4-트리메틸헥사메틸렌디아민, 2,4,4-트리메틸헥사메틸렌디아민, 5-메틸노나헥사메틸렌디아민, 메타크실렌디아민, 파라크실렌디아민, 1,3-비스아미노메틸사이클로헥산, 1,4-비스아미노메틸사이클로헥산, 1-아미노-3-아미노메틸-3,5,5-트리메틸사이클로헥산, 비스(4-아미노사이클로헥산)메탄, 비스(4-메틸-4-아미노사이클로헥실)메탄, 2,2-비스(4-아미노사이클로헥실)프로판, 비스(아미노프로필)피페라딘, 아미노에틸피페라딘 등의 지방족, 지환족(cycloalphatic), 또는 방향족 디아민과, 아디프산, 세바틴산, 아제라인산, 테레프탈산, 인프탈산, 2-클로로테레프탈산, 2-메틸테레프탈산, 5-메틸인프탈산 등의 지방족, 지환족, 또는 방향족디카르본산 등에서 얻을 수 있는 나일론 중합체; 이들의 공중합체; 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다.
이 중에서, 아디프산과 헥사메틸렌디아민을 중합하여 제조된 폴리아마이드를 나일론 66 이라 칭한다.
본 발명에 따른 열가소성 나일론계 수지는 포름산 85%의 사용과 측정온도 25 ℃의 조건에서 2.4 내지 3.8cp의 상대 점도를 갖는 것이 바람직하다. 열가소성 나일론계 수지의 상대 점도가 상기 범위에 포함되는 경우, 원하는 내충격성 등의 기계적 강도를 얻을 수 있고 성형을 용이하게 할 수 있어 상업적인 측면에서 효율성이 증가하므로 바람직하다.
상기 나일론계 열가소성 수지의 수평균분자량(Mn)은 약 20,000 내지 150,000 이고, 아민 말단 그룹의 농도는 20 내지 60 mmol/kg 이다.
특히, 본 발명에 따른 열가소성 나일론계 수지로는 나일론 6, 나일론 66 및 이들의 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 열가소성 나일론계 수지는 본 발명의 열가소성 나일론계 수지 및 열가소성 고무의 총량 100 중량부에 대하여 30 내지 55 중량부로 사용되는 것이 바람직하다. 상기 범위 내에서 전체 수지 조성물의 기계적 강도와 표면 연성의 물성 밸런스가 우수하다.
(B) 열가소성 고무
열가소성 고무(Thermoplastics elastomer, TPE)는 분자 중에 탄성을 갖는 고무성분(소프트 세그먼트)과 열가소성 변형 방지를 위한 분자구속성분(하드 세그먼트)을 포함하고 있다. 이러한 하드 세그먼트와 소프트 세그먼트의 종류, 분자량 및 배열을 달리함에 따라 강도, 내열도, 내화학성, 내마모성 등의 다양한 특성 구현이 가능하다. 일반적으로 열가소성 고무는 그 종류에 따라 올레핀계, 스티렌계, 에스터계, PVC계, 우레탄계, 나일론계 등이 있다.
본 발명에 적합한 열가소성 고무는 나일론계 열가소성 고무이며, 상기 나일론계 열가소성 고무는 일반적으로 고무성분(소프트 세그먼트)이 나일론계이며, 분자구속성분(하드 세그먼트)은 에스테르나 에테르로 구성되어 있다.
상기 열가소성 고무는 shore D 경도가 20 내지 60인 제품이 적합하며, 보다 적합하게는 shore D 경도가 30 내지 50인 제품이 좋다. 상기 범위 내에서 최종제품의 기계적 강도와 표면 연성의 물성밸런스가 우수하다.
본 발명에 따른 열가소성 고무는 본 발명의 열가소성 나일론계 수지 및 열가소성 고무의 총량 100 중량부에 대하여 45 내지 70 중량부로 사용되는 것이 바람직하다. 상기 범위 내에서 전체 수지 조성물의 표면 연성 특성과 기계적 강도의 물성밸런스가 우수하다.
본 발명에서 사용되는 (A) 열가소성 나일론계 수지에 대한 (B) 열가소성 고무의 함량비는 0.8 내지 2.3 인 것이 바람직하며, 1.0 내지 2.0 인 것이 더욱 바람직하다. 상기 함량비가 0.8 내지 2.3 인 경우 충격강도 및 굴곡강도 등의 기계적 강도와 내열도가 우수한 동시에 우수한 표면 연성 특성도 함께 나타날 수 있다.
(C) 섬유상 충전제
본 발명에서 사용되는 섬유상 충전제는 유리섬유, 현무암섬유, 금속섬유, 보론섬유, 아라미드섬유, 천연섬유, 티탄산 칼리 섬유, 탄화 규소 섬유, 및 얼로스토나이토로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다.
상기 섬유상 충전제는 본 발명의 열가소성 나일론계 수지 및 열가소성 고무 의 총량 100 중량부에 대하여 40 내지 120 중량부로 사용되는 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 50 내지 100 중량부로 사용되는 것이 좋다. 상기 섬유상 충전제 범위 내에서 전체 수지 조성물의 기계적 특성과 표면 연성특성, 표면외관의 물성밸런스가 우수하다.
(D) 기타 첨가제
본 발명의 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물은 상기의 구성성분 외에도 각각의 용도에 따라 기타 첨가제를 더 포함할 수 있다.
상기 첨가제로는 자외선 흡수제, 열안정제, 산화방지제, 난연제, 활제, 전도성 물질, 염료 및/또는 안료, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택된 것을 사용할 수 있으며, 상기 첨가제는 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물 100 중량부에 대하여 0.1 내지 30 중량부의 범위로 사용할 수 있다.
상기 자외선 흡수제는 UV 조사에 따른 수지 조성물의 색상 변화 및 광반사성 저하를 억제하는 역할을 하는 것으로, 벤조트리아졸계, 벤조페논계, 트리아진계 등의 화합물이 사용될 수 있다.
상기 산화방지제로는 페놀형, 포스파이드형, 티오에테르형, 또는 아민형 산화방지제를 바람직하게 사용할 수 있다.
본 발명의 수지 조성물은 수지 조성물을 제조하는 공지의 방법으로 제조할 수 있다. 예를 들면, 본 발명의 구성성분과 기타 첨가제들을 동시에 혼합한 후에, 압출기 내에서 용융 압출하고 펠렛 형태로 제조할 수 있다.
본 발명의 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물은 충격강도 및 굴곡강도 등의 기계적 특성과 열적 특성이 우수한 동시에 우수한 표면 연성 특성을 함께 가진다.
이에 따라, 높은 기계적 강도 및 내열도와 우수한 표면 연성 특성이 모두 요구되는 휴대용 이동통신 기기의 하우징, 정밀 전기전자 부품, 그리고 자동차 부품 등의 다양한 성형품의 제조에 사용될 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 기재한다. 다만, 하기의 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일뿐, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
[실시예]
본 발명의 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물의 제조에 사용되는 각 구성 성분은 다음과 같다.
(A) 열가소성 나일론계 수지
열가소성 나일론계 수지로, 포름산 85%의 사용과 측정 온도 25℃의 조건에서 상대점도가 2.8cp 이며, 수평균분자량(Mn)이 약 80,000 인 Zig Sheng사(대만)의 나일론 6 TP-4210을 사용하였다.
(B) 열가소성 고무
열가소성 고무로, Shore D 경도가 33 인 나일론계 열가소성 고무 제품(Pebax 사의 MH1652)을 사용하였다.
(C) 섬유상 충전제
섬유상 충전제로, 일반적인 촙(chop) 형상의 유리섬유 제품을 사용하였다. 상기 유리섬유는 길이가 3mm이며 단면의 지름이 13㎛의 원형을 가지는 VETROTEX 社의 5252를 사용하였다.
실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 4
상기에서 언급된 구성성분들을 이용하여 하기 표 1에 나타낸 조성으로 각 실시예 1 내지 3 및 비교예 1 내지 4에 따른 수지 조성물을 제조하였다. 하기 표 1에 나타낸 각 조성의 함량은 (A) 열가소성 나일론계 수지, (B) 열가소성 고무 및 (C) 섬유상 충전제의 총량 100 중량%를 기준으로 한 것이다.
그 제조 방법으로는, 하기 표 1에 나타낸 조성으로 각 성분을 통상의 혼합기에서 혼합하고, L/D=35, φ=45mm인 이축 압출기를 이용하여 230 내지 270℃의 작업 온도, 150 rpm의 스크류 회전 속도, 약 -600 mmHg의 제 1 벤트(vent) 압력, 및 60 kg/h의 자가 공급 속도의 조건 하에서 압출하였다. 압출된 스트랜드를 물에서 냉각시킨 후, 회전 절단기를 이용하여 펠렛으로 절단하였다.
[시험예]
상기 수득한 펠렛들은 열풍에 의해 80℃에서 약 5 시간 동안 건조시킨 뒤 10 oz 사출기에서 성형온도 230 내지 270℃, 금형온도 60 내지 90℃ 조건으로 사출하여 물성 평가 시편을 제조하였다.
제조된 시편은 ASTM D256에 따라 노치 아이조드 충격강도(1/8"), ASTM D790에 따라 굴곡 강도, 및 ASTM D648에 따라 내열도를 측정하였다. 표면 연성의 측정을 위해 ASTM D2240에 따라 표면 경도(Shore D 경도)를 측정하였다.
그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
[표 1]

 실시예 비교예
1 2 3 1 2 3 4


조성		 (A) 열가소성 나일론계 수지 (중량%) 20 25 30 12 36 17 34
(B) 열가소성 고무 (중량%) 40 35 30 48 24 23 46
(C) 섬유상 충전제 (중량%) 40 40 40 40 40 60 20


물성


 아이조드 충격강도
(㎏f·㎝/㎝)		 23 21 20 26 16 10 26
굴곡강도
(kgf/cm2)		 20,900 25,600 31,200 14,600 34,800 41,600 14,300
내열도(℃) 154 167 179 131 188 173 155
Shore D 경도 57 59 62 50 72 71 55
상기 표 1을 통하여, 본 발명에 따라 적절 함량의 성분을 포함하여 이루어진 수지 조성물의 실시예 1 내지 3은 본 발명의 적절 함량을 벗어난 성분으로 이루어 진 비교예 1 내지 4와 비교하여 충격강도 및 굴곡강도, 내열도, 및 표면 연성 특성이 모두 우수함을 확인할 수 있다.
본 발명은 상기 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 제조될 수 있으며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.

Claims (9)

  1. (A) 열가소성 나일론계 수지 30 내지 55 중량%,
    (B) 열가소성 고무 45 내지 70 중량%, 및
    (C) 상기 (A)와 (B)로 이루어진 기초 성분 100 중량부에 대하여 섬유상 충전제 40 내지 120 중량부를 포함하고,
    상기 열가소성 나일론계 수지(A)에 대한 상기 열가소성 고무(B)의 중량비가 0.8 내지 2.3인 것인 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 열가소성 나일론계 수지(A)에 대한 상기 열가소성 고무(B)의 중량비가 1.0 내지 2.0 인 것인 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 (A) 열가소성 나일론계 수지는 ε-카프로락탐, ω-도데카락탐(dodecalactam)의 락탐을 개환 중합하여 얻어진 폴리아마이드 6 (나일론 6); 아미노카프론산, 11-아미노운데칸산(amino undecanoic acid), 12-아미노도데칸산(amino dodecanoic acid)의 아미노산에서 얻어지는 나일론 중합체; 에틸렌디아민, 테트라메틸렌디아민, 헥사메틸렌디아민, 운데카메틸렌디아민, 도데카메틸렌디아민, 2,2,4-트리메틸헥사메틸렌디아민, 2,4,4-트리메틸헥사메틸렌디아민, 5-메틸노나헥사메틸렌디아민, 메타크실렌디아민, 파라크실렌디아민, 1,3-비스아미노메틸사이클로헥산, 1,4-비스아미노메틸사이클로헥산, 1-아미노-3-아미노메틸-3,5,5-트 리메틸사이클로헥산, 비스(4-아미노사이클로헥산)메탄, 비스(4-메틸-4-아미노사이클로헥실)메탄, 2,2-비스(4-아미노사이클로헥실)프로판, 비스(아미노프로필)피페라딘, 아미노에틸피페라딘의 지방족, 지환족, 또는 방향족 디아민과, 아디프산, 세바틴산, 아제라인산, 테레프탈산, 인프탈산, 2-클로로테레프탈산, 2-메틸테레프탈산, 5-메틸인프탈산의 지방족, 지환족, 또는 방향족 디카르본산에서 얻어지는 나일론 중합체; 이들의 공중합체; 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 것인 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 (A) 열가소성 나일론계 수지는 포름산 85%의 사용과 측정온도 25℃의 조건에서 2.4 내지 3.8cp의 상대 점도를 가지는 것인 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 (A) 열가소성 나일론계 수지는 나일론 6, 나일론 66, 및 이들의 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 것인 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 (B) 열가소성 고무는 나일론계 열가소성 고무인 것인 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 (B) 열가소성 고무는 shore D 경도가 20 내지 60인 것인 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 (C) 섬유상 충전제는 유리섬유, 현무암섬유, 금속섬유, 보론섬유, 아라미드섬유, 천연섬유, 티탄산 칼리 섬유, 탄화 규소 섬유, 및 얼로스토나이토로 이루어진 군에서 선택되는 것인 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 따른 열가소성 고무/나일론계 얼로이 수지 조성물로부터 제조되는 성형품.
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