KR100934586B1 - 순환공정에 의한 혼합가스 중의 산성가스 분리 및 흡수제 재생 장치 및 그 방법 - Google Patents

순환공정에 의한 혼합가스 중의 산성가스 분리 및 흡수제 재생 장치 및 그 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이산화탄소(CO2), 황화수소(H2S) 등의 산성가스를 포함하는 혼합가스로부터 산성가스를 분리하는 산성가스 흡수제 그리고 산성가스 분리 및 재생 장치 그리고 그 방법에 관한 것이다.
더욱 상세하게는, 가성소다(NaOH)를 흡수제로 이용하여 혼합 가스 중의 산성가스인 이산화탄소(CO2)를 흡수하고, 상기 흡수 과정의 부산물로부터 흡수제로 사용된 가성소다(NaOH)를 재생하여 사용할 수 있는 혼합가스 중의 산성가스 분리 및 흡수제 재생 장치 그리고 그 방법에 관한 것이다.
산성가스, 혼합가스, NaOH, NaCl, HCl

Description

순환공정에 의한 혼합가스 중의 산성가스 분리 및 흡수제 재생 장치 및 그 방법 {Apparatus For Separation Of Acid Gas and For Reproduction Of Absorber and Method Thereof}
본 발명은 이산화탄소(CO2), 황화수소(H2S) 등의 산성가스를 포함하는 혼합가스로부터 산성가스를 분리하고 재생하는 장치 및 그 방법에 관한 것이다.
더욱 상세하게는, 가성소다(NaOH)를 흡수제로 이용하여 혼합 가스 중의 산성가스인 이산화탄소(CO2)를 흡수하고, 상기 흡수 과정의 부산물로부터 흡수제로 사용된 가성소다(NaOH)를 재생하여 사용할 수 있는 혼합가스 중의 산성가스 산성가스 분리 및 흡수제 재생 장치 그리고 그 방법에 관한 것이다.
산업의 발달과 함께 이산화탄소(CO2)의 대기 중 농도 증가로 인한 지구온난 화 문제가 점점 가속화되면서 이를 해결하기 위한 방안이 절실하게 요구되고 있다.
대기 중의 이산화탄소 농도 증가의 원인 중 가장 큰 요인은 에너지 산업에서 사용하는 석탄, 석유, 액화천연가스(LNG) 등의 화석연료의 사용이다.
이에 따라 화석연료의 사용으로 발생하는 이산화탄소를 분리 회수함으로써, 대기 중 이산화탄소 농도를 감소시키려는 기술개발에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
이산화탄소 분리기술은 크게 흡수법, 흡착법, 막분리법, 및 심냉법으로 구분되어진다. 이 중 흡수법이 대용량의 이산화탄소 발생원으로부터 이산화탄소를 분리하는 기술 중 현재로서는 가장 활용이 가능한 방법으로 인식되고 있다.
왜냐하면 흡수법은 정유공장 등 산업 공정에서 많이 활용되고 있어 발전소 등 대용량 플랜트에서의 적용이 어렵지 않을 것이란 판단 때문이다.
흡수법의 요체가 되는 것은 이산화탄소를 선택적으로 흡수할 수 있는 흡수제이다. 그 동안 많이 사용되고 있는 흡수제로서는 알카놀아민(alkanolamine) 계통인 모노에탄올아민(monoethanolamine, 이하 'MEA' 라고 함)등을 꼽을 수 있다.
상기 알카놀아민류는 뛰어난 흡수력(또는 높은 알카리도)으로 인해 화력발전, 천연가스, 합성가스 및 화학반응 공정가스로부터 이산화탄소(CO2), 황화수소(H2S) 등의 산성기체를 분리할 수 있기 때문이다.
그러나, 다른 한편으로는 결합된 이산화탄소를 분리, 재생하는 과정에서 에너지가 많이 소모되는 문제가 있다. 다시 말해, 높은 흡수력(알칼리도)은 산성가스 와 강한 결합을 이루게 되므로 재생시 에너지를 많이 소모하게 된다.
기존의 산성가스 처리 공정에서는 처리해야 되는 가스량이 많지 않으므로 상기와 같은 에너지 소모가 문제가 되지 않았으나, 온실가스인 이산화탄소(CO2) 배출 관리와 관련한 발전소 등 산업시설은 배출량이 많으므로 경제적인 처리가 무엇보다도 중용한 요소로 떠올랐기 때문이다. 이 외에도 기존 기술이 가지고 있는 문제점을 살펴보면 다음과 같다.
첫째, MEA 등 기존 흡수제는 이산화탄소와 반응 후, 흡수제를 재사용하기 위해 재생공정을 거쳐 이산화탄소와 분리를 하게 되며 이때 소요되는 막대한 열에너지로 인해 경제성이 크게 저하되는 문제가 있다.
둘째, 기존 흡수제를 이용한 이산화탄소의 흡수 방법은 오랜 기간 연구되어와 활용시 특허와 관련된 분쟁의 소지가 많다.
셋째, 기존 흡수제는 이산화탄소를 흡수한 수용액에서 이산화탄소를 가열, 제거시 고리형 카바마이트(Carbamate)나 우레아(urea)(두 분자의 아민과 이산화탄소와의 축합에 의함)형의 부산물이 생성되므로 열화가 빨라 장기간 반복적으로 사용하는 데 문제가 있다.
넷째, 기존의 유기 흡수제는 가격이 비싸고, 운전 과정에서 소모되는 흡수제 보충시 비용이 크게 발생하는 문제가 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로써, 본 발명의 목적은 종래의 공정에서 경제적인 부담으로 작용하는 재생 부분을 획기적으로 개선할 수 있도록 열재생 공정을 개선할 수 있는 순환공정에 의한 혼합가스 중의 산성가스 분리 및 흡수제 재생 장치 그리고 그 방법을 제공하는 데 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위해 본 발명에 따른 혼합가스 중의 산성가스 흡수제는 혼합가스 중의 산성가스(CO2) 분리를 위해 NaOH(가성소다)를 이용하는 것을 특징으로 한다.
그리고, 본 발명에 따른 혼합가스 중의 산성가스 분리 및 흡수제 재생장치는 산성가스(CO2)가 포함된 유입 혼합가스가 흡수제인 가성소다(NaOH)와 반응하여 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3)을 생성하는 CO2 흡수탑과 상기 CO2 흡수탑에서 생성된 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3)이 유입되어 염산 (HCl)용액과 반응하여 염화나트륨(NaCl)을 생성하는 탄산나트륨 분해조와 상기 탄산나트륨 분해조에서 생성된 염화나트륨(NaCl)이 전기분해되어 가성소다(NaOH)와 H2와 Cl2를 생성하는 NaCl 전해조 및 상기 NaCl 전해조에서 생성되어 유입된 H2와 Cl2 가스가 유입되어 염산용액을 제조하는 염산제조기를 포함하는 것을 특징으로 한다.
여기서, 상기 NaCl 전해조에서 생성된 가성소다(NaOH)는 상기 CO2 흡수탑으로 유입되어 혼합가스 중의 산성가스(CO2) 흡수제로 재이용되는 것을 특징으로 한다.
그리고, 상기 염산제조기에서 생성된 염산용액은 상기 탄산나트륨 분해조로 유입되어 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3)과 반응하여 염화나트륨(NaCl)을 생성하는데 재이용되는 것을 특징으로 한다.
한편, 본 발명에 따른 혼합가스 중 산성가스 분리 및 흡수제 재생방법은 (a) CO2 흡수탑에서 산성가스(CO2)가 포함된 혼합가스가 흡수제인 가성소다(NaOH)와 반응하여 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3)을 생성하는 단계와, (b) 탄산나트륨 분해조에서 상기 생성된 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3)이 유입되어 염산 (HCl)용액과 반응하여 염화나트륨(NaCl)을 생성하는 단계와, (c) NaCl 전해조에서 상기 생성되어 유입된 염화나트륨(NaCl)이 전기분해되어 가성소다(NaOH)와 H2와 Cl2를 생성하는 단계 및, (d) 염산 제조기에서 상기 생성된 H2와 Cl2 가스가 유입되어 염산용액을 제조하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
여기서, 상기 (c) 단계에서 생성된 가성소다(NaOH)는 CO2 흡수탑으로 유입되 어 혼합가스 중의 산성가스(CO2) 흡수제로 재이용되는 것을 특징으로 한다.
그리고, 상기 (d) 단계에서 생성된 염산 용액은 상기 탄산나트륨 분해조로 유입되어 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3)과 반응하여 염화나트륨(NaCl)을 생성하는데 재이용되는 것을 특징으로 한다.
이하, 본 발명의 구체적인 해결 수단에 대해 도면을 참조하여 상세하게 설명하기로 한다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 혼합가스 중의 산성가스 분리 장치를 개략적으로 도시한 것이다.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 혼합가스 중의 산성가스 분리 장치는 CO2 흡수탑(10), 탄산나트륨 분해조(20), NaCl 전해조(30), 및 염산 제조기(40)를 포함하여 구성된다. 상기와 같은 각 구성의 역할 및 작용에 대해 구체적을 살펴보면 하기와 같다.
1. CO2 흡수탑
CO2 흡수탑(10)은 수산화나트륨(NaOH) 용액을 이용하여 혼합가스 중의 산성가스인 이산화탄소(CO2)와 반응시켜 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3)을 생성한다.
상기와 같은 탄산나트륨의 생성과정은 하기의 <반응식 1>과 같이 표시할 수 있다.
CO2 + 2NaOH ↔ Na2CO3 (또는 NaHCO3) + H2O
이산화탄소 흡수탑 내에서는 향류 방식을 이용할경우 기-액 접촉의 효율을 높일 수 있다.
상기 <반응식 1>을 통해 알 수 있듯이 CO2가 제거된 가스는 유해물질이 제거된 안전한 가스로 변해 탑 상부에서 대기로 배출된다.
이산화탄소 흡수탑 하부에서는 반응생성물인 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3)이 생성되며, 흡수제의 다음 공정인 탄산나트륨 분해조(20)로 이송된다.
2. 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3) 분해조
탄산나트륨 분해조(20)는 상기 CO2 흡수탑(10)에서 이송된 탄산나트륨 (Na2CO3/NaHCO3)에서 이산화탄소를 분리하기 위한 장치이다.
탄산나트륨은 분해조 내에서 HCl 용액과 반응시켜 고농도의 이산화탄소로 분리하고, 분해조 하부에서는 염화나트륨(NaCl) 용액을 생성하여 염화나트륨 전해조로 이송한다.
상기와 같은 염화나트륨(NaCl) 생성과정은 하기의 <반응식 2>와 같이 표시할 수 있다.
Na2CO3/NaHCO3 + HCl → NaCl + CO2↑
3. NaCl 전해조
NaCl 전해조(30)는 상기 탄산나트륨 분해조(20)에서 생성된 염화나트륨(NaCl) 용액을 전해한다. 전해조 내부는 격막을 두어 차염소산소다(NaOCl)가 되는 것을 방지한다. 전해조 음극에서는 H2가, 양극에서는 Cl2가 만들어지고 나머지 용액은 가성소다(NaOH)가 된다. 여기서 만들어진 NaOH는 대략 10% 용액으로 CO2 흡수탑(10)으로 이송되어 순환사이클을 형성한다. 그리고, H2 및 Cl2는 염산제조기(40)로 이송된다.
4. 염산제조기
염산제조기(40)는 상기 NaCl 전해조(30)에서 이송된 H2 및 Cl2를 반응시켜 염산(HCl)을 만들고, 물에 흡수시켜 염산(HCl) 용액을 만든다.
이 때, 반응은 연쇄적으로 급속히 진행되어 폭발할 위험이 있으므로, 수소를 약 10% 과잉으로 사용하여 폭발을 방지할 수 있다.
여기에서 만들어진 염산은 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3) 분해조(20)로 이송된다. 염산제조기(40)에서는 많은 열이 발생되므로 냉각열이 필요하며, 이 열은 처리된 배기가스의 온도를 높이거나 아민 공정에서 필요한 열로 공급될 수 있다.
상기에서 살펴본 바와 같이, 본 발명에 따른 혼합가스 중의 산성가스 분리 장치 및 그 방법은 혼합가스 중의 산성가스 분리 공정은 기존 아민(MEA 등) 흡수 기술에서 문제되었던 다음의 문제를 해결할 수 있는 탁월한 효과가 발생한다.
첫째, 종래의 흡수제가 MEA 등 아민을 이용할 경우 열에 의한 재생 공정이 필요하며 이 경우 많은 열 소모가 있었으나 본 발명에 서는 흡수제가 수산화나트륨(NaOH)으로서 재생이 열에 의하지 않고, 전해조에서 행해지므로 열 소모가 없다.
둘째, 종래의 흡수제를 이용한 이산화탄소의 흡수 방법은 오랜 기간 연구되고 있으므로 그에 따른 특허 분쟁의 소지가 많지만 본 발명은 근본적으로 새롭게 도출된 것으로서 분쟁의 소지가 없다.
셋째, 종래의 흡수제는 유기물이므로 열화가 빨라 장기간 반복적으로 사용하는 데 문제가 있으나, 본 발명에 따른 흡수제는 수산화나트륨(NaOH)은 무기 흡수제로써 매우 안정하므로 장기간 반복 사용이 가능하다.
넷째, 종래의 흡수제는 가격이 고가이므로 운전 과정에서 소모되는 흡수제 보충 비용이 지나치게 많이 들었으나, 본 발명에서 이용되는 수산화나트륨(NaOH)는 가격이 저렴하여 보충비용이 적게들어 매우 경제적이다.
이하, 본 발명의 구체적인 실시예에 대하여 상세하게 설명하기로 한다.
도 2는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 혼합가스 중의 산성가스 분리 및 흡수제 재생 방법을 개략적으로 도시한 순서도이다.
도 2를 참조하면, CO2 흡수탑(10) 상부에서 흡수제인 가성소다(NaOH) 용액이 분무되고, 산성가스(CO2)가 포함된 혼합가스가 이산화탄소 흡수탑 하부로 유입되어 상기 가성소다(NaOH) 용액이 분무되는 상부로 향한다.
CO2 흡수탑(10) 내에서는 기체-액체 접촉 반응이 용이하도록 적절한 충진물이 설치될 수 있다.
상기 유입된 산성가스(CO2)는 가성소다(NaOH)와 산 알칼리 중화반응이 일어나 산성가스(CO2)는 가성소다(NaOH)에 흡수되어 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3)과 물(H2O)로 변한다(S110).
상기와 같은 과정에서 산성가스(CO2)가 제거된 혼합가스는 CO2 흡수탑(10) 상에 형성된 배가스 열교환기(50)로 유입되어 대기에 적절히 분산 가능하도록 충분히 가열된 다음 연돌로 배출된다.
한편, 산성가스(CO2)가 흡수된 가성소다(NaOH)는 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3)으로 변하여 다음 공정인 탄산나트륨 분해조(20) 상부로 이송된다.
상기 탄산나트륨 분해조(20)에서는 상부에서 염산 용액이 분무되며 탄산나트륨 (Na2CO3/NaHCO3)과 산성가스(CO2)간 반응이 일어나 염화나트륨(NaCl) 용액과 순수 한 CO2 기체로 변하게 된다(S120).
상기 탄산나트륨 분해조(20)에는 상기와 같은 반응이 잘 일어나도록 교반하는 교반기(210)가 설치될 수 있다.
상기와 같이 생성된 순수한 CO2 기체는 재이용하거나 저장 등 다음 공정으로 이송된다. 또한, 염화나트륨(NaCl)은 CO2 흡수탑(10) 이용되는 가성소다(NaOH)로 이용할 수 있도록 NaCl 전해조(30)로 이송된다.
상기 NaCl 전해조(30)는 일반적인 격막법에 의한 공정으로 구성되며 NaCl은 전기 분해되어 상부에는 H2와 Cl2 가스로, 하부에는 NaOH 용액으로 전환된다.
하부에서 수집된 NaOH는 CO2 흡수탑(10)에 보내어져 산성가스(CO2) 흡수제로 재이용된다. 또한, NaCl 전해조 상부의 H2와 Cl2 가스는 염산제조기(40)로 보내어진다(S130).
상기 염산 제조기(40)는 연소탑(410)에서 연소법에 의해 염화수소 가스를 만들고 흡수탑(430)에서 냉각수(420)에 녹여 염산용액을 만든다(S140).
이때, 반응시 반응열의 온도가 높으므로 불침투성 탄소제 장치를 이용하는 등의 고려가 필요하다.
상기와 같이 생성된 염산 용액은 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3) 분해조(20)로 보내진다. 염산 제조기의 연소탑(410)에서 발생된 많은 에너지는 냉각기에서 식혀지고, 발생된 열은 냉각수(420)를 가열한 다음 배가스 열교환기(50)로 보내어져 배가 스가 충분한 통풍력을 갖도록 하도록 활용될 수 있다.
이상에서 설명한 본 발명의 상세한 설명에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 본 발명의 보호범위는 상기 실시예에 한정되는 것이 아니며, 해당 기술분야의 통상의 지식을 갖는 자라면 본 발명의 사상 및 기술영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 혼합가스 중의 산성가스 분리 및 흡수제 재생 장치를 개략적으로 도시한 것이다.
도 2는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 혼합가스 중의 산성가스 분리 및흡수제 재생 방법을 개략적으로 도시한 순서도이다.
*도면의 주요부분에 대한 부호의 설명*
10 : CO2 흡수탑 20 : 탄산나트륨 분해조
30 : NaCl 전해조 40 : 염산 제조기
410 : 연소탑 420 : 냉각수
430 : 흡수탑 50 : 배가스 열교환기

Claims (7)

  1. CO2를 포함한 배가스를 수산화나트륨(NaOH) 수용액과 접촉시켜, 얻어진 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3) 수용액에 HCl을 넣어 상기 CO2를 회수하고, 상기 CO2를 회수한 나머지 염화나트륨(NaCl) 수용액으로부터 NaOH와 HCl을 분리, 재생하여 이를 재이용하는, 혼합가스 중의 산성가스 분리 및 흡수제 재생 장치에 있어서,
    상기 생성된 NaCl을 격막법에 의해 전기분해하여 상부에는 H2 와 Cl2 가스로, 하부에는 NaOH 용액으로 전환시키는 NaCl 전해조; 및
    염산제조기를 포함하되, 상기 염산제조기는,
    상기 전해조에서 생성된 H2 및 Cl2 가스를 염화수소 가스로 합성하는 연소탑; 및
    상기 합성된 염화수소 가스를 염산수용액으로 생성하는 흡수탑을 포함하는 것을 특징으로 하는 혼합가스 중의 산성가스 분리 및 흡수제 재생 장치.
  2. 삭제
  3. CO2를 포함한 배가스를 수산화나트륨(NaOH) 수용액과 접촉시켜, 얻어진 탄산나트륨(Na2CO3/NaHCO3) 수용액에 HCl을 넣어 상기 CO2를 회수하고, 상기 CO2를 회수한 나머지 염화나트륨(NaCl) 수용액으로부터 NaOH와 HCl을 분리, 재생하여 이를 재이용하는, 혼합가스 중의 산성가스 분리 및 흡수제 재생 방법에 있어서,
    상기 생성된 NaCl는 NaCl 전해조에서 격막법에 의해 전기분해되어 상부에는 H2 와 Cl2 가스로, 하부에는 NaOH 용액으로 전환되는 단계;
    상기 전해조에서 생성된 H2 및 Cl2 가스를 염산제조기의 연소탑에서 염화수소 가스로 합성하는 단계; 및
    상기 합성된 염화수소 가스를 상기 염산제조기의 흡수탑에서 염산수용액으로 생성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 혼합가스 중의 산성가스 분리 및 흡수제 재생 방법.
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
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