KR100899283B1 - 두 종류의 분리막으로 구성된 젤리-롤 및 이를 포함하고있는 이차전지 - Google Patents

두 종류의 분리막으로 구성된 젤리-롤 및 이를 포함하고있는 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 양극 시트와 음극 시트를 그 사이에 분리막이 개재된 상태로 권취하여 제조되는 전극조립체로서, 상대적으로 기공도 및 기공 크기가 작고 폭 방향으로의 인장강도가 큰 분리막(제 1 분리막)이 단차 부위에 위치하고, 상대적으로 기공도 및 기공크기가 크고 폭 방향으로 인장강도가 작은 분리막(제 2 분리막)이 전극간 대면 부위에 주로 위치하도록 구성되어 있는 전극조립체에 관한 것이다.
따라서, 본 발명에 따른 전극조립체는 전지의 반복적인 충방전으로 인한 단차부위에서의 단락 가능성을 억제할 수 있고, 내부단락시 발열량을 최소화시켜 전지의 안전성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.

Description

두 종류의 분리막으로 구성된 젤리-롤 및 이를 포함하고 있는 이차전지 {Jelly-roll Employed with Two Type Separators and Secondary Battery Having The Same}
도 1은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 원통형 이차전지용 젤리-롤의 권취전의 적층 구조에 대한 분해 사시도이다;
도 2는 도 1의 젤리-롤로 이루어진 원통형 이차전지의 수평 단면도이다.
본 발명은 두 종류의 분리막으로 구성된 전극조립체에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 양극 시트와 음극 시트를 그 사이에 분리막이 개재된 상태로 권취하여 제조되는 전극조립체로서, 상대적으로 기공도 및 기공 크기가 작고 폭 방향으로의 인장강도가 큰 분리막(제 1 분리막)이 단차 부위에 위치하고, 상대적으로 기공도 및 기공크기가 크고 폭 방향으로 인장강도가 작은 분리막(제 2 분리막)이 전극간 대면 부위에 주로 위치하도록 구성되어 있는 전극조립체 및 이러한 전극조립체를 포함하고 있는 이차전지를 제공한다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차전지는 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체가 전해질이 함침된 상태로 케이스에 밀봉되어 있는 구조로 이루어져 있다. 전극조립체는 긴 시트형의 집전체 호일(foil) 양면에 전극 활물질을 도포한 양극과 음극을 분리막을 개재한 상태로 둥글게 권취한 젤리-롤형과 일정한 단위 크기의 집전체 호일 양면에 전극 활물질을 도포한 다수의 양극과 음극을 분리막을 개재한 생태로 순차적으로 적층한 스택형으로 구분된다. 그 중 젤리-롤형 전극조립체는 제조가 용이하고 중량당 에너지 밀도가 높은 장점을 가지고 있다.
구체적으로, 젤리-롤은 활물질이 도포되어 있는 음극 시트와 양극 시트 사이에 분리막을 위치시키고 상기 음극 시트의 외면 또는 양극 시트의 외면에 또 다른 분리막을 위치시킨 상태에서, 상기 두 시트를 수평 단면상 원형의 구조로 권취하여 원통형 케이스에 내장함으로써 원통형 전지로 제조되거나, 또는 상기 원통형 구조를 압축하여 각형 전지케이스에 내장함으로써 각형 전지로 제조된다.
상기 젤리-롤은 원통형 전지 또는 각형 전지로 제조되는 경우에 따라, 전기적 연결을 위한 전극 탭들의 위치가 달라진다. 예를 들어, 젤리-롤이 원통형 전지에 적용될 경우, 그것의 음극 탭은 음극 단자로서의 원통형 전지케이스에 직접 접속될 수 있도록 최외측의 음극 시트 자체로 위치하고, 양극 탭은 양극 시트에서 활 물질이 도포되어 있지 않은 부위에 용접되어 돌출된 형태로 위치한다. 이러한 구조에 의하여, 상기 젤리-롤의 권심 부위에는 양극 시트에 용접된 양극 탭에 의해 단차부위가 형성된다.
한편, 상기 젤리-롤에 사용되는 두 장의 분리막들은, 일반적으로 동일한 물성을 갖는 다공성 분리막 시트로 이루어져 있으며, 고용량 이차전지용 젤리-롤에는 높은 공극율을 갖는 다공성 고분자 분리막을 사용한다. 그러나, 높은 공극율을 갖는 다공성 고분자 분리막은 제조 특성상 기계적 물성이 낮아 전지의 반복적인 충방전에 의한 상기 단차부위의 변형시 단락을 유발하기 쉬운 단점이 있다. 반면에, 상기와 같은 단락을 방지하기 위하여 낮은 다공성의 고분자 분리막을 사용할 경우, 기계적 특성은 보완되지만, 전극 대면부위에서의 외부충격에 의한 단락 발생시 좁은 단락 면적으로 인하여 통전에 따른 발열량이 큰 문제점이 있다.
따라서, 권취된 젤리-롤에서 단락이 유발될 때 전지의 안전성을 효과적으로 향상시킬 수 있도록, 단락이 발생되는 부위별로 적합한 특성을 지닌 분리막을 사용하는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 젤리-롤의 단차부위에는 상대적으로 기공도 및 기공 크기가 작고 폭 방향으로의 인장강 도가 큰 분리막을 위치시키고, 전극간 대면 부위에는 상대적으로 기공도 및 기공크기가 크고 폭 방향으로 인장강도가 작은 분리막을 위치시킬 경우, 전지의 반복적인 충방전으로 인한 젤리-롤 단차부위에서의 단락 가능성을 억제할 수 있고, 내부단락시 발열량을 최소화하여 전지의 안전성을 향상시킬 수 있는 잇점을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명에 따른 전극조립체는, 양극 시트와 음극 시트를 그 사이에 분리막이 개재된 상태로 권취하여 제조되는 전극조립체로서, 상대적으로 기공도 및 기공 크기가 작고 폭 방향으로의 인장강도가 큰 분리막(제 1 분리막)이 단차 부위에 위치하고, 상대적으로 기공도 및 기공크기가 크고 폭 방향으로 인장강도가 작은 분리막(제 2 분리막)이 전극간 대면 부위에 주로 위치하도록 구성되어 있다.
따라서, 본 발명에 따른 전극조립체는 충방전시 단차 부위의 변형에 따른 단락 발생을 억제할 수 있고, 외부충격 등에 의한 단락 발생시 전극간의 접촉 면적을 크게 하여 통전에 따른 발열량을 최소화함으로써, 궁극적으로 전지의 안전성을 확보할 수 있다.
상기 "단차 부위"란, 전극 시트 중 활물질이 도포되어 있지 않고 전극 탭이 용접되는 부위로서, 본 발명에 따른 전극조립체가 적용되는 전지의 형태에 따라 양극 시트 또는 음극 시트에 형성된다. 예를 들어, 상기 전극조립체가 원통형 전지일 경우 상기 단차 부위는 양극 시트에 형성되고, 각형 전지일 경우에는 음극 시트 에 형성된다.
실질적으로, 본 발명의 전극조립체에서는 상기 단차 부위에 위치하는 제 1 분리막이 전극간의 대면 부위에도 위치한다고 할 수 있다. 즉, 권취된 상태의 전극조립체는, 예를 들어, 수평 단면상에서 외측으로부터 내측 방향으로 음극 시트/제 1 분리막/양극 시트/제 2 분리막/음극 시트/... 순의 적층 구조로 이루어져 있으므로, 상기 제 1 분리막이 양극 시트와 음극 시트의 사이에도 위치한다. 따라서, 본 발명에서는 상기 제 1 분리막을 제 2 분리막으로부터 구별하기 위하여, 전극조립체를 적층하는 과정에서 상기 단차 부위에 인접하여 위치하는 분리막을 제 1 분리막으로 칭한다.
상기 "전극간 대면 부위"란, 분리막을 사이에 두고 적층되어 있는 전극 시트들을 권취하는 과정에서, 권취되어 있는 부위의 외측 전극 시트와 권취되어 있지 않은 부위의 내측 전극 시트가 접하는 부위를 의미한다. 그러나, 상기 전극간 대면 부위에 위치하는 제 2 분리막 또한, 상기의 적층 구조에서처럼 단차 부위에 위치할 수도 있다. 따라서, 본 발명에서는 전극조립체를 적층하는 과정에서 상기 내측 시트 또는 외측 시트에 인접하여 위치하는 분리막을 제 2 분리막으로 칭한다.
하나의 바람직한 예에서, 상기 전극조립체는 음극 시트, 제 1 분리막, 양극 시트 및 제 2 분리막의 순으로 적층한 후, 상기 음극 시트에 대해 양극 시트가 내측에 위치하도록 둥글게 권취하는 것으로 제조될 수 있다. 이러한 구조에서 전극조립체는, 예를 들어, 자체로서 음극을 형성하는 원통형 전지케이스에 내장되어 원통형 이차전지로 제조될 수 있다. 즉, 상기 전극조립체는, 권취된 상태에서 최외 측에 위치하는 음극 시트의 단부가 음극 탭으로서 상기 원통형 전지케이스에 직접 접속되고, 양극 시트의 활물질 미도포 부위에 양극 탭이 돌출된 형태로 연결됨으로써, 외부와의 전기적 연결을 위한 구조를 이룰 수 있다.
본 발명에서, 상기 제 1 분리막은 양극 시트와 음극 시트의 절연상태를 유지할 수 있고, 상기 단차 부위의 변형에 의해 파손되지 않을 정도의 인장강도를 가지고 있는 다공성 고분자 분리막이라면 특별히 한정되는 것은 아니다. 예시적으로, 상기 제 1 분리막은 폴리올레핀계 기재와 유기 용매를 사용하여 습식법으로 제조되는 2성분계 다공성 고분자 분리막일 수 있으며, 그 중에서도 250 (sec/100cc) 이상의 통기도, 45% 이하의 기공도 및 800 kg/cm2 이상의 폭방향 인장강도를 가진 분리막인 것이 바람직하다.
또한, 상기 제 2 분리막은 양극 시트와 음극 시트의 절연상태를 유지할 수 있고, 단락의 발생시 쉽게 파손되어 전극간 접촉 면적을 최대화할 수 있을 정도의 인장강도를 가지고 있는 다공성 고분자 분리막이라면 특별히 한정되는 것은 아니다. 예시적으로, 상기 제 2 분리막은 폴리올레핀계 기재와, 유기 용매 및 무기 필러를 사용하여 습식법으로 제조되는 3성분계 다공성 고분자 분리막일 수 있으며, 그 중에서도 150 (sec/100cc) 이하의 통기도, 45% 이상의 기공도 및 300 kg/cm2 이상의 폭방향 인장강도를 가진 분리막인 것이 바람직하다.
본 발명은 또한 상기 전극조립체를 포함하는 것으로 구성된 이차전지를 제공한다.
본 발명에 따른 이차전지는 수평 단면상으로 원형의 젤리-롤을 포함하고 있는 원통형 전지일 수 있으며, 수평 단면상으로 각형의 젤리-롤을 포함하고 있는 각형 전지일 수도 있다.
상기 원통형 전지에 적용될 수 있는 원형의 젤리-롤은 앞서 설명한 바와 같이 수평 단면상으로 둥글게 권취하여 제조된다.
상기 각형 전지에 적용될 수 있는 각형의 젤리-롤은, 예를 들어, 그 자체로 양극을 형성하는 각형 전지케이스에 장착될 수 있도록, 양극 시트, 제 1 분리막, 음극 시트 및 제 2 분리막의 순으로 적층한 후, 상기 양극 시트에 대해 음극 시트가 내측에 위치하도록 둥글게 권취한 상태에서 압축하는 것으로 제조될 수 있다. 즉, 상기 젤리-롤은, 권취된 상태에서 최외측에 위치하는 양극 시트의 단부가 양극 탭으로서 상기 각형 전지케이스에 직접 접속되고, 음극 시트의 활물질 미도포 부위에 음극 탭이 돌출된 형태로 연결됨으로써, 외부와의 전기적 연결을 위한 구조를 이룰 수 있다.
본 발명에 따른 상기 전지는 바람직하게는 대용량의 전지에 사용되는 바, 2.6 Ah 이상의 용량을 가질 수 있다.
또한, 상기 전지는 전극조립체를 전지케이스에 내장한 상태에서 리튬 함유 전해액을 함침시켜 제조되는 리튬 이차전지에 바람직하게 적용될 수 있다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 원통형 이차전지용 젤리-롤의 권취전의 적층 구조에 대한 분해 사시도가 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 젤리-롤(100)은 양극 시트(110), 음극 시트(120), 제 1 분리막(130) 및 제 2 분리막(140)으로 이루어져 있다.
양극 시트(110)는 소정 크기의 일측 단부(111)를 제외하고 양극 활물질(115)이 도포되어 있고, 일측 단부(111)에 돌출된 형태로 양극 탭(150)이 용접되어 있는 구조로 이루어져 있다. 음극 시트(120)는 소정 크기의 양측 단부(121, 122)를 제외하고 음극 활물질(125)이 도포되어 있는 구조로 이루어져 있다.
제 1 분리막(130)은 2성분계 고분자 분리막으로서, 300 (sec/100cc)의 통기도, 40%의 기공도 및 1,000 kg/cm2의 폭방향 인장강도를 가지며, 양극 시트(110)와 음극 시트(120) 사이에 위치해 있다.
제 2 분리막은 3성분계 고분자 분리막으로서, 100 (sec/100cc)의 통기도, 50%의 기공도 및 400 kg/cm2의 폭방향 인장강도를 가지며, 양극 시트(110)의 하부에 위치해 있다.
이러한 구조의 젤리-롤(100)은 음극 시트(120)에 대해 양극 시트(110)가 내측에 위치하도록 둥글게 권취하여 원통형 캔(200)에 내장되어 원통형 전지(300)로 제조된다. 원통형 전지(300)에 내장되어 있는 젤리-롤(100)의 구조는 전지의 수평 단면도로서 도시되어 있는 도 2에서 더욱 용이하게 확인할 수 있다.
도 2를 참조하면, 원통형 전지(300)의 원통형 캔(200)은 자체로 음극을 형성하며, 젤리-롤(100)은 양극 탭(도시하지 않음)이 용접되어 있는 양극 시트(110)의 단차 부위(111)가 권심에 위치하고, 음극 시트(120)의 단부(121)가 원통형 캔(200)에 접속될 수 있는 구조로 권취된다.
이렇게 권취된 젤리-롤(100)은, 최외측으로부터 권심 방향으로 음극 시트(120)/제 1 분리막(130)/양극 시트(110)/제 2 분리막(140) 순의 반복적인 구조를 가진다. 즉, 젤리-롤(100)은 제 1 분리막(130)과 제 2 분리막(140)이 교번 반복되어 양극 시트(110)와 음극 시트(120)사이에 개재되어 있고, 제 1 분리막(130)이 단차 부위(111)에 인접한 위치에 배치되는 것으로 이루어져 있다. 따라서, 반복적인 충방전에 의해 단차 부위(111)가 변형되어도 인장강도가 높은 제 1 분리막(130)이 쉽게 파손되지 않아 단락의 발생을 억제하고, 기타 원인에 의해 내부 단락이 발생하였더라도 전극 시트들(110, 120) 사이에 개재되어 있고 인장강도가 낮은 제 2 분리막(140)이 쉽게 파손되어 전극 시트들(110, 120)간 접촉 면적을 높임으로써 통전에 의한 발열량을 최소화하여 전지(300)의 안전성을 향상시킬 수 있다.
이하, 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상술하지만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범주가 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1]
1-1. 양극의 제조
양극 활물질로 LiCoO2를 사용하였고, LiCoO2 95 중량%, 및 Super-P(도전제) 2.5 중량%, PVdF(결합제) 2.5 중량%를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 양극 혼합물 슬러리를 제조한 후, 긴 시트형 알루미늄 호일 상에 코팅, 건조 및 압착하여 양극 시트를 제조하였다.
1-2. 음극의 제조
음극 활물질로는 인조흑연을 사용하였고, 인조흑연 95 중량%, 및 Super-P(도전제) 1 중량%, PVdF(결합제) 4 중량%를 용제인 NMP에 첨가하여 음극 혼합물 슬러리를 제조한 후, 긴 시트형 구리 호일 상에 코팅, 건조 및 압착하여 음극 시트를 제조하였다.
1-3. 분리막의 제조
제 1 분리막은 폴리에틸렌을 기재로 사용하여 300 (sec/100cc)의 통기도, 40%의 기공도 및 1,000 kg/cm2의 폭방향 인장강도를 가지는 분리막을 제조하였으며, 제 2 분리막은 100 (sec/100cc)의 통기도, 50%의 기공도 및 400 kg/cm2의 폭방향 인장강도를 갖는 분리막을 제조하였다.
1-4. 전지의 제조
상기에서 제조된 전극 시트들과 분리막들을, 음극 시트, 제 1 분리막, 양극 시트 및 제 2 분리막의 순으로 적층한 후, 상기 음극 시트에 대해 양극 시트가 내측에 위치하도록 둥글게 권취하여, 원통형 전지케이스에 내장하고, 1M LiPF6의 카보네이트계 전해질을 함침하여 상단에 CID를 장착하는 것으로 원통형 전지를 제조하였다.
[비교예 1]
음극 시트, 제 1 분리막, 양극 시트 및 제 1 분리막의 순으로 적층하였다는 점을 제외하고는, 상기 실시예 1과 같은 방법으로 전지를 제조하였다.
[비교예 2]
음극 시트, 제 2 분리막, 양극 시트 및 제 2 분리막의 순으로 적층하였다는 점을 제외하고는, 상기 실시예 1과 같은 방법으로 전지를 제조하였다.
[실험예 1]
상기 실시예 1과 비교예 1 및 2에서 각각 제조된 20 개의 원통형 전지들에 대해 4.2 V, 0.5 C 충전 / 3.0 V, 0.5 C 방전 조건으로 100 회 충방전을 행한 후, 젤리-롤을 분해하여 단차 부위의 단락 여부를 확인하였다.
그 결과, 실시예 1 및 비교예 1의 모든 전지들은 단차 부위에서 단락이 유발되지 않았음에 반하여, 비교예 2의 전지들 중 3 개의 전지에서 단차 부위의 단락을 확인할 수 있었다.
[실험예 2]
상기 실시예 1과 비교예 1 및 2에서 각각 제조된 원통형 전지들에 대해 전지의 수직 방향으로, 무게 9.1 kg 및 직경 15.8 mm의 봉을 61 cm 높이에서 낙하시켜 전극 대면 부위의 단락을 유발시킨 후 발화/폭발 여부를 확인 하였다.
그 결과, 실시예 1 및 비교예 2의 전지들은 모두 발화/폭발 되지 않았으며, 비교예 1의 전지는 10 개 중 6 개의 전지가 발화/폭발 되었다.
상기 실험 결과들에서 보는 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1의 전지는 단차 부위에 제 1 분리막이 위치함으로써 반복적인 충방전시의 젤리-롤 변형에 따른 단차 부위의 단락을 크게 억제하고, 전극 대면 부위에 제 2 분리막이 함께 위치함으로써 외부 충격에 의한 전극간 단락시 큰 통전량에 의해 발열량을 최소화하여, 궁극적으로 전지의 안정성을 향상시킬 수 있음을 알 수 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는 전지의 반복적인 충방전으로 인한 단차 부위에서의 단락 가능성을 억제할 수 있고, 내부 단락시 발열량을 최소화시켜 전지의 안전성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (11)

  1. 양극 시트와 음극 시트를 그 사이에 분리막이 개재된 상태로 권취하여 제조되는 전극조립체로서,
    250 (sec/100cc) 이상의 통기도, 45% 이하의 기공도 및 800 kg/cm2 이상의 폭방향 인장강도를 가진 제 1 분리막이 단차 부위에 위치하고,
    150 (sec/100cc) 이하의 통기도, 45% 이상의 기공도 및 300 kg/cm2 이상의 폭방향 인장강도를 가진 제 2 분리막이 전극간 대면 부위에 위치하도록 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 전극조립체는 음극 시트, 제 1 분리막, 양극 시트 및 제 2 분리막의 순으로 적층한 후, 상기 음극 시트에 대해 양극 시트가 내측에 위치하도록 둥글게 권취하여 제조되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 분리막은 폴리올레핀계 기재와 유기 용매를 사용하여 습식법으로 제조되는 2성분계 고분자 분리막인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 삭제
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 분리막은 폴리올레핀계 기재와, 유기 용매 및 무기 필러를 사용하여 습식법으로 제조되는 3성분계 고분자 분리막인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 삭제
  7. 제 1 항 내지 제 3 항 및 제 5 항 중 어느 하나에 따른 전극조립체를 포함하고 있는 이차전지.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 전지는 수평 단면상으로 원형의 젤리-롤을 포함하고 있는 원통형 전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  9. 제 7 항에 있어서, 상기 전지는 수평 단면상으로 각형의 젤리-롤을 포함하고 있는 각형 전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  10. 제 7 항에 있어서, 상기 전지는 2.6 Ah 이상의 용량을 가지는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  11. 제 7 항에 있어서, 상기 전지는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
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