KR100769859B1 - 용융장력이 우수한 고온 분체 도장용 폴리페닐렌 설파이드수지 조성물 - Google Patents

용융장력이 우수한 고온 분체 도장용 폴리페닐렌 설파이드수지 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명에 따른 용융 장력이 우수하며 고온 분체도장이 가능한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물은 (A) 프로파일 압출이나 화이바 스피닝 프로세스가 가능한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 97∼99.5 중량부; (B) 불소화 폴리올레핀계 수지 0.5∼3 중량부; 및 (C) 상기 (A)+(B) 100 중량부에 대하여 유리섬유 20∼50 중량부를 포함하는 것을 그 특징으로 한다.
폴리페닐렌 설파이드, 불소화 폴리올레핀, 용융장력, 고온 분체도장, 압출 프로세스, 프로파일 압출 프로세스

Description

용융장력이 우수한 고온 분체 도장용 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물{Polyphenylene Sulfide Resin Composition with Improved Melt Strength Suitable for High Temperature Pigment Coating Process}
발명의 분야
본 발명은 용융 장력이 우수한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 프로파일 압출(profile extrusion)이나 화이바 스피닝(fiber spinning) 프로세스가 가능한 폴리페닐렌 설파이드계 수지에 불소화 폴리올레핀계 수지를 도입함으로써 용융상태에서 용융장력을 획기적으로 증가시켜 고온에서 분체 도장이 가능한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물에 관한 것이다.
발명의 배경
폴리페닐렌 설파이드(polyphenylene sulfide; 이하 "PPS")계 수지는 결정성 수지로서 높은 기계적 강도, 우수한 내화학성, 우수한 내열성 등의 특성을 갖는 고 기능성 수지이다. 이와 같이 우수한 특성을 갖고 있는 PPS는 많은 응용범위에 유용하게 사용될 수 있으며, 특히 프로파일 막대물(profile bars or profile spacers), 파이프물(pipes), 쉬트물(sheets), 화이바물(fibers) 등에 적용될 수 있다.
프로파일 막대물의 경우, 창틀(window frame) 등의 내부 단열재인 스페이서(spacer) 또는 실내/주방 건축 자재 등으로 그 응용범위가 넓으며 사용량 역시 상당히 많다. 현재 프로파일 막대물에 많이 사용되고 있는 수지는 나일론66인데, 이는 흡습특성 때문에 물성의 저하를 일으키거나 고온의 도장/도금 프로세스에서 열변형하는 문제를 일으키고 있다.
파이프물의 경우, 물, 화학용매, 공기, 기름 등과 같은 내용물을 이송하기 위하여 널리 응용되고 있는데, 특히 화학용매와 같은 화학물질을 이송하는 경우에는 내화학성이 우수한 수지를 적용해야 하는 문제가 있다.
쉬트물의 경우에는 진공성형(vacuum forming)이나 열압착(hot pressing)과 같은 방법으로 용기 등을 제조하는 분야에 에 응용범위에 사용되고 있는데, 특히 내화학성이나 내열성이 필요한 용기에는 그에 적합한 수지가 사용되어야 한다.
상기와 같은 프로파일 막대물, 파이프물, 쉬트물, 화이바물 등에 PPS를 이용하기 위해서는 프로파일 압출이나 화이바 스피닝 프로세스를 적용하여야만 하는데, PPS는 낮은 온도에서의 빠른 결정화, 낮은 점도, 높은 tanδ 값(loss modulus(G")/storage modulus(G')), 낮은 용융장력(melt strength) 등으로 인하여 그 제작이 어려운 단점이 있다.
즉, 일반적인 PPS를 이용하여 압출 프로세스에 적용할 경우 낮은 온도에서의 빠른 결정화로 인한 이형(異形: shaping problem) 문제, 낮은 점도 및 높은 tanδ 값으로 인한 용융 압출물의 처짐이나 변형 현상, 그리고 낮은 용융장력으로 인한 용융 압출물의 찢어짐이나 끊어짐 현상이 유발될 수 있다.
이를 극복하기 위한 종래의 기술로서, 미국특허 제5,573,823호와 제5,507,984호, 및 일본특허공개 제2003-2175호에서는 PPS를 개질하여 압출 프로세스를 가능하게 하는 기술이 소개된 바 있다. 그러나, 여전히 용융장력이 낮기 때문에 용융물이 끊어지고 따라서 연속적이고 안정적인 프로세스에 문제가 되어 왔다.
구체적으로, 미국특허 제5,573,823호는 파이프물을 제조하는데 있어 PPS와 BPS(biphynylene sulfide)의 공중합체를 사용하는 기술을 개시하고 있다. 이 PPS/BPS 공중합체는 PPS에 질긴 특성을 부여함과 동시에 결정성을 낮추어 파이프 제조에 적합화 할 수 있는 것으로 소개되고 있다.
미국특허 제5,507,984호는 멤브레인(membrane) 제작 공정 중에 PPS를 용매에 녹인 후 압출 프로세스를 이용하는 단계에서, 일반적인 PPS를 사용할 경우 PPS 용액의 점도가 낮아 압출 프로세스가 어려운 반면, PPS를 산소분위기에서 200℃에서 열처리를 시행하면 PPS의 점도가 높아져 PPS 용액의 압출성이 향상되는 것으로 개시하고 있다.
일본특허공개 제2003-021275호는 냉각수계에 사용하는 파이프의 배리어(barrier) 성능 개선을 위하여 여러 다른 종류의 수지들을 이용하여 여러겹으로 만드는 기술을 소개하고 있으며, 이 기술은 PPS에 에틸렌-글리시딜 메타크릴레이트(ethylene-glycidiyl methacrylate: EGMA) 및/또는 에틸렌-프로필렌(etylene- propylene) 공중합체를 20∼40 중량% 블랜드한 PPS 수지와, PPS에 나일론을 10∼45 중량% 합금한 수지를 각각 다른 겹에 사용하는 것을 특징으로 하고 있다.
그러나 상기와 같이 개질된 PPS 수지를 이용하여 압출 프로세스에 사용할 경우에도 개질된 PPS 수지의 용융장력이 여전히 낮아 연속적이고 안정적인 프로세스가 불가능한 실정이다.
본 발명자는 상기와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위하여 개질된 폴리페닐렌 설파이드계 수지에 불소화 폴리올레핀계 수지를 도입함으로써 용융상태에서 용융장력을 획기적으로 증가시켜 안정적이고 연속적인 압출 프로세스를 가능하게 할 수 있는 새로운 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물을 개발하기에 이른 것이다.
본 발명의 목적은 개질된 폴리페닐렌 설파이드계 수지에 불소화 폴리올레핀계 수지를 도입함으로써 용융상태에서 용융장력을 획기적으로 증가시킨 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 용융상태에서 용융장력을 획기적으로 증가시켜 안정적이고 연속적인 압출 프로세스를 가능하게 한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또다른 목적은 용융상태에서 용융장력을 획기적으로 증가시켜 고온에서 분체 도장이 가능한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타의 목적들은 하기 상세히 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
발명의 요약
본 발명에 따른 용융 장력이 우수하며 고온 분체도장이 가능한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물은 (A) 프로파일 압출이나 화이바 스피닝 프로세스가 가능한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 97∼99.5 중량부; (B) 불소화 폴리올레핀계 수지 0.5∼3 중량부; 및 (C) 상기 (A)+(B) 100 중량부에 대하여 유리섬유 20∼50 중량부를 포함하는 것을 그 특징으로 한다.
상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지는 하기 화학식 1의 구조를 갖는 반복단위를 70 몰% 이상 함유한 선형(linear) 폴리페닐렌 설파이드계 수지가 바람직하며, 다른 구조의 반복단위를 갖는 폴리페닐렌 설파이드계 수지를 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지에 대하여 50 몰%까지 더 포함할 수 있다.
[화학식 1]
Figure 112005078495091-pat00001
이하, 본 발명의 각 성분인 (A) 폴리페닐렌 설파이드 수지, (B) 불소화 폴리올레핀계 수지, 및 (C) 유리섬유에 대하여 상세히 설명한다.
발명의 구체예에 대한 상세한 설명
본 발명은 (A) 프로파일 압출이나 화이바 스피닝 프로세스가 가능한 폴리페닐렌 설파이드계 수지, (B) 수지 내에서 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지와 섬유상 망상구조(fibrillar network)를 형성하기 위한 불소화 폴리올레핀계 수지, 및 (C) 수지의 내열도와 가공성 및 수지 성형물의 외관특성을 고려하여 길이가 3 mm인 유리 단섬유로 이루어지는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물로서, 용융 장력이 우수하며 고온 분체도장이 가능한 특성을 갖는다.
(A) 폴리페닐렌 설파이드계 수지
본 발명에서 사용되는 폴리 페닐렌설파이드계 수지는 프로파일 압출이나 화이바 스피닝 프로세스가 가능하도록 104∼106 포아즈(poise) 범위의 영 점도(zero viscosity)를 갖는 것이 바람직하다. 이 범위의 영 점도를 유지하기 위하여 하기 화학식 1의 구조를 갖는 반복단위를 70 몰% 이상 함유한 선형(linear) 폴리페닐렌 설파이드계 수지를 사용하여 개질하는 것이 바람직하다.
[화학식 1]
Figure 112005078495091-pat00002
상기 구조의 반복단위를 70 몰% 이상 함유해야 결정성 폴리머의 특징인 결정화도가 높고, 내열성, 내약품성 및 강도가 뛰어나다. 상기 구조의 반복단위를 갖는 본 발명의 선형 폴리페닐렌 설파이드계 수지의 대표적인 제조 방법이 일본특허공보 소52-12240호에 개시되어 있다.
상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지는 다른 구조의 반복단위를 갖는 폴리페닐렌 설파이드계 수지를 상기 화학식 1의 폴리페닐렌 설파이드계 수지에 대하여 50 몰%까지, 바람직하게는 30 몰%까지 더 포함할 수 있다. 다른 구조의 반복단위는 하기 화학식 2 내지 9와 같이 표시된다.
[화학식 2]
Figure 112005078495091-pat00003
[화학식 3]
Figure 112005078495091-pat00004
[화학식 4]
Figure 112005078495091-pat00005
[화학식 5]
Figure 112005078495091-pat00006
[화학식 6]
Figure 112005078495091-pat00007
[화학식 7]
Figure 112005078495091-pat00008
상기 식에서, R은 알킬기, 니트로기, 페닐기, 알콕시기, 카르복실기 또는 메탈 카르복실레이트기임.
[화학식 8]
Figure 112005078495091-pat00009
[화학식 9]
Figure 112005078495091-pat00010
본 발명에서는 상기 폴리 폴리페닐렌 설파이드계 수지를 프로파일 압출이나 화이바 스피닝 프로세스가 가능하도록 개질하여 사용한다. 여기서, 프로파일 압출이나 화이바 스피닝 프로세스가 가능하다는 것은 폴리페닐렌 설파이드계 수지가 적정 점도 이상을 갖는 것을 의미한다. 본 발명에서는 폴리페닐렌 설파이드계 수지가 프로파일 압출이나 화이바 스피닝 프로세스 가능한 정도의 점도를 갖기만 한다면 임의의 폴리 페닐렌설파이드계 수지를 모두 사용할 수 있으며, 구체적으로 영 점도(zero viscosity)가 104∼106 포아즈(poise) 범위인 것이 바람직하다.
한편, 본 발명에서 상기와 같이 폴리페닐렌 설파이드계 수지를 개질하는 방법은 특별히 한정되는 것은 아니며, 폴리페닐렌 설파이드계 수지의 점도 및 결정화 속도를 조절하는 것 등을 포함한다. 이들 구체적인 방법의 예로는 폴리페닐렌 설파이드계 수지를 산소 분위기에서 200℃에서 열처리하여 분자량을 높이는 방법, 다른 물질과 블랜드하는 방법 등이 있다.
대표적인 블랜드 방법으로는 에틸렌-글리시딜 메타크릴레이트(ethylene-glycidiyl methacrylate: EGMA) 계열의 열가소성 엘라스토머(thermoplastic elastomer: TPE)를 첨가하거나 나일론 등과 얼로이(alloy)하는 방법들이 있다. 이들의 자세한 방법은 미국특허 제5,507,984호, 일본특허공개 제2003-021275호 등에 개시되어 있다.
본 발명에 사용되는 프로파일 압출이나 화이바 스피닝 프로세스가 가능한 개질 폴리페닐렌 설파이드계 수지의 함량은 99.5∼97 중량부이다.
(B) 불소화 폴리올레핀계 수지
본 발명에서 사용되는 불소화 폴리올레핀계 수지로는 종래의 이용가능한 수지로서 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 테트라플루오로에틸렌/비닐리덴 플루오로라이드 공중합체, 테트라플루오로에틸렌/헥사플루오로프로필렌 공중합체, 에틸렌/테트라플루오로에틸렌 공중합체 등을 들 수 있다. 이들은 서로 독립적으로 사용될 수도 있고, 서로 다른 2종 이상이 병용될 수도 있다.
불소화 폴리올레핀계 수지는 본 발명의 다른 구성성분 수지와 함께 혼합하여 압출시킬 때, 수지 내에서 섬유상 망상(fibrillar network)을 형성하여 용융장력을 증가시키는 역할을 한다.
본 발명의 수지 조성물의 제조에 사용되는 불소화 수지는 공지의 중합방법을 이용하여 제조될 수 있는데, 예를 들어 7∼71 kg/cm2의 압력과 0∼200℃의 온도, 바람직하기로는 20∼100℃의 조건에서 나트륨, 칼륨 또는 암모늄 퍼옥시디설페이트 등의 자유 라디칼 형성 촉매가 들어있는 수성 매질 내에서 제조될 수 있다.
불소화 폴리올레핀계 수지는 에멀젼(emulsion) 상태 또는 분말(powder) 상태로 사용될 수 있다. 에멀젼 상태의 불소화 폴리올레핀계 수지를 사용하면 전체 수지 조성물 내에서의 분산성이 양호하나, 제조공정이 복잡해지는 단점이 있다. 따라서 분말상태라 하더라도 전체 수지 조성물 내에 적절히 분산되어 섬유상 망상을 형성할 수 있으면, 분말상태로 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명의 수지 조성물의 제조에 바람직하게 사용될 수 있는 불소화 폴리올레핀계 수지로는 입자 크기가 0.05∼1,000 μm이고, 비중이 1.2∼2.3 g/cm3인 폴리테트라플루오로에틸렌이 있다.
불소화 폴리올레핀계 수지는 0.5∼3 중량부 범위로 사용되어 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지와 함께 100 중량부를 이루도록 한다. 불소화 폴리올레핀계 수지가 0.5 중량부 미만으로 사용되면 섬유상 망상구조를 충분히 형성할 수 없고, 3 중량부를 초과하여 사용되면 점도나 작업성에 악영향을 미치게 되기 때문에 바람직하지 못하다.
(C) 유리섬유
본 발명에서는 수지의 내열도와 가공성 및 수지 성형물의 외관특성을 고려하여 유리섬유가 사용되는데, 단섬유의 길이가 3 mm인 것이 바람직하다. 유리섬유(C)는 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 및 불소화 폴리올레핀 수지 100 중량부에 대하여 20∼50 중량부로 사용하여 첨가한다. 이는 수지가 목표로 하는 내열도에 따라 처방될 수 있다. 유리섬유가 20 중량부 미만으로 사용되면 물성의 상승이 극히 적은 반면, 50 중량부를 초과하는 경우에는 수지 표면으로 유리섬유가 돌출되어 심각한 외관손상 및 압출 안정성의 저하를 가져온다.
본 발명의 수지조성물은 제조하는 공지의 방법으로 제조할 수 있다. 예를 들 면, 본 발명의 구성성분을 동시에 혼합한 후에, 압출기 내에서 용융 압출하고 펠렛 형태로 제조할 수 있다.
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이며 첨부된 특허청구범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예
본 발명의 수지 조성물을 제조하기 위하여 사용된 각 구성성분은 다음과 같다.
(A) 폴리페닐렌 설파이드계 수지
본 발명에 사용된 PPS 수지는 용융지수(MFI)가 316℃, 1270g의 하중에서 48∼70 g/10min 범위의 값을 가지는 일본 DIC사의 상품명 KL-02G를 이용하였고, 이를 EGMA-g-SAN(ethylene-glycidiyl methacrylate-grafted- SAN) 10%와 블랜드하여 개질하여 사용하였다. 이 때의 점도는 영 점도(zero viscosity)가 11,300 Poise 였다
(B) 불소화 폴리올레핀계 수지
미국 Dupont사의 테프론(상품명) 7AJ를 사용하였다.
(C) 유리섬유 (SGF)
Vetrotex사의 단섬유(3mm, 직경 12 micron)를 사용하였다.
실시예 1∼3 및 비교실시예 1∼4
상기에서 언급된 구성성분들을 이용하여 표 1의 실시예 1∼3 및 비교실시예 1∼4에 나타낸 조성과 같은 수지 조성물을 제조하였으며, 이들의 용융장력 및 물성도 표 1에 나타내었다. 제조방법은 상기 표 1에 나타낸 조성으로 각 성분을 혼합한 후, 통상의 혼합기에서 혼합한다. 그 다음, L/D=36, ￠=45㎜인 이축 압출기에 투입하였다. 상기 혼합물을 압출기를 통하여 펠렛 형태의 수지 조성물로 제조하고 사출 온도 300℃에서 용융장력 측정을 위한 시편과 물성 측정을 위한 ASTM 규격 시편을 10 oz 사출기를 이용하여 제조하였다.
각 시편은 23℃, 상대습도 50%에서 48시간 방치한 후 용융장력은 두께 1.5 mm, 너비 6 mm, 길이 60 mm 시편을 이용 Rheometric Scientific사의 RME를 이용하여 온도 290℃, Extensional Rate 0.5[s-1] 조건에서 시편이 끊어질 때의 장력(strength)으로 측정하였다. 기계적 물성은 ASTM D790에 따라 굴곡강도 및 굴곡탄성율을 측정하였다.
고온 분체도장은 T-Die가 부착된 압출기를 두께 2 mm 길이 500 mm의 스트립을 생산한 후 별도로 고안된 실험실용 분체도장 설비에 투입 후 온도를 220℃로 상승한 후 도장용 안료분말을 비산하여 스트립의 표면에 부착되도록 3 분간 방치한 후 온도를 50℃로 다시 냉각 5분간 방치 후 시편을 꺼내 코팅의 균일성과 스트립의 변형유무를 육안으로 관찰하여 양호/불량을 식별하였다.
상기 발명의 실시 결과, 불소화 폴리올리핀계 수지 0.5∼3 phr 처방된 조성은 공히 압출 작업성이 양호하였으나(실시예 1∼3, 비교실시예 3, 4), 미처방 조성의 경우는 정상적인 압출이 불가능한 것으로 나타났다. 이는 용융장력의 수치에도 동일하게 반영이 되어 있으며 압출 작업이 가능한 조성들의 경우 용융장력이 모두 100,000 Pa 이상의 높은 값들을 나타내었다. 용융장력이 낮은 비교실시예 1 및 비교실시예 2의 경우 프로파일 압출시 스트립이 수시로 파단되어 연속적인 프로파일 성형이 불가능한 것으로 나타났다. 한편 GF가 10 중량% 첨가된 경우는 내열도가 낮아(비교실시예 2) 고온 분체 도장이 불가하였으며(시편이 변형되었으며), 과하게 들어간 비교실시예 3 및 4는 외관이 불량하다는 것을 확인할 수 있었다.
Figure 112007061285115-pat00020
1) : 기재된 값은 Extensional Rate가 0.5[s-1]에서 측정된 값임.
본 발명은 프로파일 압출용 폴리페닐렌 설파이드수지 조성물의 용융장력을 획기적으로 개선하여 고온 분체도장이 가능한 프로파일용 소재를 연속적으로 제조할 수 있는 발명의 효과를 갖는다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 이용될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims (6)

  1. (A) 프로파일 압출이나 화이바 스피닝 프로세스가 가능하도록 영 점도(zero viscosity)가 104∼106 포아즈(poise) 범위로 개질된 폴리페닐렌 설파이드계 수지 97∼99.5 중량부;
    (B) 불소화 폴리올레핀계 수지 0.5∼3 중량부; 및
    (C) 상기 (A)+(B) 100 중량부에 대하여 유리 단섬유 20∼50 중량부;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지는 하기 화학식 1의 구조를 갖는 반복단위를 70 몰% 이상 함유한 선형(linear) 폴리페닐렌 설파이드계 수지를 사용하여 개질된 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물:
    [화학식 1]
  3. 제1항에 있어서, 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지는 하기 화학식 2 내지 9의 어느 한 구조의 반복단위를 갖는 폴리페닐렌 설파이드계 수지를 상기 화학식 1의 폴리페닐렌 설파이드계 수지에 대하여 50 몰%까지 더 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물:
    [화학식 2]
    Figure 112005078495091-pat00012
    [화학식 3]
    Figure 112005078495091-pat00013
    [화학식 4]
    Figure 112005078495091-pat00014
    [화학식 5]
    Figure 112005078495091-pat00015
    [화학식 6]
    Figure 112005078495091-pat00016
    [화학식 7]
    Figure 112005078495091-pat00017
    상기 식에서, R은 알킬기, 니트로기, 페닐기, 알콕시기, 카르복실기 또는 메탈 카르복실레이트기임.
    [화학식 8]
    Figure 112005078495091-pat00018
    [화학식 9]
    Figure 112005078495091-pat00019
  4. 제1항에 있어서, 상기 개질된 폴리페닐렌 설파이드계 수지(A)는 에틸렌-글리시딜 메타크릴레이트(ethylene-glycidiyl methacrylate: EGMA) 계열의 열가소성 엘라스토머를 첨가하거나 나일론과 얼로이(alloy)하여 개질된 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 상기 불소화 폴리올레핀계 수지는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 테트라플루오로에틸렌/비닐리덴 플루오로라이드 공중합체, 테트라플루오로에틸렌/헥사플루오로프로필렌 공중합체, 및 에틸렌/테트라플루오로에틸렌 공중합체로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 또는 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
  6. 제5항에 있어서, 상기 불소화 폴리올레핀계 수지는 입자 크기가 0.05∼1,000 μm이고, 비중이 1.2∼2.3 g/cm3인 폴리테트라플루오로에틸렌인 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
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