KR100765377B1 - ＳｉＯ₂박막 내 금속 나노 결정체의 형성방법 - Google Patents
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Abstract
플로팅 게이트를 가지는 플래시 메모리 소자의 제조에 있어서, SiO2 박막 내에 금속 나노 결정체를 형성할 수 있는 방법이 제시되어 있다. 본 발명의 방법에 의하면 간편하게 SiO2 박막 내 금속 나노 결정체를 형성하고 그 크기를 제어할 수 있으므로 저비용으로 고효율의 플래시 메모리 소자를 제작하는데 유용하게 사용될 수 있다.
플래시 메모리 소자, ＳｉＯ₂, 금속 나노 결정체
Description
도 1a는 본 발명의 일 실시예에 따라 Si 기판 위에 ZnO 박막을 증착한 후의 단면투과전자현미경 상이고,
도 1b는 본 발명의 일 실시예에 따라 Si 기판 위에 ZnO 박막을 증착하고 900oC로 열처리한 후의 단면투과전자현미경 상이고,
도 1c는 본 발명의 일 실시예에 따라 Si 기판 위에 ZnO 박막을 증착하고 900oC로 열처리한 후 전자빔을 1시간 동안 조사한 후의 단면투과전자현미경 상이고,
도 2는 도 1c의 직사각형으로 표시된 영역에 대한 단면고배율투과전자현미경 상이고,
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따라 전자빔을 조사하여 SiO2 층 내에 형성된 Zn 나노 결정체의 고배율투과전자현미경 상에서 Zn 나노 결정체를 Fourier-변환을 한 전자회절상이다.
본 발명은 플래시 메모리 소자의 제조에 있어서, SiO2 박막 내 금속 나노 결정체의 형성방법에 관한 것이다.
일반적으로 플래쉬 메모리 소자는 실리콘 기판 상부에 박막의 터널 산화막과, 그 상부에 폴리실리콘으로 이루어진 플로팅 게이트와 플로팅 게이트 전극 상부에 형성되는 게이트 전극 간 절연막과, 소정의 전압을 인가 받는 콘트롤 게이트 전극이 구비된다.
기존의 나노 플로팅 게이트 구조를 갖는 플래시 메모리는 나노 플로팅 게이트를 제작하기 위해 SiO2 박막 내에 Si 나노 결정체를 형성해야 한다. 즉, 기존의 방법에 의해서는 SiO2 박막 내에 형성할 수 있는 나노 결정체의 대부분이 Si 나노 결정체로 제한되어 있는 실정이며 다른 나노 결정체를 형성하는 것은 대단히 어려운 것으로 알려져 있다. 또한, 이를 위하여 고가의 공정 장비 및 고도의 청정 환경을 요구한다.
게다가, 열처리의 의해 Si 나노 결정체를 생성하기 때문에 소자 전체의 고른 분포를 얻기가 어려워 완성된 소자마다 구동 전압이 달라지며 소자 제작에 있어 재현성과 신뢰성을 높이기 어렵다는 단점이 있다. 따라서, 소자의 생산 비용이 높아지고 실제 상용화가 이루어지지 않고 있다.
따라서 차세대 메모리 소자인 플래쉬 메모리 소자의 나노 플로팅 게이트 형성에 있어서, 상온의 낮은 전압 하에서도 기판에서 투과된 전자를 포획할 수 있는 나노 결정체의 개발 및 간단하게 나노 결정체의 크기나 밀도를 제어시킬 수 있는 기술이 요구되어 왔다.
본 발명은 현재까지 SiO2 박막 내에 금속 나노 결정체를 형성할 수 없었던 문제를 해결하였으며 기존의 SiO2 박막 내 Si 나노 결정체를 형성하는 방법보다 훨씬 간편한 SiO2 박막 내 금속 나노 결정체의 형성방법을 제공한다.
상기 목적을 달성하기 위하여,
본 발명의 한 측면에 따르면,
i) 실리콘 기판 위에 금속 산화물을 증착하는 단계;
ii) 상기 금속 산화물이 증착된 실리콘 기판을 열처리하는 단계; 및
iii) 상기 열처리된, 금속 산화물이 증착된 실리콘 기판에 전자빔을 조사하는 단계를 포함하는, SiO2 박막 내 금속 나노 결정체를 형성하는 방법을 제시할 수 있다.
여기서, Si 기판 위에 증착되는 산화물 반도체는 ZnO, Cu2O, SnO2, TiO2, ZrO2, Al2O3, Ga2O3, In2O3, CrO2 및 Fe2O3로 구성되는 군으로부터 1종 이상 선택될 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. 상기한 군으로부터 선택되는 금속 산화물을 Si 기판에 증착하여 열처리한 후 전자빔을 조사하면, Si 기판과 산화물 반도체 사이에 있는 SiO2 층에 선택한 금속 산화물에 따라 Zn, Cu, Sn, Ti, Zr, Al, Ga, In, Cr 또는 Fe의 금속 나노 결정체가 형성되게 된다.
본 발명의 바람직한 실시예에서는 ZnO 산화물 반도체를 이용하여 Si 기판과 ZnO 산화물 반도체 박막 사이에 있는 SiO2 층에 Zn 나노 결정체를 형성하였다.
도 1a는 본 발명의 일 실시예예 따른 ZnO 박막을 Si 기판 위에 스퍼터링 공정으로 증착한 후의 단면투과전자현미경 상으로, Si 기판과 ZnO 박막 사이에 비정질 SiO2 가 형성되어 있다. 상기에서 증착된 ZnO 박막을 900oC에서 열처리한 후 그 단면투과전자현미경 상을 관찰한 결과, Si 기판과 ZnO 박막 사이의 Zn2xSi1-xO2 비정질 박막 내에는 나노 결정체가 존재하지 않고, Zn2xSi1-xO2 비정질 층의 두께가 두텁게 형성되어 있음을 알 수 있다(도 1b 참조). 도 1c는 상기 시료를 900oC로 열처리한 후 전자빔을 1시간 동안 조사한 후의 단면투과전자현미경 상으로서, 비정질 SiO2 박막 내에 Zn 나노 결정체가 형성되어 있음을 나타낸다. 도 2는 전자 포획에 사용될 SiO2 층 내에 형성된 Zn 나노 결정체에 대한 단면고배율투과전자현미경 상으로서 Zn 나노 결정체가 거의 완전한 구체로 동일한 크기로 형성되었음을 보여주고 있다. 도 3은 Zn 나노 결정체를 Fourier 변환을 한 전자 회절상으로서, 형성된 나노 결정체가 SiO2 박막 내에 제대로 결정체를 이루고 있음을 보여주고 있다.
본 발명의 SiO2 박막 내에 형성된 금속 나노 결정체는 페르미 준위만 존재하기 때문에 전기적으로 안정성을 보이며, SiO2 박막과 서로 상호작용을 하지 않으므로 화학적인 안정성을 가진다. 나노 플로팅게이트를 가지는 메모리 소자의 제조에 유용하게 사용될 수 있다.
본 발명의 방법은 기존의 단순한 열처리만을 통해 Si 나노 결정체를 형성한 것과는 달리, 전자빔 조사를 통해 보다 정밀하게 나노 결정체를 형성할 수 있으며, 필요에 따라 소자 전체가 아닌 국부적으로 나노 결정체를 집중적으로 형성할 수 있다. 또한, Si 나노 결정체를 형성하기 위해 SiO2/Si/SiO2와 같이 다층 구조를 먼저 제작한 후 열처리를 해야 하는 종래의 과정 없이, 산화물 박막을 단지 한 층만 형성하면 되기 때문에 공정이 간단하고 빠르며, Si 공정에 필요한 고가의 장비와 고도의 청정 환경이 불필요하기 때문에, 높은 생산성과 저렴한 비용으로 소자 제작이 가능하다. 그리고 이 공정은 대부분의 산화물에 적용이 가능하므로 필요에 따라 형성되는 금속 나노 결정체의 종류를 선택적으로 바꿀 수 있으며, 산화물을 바꾸더라도 기존의 공정을 그대로 사용할 수 있기 때문에 물질 변화에 대한 추가 비용이 불필요하다.
또한, 본 발명에 따르면, 나노 플로팅게이트를 가진 플래시 메모리 소자 제작에 있어서, SiO2 박막 내에 형성되는 금속 나노 결정체의 크기를 간편하게 제어할 수 있다. 즉, 산화물 박막의 성장 조건, 열처리 조건 및 전자빔의 인가전압 및 전자빔의 세기에 따라서 금속 나노 결정체의 크기를 수 nm로 조절할 수 있는 장점이 있다. 따라서 높은 재현성과 신뢰성을 가진 소자를 저렴한 비용으로 제작할 수 있으며, 다양한 종류의 나노 결정체의 형성이 가능하여 필요에 따라 전자의 포획 특성이 보다 우수한 물질로의 전환이 용이하다.
본 발명의 방법의 단계 i)에서 금속 산화물은 10nm 내지 100nm 두께로 증착될 수 있으며, 바람직하게는 50nm로 증착될 수 있으나 증착한 금속 산화물의 두께에 많은 영향을 받지는 않는다. 10nm 이하로 증착되는 경우는 금속 산화물 박막의 표면 거칠기의 크기와 산화물의 성분비의 안정성에 대한 문제점이 있고, 100nm 이상으로 증착되는 경우는 나노 입자를 형성하는 전자빔이 투과되는 양의 크기가 적기 때문에 나노결정체를 형성할 가능성이 적어질 수 있으며 다른 소자 제작시 금속 산화물 박막의 두께를 제어하는데 어려움이 있다.
또한, 단계 ii)의 열처리는 600℃ 내지 900℃로 처리하는 것이 바람직하며, 600℃ 이하의 경우는 계면 영역의 형성 넓이의 크기에 문제점이 있어 소자 응용에 어려움이 있으며, 900℃ 이상으로 열처리하는 경우는 금속 산화물의 상호 확산 및 성분비의 균일성에 대한 문제점이 있다.
아울러, 단계 iii)의 전자빔 조사는 1 시간 내지 2시간 처리하는 것이 바람직하다. 1시간 이하로 처리할 경우는 비결정성을 가진 나노입자의 결정화 과정이 완성될 수 없는 문제점이 있고, 1시간 내지 2시간 조사에 의하여 충분히 금속 나노결정체를 형성할 수 있기 때문에 2시간 이상 전자빔을 조사하는 것은 불필요하다.
본 발명은 금속 산화물 증착, 열처리 및 전자 빔 조사로 이루어지는 간단한 공정으로 SiO2 박막 내에 안정한 금속 나노 결정체를 형성할 수 있으며, 이는 나노 플로팅 게이트를 가지는 플래시 메모리 소자에 응용할 수 있다. 따라서, 저비용으로 고효율의 메모리 소자 제작이 가능하며, 국내외 시장성은 수천억불에 달할 것으로 추산된다.
이하, 하기 실시예에서 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
<실시예>
1. 전처리
n+-Si 기판을 TCE (trichloroethylene)로 세척하고 탈이온화 (de-ionized) 된 물로 헹궈준다. 이것을 HF와 H2O를 1:1 비율로 혼합한 용액으로 상온에서 5분 동안 세척하고 다시 TCE로 헹궈준다.
2. 산화물 증착
Si 기판 위에 radio-주파수 magnetron 스퍼터링 방법을 사용하여 27oC 내지 600oC에서 ZnO 박막을 10 nm 내지 100 nm 두께로 증착한다. 이때 바람직한 증착 조건은 스퍼터 챔버 내의 압력이 0.2 Torr, radio 주파수는 13.26 MHz, Ar와 O2가 스퍼터링 챔버 내에 주입되는 비율이 2:1, 증착 속도는 약 1.1 nm/min 이다. ZnO 박막의 증착 속도는 성장조건으로 조절할 수 있으며 성장 조건과 박막 두께를 조절하여 금속 나노 결정체의 크기를 조절할 수 있다.
3. 열처리
Si 기판 위에 ZnO 가 증착된 시료를 600oC 내지 900oC에서 열처리한다. 열처리 온도를 조절함에 따라 나노 입자의 크기와 SiO2 층의 두께를 조절할 수 있다.
4. 전자빔 조사
300 keV 전압에서 작동하는 전자빔을 1시간 내지 2시간 조사하여 Zn 나노 결정체를 형성한다. 이때, 인가전압과 전자빔의 크기를 조절함으로써 Zn 나노 결정체의 크기를 조절할 수 있다.
본 발명은 상기 실시예에 한정되지 않으며, 많은 변형이 본 발명의 사상 내에서 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 가능함은 물론이다.
상기에서 살펴본 바와 같이, 본 발명은 SiO2 박막 내에 반도체 나노 결정체를 형성할 수 있는 새로운 방법을 제시하고 있으며, 이에 의하여 전기적 화학적으로 안정된 금속 나노 결정체가 형성되므로 플로팅 게이트를 가지는 차세대 메모리 소자 제작에 유용하게 사용될 수 있다.
Claims (5)
- i) 실리콘 기판 위에 ZnO, Cu2O, SnO2, TiO2, ZrO2, Al2O3, Ga2O3, In2O3, CrO2 및 Fe2O3 로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 금속 산화물을 증착하는 단계;ii) 상기 금속 산화물이 증착된 실리콘 기판을 열처리하는 단계; 및iii) 상기 열처리된, 금속 산화물이 증착된 실리콘 기판에 전자빔을 조사하는 단계를 포함하는, SiO2 박막 내 금속 나노 결정체를 형성하는 방법.
- 삭제
- 제1항에 있어서, 상기 금속 산화물을 10nm 내지 100nm 두께로 증착하는 것인 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 열처리 단계는 600oC 내지 900oC에서 수행되는 것인 방법.
- 제1항에 있어서, 상기 전자빔 조사 단계는 1시간 내지 2시간 동안 수행되는 것인 방법.
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