KR100711112B1 - 감광성 수지조성물, 이것을 이용한 감광성 엘리먼트,레지스트 패턴의 형성방법 및 프린트배선판 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 감광성 수지조성물은, (A) 방향환과 알킬렌기와 산소원자로 이루어진 주쇄에 글리시딜옥시기가 결합한 구조의 에폭시 화합물과, 이중결합 및 카르복실기를 갖는 불포화 카르복실화합물의 반응물에 산무수물을 반응시켜서 이루어지는, 탄소-탄소 이중결합 및 카르복실기를 갖는 폴리머와, (B) 광중합성 모노머와, (C) 광라디칼 중합개시제와, (D) 상기 폴리머 및/또는 상기 광중합성 모노머의 관능기와 반응성을 갖는 경화제를 포함하는 것을 특징으로 하는 것이다. 이 감광성 수지조성물에 의해, 해상도, 밀착성, 내PCT성, 내전식성, 내열성 및 내열충격성의 특성이 우수한 솔더레지스트의 형성이 가능하게 된다.
Description
본 발명은, 감광성 수지조성물, 이것을 이용한 감광성 엘리먼트, 레지스트 패턴의 형성방법 및 프린트배선판에 관한 것이다.
종래부터, 프린트배선판의 도체층면을 보호하기 위해서, 당해 면 위에 솔더레지스트를 형성하는 것이 행해지고 있다. 솔더레지스트는, Ball Grid Array(BGA), Pin Grid Array(PGA), Chip Scale Package(CSP) 등에 있어서, 실장부품을 프린트배선판에 접합하기 위한 납땜공정의 경우에, 도체층상의 불필요한 부분에 땜납이 부착하는 것을 방지하는 역할을 갖고 있는 것 이외에, 실장부품 접합후의 프린트배선판의 도체층을 보호하기 위한 영구 마스크로서의 역할도 갖고 있다.
이와 같은 솔더레지스트의 형성방법으로서는, 예컨대, 프린트배선판의 도체층상에 열경화성 수지를 스크린 인쇄하는 방법이 알려져 있지만, 이 방법은 레지스트 패턴의 고해상도화가 곤란하다는 문제를 갖고 있었다.
따라서, 레지스트 패턴의 고해상도화를 달성하기 위한 방법의 하나로서, 감 광성 수지조성물을 이용한 알칼리현상형의 레지스트 패턴의 형성방법이 개발되었다. 이 방법에 있어서는, 프린트배선판의 도체층상에 감광성 수지조성물로 이루어진 층을 형성시킨 후, 소정부분에 활성광선을 조사해서 경화시키고, 미노광부를 알칼리 용액으로 제거하는 것에 의해 고해상도의 레지스트 패턴의 형성을 행한다. 이 방법에 이용되는 감광성 수지조성물로서는, 일본국 특개소61-243869호 공보에 기재되어 있는 액상 레지스트 잉크 조성물이나, 일본국 특개평1-141904호 공보에 기재되어 있는 감광성 열경화성 수지조성물 등이 알려져 있다.
그러나, 상기 종래 기술의 감광성 수지조성물을 이용한 알칼리 현상형의 레지스트 패턴의 형성방법에서는 고해상도화는 달성할 수 있지만, 솔더레지스트인 감광성 수지조성물의 층과 프린트배선판의 도체층과의 밀착성이 나쁘고, 감광성 수지조성물층이 프린트배선판으로부터 박리해 버리는 문제가 있었다. 또한, 이 솔더레지스트를 갖는 프린트배선판을 프레셔쿠커테스트(PCT)에서 고온, 고습하에 수시간 노출시키면, 솔더레지스트에 부풀기가 발생하거나, 또한 솔더레지스트의 전기특성의 저하가 발견되거나 하는 경우가 있었다. 이와 같이, 이 프린트배선판은, 내PCT성이나 내전식성(耐電食性)이 불충분한 것으로 되어 있었다.
더욱이, 최근에는 실장부품의 대부분은 삽입실장이 아니라, 땜납에 의한 표면실장에 의해 접합되는 경향에 있다. 이러한 표면실장에 있어서는, 프린트배선판의 실장부품의 접합부에 미리 크림땜납을 도포하고, 배선판 전체를 적외선 등에 의해 가열해서 땜납을 리플로우시켜서 실장부품의 접합을 행하고 있다. 이 경우, 실장할 때에 프린트배선판 전체가 고온에 노출되게 되어, 상기 종래 기술의 감광성 수지조성물을 솔더레지스트로서 이용하면, 온도의 급격한 변화 등의 열충격에 의해 이 레지스트에 크랙이나 박리가 발생하기 쉬운 경향이 있었다. 이것 때문에, 상기 솔더레지스트를 구비하는 프린트배선판은, 표면실장을 행하기 위해서는 내열성 및 내열충격성의 특성이 불충분했다.
본 발명은 이와 같은 사정을 감안하여 이루어진 것이며, 고해상도를 달성할 수 있을 뿐만 아니라, 밀착성, 내PCT성, 내전식성, 내열성 및 내열충격성도 우수한 솔더레지스트의 형성이 가능한 감광성 수지조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다. 또한, 이러한 감광성 수지조성물을 이용한 레지스트 패턴의 형성방법 및 프린트배선판을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명은, (A) 하기 일반식 (1a)로 표시되는 반복단위 및 (1b)로 표시되는 반복단위를 갖는 에폭시 화합물과, 탄소-탄소 이중결합 및 카르복실기를 갖는 불포화 카르복실 화합물과의 반응물에, 산무수물을 반응시켜 이루어지는 탄소-탄소 이중결합 및 카르복실기를 갖는 폴리머(이하, 「A성분」이라 한다.)와, (B) 광중합성 모노머(이하, 「B성분」이라 한다.)와, (C) 광라디칼 중합개시제(이하, 「C성분」이라 한다.)와, (D) 카르복실기와 반응하는 경화제(이하, 「D성분 」이라 한다.)를 포함하는 감광성 수지조성물을 제공한다.
[식중, R1은 수소원자 또는 메틸기, R2 및 R3은 알킬렌기를 나타낸다.]
본 발명의 감광성 수지조성물에 있어서는, 바인더 폴리머인 A성분에, B성분 및 D성분이 다른 반응 경로로 결합하여, 가교체를 형성하는 것으로 여겨지므로, 고해상도의 레지스트 패턴의 형성이 가능해진다. 또한, 경화물을 프린트배선판의 솔더레지스트로서 이용한 경우에, 솔더레지스트와, 프린트배선판의 도체층과의 밀착성을 향상시킬 수 있고, 솔더레지스트의 박리를 대폭 저감하는 것이 가능해진다.더욱이, 솔더레지스트의 내PCT성, 내전식성, 내열성 및 내열충격성도 향상시킬 수 있다.
상기 에폭시 화합물로서는, 하기 일반식 (2)로 표시되는 폴리머가 바람직하다.
[식중, R1은 수소원자 또는 메틸기, R2 및 R3은 알킬렌기를 나타내고, m 및 n은 m+n이 2∼50이 되도록 하는 양의 정수이며, p는 양의 정수이다.]
에폭시 화합물로서 상기 일반식 (2)로 표시되는 폴리머를 이용하는 것에 의해, 경화물을 솔더레지스트로서 이용하는 경우의 솔더레지스트의 박리가 더욱 생기기 어려워진다.
불포화 카르복실 화합물로서는, 하기 일반식 (3)으로 표시되는 화합물이 바람직하고, 이러한 화합물은 (메타)아크릴산이면 보다 바람직하다.
[식중, R11은 수소원자 또는 알킬기, R12 및 R13은 각각 독립하여 수소원자, 알킬기, 아릴기, 스티릴기, 퍼푸릴기 또는 시아노기를 나타낸다.]
또한, 불포화 카르복실 화합물로서는, 탄소-탄소 이중결합을 갖는 이염기산의 모노에스테르(이하, 「불포화이염기산 모노에스테르」라 한다.)를 이용할 수도 있다. 이 불포화이염기산 모노에스테르는, 산무수물과 수산기를 갖는 (메타)아크릴레이트 화합물을 반응시켜서 얻어진 모노에스테르이면 보다 바람직하다.
불포화 카르복실 화합물로서 상기 일반식 (3)으로 표시되는 화합물 또는 불포화이염기산 모노에스테르를 이용하는 것에 의해, 감광성 수지조성물의 가교밀도를 향상시켜, 보다 강인한 경화물을 얻는 것이 가능해진다.
또한, 상기 감광성 수지조성물은, 엘라스토머 및/또는 페녹시수지를 함유하고 있으면 바람직하다. 감광성 수지조성물중에 엘라스토머나 페녹시수지를 함유시키는 것에 의해, 얻어지는 솔더레지스트의 도체층과의 밀착성이 더욱 우수하게 된다.
더욱이, 상기 감광성 수지조성물은, 블록이소시아네이트를 함유하고 있으면 바람직하다. 블록이소시아네이트를 함유시키는 것에 의해, 가교밀도가 높은 강인한 경화물이 얻어지게 된다.
더욱이, 본 발명의 감광성 수지조성물 중에는, 상술한 성분에 더하여, 탄소-탄소 이중결합을 갖는 중합성 화합물의 비엘라스토머상 중합체를 더 함유시킬 수도 있다. 감광성 수지조성물이 이와 같은 중합체를 함유하고 있으면, 보다 높은 강도를 갖는 경화물이 얻어지게 됨과 동시에, 회로형성용의 기판 등에 대한 밀착성도 더욱 향상한다.
본 발명은 또한, 지지체와, 이 지지체상에 형성된 상기 본 발명의 감광성 수지조성물로 이루어진 감광성 수지조성물층을 구비하는 것을 특징으로 하는 감광성 엘리먼트를 제공한다.
더욱이, 절연기판과 이 절연기판상에 형성된 회로 패턴을 갖는 도체층을 구비한 적층기판에 있어서의 절연기판상에, 도체층을 덮도록 본 발명의 감광성 수지조성물로 이루어진 감광성 수지조성물층을 적층시키는 공정, 이 감광성 수지조성물층의 소정부분에 활성광선을 조사해서 노광부를 형성시키는 공정, 및 이 노광부 이외의 부분을 제거하는 공정을 갖는 레지스트 패턴의 형성방법을 제공한다.
본 발명은 또한, 절연기판과, 이 절연기판상에 형성된 회로 패턴을 갖는 도체층과, 도체층을 덮도록 절연기판상에 형성되어 있는 레지스트층을 구비한 프린트배선판으로서, 레지스트층이, 상기 본 발명의 감광성 수지조성물의 경화물로 이루어진 것이며, 이 레지스트층은, 도체층의 적어도 일부가 노출하도록 개구부를 갖는 프린트배선판을 제공한다.
도 1은, 감광성 엘리먼트의 일실시형태를 나타내는 모식단면도이다.
도 2는, 프린트배선판의 일실시형태를 나타내는 모식단면도이다.
발명을 실시하기 위한 최선의 형태
본 발명의 감광성 수지조성물은 상술한 바와 같이 A∼D성분을 함유하고 있다. 이 감광성 수지조성물에 있어서는, 활성광선의 조사에 의한 경화(가교)는 이하에 나타내는 복수의 경로에서 생기고 있는 것이라 추측된다. 그리고, 이와 같은 복수의 경로에서 경화가 생기는 것에 의해, 상술한 바와 같은 우수한 특성이 얻어지게 되는 것이라 여겨진다. 즉, 바인더 폴리머로서 기능하는 A성분은 탄소-탄소 이중결합을 갖고 있기 때문에, B성분이 중합할 때에 A성분도 중합에 취입되어 가교구 조가 형성된다. 또한, A성분은 카르복실기도 갖고 있기 때문에, D성분으로서 카르복실기와의 반응성을 갖는 경화제를 사용하므로써, A성분과 D성분과의 가교구조가 형성된다. 더욱이, D성분이 B성분중의 관능기(예컨대, 수산기)와도 반응할 수 있는 경화제인 경우, D성분이 고분자량화한 B성분과 반응해서 가교구조가 형성된다. 또, C성분은, 광조사에 의해 활성종(라디칼)을 발생하고, B성분이나 A성분의 중합을 개시시키는 성분이다. 다만, 경화의 메커니즘은 반드시 이들에 한정되지 않는다.
(A성분)
A성분은, (A1) 하기 일반식 (1a)로 표시되는 반복단위 및 하기 일반식 (1b)로 표시되는 반복단위를 갖는 에폭시 화합물(이하, 「A1성분」이라 한다.)과, (A2) 탄소-탄소 이중결합 및 카르복실기를 갖는 불포화 카르복실 화합물(이하, 「A2성분」이라 한다.)을 반응시켜 이루어지는 반응물(이하,「A3성분」이라 한다.)과, (A4) 산무수물(이하, 「A4성분」이라 한다.)을 반응시켜 이루어지는 탄소-탄소 이중결합 및 카르복실기를 갖는 폴리머이다. 또, 이하의 식중, R1, R2 및 R3은 상기와 동일한 의미이다.
상기 일반식 (1a)로 표시되는 반복단위(이하, 「1a단위」라 한다.)와 상기 일반식 (1b)로 표시되는 반복단위(이하, 「1b단위」라 한다.)에 있어서는, R2 및 R3은, 각각 독립하여 탄소수 1∼6의 알킬렌기이면 바람직하고, 탄소수 1∼3의 알킬렌기이면 보다 바람직하고, 메틸렌기이면 더욱 바람직하다. 이들 반복단위를 갖는 A1성분은, 공지의 방법으로 페놀 노볼락형 에폭시수지, 비스페놀형 수지(비스페놀A, 비스페놀F, 비스페놀Z 또는 이들의 할로겐화물 등) 및 에피할로히드린으로부터 얻을 수 있다.
이와 같은 A1성분은, 1a단위 및 1b단위의 교호공중합체, 블록공중합체 또는 랜덤 공중합체의 어느 것이어도 좋고, 교호공중합체 또는 블록공중합체이면 바람직하다.
A1성분으로서는, 예컨대 하기 일반식 (2)로 표시되는 폴리머가 바람직하고, 이러한 폴리머는 상기 1a단위 및 1b단위로 구성되어 있다. 또, 폴리머의 말단은, 1a단위 및 1b단위의 어느 것이어도 좋고, 1a단위가 말단으로 되는 경우, 비스페놀에 있어서의 수산기가 글리시딜기 등의 치환기에 의해 치환되어 있어도 좋다.
식중, R1, R2 및 R3은 상기와 동일한 의미이다. m 및 n은 m+n이 2∼50의 정수, 바람직하게는 2∼30의 정수, 보다 바람직하게는 2∼20의 정수가 되도록 하는 양의 정수이고, 또한 p는 양의 정수, 바람직하게는 1∼25의 정수, 보다 바람직하게는 1∼15의 정수, 더욱 바람직하게는 1∼10의 정수이다.
A1성분으로서는, 하기 일반식 (4)로 표시되는 화합물이 바람직하고, 하기 일반식 (5)로 표시되는 화합물이 보다 바람직하다. 하기 일반식 (4) 및 (5)중, R1 및 R2는 상기와 동일한 의미이고, R21은 수소원자 또는 글리시딜기를 나타내고, y는, 1∼50의 정수를 나타낸다. 예컨대, 하기 일반식 (5)에 있어서 R21이 글리시딜기인 화합물은, YDPF시리즈(도토화성사제)로서 상업적으로 입수가능하다. A1성분으로서, 이들 에폭시 화합물을 이용하는 것에 의해, 해상도, 밀착성, 내PCT성, 내전식성, 내열성 및 내열충격성의 특성을 더욱 향상시키는 것이 가능하게 된다.
A2성분은, 탄소-탄소 이중결합 및 카르복실기를 갖는 화합물이다. 이 A2성분은, A1성분과 반응하여 분자중에 탄소-탄소 이중결합을 도입함과 동시에 수산기를 생기게 하는 것을 목적으로 하여 이용된다.
A1성분과 A2성분과의 반응은, 적어도 A1성분에 있어서의 에폭시기와 A2성분에 있어서의 카르복실기와의 사이에서 생기고 있으면 좋고, 이러한 반응에 의해 얻어지는 A3성분은, 분자중에 탄소-탄소 이중결합과 수산기를 갖게 된다.
보다 구체적으로는, A2성분으로서는, 하기 일반식 (3)으로 표시되는 화합물이 바람직하다.
식중, R11은 수소원자 또는 알킬기, R12 및 R13은 각각 독립하여 수소원자, 알킬기, 아릴기, 스티릴기, 퍼푸릴기 또는 시아노기를 나타낸다. 이 경우, 알킬기로서는 메틸기가 보다 바람직하다.
상기 일반식 (3)으로 표시되는 화합물로서는, (메타)아크릴산, β-퍼푸릴아크릴산, β-스티릴아크릴산, 계피산, 크로톤산, α-시아노계피산 등을 예시할 수 있다. 또한, 감광성 수지조성물 중에는 상기 일반식 (3)으로 표시되는 화합물의 이량체를 더 포함하고 있어도 좋고, 이러한 이량체로서는, 아크릴산의 이량체를 예시할 수 있다. 또, (메타)아크릴산은, 아크릴산 또는 메타크릴산을 의미하고, (메타)아크릴레이트 등의 유사한 화합물 또는 관능기에 있어서도 동일한 의미이다.
상기 일반식 (3)으로 표시되는 A2성분으로서는, (메타)아크릴산이 바람직하다. A2성분으로서 (메타)아크릴산을 이용하는 것에 의해, A1성분과의 반응을 양호하게 행할 수 있다. 더욱이, 얻어지는 A성분이 경화반응을 효율 좋게 생기게 할 수 있게 되어, 보다 강인한 경화물을 얻는 것이 가능해진다.
또한, A2성분으로서는, 불포화이염기산 모노에스테르를 이용할 수도 있다. 이러한 모노에스테르는, 이염기산이 갖는 2개의 카르복실기의 한쪽이, 이중결합을 갖는 화합물에 의해 에스테르화된 화합물이다.
이 모노에스테르로서는, 산무수물과 수산기를 갖는 (메타)아크릴레이트화합물을 반응시켜 이루어지는 모노에스테르, 또는 산무수물과 글리시딜기를 갖는 (메타)아크릴레이트화합물을 반응시켜 이루어지는 모노에스테르가 적절하고, 전자의 모노에스테르가 보다 바람직하다.
불포화이염기산 모노에스테르를 합성하기 위한 산무수물로서는, 예컨대, 무수숙신산, 무수말레인산, 테트라히드로무수말레인산, 무수프탈산, 메틸테트라히드로무수프탈산, 에틸테트라히드로무수프탈산, 헥사히드로무수프탈산, 메틸헥사히드로무수프탈산, 에틸헥사히드로무수프탈산, 무수이타콘산 등을 예시할 수 있다.
또한, 수산기를 갖는 (메타)아크릴레이트화합물로서는, 예컨대, 히드록시에틸(메타)아크릴레이트, 히드록시프로필(메타)아크릴레이트, 히드록시부틸(메타)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜모노(메타)아크릴레이트, 트리메티롤프로판디(메타)아크릴레이트, 펜타에리스리톨트리(메타)아크릴레이트, 디펜타에리스리톨펜타(메타)아크릴레이트 등을 예시할 수 있고, 글리시딜기를 갖는 (메타)아크릴레이트화합물로서는, 글리시딜(메타)아크릴레이트를 예시할 수 있다.
상술한 A1성분과 A2성분을 반응시키는 것에 의해 A3성분이 얻어진다. A1성분과 A2성분을 반응시키는 경우에는, A2성분은, A1성분의 모든 에폭시기와 반응시켜도 좋고, 성분비를 변화시켜서 A1성분에 있어서의 일부의 에폭시기만이 A2성분과 반응하도록 해도 좋다.
이 반응에 있어서는, A1성분의 에폭시기 1당량에 대하여, A2성분의 카르복실 기의 당량이, 0.8∼1.10당량이 되도록 하는 것이 바람직하고, 0.9∼1.0당량이 되도록 하면 보다 바람직하다.
또한, A1성분과 A2성분과의 반응은, 유기용제에 용해시켜서 행할 수 있다. 유기용제로서는, 메틸에틸케톤, 시클로헥사논 등의 케톤류; 톨루엔, 크실렌, 테트라메틸벤젠 등의 방향족 탄화수소류; 메틸셀로솔브, 부틸셀로솔브, 메틸칼비톨, 부틸칼비톨, 프로필렌글리콜모노메틸에테르, 디프로필렌글리콜모노에틸에테르, 디프로필렌글리콜디에틸에테르, 트리에틸렌글리콜모노에틸에테르 등의 글리콜에테르류; 아세트산에틸, 아세트산부틸, 부틸셀로솔브아세테이트, 칼비톨아세테이트 등의 에스테르류; 옥탄, 데칸 등의 지방족 탄화수소류; 석유에테르, 석유나프타, 수첨 석유나프타, 솔벤트나프타 등의 석유계 용매 등을 예시할 수 있다.
더욱이, 상기 반응에 있어서는 촉매 등을 첨가하면 보다 바람직하다. 촉매로서는, 트리에틸아민, 벤질메틸아민, 메틸트리에틸암모늄클로라이드, 벤질트리메틸암모늄브로마이드, 벤질트리메틸암모늄아이오다이드, 트리페닐포스핀 등을 예시할 수 있다. 촉매의 첨가량은, A1성분과 A2성분과의 합계 100중량부에 대하여, 0.1∼10중량부로 하는 것이 바람직하다. 이와 같은 촉매 등을 첨가하는 것에 의해, A1성분과 A2성분과의 반응을 보다 단시간에 행하는 것이 가능해진다.
이에 더하여, 상기 반응에 있어서는 중합금지제를 첨가하면 더욱 바람직하다. 중합금지제로서는 하이드로퀴논, 메틸하이드로퀴논, 하이드로퀴논모노메틸에테르, 카테콜, 피로가롤 등을 예시할 수 있다. 중합금지제의 첨가량은, A1성분과 A2성분과의 합계 100중량부에 대하여, 0.01∼1중량부인 것이 바람직하다. 중합금지제 를 첨가하는 것에 의해, 바람직하지 않은 부반응인 A1성분 자체의 중합반응을 저감할 수 있고, A1성분과 A2성분과의 반응을 보다 효율적으로 생기게 할 수 있다. 또한, 이 반응의 반응온도는, 60∼150℃로 하는 것이 바람직하고, 80∼120℃로 하는 것이 보다 바람직하다.
또한, A1성분과 A2성분과의 반응에 있어서는, A2성분으로서, 상기의 화합물에 더하여 무수트리메리트산, 무수피로메리트산, 벤조페논테트라카본산무수물, 비페닐테트라카본산무수물 등의 3 이상의 카르복실기를 갖는 다염기산 무수물을 병용하는 것도 가능하다.
A1성분과 A2성분과의 반응에 의해 얻어지는 A3성분으로서는, 하기 일반식 (6)으로 표시되는 반복단위를 갖는 폴리머가 적당하다. 또한, 이하의 식 중, R1, R2, R3, R11, R12, R13, m, n 및 p는 상기와 동일한 의미이다.
A3성분과 반응시키는 A4성분은 산무수물이며, A성분에 카르복실기를 도입하는 것을 목적으로 하여 이용된다. A3성분과 A4성분과의 반응은 적어도 A3성분에 있어서의 수산기와 A4성분과의 사이에서 생기고 있으면 좋다. 이와 같은 반응에 의해 얻어지는 A성분은, 분자중에 A3성분과 A4성분과의 반응에 근거하는 카르복실기와, A1성분과 A2성분과의 반응에 근거하는 탄소-탄소 이중결합을 갖게 된다고 여겨진다.
A4성분으로서는, 예컨대, 무수숙신산, 무수말레인산, 테트라히드로무수말레인산, 무수프탈산, 메틸테트라히드로무수프탈산, 에틸테트라히드로무수프탈산, 헥사히드로무수프탈산, 메틸헥사히드로무수프탈산, 에틸헥사히드로무수프탈산, 무수이타콘산 등을 예시할 수 있다. 또, A4성분은, 불포화이염기산 모노에스테르를 얻기 위한 반응에 있어서 이용한 산무수물과 동일한 것이어도 좋고, 다른 것이어도 좋다.
상기 반응에 의해 얻어지는 A성분의 산가는, 30∼150mgKOH/g인 것이 바람직하고, 50∼120mgKOH/g인 것이 보다 바람직하다. A성분의 산가가 30mgKOH/g 미만인 경우, 얻어지는 감광성 수지조성물의 미경화부의 알칼리 용액으로의 용해성이 저하하고, 레지스트 패턴 형성시의 현상성이 나빠지는 경향이 있고, 150mgKOH/g을 넘으면, 얻어지는 감광성 수지조성물의 경화후의 전기특성이 저하하는 경향이 있다.
A3성분과 A4성분과의 반응에 있어서는, A3성분의 수산기 1당량에 대하여 A4성분의 무수카르복실기(-CO-O-CO-)를 0.1∼1.0당량으로 하는 것이 바람직하고, 0.3∼0.9당량으로 하는 것이 보다 바람직하고, 0.4∼0.7당량으로 하는 것이 더욱 바람직하다. A3성분과 A4성분과의 당량비를 상기 범위내로 하므로써, A성분의 산가를 상술한 적절한 범위로 할 수 있다. 또, 이러한 반응에 있어서의 반응온도는 60∼120℃로 하는 것이 바람직하다.
이와 같이 해서 얻어지는 A성분으로서 적절한 폴리머는 하기 일반식 (7)로 표시되는 폴리머이다. 또, 하기의 식중, R1, R2, R3, R11, R12, R13, m, n 및 p는 상기와 동일한 의미이고, X는 에틸렌기, 에테닐렌기, 치환 에틸렌기 또는 치환 에테닐렌기를 나타낸다. 또, 치환기가 복수일 때에는 당해 복수의 치환기가 연결되어 있어도 좋다. X는, 무수숙신산, 무수말레인산, 테트라히드로무수말레인산, 무수프탈산, 메틸테트라히드로무수프탈산, 에틸테트라히드로무수프탈산, 헥사히드로무수프탈산, 메틸헥사히드로무수프탈산, 에틸헥사히드로무수프탈산, 무수이타콘산 등의 산무수물의 잔기인 것이 바람직하다. 여기에서, 산무수물의 잔기는, 상기와 같은 산무수물로부터 무수 카르복실기를 제외한 2가의 기를 말한다.
(B성분)
B성분인 광중합성 모노머는, 활성광선의 조사에 의해 광중합할 수 있는 성분이며, A성분과 중합반응을 하는 것에 의해 가교구조를 형성할 수 있다. B성분은, A성분을 용해하는 것에 의해 감광성 수지조성물의 점도를 저하시켜, 취급 등의 간편화를 도모하는 것도 가능하게 하고, 소위 반응성 희석제로서도 기능한다.
B성분으로서는, 2-히드록시에틸(메타)아크릴레이트, 트리메티롤프로판트리(메타)아크릴레이트, 펜타에리스리톨트리(메타)아크릴레이트, 디펜타에리스리톨헥사(메타)아크릴레이트, N,N-디메틸(메타)아크릴레이트, N-메티롤(메타)아크릴아미드나, 폴리에틸렌글리콜, 폴리프로필렌글리콜, 비스페놀A의 폴리에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 트리스(2-히드록시에틸)이소시아눌산의 (메타)아크릴레이트류, 트리글리시딜이소시아눌레이트 등의 글리시딜에테르의 (메타)아크릴레이트류, 디알릴프탈레이트 등을 예시할 수 있다. B성분으로서 이들 화합물을 첨가하는 것에 의해, 광감도나 가교밀도의 특성을 향상시킬 수 있어, 얻어지는 경화물을 더욱 강인한 것으로 하는 것이 가능해진다.
(C성분)
C성분인 광라디칼 중합개시제는, 활성광선의 조사에 의해 라디칼 활성종을 생기게 하고, A성분 및 B성분의 라디칼 중합반응을 개시하는 성분이다. C성분으로서는, 예컨대, 벤조인, 벤조인메틸에테르, 벤조인이소프로필에테르 등의 벤조인류; 아세토페논, 2,2-디메톡시-2-페닐아세토페논, 2,2-디에톡시-2-페닐아세토페논, 1,1-디클로로아세토페논, 1-히드록시시클로헥실페닐케톤, 2-메틸-1-[4-(메틸티오)페닐]-2-몰포리노프로판-1-온, 2,2-디에톡시아세토페논, N,N-디메틸아미노아세토페논 등의 아세토페논류; 2-메틸안트라퀴논, 2-에틸안트라퀴논, 2-tert-부틸안트라퀴논, 1-클로로안트라퀴논, 2-아밀안트라퀴논, 2-아미노안트라퀴논 등의 안트라퀴논류; 2,4-디메틸티오크산톤, 2,4-디에틸티오크산톤, 2-클로로티오크산톤, 2,4-디이소프로필티오크산톤 등의 티오크산톤류; 아세토페논디메틸케탈, 벤질메틸케탈 등의 케탈류; 벤조페논, 메틸벤조페논, 4,4'-디클로로벤조페논, 4,4'-비스(디에틸아미노)벤조페논, N,N'-테트라메틸-4,4'-디아미노벤조페논(미힐러케톤), 4-벤조일-4'-메틸디페닐설파이드 등의 벤조페논류; 2-(o-클로로페닐)-4,5-디페닐이미다졸이량체, 2-(o-클로로페닐)-4,5-디(m-메톡시페닐)이미다졸이량체, 2-(o-플루오로페닐)-4,5-디페닐이미다졸이량체, 2-(o-메톡시페닐)-4,5-디페닐이미다졸이량체, 2-(p-메톡시페닐)-4,5-디페닐이미다졸이량체, 2,4-디(p-메톡시페닐)-5-페닐이미다졸이량체, 2-(2,4-디메톡시페닐)-4,5-디페닐이미다졸이량체 등의 2,4,5-트리아릴이미다졸이량체, 9-페닐아크리딘, 1,7-비스(9,9'-아크리디닐)헵탄 등의 아크리딘유도체, 2,4,6-트리메틸벤조일디페닐포스핀옥사이드 등을 예시할 수 있고, 이들은 단독으로, 또는 2종 이상을 조합시켜 사용할 수 있다.
또한, 감광성 수지조성물 중에는, 상기의 C성분과 함께 광개시조제를 병용할 수도 있다. 광개시조제로서는, N,N-디메틸아미노벤조산에틸에스테르, N,N-디메틸아미노벤조산이소아밀에스테르, 펜틸-4-디메틸아미노벤조에이트, 디메틸에탄올아민, 트리에틸아민, 트리에탄올아민 등의 3급아민을 예시할 수 있고, 이들은 단독으로, 또는 2종 이상을 조합시켜 사용할 수 있다. 또, 광개시조제를 병용하는 경우, 그 첨가량은 감광성 수지조성물의 전체 중량을 기준으로 하여 0.1~20중량%로 하는 것이 바람직하다.
(D성분)
D성분은, A성분 및/또는 B성분의 관능기와 반응성을 갖는 경화제이다. A성분은 상술한 바와 같이 카르복실기를 갖고 있고, 경우에 따라서는 수산기 등의 카르 복실기 이외의 관능기를 분자중에 가질 수 있다. 또한, B성분은 그 화학종에 따라 여러가지 관능기(예컨대, 카르복실기, 수산기, 아미노기 등)를 갖는다. 따라서, D성분으로서는, 이러한 관능기와 반응할 수 있는 관능기를 갖는 화합물을 이용한다.예컨대, 에폭시기 및/또는 아미노기를 갖는 경화제를 D성분으로서 예시할 수 있고, 이러한 경화제에 의하면 A성분이나 C성분 중의 카르복실기와 반응을 일으킬 수 있다. 이와 같이, D성분이 가질만한 관능기는, A성분이나 B성분의 화학구조에 따라 적절하게 결정할 수 있다. D성분은, A성분 및/또는 B성분의 관능기와 반응할 수 있는 관능기를 2 이상 갖는 다관능경화제인 것이 바람직하다.
D성분으로서 예컨대 에폭시기를 갖는 화합물을 이용하는 경우, 이러한 화합물로서는, 상술한 A성분과 다른 구조를 갖는 것이 보다 바람직하다. 이와 같은 에폭시 화합물로서는, 비스페놀A형 에폭시수지, 비스페놀F형 에폭시수지, 수첨 비스페놀A형 에폭시수지, 브롬화 비스페놀A형 에폭시수지, 노볼락형 에폭시수지, 비스페놀S형 에폭시수지, 트리글리시딜이소시아눌레이트, 비크실레놀형 에폭시수지 등을 예시할 수 있다.
에폭시 화합물로서는, 상술한 것 이외의 에폭시 화합물을 더 함유시켜도 좋다. 이와 같은 에폭시 화합물로서는, 살리실알데히드형 에폭시수지, 에폭시기함유 폴리아미드수지, 에폭시기함유 폴리아미드이미드수지, YX4000(재팬에폭시레진사제) 등의 비페닐형 에폭시수지, 에피크론HP7200(다이니뽄잉크화학공업사제) 등의 디시클로형 에폭시수지, 에피크론430(다이니뽄잉크화학공업사제), ELM100, ELM120, ELM434(이상, 스미토모화학공업사제) 등의 글리시딜아민형 에폭시수지, 데나콜EX- 721(나가세화성공업사제) 등의 글리시딜에스테르형 에폭시수지, 에피크론HP-4032(다이니뽄잉크화학공업사제), 트리스(2,3-에폭시프로필)이소시아눌레이트(일산화학공업사제) 등의 복소환형 에폭시수지, EBPS-300(도토화성사제), EXA-4004(다이니뽄잉크화학공업사제) 등의 변성비스페놀S형 에폭시수지 등을 예시할 수 있다.
감광성 수지조성물중에, 이들 에폭시 화합물을 더 함유시키는 경우, 그 배합량은, 감광성 수지조성물의 전체중량 100중량부에 대해서, 0.01∼20중량부인 것이 바람직하고, 0.1∼10중량부인 것이 바람직하다.
또한, 상술한 에폭시 화합물 이외의 화합물을 D성분으로서 함유시킬 수도 있다. 이와 같은 D성분으로서는, 예컨대, 트리아미노트리아딘, 헥사메톡시멜라민, 헥사부톡시멜라민 등의 멜라민화합물, 디메티롤요소 등의 요소화합물, 옥사졸린화합물 등을 들 수 있다.
또, D성분으로서 에폭시수지를 이용하는 경우에는, 에폭시수지의 반응을 촉진시키는 촉매를 더 함유시켜도 좋다. 촉매로서는, 예컨대, 2-에틸-4-메틸이미다졸(2E4MZ), 2,4-디아미노-6-[2'-운데실이미다졸-(1')]-에틸-S-트리아진(C11Z-A)(이상, 시코쿠화성사제) 등의 이미다졸 촉매; 벤질메틸아민 등의 제 3급 아민화합물; 삼불화붕소 등의 루이스산류 등을 예시할 수 있다.
(엘라스토머)
본 발명의 감광성 수지조성물은, 엘라스토머를 더 함유하고 있으면 보다 적절한 것으로 된다. 감광성 수지조성물중에 엘라스토머를 함유시키는 것에 의해, 솔더레지스트에 이용한 경우에, 도체층과의 밀착성을 보다 양호하게 할 수 있고, 더 욱이, 감광성 수지조성물의 경화후의 내열성, 유연성 및 강인성을 향상시키는 것이 가능해진다.
감광성 수지조성물에 함유시킬 수 있는 엘라스토머로서는, 스티렌계 엘라스토머, 올레핀계 엘라스토머, 우레탄계 엘라스토머, 폴리에스테르계 엘라스토머, 폴리아미드계 엘라스토머, 아크릴계 엘라스토머, 실리콘계 엘라스토머 등을 예시할 수 있다.
스티렌계 엘라스토머로서는, 스티렌-부타디엔-스티렌블록코폴리머, 스티렌-이소프렌-스티렌블록코폴리머, 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌블록코폴리머, 스티렌-에틸렌-프로필렌-스티렌블록코폴리머를 예시할 수 있다. 스티렌계 엘라스토머에 있어서 스티렌성분으로서는, 스티렌 이외에, α-메틸스티렌, 3-메틸스티렌, 4-프로필스티렌, 4-시클로헥실스티렌 등의 스티렌유도체를 이용할 수 있다.
스티렌계 엘라스토머는, 상업적으로는, 탑프렌, 솔프렌T, 아사프렌T, 탑테크(이상, 아사히화성공업사제), 엘라스토머AR(아론화성사제), 클레이톤G, 칼리플렉스(이상, 쉘재팬사제), JSR-TR, TSR-SIS, 다이나론(이상, 니뽄합성고무사제), 덴카STR(덴키화학사제), 쿠인택(니뽄제온사제), TPE-SB시리즈(스미토모화학사제), 라바론(미쓰비씨화학사제), 셉톤, 하이브라(이상, 클라레사제), 스미프렉스(스미토모벡라이트사제), 레오스토머, 액티머(이상, 리켄비닐공업사제) 등으로서 입수가능하다.
올레핀계 엘라스토머로서는, 에틸렌, 프로필렌, 1-부텐, 1-헥센, 4-메틸-펜텐 등의 탄소수 2~20의 α-올레핀의 단독 또는 공중합체; 에틸렌-프로필렌공중합체 (EPR); 에틸렌-프로필렌-디엔공중합체(EPDM); 디시클로펜타디엔, 1,4-헥사디엔, 시클로옥타디엔, 메틸렌노보넨, 에틸리덴노보넨, 부타디엔, 이소프렌 등의 탄소수 2~20의 디엔과 α-올레핀과의 공중합체; 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체에 메타크릴산을 공중합한 카르복시변성NBR; 에틸렌-α-올레핀공중합체고무; 에틸렌-α-올레핀-비공액디엔공중합체고무; 프로필렌-α-올레핀공중합체고무, 부텐-α-올레핀공중합체고무 등을 예시할 수 있다.
올레핀계 엘라스토머는, 상업적으로는, 밀라스토머(미쓰이석유화학사제), EXACT(엑손 화학사제), ENGAGE(다우케미컬사제), 수첨 스티렌-부타디엔공중합체인 DYNABON HSBR, 부타디엔-아크릴로니트릴공중합체인 NBR시리즈, 가교점을 갖는 양쪽 말단 카르복실기변성 부타디엔-아크릴로니트릴공중합체인 XER시리즈(이상, 니뽄합성고무사제) 등으로서 입수가능하다.
우레탄계 엘라스토머는, 단쇄디올 및 디이소시아네이트로 이루어진 하드세그먼트와, 장쇄디올 및 디이소시아네이트로 이루어진 소프트세그먼트로 구성된다. 장쇄디올로서는, 폴리프로필렌글리콜, 폴리테트라메틸렌옥사이드, 폴리(1,4-부틸렌아디페이트), 폴리(에틸렌-1,4-부틸렌아디페이트), 폴리카프로락톤, 폴리(1,6-헥실렌카보네이트), 폴리(1,6-헥실렌-네오펜틸렌아디페이트) 등을 예시할 수 있다. 장쇄디올의 수평균분자량은, 500~10000인 것이 바람직하다. 단쇄디올로서는 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 1,4-부탄디올, 비스페놀A 등을 예시할 수 있고, 단쇄디올의 수평균분자량은, 48~500인 것이 바람직하다. 상기 우레탄계 엘라스토머는, 상업적으로는 PANDEX T-2185, T-2983N(이상, 다이니뽄잉크화학공업사제) 등으로서 입수가 능하다.
폴리에스테르계 엘라스토머는, 디카본산 또는 그 유도체와 디올화합물 또는 그 유도체를 중축합하여 얻어지는 엘라스토머이다. 디카본산으로서는, 테레프탈산, 이소프탈산, 나프탈렌디카본산 및 이들의 방향환이 메틸기, 에틸기, 페닐기 등으로 치환된 방향족 디카본산; 아디핀산, 세바신산, 도데칸디카본산 등의 탄소수 2~20의 지방족 디카본산; 시클로헥산디카본산 등의 지환식 디카본산 등을 예시할 수 있고, 이들 화합물의 1종 또는 2종 이상을 이용할 수 있다. 디올화합물로서는, 에틸렌글리콜, 1,3-프로판디올, 1,4-부탄디올, 1,6-헥산디올, 1,10-데칸디올, 1,4-시클로헥산디올 등의 지방족 또는 지환식 디올; 비스페놀A, 비스-(4-히드록시페닐)-메탄, 비스-(4-히드록시-3-메틸페닐)-프로판, 레졸신 등을 예시할 수 있고, 이들 화합물의 1종 또는 2종 이상을 이용할 수 있다. 또한, 방향족 폴리에스테르(예컨대, 폴리부틸렌테레프탈레이트)를 하드세그먼트성분, 지방족 폴리에스테르(예컨대, 폴리테트라메틸렌글리콜)를 소프트세그먼트성분으로 한 멀티블록공중합체를 이용할 수 있다. 상기의 폴리에스테르계 엘라스토머는, 상업적으로는 하이트렐(듀폰-토레사제), 펠프렌(도요방적사제), 에스펠(히다치카세이공업사제) 등으로서 입수가능하다.
폴리아미드계 엘라스토머는, 폴리아미드로 이루어진 하드세그먼트와, 폴리에테르 또는 폴리에스테르로 이루어진 소프트세그먼트로 구성되는 엘라스토머이고, 폴리에테르블록아미드형과 폴리에테르에스테르블록아미드형과의 2종류로 대별된다. 폴리아미드로서는, 폴리아미드6, 폴리아미드11, 폴리아미드12 등을 예시할 수 있고, 폴리에테르로서는, 폴리옥시에틸렌, 폴리옥시프로필렌, 폴리테트라메틸렌글리 콜 등을 예시할 수 있다. 상기 폴리아미드계 엘라스토머는, 상업적으로는, UBE폴리아미드엘라스토머(우베흥산사제), 다이아미드(다이셀휼스사제), PEBAX(토레사제), 글리론ELY(엠스재팬사제), 노바미드(미쓰비씨화학사제), 글리락스(다이니뽄잉크화학공업사제) 등으로서 입수가능하다.
아크릴계 엘라스토머는, 에틸아크릴레이트, 부틸아크릴레이트, 메톡시에틸아크릴레이트, 에톡시에틸아크릴레이트 등의 아크릴산에스테르와, 글리시딜메타크릴레이트, 알릴글리시딜에테르 등의 에폭시기를 갖는 단량체 및/또는 아크릴로니트릴이나 에틸렌 등의 비닐계 단량체를 공중합하여 얻어지는 엘라스토머이다. 아크릴계 엘라스토머로서는, 아크릴로니트릴-부틸아크릴레이트공중합체, 아크릴로니트릴-부틸아크릴레이트-에틸아크릴레이트공중합체, 아크릴로니트릴-부틸아크릴레이트-글리시딜메타크릴레이트 공중합체 등을 예시할 수 있다.
실리콘계 엘라스토머는, 오르가노폴리실록산을 주성분으로 한 엘라스토머이고, 폴리디메틸실록산계, 폴리메틸페닐실록산계 또는 폴리디페닐실록산계의 실리콘계 엘라스토머를 예시할 수 있다. 오르가노폴리실록산을 비닐기, 알콕시기 등으로 변성한 엘라스토머를 이용하여도 좋다. 실리콘엘라스토머는, 상업적으로는, KE시리즈(신에쯔화학사제), SE시리즈, CY시리즈, SH시리즈(이상, 토레다우코닝실리콘사제) 등으로서 입수가능하다.
또한, 상기한 엘라스토머 이외에, 고무변성한 에폭시수지나 에폭시수지에 상기한 엘라스토머의 입상물을 혼련한 것 등을 이용할 수 있다. 고무변성한 에폭시수지는, 에폭시수지의 에폭시기의 적어도 일부를, 양쪽 말단 카르복실기변성 부타디 엔-아크릴로니트릴 공중합체, 말단 아미노변성 실리콘고무 등으로 변성하여 이루어진 것이다.
더욱이, 엘라스토머로서는, 양쪽 말단 카르복실기변성 부타디엔-아크릴로니트릴공중합체나, 폴리에스테르계 엘라스토머인 에스펠(에스펠1612, 에스펠1620, 히타치카세이공업사제)을 이용할 수도 있다.
(페녹시수지)
감광성 수지조성물은, 페녹시수지를 더 함유하는 것이면 보다 적절하다. 페녹시수지를 함유시키는 것에 의해, 얻어지는 감광성 수지조성물을 솔더레지스트에 이용한 경우의 프린트배선판의 도체층과의 밀착성을 더욱 향상시킬 수 있을 뿐만 아니라, 경화물의 가요성도 향상시킬 수 있다. 페녹시수지로서는, 예컨대, 하기 일반식 (8)로 표시되는 반복단위를 갖는 페녹시수지를 이용할 수 있다.
식중, R31은 수소원자 또는 메틸기이고, q는 30 이상의 정수를 나타낸다. 페녹시수지는, R31이 수소원자인 것, R31이 메틸기인 것 또는 R31이 수소원자인 구조단위와 R31이 메틸기인 구조단위의 양쪽이 존재하지만 어느 것이어도 좋다.
R31이 메틸기인 페녹시수지로서는, 예컨대, YP-50, YP-50S, YP-55(이상, 도 토화성사제), 에피코트1256(재팬에폭시레진사제), PKHC, PKHH, PKHB(이상, InChem Corp.사제) 등이 상업적으로 입수가능하다.
R31이 수소원자인 구조단위와 R31이 메틸기인 구조단위와의 양쪽이 존재하는 페녹시수지로서는, 예컨대, YP-70, FX239(이상, 도토화성사제), 에피코트4250, 에피코트4275(이상, 재팬에폭시레진사제) 등이 상업적으로 입수가능하다.
이들 페녹시수지는, 단독으로 이용해도 좋고, 2종류 이상을 조합시켜서 이용해도 좋다. 또한, 페녹시수지의 중량평균분자량은, 20,000∼100,000인 것이 바람직하고, 30,000∼80,000인 것이 보다 바람직하다. 중량평균분자량이 상기 범위인 페녹시수지를 이용하는 것에 의해, 감광성 수지조성물의 경화물의 가요성을 향상시킬 수 있다. 또, 상기 중량평균분자량은, 겔퍼미에이션크로마토그래피(GPC)로 측정하고, 표준 폴리스티렌을 이용한 검량선에 의해 환산해서 구할 수 있다.
(블록이소시아네이트)
감광성 수지조성물에는, 블록이소시아네이트를 더 함유시킬 수도 있다. 블록이소시아네이트를 함유시키는 것에 의해, 감광성 수지조성물의 경화물의 경화성이 더욱 양호하게 된다.
블록이소시아네이트는, 폴리이소시아네이트화합물에 블록제를 부가하여 이루어지는 화합물이다. 폴리이소시아네이트화합물로서는, 토릴렌디이소시아네이트, 크시릴렌디이소시아네이트, 페닐렌디이소시아네이트, 나프틸렌디이소시아네이트, 비스(이소시아네이트메틸)시클로헥산, 테트라메틸렌디이소시아네이트, 헥사메틸렌디 이소시아네이트, 메틸렌디이소시아네이트, 트리메틸헥사메틸렌디이소시아네이트, 이소보론디이소시아네이트 등의 폴리이소시아네이트화합물이나, 이들의 부가체, 뷰렛체 또는 이소시아눌레이트체가 예시될 수 있다.
블록제로서는, 페놀, 크레졸, 크실레놀, 클로로페놀, 에틸페놀 등의 페놀계 블록제; ε-카프로락탐, δ-발레로락탐, γ-부티로락탐 및 β-프로피오락탐 등의 락탐계 블록제; 아세토아세트산에틸, 아세틸아세톤 등의 활성메틸렌계 블록제; 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올, 아밀알코올, 에틸렌글리콜모노메틸에테르, 에틸렌글리콜모노에틸에테르, 에틸렌글리콜모노부틸에테르, 디에틸렌글리콜모노메틸에테르, 프로필렌글리콜모노메틸에테르, 벤질에테르, 글리콜산메틸, 글리콜산부틸, 디아세톤알코올, 젖산메틸, 젖산에틸 등의 알코올계 블록제; 포름알데히독심, 아세토알독심, 아세톡심, 메틸에틸케톡심, 디아세틸모노옥심, 시클로헥산옥심 등의 옥심계 블록제; 부틸메르캅탄, 헥실메르캅탄, tert-부틸메르캅탄, 티오페놀, 메틸티오페놀, 에틸티오페놀 등의 메르캅탄계 블록제; 아세트산아미드, 벤즈아미드 등의 산아미드계 블록제; 숙신산이미드, 말레인산이미드 등의 이미드계 블록제; 크실리딘, 아닐린, 부틸아민, 디부틸아민 등의 아민계 블록제; 이미다졸, 2-에틸이미다졸 등의 이미다졸계 블록제; 메틸렌이민, 프로필렌이민 등의 이민계 블록제 등을 예시할 수 있다.
상기의 폴리이소시아네이트 및 블록제로 이루어진 블록이소시아네이트는, 단독으로 사용하여도 좋고, 2종 이상을 조합시켜 사용하여도 좋다.
(탄소-탄소 이중결합을 갖는 중합성 화합물의 비엘라스토머상 중합체)
감광성 수지조성물에는, 탄소-탄소 이중결합을 갖는 중합성 화합물의 비엘라스토머상 중합체를 더 함유할 수도 있다. 감광성 수지조성물이 이와 같은 중합체를 함유하고 있으면, 보다 높은 강도를 갖는 경화물을 얻게 됨과 동시에, 회로형성용 기판 등으로의 밀착성도 더욱 향상한다. 또, 비엘라스토머상 중합체는, 「JIS(Japanese Industrial Standards) K6200으로 정의되는 엘라스토머」의 성질을 나타내지 않는 중합체, 즉, 실온에서 고무상 탄성을 나타내지 않는 고분자물질을 의미한다. 이와 같은 비엘라스토머상 중합체는, 중합에 이용되는 탄소-탄소 이중결합을 갖는 중합성 화합물을 적당히 선택하는 것에 의해 얻어진다. 예컨대, 비엘라스토머상 중합체가 코폴리머인 경우는, 얻어지는 중합체가 엘라스토머의 성질을 갖지 않도록, 탄소-탄소 이중결합을 갖는 중합성 화합물의 비를 디자인하면 좋다. 비엘라스토머상 중합체로서는, (메타)아크릴로일기를 갖는 중합성 화합물을 중합해서 얻어지는 비엘라스토머상 중합체가 바람직하다.
이와 같은 중합체를 형성하기 위한 중합성 화합물로서는, 예컨대, 폴리에틸렌글리콜디(메타)아크릴레이트(에틸렌기의 수가 2~14인 것), 트리메티롤프로판디(메타)아크릴레이트, 트리메티롤프로판트리(메타)아크릴레이트, 트리메티롤프로판에톡시트리(메타)아크릴레이트, 트리메티롤프로판프로폭시트리(메타)아크릴레이트, 테트라메티롤메탄트리(메타)아크릴레이트, 테트라메티롤메탄테트라(메타)아크릴레이트, 폴리프로필렌글리콜디(메타)아크릴레이트(프로필렌기의 수가 2~14인 것), 디펜타에리스리톨펜타(메타)아크릴레이트, 디펜타에리스리톨헥사(메타)아크릴레이트 등의 다가알코올에 α,β-불포화카본산을 반응시켜 얻어지는 화합물; 비스페놀A 디 옥시에틸렌디(메타)아크릴레이트, 비스페놀A 트리옥시에틸렌디(메타)아크릴레이트, 비스페놀A 데카옥시에틸렌디(메타)아크릴레이트 등의 비스페놀A 디옥시에틸렌디(메타)아크릴레이트, 트리메티롤프로판트리글리시딜에테르트리아크릴레이트, 비스페놀A 디글리시딜에테르아크릴레이트 등의 글리시딜기함유 화합물에 α,β-불포화카본산을 부가하여 얻어지는 화합물; 무수프탈산 등의 다가카본산과 β-히드록시에틸(메타)아크릴레이트 등의 수산기 및 탄소-탄소 이중결합을 갖는 물질과의 에스테르화물; (메타)아크릴산메틸에스테르, (메타)아크릴산에틸에스테르, (메타)아크릴산부틸에스테르, (메타)아크릴산 2-에틸헥실에스테르 등의 (메타)아크릴산의 알킬에스테르; 토릴렌디이소시아네이트와 2-히드록시에틸(메타)아크릴산에스테르와의 반응물; 트리메틸헥사메틸렌디이소시아네이트와 시클로헥산디메탄올과 2-히드록시에틸(메타)아크릴산에스테르와의 반응물 등의 우레탄(메타)아크릴레이트 등을 들 수 있다.
(기타 성분)
감광성 수지조성물에는, 상기 이외의 기타 성분을 더 함유시킬 수도 있다. 기타 성분으로서는, 예컨대, 열경화 촉진제를 예시할 수 있다. 열경화 촉진제로서는, 3불화붕소-아민 복합체, 디시안디아미드, 유기산히드라지드, 디아미노말레오니트릴, 디아미노디페닐메탄, 메타페닐렌디아민, 메타크실렌디아민, 디아미노디페닐설폰, 하드너HT972(치바가이기사제) 등의 방향족 아민류; 무수프탈산, 무수트리메리트산, 에틸렌글리콜비스(언히드로트리메리테이트), 글리세롤트리스(언히드로트리메리테이트), 벤조페논테트라카본산 무수물 등의 방향족 산무수물; 무수말레인산, 테트라히드로무수프탈산 등의 지방족 산무수물; 아세틸아세토네이트아연 등의 아세틸아세톤금속염; 에나민, 옥틸산주석, 제 4급 포스포늄염, 트리페닐포스핀 등의 제 3급 포스핀류; 트리-n-부틸(2,5-디히드록시페닐)포스포늄브로마이드, 헥사데실트리부틸포스포늄클로라이드 등의 포스포늄염류; 벤질트리메틸암모늄클로라이드, 페닐트리부틸암모늄클로라이드 등의 4급 암모늄염류; 디페닐요오드늄테트라플루오로포로에이트 등의 포로에이트; 트리페닐설포늄헥사플루오로안티모네이트 등의 안티모네이트류, 디메틸벤질아민, 1,8-디아자비시클로[5.4.0]운데센, m-아미노페놀, 2,4,6-트리스(디메틸아미노페놀), 테트라메틸구아니딘 등의 제 3급 아민류; 2-에틸-4-메틸이미다졸, 2-메틸이미다졸, 1-벤질-2-메틸이미다졸, 2-페닐이미다졸, 2-페닐-4-메틸-5-히드록시메틸이미다졸 등의 이미다졸류를 예시할 수 있고, 이들은 단독으로 또는 2종류 이상을 조합시켜 사용할 수 있다.
또한, 기타 성분으로서, 프탈로시아닌블루, 프탈로시아닌그린, 아이오딘그린, 디스아조옐로우, 크리스탈바이올렛, 산화티탄, 카본블랙, 나프탈렌블랙 등의 공지의 착색제, 하이드로퀴논, 메틸하이드로퀴논, 하이드로퀴논모노메틸에테르, 카테콜, 피로가롤 등의 중합금지제, 벤톤, 몬모릴로나이트 등의 증점제, 실리콘계, 불소계, 비닐수지계의 소포제, 실란커플링제, 삼산화안티몬 등의 난연성 조제 등의 첨가제를 단독으로 또는 2종 이상을 조합시켜 함유시킬 수 있다.
더욱이, 기타 성분으로서, 유기용제를 첨가하여도 좋다. 유기용제로서는, 메틸에틸케톤, 시클로헥사논 등의 케톤류; 톨루엔, 크실렌, 테트라메틸벤젠 등의 방향족 탄화수소류; 메틸셀로솔브, 부틸셀로솔브, 메틸칼비톨, 부틸칼비톨, 프로필렌 글리콜모노메틸에테르, 디프로필렌글리콜모노에틸에테르, 디프로필렌글리콜디에틸에테르, 트리에틸렌글리콜모노에틸에테르 등의 글리콜에테르류; 아세트산에틸, 아세트산부틸, 부틸셀로솔브아세테이트, 칼비톨아세테이트 등의 에스테르류, 옥탄, 데칸 등의 지방족 탄화수소류; 석유에테르, 석유나프타, 수첨 석유나프타, 솔벤트나프타 등의 석유계 용매 등을 예시할 수 있다. 이들 유기용제를 감광성 수지조성물에 가하여, 용해시키는 것에 의해, 취급 등의 간이화를 도모하는 것이 가능하게 된다.
(각 성분의 배합량)
A성분의 배합량은, 감광성 수지조성물의 전체중량 100중량부에 대하여, 30∼80중량부인 것이 바람직하고, 40∼60중량부인 것이 보다 바람직하다. A성분의 배합량이 30중량부 미만이면, 인쇄잉크로서 이용하는 경우의 도포성이 저하하는 경향이 있고, 80중량부를 넘으면, 경화물의 내열성이 저하하는 경향이 있다.
B성분의 배합량은, 감광성 수지조성물의 전체중량 100중량부에 대하여 0.5∼30중량부인 것이 바람직하고, 3∼15중량부인 것이 보다 바람직하다. B성분의 배합량이 0.5중량부 미만이면, 알칼리 용액에 의해 노광부를 제거하는 경우에 미노광부도 용출되고, 이것에 의해 레지스트 패턴의 해상도가 저하하는 경향이 있고, 30중량부를 넘으면, 경화물의 내열성이 저하하는 경향이 있다.
C성분의 배합량은, 감광성 수지조성물의 전체중량 100중량부에 대하여 0.5∼20중량부인 것이 바람직하고, 2∼15중량부인 것이 보다 바람직하고, 1∼10중량부인 것이 더욱 바람직하다. C성분의 배합량이 0.5중량부 미만이면, 알칼리 용액에 의해 노광부를 제거하는 경우에 미노광부도 용출되고, 이것에 의해 레지스트 패턴의 해상도가 저하하는 경향이 있고, 20중량부를 넘으면, 경화물의 내열성이 저하하는 경향이 있다.
D성분의 배합량은, 감광성 수지조성물의 전체중량 100중량부에 대하여, 2∼50중량부로 하는 것이 바람직하고, 10∼40중량부로 하는 것이 보다 바람직하다. D성분의 배합량이 2중량부 미만이면 감광성 수지조성물의 경화물의 내열성이 저하하는 경향이 있고, 50중량부를 넘으면 해상도가 저하하는 경향이 있다.
감광성 수지조성물중에, 엘라스토머를 더 함유시키는 경우, 엘라스토머의 배합량은, A성분의 중량 100중량부에 대하여 0.5∼20중량부로 하는 것이 바람직하고, 1.0∼10중량부로 하는 것이 보다 바람직하다.
페녹시수지를 더 함유시키는 경우, 페녹시수지의 배합량은, A성분의 중량 100중량부에 대하여 0.5∼10중량부로 하는 것이 바람직하고, 1.0∼8.0중량부로 하는 것이 보다 바람직하다.
블록이소시아네이트를 더 함유시키는 경우는, 그 함유량은, A성분의 중량 100중량부에 대하여 0.5∼10중량부로 하는 것이 바람직하고, 1.0∼8.0중량부로 하는 것이 보다 바람직하다.
(감광성 엘리먼트)
도 1은, 감광성 엘리먼트의 일실시형태를 나타내는 모식단면도이다. 이 감광성 엘리먼트(1)는, 지지체(2)와, 지지체(2)상에 형성된 본 발명의 감광성 수지조성물로 이루어진 감광성 수지조성물층(4)을 구비하는 것이다. 감광성 엘리먼트(1)는, 예컨대, 본 발명의 감광성 수지조성물을 유기용제 등에 용해시킨 후, 이러한 용액을 롤코터, 콤마코터, 그라비아코터, 에어나이프코터, 다이코터, 바코터 등의 공지의 방법으로, 폴리올레핀, 폴리염화비닐, 폴리에스테르 등으로 이루어진 지지체(2)상에 도포하여, 가열 건조하는 것에 의해 얻을 수 있다. 또, 형성된 감광성 수지조성물층(4)상에는, 상기 층을 피복하는 보호필름을 더 구비하고 있어도 좋다.
(레지스트 패턴의 형성방법)
본 발명에 의한 레지스트 패턴의 형성방법은, 절연기판과, 상기 절연기판상에 형성된 회로 패턴을 갖는 도체층을 갖는 적층기판의 절연기판상에, 도체층을 덮도록 상기 본 발명의 감광성 수지조성물로 이루어진 감광성 수지조성물층을 적층 시키고, 상기 감광성 수지조성물층의 소정부분에 활성광선을 조사해서 노광부를 형성시키고, 다음에, 상기 노광부 이외의 부분을 제거하는 것을 특징으로 하는 것이다.
적층방법으로서는, 본 발명의 감광성 수지조성물을 롤밀, 비즈밀 등으로 혼련, 혼합하거나 또는 용매에 용해하여, 절연기판상에, 스크린 인쇄법, 스프레이법, 롤코트법, 커튼코트법, 정전도장법 등의 공지의 방법에 의해 10∼200㎛의 막두께가 되도록 도포하고, 그 후, 60∼110℃로 건조시키는 것에 의해 적층시키는 방법이 있다. 또한, 상기 본 발명의 감광성 엘리먼트에 있어서의 감광성 수지조성물층을, 가열하면서 절연기판상에 압착하는 것에 의해 적층시키는 방법도 예시할 수 있다. 따라서, 기판상에 적층된 감광성 수지조성물층은, 감광성 수지조성물이 용제 등의 휘발성분을 포함하는 경우는, 용제의 대부분이 제거된 후의 성분이 주성분으로 된다.
이와 같이 하여 적층이 완료한 후, 감광성 수지조성물층의 소정부분에 활성광선을 조사해서 노광부를 형성시킨다. 노광부를 형성시키는 방법으로서는, 아트워크라 불리우는 네거티브 또는 포지티브 마스크 패턴을 통하여 활성광선을 화상상으로 조사하는 방법을 들 수 있다. 이 경우, 마스크는 감광성 수지조성물상에 직접 접촉시켜도 좋고, 투명한 필름을 통해서 접촉시켜도 좋다.
활성광선의 광원으로서는, 공지의 광원, 예컨대, 카본아크등, 수은증기 아크등, 초고압수은등, 고압수은등, 크세논램프 등의 자외선을 유효하게 방사하는 것이 이용된다. 또한, 사진용 플래드전구, 태양램프 등의 가시광을 유효하게 방사하는 것도 이용된다.
노광후, 알칼리성 수용액을 이용하고, 예컨대, 스프레이, 요동침지, 블러싱, 스크래핑 등의 공지의 방법에 의해 노광부 이외의 부분을 제거해서 현상을 행하고, 레지스트 패턴을 형성시킨다. 또, 레지스트 패턴 형성후에, 1∼5J/㎠의 노광 또는 100∼200℃, 30분∼12시간의 가열에 의한 후경화를 더 행해도 좋다.
알칼리성 수용액으로서는, 0.1∼5중량% 탄산나트륨의 희박용액, 0.1∼5중량%탄산칼륨의 희박용액, 0.1∼5중량% 수산화나트륨의 희박용액, 0.1∼5중량% 4붕산 나트륨의 희박용액 등이 바람직하다. 또한, 현상에 이용하는 알칼리성 수용액의 pH는 9∼11의 범위로 하는 것이 바람직하고, 그 온도는, 감광성 수지조성물층의 현상성에 맞추어 조절된다. 또한, 알칼리성 수용액 중에는, 표면활성제, 소포제, 현상을 촉진시키기 위한 소량의 유기용제 등을 혼입시켜도 좋다.
상술한 바와 같은 방법에 의해, 회로 패턴이 형성된 도체층 위에 적층된 감 광성 수지조성물층에 레지스트 패턴의 형성을 행할 수 있다. 레지스트 패턴이 형성된 감광성 수지조성물층은, 실장부품의 접합시에, 도체층상의 불필요한 부분으로의 땜납의 부착을 방지하기 위한 솔더레지스트로서 기능한다.
이 솔더레지스트는, 상기 본 발명의 감광성 수지조성물을 이용한 것이므로, 고해상도의 레지스트 패턴이 형성되어 있고, 또한, 이러한 솔더레지스트는 도체층과의 밀착성이 극히 양호하기 때문에 도체층으로부터의 박리가 극히 적고, 더욱이 내PCT성, 내전식성, 내열성 및 내열충격성도 우수하다는 특성을 갖는 것으로 된다.
(프린트배선판)
도 2는, 본 발명의 프린트배선판의 일실시형태를 나타내는 모식단면도이다. 이 프린트배선판(11)은, 절연기판(12)과, 절연기판상에 형성된 회로 패턴을 갖는 도체층(14)과, 도체층(14)을 덮도록 절연기판(12)상에 형성되어 있는 레지스트층(16)을 구비한 프린트배선판으로서, 레지스트층(16)이, 상기 본 발명의 감광성 수지조성물의 경화물로 이루어진 것이며, 레지스트층(16)은, 도체층(4)의 적어도 일부가 노출하도록 개구부(18)를 갖는 것을 특징으로 하는 것이다.
프린트배선판(11)은, 개구부(18)를 갖고 있기 때문에, CSP이나 BGA 등에 있어서, 실장부품(도시하지 않음)을 도체층(14)에 땜납 등을 이용해서 접합할 수 있어, 소위 표면실장이 가능하게 된다. 레지스트층(16)은, 접합을 위한 납땜의 경우에, 도체층(14)의 불필요한 부분에 땜납이 부착하는 것을 막기 위한 솔더레지스트로서의 역할을 갖고 있고, 또한, 실장부품 접합후에 있어서는, 도체층(14)을 보호하기 위한 영구 마스크로서의 역할도 갖는 것으로 된다.
프린트배선판(11)은, 예컨대, 이하와 같이 해서 제조할 수 있다. 우선, 금속박피복 적층판(구리피복 적층판 등)을 에칭하는 등, 공지의 방법에 의해, 절연기판(12)상에 다음에 도체층(14)의 패턴을 형성시킨다. 다음에, 도체층(14)이 형성된 절연기판(12)상에, 도체층(14)을 덮도록 하여 본 발명의 감광성 수지조성물로 이루어진 감광성 수지조성물층을 적층시킨다. 더욱이, 적층된 감광성 수지조성물층에 소정의 패턴을 갖는 마스크를 개재하여 활성광선을 조사하는 것에 의해 경화시키고, 미노광부를 제거(예컨대, 알칼리현상 등)하는 것에 의해 개구부(18)를 갖는 레지스트층(16)을 형성시킨다. 또, 레지스트층(16)은, 감광성 수지조성물이 용제 등의 휘발성분을 함유하고 있는 경우는, 이러한 휘발성분의 대부분이 제거된 후의 감광성 수지조성물의 경화물이다.
절연기판(12)상으로의 감광성 수지조성물층의 적층, 활성광선의 조사 및 미노광부의 제거는, 상술한 레지스트 패턴의 형성방법에 있어서의 경우와 동일한 방법에 의해 행할 수 있다.
프린트배선판(11)에 있어서의 레지스트층(16)은, 상기 본 발명의 감광성 수지조성물의 경화물로 이루어진 것이며, 도체층(14)과의 밀착성이 우수하기 때문에 도체층(14)으로부터의 박리가 적고, 더욱이 내PCT성, 내전식성, 내열성 및 내열충격성도 우수한 것으로 된다.
<실시예>
이하, 본 발명의 적절한 실시예에 관해서 더욱 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이들에 한정되는 것은 아니다.
(합성예 1 : A성분의 합성)
A1성분인 YDPF-1000(도토화성사제) 400중량부, A2성분인 아크릴산 72중량부, 메틸하이드로퀴논 0.5중량부, 칼비톨아세테이트 120중량부를 반응용기에 넣고, 90 ℃로 가열하여 교반하는 것에 의해 혼합물을 용해하면서 반응시켰다. 다음에, 얻어진 용액을 60℃로 냉각하고, 트리페닐포스핀 2중량부를 가해서 100℃로 가열하여, 용액의 산가가 1mgKOH/g 이하가 될때까지 반응시켰다. 반응후의 용액에 A4성분인 테트라히드로무수프탈산 100중량부와 칼비톨아세테이트 85중량부를 가하고, 80℃로 가열하여 약 6시간 반응시킨 후에 냉각하고, 고형분의 농도가 75중량%인 A성분의 용액을 얻었다.
(합성예 2 : 탄소-탄소 이중결합을 갖는 중합성 화합물의 비엘라스토머상 중합체의 합성)
탄소-탄소 이중결합을 갖는 중합성 화합물인 메타크릴산, 메타크릴산메틸, 메타크릴산부틸 및 아크릴산 2-에틸헥실의 각 성분을, 메틸셀로솔브/톨루엔용매(중량비 6/4의 혼합용매)중에서 공중합시켜(중량비;메타크릴산/메타크릴산메틸/메타크릴산부틸/아크릴산 2-에틸헥실=25/50/5/20), 중량평균분자량 80000의 공중합체(이 공중합체를 이하, 「E성분」이라 한다.)를 40중량% 포함하는 메틸셀로솔브/톨루엔의 용액을 얻었다.
(비교합성예 1)
크레졸노볼락형 에폭시수지(ESCN-195, 스미토모화학사제) 382중량부, 아크릴산 90중량부, 메틸하이드로퀴논 0.5중량부, 칼비톨아세테이트 120중량부를 반응용 기에 넣고, 90℃로 가열하여 교반하는 것에 의해, 혼합물을 용해하면서 반응시켰다. 다음에, 얻어진 용액을 60℃로 냉각하고, 트리페닐포스핀 2중량부를 가해서 100℃로 가열하고, 용액의 산가가 1mgKOH/g 이하로 될때까지 반응시켰다. 반응후의 용액에 테트라히드로무수프탈산 100중량부와 칼비톨아세테이트 85중량부를 가하고, 80℃로 가열해서 약 6시간 반응시킨 후에 냉각하여, 고형분의 농도가 75중량%인 용액을 얻었다.
(실시예 1∼10 및 비교예 1∼2)
합성예 1, 합성예 2 및 비교합성예 1에서 얻어진 용액을 이용하고, 표 1 및 2에 나타내는 조성에 따라서 실시예 1∼10, 비교예 1∼2의 조성물 a 및 조성물 b를 각각 배합하고, 3개롤 밀로 혼련했다. 다음에, 조성물 a를 70중량부, 조성물 b를 30중량부 각각 배합하고, 실시예 1∼10, 비교예 1∼2의 감광성 수지조성물을 얻었다.
또, 표중, 각 성분의 숫자는 중량부를 나타낸다. 또한, ＊1∼＊8은 이하의 화합물을 의미한다.
1 : 2-메틸-1-[4-(메틸티오)페닐]-2-몰포리노프로판-1-온(치바가이기사제),
2 : 2,4-디에틸티오크산톤(니뽄카야쿠사제),
3 : 양쪽 말단 카르복실기변성 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체(니뽄합성고무사제),
4 : 페녹시수지(도토화성사제),
5 : 블록이소시아네이트(스미토모바이엘사제),
6 : 2,4-디아미노-6-[2'-운데실이미다졸-(1')]-에틸-S-트리아진(시코쿠화성사제),
7 : 디펜타에리스리톨헥사아크릴레이트(니뽄카야쿠사제),
8 : 1,3,5-트리글리시딜이소시아눌레이트(신일철화학사제).
얻어진 실시예 1∼10, 비교예 1∼2의 감광성 수지조성물을 스크린인쇄법에 의해, 120메쉬의 테트론스크린을 이용하여, 건조후의 두께가 약 30㎛로 되도록 구리피복 적층판에 도포하고, 열풍순환식 건조기에 의해 80℃에서 30분간 건조시키고, 기판, 구리박층, 감광성 수지조성물층을 이 순서로 갖는 수지부착 구리피복 적층판을 얻었다.
이 수지부착 구리피복 적층판을 이용하고, 이하에 나타낸 방법에 의해 현상성, 밀착성, 땜납내열성, 내전식성, 내열충격성 및 내PCT성의 평가를 행하였다. 얻어진 결과를 요약해서 표 3 및 4에 나타낸다.
(현상성)
상기에서 얻어진 수지부착 구리피복 적층판의 감광성 수지조성물층에, 스텝 타블렛 21단(스토퍼사제)을 밀착시키고, 자외선노광장치를 이용해서 적산노광량500mJ/㎠의 노광을 행한 후, 1%의 탄산나트륨수용액으로 60초간 스프레이 현상을 행하였다. 현상후의 수지부착 구리피복 적층판을 눈으로 관찰하는 것에 의해 현상 잔여물의 유무를 확인하고, 이하의 기준에 따라서 평가를 행하였다.
○ : 현상 잔여물 없음
× : 현상 잔여물 있음
이하의 평가에 있어서는, 이하에 나타내는 방법으로 레지스트 패턴이 형성된 시험판을 이용해서 시험을 행하였다.
수지부착 구리피복 적층판의 감광성 수지조성물층에, 소정의 패턴을 갖는 네거티브 마스크를 밀착시키고, 자외선 노광장치에 의해 500mJ/㎠의 노광을 행하였다. 다음에, 1%의 탄산나트륨수용액을 이용하고, 1.8kgf/㎠의 압력으로 60초간 스프레이 현상을 행하여 미노광부의 제거를 행한 후, 150℃, 1시간의 가열을 행하여, 시험판을 얻었다.
(밀착성)
얻어진 시험판을 이용하여, JIS K5400에 준한 방법에 의해, 박리시험을 행하였다. 즉, 시험판의 감광성 수지조성물층에 1mm의 바둑판 눈금을 100개 작성하여, 바둑판 눈금에 셀로판 테이프를 붙인 후에 벗겨냈다. 벗겨낸 후의 바둑판 눈금의 박리 상태를 관찰하고, 이하의 기준을 따라서 밀착성의 평가를 행하였다.
○ : 바둑판 눈금의 90/100 이상이 박리 없음.
△ : 바둑판 눈금의 50/100 이상, 90/100 미만이 박리 없음.
× : 바둑판 눈금의 50/100 미만이 박리 없음.
(땜납 내열성)
얻어진 시험판의 감광성 수지조성물층에 수용성 플럭스를 도포한 후, 260℃의 땜납조에 10초간 침지했다. 이것을 6회 행한 후, 도막외관을 관찰하고, 이하의 순서에 따라서 땜납 내열성의 평가를 행하였다.
○ : 도막외관에 박리 또는 부풀기가 없고, 땜납의 침입이 없다.
× : 도막외관에 박리 또는 부풀기가 있거나 또는 땜납의 침입이 있다.
(내전식성)
얻어진 시험판을 85℃, 85%RH, 100V의 조건에서 1000시간 방치한 후, 감광성 수지조성물층의 절연저항치를 측정하고, 이하의 기준에 따라서 내전식성의 평가를 행하였다.
○ : 절연저항치가 1010Ω 이상.
△ : 절연저항치가 108Ω 이상, 1010Ω 미만.
× : 절연저항치가 108Ω 미만.
(내열충격성)
얻어진 시험판을, -55℃에서 30분 방치한 후에 125℃에서 30분 방치하는 과정을 1사이클로 하여, 500사이클 행한 후의 시험판을 눈으로 관찰 및 현미경으로 관찰하고, 이하의 기준에 따라서 내열충격성의 평가를 행하였다.
○ : 크랙 발생 없음.
× : 크랙 발생 있음.
(내PCT성)
얻어진 시험판을 121℃, 2기압의 조건하에 소정시간 방치한(PCT처리) 후, 도막외관을 눈으로 관찰하였다. 다음에, PCT처리후의 시험판을 이용해서 밀착성 시험
과 동일한 박리시험을 행하였다. 도막외관은 이하의 기준에 따르고, 밀착성은 밀착성 시험과 동일한 기준에 따라서, PCT처리후의 도막외관, 밀착성의 평가를 행하였다.
○ : 도막외관에 부풀기 및 백화 부풀기 없음.
× : 도막외관에 부풀기 또는 백화 부풀기가 발생.
본 발명에 의하면, 고해상도의 레지스트 패턴을 형성할 수 있을 뿐만 아니라, 프린트배선판의 솔더레지스트로서 이용한 경우에 도체층과의 밀착성이 우수한 것으로부터 솔더레지스트의 박리를 저감할 수 있고, 더욱이 내PCT성, 내전식성, 내열성 및 내열충격성도 우수한 솔더레지스트를 형성할 수 있는 감광성 수지조성물을 제공하는 것이 가능해진다.
또한, 본 발명의 감광성 수지조성물을 이용하는 것에 의해 고해상도가 달성가능한 레지스트 패턴의 형성방법, 이러한 레지스트 패턴의 형성방법에 의해 절연층이 형성된 프린트배선판을 제공하는 것이 가능해진다
Claims (13)
- (A) 하기 일반식 (1a)로 표시되는 반복단위 및 하기 일반식 (1b)로 표시되는 반복단위를 갖는 에폭시 화합물과,탄소-탄소 이중결합 및 카르복실기를 갖는 불포화 카르복실 화합물의 반응물에,산무수물을 반응시켜서 이루어지는, 탄소-탄소 이중결합 및 카르복실기를 갖는 폴리머와,(B) 광중합성 모노머와,(C) 광라디칼 중합개시제와,(D) 상기 폴리머 또는 상기 광중합성 모노머, 또는 상기 폴리머 및 상기 광중합성 모노머의 관능기와 반응성을 갖는 경화제를 포함하는 감광성 수지조성물.
[식중, R1은 수소원자 또는 메틸기, R2 및 R3은 알킬렌기를 나타낸다.] - 제 1항에 있어서, 상기 에폭시 화합물은, 하기 일반식 (2)로 표시되는 에폭시 화합물인 감광성 수지조성물.
[식중, R1은 수소원자 또는 메틸기, R2 및 R3은 알킬렌기를 나타내고, m 및 n은 m+n이 2∼50으로 되도록 하는 양의 정수이고, p는 양의 정수이다.] - 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 불포화 카르복실 화합물은, 하기 일반식 (3)으로 표시되는 화합물인 감광성 수지조성물.
[식중, R11은 수소원자 또는 알킬기, R12 및 R13은 각각 독립하여 수소원자, 알킬기, 아릴기, 스티릴기, 퍼푸릴기 또는 시아노기를 나타낸다.] - 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 불포화 카르복실 화합물은, (메타)아크릴산인 감광성 수지조성물.
- 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 상기 불포화 카르복실 화합물은, 탄소-탄소 이중결합을 갖는, 이염기산의 모노에스테르인 감광성 수지조성물.
- 제 5항에 있어서, 상기 모노에스테르는, 산무수물과, 수산기를 갖는 (메타)아크릴레이트화합물을 반응시켜 이루어지는 모노에스테르인 감광성 수지조성물.
- 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 엘라스토머를 더 포함하는 감광성 수지조성물.
- 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 페녹시수지를 더 포함하는 감광성 수지조성물.
- 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 블록이소시아네이트를 더 포함하는 감광성 수지조성물.
- 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 탄소-탄소 이중결합을 갖는 중합성 화합물의 비엘라스토머상 중합체를 더 포함하는 감광성 수지조성물.
- 지지체와, 상기 지지체상에 형성된 제 1항 또는 제 2항에 기재된 감광성 수지조성물로 이루어진 감광성 수지조성물층을 구비한 감광성 엘리먼트.
- 절연기판과 상기 절연기판상에 형성된 회로 패턴을 갖는 도체층을 구비한 적층기판의 상기 절연기판상에, 상기 도체층을 덮도록 제 1항 또는 제 2항에 기재된 감광성 수지조성물로 이루어진 감광성 수지조성물층을 적층시키는 공정과,상기 감광성 수지조성물층의 소정부분에 활성광선을 조사해서 노광부를 형성시키는 공정과,상기 감광성 수지조성물층에 있어서의 상기 노광부 이외의 부분을 제거하는 공정을 갖는 레지스트 패턴의 형성방법.
- 절연기판과, 상기 절연기판상에 형성된 회로 패턴을 갖는 도체층과, 상기 도체층을 덮도록 상기 절연기판상에 형성되어 있는 레지스트층을 구비한 프린트배선판으로서,상기 레지스트층이, 제 1항 또는 제 2항에 기재된 감광성 수지조성물의 경화물로 이루어진 것이며, 상기 레지스트층은, 상기 도체층의 적어도 일부가 노출하도록 개구부를 갖는 프린트배선판.
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