KR100609717B1 - 전면 방출형 유기 발광 다이오드 및 그 제조방법 - Google Patents

전면 방출형 유기 발광 다이오드 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

전면 방출형 유기 발광 다이오드를 제공한다. 본 발명은 양극 반사층으로 구성된 양극과, 발광층 상에 형성된 버퍼층과, 상기 버퍼층 상에 형성된 음극을 포함하여 이루어진다. 상기 양극 반사층은 Ag, Al, Cu, Au, Pd, Pt, Li, Mg, K, Zn, Na 또는 이들의 조합막으로 구성하고, 상기 버퍼층은 Al/CuPc, CuPc/Al 또는 Al/CuPc/Al로 구성하고, 상기 음극은 ITO막으로 구성한다. 이와 같이 구성되는 유전면 방출형 유기 발광 다이오드는 제조 수율이 낮지 않으면서도 빛이 음극으로 용이하게 진행할 수 있다.

Description

전면 방출형 유기 발광 다이오드 및 그 제조방법{Top-emitting Organic Light Emitting Diodes(TOLED) and fabrication method thereof}
도 1은 본 발명에 의한 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 구조를 도시한 단면도이다.
도 2는 본 발명에 의한 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 제조 방법을 설명하기 위한 흐름도이다.
도 3은 본 발명의 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 전류 밀도-전압특성을 도시한 그래프이다.
도 4는 본 발명의 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 광방출량-파장 특성을 도시한 그래프이다.
본 발명은 유기 발광 다이오드(Organic Light Emitting Diode: OLED) 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전면 방출형 유기 발광 다이오드(Top-emitting Organic Light Emitting Diodes: TOLED) 및 그 제조방법에 관한 것이다.
1987년 Tang과 Van Slyke가 유기 발광 다이오드를 발표한 이래로, 유기 발광 다이오드의 양극으로는 투명하고 전도성이 좋으며 일함수가 4.7eV로 큰 ITO(indium tin oxide)막이 사용되고 있다. 이렇게 ITO막을 양극으로 사용한 유기 발광 다이오드의 경우, 빛이 ITO막을 통하여 유리기판으로 진행하는 배면 방출형 유기 발광 다이오드(bottom-emitting OLED) 형태를 띄게 된다. 하지만 능동소자의 경우 1개의 유기 발광 다이오드를 구동시키기 위해서는 1개의 트랜지스터가 필요하게 되는데, 이렇게 존재하는 트랜지스터에 의해서 빛이 빠져나갈 수 있는 능력, 즉 개구율이 감소하는 단점을 지니고 있다. 따라서, 많은 사람들에 의해서 빛이 유리 기판이 아닌 음극 방향으로 진행하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드가 연구되고 있다.
상기 전면 방출형 유기 발광 다이오드는 투명한 음극재료로서 ITO막을 많이 사용한다. 상기 ITO막은 RF 스퍼터링(sputtering) 방법에 의해 주로 형성된다. 그런데, 상기 ITO막 형성을 위한 RF 스퍼터링시 발생되는 에너지가 센 이온들은 유기물에 피해를 주게 되어 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 제조 수율을 낮추는 결정적인 요인으로 작용한다.
그리고, 상기 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 양극재료도 많은 연구가 진행되지 않아 현재까지 ITO막을 그대로 사용한다. 상기 ITO막을 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 양극 재료로 그대로 사용할 경우, 빛이 양극 및 음극 방향으로 모두 진행하는 문제점이 있다.
따라서, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 제조 수율이 낮지 않으면서도 빛이 음극으로 진행할 수 있는 전면 방출형 유기 발광 다이오드를 제공하는 데 있다.
또한, 본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 상기 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 적합한 제조방법을 제공하는 데 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 전면 방출형 유기 발광 다이오는 유리 기판 상에 양극 반사층으로 구성된 양극과, 상기 양극 상에 형성된 정공 수송층과, 상기 정공 수송층 상에 형성된 발광층과, 상기 발광층 상에 형성된 버퍼층과, 상기 버퍼층 상에 형성된 음극을 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드를 포함한다.
상기 양극을 구성하는 양극 반사층은 Ag, Al, Cu, Au, Pd, Pt, Li, Mg, K, Zn, Na 또는 이들의 조합막을 이용하여 구성할 수 있다. 상기 유리 기판 상에 접착층이 더 형성되어 상기 접착층과 양극 반사층으로 양극이 구성될 수 있다. 상기 접착층은 Cr, Ti, 또는 Pd를 이용하여 구성할 수 있다. 상기 버퍼층은 Al/CuPc, CuPc/Al 또는 Al/CuPc/Al로 구성하고, 상기 음극은 ITO막으로 구성할 수 있다.
상기 다른 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 제조방법은 유리 기판 상에 양극 반사층으로 이루어진 양극을 형성하는 것을 포함한다. 상기 양극 반사층으로 이루어진 양극을 산소 플라즈마나 오존 처리를 수행한 후, 상기 오존 처리된 양극 상에 정공 수송층을 형성한다. 상기 정공 수 송층 상에 발광층을 형성한다. 상기 발광층 상에 버퍼층을 형성한 후, 상기 버퍼층 상에 음극을 형성하는 단계를 포함한다.
이상과 같은 본 발명의 전면 방출형 유기 발광 다이오드는 제조 수율이 낮지 않으면서도 빛이 음극으로 용이하게 진행할 수 있다.
이하, 첨부도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 설명한다. 그러나, 다음에 예시하는 본 발명의 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 다음에 상술하는 실시예에 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 실시예는 당 업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위하여 제공되어지는 것이다. 도면에서 막 또는 영역들의 크기 또는 두께는 명세서의 명확성을 위하여 과장되어진 것이다.
도 1은 본 발명에 의한 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 구조를 도시한 단면도이다.
구체적으로, 본 발명에 의한 전면 방출형 유기 발광 다이오드는 유리 기판(10) 상에 양극(15)이 형성되어 있다. 상기 양극(15)은 접착층(glue layer, 12) 및 양극 반사층(14)의 이중층으로 구성되거나, 양극 반사층(14)의 단일층으로 구성된다.
상기 접착층(12)은 Cr, Ti, 또는 Pd를 이용하여 구성한다. 상기 양극 반사층(14)은 반사율이 높고 전도율이 높으며 일함수가 큰 물질을 이용한다. 상기 양극 반사층(14)은 Ag, Al, Cu, Au, Pd, Pt, Li, Mg, K, Zn, Na 또는 이들의 조합막을 이용하여 구성한다. 상기 접착층(12)은 유리 기판(10)에 양극 반사층(14)을 잘 붙이기 위하여 흡착력이 좋은 물질을 이용한다. 상기 접착층(12)은 상기 양극 반사층 (14)을 유리 기판(10)에 잘 붙이기 위한 것으로 형성되지 않아도 무방하다.
상기 양극 반사층(14)을 형성한 후, 제조 공정상 상기 양극(15)의 일함수를 더욱 증대시키고 여러 공정을 거치는 동안 생겼을 탄소를 제거하기 위해서 산소 플라즈마 처리나 오존 처리를 수행한다. 상기 오존 처리는 자외선을 이용한 UV(ultraviolet)-오존 처리를 이용한다. 이렇게 상기 양극 반사층에 산소 플라즈마 처리나 UV-오존 처리를 행함으로써 상기 양극반사막의 표면 일부 또는 전부는 금속 산화막 형태로 변경될 수 있다.
상기 산소 플라즈마나 오존 처리가 된 양극 반사층(14)을 포함하는 양극(15) 상에는 정공 수송층(Hole Transport layer: HTL층, 16)이 형성되어 있다. 상기 정공 수송층(16)은 N,N-dipheyl-N,N-bis(1-naphthyl)-1,1bisphenyl-4,4 diazine(α-NPD)를 이용한다.
상기 정공 수송층(16) 상에는 발광층(Emission layer:EL층, 18)이 형성되어 있다. 상기 발광층(18)은 tris(8-hydroxy-quinoline) aluminum (Alq3)를 이용한다. 상기 발광층(18)은 전자 수송층(Electron Transport Layer, ETL층)의 역할도 수행한다.
상기 발광층(18) 상에 제1 버퍼층(20), 제2 버퍼층(22) 및 제3 버퍼층(24)으로 구성된 버퍼층(25)이 형성되어 있다. 상기 제1 버퍼층(20)은 상기 발광층(18)과 후에 형성되는 음극(26) 사이에 존재하는 전자 주입 장벽을 낮추는 역할을 수행한다. 상기 제1 버퍼층(20)은 Al막으로 형성한다. 상기 제1 버퍼층(20)은 5 내지 100Å의 두께로 형성한다.
상기 제2 버퍼층(22)은 후의 음극을 스퍼터링 방법으로 형성할 때 스퍼터링 손상을 감소시켜 주는 역할을 수행한다. 상기 제2 버퍼층(22)은 CuPc(phthalocyanine)로 구성한다. 상기 제2 버퍼층(22)은 10 내지 500Å의 두께로 형성한다.
상기 제3 버퍼층(24)은 공기 중에 노출 될 수 있는 제2 버퍼층(22)인 CuPc의 수분에 대한 영향력을 감소시키기 위해 형성한다. 상기 제3 버퍼층(24)은 Al막으로 형성한다. 상기 제3 버퍼층(24)은 Al막으로 형성한다. 상기 제3 버퍼층(24)은 5 내지 100Å의 두께로 형성한다.
본 발명의 전면 방출형 유기 발광 다이오드에 있어서, 상기 제1 버퍼층(20), 제2 버퍼층(22) 및 제3 버퍼층(24)은 선택적으로 어느 하나를 형성하지 않을 수도 있다. 다시 말해, 상기 버퍼층(25)은 제1 버퍼층(20)과 제2 버퍼층(22)인 Al/CuPc로 구성되거나, 제2 버퍼층(22)과 제3 버퍼층(24)인 CuPc/Al로 구성될 수 있다. 물론, 상기 버퍼층(25)은 제1 버퍼층(20), 제2 버퍼층(22) 및 제3 버퍼층(24)인 Al/CuPc/Al로 구성될 수 있다.
상기 버퍼층(25) 상에 음극(26)이 형성되어 있다. 상기 음극은 투명한 ITO막을 이용한다. 상기 음극은 스퍼터링(sputtering) 방법을 이용하여 형성된다. 이와 같은 구성을 갖는 유기 발광 다이오드에서는 빛이 투명한 음극을 통하여 발광하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드가 된다.
특히, 본 발명의 유기 발광 다이오드에 있어서 양극(양극 반사층), 예컨대 Ag막에 정공이 주입되면 정공은 정공 수송층인 α-NPD로 이동이 된다. 이때, 본 발명의 유기 발광 다이오드는 양극인 Ag막의 일함수와 정공 수송층인 α-NPD의 전자 친화도의 차이로 정의되는 정공 주입 장벽이 양극인 Ag막과 정공 수송층인α-NPD 사이에 존재하게 된다. 더하여, 본 발명에서는 양극인 Ag막에 산소 플라즈마나 UV-오존 처리를 통하여 상기 양극인 Ag막의 표면 일부 또는 전부를 금속 산화막 형태로 변경시켜 금속 일함수를 증가시킬 수 있다.
이렇게 금속 일함수 증가를 통해 정공 주입 장벽을 낮추면 본 발명의 유기 발광 다이오드의 작동 전압을 낮출 수 있고 전자와 정공의 재결합을 증가시켜 내부 양자 효율을 향상시킬 수 있다. 또한, 본 발명의 유기 발광 다이오드는 반사율이 크고 전도성이 좋은 양극을 채용하여 양쪽으로 발생되는 빛을 한쪽으로 집속시켜 양자 효율을 증가시킬 수 있다.
도 2는 본 발명에 의한 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 제조 방법을 설명하기 위한 흐름도이다.
구체적으로, 유리 기판 상에 접착층을 형성한다(스텝 101). 상기 접착층은 유리 기판에 후에 형성되는 양극 반사층을 잘 붙이기 위하여 흡착력이 좋은 물질을 이용한다. 상기 접착층은 Cr, Ti, 또는 Pd를 이용하여 형성한다. 상기 접착층은 전자빔 증착법을 이용하여 500Å의 두께로 형성한다. 상기 접착층은 상기 양극 반사층을 유리 기판에 잘 붙이기 위한 것으로 형성하지 않아도 무방하다.
이어서, 상기 접착층 상에 양극 반사층을 형성한다(스텝 103). 상기 양극 반사층은 반사율이 높고 전도율이 높으며 일함수가 큰 물질로 형성한다. 상기 양극 반사층은 Ag, Al, Cu, Au, Pd, Pt, Li, Mg, K, Zn, Na 또는 이들의 조합막을 이용하여 형성한다. 상기 양극 반사층은 전자빔 증착법을 이용하여 500Å의 두께로 형성한다. 상기 접착층과 양극 반사층으로 유기 발광 다이오드의 양극을 형성한다.
다음에, 상기 양극을 구성하는 양극 반사층의 일함수를 크게 하고 공정중에 발생된 탄소를 제거하기 위해서 산소 플라즈마 처리나 오존처리를 수행한다(스텝 105). 상기 양극 반사층을 산소 플라즈마 처리할 경우, RF 플라즈마 파워 100W, 공정 압력 100 mTorr, 주입되는 산소 유량 10sccm, 그리고 산소 플라즈마 처리 시간 1분의 조건에서 수행한다. 상기 양극을 구성하는 양극 반사층의 산소 플라즈마 처리는 필요에 따라 수행하지 않을 수도 있다.
다음에, 상기 산소 플라즈마 처리된 양극 반사층 상에 정공 수송층을 형성한다(스텝 107). 상기 정공 수송층은 α-NPD로 형성한다. 상기 정공 수송층은 열증착(thermal evaporation)방법을 이용하여 형성한다. 상기 정공 수송층은 700Å의 두께로 형성한다.
다음에, 상기 정공 수송층 상에 발광층을 형성한다(스텝 109). 상기 발광층은 전자수송층의 역할도 동시에 수행한다. 상기 발광층은 Alq3로 형성한다. 상기 발광층은 열증착(thermal evaporation)방법을 이용하여 형성한다. 상기 발광층은 600Å의 두께로 형성한다.
다음에, 상기 발광층 상에 제1 버퍼층을 형성한다(스텝 111). 상기 제1 버퍼층은 상기 발광층과 후에 형성되는 음극 사이에 존재하는 전자 주입 장벽을 낮추는 역할을 수행한다. 상기 제1 버퍼층은 Al막으로 형성한다. 상기 제1 버퍼층은 5 내지 100Å, 바람직하게는 30Å의 두께로 형성한다.
상기 제1 버퍼층 상에 제2 버퍼층을 형성한다(스텝 113). 상기 제2 버퍼층은 제2 버퍼층은 후의 음극을 스퍼터링 방법으로 형성할 때 스퍼터링 손상을 감소시켜 주는 역할을 수행한다. 상기 제2 버퍼층은 CuPc로 구성한다. 상기 제2 버퍼층은 10 내지 500Å, 바람직하게는 100Å의 두께로 형성한다.
상기 제2 버퍼층 상에 제3 버퍼층을 형성한다(스텝 115). 상기 제3 버퍼층은 공기 중에 노출 될 수 있는 제2 버퍼층인 CuPc의 수분에 대한 영향력을 감소시키기 위해 형성한다. 상기 제3 버퍼층은 Al막으로 형성한다. 상기 제3 버퍼층은 Al막으로 형성한다. 상기 제3 버퍼층은 5 내지 100Å, 바람직하게는 30Å의 두께로 형성한다. 결과적으로, 상기 발광층 상에 제1 버퍼층, 제2 버퍼층 및 제3 버퍼층으로 구성된 버퍼층을 형성한다.
상기 제1 버퍼층, 제2 버퍼층 및 제3 버퍼층은 선택적으로 형성하지 않을 수도 있다. 다시 말해, 상기 버퍼층은 제1 버퍼층과 제2 버퍼층인 Al/CuPc로 형성하거나, 제2 버퍼층과 제3 버퍼층인 CuPc/Al로 형성할 수 있다. 물론, 상기 버퍼층은 제1 버퍼층, 제2 버퍼층 및 제3 버퍼층인 Al/CuPc/Al로 형성할 수 있다.
상기 제3 버퍼층 상에 음극을 형성한다(스텝 117). 상기 음극은 투명한 ITO막을 이용한다. 상기 음극은 RF 스퍼터링(sputtering) 방법을 이용하여 형성한다. 상기 음극 형성시 ITO 타겟은 In2O3 : SnO2 의 비율이 9:1 인 2-인치(inch) 타겟을 이용하였다. 기판에서 타겟까지의 거리는 9.5cm 이었고 Ar 25 sccm 을 사용하여 RF-파워 5W의 낮은 전력을 이용하여 증착하였다. ITO막 자체의 투명도는 90 % 이상이었다.
도 3은 본 발명의 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 전류 밀도-전압특성을 도시한 그래프이다.
구체적으로, 도 3은 도 2에서 설명한 방법으로 만든 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 전류 밀도-전압 특성이다. 도 3에 적용된 유기 발광 다이오드는 접착층 및 양극 반사층으로 각각 Cr 및 Ag를 형성하고, 양극 반사층을 산소 플라즈마하여 형성한 경우이다. 도 3에서 보듯이, 약 7 V 정도의 낮은 전압에서 턴온(turn-on)이 되는 것을 확인 할 수 있다.
도 4는 본 발명의 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 광방출량-파장 특성을 도시한 그래프이다.
구체적으로, 도 4에서 설명한 방법으로 만든 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 광방출량-파장 특성이다. 도 4에 적용된 유기 발광 다이오드는 접착층 및 양극 반사층으로 각각 Cr 및 Ag를 형성하고, 양극 반사층을 산소 플라즈마하여 형성한 경우이다. 도 4에 보듯이, 발광층에서 520nm의 녹색빛이 용이하게 발광한다.
상술한 바와 같이 본 발명의 전면 방출형 유기 발광 다이오드는 반사율이 높고 일함수가 큰 양극 반사층을 포함하는 양극과 전자 주입 장벽을 낮추고 제조 수율을 낮추기 않는 위한 버퍼층을 구비하고, 음극으로는 투명한 ITO막을 구비한다. 이에 따라, 본 발명의 전면 방출형 유기 발광 다이오드는 제조 수율이 낮지 않으면 서도 빛이 음극으로 용이하게 진행할 수 있다.

Claims (12)

  1. 유리 기판 상에 양극 반사층으로 구성된 양극;
    상기 양극 상에 형성된 정공 수송층;
    상기 정공 수송층 상에 형성된 발광층;
    상기 발광층 상에 형성된 버퍼층; 및
    상기 버퍼층 상에 형성된 음극을 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드.
  2. 제1항에 있어서, 상기 양극을 구성하는 양극 반사층은 Ag, Al, Cu, Au, Pd, Pt, Li, Mg, K, Zn, Na 또는 이들의 조합막을 이용하여 구성하는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드.
  3. 제1항에 있어서, 상기 유리 기판 상에 접착층이 더 형성되어 상기 접착층과 양극 반사층으로 양극을 구성하는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드.
  4. 제1항에 있어서, 상기 양극 반사층은 Ag, Al, Cu, Au, Pd, Pt, Li, Mg, K, Zn, Na 또는 이들의 조합막으로 구성하고, 상기 접착층은 Cr, Ti, 또는 Pd를 이용 하여 구성하는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드.
  5. 제1항에 있어서, 상기 버퍼층은 Al/CuPc, CuPc/Al 또는 Al/CuPc/Al로 구성하고, 상기 음극은 ITO막으로 구성하는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드.
  6. 제1항에 있어서, 상기 정공 수송층은 α-NPD로 구성하고, 상기 발광층은 Alq3로 구성하는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드.
  7. 유리 기판 상에 양극 반사층으로 이루어진 양극을 형성하는 단계;
    상기 양극 반사층으로 이루어진 양극을 산소 플라즈마나 오존 처리를 하는 단계;
    상기 오존 처리된 양극 상에 정공 수송층을 형성하는 단계;
    상기 정공 수송층 상에 발광층을 형성하는 단계;
    상기 발광층 상에 버퍼층을 형성하는 단계; 및
    상기 버퍼층 상에 음극을 형성하는 단계를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 제조방법.
  8. 제7항에 있어서, 상기 양극을 구성하는 양극 반사층은 Ag, Al, Cu, Au, Pd, Pt, Li, Mg, K, Zn, Na 또는 이들의 조합막으로 형성하는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 제조방법.
  9. 제7항에 있어서, 상기 양극 반사층을 형성하기 전에 상기 유리 기판 상에 접착층을 더 형성하여 상기 접착층과 양극 반사층으로 양극을 형성하는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 제조방법.
  10. 제9항에 있어서, 상기 양극 반사층은 Ag, Al, Cu, Au, Pd, Pt, Li, Mg, K, Zn, Na 또는 이들의 조합막으로 형성하고, 상기 접착층은 Cr, Ti, 또는 Pd로 형성하는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 제조방법.
  11. 제7항에 있어서, 상기 버퍼층은 Al/CuPc, CuPc/Al 또는 Al/CuPc/Al로 형성하고, 상기 음극은 ITO막으로 형성하는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 제조방법.
  12. 제7항에 있어서, 상기 정공 수송층은 α-NPD로 형성하고, 상기 발광층은 Alq3로 형성하는 것을 특징으로 하는 전면 방출형 유기 발광 다이오드의 제조방법.
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