KR100568429B1 - 자기점착성을 구비하는 열전도성 실리콘고무 조성물 - Google Patents

자기점착성을 구비하는 열전도성 실리콘고무 조성물 Download PDF

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KR100568429B1
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Abstract

본 발명은 자기점착성을 구비하는 열전도성 실리콘고무 조성물에 관한 것으로, 그 목적은 전기/전자부품 및 각종 부품에서 발생하는 열을 용이하게 흡열, 방출하여 그 성능을 안정화시키고, 에러의 발생을 줄여 제품의 신뢰성을 향상시킬 수 있는 자기점착성을 구비하는 열전도성 실리콘고무 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명은 폴리오르가노 실록산 100 중량부와, 상기 폴리오르가노 실록산 100 중량부에 대하여 제 1 열전도성 필러 250∼500 중량부와, 상기 폴리오르가노 실록산 100 중량부에 대하여 제 2 열전도성 필러 100∼200 중량부와, 상기 폴리오르가노 실록산 100 중량부에 대하여 제 3 열전도성 필러 3∼50 중량부와, 상기 폴리오르가노 실록산 100 중량부에 대하여 백금촉매 0.0001∼0.1 중량부를 포함하도록 되어 있다.
실리콘고무, 자기점착성, 스패닐알루미나 마그네슘 화합물, 열전도성, 전자부품

Description

자기점착성을 구비하는 열전도성 실리콘고무 조성물 {Thermally conductive silicone rubber composite with self tacky}
본 발명은 자기점착성을 구비하는 열전도성 실리콘고무 조성물에 관한 것으로, 반도체 및 전자재료 등의 방열용 패드 및 충격 흡수용 패드 등에 적합하고, 자기점착성을 구비하는 열전도성 실리콘고무 조성물에 관한 것이다.
개인용 컴퓨터, 디지털 비디오 디스크, 휴대전화 등의 전자기기에 사용되는 CPU, 드라이버 IC 나 메모리드으이 LSI 칩은 고성능화, 고속화, 소형화, 고집적화에 따라 그 자체가 다량의 열을 방생하게 되고, 그 열에 의한 칩의 온도 상승은 칩의 동작 불량, 파괴를 야기하고 있다. 그 때문에 동작중인 칩의 온도 상승을 억제하기 위한 많은 열방산 방법 및 그것에 사용되는 열방산 부재가 제안되어 있다.
종래의 전자기기등에 있어서는 트랜지스터, IC, 기억소자 및 기타 전자부품이 장착된 하이브리드 IC 및 인쇄회로판의 집적 밀도 및 집적도가 증가되고 있으며, 이들은 사용 중 상당한 열을 발산시키고 있다. 이렇게 발생되는 열로 인하여 그 기능이 변화될 수 있으므로, 이를 방지하기 위하여 다양한 열전도성 실리콘 고무를 사용하여 열을 소산시켰다.
그러나, 종래에 사용되는 열전도성 실리콘 고무 조성물로 이루어진 방열패드는 과산화물 경화제를 사용하고 있어, 그 부산물이 일부 잔재하게 되고, 이로 인해 정밀 부품의 기능을 저해하게 되며, 피방열체의 표면에 요철등이 형성되어 있을 경우, 별도의 응력을 가하여 압착시켜야 하므로, 피방열체에 좋지 않은 영향을 주게 되는 등 여러 가지 문제점이 있었다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해소하기 위한 것으로, 그 목적은 우수한 열전도성 필러를 함유하도록 하여, 전기/전자부품 및 각종 부품에서 발생하는 열을 용이하게 흡열, 방출하여 그 성능을 안정화시키고, 에러의 발생을 줄여 제품의 신뢰성을 향상시킬 수 있는 자기점착성을 구비하는 열전도성 실리콘고무 조성물을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 또다른 목적은 자기점착성을 구비하도록 하여, 별도의 응력없이 피방열물에 부착되어 우수한 성형성 및 방열특성을 구비하도록 하는 것이다.
본 발명은 적어도 불포화탄화수소기 2 개 이상을 보유하는 제 1 폴리디오르가노 실록산 20∼60 wt%, 수산기 1 개 또는 2개를 보유하는 제 2 폴리디오르가노 실록산 30∼70 wt%, 말단에 수소기를 보유하는 제 3 폴리디하이드로겐 실록산 5∼40 wt%, 적어도 수소기를 2 개 이상 보유하는 제 4 폴리디하이드로겐 실록산 0.2∼ 5 wt%로 이루어진 폴리오르가노 실록산 100 중량부와; 상기 폴리오르가노 실록산 100 중량부에 대하여 제 1 열전도성 필러 250∼500 중량부와; 상기 폴리오르가노 실록산 100 중량부에 대하여 제 2 열전도성 필러 100∼200 중량부와; 상기 폴리오르가노 실록산 100 중량부에 대하여 제 3 열전도성 필러 3∼50 중량부와; 상기 폴리오르가노 실록산 100 중량부에 대하여 백금촉매 0.0001∼0.1중량부를 포함하도록 되어 있다.
상기 제 1 폴리디오르가노 실록산은 분자쇄의 양말단이 디메틸비닐실록산 그룹으로 차단된 디메틸 실록산, 분자쇄의 양말단이 디메틸비닐실록산 그룹으로 차단된 디메틸 실록산 메틸 페닐실록산 공중합체, 분자쇄의 양말단이 디메틸비닐실록산 그룹으로 차단된 디메틸 실록산과 메틸 트리플로르플로필 실록산 공중합체로 유기기 전체의 0.002∼0.1㏖%를 함유하고 있으며 25℃에서의 점도가 1,000∼100,000cp인 것을 사용한다.
[화학식 1]
Figure 112005039210116-pat00001
상기 화학식 1에서 R1은 지방족 불포화 결합을 함유하지 않는 비치환기거나 또는 치환된 탄화수소수가 1~ 10개 특히 탄소원자수 1내지 5개의 1가 탄화수가 바람직하며, 예를 들면 메틸기, 에틸기, 프로필기, 부틸기 등의 저급 알킬기, 페닐 기,크실릴기, 벤젠기등의 아릴기, 시클로 헥실기등의 시클로알킬디 또는 이들기의 수소원자 일부 또는 전부가할로겐 원자, 시아노기등으로 치환된 클로로메틸기, 시아노메틸기, 3,3,3,-트리플로오로프로필기 등이 이며 말단치환기 R2는 -CH=CH2 이며 또한 n은 0 또는 양의 정수이다.
상기 제 2 폴리디오르가노 실록산은 분자쇄의 양말단이 디메틸하이드록시 실록산그룹으로 차단된 디메틸 실록산, 분자쇄의 양말단이 디메틸하이드록시 실록산그룹으로 차단된 디메틸 실록산 메틸 페닐실록산 공중합체, 분자쇄의 양말단이 디메틸하이드록시 실록산그룹으로 차단된 디메틸 실록산과 메틸 트리플로르플로필 실록산 공중합체로 불포화탄화수소기를 함유하지 않으며 25℃에서의 점도가 100∼200,000cp인 것을 사용한다.
[화학식 2]
Figure 112005039210116-pat00002
상기 화학식 1에서 R1은 지방족 불포화 결합을 함유하지 않는 비치환기거나 또는 치환된 탄화수소수가 1~ 10개 특히 탄소원자수 1내지 5개의 1가 탄화수가 바람직하며, 예를 들면 메틸기, 에틸기, 프로필기, 부틸기 등의 저급 알킬기, 페닐기,크실릴기, 벤젠기등의 아릴기, 시클로 헥실기등의 시클로알킬디 또는 이들기의 수소원자 일부 또는 전부가할로겐 원자, 시아노기등으로 치환된 클로로메틸기, 시 아노메틸기, 3,3,3,-트리플로오로프로필기 등이며 또한 n은 0또는 양의 정수이다.
상기 제 3 폴리디하이드로겐 실록산은 분자쇄의 양말단이 디메틸하이드로겐실록산 그룹으로 차단된 디메틸 실록산, 분자쇄의 양말단이 디메틸하이드로겐실록산 그룹으로 차단된 디메틸 실록산 메틸 페닐실록산 공중합체, 분자쇄의 양말단이 디메틸하이드로겐실록산 그룹으로 차단된 디메틸 실록산과 메틸 트리플로르플로필 실록산 공중합체로 지방족 불포화 탄화수소기를 함유하지 않고 25℃에서의 점도가 100∼100,000 cp인 것을 사용한다.
[화학식 3]
Figure 112005039210116-pat00003
상기 화학식 3에서 R1은 지방족 불포화 결합을 함유하지 않는 비치환기거나 또는 치환된 탄화수소수가 1∼10개 특히 탄소원자수 1내지 5개의 1가 탄화수가 바람직하며, 예를 들면 메틸기, 에틸기, 프로필기, 부틸기 등의 저급 알킬기, 페닐기,크실릴기, 벤젠기등의 아릴기, 시클로 헥실기등의 시클로알킬디 또는 이들기의 수소원자 일부 또는 전부가할로겐 원자, 시아노기등으로 치환된 클로로메틸기, 시아노메틸기, 3,3,3,-트리플로오로프로필기 등이며 또한 n은 0또는 양의 정수이다.
상기 제 4 폴리디하이드로겐 실록산은 분자쇄의 양말단이 트리메틸기실록산 그룹으로 차단된 디메틸실록산과 메틸하이드로겐실록산 공중합체로 1분자중에 규소원자와 결합하는 수소원자를 적어도 2개 이상 보유하고 유기기 전체의 1∼15㏖%의 수소기를 함유하며 25℃에서의 점도가 100∼20,000 cp인 것을 사용한다.
[화학식 4]
Figure 112005039210116-pat00004
상기 화학식 4에서 R1 및 R4는 지방족 불포화 결합을 함유하지 않는 비치환기거나 또는 치환된 탄화수소수가 1∼10개 특히 탄소원자수 1내지 5개의 1가 탄화수가 바람직하며, 예를 들면 메틸기, 에틸기, 프로필기, 부틸기 등의 저급 알킬기, 페닐기,크실릴기, 벤젠기등의 아릴기, 시클로 헥실기등의 시클로알킬디 또는 이들기의 수소원자 일부 또는 전부가할로겐 원자, 시아노기등으로 치환된 클로로메틸기, 시아노메틸기, 3,3,3,-트리플로오로프로필기 등이며 또한 ｍ과 ｎ은 0 또는 양의 정수이다.
상기 제 1 열전도성 필러로는 알루미나를 40∼80%와 마그네시아를 20∼60% 무게비로 800℃이상의 온도에서 용융시켜 합성한 후 볼밀 또는 제트(Z)밀 등으로 미분말로 합성한 물질인 스피낼(Spinel) 알루미나/마그네슘 화합물로, 평균입자경이 1∼100㎛이고, BET 표면적이 10 이하인 것을 사용한다.
상기 제 2 열전도성 필러로는 알루미나로 평균 입자경이 1∼50㎛의 입자경을 갖고, BET 표면적이 10 이하인 것을 사용한다. 만일 상기 제1 제2열전도성 필러의 표면적이 10이상이거나 평균입자경이 1㎛이하일 경우 필러를 컴파운드에 충진할 수 있는 량에 한계가 있고 균일하게 분상이 어려우며 이에 따라 열전도성을 높이는데 한계가 있다. 또한 큰입자이 제1열전도성 필러와 보다 작은 열전도성 필러인 제2열전도성 필러를 혼합하여야 충진밀도를 높아지고 필러간 접촉빈도가 높아져 열전도성을 높일 수 있다.
상기 제3 열전도성 필러는 흑연(Graphite), 카본블랙(Carbon Black), 알루미늄 질소화물(AlN) 또는 붕소질소화물(BN)을 사용한다. 이들 제3열전도성 필러는 평균입자경이 20㎛이하의 것을 사용하며 특히 바람직하기에는 0.1∼5㎛의 입자경을 갖는 것을 사용하는 것이 좋다. 이는 제1 및 제2 열전도성 필러의 공극사이로 작은 입자경의 열전도성 필러를 충진할 경우 열전도성 필러간의 접촉 면적이 높아져 열전도도를 극대화 할 수 있으며 컴파운드의 점도를 낮게 하여 혼합시 균일하게 분산되고 쉬트 제조시 흐름성을 좋게 하여 두께를 균일하게 생산할 수 있다. 또한 미분의 열전도성 필러를 충진함으로써 장기보관에 따른 침전을 방지할 수 있다.
상기 제 1 촉매는 백금 또는 백금 화합물의 예들은 원소상 백금, H2PtCl6·nH2O, NaHPtCl6·nH2O, KHPtCl6·nH2O, Na2PtCl6·nH2O, K2PtCl6·nH2O, PtCl4·nH2O, PtCl2, Na2PtCl4·nH2O, 및 H2PtCl4·nH2O를 포함한다.
본 발명의 열전도성 실리콘고무 조성물을 제조하는 방법에 있어서는 특정한 제한이 없다. 예를 들어 Kneader 또는 유성형 혼합기(planetary mixer)와 같은 혼합장치를 사용하여 폴리오르가노실록산과 열전도성 필러를 충분히 분산시킨 후 70℃ 이하로 냉각시킨후 백금촉매를 혼합한다. 만일 백금촉매가 70℃이상에서 혼합될 경우 혼합과정에서 가교되어 사용이 불가능하게 된다.
본 말명자는 다음의 실시예를 통해 본 발명의 자기점착성을 갖는 열전도성 실리 고무 조성물을 상세히 기술한다. 실시예에서 점도는 25℃에서 측정한 값이다.열전도성 실리콘고무의 점도는 Rheostress RS-1을 사용하여 3 rpm으로 측정하였다. 실리콘고무의 경도, 점착성 및 열전도성을 평가하기 위해, 열전도성 실리콘 고무 조성물을 130℃에서 10분간 100 ㎏f/㎠의 압력으로 가압하여 쉬트를 수득하였으며 이를 ASTM D 412의 Shore OO type으로 경도를 측정하였으며 열전도성은 QTM 500(제조원 Showa Denko Company사의 hot wire method)을 사용하여 측정하였다. 또한 점착성은 인장강도시험기를 이용하여 180°필 테스트 시험방법으로 측정하였다.
실시예1
점도가 10000 cP이고 분자쇄의 양말단이 디메틸비닐실록산 그룹으로 차단된 디메틸 실록산 46 중량부, 점도가 100 cP이고 분자쇄의 양말단이 디메틸하이드록시그룹으로 차단된 디메틸 실록산 메틸 페닐실록산 공중합체 38 중량부, 점도가 100cP이고 분자쇄의 양말단이 디메틸하이드로겐실록산 그룹으로 차단된 디메틸 실록산 메틸 페닐실록산 공중합체 14 중량부, 점도가 50cP이고 트리메틸기실록산 그룹으로 차단된 디메틸실록산과 메틸하이드로겐 실록산 공중합체 2중량부로 이루어진 폴리오르가노실록산 100중량부에 대하여 평균입자경이 70㎛이고 BET 표면적이 0.5인 스피낼(Spinel) 250 중량부, 평균입자경이 15㎛이고 BET 표면적이 4 인 알루미나 150 중량부, 평균입자경이 2㎛인 BN 3 중량부, 백금촉매는 H2PtCl6·nH2O를비닐실록산에 컴플랙스한 화합물 0.0001중량부를 유성형 혼합기(planetary mixer)를 사용하여 균일하게 혼합하여 자기점착성 및 열전도성 실리콘고무 조성물을 제조하였다.
실시예2
실시예1에서 사용된 BN 3중량부 대신에 그라파이트 3중량부를 혼합하는것을 제외하고는 실시예1과 동일한 방법으로 열전도성실리콘 고무 조성물을 제조한다.
실시예 3 실시예1에서 폴리오르가노실록산 100중량부에 대하여 평균입자경이 70㎛이고 BET 표면적이 0.5인 스피낼(Spinel) 250 중량부, 평균입자경이 15㎛이고 BET 표면적이 4인 알루미나 150 중량부, 평균입자경이 0.3㎛이고 BET 표면적이 100인 BN을 3 중량부 대신, 폴리오르가노실록산 100중량부에 대하여 평균입자경이 50㎛인 스피낼(Spinel) 300 중량부, 평균입자경이 10㎛인 알루미나 100 중량부, 평균입자경이 3㎛인 BN을 3 중량부를 제외하고는 실시예1과 동일한 방법으로 열전도성 실리콘고무 조성물을 제조하였다.
비교예 1
실시예1에서 폴리오르가노실록산 100중량부에 대하여 평균입자경이 70㎛이고 BET 표면적이 0.5인 스피낼(Spinel) 250 중량부, 평균입자경이 15㎛이고 BET 표면적이 4인 알루미나 150 중량부 대신 평균입자경이 30㎛인 알루미나 400 중량부 를 혼합하는 것을 제외하고는 실시예1과 동일한 방법으로 열전도성 실리콘고무 조성물을 제조하였다.
비교예 2
실시예1에서 점도가 100cP이고 분자쇄의 양말단이 디메틸하이드로겐실록산 그룹으로 차단된 디메틸 실록산 메틸 페닐실록산 공중합체 14 중량부를 혼합하는것을 제외하고는 실시예1과 동일한 방법으로 열전도성 실리콘고무 조성물을 제조하였다.
비교예 3
실시예1에서 평균입자경이 3㎛인 BN을 3 중량부를 혼합하는 것을 제외하고는 실시예1과 동일한 방법으로 열전도성 실리콘고무 조성물을 제조하였다.
[표1]
Figure 112005039210116-pat00005
상기 [표1]에서와 같이, 본 발명의 자기점착성을 갖는 열전도성 실리콘 고무조성물은 1.5 w/mK 이상의 고 열전도성을 갖는 실리콘고무를 제조하기 위해 다량의 열전도성 필러를 충진하거라도 70(Shore OO type)이하의 저경도와 자기점착성(40gr이상)을 구비한다.
이와 같이, 본 발명은 열전도성이 우수한 제 1,2,3 열전도성을 첨가하여, 소형 반도체 등에서 발생되는 열을 용이하게 방출할 수 있으며, 이를 통해 에러발생을 방지하여 제품의 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
또한, 백금 화합물 촉매에 의한 부가반응에 의해 실리콘 고무조성물을 생성하도록 되어 있어, 작업이 용이하고, 부가반응의 특성상 미가교 잔유물질을 없앰으로써, 정말 전자부품 등의 기능을 저해하지 않으며, 생산성을 향상시키는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 자기점착성을 구비하도록 되어 있어, 소형 전자기기에도 적 용가능하고, 피방열물의 형상에 용이하게 부착이 가능하며, 이로 인해 피방열물에 응력을 가하지 않고도 양호한 방열특성을 구비할 수 있는 등 많은 효과가 있다.

Claims (11)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 폴리오르가노 실록산 100 중량부;
    상기 폴리오르가노 실록산 100 중량부에 대하여 제 1 열전도성 필러 250∼500 중량부;
    상기 폴리오르가노 실록산 100 중량부에 대하여 제 2 열전도성 필러 100∼200 중량부;
    상기 폴리오르가노 실록산 100 중량부에 대하여 제 3 열전도성 필러 3∼50 중량부;
    상기 폴리오르가노 실록산 100 중량부에 대하여 백금촉매 0.0001∼0.1 중량부로 이루어지되,
    상기 폴리오르가노 실록산은
    분자중에 규소원자에 직접 결합한 불포화탄화수소기를 적어도 2개 이상이고, 유기기 전체의 0.002∼0.1㏖%를 함유하고 있으며 25℃에서의 점도가 1,000∼100,000cp인 제 1 폴리디오르가노 실록산 20∼60 wt%,
    수산기 1 개 또는 2개를 보유하는 제 2 폴리디오르가노 실록산 30∼70 wt%,
    말단에 수소기를 보유하는 제 3 폴리디하이드로겐 실록산 5∼40 wt%,
    1분자중에 규소원자와 결합하는 수소원자를 적어도 2개 이상 보유하고, 유기기 전체의 1∼15㏖%의 수소기를 함유하며, 25℃에서의 점도가 100∼20,000 cp인 제 4 폴리디하이드로겐 실록산 0.2∼5 wt%로 이루어지고,
    상기 제 1 열전도성 필러로는 알루미나를 40∼80%와 마그네시아를 20∼60% 무게비로 800℃이상의 온도에서 용융시켜 합성한 후 볼밀 또는 제트(Z)밀로 미분말로 합성한 물질인 스피낼(Spinel) 알루미나/마그네슘 화합물이며,
    상기 제 2 열전도성 필러로는 알루미나이고,
    상기 제 3 열전도성 필러는 흑연(Graphite), 카본블랙(Carbon Black), 알루미늄 질소화물(AlN), 붕소질소화물(BN) 로 이루어진 군에서 선택된 하나인 것을 특징으로 하는 열전도성 실리콘고무 조성물.
  4. 제 3 항에 있어서;
    상기 제 2 폴리디오르가노 실록산은 분자중에 규소원자에 결합하는 수산기를 1개 또는 2개만 보유하고, 불포화탄화수소기를 함유하지 않으며, 25℃에서의 점도가 100∼200,000cp인 것을 특징으로 하는 자기점착성을 구비하는 열전도성 실리콘고무 조성물.
  5. 제 3 항에 있어서;
    상기 제 3 폴리디하이드로겐 실록산은 1분자중에 규소원자와 결합하는 수소원자를 1개 또는 2개만 보유하고, 지방족 불포화 탄화수소기를 함유하지 않으며, 25℃에서의 점도가 100∼100,000 cp인 것을 특징으로 하는 자기점착성을 구비하는 열전도성 실리콘고무 조성물.
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 제 3 항에 있어서;
    상기 제 1 열전도성 필러는 평균입자경이 1∼100㎛이고, BET 표면적이 10 이하인 것을 특징으로 하는 자기점착성을 구비하는 열전도성 실리콘고무 조성물.
  9. 삭제
  10. 제 3 항에 있어서;
    상기 제 2 열전도성 필러는 평균 입자경이 1∼50㎛의 입자경을 구비하고, BET 표면적이 10 이하인 것을 특징으로 하는 자기점착성을 구비하는 열전도성 실리콘고무 조성물.
  11. 삭제
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