KR100536090B1 - 이형성이 우수한 열가소성 수지 조성물 - Google Patents

이형성이 우수한 열가소성 수지 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은
(A)중량 평균 입자경이 0.20-1.20㎛인 고무로 구성된 고무 라텍스 40-60 중량% 및 아크릴로니트릴과 스티렌 단량체로 구성된 그라프트 단량체 혼합물 60-40 중량%를 그라프팅시켜 제조된 그라프트 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 공중합체 10-20중량%,
(B)스티렌, t-부틸스티렌, p-메틸스티렌, 비닐톨루엔, 모노클로로스티렌, 디클로로스티렌, 디브로모스티렌, 에틸스티렌, 비닐나프탈렌, 디비닐벤진으로 구성된 그룹으로부터 선택된 하나의 비닐 방향족 단량체 또는 그 혼합물 60-80중량%와 메틸 메타크릴레이트 또는 아크릴로니트릴 중 하나 또는 그 혼합물 20-40중량%를 공중합하여 제조된 비닐계 공중합체 10-60중량%,
(C)스티렌, t-부틸스티렌, 알파메틸스티렌, p-메틸스티렌, 비닐톨루엔, 모노클로로스티렌, 디클로로스티렌, 디브로모스티렌, 에틸스티렌, 비닐나프탈렌, 디비닐벤진으로 구성된 그룹으로부터 선택된 하나의 비닐 방향족 단량체 또는 그 혼합물, 또는 상기 비닐 방향족 단량체 또는 그 혼합물에 메틸 메타크릴레이트, 아크릴로니트릴, 무수 말레인산, N-치환 말레이미드로 구성된 그룹으로부터 선택된 하나의 단량체 또는 그 혼합물 1-40중량%를 공중합하여 얻은 비닐계 공중합체 40-90중량%와 α-메틸스티렌 또는 N-페닐말레이미드 중 하나 또는 그 혼합물 60-10중량%를 공중합하여 제조된 비닐계 내열 공중합체 10-15중량%,
(D)난연제 10-20중량%,
(E)무기질 보강재 2-50중량%
를 함유하는 것을 특징으로 하는 비닐계 공중합체 수지 조성물로서, 고무성분 함량을 적절한 범위내에서 사용하고 비닐계 내열 공중합체를 일정 함량 첨가하여 이형성을 대폭 증가시킨, 비닐계 공중합체 열가소성 수지 조성물에 관계한다.

Description

이형성이 우수한 열가소성 수지 조성물{COMPOSITIONS OF GLASS FIBER REINFORCED VINYL POLYMER RESIN WITH IMPROVED MOLD RELEASE PROPERTY}
본 발명은 이형성이 우수한 열가소성 수지 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 스티렌계 고무 공중합체, 비닐계 공중합체, 비닐계 내열 공중합체, 난연제 및 무기질 보강재를 포함하여 성형시 이형성이 대폭 개선된, 비닐계 공중합체 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.
일반적으로 비닐계 공중합체 열가소성 수지는 치수 안정성, 내크립성, 내열성 및 강성이 낮기 때문에 고강도 및 정밀성을 요구하는 부품의 소재로 사용하기에는 부적합하다는 단점이 있다. 이러한 단점을 보완하기 위해서 유리 섬유와 같은 무기 충진재를 보강재로 사용하는 것이 통상적인 방법으로 알려져 있다. 그러나, 상기와 같은 무기 충진재를 사용하는 경우 기계적 강도는 향상될 수 있지만, 수축율이 저하되고 강성이 증가하기 때문에 사출 성형시 이형성이 떨어진다는 단점을 가지고 있다. 특히 상기 수지는 레이저 프린터 및 팩스, 복사기등 OA 기기의 틀과 같은 우수한 치수 안정성, 기계적 강도 및 탄성율이 요구되는 내장용 구조재로 널리 사용되고 있으며, 구조가 복잡하고 이형이 어려운 보스(boss) 또는 리브(rib) 가 많아 수지의 이형성에 따라 성형성에 커다란 차이를 나타낸다는 문제점을 가지고 있다.
본 발명의 목적은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로 비닐계 공중합체 열가소성 수지에 사용되는 고무성분을 적절한 범위내의 함량으로 사용하고, 비닐계 내열 공중합체를 일정량 첨가함으로써 이형성을 대폭 증가시킨, 비닐계 공중합체 열가소성 수지 조성물을 제공하는 것이다.
즉, 본 발명은
(A)중량 평균 입자경이 0.20-1.20㎛인 고무로 구성된 고무 라텍스 40-60 중량% 및 아크릴로니트릴과 스티렌 단량체로 구성된 그라프트 단량체 혼합물 60-40 중량%를 그라프팅시켜 제조된 그라프트 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 공중합체 10-20중량%,
(B)스티렌, t-부틸스티렌, p-메틸스티렌, 비닐톨루엔, 모노클로로스티렌, 디클로로스티렌, 디브로모스티렌, 에틸스티렌, 비닐나프탈렌, 디비닐벤진으로 구성된 그룹으로부터 선택된 하나의 비닐 방향족 단량체 또는 그 혼합물 60-80중량%와 메틸 메타크릴레이트 또는 아크릴로니트릴 중 하나 또는 그 혼합물 20-40중량%를 공중합하여 제조된 비닐계 공중합체 10-60중량%,
(C)스티렌, t-부틸스티렌, 알파메틸스티렌, p-메틸스티렌, 비닐톨루엔, 모노클로로스티렌, 디클로로스티렌, 디브로모스티렌, 에틸스티렌, 비닐나프탈렌, 디비닐벤진으로 구성된 그룹으로부터 선택된 하나의 비닐 방향족 단량체 또는 그 혼합물, 또는 상기 비닐 방향족 단량체 또는 그 혼합물에 메틸 메타크릴레이트, 아크릴로니트릴, 무수 말레인산, N-치환 말레이미드로 구성된 그룹으로부터 선택된 하나의 단량체 또는 그 혼합물 1-40중량%를 공중합하여 얻은 비닐계 공중합체 40-90중량%와 α-메틸스티렌 또는 N-페닐말레이미드 중 하나 또는 그 혼합물 60-10중량%를 공중합하여 제조된 비닐계 내열 공중합체 10-15중량%,
(D)난연제 10-20중량%,
(E)무기질 보강재 2-50중량%
를 함유하는 것을 특징으로 하는 비닐계 공중합체 열가소성 수지 조성물을 제공하는 것이다.
이하 본 발명을 더욱 상세히 설명하면 다음과 같다.
본 발명에서 스티렌계 고무 공중합체(A)는 중량 평균 입자경이 0.20-1.20㎛인 고무로 구성된 고무 라텍스 40-60중량%(고형분 기준)에 아크릴로니트릴과 스티렌 단량체로 구성된 그라프트 단량체 혼합물 60-40중량%를 50-80% 범위의 그라프트율로 그라프트시켜 통상의 유화중합법으로 제조된, 그라프트된 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(이하 'g-ABS'라 칭함)수지를 사용할 수 있다.
본 발명의 열가소성 수지 조성물중 스티렌계 고무 중합체의 함량은 10-20중량%인 것이 바람직한데, 20중량% 를 초과하면 사출 이형성이 현저히 저하되며, 10 중량% 미만이면 내충격성이 저하되는 문제점이 있다. 또한 g-ABS 수지의 그라프트율이 50% 미만 일경우 충격강도의 향상을 기대하기 어려우며, 80%를 초과할 경우 매트릭스 스티렌-아크릴로니트릴 수지(이하 'SAN 수지'라 칭함)와의 계면접착력을 감소시켜서 좋지 않다.
본 발명에서 비닐계 공중합체(B)는 다음과 같이 구성된다. 비닐계 공중합체의 중합에 사용되는 방향족 비닐계 단량체로는 스티렌, p-메틸스티렌 등이 첨가될 수 있으며, 이중 스티렌이 가장 바람직하고 공중합체 수지전체의 성분중 방향족 비닐계 단량체의 중량비는 60-80중량%가 바람직하다. 여기에 상기의 방향족 비닐계 단량체에 공중합 가능한 단량체를 1종이상 도입하여 적용한다. 도입가능한 단량체로는 아크릴로니트릴과 같은 시안화 비닐계와 메틸메타크릴레이트와 같은 아크릴계 화합물이 바람직하며, 공중합체 전체의 성분중 40-20중량%가 도입된다. 상기 비닐계 공중합체의 분자량은 중량 평균 분자량 기준으로 10,000- 500,000이 적당하다. 분자량이 10,000 미만이면, 기계적 물성이 저하되어 사용할 수 없으며, 분자량이 500,000을 초과하면, 가공성이 저하되어 성형이 곤란해진다.
본 발명에서 비닐계 내열 공중합체(C)는 비닐계 단량체 40-90중량%에 α-메틸스티렌 또는 N-페닐말레이미드를 60-10중량% 만큼 공중합시켜 얻은 것으로, 상기 비닐계 단량체로는 스티렌, t-부틸스티렌, 알파메틸스티렌, p-메틸스티렌, 비닐톨루엔, 모노클로로스티렌, 디클로로스티렌, 디브로모스티렌, 에틸스티렌, 비닐나프탈렌, 디비닐벤진으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나의 비닐 방향족 단량체 또는 그 혼합물, 또는 상기 비닐 방향족 단량체 또는 그 혼합물에 메틸 메타크릴레이트, 아크릴로니트릴, 무수 말레인산, N-치환 말레이미드로 이루어진 그룹에서 선택된 하나의 단량체 또는 그 혼합물을 1-40중량% 부가하여 공중합하여 얻은 것을 사용할 수 있다.
상기 비닐계 내열 공중합체(C)의 함량은 10-15중량%가 가장 바람직하며, 15중량% 를 초과할 경우에는 비닐계 내열 공중합체의 특성상 내충격성 저하등의 강성이 높아져서 이형시 균열 발생율이 높아지며, 10중량% 미만이면 이형성 개선효과가 떨어져서 좋지 않다. 또한 비닐계 내열 공중합체는 상기 열거한 공중합체를 1종 이상 혼용하여 10-15중량% 사용하여도 이형성이 개선될 수 있다.
본 발명에서 난연제(D)는 브롬화 에폭시계 난연제 또는 브롬화 폴리카네이트계 난연제등 브롬계 난연제이다. 사용 함량은 1.0-30 중량%이며, 더욱 바람직하게는 5-20 중량%이다.
경우에 따라서 난연제(D)에 난연보조제를 추가하여 사용할 수 있는데, 난연보조제는 주로 삼산화안티몬 및 오산화안티몬을 사용하며 1.0-10 중량%가 바람직하다.
본 발명에서 무기질 보강재는 일반적으로 유리섬유가 사용되며, 유리섬유는 통상의 절단형 섬유사(chopped strand)가 사용되며 수지와의 접착력을 높이기 위해 커플링제(coulpling agent)를 사용할 수 있다. 기타 무기질 보강재로는 탄소섬유, 세라믹섬유, 붕소섬유, 티탄산칼륨 섬유, 아스베스토스, 탄산칼슘, 규산염, 알루미나, 수산화알루미늄, 활석, 점토, 운모, 유리분말, 유리비이드, 황산바륨, 휘스커 등을 사용할 수 있다.
상기 스티렌계 고무 중합체, 비닐계 공중합체, 비닐계 내열 공중합체, 난연제, 난연보조제 및 무기질 보강재 이외에도 안정제나 산화방지제, 이형제, 적하방지제(anti-dripping agent), 안료, 무기첨가제 등도 첨가할 수 있다. 이 때 각각의 함량은 상기 수지 조성물 전체에 대하여 0.1-2.0%가 바람직하다.
이하 실시예를 들어 본 발명을 보다 구체화할 것이며, 다음의 실시예는 어디까지나 본 발명을 예시하기 위한 목적으로 기재된 것이지 본 발명의 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예 1-6
실시예 1-6은 표 1에 나타낸 바와 같이 본 발명의 수지의 성분인 스티렌계 고무 공중합체, 비닐계 공중합체 및 비닐계 내열 공중합체의 함량을 변화시키면서 수지 조성물을 제조한 것이다. 상기 실시예 1∼4에서는 유리섬유의 절단을 줄이기 위해서 먼저 구성성분인 스티렌계 고무 중합체, 비닐계 고무 중합체, 비닐계 내열 공중합체, 난연제 및 난연 보조제를 헨셀믹서로 혼합시킨후 L/D=34, Φ=40mm인 이축 압출기를 사용하여 압출온도 220-280℃, 스크류 회전수 200-300rpm에서 용융시킨 상태에서 무기질 보강재를 압출기의 중간에서 투입하여 시편으로 제조하였다. 상기 시편을 80℃에서 4시간 건조후 10 Oz 사출기에서 성형온도 220-280℃, 금형온도 50-90℃조건으로 길이 300 mm, 폭 100 mm, 두께 3 mm인 성형품으로 사출하여 이형성을 평가하였고, 이에대한 평가 결과를 표 1에 나타내었다.
실시예1 실시예2 실시예3 실시예4 실시예5 실시예6
g-ABS (중량%) 10 20 20 20 20 10
HR-5330 (중량%) 45 35 30 30 30 40
AP-TJ (중량%) 10 10 15 - 7 -
MS-NA (중량%) - - - 15 8 15
난연제 및 난연조제 (중량%) 15 15 15 15 15 15
유리섬유 (중량%) 20 20 20 20 20 20
이형성
[물성 평가 방법]
* g-ABS
;고무함량 50중량%의 제일모직(주)의 그라프트된 ABS(g-ABS로 통칭)를 사용하였다.
* HR-5330
;제일모직(주)의 스티렌/아크릴로니트릴 공중합체인 HR-5330 으로서 아크릴로 니트릴 28중량%, 평균 분자량 120,000이다.
* AP-TJ
;제일모직(주)의 스티렌/α-메틸스티렌/아크릴로니트릴 공중합체인 AP-TJ를 사용하였다.
* MS-NA ;N-페닐말레이미드계 내열 공중합체로서, DANKA 社 MS-NA를 사용하였다.
* 난연제 및 난연 보조제
;통상의 브롬화 에폭시계 난연제 및 삼산화안티몬을 사용하였다.
* 유리섬유
;한국 베트로텍스사의 지름 10 micron, 촙길이 3 mm이며, 실란계 집속제로 처리된 유리섬유(glass fiber)를 사용하였다.
[성형품 이형성 평가 기준]
: 보통 (성형품중 이형 균열 또는 백화 발생 비율 10-20%)
: 우수 (성형품중 이형 균열 또는 백화 발생 비율 0-10%)
: 매우 우수 (성형품중 이형 균열 또는 백화 발생 비율 0%)
비교예 1-5
비교예 1-5은 본 발명의 열가소성 수지 조성물의 스티렌계 고무 고중합체, 비닐계 공중합체 및 비닐계 내열 공중합체 중에서 하나 이상의 성분을 제외시키거나 조성을 변화시키면서 제조한 경우이다. 이때 압출, 사출 및 이형성 평가 방법은 실시예 1-6와 같다. 비교 실시예 1-5에 대한 조성 및 측정결과를 표 2에 나타내었다.
비교예 1 비교예 2 비교예 3 비교예 4 비교예 5
g-ABS (중량%) 20 20 20 30 30
HR-5330 (중량%) 45 40 25 20 15
AP-TJ (중량%) - 5 20 - -
MS-NA (중량%) - - - 15 20
난연제 및 난연보조제(중량%) 15 15 15 15 15
유리섬유 (중량%) 20 20 20 20 20
이형성 × △ △ × △
[성형품 이형성 평가 기준]
× : 이형 불량 (성형품중 이형 균열 또는 백화 발생 100%)
△ : 이형 매우 불량 (성형품중 이형 균열 또는 백화 발생 50%)
표 2의 결과에서 스티렌계 고무 중합체가 과량 첨가되거나 비닐계 내열 공중합체의 함량이 10-15중량%범위 이외일 경우에 이형성 개선효과가 나타나지 않음을 알 수 있었다.
상기 표 1 및 표 2의 결과를 통하여 확인되는 바와 같이, 본 발명의 비닐계 공중합체 수지 조성물은 고무 성분을 적절한 범위내의 함량으로 제한 사용하고 비닐계 내열 공중합체를 일정량 사용하여 이형성이 우수한 이점을 갖는다.

Claims (3)

  1. (A)중량 평균 입자경이 0.20-1.20㎛인 고무로 구성된 고무 라텍스 40-60 중량% 및 아크릴로니트릴과 스티렌 단량체로 구성된 그라프트 단량체 혼합물 60-40 중량%를 그라프팅시켜 제조된 그라프트 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 공중합체 10-20중량%,
    (B)스티렌, t-부틸스티렌, p-메틸스티렌, 비닐톨루엔, 모노클로로스티렌, 디클로로스티렌, 디브로모스티렌, 에틸스티렌, 비닐나프탈렌, 디비닐벤진으로 구성된 그룹으로부터 선택된 하나의 비닐 방향족 단량체 또는 그 혼합물 60-80중량%와 메틸 메타크릴레이트 또는 아크릴로니트릴 중 하나 또는 그 혼합물 20-40중량%를 공중합하여 제조된 비닐계 공중합체 10-60중량%,
    (C)스티렌, t-부틸스티렌, 알파메틸스티렌, p-메틸스티렌, 비닐톨루엔, 모노클로로스티렌, 디클로로스티렌, 디브로모스티렌, 에틸스티렌, 비닐나프탈렌, 디비닐벤진으로 구성된 그룹으로부터 선택된 하나의 비닐 방향족 단량체 또는 그 혼합물, 또는 상기 비닐 방향족 단량체 또는 그 혼합물에 메틸 메타크릴레이트, 아크릴로니트릴, 무수 말레인산, N-치환 말레이미드로 구성된 그룹으로부터 선택된 하나의 단량체 또는 그 혼합물 1-40중량%를 공중합하여 얻은 비닐계 공중합체 40-90중량%와 α-메틸스티렌 또는 N-페닐말레이미드 중 하나 또는 그 혼합물 60-10중량%를 공중합하여 제조된 비닐계 내열 공중합체 10-15중량%,
    (D)난연제 10-20중량%,
    (E)무기질 보강재 2-50중량%
    를 함유하는 것을 특징으로 하는 비닐계 공중합체 수지 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 난연제가 브롬화 에폭시계 난연제 또는 브롬화 폴리카네이트계 난연제인 것을 특징으로 하는 비닐계 공중합체 수지 조성물.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 비닐계 공중합체 수지 조성물이 난연보조제로서 삼산화안티몬 및 오산화안티몬을 추가로 포함하고, 무기질 보강재로서 유리 섬유, 유리 방울, 유리 구슬, 카본 섬유, 탈크, 실리카, 마이카, 알루미나로 구성된 그룹으로부터 선택된 무기질 보강재를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 비닐계 공중합체 수지 조성물.
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