KR100484110B1 - 리튬 전지용 세퍼레이터 및 이를 채용한 리튬 전지 - Google Patents

리튬 전지용 세퍼레이터 및 이를 채용한 리튬 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 탄성계수가 2.0 kgf/㎟ 이하인 것을 특징으로 하는 리튬 전지용 세퍼레이타와 이를 채용한 리튬 전지를 제공한다. 본 발명의 세퍼레이타를 이용하면 충전시 전극판의 스웰링으로 인하여 발생되는 전극 조립체의 변형을 억제함으로써 충전후의 전극 조립체의 두께 증가를 효율적으로 억제한다.

Description

리튬 전지용 세퍼레이터 및 이를 채용한 리튬 전지{Separator for lithium battery and lithium battery employing the same}
본 발명은 리튬 전지용 세퍼레이터 및 이를 채용한 리튬 전지에 관한 것으로서, 보다 상세하기로는 충전시 극판의 스웰링으로 인한 전극 조립체의 변형을 억제할 수 있는 세퍼레이타와 이를 채용한 리튬 전지에 관한 것이다.
최근 첨단 전자기기의 발달로 전자 장비가 소형화 및 경량화됨에 따라 휴대용 전자 기기의 사용이 점차 증대하고 있다. 따라서 이러한 전자기기의 전원으로 사용되는 고에너지 밀도 및 장수명 특성을 갖는 전지의 필요성이 높아지게 되어 리튬 전지에 대한 연구가 활발하게 이루어지고 있다.
리튬 전지 특히 리튬 2차 전지는 양극판과, 음극판과, 그 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함하고 있으며, 양극판, 세퍼레이터, 음극판순으로 배치된 상태에서 권취되거나, 다수장이 적층형(stack type)으로 라미네이팅되어 전극 조립체를 형성하게 된다.
리튬 2차 전지는 전지 케이스의 종류에 따라 여러 가지 형상으로 제조되고 있는데, 대표적인 형상으로는 원통형, 각형, 그리고 파우치형이 있다.
통상적으로, 각형 리튬 이차 전지에 채용되는 전극 조립체는 양극판, 세퍼레이터, 음극판을 적층하고 이를 젤리-롤 방식(jelly-roll type)으로 권취한다. 여기서, 양극판은 양극 집전체에 양극 활물질이 코팅된 양극 코팅부와, 코팅되지 않은 양극 무지부로 이루어져 있으며, 음극판의 경우도 마찬가지로, 음극 집전체에 음극 활물질이 도포된 음극 코팅부와, 코팅되지 않은 음극 무지부로 이루어져 있다. 상기 양극 무지부 및 음극 무지부에는 각각 전극탭이 설치되어진다.
상기 양극판과 음극판 사이에는 세퍼레이터가 개재되는데, 상기 세퍼레이터는 양극판과 음극판 사이를 상호 절연하는 한편, 극판들간에 활물질 이온이 교환될 수 있게 함으로써 전기화학 반응을 일으킨다.
상기와 같이 구성된 전극 조립체를 채용한 리튬 2차 전지에 있어서, 충전 과정에서 전해액의 함습으로 인하여 전극판들 및/또는 세퍼레이터가 팽창된다. 이와 같이 팽창되면 팽창의 편차로 인해 전극 조립체가 뒤틀릴 수 있게 되는데, 이는 전지 성능의 저하를 가져오는 문제점이 있다.
본 발명은 상기 문제점을 해결하기 위하여 전극판 또는 세퍼레이타의 스웰링으로 인하여 발생되는 전극 조립체의 변형이 억제된 리튬 전지용 세퍼레이타와 이를 채용한 리튬 전지를 제공하는 것이다.
상기의 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명에서는,
탄성계수가 2.0 kgf/㎟ 이하인 것을 특징으로 하는 리튬 전지용 세퍼레이타를 제공한다.
상기 세퍼레이타는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 그 조합물로 이루어진다.
상기 세퍼레이타는 폴리에틸렌 단층막 또는 폴리프로필렌/폴리에틸렌/폴리프로필렌의 3층막인 것이 바람직하다.
본 발명의 다른 기술적 과제는 상술한 세퍼레이터를 채용하는 것을 특징으로 하는 리튬 전지에 의하여 이루어진다.
본 발명의 세퍼레이타는 탄성계수(elastic modulus)가 2.0 kgf/㎟ 이하이고, 특히 0.1 내지 2.0 kgf/㎟인 것이 바람직하다. 여기에서 탄성계수가 2.0 kgf/㎟를 초과하면 충전시 발생되는 양극 음극 극판들의 팽창을 흡수하지 못하고 결극 극판이 변형되어 바람직하지 못하다.
상기 세퍼레이타는 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP) 또는 그 조합물로 이루어지며, 단층 구조 또는 2-3층의 복수층 구조를 이룬다. 그중에서도 특히 폴리에틸렌(PE) 단층막 또는 폴리프로필렌(PP)/폴리에틸렌(PE)/폴리프로필렌(PP) 3층막 구조를 갖는 것이 바람직하다.
이하, 도을 참조하여, 본 발명의 원리를 설명하기로 한다.
도 1은 세퍼레이타 A, B, C의 인장 실험 결과를 나타낸 것이다. 여기에서 세퍼레이타 A, B, C의 탄성계수는 각각 0.2~1.2 kgf/㎟, 1.2kgf/㎟ 초과 2.0 kgf/㎟ 이하, 2.0kgf/㎟ 초과 4.0 kgf/㎟ 이하이다.
도 1의 왼쪽 그래프를 참조하면, 세퍼레이타 B는 신장(elonhation) 특성은 가장 우수하지만 인장강도가 떨어지고 세퍼레이타 A 및 C는 인장강도는 우수하지만 신장 특성이 떨어진다. 그러나 충전시 극판의 스웰링으로 발생된 응력(stress)에 따른 세퍼레이타의 스트레인(strain)이 발생하는 영역이 아니고 도 1의 오른쪽 그래프와 같은 1.0mm 이하의 변형이 일어나는 탄성 변형 거동을 하는 영역이다.
즉, 이 영역에서 극판의 응력을 흡수하여 완충을 잘 할 수 있는 저탄성계수의 세퍼레이타가 극판의 변형을 최소화시킬 수 있을 것이다.
탄성계수는 응력(stress)과 스트레인(strain)의 비율(ratio)이므로 도 1의 오른쪽 그래프를 참조해볼 때, 탄성계수는 세퍼레이타 C, 세퍼레이타 B, 세퍼레이타 A의 순으로 감소하므로 탄성계수가 가장 작은 세퍼레이타 A가 변형 억제 효과가 가장 우수할 것으로 보인다.
본 발명의 리튬 전지의 제조방법을 살펴보면 다음과 같다.
먼저, 리튬 전지 제조시 사용되는 통상적인 방법에 따라 캐소드와 애노드를 각각 제조한다. 이 때 캐소드 활물질로는 리튬 금속 복합 산화물, 설퍼 화합물 등을 사용하며, 애노드 활물질로는 리튬 금속, 탄소재, 흑연재 등을 사용한다.
상기 과정에 따라 얻어진 캐소드와 애노드 사이에 상술한 탄성계수 즉, 2.0 kgf/㎟ 이하인 세퍼레이타를 삽입한 다음, 이를 젤리롤 방식으로 권취하여 전극 구조체를 형성한다.
그 후, 이와 같이 형성된 전극 구조체를 전지 케이스에 수납한다.
이어서, 전극 구조체가 수납된 전지 케이스내에 전해액을 주입함으로써 리튬 2차 전지를 완성한다.
상기 전해액은 리튬염과 유기용매로 이루어진다. 상기 리튬염은 본 발명이 속하는 기술분야에 널리 알려진 것이라면 특별한 제한없이 사용할 수 있으며, 그 함량 역시 통상적인 범위 내에서 사용한다. 본 발명에서 사용가능한 리튬염의 예로는 LiPF6, LiBF4, LiAsF6, LiClO4, CF3SO 3Li, LiC(CF3SO2)3, LiN(C2F5SO 2)2, LiN(CF3SO2)2, LiCoO2, LiNiO2, LiMnO2 , LiMn2O4, LiNi1-XCoXO2 등을 들 수 있다. 그리고 상기 유기용매로는 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트 등과 같은 고리형 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 디메틸에틸 카보네이트 등과 같은 선형 카보네이트, 플루오로벤젠, 비닐 술폰 등을 사용한다. 상기 전해액에서 유기용매의 함량은 리튬염의 농도가 0.5 내지 1.5M이 되도록 부가한다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하기로 한다. 이들 실시예는 단지 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 보호범위가 이들 실시예에 의하여 제한되는 것은 아니다.
실시예 1
LiCoO2 94g, 슈퍼피(MMM사) 3g, 폴리비닐리덴플루오라이드 3g을 N-메틸피롤리돈 500g에 용해하여 캐소드 활물질 조성물을 제조하였다. 이 캐소드 활물질 조성물을 알루미늄 호일상에 코팅 및 건조하여 캐소드를 제조하였다.
메조카본파이버(Petoca사) 89.8g, 옥살산 0.2g, 폴리비닐리덴플루오라이드 10g을 N-메틸피롤리돈 500g에 용해하여 애노드 활물질 조성물을 제조하였다. 이 애노드 활물질 조성물을 구리 호일상에 코팅 및 건조하여 애노드를 제조하였다.
상기 캐소드와 애노드 사에에 탄성계수가 0.1-1.2 kgf/㎟인 폴리에틸렌 세퍼레이타를 개재한 다음, 젤리롤 방식으로 권치하였다. 이어서, 상기 젤리롤 방식으로 권치된 전극 조립체를 프레스하였다.
이어서, 상기 전극 조립체를 전지 케이스내에 수납한 다음, 액체 전해액(EC:EMC:DMC:FB=3:5:1:1 첨가제 VS 0.55%)을 주입함으로써 리튬 2차 전지를 완성하였다.
실시예 2
세퍼레이타로서, 탄성계수가 1.2kgf/㎟ 초과 2.0 kgf/㎟ 이하인 폴리에틸렌 세퍼레이타를 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법에 따라 실시하여 리튬 2차 전지를 완성하였다.
비교예 1
세퍼레이타로서, 탄성계수가 2.0kgf/㎟ 초과 4.0 kgf/㎟ 이하인 폴리에틸렌 세퍼레이타를 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법에 따라 실시하여 리튬 2차 전지를 완성하였다.
상기 실시예 1-2 및 비교예 1에 따라 제조된 리튬 2차 전지에 있어서, 충전을 실시하였고, 그 후의 젤리롤 방식으로 권치 및 프레스된 전극 조립체의 형상을 육안으로 관찰하였고, 그 결과를 도 2에 나타내었다. 여기에서 상기 중전 조건은 0.2C 4.2V 20min동안 충전한 후, 0.8C 4.2V 160min동안 충전하였다.
도 2를 참조하여, 실시예 1-2의 전극 조립체는 비교예 1의 경우와 비교하여 젤리롤 전극 조립체의 변형(deform)이 줄어들었다. 이러한 사실로부터 탄성계수가 0.1 내지 2.0 kgf/㎟ 범위이고, 탄성계수가 적을수록 충전시 발생되는 젤리롤 전극 조립체의 변형을 효율적으로 흡수한다는 것을 확인할 수 있었다.
상기 실시예 1-2 및 비교예 1에 따라 제조된 리튬 2차 전지에 있어서, 충전을 실시하였고, 그 후의 젤리롤 방식으로 권취 및 프레스된 전극 조립체의 스웰링 정도를 조사하였다.
도 3은 실시예 1-2 및 비교예 1에 따른 전극 조립체에 있어서, (전극 조립체)를 펼친 상태를 나타낸 사진으로서, 도 3에서 1번, 2번 및 3번은 각각 실시예 1, 실시예 2 및 비교예 1의 전극 조립체에 대한 사진이다.
이를 참조하면, 실시예 1-2의 애노드 극판(전극조립체를 펼친 상태)은 비교예 1보다 변형의 발생빈도 및 크기가 적을뿐만 아니라 변형으로 발생된 석출물의 양도 적음을 알 수 있었다.
또한, 상기 실시예 1-3 및 비교예 1의 전극 조립체에 있어서 중전후 전극 조립체의 스웰링 정도를 프레스된 젤리롤 전극 조립체의 두께(T1, T2)(도 4 참조)를 측정하여 평가하였고, 그 결과는 하기 표 1과 같다.
구분 스웰링 정도*(mm) 두께(mm)
실시예 1 0.71 7.75
실시예 2 0.80 7.85
비교예 1 0.86 7.90
* 스웰링 정도={충전후 젤리롤 전극 조립체의 두께(T2)-충전하기 이전의 젤리롤 전극 조립체의 두께(T1)}
상기 표 1로부터, 실시예 1-2의 전극 조립체는 비교예 1의 경우와 비교하여 충전후 전극 조립체의 스웰링 정도가 줄고 변형도 줄어든다는 것을 알 수 있었다.
본 발명의 세퍼레이타를 이용하면 충전시 전극판의 스웰링으로 인하여 발생되는 전극 조립체의 변형을 억제함으로써 충전후의 전극 조립체의 두께 증가를 효율적으로 억제할뿐만 아니라 전극 조립체의 변형된 부분에서 리튬이온의 삽입이 과대하여 발생되는 석출물(리튬메탈)을 최소화하여 안전성을 극대화할 수 있다.
도 1은 세퍼레이타의 인장 실험 결과를 나타낸 그래프이고,
도 2는 본 발명의 실시예 1-2 및 비교예 1에 따른 리튬 2차 전지에 있어서, 충전후 젤리롤 전극 조립체의 형상을 나타낸 사진들이고,
도 3은 본 발명의 실시예 1-2 및 비교예 1에 따른 리튬 2차 전지에 있어서, 충전후의 젤리롤 전극 조립체를 펼친 형상을 나타낸 사진들이고,
도 4는 젤리롤 방식으로 권치된 전극 조립체를 프레스한 전극 조립체와 충전후 전극 조립체의 형상을 나타낸 도면이다.

Claims (5)

  1. 탄성계수가 0.1 내지 2.0 kgf/㎟ 범위이고, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 그 조합물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 리튬 전지용 세퍼레이타.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서, 폴리에틸렌 단층막 또는 폴리프로필렌/폴리에틸렌/폴리프로필렌의 3층막인 것을 특징으로 하는 리튬 전지용 세퍼레이타.
  5. 제1항 또는 제4항의 세퍼레이터를 채용하는 것을 특징으로 하는 리튬 전지.
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