KR100435509B1 - 난연성 및 기계적 물성이 우수한 폴리카보네이트 수지조성물 - Google Patents

난연성 및 기계적 물성이 우수한 폴리카보네이트 수지조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 난연성 및 기계적 물성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 난연제로 페닐기 및 수산화기가 함유된 실리콘 레진과 설폰산 금속염을 적정량 사용함으로써, 종래에 비해 난연성이 우수할 뿐만 아니라 내충격성, 인장 신율 등의 기계적 물성이 우수하게 개선된 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것이다.

Description

난연성 및 기계적 물성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물{A polycarbonate resin composition with improved flame retardant and mechanical property}
본 발명은 난연성 및 기계적 물성이 우수한 폴리카보네이트(Polycarbonate, PC) 수지 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 난연제로 페닐기 및 수산화기가 함유된 실리콘 레진과 설폰산 금속염을 적정량 사용함으로써, 종래에 비해 난연성이 우수할 뿐만 아니라 내충격성과 인장 신율 등의 기계적 물성이 우수하게 개선된 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물에 관한 것이다.
폴리카보네이트 수지는 내열성과 강도, 특히 충격 강도 및 투명도가 우수한 특성을 가지고 있으므로 전기부품, 기계부품 및 산업용 수지로 광범위하게 쓰이고 있다. 특히 폴리카보네이트를 전기전자 분야 중에서 열이 많이 발산되는 컴퓨터 모니터 하우징, 복사기, 프린터, 노트북 배터리 및 리튬 전지의 케이스 재료로 사용시에는 내열성 및 기계적 물성과 함께 우수한 난연성을 요구하는 경우가 많다.
폴리카보네이트 수지에 난연성을 부여하기 위해 사용되는 가장 통상적인 방법은 폴리카보네이트 수지에 할로겐 난연제인 브롬계 또는 염소계 화합물을 혼합하는 방법이다. 그러나, 할로겐 난연제는 화재 발생시 난연의 기능은 충분히 발휘되지만 수지 가공 중에 할로겐화수소 가스가 발생하여 금형부식과 환경오염문제를 일으킬 뿐만 아니라, 연소시 인체에 유해한 독성가스인 다이옥신을 생성하므로 일부국가에서는 사용규제를 고려하고 있는 것으로 알려져 있다.
이를 해결하기 위해, 미국특허 제 4,391,935호에서는 비할로겐 난연제로 알칼리 금속염과 적하방지제(anti-dripping agent)로 불소화 폴리올레핀계 수지를 동시에 사용하여 난연성을 가지는 폴리카보네이트 조성물을 개발하였다. 그러나, 불소화 폴리올레핀계 수지 사용으로 인해 조성물의 내충격성 및 인장 신율이 떨어지는 단점이 있으며, 이를 보강하기 위해 충격보강제를 첨가할 경우 난연성이 나빠지는 문제점이 있다.
이와 같이 종래의 난연성을 가진 폴리카보네이트 수지는 난연제와 적하방지제로 인해 독성가스 발생과 충격강도와 인장 신율 등의 기계적 물성이 저하되는 문제를 가지고 있어서, 이러한 문제 해결을 위해 난연성이 우수할 뿐만 아니라 다른 제반 물성도 우수한 폴리카보네이트 수지의 개발이 절실히 요구되고 있는 실정이다.
본 발명은 상기 문제를 개선하기 위하여 폴리카보네이트 수지에 난연제로 페닐기 및 수산화기가 함유된 실리콘 레진(resin)과 설폰산 금속염을 적정량 사용함으로써, 종래에 비해 난연성이 우수할 뿐만 아니라 내열성, 내충격성 및 인장 신율 등의 기계적 물성 또한 우수하게 개선된 난연성 폴리카보네이트 수지 조성물을 제공하는데 그 목적이 있다.
본 발명은 폴리카보네이트 수지와 불소화 폴리올레핀계 수지 및 난연제로 이루어지는 폴리카보네이트 수지 조성물에 있어서, 상기 난연제로 페닐기 및 수산화기가 함유된 실리콘 레진 0.05 ∼ 2.0 중량%와 설폰산 금속염 0.05 ∼ 3.0 중량%가 함유된 난연성 및 기계적 물성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물을 그 특징으로 한다.
이와 같은 본 발명을 더욱 상세히 설명하면 다음과 같다.
제 1 난연제로 사용하는 페닐기 및 수산화기가 함유된 실리콘 레진은 전체 수지 조성물 중에 0.05 ∼ 2.0 중량% 함유하는 것이 바람직하며, 만일 그 함유량이 상기 범위를 벗어나면 조성물에 난연성이 부족하게 되는 문제가 발생한다. 상기 실리콘 레진의 기본 구조는 반복 단위가 -R2SiO- 이며, 여기서 R은 메틸기, 페닐기, 수산화기를 나타낸다. 그리고, 상기 실리콘 레진은 분자량(Mw)이 1,000 ∼ 9,000이며, 페닐기/메틸기의 비율은 0.25 ∼ 3이고, 수산화기의 함량은 2 ∼ 10%이며, 사슬의 가지(branching) 정도를 나타내는 실리콘(Si)의 치환도(D.S, degree of substitution)는 1 ∼ 2인 고체 플레이크(flake) 형태의 실리콘 레진을 사용하는것이 바람직하다.
제 2 난연제로 사용하는 설폰산 금속염은 전체 수지 조성물 중에 0.05 ∼ 3.0 중량% 함유하는 것이 바람직하며, 만일 그 함유량이 상기 범위를 벗어나면 난연성이 부족하게 되는 문제가 있다. 상기 설폰산 금속염의 기본 구조식은 다음 화학식 1 또는 2로 표시되는 화합물을 사용하는 것이 바람직하다.
R(SO3M)n
R[(SO3)2M']n
상기 화학식 1 또는 2에서, n 은 1 ∼ 4의 정수이며, M과 M'는 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속 양이온이고, R은 1 ∼ 18 개의 탄소 원소를 함유하는 알킬기 또는 6 ∼ 10 개의 탄소 원소를 함유하는 아릴기(aryl group)를 나타낸다.
상기 화학식 1 또는 2의 설폰산 금속염의 예로는 소듐 벤젠설포네이트(sodium benzenesulfonate), 소듐 다이페닐설폰설포네이트(sodium diphenylsulfone sulfonate), 포타슘 다이페닐설폰 설포네이트(potassium diphenylsulfone sulfonate) 및 포타슘 나프탈렌 설포네이트 (potassium naphthalene sulfonate) 등을 사용할 수 있다.
본 발명에서 주성분으로 사용하는 폴리카보네이트 수지는 점도 평균분자량이 15,000 ∼ 30,000의 것을 사용하는 것이 바람직하며, 만일 폴리카보네이트 수지의분자량이 15,000 미만이면 충격강도와 인장강도가 저하되며 30,000을 초과하면 용융점도의 상승으로 수지의 가공에 문제가 있다. 그리고, 폴리카보네이트 수지는 난연제와 불소화 폴리올레핀계 수지의 사용량을 합하여 100 중량%가 되도록 전체 수지 조성물 중에 93 ∼ 99.85 중량% 함유하는 것이 바람직하다. 본 발명에서 사용하는 폴리카보네이트 수지는 일반적으로 사용되고 있는 방향족 폴리카보네이트 수지로 디히드릭 페놀과 포스겐을 반응시키거나 디히드릭 페놀과 카보네이트 전구체(precursor)의 에스테르 상호 교환반응을 이용하여 제조된 선형 및 가지 달린(branched) 폴리카보네이트 단일 중합체 및 폴리에스테르 공중합체 등을 포함한다. 상기 디히드릭 페놀은 2,2-비스(4-하이드록시페닐)프로판(즉, 비스페놀 A), 비스(4-하이드록시페닐)메탄, 2,2-비스(4-하이드록시-3,5-다이메틸페닐)프로판 및 1,1-비스(4-하이드록시페닐)사이클로핵산 등을 포함하며, 카보네이트 전구체는 디페닐 카보네이트, 카보닐 할라이드 및 다이아릴 카보네이트 등을 포함한다.
적하방지제로 사용하는 불소화 폴리올레핀계 수지는 전체 수지 조성물 중에 0.05 ∼ 2.0 중량% 함유하는 것이 바람직하며, 만일 그 함유량이 0.05 중량% 미만이면 적하방지 효과가 떨어지며, 2.0 중량% 초과하면 압출 가공상에 문제가 있으며 흐름성 및 충격성이 매우 저하된다. 그리고, 불소화 폴리올레핀계 수지는 수지 조성물 내에서 섬유상 그물구조를 형성하여 연소시에 폴리카보네이트 수지의 흐름을 억제하고 수축률을 증가시켜 조성물의 적하현상(Dripping)을 방지하는 역할을 하며, 예컨대 폴리 비닐리덴플루오라이드(PVDF), 폴리 테트라플루오로에틸렌(PTFE) 및 이들의 공중합체로 구성되는 군으로부터 선택된 1종 이상의 것을 사용하는 것이바람직하며, 더욱 바람직하게는 입자 직경이 0.05 ∼ 1000 μm인 폴리 테트라플루오로에틸렌을 사용하는 것이 좋다.
또한, 본 발명의 수지 조성물은 사용 용도에 따라 충격보강제, 열안정제, 산화방지제, 광안정제, 안료, 염료 또는 무기물 첨가제 등을 추가로 첨가할 수 있다.
상기 충격보강제로는 고무 공중합체 수지를 사용하는 것이 바람직하며, 예컨대 스티렌계 고무 공중합체인 스티렌-부타디엔 공중합체, 메틸 메타크릴레이트-부타디엔-스티렌 공중합체(methyl methacrylate-butadiene-styrene copolymer), 올레핀계 고무 공중합체인 에틸렌-프로필렌 공중합체(ethylene-propylene copolymer), 에틸렌-프로필렌-다이엔 공중합체(ethylene-propylene-diene copolymer) 및 아크릴계 고무 공중합체인 메틸 메타크릴레이트-부타디엔(methyl methacrylate-butadiene) 공중합체 등을 사용하는 것이 좋다.
상기와 같은 조성 성분을 이용하여 제조한 수지 조성물은 난연성이 우수하고 폴리카보네이트의 우수한 내열성, 내충격성 및 인장 신율 등의 기계적 물성을 유지함으로써 난연성과 내충격성 및 인장 신율 등의 기계적 물성이 요구되는 전기전자 제품의 하우징 재료로 유용하게 사용될 수 있다.
이와 같은 본 발명을 실시예에 의거하여 상세하게 설명하겠는 바, 본 발명이 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1 ∼ 4 및 비교예 1 ∼ 4
다음 표 1에 나타낸 조성 성분과 함유량을 가지고 240 ∼ 280 ℃의 온도에서 이축용융혼련 압출기(twin screw extruder)로 혼련압출하여 성형용 펠렛을 제조하고 120 ℃에서 6시간 열풍 건조한 후 280 ∼ 320 ℃의 온도로 사출성형하여 시편을 성형하고 항온항습기(25 ℃, 상대습도 40%)에서 24시간 방치 후 충격강도는 ASTM D-256, 인장 신율은 ASTM 790, 난연성은 UL-94, 열변형 온도는 ASTM D-648에 의해 평가하였다. 이렇게 측정한 물성 평가 결과를 표 2에 나타내었다.
표 2에 나타난 바와 같이 본 발명에 따른 실시예 1 ∼ 4는 비교예 1 ∼ 4에 비해 난연성이 우수함과 동시에 충격강도와 인장 신율이 우수함을 확인할 수 있었으며, 충격보강제를 첨가하지 않은 실시예 1은 충격강도가 낮음을 확인할 수 있었다. 또한 실시예 2 ∼ 4는 충격보강제를 첨가하여도 난연성이 저하되지 않음을 확인할 수 있었다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 폴리카보네이트 수지 조성물은 난연제로페닐기 및 수산화기가 도입된 실리콘 레진과 설폰산 금속염 및 불소화 폴리올레핀계 수지를 같이 사용함으로써, 종래에 비해 난연성이 우수할 뿐만 아니라 내열특성 및 내충격성, 인장 신율 등의 기계적 물성 또한 우수하여 각종 전기 전자 제품의 하우징 재료로 유용하게 사용할 수 있다.

Claims (5)

  1. 폴리카보네이트 수지, 불소화 폴리올레핀계 수지 및 난연제로 이루어지는 폴리카보네이트 수지 조성물에 있어서,
    상기 난연제로는 -R2SiO-(여기서, R은 메틸기, 페닐기 및 수산화기)를 반복단위로 하고, 페닐기/메틸기의 비율이 0.25 ∼ 3이고, 수산화기의 함량이 2 ∼ 10%이고, 실리콘(Si)의 치환도가 1 ∼ 2이며, 분자량(Mw)이 2000 ∼ 4,000 인 실리콘 레진 0.05 ∼ 2.0 중량%와, 설폰산 금속염 0.05 ∼ 3.0 중량%가 함유되어 있는 것을 특징으로 하는 난연성 및 기계적 물성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 폴리카보네이트 수지는 93 ∼ 99.85 중량% 함유되어 있고, 상기 불소화 폴리올레핀계 수지는 0.05 ∼ 2.0 중량% 함유되어 있는 것을 특징으로 하는 난연성 및 기계적 물성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물.
  3. 삭제
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 설폰산 금속염은 다음 화학식 1 또는 화학식 2로 표시되는 것임을 특징으로 하는 난연성 및 기계적 물성이 우수한 폴리카보네이트 수지조성물.
    화학식 1
    R(SO3M)n
    화학식 2
    R[(SO3)2M']n
    상기 화학식 1 또는 2에 있어서, n 은 1 ∼ 4의 정수이고, M과 M'는 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속 양이온이고, R은 1 ∼ 18개의 탄소 원소를 함유하는 알킬기 또는 6 ∼ 10 개의 탄소원소를 함유하는 아릴기(aryl group)를 나타낸다.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 수지 조성물은 충격보강제, 무기물 첨가제, 열안정제, 산화방지제, 광안정제, 안료 및 염료로 구성되는 군으로부터 선택된 하나이상의 첨가제가 추가로 함유되어 있는 것임을 특징으로 하는 난연성 및 기계적 물성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물.
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