KR100423181B1 - 양자 교환막 연료 전지용 가스 불투과성 이극성 격리판 및 이를 포함하는 양자 교환막 연료 전지 스택 - Google Patents

양자 교환막 연료 전지용 가스 불투과성 이극성 격리판 및 이를 포함하는 양자 교환막 연료 전지 스택 Download PDF

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Abstract

격리판의 약 50% 내지 약 95중량% 범위 양의 적어도 하나의 전기 전도성 물질, 격리판의 최소 약 5중량% 양의 적어도 하나의 수지, 및 적어도 하나의 친수성 제제를 지닌 양자 교환막 연료 전지(20)를 위한 가스 비투과성 이극성 격리판 (상기 전기 전도성 물질, 수지, 및 친수성 제제는 격리판 전체에 상당히 균일하게 분산됨).

Description

양자 교환막 연료 전지용 가스 불투과성 이극성 격리판 및 이를 포함하는 양자 교환막 연료 전지 스택 {A GAS IMPERVIOUS BI-POLAR SEPARATOR FOR A PROTON EXCHANGE MEMBRANE FUEL CELL AND A PROTON EXCHANGE MEMBRANCE FUEL CELL STACK COMPRISING IT}
전력 발생, 자동차, 및 환경 오염이 피해질 수 있는 기타 적용을 포함한 각종 적용에 유용하도록 고안된 다수의 연료 전지 시스템이 현존하거나 개발중에 있다. 이들 전지 시스템으로는 용융 카보네이트 연료 전지, 고형 옥사이드 연료 전지, 인산 연료 전지, 및 양자 교환막 연료 전지가 포함된다. 각각의 이들 연료 전지 타입의 성공적인 가동과 관련된 한가지 쟁점은 연료 전지 온도를 제어하는 것과 연료 전지내에서 전기화학 반응에 의해 발생된 산물을 제거하는 것이다.
시판되는 연료 전지 스택은 약 600 이하의 개개 연료 전지 유닛을 함유할 수 있으며, 이들 각각은 12 ft2이하의 평면적을 가진다. 이러한 개개 전지를 스택함에 있어, 격리판은 개개 전지를 분리하고, 연료 및 산화제는 각각 한 세트의 격리판 사이에 도입되며, 연료는 격리판의 한면과 전해질의 양극측 사이에 도입되고 산화제는 격리판의 나머지 면과 제 2 전해질의 음극측 사이에 도입된다. 600 전지를 함유하는 전지 스택은 20 ft 이하의 크기일 수 있는데, 이는 연료 전지 스택의 가열 및 가동동안 전지 보전성의 유지 측면에서 심각한 문제를 나타낸다. 전지 조립체와 전지 가동 조건간의 열적 구배, 차동 열 팽창, 및 다양한 성분에 필요한 물질의 필수 강도로 인해, 한정 허용도 및 매우 어려운 기술적 문제가 나타난다. 이러한 관점에서, 전지 온도 제어가 상당히 중요하며, 최소 온도 구배로 달성되지 않는다면, 일정한 전류 밀도가 유지될 수 없을 것이고, 전지의 성능이 저하될 것이다.
양자 교환막(PEM) 연료 전지에서, 전해질은 양자 전도막 형태의 유기 중합체, 예를 들면 과플루오로술폰산 중합체이다. 이러한 타입의 연료 전지는 전해질막이 물로써 가습 상태를 유지될 때 최상으로 가동되는데 이는 막이 건조시에 효과적으로 가동되지 않기 때문이다. 전지의 가동 도중, 물은 막을 통한 양자의 이동과 함께 양극에서 음극으로 막을 통해 드레깅된다. 이는 막의 양극측을 건조시키는 경향이 있고, 또한 막의 음극측상에 물막을 생성하는 경향을 나타낸다. 음극 표면은 전기화학 반응에서 형성된 생성수에 의해 추가로 가습화된다. 따라서, 전기화학 반응과 막 전도성을 촉진하기 위해 막의 양극측을 가습하에 유지하면서 막의 음극측으로부터 생성수를 연속적으로 제거하는 PEM 연료 전지의 가동이 중요하다.
양자 교환막 연료 전지에서의 물 처리 쟁점은 다수의 미국 특허에 적시되어 있다. 미국 특허 4,769,297은 물이 양극 가스와 함께 막의 양극측에 공급되는 고형 중합체 연료 전지의 사용에 관해 교시하고 있다. 약간의 물은 스택을 통해 전지에서 전지로 이동하고, 물 이동은 물이 이웃한 전지 유닛간에 놓인 친수성 다공성 격리판을 사용함으로써 양극에서 막을 통해 음극으로 드레깅된 결과이다. 물은 음극과 양극간에 유지된 반응압 차에 의해 다공성 격리판을 통과한다. 양극 지지판은 물이 휘발되어 냉각 기능을 수행하도록 큰 표면적을 제공한다. 격리판은 흑연으로 제조된 것으로 나타나 있다.
미국 특허 4,824,741은 다공성 흑연 양극판을 이용한 연료 전지 시스템을 교시하고 있다. 다공성 판과 양극 반응 가스에 공급된 물은 판 표면에서의 휘발에 의해 가습화된다. 양자 교환막은 습윤 다공성 양극판과의 접촉에 의해 가습화된다. 음극판에 이웃한 비-다공성 가스 비투과성 격리판을 사용하여 양극에서 음극으로 가스 교환을 차단한다. 또한 미국 특허 4,826,741; 미국 특허 4,826,742; 미국 특허 5,503,944; 및 PCT 출원 WO 94/15377 참조.
흑연 또는 수지-결합된 흑연 탄소 복합재 물질로 구성되고 가스 유동 채널을 지닌 양자 교환막 전지에 유용한 이극성 격리판이 미국 특허 4,175,165에 교시되어있다. 이 특허도 표면을 친수성으로 만들기 위해, 콜로이드성 실리카 졸과 같은 습윤제로 표면을 코팅시켜 이극성 격리판을 처리하는 것에 관해 교시하고 있다. 이러한 방법으로, 연료 전지에서 생성된 물은 차후 처분을 위해 전극에서 떨어지도록 유인된다. 그러나, 습윤제를 이용한 표면 코팅은 바람직하지 않게도 판에 전기 저항을 증가시켜 전도성을 감소시킨다. 미국 특허 3,634,569는 산 연료 전지에 유용한 분말 흑연과 열경화성 수지의 혼합물로부터 고밀도의 흑연판을 생성하는 방법에 관해 교시하고 있다. 이 방법은 5 중량% 내지 25 중량%의 열경화성 페놀 수지 바인더와 75 중량% 내지 95 중량%의 크기분류된 분말 흑연의 혼합물을 이용한다. 흑연과 수지 이극성 판도 미국 특허 4,339,322(성형된 열가소성 플루오로중합체, 흑연 및 탄소 섬유로 이루어진 이극성 판), 미국 특허 738,872(50 중량% 흑연과 50 중량% 열경화성 페놀 수지를 포함하는 격리판), 미국 특허 5,108,849(비-다공성 흑연 또는 기타 부식에 강한 금속 분말과 열가소성 수지, 예를 들면, 10-30 중량% 수지와 70-90 중량% 흑연 분말 조성의 폴리비닐리덴 플루오라이드로 이루어진 연료 전지 격리판에서 S자형 유동 패널), 미국 특허 4,670,300(20% 내지 80%의 흑연과 나머지량의 셀룰로스 섬유를 포함하거나, 또는 셀룰로스 섬유와 열경화성 수지를 동일한 비율로 포함하는 연료 전지 판), 미국 특허 4,592,968(2650℃에서 흑연화되는 흑연, 코크 및 탄화가능한 열경화성 페놀 수지로 이루어진 격리판), 미국 특허 4,737,421(5% 내지 45% 범위의 탄소 또는 흑연, 40% 내지 80% 범위의 열경화성 수지, 및 나머지 양의 셀룰로스로부터의 연료 전지 판), 미국 특허 4,627,944(탄소 또는 흑연, 열경화성 수지 및 셀룰로스 섬유의 연료 전지 판), 미국 특허 4,652,502(50% 흑연과 50% 열경화성 수지로 제조된 연료 전지 판), 미국 특허 4,301,222(40%-65% 흑연과 35%-55% 수지의 혼합물로 제조된 격리판), 및 미국 특허 4,360,485(45%-65% 흑연과 35%-55% 수지의 혼합물로 제조된 격리판)에 교시되어있다.AT-B-389,020은 막과 격리판을 포함하는 수소-산소-연료 전지에 관해 기술하고 있다. 전지막의 탈수를 줄이기 위해, 막과 격리판을 다공성(미세공 0.001 내지 1μm)으로 만들거나 카올린 또는 0.001 내지 1μm 크기 범위인 미석면과 같은 미공성 친수성 제제를 혼입시킬 것을 제안하고 있다. 세공은 사용시에 물로 채워지고 모세관력은 격리판이 가스를 투과시키지 못할 정도로 충분하다.
본 출원인은 제조 및 가동시 중요한 양자 교환막 연료 전지에 유용한 이극성 격리판의 다수의 특성을 밝혀내었는데, 이들 특성은 기존의 당해 분야에서 제기되지 않은 것들이다. 이들 특성으로는 판의 전기 전도성에 비례하는 판의 투과성; 판의 파쇄 강도; 판이 수분 흡수력을 유지하는 지에 관한 기능성; 및 예를 들어, 연료 전지의 자동차 적용에서 직면하게 될 동결조건과 해동조건 사이를 판이 열순환하는지가 포함된다. 추가로, 격리판은 값싼 출발 물질, 및 판의 친수성과 다공성이 제어될 수 있는 판 생성방법을 이용하여 제작될 수 있어야 하는데, 이 물질은 바람직하게는 1-단계 성형 공정 사용시, 판 구조로 쉽게 형성되고 저온 연료 전지에서 부식에 강하며 고온 열처리와 같은 추가의 가공처리를 필요로 하지 않는다.
본 발명은 양자 교환막 연료 전지 스택에 유용한 이극성 격리판에 관한 것이다. 격리판은 연료 전지의 내부 가습화 및 연료 전지로부터 생성수의 제거를 용이하게 하는 제어된 다공성을 가지며 친수성이기 때문에, 과정 내내 연료 전지 스택의 온도 제어 장치가 제공된다.
일반적으로, 연료 전지의 발전 유닛은 이극성 전기 전도성 격리판에 의해 분리된 스택된 복수개의 개개 전지로 구성된다. 개개 전지는 함께 샌드위칭되고 단일 단계 유닛으로 보호되어 원하는 연료 전지 에너지 생산을 달성한다. 각각의 개개 전지는 일반적으로 양극과 음극, 공전해질, 및 연료와 산화제 가스원을 포함한다. 연료와 산화제 가스 모두가 연료 전지 스택의 내부 또는 외부에 있는 매니폴드를 통해, 격리판과 전해질 사이의 각각의 반응 챔버에 도입된다.
본 발명의 여러 목적 및 특성은 도면과 함께 하기의 상세한 설명으로부터 보다 잘 이해될 것이다.
도 1a는 본 발명의 일 양태에 따른 1-층 격리판을 지닌 PEM 연료 전지 스택의 측면도이고;
도 1b는 본 발명의 일 양태에 따른 2-층 격리판을 지닌 PEM 연료 전지 스택의 측면도이며;
도 2는 격리판에서 습윤제로서 실리카% 대 격리판의 전도성간의 상관관계를 도시한 그래프도이며;
도 3은 격리판에서 실리카%와 격리판이 흡수한 수분 사이의 상관관계를 도시한 그래프도이며;
도 4는 연료 전지 스택의 내부로 매니폴드형성된 구조를 도시한 다이어그램이다.
바람직한 양태의 상세한 설명
본 발명은 적어도 하나의 전기전도성 물질, 적어도 하나의 수지, 및 적어도 하나의 친수성 제제를 포함하는 양자 교환막 연료 전지용 가스 비투과성 이극성 격리판이며, 상기 전기 전도성 물질, 수지 및 친수성 제제는 격리판 전체에 상당히 균일하게 분산된다. 본 발명의 이극성 격리판은 양자 교환막 연료 전지의 외부 가습화의 필요성을 없애주고 연료 전지 스택 시스템에서 열 조작 및 생성수 제거 작용을 한다. 본 발명의 이극성 격리판의 바람직한 조성물은 온화한 압력과 온도 조건하에서 성형될 경우, 양자 교환막 연료 전지와 같은 저온 전기화학 시스템에 이용하기 적당한 전도성, 경중량의 이극성 판을 생성하는 흑연 및 수지 혼합물을 포함한다.
판은 원하는 전기화학 시스템을 위한 반응 유체의 유동 경로를 지닌 형태로 제조될 수 있다. 판은 원하는 전기화학 시스템에 유용한 다양한 정도의 전기 전도성을 지닌 형태로 제조될 수 있다. 판은 전기화학 시스템의 수 처리를 위한 다양한 정도의 다공성을 지닌 형태로 제조될 수 있다. 또한, 마지막으로, 판은 전기화학 시스템의 물과 열 처리에 유용한 다양한 정도의 친수성을 지닌 형태로 제조될 수 있다.
본 발명의 특히 바람직한 양태에 따르면, 이극성 격리판은 격리판의 약 50 중량% 내지 약 95중량% 범위의 양으로 존재하는 적어도 하나의 전기 전도성 물질, 격리판의 최소 약 5중량%의 양으로 존재하는 적어도 하나의 수지, 및 적어도 하나의 친수성 제제를 포함한다. 본 발명의 특히 바람직한 양태에 따르면, 격리판은 약 50 내지 95 중량% 흑연 물질, 흑연, 약 5 내지 약 30 중량%의 소정 유형의 열경화성 수지, 0 내지 약 45중량% 탄소 섬유, 및 0 내지 약 25중량% 실리카의 혼합물을 포함하는 조성물로부터 형성된다. 이 조성물은 약 250℉ 내지 약 800℉ 범위의 고온 및 약 500 psi 내지 약 4,000 psi 범위의 압력에서 성형된다. 이러한 방식으로 제조된 성형 물질의 전도성은 최소 약 5 S/cm로서, 이는 양자 교환막 연료 전지에 사용시 필요한 공칭의 최소 전도성을 나타낸다. 성형 물질의 다공성은 약 25% 이하의 공극 용적일 수 있다. 플레이트의 공극 용적이 감소함에 따라 증가하는 성형 물질의 기포 압력은 최소 약 5 psig이다.
앞서 언급했듯이, 고형 중합체 전해질막을 이용하는 양자 교환막 연료 전지는 전해질막이 물로 가습화될 때에 최상으로 가동된다. 양자 교환막 연료 전지의 가동동안, 물은 막을 통한 양자 이동과 함께 양극측에서 음극측으로 막을 통해 드레깅된다. 이러한 현상은 막의 양극측을 건조시키는 경향이 있고, 이 과정내내 막 표면과 마주한 음극상에 물방울이 생긴다. 음극과 마주한 면은 전기화학 반응에서 형성되고 음극과 마주한 면상에 나타나는 생성수에 의해 추가로 가습화된다. 적절히 처리되지 않으면, 음극과 마주한 표면의 물, 특히 방울 형태의 물은 산화제 채널을 막을 수 있어, 촉매에로 산화제 가스의 접근을 방해하고 전기화학 반응을 감소시킨다.
따라서, 건조를 막기위해 연료 전지막의 양극측에 물이 공급되고 막 표면상에 물방울이 형성되지 않도록 음극측에서 물이 연속적으로 제거되어야 한다는 것은 중요하다. 따라서, 본 발명의 격리판은 음극측상에 물의 축적을 막고, 격리판 전체에 물의 분산을 촉진하기에 충분한 친수성을 가져야 한다. 격리판 전체에 물이 존재하기 때문에, 격리판을 가로질러 반응 가스들을 혼합할 가능성은 상당히 감소된다. 따라서, 본 발명의 이극성 격리판은 격리판으로 물을 유인하기 위한 양자 교환막 전지에 이용하기 적당한 판 전체에 상당히 균일하게 분산된 적어도 하나의 친수성 제제를 포함한다. 본 발명의 바람직한 일 양태에 따르면, 격리판의 적어도 하나의 수지는 친수성이다. 본 발명의 특히 바람직한 양태에 따르면, 친수성 수지는 페놀-포름알데히드 열경화 수지이다.
본 발명의 또다른 양태에 따르면, 적어도 하나의 친수성 제제는 습윤제이고, 바람직하게는 Ti, Al, Si의 산화제 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택된다. 격리판 전체에 친수성 제제를 분산시킴으로써, 본 발명의 격리판은 약 10 psi 이하의 압력차에서 1,000 amp/ft2의 전류 밀도에서 최소 약 5.5 cc/분의 생성수를 제거하기에 충분한 물에 대한 투과성을 가진다.
양자 교환막 연료 전지의 일 적용은 자동차에서 전력 발생의 경우이다. 이러한 적용에서, 연료 전지는 다양한 범위의 온도에 놓이고 수명동안 수회의 동결/해동 사이클을 겪을 수 있다. 판 전체에 친수성 제제의 분산으로 인한 판의 수분 흡수 결과, 격리판 내부의 수분 보유력은 동결 및 해동 온도 조건 사이를 사이클링한 후 판이 분열됨을 예상할 수 있다. 놀랍게도, 18 중량%의 수분 흡수를 지닌 본 발명의 이극성 격리판은 12회 동결/해동 후 분열되지 않는다.
미국 특허 4,175,165는 본원에 기재된 격리판의 표면상에 침착된 콜로이드성 실리카 졸과 같은 각종 습윤제 또는 높은 표면적의 알루미나 또는 알루미나-실리카 조성물의 사용에 관해 교시하고 있다. 그러나, 알루미나와 실리카, 및 기타 습윤제는 일반적으로 전기 절연체이다. 따라서, 격리판의 표면에 습윤제의 적용은 표면을 친수성으로 만들지만, 또한 판의 표면 접촉 저항을 증가시켜, 전지 유닛의 내부 저항을 증가시키고, 이로써 전지력을 감소시킨다.
본 발명의 격리판은 격리판 전체에 균일하게 분산되는 습윤제를 이용하지만 여전히 충분한 전기 전도성을 유지한다는 점에서 놀라웁다. 일 바람직한 양태에 따르면, 습윤제는 전기 전도성 물질와 수지의 혼합물에 미세한 입자 형태로 첨가되고 습윤제의 균일한 분산을 위해 이와 친밀하게 혼합된다. 그러나, 이는 또한 전기 전도성 물질 및 수지와 철저히 혼합될 경우, 동일한 균일 혼합된 성형 복합재를 생성하는 분산액 형태로 첨가될 수 있다. 본 출원인은 습윤제가 수지와 기타 성분들이 하나의 연속상을 형성하지 못하게 함으로써 성형품에서 세공 형성을 촉진하는 것으로 생각한다. 이들 습윤제의 물에 대한 친화성은 물과 성형품간의 표면 장력을 감소시킨다. 결과적으로, 성형판과 접촉하는 물은 방울을 형성하기보다 성형판의 표면상에 막을 형성하는 경향이 있다. 성형판이 세공을 함유할 수 있기 때문에, 이들 세공은 판의 친수성으로 인해 좀더 쉽게 물로 채워지게 된다. 충분한 압력차가 판을 가로질러 적용되면, 물은 판의 한면에서 판의 다른면으로 운반될 수 있다. 본 발명의 격리판에 의해 제기된 또다른 쟁점은 판의 안정성이다. 본 출원인은 본 발명의 판이 90℃ 물에서 1,200 시간 이상 후 본래 중량의 99%를 보유하고 있음을 밝혀내었다. 이 기간 동안, 판의 수분 흡수도 18 중량%로 일정하게 유지되었다.
실리카 함량의 함수에 따른 본 발명의 격리판의 전도성이 도 2에 도시되고 있는데, 여기서 각종 판은 고르게 분산된 상이한 양의 실리카로 제조된다. 격리판에서 유도된 이러한 데이터는 격리판의 약 12.5중량% 양의 열경화 수지, 격리판의 0 중량% 내지 10중량% 양의 실리카, 및 격리판의 약 77.5 중량% 내지 87.5 중량% 양의 흑연으로 구성된다.
양자 교환막 연료 전지에 사용하기 적당한 격리판은 약 5 S/cm보다 작지 않은, 바람직하게는 약 75 S/cm보다 작지않은 전기 전도성을 가진다. 본 발명의 판은 다공성 또는 비다공성일 수 있지만, 어떠한 경우든 가스가 투과할 수 없어야 한다. 본 발명의 특히 바람직한 양태에 따르면, 판은 다공성으로, 약 25 용적% 이하의 다공성을 가진다. 본 발명에 따른 격리판의 세공 직경은 바람직하게는 약 0.25 마이크론 내지 약 2 마이크론 범위이고, 평균 세공 직경은 바람직하게는 약 0.5 마이크론 내지 약 1.5 마이크론 범위이다.
친수성 제제 이외에, 본 발명의 격리판은 적어도 하나의 전기 전도성 물질 및 적어도 하나의 수지를 포함하는데, 전기 전도성 물질은 격리판의 약 50 중량% 내지 약 95 중량% 양으로 존재하고 적어도 하나의 수지는 격리판의 최소 약 5중량% 양으로 존재한다. 본 발명의 격리판에 사용하기 적당한 전기 전도성 물질은 탄소질 물질, 금속, 금속 합금, 금속 카바이드, 금속 나이트라이드, 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택된다. 적당한 금속은 티나늄, 노오븀, 탄탈륨, 및 하스탤로이와 같은 합금을 포함한다. 본 발명의 특히 바람직한 양태에 따르면, 전기 전도성 물질은 흑연, 카본 블랙, 탄소 섬유 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택된 탄소질 물질이다. 흑연, 또는 각종 입수가능한 전기 전도성 탄소 화합물, 예를 들어 전기 전도성 카본 블랙이 특히 바람직하다. 탄소-기제 물질의 사용은 제조원가를 줄이고 판에서 채널과 같은 가스 유동 제어 수단의 제조, 및 판의 성형을 단순화시킨다.
본 발명의 일 바람직한 양태에 따르면, 격리판은 약 10중량% 이하의 탄소 섬유를 포함한다. 탄소 섬유의 첨가는 판을 강화시킬뿐만 아니라, 판에 의한 수분 흡수와 전도성을 촉진한다.
본 발명의 격리판도 약 5% 이상의 수지를 포함한다. 수지는 성형 격리판에 대한 바이더로 작용하고, 앞서 논의했듯이, 판의 친수성을 증진할 수도 있다. 적당한 수지는 열경화성 수지, 열가소성 수지, 및 이들의 혼합물을 포함한다. 본 발명의 격리판에 이용하기 적당한 열가소성 수지는 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리카보네이트, 나일론, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리우레텐, 폴리에스테르, 폴리프로필렌, 및 HDPE를 포함한다. 바람직한 열경화성 수지는 페놀 수지, 알데히드, 에폭시, 및 비닐로 이루어진 그룹 중에서 선택된다. 하기 실시예는 본 발명 격리판의 각종 조성과 이로부터 제조된 격리판의 성질 사이의 상관관계를 도시해 제시하고 있다. 각각의 경우, 세공 4 x 4 인치 격리판은 미국 텍사스 달라스의 Occidental Chemical Corporation에서 구입된 200 메쉬 이하의 입자 크기를 지닌 Varcum 29338 페놀 수지, 40 나노미터-크기 실리카 입자, 약 150 마이크론 길이를 지닌 탄소 섬유, 및 200 메쉬 이하의 입자 크기를 지닌 흑연 분말의 각종 혼합물로부터 성형된다. 분말은 철저히 혼합되고 1,000 psi 및 400℉에서 판으로 성형된다. 실시예 1-4는 실온에서 격리판의 전도성과 친수성에 미치는 습윤제로서의 실리카의 효과를 도시하고 있다. 실리카 함량의 함수에 따른 전도성과 친수성도 각각 도 2와 3에 도시되고 있다. 실시예 5는 탄소 섬유로 대체된 10중량% 흑연을 지닌 본 발명의 일 양태에 따른 격리판의 성질을 도시하고 있다. 실시예 1-4의 결과를 토대로 하여, 실리카가 조성물에 첨가될 때, 수분 흡수 양으로 표시된 판의 친수성이 증가하지만 판의 전기 전도성은 감소함을 알 수 있다. 그러나, 조성물에 사용된 전기 전도성 흑연 물질의 일부를 10중량% 이하의 탄소 섬유로 대체하면, 판의 다공성은 증가되고, 실질적인 수분 흡수(18%)를 달성하는데 필요한 습윤제(실리카)의 양이 감소되며 실리카의 감소된 수준에서 판의 전도성은 대응되는 양의 실리카와 무 탄소 섬유를 지닌 판 이상으로 유지된다(실시예 2).
발명의 요약
따라서, 본 발명의 일 목적은 생성하기에 비교적 값이 싼 양자 교환막 연료 전지에 사용하기에 적당한 이극성 격리판을 제공하는 데 있다.
본 발명의 또다른 목적은 양자 교환막 연료 전지로부터 물을 제거하고, 이의 내부 가습화를 위한 성질이 개선된 이극성 격리판을 제공하는데 있다.
본 발명의 또다른 목적은 약 200 psi 이상의 파쇄 강도를 지닌 양자 교환막 연료 전지용의 이극성 격리판을 제공하는데 있다.
본 발명의 또다른 목적은 내부로 완전히 매니폴드형성된(manifolded) 연료 전지 스택에 이용하기 적당한 양자 교환막 연료 전지용 이극성 격리판을 제공하는데 있다.
본 발명의 또다른 목적은 양자 교환막 연료 전지에 이용하기 적당한 이극성 격리판의 제조방법을 제공하는데 있다.
본 발명의 여러 목적은 격리판의 약 50 중량% 내지 95 중량% 범위 양의 적어도 하나의 전기 전도성 물질, 격리판의 최소 약 5 중량% 양의 적어도 하나의 수지, 및 물을 격리판으로 유인하기 위한 양자 교환막 연료 전지에 이용하기 적당한 적어도 하나의 친수성 제제를 포함하는 이극성 격리판에 의해 달성된다. 전기 전도성 물질, 수지, 및 친수성 제제는 격리판 전체를 통해 상당히 균일하게 분산된다. 본 발명의 일 특정 바람직한 양태에 따르면, 전기 전도성 물질은 전기 전도성 탄소질 물질이고 친수성 제제는 친수성 수지이다.
본 발명에 따른 이극성 격리판은 혼합물의 약 50 중량% 내지 95 중량% 범위 양의 전기 전도성 물질, 혼합물의 최소 약 5 중량% 양의 적어도 하나의 수지, 및 적어도 하나의 친수성 제제를 포함하는 상당히 균일한 혼합물을 형성하기 위해 적어도 하나의 전기 전도성 물질, 바람직하게는 탄소질 물질, 적어도 하나의 수지, 및 적어도 하나의 친수성 제제를 혼합하여 제조된다. 이 혼합물은 이극성 판을 형성하는 약 250℉ 내지 800℉ 범위의 온도(이 온도는 사용되는 수지에 따라 달라짐), 및 약 500 psi 내지 4,000 psi 범위의 압력에서 원하는 형태로 성형된다. 본 방법에 따라 생성된 이극성 격리판은 판의 약 0% 내지 약 25 용적% 범위의 다공성을 가지고 바람직하게는 약 0.25 마이크론 내지 약 2.0 마이크론 범위의 평균 세공 크기를 지닌 복수개의 세공을 형성한다.
실시예 1
1000 psi 및 400℉에서 하기의 조성물과 성질을 지닌 판을 성형함:
실시예 2
1000 psi 및 400℉에서 하기 조성물과 성질을 지닌 판을 성형함:
실시예 3
1000 psi 및 400℉에서 하기 조성물과 성질을 지닌 판을 성형함:
실시예 4
1000 psi 및 400℉에서 하기 조성물과 성질을 지닌 판을 성형함:
실시예 5
1000 psi 및 400℉에서 하기 조성물과 성질을 지닌 판을 성형함:
탄성은 예를 들어, 압축 응력에 의해 변형된 후 긴장된 몸체가 그의 크기와 형상을 회복시키는 능력이다. 본 발명의 격리판에 사용된 흑연의 탄성은 약 26%이다. 즉, 압축 응력을 받은 후, 흑연은 압축된 형상과 형태의 약 126%로 팽창한다. 이와는 대조적으로, 탄소 섬유는 상당히 높은 탄성을 가진다. 격리판을 포함하는 개개 성분의 탄성으로 인해 보다 높은 탄성을 지닌 격리판은 바람직하지 않은데 이는 달성될 수 있는 세공 크기를 제한하기 때문이다. 특히, 탄성이 높은 물질을 사용하면 세공 크기가 큰 판이 생성되지만 탄성이 낮은 물질을 사용하면 세공 크기가 작은 판이 생성된다. 세공 크기가 크면 일반적으로 반응 가스가 격리판의 한쪽 측면에서 다른쪽 측면으로 통과하는데 필요한 압력을 줄이고 판의 전도성을 감소시킨다. 탄성이 낮은 물질을 이용한 판이 일반적으로 좀더 강하고 전도성이 좀 더 크게 된다. 놀랍게도, 본 출원인은 실시예 5에서 사용된 흑연과 탄소 섬유의 혼합물이 흑연 단독의 탄성에 상당하는 탄성을 지닌 판을 생성한다는 것을 발견하게 되었다. 상기는 당해 분야의 숙련인이라면 흑연보다 탄성이 상당히 높은 탄소 섬유를 첨가하면 탄성이 상당히 높은 판이 생성된다는 것을 예측할 수 있다는 점에서 놀라웁다. 따라서, 본 발명의 특히 바람직한 양태에 따르면, 본 발명의 격리판에 존재하는 탄소 섬유의 양은 약 10중량% 미만이다.
격리판의 기포 압력은 반응 가스가 격리판의 한쪽 측면에서 다른쪽 측면으로 반응 가스가 통과하지 못하게 하는 능력에 관한 것이다. 기포 압력은 격리판 세공에서의 정수압이며, 이는 판의 세공 크기에 반비례한다. 즉, 평균 세공 크기가 작을수록, 판에 흡수된 수분에 의해 가해지는 압력은 커지게 된다. 기포 압력, 즉, 두 반응물의 원하지 않은 혼합과 격리판의 냉매 수로로 반응 가스의 진입을 야기하는 기포 압력은 반응 가스가 물로 포화된 판을 통해 가해질 압력 이상이다. 본 출원인은 본 발명의 격리판이 5 psig 이상의 기포 압력을 지니고 있음을 밝혀내었다. 본 발명의 격리판의 바람직한 양태는 10 psig 이상, 좀더 바람직하게는 20 psig 이상의 기포 압력을 가진다.
도 1a와 1b는 복수개의 연료 전지 유닛(20)(각 연료 전지 유닛은 양자 교환막(25)을 포함함), 한쪽 측면에 양극(30) 및 다른쪽 측면에 음극(35)을 지닌 연료 전지 스택(15)을 도시하고 있다. 양극(30)과 음극(35) 사이에 양극 촉매층(31)이 위치하고 음극(35)와 막(25) 사이에는 적당한 음극 촉매층(36)이 위치한다. 이웃한 연료 전지 유닛의 음극(35)에서 하나의 연료 전지 유닛의 양극(30) 분리는 이극성 격리판(39)이다.
도 1a에 도시된 본 발명의 일 양태에 따르면, 본 발명의 격리판(39)은 음극과 마주한 면(40) 및 양극과 마주한 면(45)을 포함한 1-층 격리판이고, 음극과 마주한 면(40)은 음극 채널의 산화제와 음극(35)을 접촉시키기 위해 이를 통해 뻗은 복수개의 산화제 가스 유동 채널(41)을 형성한다. 마찬가지로, 양극과 마주한 면(45)은 연료 가스와 양극(30)간의 접촉을 위해 내부에 형성된 적당한 연료 가스 유동 채널(46)을 형성한다.
도 1b에 도시된 본 발명의 또다른 양태에 따르면, 격리판(39)은 두개의 판, 음극과 마주한 판(39a) 및 양극과 마주한 판(39b)으로 구성된다. 스택의 물 냉각을 위해, 음극과 마주한 판(39a)과 양극과 마주한 판(39b)의 접촉면은 복수개의 냉각수 채널(34)을 형성한다.
연료 전지 스택은 음극 격리 말단 판(50)과 양극 격리 말단 판(60)을 추가로 포함한다. 말단 판(50 및 60)은 물에 대해 불투과성이거나 그렇지 않으면 누출을 방지하기 위해서 밀봉된다. 적합한 인장 메커니즘 및 가스켓(도시되지 않음)이 스택의 성분을 함께 방어하기 위해서 제공된다.
이에 관하여, 본 발명의 격리판은 연료 전지 스택의 조립 도중 이에 적용되는 힘하에서 파쇄에 견디기에 충분히 강해야 한다. 격리판의 파쇄 강도는 200 psi 이상이어야 한다. 실시예 5에 따라 생성된 격리판은 2,100 psi 이상의 파쇄 강도를 지닌다. 파쇄 강도 외에도, 본 발명의 격리판은 이것이 연료 전지 스택 조립체의 다른 성분에 합치하게 하는 약간 정도의 가요성을 지녀야 한다. 본 발명의 특히 바람직한 양태에 따라서, 격리판은 파괴됨이 없이 3.5 % 또는 직선 피트당 약 0.43 인치의 최소 가요성을 지닌다.
상기와 같이, 탄소 섬유가 본 발명의 격리판에 첨가될 수 있고 바람직하게는 격리판의 약 20 중량% 이하, 가장 바람직하게는 격리판의 10 중량% 이하의 양으로 플레이트 전체에 걸쳐 상당히 균일하게 분산된다. 탄소 섬유가 고가이기 때문에 이를 사용하는 것은 선택사양의 문제이지만, 이들은 상응하는 양의 습윤제를 사용하는 만큼 많은 전도성을 희생시키지 않으면서 다공성과 구조적 강화를 제공하므로 이를 사용하는 것이 유리하다.
실시예로부터 알 수 있는 바와 같이, 원하는 전도성과 친수성을 갖는 판을 제공하기 위해서 격리판의 조성물에서 밸런스가 달성되어야 한다. 친수성을 증가시키기 위해서 SiO2형태의 습윤제의 양이 증가됨에 따라, 판의 전도성이 감소됨을 실시예로부터 알 수 있다. 도 3은 SiO2함량이 증가함에 따라 판으로 흡수되는 물의 양이 증가함을 도시하고 있고 도 2는 SiO2함량이 증가함에 따라 전도성이 감소됨을 도시한다. 데이터는 약 5 중량%의 실리카 함량에서 절충을 나타낸다. 따라서, 본 발명의 격리판에 사용되는 실리카의 바람직한 범위는 약 1 중량% 내지 10 중량%, 가장 바람직하게는 약 2 중량% 내지 4 중량%의 범위이다. 상기의 20 중량% 이하의 탄소 섬유의 첨가는 전도성의 손실없이 추가 다공성을 제공한다. 그러나, 탄소 섬유는 고가이므로 그 양을 최소로 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명의 격리판은 외부로 매니폴드형성된 연료 전지 스택 또는 내부로 매니폴드형성된 연료 전지 스택의 용도에 적합하다. 외부로 매니폴드형성된 연료 전지 스택에서, 반응 가스는 연료 전지 스택의 가장자리 영역에 연결된 외부 매니폴드로부터 제공되고, 반면에 내부로 매니폴드형성된 연료 전지 스택에서, 반응 가스는 전지 성분내 천공에 의해서 형성된 매니폴드를 통해 반응 부위로 제공된다. 본 발명의 일 양태에 따른 이극성 격리판을 사용하는 내부로 매니폴드형성된 연료 전지 스택이 도 4에 도시되어 있다. 도 4에 도시된 바와 같이, 연료 전지 스택의 이온 교환 막(25)과 격리판(39)은 스택의 주변 가장자리로 뻗어있다. 격리판(39)은 이온 교환 막을 이의 주변 둘레에서 완전히 접촉시키기 위해서 각 면으로부터 뻗어있는 평평해진 주변 밀봉 구조(43)와 함께 제공되고 이로 인해 주변 밀봉을 형성한다. 이온 교환 막과 격리판은 각각 다수의 연료 매니폴드 구멍(54)(공급을 위한 것과 제거를 위한 것)과 다수의 산화제 매니폴드 구멍(55)(공급을 위한 것과 제거를 위한 것)을 형성한다. 격리판내 매니폴드 구멍(54, 55)은 이온 교환 막을 접촉시키기 위해서 격리판의 각 면으로부터 뻗어있는 평평해진 매니폴드 밀봉 구조(56, 57)에 의해서 둘러싸이고, 이로 인해 매니폴드 밀봉을 형성하고, 이에 따라 전지 스택을 통하여 뻗어있는 다수의 연료 및 산화제 가스 매니폴드를 형성한다. 도관(47, 47')은 양극과 격리판의 양극과 마주한 면 사이에 형성된 한 세트의 매니폴드와 양극 가스 반응 영역 사이에 연료 가스 소통을 제공하기 위해서 격리판의 양극과 마주한 면상의 연료 매니폴드 구멍(54)을 둘러싸는 평평해진 매니폴드 밀봉 구조를 통하여 제공되고, 도관(48, 48')은 음극과 격리판의 음극과 마주한 면 사이에 형성된 제 2 세트의 매니폴드와 음극 반응 영역 사이에 산화제 가스 소통을 제공하기 위해서 격리판의 음극과 마주한 면상의 산화제 매니폴드 구멍(55)을 둘러싸는 평평해진 매니폴드 밀봉 구조를 통하여 제공되며, 이로 인해 연료 전지 스택내 각각의 연료 전지 유닛으로 및 유닛으로부터 연료 및 산화제 가스의 완전 내부 집배를 제공한다.
본 발명에 따른 이극성 격리판은 약 50 중량% 내지 95 중량%의 전기 전도성 물질, 적어도 약 5 중량%의 수지 및 친수성 제제를 포함하는 상당히 균질한 혼합물을 형성시키기 위해서 적어도 하나의 전기 전도성 물질, 바람직하게는 탄소질 물질, 적어도 하나의 수지 및 적어도 하나의 친수성 제제를 혼합함으로써 생성된다. 이어서 혼합물은 약 250 ℉ 내지 약 800 ℉ 범위의 온도, 약 500 psi 내지 약 4,000 psi 범위의 압력에서 원하는 형태로 성형되고, 이로 인해 이극성 판이 형성된다.
본 발명의 일 양태에 따라서, PEM 연료 전지 스택 및 이에 다른 본 발명의 격리판은 냉각수의 연료 전지 스택 내로부터의 순환 및 제거를 위한 물 공급 및 제거 수단을 포함한다. 도 1b에 도시된 바와 같이, 음극과 마주한 판(39a)과 양극과 마주한 판(39b)을 포함하는 격리판(39)은 경계면에 다수의 냉각수 채널(34)을 형성한다. 도 4에 도시된 내부로 매니폴드형성된 연료 전지 스택에서, 물은 인접 전지 성분에 대한 밀봉을 위해 뻗어있는 매니폴드 밀봉 구조와 함께 제공되고 물 매니폴드 구멍(58)과 냉각수 채널(34)간 소통을 위해 도관을 형성하는 물 매니폴드 구멍(58)으로부터 제공되고 물은 물 매니폴드 구멍(58')을 통하여 제거된다.
상기 명세서에서 본 발명이 이의 약간의 바람직한 양태에 대해서 기재되었고 다수의 상세한 설명이 설명을 목적으로 기재되었지만, 본 발명이 추가의 양태에 용인되고 본원에 기재된 약간의 상세한 설명이 본 발명의 기본 원리를 벗어나지 않으면서 상당히 변화될 수 있음이 당분야 기술자들에게 자명할 것이다.

Claims (55)

  1. 격리판의 약 50 중량% 내지 약 90 중량% 범위 양의 하나이상의 전기 전도성 물질;
    격리판의 약 5 중량% 이상의 양의 하나이상의 수지;
    물을 격리판으로 유인하기 위한 양자 교환막 연료 전지에 사용하기 적당한 하나이상의 친수성 제제, 및
    탄소 섬유(탄소 섬유의 최대량은 격리판의 약 45 중량% 이하임)를 포함하며,
    하나이상의 전기 전도성 물질, 하나이상의 수지, 하나이상의 친수성 제제 및 탄소 섬유가 격리판 전체에 걸쳐 상당히 균일하게 분산되는, 양자 교환막 연료 전지용 가스 불투과성 이극성 격리판.
  2. 제 1 항에 있어서, 하나이상의 수지가 친수성인 이극성 격리판.
  3. 제 1 항에 있어서, 하나이상의 전기 전도성 물질이 탄소질 물질, 금속, 금속 합금, 금속 카바이드, 금속 나이트라이드 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는 이극성 격리판.
  4. 제 3 항에 있어서, 하나이상의 전기 전도성 물질이 하나이상의 탄소질 물질을 포함하는 이극성 격리판.
  5. 제 1 항에 있어서, 친수성 제제가 습윤제인 이극성 격리판.
  6. 제 5 항에 있어서, 습윤제가 Ti, Al, Si의 옥사이드 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는 이극성 격리판.
  7. 제 1 항에 있어서, 하나이상의 수지가 열경화성 수지, 열가소성 수지 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는 이극성 격리판.
  8. 제 1 항에 있어서, 하나이상의 전기 전도성 물질이 흑연, 카본 블랙, 탄소 섬유 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는 이극성 격리판.
  9. 제 1 항에 있어서, 판이 다공성인 이극성 격리판.
  10. 제 9 항에 있어서, 격리판의 다공성이 판의 약 25 용적% 미만인 이극성 격리판.
  11. 제 9 항에 있어서, 세공의 평균 직경이 약 0.25μm (마이크론) 내지 약 2.0μm (마이크론) 범위인 이극성 격리판.
  12. 제 9 항에 있어서, 판의 기포 압력이 약 5 psig 이상인 이극성 격리판.
  13. 제 1 항에 있어서, 판의 전기 전도성이 약 5 S/cm 이상인 이극성 격리판.
  14. 제 1 항에 있어서, 약 70 중량% 내지 90 중량% 범위의 전기 전도성 물질, 약 8 중량% 내지 15 중량% 범위의 열경화성 수지, 약 10 중량% 이하의 탄소 섬유 및 약 0.01 중량% 내지 5.0 중량%의 실리카를 포함하는 이극성 격리판.
  15. 제 1 항에 있어서, 물을 격리판을 통하여 격리판의 양극과 마주한 면과 음극과 마주한 면 사이를 순환시키기 위한 수단을 추가로 포함하는 이극성 격리판.
  16. 격리판의 약 50 중량% 내지 약 95 중량% 범위의 전기 전도성 탄소질 물질과 격리판의 약 5 중량% 이상의 범위의 양의 수지를 포함하는 이극성 격리판에 있어서,
    이극성 격리판이 물이 격리판으로 흡수되어 통과될 수 있도록 격리판 전체에 걸쳐 균일하게 분산된 양자 교환막 연료 전지에 사용하기 적당한 친수성 제제와, 탄소 섬유 (탄소 섬유의 최대량은 격리판의 약 45 중량% 이하임)를 추가로 포함하고, 탄소 섬유가 격리판 전체에 걸쳐 상당히 균일하게 분산됨을 특징으로 하는 이극성 격리판.
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  29. 각각의 연료 전지 유닛이 양극, 음극, 양극과 음극 사이에 놓인 이온 교환 막, 및 양극과 마주한 면과 음극과 마주한 면을 지닌 격리판(격리판은 연료 전지 유닛의 양극과 연료 전지 유닛의 음극 사이의 연료 전지 유닛을 격리시킴)을 포함하여 복수개의 개개 연료 전지 유닛을 포함하는 양자 교환막 연료 전지 스택에 있어서,
    격리판이 격리판의 약 50 중량% 내지 약 95 중량% 범위 양의 하나이상의 전기 전도성 탄소질 물질, 격리판의 약 5 중량% 이상의 양의 하나이상의 수지, 및 물을 격리판으로 유인하기 위한 양자 교환막 연료 전지에 사용하기 적당한 하나이상의 친수성 제제를 포함하고, 하나이상의 전기 전도성 탄소질 물질, 하나이상의 수지 및 하나이상의 친수성 제제가 격리판 전체에 걸쳐 상당히 균일하게 분산되며, 격리판이 탄소 섬유의 최대량이 격리판의 약 45 중량% 이하인 탄소 섬유를 추가로 포함하고, 탄소 섬유가 격리판 전체에 걸쳐 상당히 균일하게 분산됨을 특징으로 하는 연료 전지 스택.
  30. 제 29 항에 있어서, 하나이상의 수지가 친수성인 연료 전지 스택.
  31. 제 29 항에 있어서, 친수성 제제가 습윤제인 연료 전지 스택.
  32. 제 31 항에 있어서, 습윤제가 Ti, Al, Si의 옥사이드 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는 연료 전지 스택.
  33. 제 29 항에 있어서, 하나이상의 수지가 열경화성 수지, 열가소성 수지 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는 연료 전지 스택.
  34. 제 31 항에 있어서, 하나이상의 전기 전도성 탄소질 물질이 흑연, 카본 블랙, 탄소 섬유 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는 연료 전지 스택.
  35. 제 31 항에 있어서, 판이 다공성인 연료 전지 스택.
  36. 제 35 항에 있어서, 판의 다공성이 판의 약 25 용적% 미만인 연료 전지 스택.
  37. 제 35 항에 있어서, 세공의 평균 직경이 약 0.25 마이크론 내지 약 2.0 마이크론의 범위인 연료 전지 스택.
  38. 제 35 항에 있어서, 판의 기포 압력이 약 5 psig 이상인 연료 전지 스택.
  39. 제 29 항에 있어서, 판의 전기 전도성이 약 5 S/cm 이상인 연료 전지 스택.
  40. 제 29 항에 있어서, 이온 교환 막과 격리판이 연료 전지 스택의 주변 가장자리로 뻗어있고, 격리판이 이온 교환 막을 주변 둘레에 완전히 접촉시키기 위해서 각 면으로부터 뻗어있는 평평해진 주변 밀봉 구조를 지녀 주변 밀봉을 형성하며, 이온 교환 막과 격리판이 각각 다수의 정렬된 천공을 지니는데 격리판내 천공이 이온 교환 막을 접촉시키기 위해서 각 면으로부터 뻗어있는 평평해진 매니폴드 밀봉 구조에 의해서 둘러싸여 매니폴드 밀봉을 형성하고, 이로 인해 전지 스택을 통하여 뻗어있는 다수의 가스 매니폴드를 형성하며, 양극과 격리판의 양극과 마주한 면 사이에 형성된 한 세트의 매니폴드와 양극 가스 반응 영역 사이에 연료 가스 소통을 제공하는 평평해진 매니폴드 밀봉 구조를 통한 도관과, 음극과 격리판의 음극과 마주한 면 사이에 형성된 제 2 세트의 매니폴드와 음극 챔버 사이에 산화제 가스 소통을 제공하는 평평해진 매니폴드 밀봉 구조를 통한 도관이 제공되고, 이로 인해 연료 전지 스택내 각각의 연료 전지 유닛으로 및 유닛으로부터 연료 및 산화제 가스의 완전 내부 집배를 제공하는 연료 전지 스택.
  41. 제 29 항에 있어서, 격리판의 중앙 영역이 연료 전지 가스의 각 연료 전지 유닛내의 분포를 위한 유동 인도 수단을 형성하는 연료 전지 스택.
  42. 제 29 항에 있어서, 연료 전지 스택으로부터의 물을 순환시키고 제거하기 위한 물 순환 수단을 추가로 포함하는 연료 전지 스택.
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