KR100423109B1 - 핵반응기연료집합체용지르코늄-기지합금튜브및상기튜브의제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 핵연료 집합체 가이드 튜브 또는 쉬즈를 형성하는 튜브에 관한 것이다. 상기 합금은, 중량 퍼센트로, 1% 내지 1.7%의 주석과, 0.55% 내지 0.8%의 철과, 전체로서 0.20% 내지 0.60%의 범위에서 선택되는 크롬 및 바나듐 중 적어도 하나의 원소와, 0.10% 내지 0.18%의 산소를 함유하고, 탄소 및 실리콘 각각을 50ppm 내지 200ppm의 범위와 50ppm 내지 120ppm의 범위에서 함유하고, 그 나머지는 지르코늄 및 불가피한 불순물로 이루어진다.

Description

핵 반응기 연료 집합체용 지르코늄-기지 합금 튜브 및 상기 튜브의 제조방법{ZIRCONIUM ALLOY TUBE FOR A NUCLEAR REACTOR FUEL ASSEMBLEY, AND METHOD FOR MAKING SAME}
이러한 형식의 클래딩은 대개, 지르코늄에, 중량 퍼센트로, 1.2% 내지 1.7%의 주석, 0.18% 내지 0.24%의 철, 0.07% 내지 0.13%의 크롬 및 0.10% 내지 0.16%의 산소가 첨가되는 지르칼로이(Zircaloy) 4로 알려진 합금으로 만들어지는 튜브로 구성된다. 위와 같은 종래의 합금으로부터 얻어진 수많은 종류의 합금이 제안되어 왔고, 특히 다른 첨가 원소의 일부를 대응되게 감소시키면서 상기 크롬이 전부 또는 부분적으로 바나듐으로 대체되거나 산소 함량이 위에서 주어진 것을 초과하는 것 또는 상기 두 조건을 만족시키는 합금이 제안되어 왔다.
클래딩으로 쓰이는 튜브 재료에 대하여 특별히 요구되는 성질은, 고온 고압의 물에서 내식성이 좋아야 하며, 장시간 크리프(creep)가 억제되어야 하고, 기계적 성질이 오래 유지되어야 하고, 방사선 노출시 부풀어오름(swelling)이 억제되어야 하고, 리튬에 민감하지 않아야 한다는 것이다. 또한 이러한 성질들은 재생 가능하여야 하고, 이러한 합금 재료는 여러 생산단계에서(특히, 압연과정에서) 반품율을 허용 가능한 수치까지 낮출 수 있는 금속학적 성질을 가져야 한다.
방사능에서의 지르칼로이 거동이 주기 시간을 증가시킨다는 점에서는 핵 반응기용 조업 조건에서의 발전을 방해하는 인자가 된다. 이것은 주로 균일 부식 때문이다.
본 발명은 핵 반응기 연료 집합체에 사용되는 지르코늄-기지 합금 튜브에 관한 것이다. 이러한 형식의 튜브는 특히 연료봉 클래딩을 구성하거나 상기 클래딩의 외주부를 형성하거나 제어 클러스터의 봉을 수용하는 가이드 튜브를 형성하는데 사용될 수 있다.
본 발명의 주요 목적은, 우수한 크리프 거동이 요구되는 경우에 재결정된 상태로 있을 수 있거나, 금속학적으로 응력-완화 상태로 있을 수 있거나, 엄격한 치수 허용 오차 내로 경제적으로 용이하게 제조될 수 있고, 전체적인 부식에 대해서는 우수한 향상된 특성을 가지는 튜브를 제공하는 것이다.
상기 목적을 위하여 본 발명은, 중량 퍼센트로, 1% 내지 1.7%의 주석과, 0.55% 내지 0.8%의 철과, 전체로서 0.20% 내지 0.60%의 범위에서 크롬과 바나듐 중에서 선택되는 적어도 하나의 원소와, 0.10% 내지 0.18%의 산소를 함유하고, 탄소 및 실리콘 각각을 50ppm 내지 200ppm의 범위와 50ppm 내지 120ppm의 범위에서 함유하고, 그 나머지는 지르코늄 및 불가피한 불순물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 지르코늄-기지 합금 튜브를 제공한다. 상기 튜브는 요구 성질에 따라서 응력-완화되거나 재결정된다.
바나듐은 본질적으로 Zr(Fe, V)2형태의 미세 석출물로 존재하며, 또한 크롬의 경우도 마찬가지로 Zr(Fe, Cr)2형태의 미세 석출물로 존재한다.
3/1을 초과하는 높은 Fe/(V+Cr) 비율은 리튬 함유 매질에서 내식성을 더욱 더 향상시킨다. 일반적으로, 상기 비율은 2/1에 가까울 것이다. 일반적으로 바나듐과 크롬을 둘 다 함께 쓰는 것에 비해 크롬을 단독으로 사용하거나 바나듐을 단독으로 사용하는 것이 바람직하다.
상기 범위의 조성에서 선택되는 세부적인 조성은 우선적으로 요구되는 성질이 무엇인가에 따라 달라질 것이다. 대개는, Sn:1.3%, Fe:0.60%, V 또는 Cr:0.25%, O2:0.14%, C:140ppm 및 Si:90ppm을 함유하는 합금이 양호한 절충안이 된다.
바나듐의 존재로 흡수되는 수소의 비율이 감소되고, 고온 고압이나 또는 나아가 국부적 비등(local boiling)이 있는 수용액 매질에서조차도 합금의 내식성이 향상된다.
반응기 사용의 초기 단계에서의 크리프를 가능한 한 낮출 필요가 있는 경우에는, 주석, 탄소 및/또는 산소 함량을 증가시키는 것이 바람직하다. 100ppm을 초과하는 탄소 함량이 크리프와 관련해서는 바람직하나 200ppm을 초과하면 방사능 노출시 부풀어오름이 커지게 된다. 실리콘 함량은 조직에 대한 조절 효과 및 내식성에 대한 우호적인 영향을 이용할 수 있도록 "제어"된다.
베타-발생 원소의 합(Fe+V+Cr)이 커지게 되면 금속학적 조직의 입경을 감소시키는데 기여하고 이것이 응력 부식에 대한 우수한 저항성, 방사능 조사 후의 우수한 연성, 우수한 기계적 성질 및 우수한 성형성을 가져온다. 상기 합은 대개 적어도 0.70%이다.
또한 본 발명은, 잉고트를 주조하고 중실(中實) 봉(bar)으로 단조하는 단계와; 일반적으로 유도 가열 방식으로 가열한 후 상기 봉을 β상에서 급냉하는 단계와; 선택적으로 640℃ 내지 760℃의 범위에서 (바람직하게는 약 730℃) 어닐링하여 α상을 형성하는 단계와; 관통 빌레트를 관상 블랭크로 드로잉 하는 단계와; 선택적으로 α상 영역인 600℃ 내지 750℃의 범위에서 (바람직하게는 약 650℃) 어닐링하는 단계와; 640℃ 내지 760℃의 불활성가스 분위기나 진공 상태에서 행해지고, 처음 두 단계는 약 730℃에서, 다음 단계는 약 700℃에서 행해지는 것이 바람직한 중간 어닐링 단계들을 수반하면서, 튜브의 두께를 감소시키는 연속적인 냉간 압연단계와; 응력-완화 조직이 요구되면 450℃ 내지 500℃ 범위의 온도에서 (바람직하게는 약 485℃), 재결정 조직이 요구되면 565℃ 내지 630℃ 범위의 온도에서 (바람직하게는 약 580℃), 불활성 가스 분위기 또는 진공 분위기로 최종 어닐링하는 단계의 연속 공정을 포함하는 상술한 형식의 합금 튜브 제조 방법을 제공한다. 상기 일련의 열처리는 시간 t(hour)와 exp(-40000/T)와의 곱으로 표시되는 열처리 계수 ∑A 가 10-18~10-16범위에 있도록 수행되는 것이 바람직하며, 상기 T는 켈빈 온도이다.
냉각 후, 제 1 어닐링 단계는 730℃에서 행하는 것이 바람직하고, 압출 후 제 2 어닐링 단계는 약 650℃에서 행하는 것이 바람직하다.
생산된 튜브가 클래딩 튜브나 안내튜브로 사용되기까지 튜브의 금속학적 조직을 변화시키는 더 이상의 다른 열처리는 행해지지 않는다. 그러나 추가적인 표면처리를 하고 검사를 받는다. 표면처리는 헹굼(rinsing)이 뒤따르는 필름 제거 및 블라스트 세척(blast cleaning)을 포함한다. 표면처리는 휠(wheel)을 사용하여 연마(polishing)함으로써 완료될 수 있다. 검사는 육안, 초음파나 와전류(eddy current)를 이용하여 종래의 일반적인 방법으로 행해질 수 있다.
본 발명의 다른 특징은 후술하는 특별한 실시예에 대한 설명으로부터 더욱 명백해질 것이다.
관계된 조성은 다음과 같다.
조성
Figure pct00001
그 나머지는 지르코늄과 불가피한 불순물이다.
출발 합금은 잉고트 형태였다. β상까지 가열된 후에 단조 내지 압연에 의해 봉(bar)으로 형성되었고, 제어된 냉각 속도로 수냉되어 α영역으로 들어갔다. 예를 들면, 온도가 약 800℃ 보다 낮아질 때까지 5℃/sec 내지 30℃/sec의 냉각 속도로 냉각되었다. 냉각 후의 어닐링은, α상이 β상으로 변태되는 것을 막기 위해서 800℃ 미만의 온도에서 행해졌다. 관형 빌레트를 기계 가공한 후 압출이 행해졌고, 600℃와 700℃ 사이의 온도까지 가열되었다. 드로잉된 블랭크는 800℃ 미만의 온도에서 임의의 요구되는 어닐링이 행해진 후에, 적정한 ∑A가 얻어지도록 1 내지 3 시간 동안 아르곤 분위기에서 실시되는 중간 어닐링 단계를 수반하면서 요구되는 블랭크 두께를 얻기 위해 필요한 만큼 연속적으로 냉간 압연된다. 실제로는, 네 번 내지 다섯 번의 압연 단계가 일반적으로 행해져서 전형적인 직경 및 두께를 가지는 고체 클래딩 튜브가 얻어졌다. 마지막으로, 최종 어닐링 단계가, 응력-완화 조직이 요구되는 경우에는 불활성 분위기에서 약 485℃에서 한 시간 내지 세 시간 동안, 재결정 조직이 요구되는 경우에는 약 580℃에서 약 두 시간 동안, 불활성 분위기에서 행해졌다.
다른 주석 함량을 갖는 본 발명에 따른 합금을 지르칼로이-4 형식의 합금과 비교하기 위한 검사가 행해졌다.
(일반부식)
시험은 물과 증기로 채워진 오토플레이브 내의 재결정 시편에 대해서 행해졌다. 그 결과를 아래 표 1에 나타내었다.
Figure pct00002
특히 본 발명에 따른 합금 4에 대해 얻어진 결과로부터, 주석 함량을 0에서 1.5%까지 증가시키는 것이 물 및 증기에서의 일반 내식성에 아무런 영향이 없음을 알 수 있다.
(리튬 매질에서의 부식 및 크리프 저항성)
리튬 수산화물을 함유하는 매질에서의 지르칼로이 4 형식 합금의 내식성에 대한 주석 함량의 영향을 리튬 70ppm을 함유하는 물에 대해 연구 조사하였다. 그 결과를 표 2에 나타냈다.
Figure pct00003
이러한 본 발명에 따른 합금에서, 높은 주석 함량(1.2%과 1.5% 사이)이 리튬수산화물 매질에서의 내식성에 매우 양호한 영향을 나타내고 있음을 알 수 있다.
본 발명에 따른 합금에서 높은 주석 함량은 합금의 크리프 저항성과의 관계에서도 바람직한다. 응력-완화 합금을 대상으로, 130MPa의 압력, 400℃에서 240시간의 조건하에서 직경 크리프 εD를 측정하여 아래의 결과를 얻었다.
Figure pct00004
얻어진 상기 결과는 주석 함량과 크리프 특성 사이에 유사-선형(quasi-linear) 관계가 있음을 보여준다.

Claims (8)

  1. 핵연료 집합체용 클래딩 또는 가이드 튜브의 전부 또는 일부를 구성하는 지르코늄-기지 합금 튜브에 있어서,
    상기 합금은, 중량 퍼센트로, 1% 내지 1.7%의 주석과, 0.55％ 내지 0.8％의 철과, 전체로서 0.20％ 내지 0.60％의 범위에서 크롬과 바나듐 중에서 선택되는 적어도 하나의 원소와, 0.10% 내지 0.18%의 산소를 함유하고, 탄소 및 실리콘 각각을 50ppm 내지 200ppm의 범위와 50ppm 내지 120ppm의 범위에서 함유하고, 그 나머지는 지르코늄 및 불가피한 불순물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 지르코늄-기지 합금 튜브.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 합금은 1.3%의 주석과, 0.60%의 철과, 0.25%의 바나듐 또는 크롬과, 0.14%의 산소와, 140ppm의 탄소 및 90ppm의 실리콘을 함유하는 것을 특징으로 하는 지르코늄-기지 합금 튜브.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 합금은 크롬과 바나듐 중 바나듐만을 함유하며, Fe/V 비가 2/1인 것을 특징으로 하는 지르코늄-기지 합금 튜브.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 합금은 크롬과 바나듐 중 크롬만을 함유하며, Fe/Cr비가 2/1인 것을 특징으로 하는 지르코늄-기지 합금 튜브.
  5. 잉고트를 주조하고 중실(中實) 봉(bar)으로 단조하는 단계와; 가열된 봉을 냉각하여 β상을 형성하는 단계와; 선택적으로 640℃ 내지 760℃의 범위에서 어닐링하여 α상을 형성하는 단계와; 관통 빌레트를 관상 블랭크로 드로잉 하는 단계와; 선택적으로 α상 영역인 600℃ 내지 750℃의 범위에서 어닐링하는 단꼐와; 640℃ 내지 760℃의 불활성가스 분위기나 진공 상태에서 행해지는 중간 어닐링 단계들을 수반하면서, 튜브의 두께를 감소시키는 연속적인 냉간 압연 단계와; 불활성 가스 분위기 또는 진공 분위기에서 최종 어닐링하는 단계의 연속 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 제 1 항에 따른 합금 튜브의 제조 방법.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 최종 어닐링은 450℃ 내지 500℃ 범위에서 행하는 응력 완화 어닐링인 것을 특징으로 하는 합금 튜브의 제조 방법.
  7. 제 5 항에 있어서, 상기 최종 어닐링은 565℃ 내지 630℃ 범위에서 행하는 재결정 어닐링인 것을 특징으로 하는 합금 튜브의 제조 방법.
  8. 제 5 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 일련의 열처리는 시간 t(hour) 와 exp(-40000/T)의 곱으로 표시되는 열처리 계수 ∑A가 10-18~10-16인 범위에서 수행되며, 상기 T는 켈빈 온도인 것을 특징으로 하는 합금 튜브의 제조 방법.
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